[go: up one dir, main page]

HU201751B - Process for producing imidazole derivatives and pharmaceutical compositions comprising such compounds as active ingredient - Google Patents

Process for producing imidazole derivatives and pharmaceutical compositions comprising such compounds as active ingredient Download PDF

Info

Publication number
HU201751B
HU201751B HU875393A HU539387A HU201751B HU 201751 B HU201751 B HU 201751B HU 875393 A HU875393 A HU 875393A HU 539387 A HU539387 A HU 539387A HU 201751 B HU201751 B HU 201751B
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
pyridyl
ring
phenyl
formula
alkyl
Prior art date
Application number
HU875393A
Other languages
English (en)
Other versions
HUT49128A (en
Inventor
Yasushi Honma
Hajime Tamaki
Tetsuo Magaribuchi
Mine Takido
Original Assignee
Tanabe Seiyaku Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Tanabe Seiyaku Co filed Critical Tanabe Seiyaku Co
Publication of HUT49128A publication Critical patent/HUT49128A/hu
Publication of HU201751B publication Critical patent/HU201751B/hu

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/12Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/04Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for ulcers, gastritis or reflux esophagitis, e.g. antacids, inhibitors of acid secretion, mucosal protectants
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/54Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D233/56Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms or radicals containing only hydrogen and carbon atoms, attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/081,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/04Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/14Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing three or more hetero rings

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

A találmány tárgya eljárás új imidazol-származékok, és hatóanyagként e vegyületeket tartalmazó gyógyászati készítmények előállítására.
Közelebbről a találmány szerinti eljárás az (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására vonatkozik.
Az (I) általános képletben az
A-gyűrű jelentése adott esetben egymástól függetlenül halogénatommal, 1-4 szénatomos alkilcsoporttal, 1-5 szénatomos alkoxicsoporttal, fenil-(1-4 szénatomos )alkoxicsoporttal, nitrocsoporttal, aminocsoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-oxi-csoporttal, cianocsoporttal, trifluor-(l-4 szénatomos )alkil-csoporttal, trifluor-(l-4 szénatomos) alkoxi-csoporttal, 2-5 szénatomos alkenil-oxi-csoporttal vagy hidroxilcsoporttal egyszeresen vagy kétszeresen szubsztituált 2-, 3- vagy 4-piridil-csoport a
B-gyűrű jelentése adott esetben aminocsoporttal, mono- vagy di-(l-5 szénatomos)alkil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, 3-8 szénatomos cikloalkil-amino-csoporttal, N-(1-5 szénatomos )-alkil-N-fenil-amino-csoporttal, di(l-5 szénatomos alkil )-amino-( 1-5 szénatomos,alkil-csoporttal, N-(l-5 szénatomos)alkil-N-(2-5 szénatomos,-alkanoil-amino-csoporttal, 1-4 szénatomos alkoxicsoporttal, benzoil-amino-csoporttal, 1-4 szénatomos alkil-szulfonil-aminocsoporttal, formil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkoxi-karbonil-amino-csoporttal, imidazolilcsoporttal, morfolinocsoporttal, pirrolilcsoporttal, pirrolidinocsoporttal, pirazolilcsoporttal vagy piperidinocsoporttal egyszeresen szubsztituált fenilcsoport,
R1 és R2 jelentése hidrogénatom vagy együtt egy -(CH2)q- általános képletű csoportot képeznek, m értéke 1 vagy 2, n értéke 0, 1 vagy 2, és q értéke 3 vagy 4.
A peptikus fekélyek - például a gyomorfekély és a nyombélfekély - kialakulásának egyik fő oka a normálisnál nagyobb mértékű gyomor sav-szekréció.
Mivel a parietális sejtek általi sav-szekréciót ismerten a hisztamin, az acetil-kolin vagy gasztrin indukálja, a kolinerg-receptor blokkolók (például atropin) és a hisztamin H2-receptor blokkolók (például cimetidin), amelyek ezeket a stimulánsokat élő szövetekben antagonizálják, az ilyen típusú fekélyek kezelésére használhatók [Medicina, 23 (4), 560-565 (1986)].
Újabban kimutatták, hogy a benzimidazol-származékok - például az omeprazol szekréciót gátló hatással rendelkeznek a H‘/K‘-ATP-áz enzim aktivitásának gátlása révén (ez az enzim jelentős szerepet játszik a gyomorsav koncentrációjában és/vagy kiválasztásában) (141 783/1979 számon közzétett japán szabadalmi leírás).
A fenti ismert hatóanyagok közül azonban a kolinerg-receptor blokkolók nem megfelelőek a gyógyászati gyakorlatban nagy toxicitásuk miatt (például atropin által okozott toxikózis). A hisztamin H2-receptor blokkolók egyike a cimetidin, szintén kedvezőtlen mellékhatásokkal rendelkezik, például antiandrogén hatása és prolaktin felszabadulást stimuláló hatása van.
Kutatásaink során azt tapasztaltuk, hogy az (I) általános képletű vegyületek és sóik erősen gátolják a gyomorsav-szekréciót, és fenti hatásuk következtében a peptikus fekélyek kezelésére és megelőzésére használhatók. Például a találmány szerinti eljárással előállított vegyületek gasztrin-indukálta gyomorsav-szekrécióra kifejtett hatását vizsgálva patkányoknak orális adagolás esetén azt találtuk, hogy az 1-(2-piridil,-2-[2-(1-pirrolil)-benzil-szulfinil]-imidazol, az l-(3-metil-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol és az l,4,5,6-tetrahidro-l-(2-piridil)-2-[2-(dietil-amino)-benzil-szulfinil]-ciklopenta(d) imidazol 30 mg/kg dózisban több mint 70%-os csökkenést okozott a gyomorsav-szekrécióban a hatóanyaggal nem kezelt csoporthoz viszonyítva.
Másrészről viszont, ha a találmány szerinti eljárással előállított vegyületek sertés gyomornyálkából előállított H*/K*-ATP-áz enzimaktivitásra kifejtett hatását vizsgáljuk, az 1,4,5,6-tetrahidro-1-( 2-piridil ,-2-(2-( dietil-amino)-benzil-szulfinil]-ciklopenta[d]imidazol IC50 értéke (azaz az enzimaktivitás 50%-os gátlásához szükséges koncentrációja) körülbelül 10 pmól/1, és az l-(2-piridil)-2-[2-(ciklohexil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol és az l-(4-metoxi-6-metil-2-piridil)-2-[2-(dietil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol IC50 értéke 10 pmól/l-nél kisebb.
A találmány szerinti eljárással előállított (I) általános képletű vegyületek közé tartoznak például azok a vegyületek, amelyekben az A-gyűrű 2-, 3- vagy 4-piridil-csoportot jelent, amely adott esetben egy vagy két szubsztituenssel lehet szubsztituálva, a szubsztituens halogénatom - klór- vagy brómatom 1-4 szénatomos alkilcsoport például metil- vagy etilcsoport -, 1-5 szénatomos alkoxiesoport - például metoxi-, etoxivagy izopropoxiesoport -, fenil-(1-4 szénatomos) alkoxi-csoport - például benzil-oxi-csoport-, nitrocsoport, aminocsoport, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoport - például acetil-amino-csoport vagy propionil-amino-csoport 2-5 szénatomos alkanoil-oxi-csoport például acetoxicsoport -, cianocsoport, trifluor(l-4 szénatomos )-alkil-csoport - például trifluor-metil-csoport -, trifluor(l-4 szénatomos) alkoxi-csoport - például 2,2,2-trifluor-etoxi-csoport -, 2-5 szénatomos alkenil-oxi-csoport - például allil-oxi-csoport, vagy hidroxiesoport lehet;
HU 201751 Β a B-gyűrü fenilcsoportot jelent, amely adott esetben egy aminocsoporttal, monovagy di(l-5 szénatomos )alkil-amino-csoporttal, például metil-amino-, etil-amino-, dimetil-amino-, dietil-amino- vagy dipropil-amino-csoporttal; 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, például acetil-amino- vagy propionil-amino-csoporttal; 3-8 szénatomos, cikloalkil-amino-csoporttal, például ciklohexil-amino-csoporttal; N-(l-5 szénatomos)alkil-N-fenil-amino-csoporttal, például N-metil-N-fenil-amino-csoporttal vagy N-etil-N-fenil-amino-csoporttal; di(l-5 szénatomos)-alkil-amino-(1-5 szénatomos)alkil-csoporttal, például dimetil-amino-metil- vagy dietil-amino-metil-csoporttal; N-(l-5 szénatomos)alkil-N-(2-5 szénatomos)alkanoil-amino-csoporttal, például N-metil-N-acetil-amino-csoporttal; 1-4 szénatomos alkoxicsoporttal, például metoxi- vagy etoxicsoporttal; benzoil-amino-csoporttal, 1-4 szénatomos alkil-szulfonil-amino-csoporttal, például metánszulfonil-amino-csoporttal; fórmil-amino-csoporttal; 2-5 szénatomos alkoxi-karbonil-amino-csoporttal, például metoxi-karbonil-amino-csoporttal vagy etoxi-karbonil-amino-csoporttal; vagy morfolino-, iraidazolil-, pirrolil-, 1-pirrolidinil- vagy piperidino-csoporttal - lehet szubsztituálva,
R1 és R2 jelentése hidrogénatom vagy együtt trimetilén- vagy tetrametilén-csoportot képeznek, m értéke 1 vagy 2, és n értéke 0, 1 vagy 2.
A fenti (I) általános képletű vegyületek közül előnyösek azok a vegyületek, amelyek képletében az
A-gyűrű jelentése 2- vagy 4-piridil-csoport, amely adott esetben egy vagy két szubsztituenssel lehet szubsztituálva, a szubsztituens például 1-4 szénatomos alkilcsoport, 1-4 szénatomos alkoxicsoport, vagy fenil-(1-2 szénatomos,alkoxi-csoport lehet, a B-gyűrü jelentése fenilcsoport, amely adott esetben di(l-4 szénatomos )alkil-amino-csoporttal, 1-4 szénatomos alkanoil-aminocsoporttal, morfolinocsoporttal, 1-pirrolilcsoporttal vagy piperidinocsoporttal lehet egyszeresen szubsztituálva,
R1 és R2 jelentése hidrogénatom vagy együtt trimetiléncsoportot képeznek, m értéke 1, n értéke 0, 1 vagy 2.
Még előnyösebbek azok az (I) általános képletű vegyületek, amelyek képletében az
A-gyűrű piridilcsoportot, (1-4 szénatomos alkoxi,-2-piridil-csoportot, 3-, 4-, 5- vagy 6-(1-4 szénatomos alkil)—2— -piridil-csoportot, 3-[fenil-(l-2 szénatomos)alkoxi]-2-piridil-csoportot, 2-(1-4 szénatomos alkil)-4-piridil-csoportot vagy 4-(1-4 szénatomos alkoxi)-6-(l-4 szénatomos alkil)-2-piridil-csoportot jelent, a
B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-morfolino-fenil-csoport, 2-[di(l—4 szénatomos 4 alkil)-amino]-fenil-csoport, 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, 2-piperidino-csoport vagy
2- ((1-4 szénatomos alkanoil,-amino]-fenil-csoport;
R1 ós R2 jelentése hidrogénatom vagy együtt trimetiléncsoportot jelentenek, ni értéke 1, és n értéke 0, 1 vagy 2.
Legelőnyösebbek azok az (I) általános képletű vegyületek, amelyek képletében az
A-gyűrű jelentése 2-piridil- vagy
3- (1-4 szénatomos alkil)-2-piridil-csoport, a
B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-((1-4 szénatomos)alkil-amino]-fenil-csoport vagy
2- (1-pir rolil )-fenil-csoport,
R1 és R2 jelentése hidrogénatom, vagy együtt trimetiléncsoportot képeznek, m értéke 1, és n értéke 0.
Mivel azok az (I) általános képletű vegyületek, amelyek képletében m értéke 1 az aszimmetrikus szulfoxilcsoport következtében két optikailag aktív izomer formájában létezhetnek, a találmány szerinti eljárással előállított vegyületek mind az egyes izomerek, mind az izomerek elegye formájában létezhetnek.
A találmány szerinti eljárás értelmében az (I) általános képletű vegyületeket vagy sóikat úgy állíthatjuk elő, hogy
i) egy (III) általános képletű merkapto-imidazol-származékot - a képletben az
A-gyűrű, R1, R2 és n jelentése a fent megadott vagy annak sóját egy (IV) általános képletű toluolszármazókkal - a képletben
X jelentése reakcióképes maradék, és a
B-gyűrü jelentése a fent megadott - vagy annak sójával kondenzáljuk, ii) a kapott (II) általános képletű vegyületet - a képletben az A-gyűrű, B-gyűrű, Rl, R2 és n jelentése a fent megadott oxidáljuk, iii) és kívánt esetben a kapott vegyületet sóvá alakítjuk.
Azokat az (1) általános képletű vegyületeket, amelyek képletében
R1 és R2 együtt egy -(CH2,q - általános képletű csoportot képeznek - a képletben q jelentése a fent megadott úgy is előállíthatjuk, hogy
i) egy (V) általános képletű vegyületet - a képletben
HU 201751 Β
R11 és R21 együtt egy -(CH2)qáltalános képletű csoportot képeznek, és az
A-gyűrű, B-gyürű, q és n jelentése a fent megadott dehidratáljuk, és ii) a kapott vegyületet oxidáljuk, és és iii) kívánt esetben a kapott vegyületet sóvá alakítjuk.
A (III) általános képletű merkapto-imidazol-származék (IV) általános képletű toluolszármazékkal való kondenzációját savmegkötő szer jelenlétében vagy annak távollétében, inért oldószerben játszathatjuk le.
A (IV) általános képletű toluolszármazékban az X reakcióképes csoport bármely olyan csoport lehet, amely a merkaptocsoporttal képes egy C-S-kötés kialakítására. Az X reakcióképes csoport például halogénatom, alkil-szulfonil-oxi-csoport (például metil-szulfonil-oxi-csoport), aril-szulfonil-oxi-csoport (toluolszulfonil-oxi-csoport, benzolszulfonil-oxi-csoport) vagy egyéb hasonló csoport lehet.
Azok a (IV) általános képletű vegyületek, amelyekben egy aminocsoport, egy N-szubsztituált aminocsoport vagy egyéb hasonló csoport van a benzolgyűrűn, kivánt esetben a fenti reakcióban szerves vagy szervetlen savakkal képezett addíciós sóik formájában is használhatók, a fenti savaddíciós sók például hidrogén-klorid, hidrogén-bromid, szulfát-, nitrát-, formiót-, oxalótvagy metánszulfonát-sók lehetnek.
Másrészről a (III) általános képletű vegyületeket is kivánt esetben szerves vagy szervetlen savaddíciós sóik, például hidrogén-kloridjuk, hidrogén-bromidjuk, szulfátjuk, nitrátjuk, formiátjuk, oxalátjuk, vagy metán-szulfonátjuk; alkálifémsóik - például nátrium- vagy káliumsóik -; alkáliföldfémekkel alkotott sóik - például kalcium- vagy magnéziumsóik -; vagy kvatemer ammóniumeóik - például tetrametil-ammónium-sóik formájában alkalmazhatjuk a fenti reakcióban.
Oldószerként például egy rövidszénláncú alkanolt, dimetil-formamidot, dimetil-szulfoxidot, vizet vagy ezek elegyét használhatjuk.
Savmegkötő szerként például szervetlen bázisokat - például alkálifém-hidroxidokat, alkáliföldfém-hidroxidokat, alkálifém-karbonátokat, alkálifém-hidrogén-karbonótokat és alkálifém-alkoxidokat, alkálifém-amidokat, alkálifém-fluoridokat, alkálifém-hidrideket -, vagy szerves bázisokat - például piridint, tri(rövidszénláncú)alkil-aminokat, (róvidszénláncú)alkil-litiumot, kvatemer ammónium-hidroxidot [például tetra-(n-butil)-ammónium-hidroxidot) és egyéb hasonló vegyületeket használhatunk.
A reakciót előnyösen -20 °C és 170 °C közötti hőmérsékleten, különösen előnyösen -10 °C és 100 °C közötti hőmérsékleten játszathatjuk le.
Az (V) általános képletű imidazolszármazékok dehidratálását dehidratólószer jelenlétében végezhetjük, inért oldószerben. Dehidratólószerként például szerves savakat például hangyasavat, trifluor-ecetsavat, para-toluolszulfonsavat, benzolszulfonsavat vagy kámfor szulfonsav at -, ásványi savakat
- például hidrogén-kloridot vagy kénsavat -, vagy egy halogénezőszer - például foszfor-tribromid, foszfor-triklorid vagy foszfor-oxi-klorid - és egy bázis - például piridin vagy trimetil-amin - elegyét használhatjuk.
Az (V) általános képletű vegyületet kívánt esetben szerves vagy szervetlen savakkal alkotott addíciós sói formájában is használhatjuk a fenti reakcióban, a fenti sók például hidrogén-kloridok, hidrogén-bromidok, szulfátok, nitrátok, formiátok, oxalátok, és metánszulfonátok lehetnek.
A reakciót előnyösen -20 °C és 150 °C közötti hőmérsékleten, különösen előnyösen -10 °C és 100 °C közötti hőmérsékleten játszatjuk le.
A fenti módon kapott (II) általános képletű vegyületek oxidációját - az (V) általános képletű imidazolszármazékok dehidratációs termékét is beleértve - oxidálószerrel végzett kezeléssel játszatjuk le.
Oxidálószerként szokásos oxidálószereket
- például peroxisavakat (igy meta-klór-perbenzoesavat, perbenzoesavat, vagy perecetsavat), alkálifém-hipokloritokat, alkálifém-kloritokat, alkálifém-perjodátokat, tetra-(n-butil)-ammónium-perjodátot, tercier-butil-hidrogén-peroxidot, jód-oxi-benzolt és egyéb hasonló szereket használhatunk.
Oldószerként például rövidszénláncú alkanolt, metilén-kloridot, kloroformot, tetrahidrofuránt, dioxánt, vizet vagy ezek elegyét használhatjuk.
A reakciót előnyösen -70 °C és 100 °C közötti hőmérsékleten, különösen előnyösen -50 °C és 20 °C közötti hőmérsékleten játszathatjuk le.
A reakció termékeként ekvimoláris mennyiségű vagy kis feleslegben lévó oxidálószert használva egy (I) általános képletű szulfinil-imidazol-származékot (m=l) kapunk, míg ha legalább 2 ekvimoláris mennyiségű oxidálószert használunk, a reakció termékeként (I) általános képletű szulfonil-imidazol-származékot (m=2) kapunk.
A fenti reakcióval előállított (II) általános képletű köztitermék új vegyület, és az A-gyürün és/vagy B-gyűrün lévő szubsztituenseket kivánt esetben módosíthatjuk vagy más szubsztituensekké alakíthatjuk az oxidációs lépés előtt.
Az A- és/vagy B-gyűrűben aminocsoportot tartalmazó (II) általános képletű vegyületeket például a megfelelő, nitrocsoportot
HU 201751 Β tartalmazó (II) általános képletű vegyületek szokásos módon végrehajtott redukálásával vagy a megfelelő N-ftálimido- vagy N-tri( rövidszénláncú )alkil-fenil-szulfonil-amido-vegyületek hidrolízisével állíthatjuk elő. Azokat a (II) általános képletű vegyületeket viszont, amelyek A- és/vagy B-gyűrűjükben egy vagy két rövidszénláncú alkanoil-amino-csoporttal, rövidszénláncú alkil-szulfonil-amino-cso porttal, formil-amino-csoporttal, rövidszénláncú alkil-amino-csoporttal benzoil-amino-csoporttal vagy rövidszénláncú alkoxi-karbonil-amino-csoporttal vannak szubsztituálva, a megfelelő, aminocsoportot, N-alkil-amino-csoportot vagy N-acil-amino-csoportot tartalmazó (II) általános képletű vegyületek szokásos acilezésével vagy alkilezésével állíthatjuk elő.
A találmány szerinti eljárással előállított (I) általános képletű vegyületek és sóik jelentős gyomorsav-szekréciót gátló és/vagy erős H‘/K*-ATP-áz enzimaktivitást gátló hatásuk következtében gyógyszerkészítmények hatóanyagaként peptikus fekélyek - például gyomorfekély, vagy nyombélfekély - kezelésére és/vagy megelőzésére használhatók.
Az (I) általános képletű imidazol-származékok és sóik nem rendelkeznek nemkívánatos mellékhatásokkal - például antiandrogénvagy prolaktin-felszabadulást stimuláló hatással - mint az ismert, hisztamin H2-receptor-blokkoló hatású vegyületek.
Ezenkívül, mivel az (I) általános képletű imidazol-származékok és sóik egy csoportja gátolja a gyomorsav-szekréciót anélkül, hogy befolyásolná a H*/K*-ATP-áz enzimaktivitást, ezek a vegyületek olyan fekélyellenes szereket képviselnek, amelyek hatásmechanizmusa különbözik az ismert H‘/K*-ATP-áz inhibitorok - például omeprazol - hatásmechanizmusától.
Az (I) általános képletű vegyületeket gyógyszerkészítmények hatóanyagaként szabad formában, vagy só formájában használhatjuk. Az (I) általános képletű vegyületek gyógyászatilag elfogadható sói szervetlen savakkal képzett addíciós sók - például hidrogén-klorid, hidrogén-bromid, hidrogén-jodid, szulfát, nitrát -, szerves savakkal képzett addíciós sók - például formiát, oxalát, metánszulfonát, glükuronát - vagy egyéb hasonló sók lehetnek. A fenti sókat úgy állítjuk elő, hogy a szabad bázis formájában lévő (I) általános képletű vegyületet sztöchiometrikusan ekvimoláris mennyiségű savval kezeljük.
Az (I) általános képletű vegyület vagy sójának dózisa a kezelendő alany korától, testtömegétől, állapotától, a kezelendő betegség súlyosságától, és az adagolás módjától függően változhat, általában közelítőleg 0,05 és 50 mg/kg, előnyösen közelítőleg 0,1 és 20 mg/kg lehet naponta.
Az (I) általános képletű vegyületet vagy sóját orálisan vagy parenterálisan adagolhat6 juk. Orális adagolás esetén a gyógyászati készítmény szilárd formában - például tabletta, por, kapszula vagy kúp formájában lehet. Ezek a készítmények gyógyászatilag elfogadható segédanyagokat, kötőanyagokat, hígítóanyagokat, dezintegrálószereket, vagy sikosítóanyagokat tartalmazhatnak. Az orális alkalmazásra szánt gyógyászati készítmények cseppfolyós készítmények - például vizes vagy olajos szuszpenziók, oldatok, szirupok, vagy elixírek - is lehetnek.
Parenterális alkalmazás esetén a készítményeket injekció formájában is alkalmazhatjuk.
Azokat a (III) általános képletű kiindulási vegyületeket, amelyek képletében R1 és R2 jelentése hidrogénatom, úgy állíthatjuk elő, hogy egy (VI) általános képletű piridin-származékot - a képletben az A-gyürü és n jelentése a fent megadott egy (VII) általános képletű izo(tio)cianáttal a képletben
R3 jelentése alkilcsoport, és
Z jelentése oxigénatom vagy kénatom
- reagáltatjuk, inért oldószerben, az így kapott (tio)karbamid-vegyületet egy szerves vagy szervetlen savval kezeljük.
A reakció termékeként megfelelő gyűrűs vegyületet kapunk, és abban az esetben, ha Z jelentése oxigénatom, az igy kapott gyűrűs vegyületet egy kénvegyülettel - például Lawesson-féle reagenssel [2,4-bisz(4-metoxi-fenil)-l,3-ditia-2,4-difoszfetán-2,4-diszulfiddal], 2,4-dietoxi-l,3-ditia-2,4-difoszfetán-2,4-diszulfiddal vagy foszfor-penta-szulfiddal kezeljük.
Azokat a (III) általános képletű kiindulási vegyületeket, amelyek képletében R1 és R2 együtt egy -(CH2)q- általános képletű csoportot képeznek - a képletben q jelentése a fent megadott ügy állíthatjuk elő, hogy egy 2-amino-ciklohexanont vagy 2-amino-ciklopentanont egy (VIII) általános képletű vegyülettel - a képletben az
A-gyűrű és n jelentése a fent megadott kondenzáljuk, trietil-amin jelenlétében, és a kapott vegyületet dehidratáljuk az (V) általános képletű imidazol-származékok dehidratálására ismertetett körülmények között.
Az (V) általános képletű kiindulási vegyületet úgy állíthatjuk elő, hogy 2-amino-ciklohexanont vagy 2-amino-ciklopentanont egy (VIII) általános képletű vegyülettel kondenzálunk trietil-amin jelenlétében, majd a kapott terméket egy (IV) általános képletű toluol-származékkal kondenzáljuk.
A találmányt közelebbről az alábbi példákkal kívánjuk ismertetni.
HU 201751 Β
1. példa (1) 3,0 g l-(2-piridil)-2-merkapto-imidazolt 50 ml etanolban oldunk, és hozzáadunk jeges hűtés közben 16,9 ml 2N vizes nátrium-hidroxid-oldatot.
Az elegyhez ezután 3,84 g m-(dimetil-amino)-benzil-klorid-hidrogén-kloridot adunk, és szobahőmérsékleten 2 órán keresztül keverjük. Az oldószert ledesztilláljuk, a maradékhoz vizet adunk, és az elegyet etil- acetát tál extraháljuk. Az extraktumot vízzel mossuk, száritjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositjuk.
3,95 g l-(2-piridil)-2-[3-(dimetil-amino)-benzil-tio]-imidazolt kapunk.
Hozam: 75%.
Olvadáspont: 79-80 °C.
(2) 3,73 g (1) lépés szerint előállított terméket 100 ml metilén-kloridban oldunk, és az oldatot -40 °C-ra hűtjük argongáz-atmoszférában. Az oldathoz fokozatosan 5,32 g 80%-os m-klór-perbenzoesavat adunk. Az elegyet a fenti hőmérsékleten 1 órán keresztül keverjük. A reakcióelegyet telített, vizes nátriuin-hidrogén-karbonát-oldattal mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot metanolból kristályosítjuk.
1,48 g l-(2-piridil)-2-[3-(dimetil-amino)10 -benzil-szulfinil]-imidazolt kapunk.
Hozam: 55%.
Olvadáspont: 177-179 °C.
2-25. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket az 1. példa (1) lépése szerint kezelve állitjuk elő az 1. táblázatban ismertetett (ΙΙ-a) általá20 nos képletű vegyületeket (a 9. példában n=2, a 14. példában n=l, és az 1-8., 10-13. és 15-25. példában n=0), az 1. reakcióvázlatnak megfelelően.
1. táblázat: (XI—a) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*’
2—(1) CFs N Olvadáspont: 62-64 °C (n-hexánból átkristályosítva)
3—(1, 0CH3 OCH3 4 olaj
4-(l) A CH3 olaj; NMR, &: 2,48 (s, 3H, C-CH3), 2,69 [β, 6H, N(CH3)2], 3,81 (s, 3H, OCH3), 4,58 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 353 (M*), 134
5-(l) OCH2CF3 olaj; NMR é: 2,68 [s, 6H, N(CHs)z], 4,36 (q, 2H, OCH2CF3), 4,57 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 408 (M*), 134
6—(1) OH a Olvadáspont: 158-160 °C (metanol, kloroform és diizopropil-éter elegyéből átkristályosítva)
7-(l) CH3 α~ά_ olaj
-611
HU 201751 Β
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*·
8-(1) 0CH3 A Olvadáspont: 51-53 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
9-(1) X olaj; NMR 6: 2,70 [s, 6H, NtCIbh], 2,99 (t, 2H, J=7Hz, N-CH2), 4,20 (s, 2H, J=7Hz, XX N^CHí), 4,38 (s, 2H, SCHz) Tömeg (m/e): 338 (M‘), 134
10-(1) Br olaj; NMR δ: 2,67 [s, 6H, NfCHshJ, 4,56 (s, 2H, SCHz) Tömeg (m/e): 390, 388 (M‘), 134
11-(1) XX Olvadáspont: 130-132 °C (etanolból átkristályositva)
12-(1) A OCHs olaj; NMR 6: 2,96 [s, 6H, NtCIbh], 3,96 (s, 3H, OCH3), 4,61 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 340 (M*), 134
13-(1) ζΧΈ Olvadáspont: 70-72 °C (etil-acetát és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
14-(1) α olaj; NMR, δ: 2,66 [s, 6H, N(CH3)2], 4,83 (s, 2H, SCH2), 5,08 (s, 2H, NCHz) Tömeg (m/e): 324 (M‘)
15-(1) α olaj; NMR, δ: 2,68 [s, 6H, N(CH3)z], 4,58 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 3,10 (M‘)
16-(1) olaj; NMR, δ: 2,67 [s, 6H, N(CH3)2], 4,56 (s, 2H, SCHz) Tömeg (m/e): 344, 346 (M‘)
17-(1) CH3 XI N olaj; NMR, δ: 2,32 (s, 3H,X\CH3), 2,67 [s, 6H, N(CH3)z], 4,57 (s, 2H, 1 ij SCH2) Tömeg (m/e): 324 (Μ’Γ^’Χ
18-(1) cy olaj; NMR, δ: 2,60 [S, 6H, N(CH3)2], 4,45 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 310 (M‘)
19-(1) olaj; NMR, δ: 2,57 [ε, 6H, N(CH3)z], 4,38 (s, 2H, SCHz) Tömeg (m/e): 310 (M*)
20-(1) NOz Olvadáspont: 140-142 °C (kloroform és etanol elegyéből átkristályositva)
SíA 1
-713
HU 201751 Β
Példa száma A-gyürü Fizikai tulajdonságok**
21-(1) CH3 CH3 olaj; NMR, δ: 2,31 (s, 3H, CH3), 2,49 (ε, 3H, ), ^Ν^ϋΗ3 2,68 [s, 6H, N(CH3)2], 4,56 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 338 (M‘)
22-(1) QCH3 olaj; NMR, é: 2,68 [ε, 6H, N(CH3)2], 3,85 (s, 3H, OCH3), 4,58 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 340 (M*)
23-(1) XI CH3 olaj; NMR, δ: 2,54 (s, 3H, ), 2,68 [s, 6H, N(CH3)z], Γ j) 4,58 (s, 2H, SCH2) ^N \ CH3 Tömeg (m/e): 324 (M‘)
24-(1) UC olaj; NMR, δ: 2,63 [s, 6H, N(CH3)2], 3,81 (s, 3H, OCH3), 4,48 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 340 (M‘)
25-(1) CHs a olaj; NMR, δ: 2,08 (s, SH.f^jJOHs), 2,61 [s, 6H, N(CH3)2], 4,45 (s, 2H, SCH2) XI Tömeg (m/e): 324 (M‘)
*: az NMR-spektrumot CDCls-ban mérjük.
(2) A fentiek szerint előállított (II-a) általános képletű vegyületeket az 1. példa (2) lépése szerint kezelve állítjuk elő a 2. táblázatban ismertetett (I-a) általános képletű vegyületeket (a 9. pélldában n=2, a 14. példában n=l, és az 1-8., 10-13. és 15-25. példában n=0), 2. reakcióvázlatnak megfelelően.
2. táblázat: (I-a) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok**
2—(2) CFs u Olvadáspont: 122-124,5 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
3-(2) 0CH3 0CH3 xl Olvadáspont: 107-111 °C (kloroform, diizopropil-éter és n-hexán elegyéből átkristályositva)
4-(2) 0CH3 CH3 Olvadáspont: 124-128 °C (etil-acetátból átkristályositva)
5—(2, OCH2CF3 δ Olvadáspont: 106-110 °C (etil-acetátból átkristályositva)
-815
HU 201751 Β
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok**
6-(2) OH fX por; Olvadáspont: 60 °C NMR, 6: 2,53 [ε, 6H, N(CH3)2] 4,76 (ABq, 2H, SCII2), 9,30 (széles, 1H, OH) Tömeg (m/e): 342 (M4)
7-(2) CHa Olvadáspont: 117-119 °C (kloroform és diizopropil-éter elegyéből ótkristályositva)
8-(2) OCH3 Olvadáspont: 81,5-83,5 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva)
9-(2) a olaj; NMR, é: 2,68 [s, 6H, NfCHak], 4,82 (ABq, 2H, SCH2) folyadék lR\)«ax (cm*1): 1040 (S-O) Tömeg (m/e): 339 (M4+l)
10-(2) Br XX Olvadáspont: 73-75 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva)
11-(2) NC XI Olvadáspont: 137-139 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva)
12-(2) XI OCHa Olvadáspont: 102-104 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
13-(2) cXb Olvadáspont: 95,5-97 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
14-(2) a Olvadáspont: 93-94 °C (etil-acetát és dietiléter elegyéből átkristályositva)
15-(2) a Olvadáspont: 104-105 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
16-(2) Cl Xx olaj; NMR, á: 2,62 [s, 6H, N(CH3)2], 4,80 (ABq, 2H, J=12,5Hz, SCH2)
17-(2) CH3 Xa olaj; NMR, δ: 2,38 (s, 3H, CH3), 2,63 [s, 6H, N(CH3)2), 4,85 (ABq, 2H, J=12,5Hz, SCH2)
-917
HU 201751 Β
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*·
18-(2) »3- Olvadáspont: 102-104 °C (kloroform és diizopropil-éter elegyéből átkristályosítva)
19-(2, olaj; NMR, δ: 2,55 [s, 6H, N(CH3,2], 4,83 (q, 2H, J-ll,5Hz, SCH2, Tömeg (m/e): 326 (M‘)
20-(2) NO2 Ό Olvadáspont: 133-135 °C (kloroform és diizopropil-éter elegyéből átkristályosítva)
21-(2) CH3 CH3 Oxalát** Olvadáspont: 96-100 °C (bomlás közben)
22-(2, OCH3 ó. Olvadáspont: 117-120 °C (izopropil-alkohol és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
23-(2) Χλ CH3 Oxalát** Olvadáspont 82-84 °C (bomlás közben)
24-(2) 0CH3 α olaj; NMR, é: 2,61 [s, 6H, N(CIl3,2], 3,83 (ε, 3H, OCHs), 4,80 (ABq, 2H, J=12,5Hz, SCH2, Tömeg (m/e): 356 (M*), 134
25-(2) CH3 Cí Olvadáspont: 89-91 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva) NMR, δ: 2,11 (s, 3H, CHa), 2,59 [s, 6H, N(CHa)2], N-^~’ 4,80 (ABq, 2H, J=12,5Hz, SCH2)
*: az NMR-spektrumot CDCls-ban mérjük.
26-31. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket az 1. példa (1) lépése szerint kezelve állítjuk elő a 3. táblázatban ismertetett (II—b) általános képletű vegyületeket (n=0), a 3. reakcióvázlatnak megfelelően.
-1019
HU 201751 Β
3. táblázat: (Π-b) általános képletű vegyületek fizikai tulajdonságai
Példa száma A-gyürű Fizikai tulajdonságok*’
26-(1) CH3 olaj; NMR, δ: 0,95 (t, 6H, NCH2CH3), 2,73 (s, 3H, CCH3, 2,95 (q, 4H, NCH2CH3), 4,56 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 352 (M*), 146
27-(1) CH3 a olaj; NMR, δ: 0,87 (t, 6H, NCH2CH3), 2,04 (s, 3H, C-CH3), 2,88 (q, 4H, NCH2CH3), 4,44 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 352 (M‘), 146
28-(1) /^CTb^ CH3 olaj; NMR, δ: 0,96 (t, 6H, NCH2CH3), 2,48 (s, 3H, C-CHs), 2,96 (q, 4H, NCH2CH3,, 3,81 (s, 3H, OCH3), 4,59 (ε, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 382 (M·). 146
29-(1) OCH3 a olaj; NMR, δ: 0,88 (t, 6H, NCH2CH3), 2,89 (q, 4H, NCH2CH3), 3,79 (ε, 3H, OCH3), 4,47 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 368 (M*), 146
30-(1) CHs olaj
31-(1) a olaj; NMR, δ: 0,94 (t, 6H, NCH2CH3), 2,95 (q, 4H, NCH2CH3), 4,95 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 339 (M*+l), 146
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
(2) A fentiek szerint előállított vegyületeket az 1. példa (2) lépése szerint kezelve állítjuk elő, a 4. táblázatban ismertetett (I-b) általános képletű vegyületeket, (n=0), a 4. reakcióvázlatnak megfelelően.
-1121
HU 201751 Β
4. táblázat: (I-b) általános képletű vegyületek fizikai tulajdonságai
Példa száma A-gyűrü Fizikai tulajdonságok*'
26-(2) CHs ^nX Olvadáspont: 110-112 °C (éterből átkristályositva)
27-(2) ex Olvadáspont: 81-83 °C (éter és n-hexán elegyéből átkristályositva)
28-(2) QCH3 jő CHs Olvadáspont: 99-100 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva
29-(2) xí^XQCHs ex olaj; NMR, é: 0,87 (t, 6H, NCHzCHs), 3,81 (s, 3H, OCH3) 4,80 (ABq, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 384 (M*), 162
30-(2) Olvadáspont: 121-123 °C (diizopropil-éterbői átkristályosítva)
31-(2) Cl Olvadáspont: 115-116 °C (metilén-klorid és n-hexán elegyéből átkristályositva)
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
32-50. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő az 5. táblázatban ismertetett (Π-c) általános képletű köztitermékeket (a 41. példában n=l, a 32-40. és a 42-50. példákban n=0), az 5. reakcióvázlatnak megfelelően.
5. táblázat: (II—c) általános képletű vegyületek fizikai tulajdonságai
Példa száma A-gyürű Fizikai tulajdonságok*'
32-(1) Cl Olvadáspont: 138,5-140 °C elegyéből átkristályositva) (kloroform és n-hexán
33-(1) Br Olvadáspont: 148-150 °C elegyéből átkristályositva) (kloroform és n-hexán
34-(1) CF3 Olvadáspont: 148-151 °C elegyéből átkristályositva (etil-acetát és n-hexán
-1223
HU 201751 Β
Példa száma A-gyüru Fizikai tulajdonságok*'
35-(1) A OCHs Olvadáspont: 119-121,5 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
36-(1) 0CH3 0CH3 s. olaj
37-(1) OH A Olvadáspont: 191-193 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályosítva)
38-(1) OCH2CF3 olaj; NMR, 4: 2,91 (m, 4H, NCH2), 3,80 (m, 4H, OCHz),
A 4,38 (q, 2H, OCH2CF3), 4,57 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 450 (M‘), 175
39-0) 0CH3 A CH3 Olvadáspont: 103-105 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosltva)
40-(1) CH3 A olaj
41-0) a olaj; NMR, í: 4,39 (s, 2H, SCH2), 5,04 (s, 2H, NCHzN) Tömeg (m/e): 367 (M*+l), 175
42-(1) Olvadáspont: 138-139 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosltva)
43-(1) CH3 A olaj; NMR, 4: 2,06 (s, 3H, CH3), 4,44 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 366 (M‘)> 175
44-(1) CH3 ő Olvadáspont: 109-111 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosltva)
45-(1) CH3 A Olvadáspont: 98-100 °C (etil-acetát és diizopropil-éter elegyéből átkristályosítva)
46-(1) A CH3 Olvadáspont: 114-116 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva)
-1325
HU 201751 Β
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*!
47-(1) CH3 X^N- A CH3 Olvadáspont: 126-128 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
48-(1) OC113 Cf Olvadáspont: 124-126 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
49-(1) NO2 XX Olvadáspont: 199-202 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva)
50-(1) ex Olvadáspont: 112-113 °C (etil-acetát, éter és n-hexán elegyéből átkristályositva)
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
(2) A fentiek szerint előállított vegyületeket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 6. táblázatban ismertetett (I-c) általános képletű vegyületeket (a 41. példában n=l, és a 32-40. és 42-50. példákban n=0), a 6. reakcióvázlatnak megfelelően.
6. táblázat: (I-c) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*1
32-(2) Cl Ti N Olvadáspont: 143-144,5 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva)
33-(2) Br A Olvadáspont: 143-145 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva)
34-(2) CF3 A Olvadáspont: 143,5-144,5 “C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva)
35-(2) XX OCH3 Olvadáspont: 139-141 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
36-(2) OCH3 OCH3 XX Olvadáspont: 178-183 °C (kloroform, diizopropil-éter és n-hexán elegyéből átkristályositva)
-1427
HU 201751 Β
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*)
37-(2) OH a Olvadáspont: 161-164 °C (bomlás közben); (átkristélyositás metanol, kloroform és n-hexán elegyéből)
38-(2) OCH2CF3 ck Olvadáspont: 140-144 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva,
39-(2) OCH3 jók CH3 Olvadáspont: 151-152 °C (etil-acetátból átkristályosítva)
40-(2) CH3 Olvadáspont: 91-96 °C (diizopropil-éterból átkristályosítva)
41-(2) a olaj; NMR, á: 4,81 (ABq, 2H, SCHz), 5,35 (ABq, 2H, NCH2N) Tömeg (m/e): 383 <M*+1), 176
42-(2) Olvadáspont: 150-152 °C (etil-acetátból átkristályosítva)
43-(2) CH3 a Olvadáspont: 129-130 °C (etil-acetát ós n-hexán elegyéből átkristályosítva)
44-(2) Olvadáspont: 155,5-157,5 °C (kloroform és n-hexár elegyéből átkristályosítva)
45-(2) CH3 Χλ Olvadáspont: 135-137 °C (etil-acetátból átkristá- lyosítva,
46-(2) XI CH3 Olvadáspont: 124-126 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva)
47-(2) CH3 Ja CH3 Olvadáspont: 133-135 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva) i _1
-1529
HU 201751 Β
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*’
48-(2) 0CH3 Olvadáspont: 130-132 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva)
49-(2) NO2 Olvadáspont: 179,5-181,5 °C (kloroform és etanol elegyéből átkristályosítva)
50-(2) a Olvadáspont: 112-115 °C (etil-acetátból átkristályosítva)
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
51-58. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 7. táblázatban ismertetett (ΙΙ-d) általános képletű köztitermékeket (n=0), a 7. reakcióvázlatnak megfelelően.
7. táblázat: (II—3) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*·
51-(1) CH3 olaj; NMR, é: 1,30-1,90 (m, 6H, CH2), 2,36 (s, 3H, C-CH3), 2,60-3,00 (m, 4H, NCH2), 4,54 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 364 (M*), 173
52-(1) CH3 XX Olvadáspont: 99-100 °C (diizopropil-éterből étkristályosítva)
53-(1) CH3 olaj; NMR, &: 1,20-1,84 (m, 6H, CH2), 2,31 (s, 3H, CHs), 2,49 (s, 3H, CHs) 2,68-2,97 (m, 4H, NCH2), 4,53 (β, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 379 (M*+l), 173
54-(1) xx OCH3 olaj; NMR, é: 1,30-1,85 (m, 6H, CH2), 2,50-2,95 (m, 4H, NCH2), 3,96 (ε, 3H, OCH3), 4,59, (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 380 (M‘), 173
55-(1) CHs ex olaj; NMR, é: 1,33-1,73 (m, 6H, CH2), 2,05 (β, 3H, C-CH3), 2,70-2,76 (m, 4H, NCH2), 4,43 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 364 (M*), 173
56-(1) OCH3 a Olvadáspont: 123,5-125,5 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
-1631
HU 201751 Β
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok**
57-(1) OCHa XI CH3 olaj; NMR, δ: 1,60 (sz, 6H, CHz), 2,48 (s, 3H, C-CHa), 2,77-2,88 (m, 4H, NCHz), 3,80 (s, 3H, OCHa), 4,55 (s, 2H, SCHz) Tömeg (m/e): 394 (Μ»), 173
58-(1) a Qlvadáspont: 115-117 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
*: az NMR-spektrumot CDCla-ban mérjük.
(2) A fentiek szerint előállított vegyületeket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő az (I-d, általános képletű vegyületeket (n=0), a 8. reakcióvázlatnak megfelelően.
8. táblázat: (I-d) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyürú Fizikai tulajdonságok**
51-(2) CHa Olvadáspont: 62-64 °C (kloroform és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
52-(2) CH3 XX Olvadáspont: 108-111 °C (izopropil-alkohol és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva,
53-(2) CH3 Olvadáspont: 143-145 °C (etil-acetatból átkristályosítva)
54-(2) XX OCH3 Olvadáspont: 152-153 °C (etil-acetátböl átkristályositva,
55-(2) CH3 ςχ Olvadáspont: 94-96 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
56-(2) OCHa CK olaj; NMR, δ: 1,4-1,8 (m, 6H, CH2), 2,5-2,9 (m, 4H, NCH2), 3,80 (s, 3H, OCHa), 4,75 (ABq, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 397 (M‘+l), 174
57-(2) OCHa XX CHa Olvadáspont: 129-131 °C (etil-acetátból átkristályositva)
-1733
HU 201751 Β
Példa száma A-gyűrü Fizikai tulajdonságok**
58-(2) Olvadáspont: 94-96 °C (etil-acetát és n-hexán elegye-
Ok ból átkristályositva)
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
59-64. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket 15 az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 9. táblázatban ismertetett (II—e) általános képletű vegyületeket, a 9. reakcióvázlatnak megfelelően.
9. táblázat: (ΙΙ-e) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok*1
59-(1) -N(n-C3H7)2 olaj; NMR, δ: 0,79 (t, 6H, J=7Hz, CCH3), 4,61 (s, 2H,1 SCH2) Tömeg (m/e): 367 (M’+l), 190
60-(1) -CH2N(CH3)z Olvadáspont: 48-52 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
61-(1) -™o olaj; NMR, δ: 1,0-2,1 (m, 10H, CH2), 3,1-3,5 (sz, IH, CHN), 4,44 (s, 2H, SCH2), 4,7-5,0 (sz, IH, NH) Tömeg (m/e): 364 (M*), 188
62-(1) olaj; NMR, δ: 4,23 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 333 (M‘)
63-(1) -H Olvadáspont: 69-71 °C (diizopropil-éter és n-hexán elegyéből átkristályositva)
64-(1) -OCH3 Olvadáspont: 68-71 °C (metil-éter és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
(2) A fenti módon előállított vegyületeket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 10. táblázatban ismertetett (I-e) általános képletű vegyületeket, a 10 reakcióvázlatnak megfelelően.
-1835
HU 201751 Β
10. táblázat: (I-e) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok*’
59-(2) -N(n-C3H7)2 olaj; NMR, 6: 0,76 (t, 6H, J=7Hz, CH2CH2CH3), 4,88 (ABq, 2H, SCH2) (cseppfolyós) IR\)«ax (cm-1): 1050 (S-O)
60-(2) -CH2N(CH3)2 Olvadáspont: 96-97,5 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéböl átkristályosítva)
61-(2) ---O olaj; NMR, é: 3,05-3,45 (m, IH, CH), 4,65 (ABq, 2H, SCH2), 5,30 (sz, IH, NH) (cseppfolyós) IR\)»sx (cm-1): 3320, 1040
62-(2) -LJ Olvadáspont: 188-190 °C (etanolból átkristályosítva)
63-(2) -H Olvadáspont: 151-153 °C (etanol és dietiléter elegyéból átkristályosítva)
64-(2) -OCHs Olvadáspont: 148-151 °C (etanolból átkristályosítva)
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
65-66. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 11. táblázatban ismertetett (II—f) általános képletű köztitermékeket, a 11. reakcióvázlatnak megfelelően.
11. táblázat: (II—f) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok*’
65-(1) - N(CH3)2 olaj; NMR, ő: 1,70-1,97 (ra, 4H, CH2), 2,40 -2,87 (m, 4H, =CCH2), 2,60 [s, 6H, N(CH3)2], 4,39 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 364 (M1), 134
66-(1) -N \> olaj; NMR, é: 1,76-1,89 (m, 4H, CHz), 2,43 -2,71 (m, 4H, =CCH2), 2,73-2,87 [m, 4H, N(CH2>], 3,68 -3,81 (m, 4H, OCH2), 4,40 (s, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 406 (M‘)
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
(2) A fenti módon előállított vegyületeket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 12. táblázatban ismertetett (I-f) általános képletű vegyületeket, a
12. reakcióvázlatnak megfelelően.
-1938
HU 201751 Β
12. táblázat: (I—f) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok*'
65-(2) - N(CH3)2 olaj; NMR, 4: 2,59 [s, 6H, N(CHs)2j, 4,80 (ABq, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 381 (MU1),
56-(2) olaj; NMR, 4: 4,82 (ABq, 2H, SCH2) Tömeg (m/e): 423 (M*+l)
*: az NMR-spektrumot CDCh-ban mérjük.
67. példa (1) 7,53 g 2-[2-(dimetil-amino)-benzil—tio]—1,3a, 4,5,6,6a-hexahidro-6a-hidroxi-l-(2-piridil)-ciklopenta[d]-imidazol és katalitikus mennyiségű p-toluolszulfonsav 100 ml toluollal készült oldatát 1 órán keresztül visszafolyató hűtő alatt forraljuk. A reakcióelegyet bepárolva eltávolítjuk az oldószert, a maradékhoz vizet adunk, és a vizes elegyet vizes nátrium-hidrogén-karbonát-oldattal semlegesítjük. Az elegyet kloroformban extraháljuk. Az extraktumot szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk.
3,94 g l,4,5,6-tetrahidro-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-tio]-l-(2-piridil)-ciklopenta[djimidazolt kapunk.
Hozam: 55%.
Olvadáspont: 115-117 °C etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva) (2) A fenti módon előállított vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve 1,4,5,6-tetrahidro-2-[ 2- (dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-l-(2-piridil)-ciklopenta[d]imidazolt kapunk.
Hozam:
Olvadáspont:
74%.
139,5-141 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva).
68-70. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket a 67. példa (1) lépésében leírtak ‘szerint kezelve állítjuk elő a 13. táblázatban ismertetett (II-g) általános képletű kiindulási ve35 gyületeket, a 13. reakcióvázlatnak megfelelően.
13. táblázat: (U-g) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok*'
68-(1) -N(C2Hs)2 Olvadáspont: 106-108 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosltva)
69-(1) -0 Olvadáspont: 120-122,5 °C (etil-acetát és n-hexán ele•gyéből átkristályositva)
70-(1) -N_O Olvadáspont: 115-116 °C (diizopropil-éterből átkristélyositva)
(2) A fentiek szerint előállított vegyületeket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 14. táblázatban is- 60 merte tett (I-g) általános képletű vegyületeket, a 14. reakcióvázlatnak megfelelően.
-2039
HU 201751 Β
14. táblázat: (I-g) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok’1
68-(2) -N(CzHs)z Olvadáspont: 107-109 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéból átkristályositva)
69-(2) -O Olvadáspont: 147-148,5 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéböl átkristályositva)
70-(2) V_7 Olvadáspont: 135-136 °C (diizopropil-éterből átkristályositva)
71. példa (1) 1- (2-piridil)-2-mer kapto-imidazolt és (2,4,6-trimetil-fenil)-szulfonil-amino-benzil-kloridot az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve 1-(2-piridil)-2- [2- (2,4.6- trimetil-fenil)-szulfonil)-amino-benzil-tio]-imidazolt kapunk.
Hozam: 87%.
Olvadáspont: 154-156 °C (izopropil-alkoholból átkristályositva) (2) 2 g fent kapott vegyület, 2,5 ml anizol és 15 ml metánszulfonsav elegyét szobahőmérsékleten, 20 órán keresztül keverjük. A reakcíóelegyhez ezután vizet adunk, és etil-acetáttal extraháljuk. Az extraktumot telített, vizes nátrium-klorid-oldattal mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk.
1,1 g l-(2-piridil)-2-(2-amino-benzil-tio)-imidazolt kapunk, olaj formájában.
Hozam: 93%.
Tömeg (m/e): 282 (M·), 106.
‘H-NMR (CDCb, <$,: 3,9 (széles, 2H, NHz),
4,43 (s, 2H, SCH2).
(3) A fenti módon kapott terméket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(2-piridil)-2-(2-amino-benzil-szulfinil)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 145-146 °C (izopropil-alkoholból átkristályositva).
72, példa (1) 4,8 g l-(2-piridil)-2-(2-amino-benzil-tioj-imidazol, 5 ml ecetsavanhidrid és 50 ml piridin elegyét szobahőmérsékleten, 16 órán keresztül keverjük. Az oldószert ledesztilláljuk, és a maradékot toluolból kristályosítjuk. A kristályokat szűréssel összegyűjtjük.
4,31 g l-(2-piridil)-2-l2-(acetil-amino)-benzil-tio]-imidazolt kapunk.
Hozam: 78%.
Olvadáspont: 150-151 °C (izopropil-alkoholból átkristályositva).
(2) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve 1- (2-piridil )-2-( 2-(acetil-amino ,-benzíl-szulfi20 nil]-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 172-173 °C (izopropil-alkoholból átkristályositva,.
73. példa (1) 100 mg 60%-os nátrium-hidridet ml dimetil-formamidban szuszpendálunk, a szuszpenzióhoz 1 g l-(2-piridil)-2-[2-(2,4,630 -trimetil-fenil)-szulfonil-aminobenzil-tio]-imidazol 2 ml dimetil-formamiddal készült oldatét adjuk, jeges hűtés közben. Az elegyet szobahőmérsékleten 30 percen keresztül keverjük, és 320 mg metil-jodidot adunk hozzá.
Az elegyet 2 órán keresztül keverjük. A reakcióelegyet vízbe öntjük, a kapott olajos terméket etil-acetáttal extraháljuk. Az extraktumot szárítjuk és bepároljuk. A maradékot szilikagélen, oszlopkromatográfiá6 eljá40 rással tisztítjuk, az eluálást n-hexán és etil-acetát 3:2 térfogatarányú elegyével végezzük.
0,76 g l-(2-piridil)-2-{2-[N-metil-N-(24,6-trimetil-fenil)-szulfonil-amino]-benzil-tio}45 -imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 131-133 °C (etil-acetátból átkristályositva).
(2, A fenti módon kapott terméket a 71. példa (2, lépésében leírtak szerint kezel50 ve l-(2-piridil)-2-[2-(metil-amino)-benzil-tio]-imidazolt kapunk, olaj formájában.
Hozam: 92%.
Tömeg (m/e): 296 (M’)> 120.
‘H-NMR (CDCb, í): 2,83 (d, 3H, J=3Hz),
NCHa 4,42 (β, 2H,
SCH2).
(3) A fenti módon kapott terméket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(2-piridil)-2-(2-metil-amino-benzil-8Zulfi60 nil)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 135-137 °C (etil-acetátból átkristályositva).
-2141
HU 201751 Β
74. példa (1) 1- (2-piridil )-2- [ 2- (acetil-amino)benzil-tio]-imidazolt a 73. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve l—(2—piridil)—2—[2—(N— -metil-N-acetil-amino)-benzil-tio]-imidazolt kapunk, olaj formájában.
Hozam: 78%.
Tömeg (m/e): 338 (M‘), 120.
lH-NMR (CDCb, 6): 1,76 s, 3H, COCHa),
3,20 (s, 3H, NCHs), 4,39 (s, 2H, SCHz).
(2) A fenti módon kapott terméket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-2-piridil-2-[2-(N-metil-N-acetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 188-189 °C (kloroform és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva).
75. példa (1) 2-(2-ftálimido-benzil-tio)-l,3a,4,5,6,6a-hexahidro-6a-hidroxi-1- (2-piridil ,-ciklopenta[d]imidazolt a 67. példa (1, lépésében leírtak szerint kezelve 1,4,5,6-tetrahidro-l-(2-piridil)-2-(ftálimido-benzil-tio-ciklopenta(d]imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 196-197 °C (kloroform és etil-acetát elegyéből átkristályositva).
(2) 1,80 g, fenti módon kapott vegyület, 0,22 g hidrazin-hidrát és 100 ml metanol elegyét 5 órán keresztül visszafolyató hütő alatt forraljuk. A reakcióelegyet lehűtjük, az oldószert ledesztilláljuk, és a maradékokhoz metilén-kloridot adunk. Az oldhatatlan anyagot leszűrjük. A szűrletet vízzel mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A kristályos maradékot etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositjuk.
1,06 g l,4,5,6-tetrahidro-l-(2-piridil)-2-(amino-benzil-tio)-ciklopenta[d]imidazolt kapunk, halványsárga, lemezes kristályok formájában.
Hozam: 83%.
Olvadáspont: 121-123 °C.
(3) 0,27 g acetil-klorid 5 ml metilén-kloriddal készült oldatához cseppenként hozzáadunk 2,0 g fenti, (2, lépés szerint előállított vegyületet, és 0,35 g trietil-amint tartalmazó 20 ml metilén-kloridot. A beadagolást jeges hűtés közben végezzük. Egy óra múlva a reakcióelegyet telitett, vizes nátrium-hidrogén-karbonát-oldattal, majd vizzel mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A kristályos maradékot kloroform és etil-acetát elegyéből átkristályositjuk.
0,83 g l,4,5,6-tetrahidro-l-(2-piridil)-2-(acetil-amino-benzil-tio)-ciklopenta[d]imidazolt kapunk.
Hozam: 74%.
Olvadáspont: 214-217 °C (bomlás közben).
(4) A fenti (3) lépésben kapott terméket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l,4,5,6-tetrahidro-l-(2-piridil)-2-(acetil-amino-benzil-szulfinil)-ciklopenta(d]imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 188-191 °C (bomlás közben, etil-acetát és n-hexán elegyéböl átkristályositva).
76. példa (1) 1- (4—piridil )-2-merkapto-imidazolt és 2-ftélimido-benzil-kloridot az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve l-(4-piridil)-2-(2-ftálimido-benzil-tio)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 145-147 °C (etanolból átkristályosítva).
(2) A fenti módon kapott terméket a 75. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(4-piridil)-2-(2-amino-benzil-tio)-imidazolt kapunk, olaj formájában.
Tömeg (m/e): 282 (M4), 106.
•H-NMR (CDCb): 4,21 (széles, 2H, NH2),
4.30 (s, 2H, SCH2).
(3) A fenti lépés szerint előállított terméket a 75. példa (3) lépésében leírtak szerint kezelve l-(4-piridil)-2-[2-(acetil-amino)-benzil-tio)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 153-155 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva).
(4) A fenti módon kapott terméket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(4-piridil)-2-[2-(acetil-amino)-benzil-szulfinil]-imida2olt kapunk.
Olvadáspont: 147-149 °C (izopropil-alkohol és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva).
77. példa (1, l-(2-piridil-metil,-2-merkapto-imidazolt és 2-ftálimido-benzil-kloridot az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve l-(2-piridil-metil)-2-(2-ftáiimido-benzil-tio)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 80-83 °C (etanolból átkristályosítva).
(2) A fenti módon kapott terméket a 75. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve 1- (2-piridil-metil)-2- (2-amino- benzil-tio )imidazolt kapunk, olaj formájában.
Tömeg (m/e): 296 (M*), 106.
•H-NMR (CDCb, í): 4,21 (s, 2H, SCHz),
4.31 (széles, 2H,
NHz), 5,10 (s, 2H,
NCHz).
(3) A fenti módon kapott terméket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(2-piridil-metil )-2-( 2-amino-benzil-szulfinil)-imidazolt kapunk.
-2243
HU 201751 Β
Tömeg (m/e,: 312 (M1), 106.
^-NMR (CDCb δ): 4,26 (széles, 2H, NH2),
4,59 (ABq, 2H, NCHz), 5,29 (ABq, 2H, NCH2).
78. példa (1, 4,33 g o-(N-metil-N-fenil-araino)-benzil-alkoholt tartalmazó 50 ml tetrahidro-furánhoz -60 °C-on 14,3 ml, 15%-os, n-hexános n-butil-litium-oldatot adunk. 20 perc múlva az elegyhez 2,67 g trietil-amint adunk, és az elegyhez cseppenként hozzáadjuk 5,3 g p-toluolszulfonil-klorid 20 ml tetrahidrofuránnal készült oldatát. Az elegyet -20 °C-on órán keresztül keverjük. Ezután hozzáadunk 5,0 g trietil-amint és 3,59 g 1—(2—pi— ridil,-2-merkapto-imidazolt. A reakcióelegyhez óra múlva etil-acetátot adunk. Az elegyet vízzel mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot oszlopkromatográfiás eljárással tisztítjuk, az eluálást etil-acetát és kloroform 1:9 térfogatarányú elegyével végezzük.
15. táblázat: (II—h) általános
4,55 g l-(2-piridil)-2-(N-metil-N-feníl-amino-benzil-tio,-imidazolt kapunk.
Hozam: 60%.
Olvadáspont: 90-92 °C (etil-acetát és n5 -hexán elegyéből átkristályositva).
(2) A fenti módon kapott terméket az
1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(2-piridil)-2-(N-metil-N-fenil-amino-benzil-szulfinil)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 137-139 °C (izopropil-alkohol és n-hexán elegyéből átkristályositva).
79-84. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket a 78. példa (1) lépésében leírtak szerint ke20 zelve állítjuk elő a 15. táblázatban ismertetett (II—h) általános képletű kőztiterméket (n=0), a 15. reakcióvázlatnak megfelelően.
képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyürű Fizikai tulajdonságok*1
79-(1) X^N^A OCH3 olaj; NMR, é: 3,96 (s, 3H, OCH3), 4,33 (s, 2H, SCH2), 6,27 (t, 2H, =CH-) Tömeg (m/e): 362 (M4)
80-(1) CH3 fX olaj; NMR, δ: 2,38 (ε, 3H, C-CHa), 4,26 (s, 2H, SCHz), 6,25 (t, 2H, =CH-) 6,81 (t, 2H, N=CH-) Tömeg (m/e): 349 (M4), 192
81-(1) CHs σ olaj; NMR, δ: 2,03 (s, 3H, C-CHa), 4,11 (s, 2H, SCHz), 6,23 (t, 2H, =CH-) 6,71 (t, 2H, N=CH-) Tömeg (m/e): 346 (M4), 192
82-(1) OCH3 X olaj; NMR, δ: 3,79 (ε, 3H, OCHs), 4,38 (s, 2H, SCH2), 6,24 (t, 2H, =CH-) 6,72 (t, 2H, N=CH-) Tömeg (m/e): 362 (M4), 208
83-(1) >sPCH3 CH3 olaj
84-(1) X Olvadáspont: 93-95 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva) NMR, δ: 4,52 (s, 2H, SCH2), 6,30 and 6,83 (t, 2H, J=2Hz, Ο , Tömeg (m/e): 332 (M4), 156
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
-2345
HU 201751 Β (2) A fenti módon előállított vegyületeket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 16. táblázatban ismertetett (I-h) általános képletű vegyületeket (n=0), a 16. reakcióvázlatnak megfelelően. 5
16. táblázat: (I-h) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrü Fizikai tulajdonságok*'
79-(2) XX OCH3 Olvadáspont: 112-114 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
80-(2) CH3 &. Olvadáspont: 106-120 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva)
81-(2) CH3 a Olvadáspont: 113-115 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
82-(2) OCH3 a olaj; NMR, é: 3,84 (s, 3H, OCHs), 4,56 (s, 2H, SCH2), 6,24 and 6,76 (t, 2H, 202 -N ) Tömeg (m/e): 379 (M*)> 156
83-(2) OCH3 x^N-X. CH3 Olvadáspont: 127-128,5 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
84-(2) a Olvadáspont: 116-118 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
*: az NMR-spektrumot CDCh-ban mérjük.
85. példa (1) 19,6 g l-(5-nitro-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-tio]-imidazolt 400 ml 1:5 térfogatarányú tömény hidrogén-klorid-oldat - 70%-os vizes etanolelegyben oldunk. Az oldathoz 80 °C-on cseppenként hozzáadunk 82,7 g ón(II)-klorid-dihidrátot 100 ml vizben oldva, és a reakcióelegyet 1 órán keresztül a fenti hőmérsékleten keverjük. A reakcióelegyet vizes nátrium-hidroxid-oídattal meglúgositjuk, az oldhatatlan anyagokat leszűrjük. A szűrletet etil-acetáttal extraháljuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot szilikagélen, oszlopkromatográfiás eljárással tisztítjuk, az eluálást kloroform és metanol 3:1 térfogatarányú elegyével végezzük. Az így kapott anyagot dietiléterból átkristályositjuk. A kristályokat szűréssel összegyűjtjük.
6,27 g l-(5-amino-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-tio]-imidazolt kapunk. Olvadáspont: 134-138 °C.
(2) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(5-amino-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinilj-imidazolt kapunk. Olvadáspont: 140-143 °C (etanol és dietiléter elegyéből átkristályositva).
86. példa (1) l-(5-nitro-2-piridil)-2-merkapto65 -imidazolt és 2-morfolino-benzil-kloridot az 1.
-24HU 201751 Β példa (1, lépésében leírtak szerint kezelve l-(5-nitro-2-piridil,-2-(2-morfolino-benzil-tio)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 199-202 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva.) (2, 7,95 g fenti módon előállított vegyületet 120 ml ecetsavban oldunk, és 2,5 g 10% fémet tartalmazó szénhordozós palládiumkatalizátor jelenlétében, atmoszferikus nyomáson, szobahőmérsékleten katalitikusán hidrogénezünk. A reakció befejeztével a katalizátort leszűrjük, és a szűrletból az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékhoz vizet adunk, és a vizes elegyet telített, vizes nátrium-hidrogén-karbonát-oldattal semlegesítjük. Az így keletkezett kristályos csapadékot szűréssel összegyűjtjük, és kloroform ós n-hexán elegyéből átkristályositjuk.
5,92 g l-(5-amino-2-piridil)-2-(2-morfolino-benzil-tio)-iraidazolt kapunk.
Hozam: 81%.
Olvadáspont: 178-181 °C.
(3) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2, lépése szerint kezelve l-(5-amino-2-piridil,-2-(2-morfolino-benzil-szulfinil)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 190-192 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva, bomlás közben).
87. példa (1) l-(5-amino-2-piridil)-2-(2-morfolino-benzil-tio)-iniidazolt a 75. példa (3) lépéséit) ben leírtak szerint kezelve l-[5-(acetil-amino)-2-piridil]-2-(2-moifolino-benzil-tio)-imidazolt kapunk.
Hozam: 78%.
Olvadáspont: 164-167 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva).
(2) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-[5-(acetil-amino)-2-piridil]-2-(2-morfolino20 -benzil-szulfinil)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 207-209 °C (kloroform és n-hexán elegyéből átkristályositva, bomlás közben).
88-91. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint ke30 zelve állítjuk elő a 17. táblázatban ismertetett (II-i) általános képletű köztitermékeket (n=0), a 17. reakcióvázlatnak megfelelően.
17. táblázat: (II—i) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok
88-(1) CH3 XI Olvadáspont: 106-107 °C (etil-acetátból átkristályositva)
89-(1) CH3 Olvadáspont: 96-98 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkistályositva)
90-(1) Xi OCH3 Olvadáspont: 112-118 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéból átkristályosítva)
91-(1, OCHs a Olvadáspont: 118-119 °C (etanol és diizopropil-éter elegyéből átkristályosítva)
-2549 HU 201751 Β 50 (2) A fenti módon kapott vegyületeket a 86. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 18. táblázatban ismertetett (II—j) általános képletű köztitermékeket (n=0), a 18. reakcióvázlatnak megfelelően. 5
18. táblázat: (II-j) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyürü Fizikai tulajdonságok*’
88-(2) CHs XI Olvadáspont: 116-118 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
89-(2) CHj til CHs Olvadáspont: 93-95 °C (etil-acetát és n-hexén elegyéből átkristályositva,
90-(2, XI OCH3 Olvadáspont: 112-118 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
91-(2) OCH3 íX olaj; NMR 6: 3,82 (s, 3H, OCH3), 4,31 (ε, 2H, SCH2), 4,40 (sz, 2H, NH2) Tömeg (m/e): 312 (M‘), 106
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
(3) A fenti módon kapott vegyületeket a 75. példa (3) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 19. táblázatban ismertetett (II—k) általános képletű köztitermékeket (n=0>, a 19. reakcióvázlatnak megfelelően.
19. táblázat: (II—k) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok
88-(3) CH3 Olvadáspont: 173—175 °C (izopropil-alkohol és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
89-(3, CH3 Olvadáspont: 131-133 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
CH3
90-(3) XI OCH3 Olvadáspont: 137-140,5 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
91-(3) OCH3 fY Olvadáspont: 147-149 °C (etil-acetátból átkristályositva,
-2651
HU 201751 Β (4) A fenti módon kapott vegyületeket az 1. példa (2, lépésében leírtak szerint kezelve állitjuk elő a 20. táblázatban ismertetett (I-i, általános képletű vegyületeket (n=0), a 20 reakcióvázlatnak megfelelően. 5
20. táblázat: (I-i) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok
38-(4, CH3 xa N Olvadáspont: 192-194 °C (metilén-klorid és n-hexán elegyéből átkristályositva)
39-(4) CH3 ΛΑ CH3 Olvadáspont: 185-193 °C (metilén-klorid és n-hexán elegyéből átkristályositva)
90-(4, XA OCH3 Olvadáspont: 155,5-157,7 °C (metilén-klorid és n-hexán elegyéből átkristályositva)
91-14) OCH3 X Olvadáspont: 110-113 °C (etil-acetátból átkristályoeitva,
92. példa (1) l-(2-piridil-metil)-2-(2-amino-benzil-tio)-imidazolt a 75. példa (3) lépésében leírtak szerint kezelve l-(2-piridil-metil)-2-[2- (acetil-amino )-benzil-tio]-imidazolt kapunk. Tömeg (m/e): 338 (M4)i 106.
Ή-NMR (CDCb, é): 2,29 (s, 3H, COCH3),
4,31 (s, 2H, SCH2),
5,10 (s, 2H, NCH2).
(2) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(2-piridil-metil)-2-[2-(acetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 146-148 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva).
93. példa (1, 0,26 ml acetil-kloridot adunk jeges hűtés közben 0,98 g l-(5-amino-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-tio]-imidazol, 1 ml trietil-amin és 30 ml metilén-klorid elegyéhez. Az elegyet a fenti hőmérsékleten 2 órán keresztül keverjük, vizzel és telített, vizes nátri u m-hid rogén- karbonát-oldattal mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot szilikagélen oszlopkroma28 togi'áfiás eljárással tisztítjuk, az eluálást kloroform és metanol 30:1 térfogatarányú elegyével végezzük, a kapott anyagot diizopropil-éterböl átkristályositjuk. A kristályokat szűréssel összegyűjtjük.
0,82 g 1-(5-( acetil-amino)-2-piridil]-2- [ 2- (dimetil-amino)- benzil- tio]-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 137-139 °C.
(2) A fenti módon kapott vegyületet az
1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-[5-(acetil-amino,-2-piridil]-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazolt kapunk. Olvadáspont: 168-170 °C (etanol és éter elegyéből átkristályositva).
94. példa (1) 2,5 ml hangyasavhoz 1,4 g ecetsavanhidridet adunk, és az elegyet 60 °C-on, 30 percen keresztül keverjük. A reakcióelegyet jeges fürdőn lehűtjük, és hozzáadunk 1,07 g l-(4,6-dimetil-2-piridil)-2-(2-amino-benzil60 -tio)-imidazolt 4 ml hangyasavban oldva. Az elegyet szobahőmérsékleten 1 órán keresztül keverjük. A reakció befejeztével az oldószert ledesztilláljuk. A maradékhoz vizet adunk, és a vizes oldatot kálium-karbonáttal meglúgo65 sltjuk. Az elegyet ezután etil-acetáttal extra-2753 háljuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot szilikagélen oszlopkromatográfiás eljárással tisztítjuk, az eluálást etil-acetát és n-hexán 1:1 térfogatarányú elegyével végezzük. A nyert kristályokat etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítjuk.
0,64 g l-(4,6-dimetil-2-piridil)-2-[2-(formil-amino)-benzil-tio]-imidazolt kapunk.
Hozam: 55%.
Olvadáspont: 124-126,5 °C.
(2) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve 1—(4,6-dimetil- 2-piridil )-2-( 2-(formii-amino)-benzil-szulfinilj-imidazolt kapunk. 15
Olvadáspont: 160-162 °C (metilén-klorid és n-hexán elegyéből átkristélyosítva, bomlás közben).
ridhoz 1,7 g kálium-karbonát 10 ml vízzel készült oldatát adjuk. Intenzív keverés közben hozzáadunk 0,65 g benzoil-kloridot, és a reakcióelegyet szobahőmérsékleten, 1 órán 5 keresztül keverjük. A reakció befejeztével a szerves fázist elválasztjuk, vízzel mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A kapott nyers kristályokat izopropil-alkohol és diizopropil-éter elegyéből átkris10 tályositjuk.
1,55 g l-(2-piridil)-2-[2-(benzoil-amino)-benzil-tioj-imidazolt kapunk.
Hozam: 95%.
Olvadáspont: 132-133 °C.
(2) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-( 2-piridil )-2~l 2-( benzoil-ainino)-benzil-szulfinil]-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 109-111 °C (etil-acetátból átk ristályosítva).
95. példa
96-97. példa (1) 10 ml, 1,2 g l-(2-piridil)-2-(2-amino-benzil-tio)-imidazolt tartalmazó metilén-klo- 25 (1) A megfelelő kiindulási vegyületeket a 95. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 21. táblázatban ismertetett (II—1) általános képletű kóztitermékeket, a 21. reakcióvázlatnak megfelelően.
21. táblázat: (II—1) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok
96-(1) -NHCO2C2H5 Olvadáspont: 119-120 °C (izopropil-alkohol és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
97-(1) -NHCOC2O5 Olvadáspont: 98-100 °C (izopropil-alkohol és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
(2) A fenti módon kapott vegyületeket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint ke- 45 zelve állítjuk eló a 22. táblázatban ismertetett (I-j) általános képletű vegyületeket, a 22. reakcióvázlatnak megfelelően.
22. táblázat: (I-j) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok
96-(2) -NHCO2C2H5 Olvadáspont: 109-112 °C (etil-acetátból átkristályosítva)
97-(2) -NHCOC2H5 Olvadáspont: 155-156 °C (kloroform ée diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
-2855
HU 201751 Β
98. példa (1) 100 ml, 2,94 g l-(3-hidroxi-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-tio]-imidazolt és 3,76 ml trietil-amint tartalmazó melilén-kloridhoz jeges hűtés közben cseppenként hozzáadunk 0,96 ml acetil-kloridot. Két óra múlva a reakcióelegyet vizzel mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot szilikagélen, oszlopkromatográfiás eljárással tisztítjuk, az eluálást kloroform és aceton 30:1 térfogatarányú elegyével végezzük. A kapott anyagot etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítjuk.
2,03 g l-(3-acetoxi-2-piridil)-2-(2-(dimetil-ainino,-benzil-tio]-imidazolt kapunk, színtelen, tűskristályok formájában.
Hozam: 63%.
Olvadáspont: 85-87 °C.
(2) A fenti módon előállított vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(3-acetoxi-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazolt kapunk, olaj formájában.
FAB-tőmeg (m/e):
1H-NMR (CDCb, &): 2,19 (ε, 3H, COCHs),
2,57 [s, 6H, N(CH3)2], 4,77 (ABq, 2H, SCH2).
ÍR (cm-1): 1770 (NHCO),
1045 (S-0).
99. példa (1) l-( 3-hidroxi-2-piridil )-2-(2-morfolino-benzil-tio)-imidazolt a 98. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve l-(3-acetoxi-2-piridil )-2-( 2-morfolino-benzil-tio)-imidazolt kapunk.
Hozam: 73%.
Olvadáspont: 89-90 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkrístólyositva).
(2) A fenti módon kapott vegyületet az
1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve 1- (3-acetoxi-2-piridil )-2-( 2-morfolino-benzil-szulfinil)-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 104-107 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítva,.
100. példa (1, 10 ml, 1,09 g l-(4,6-dimetil-2-piridil)-2-(2-amino-benzil-tio,-imidazolt és 0,5 ml trietil-amint tartalmazó metilén-kloridhoz jeges hűtés közben 0,48 g metánszulfonil-kloridot adunk. Egy óra múlva a reakcióelegyet vizzel mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot szilikagélen, oszlopkromatográfiás eljárással tisztítjuk, az eluálást kloroform és etil-acetát 10:1 térfogatarányú elegyével végezzük. A kapott anyagot etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositjuk.
1,0 g l-(4,6-dimetil-2-piridil)-2-[2-(metánszulfonil-amino)-benzil-tio]-imidazolt kapunk, színtelen, tűskristályok formájában. Hozam: 73%.
Olvadáspont: 121-123 °C.
(2) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve l-(4,6-dimetil-2-piridil)-2-[2-(metánszulfonil-aminol-benzil-szulfinilj-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 138-142 °C (metilén-klorid és n-hexán elegyéből átkristályositva).
101. példa
(1) 3,26 g 1—( 3-hidroxi- 2-piridil)-2-[2-
-(dimetil-amino)-benzil-tio]-imidazolt 100 ml dimetil-formamidban oldunk, és hozzáadunk 0,48 g 60%-os nátrium-hidridet. A reakcióelegyet ezután 20 percen keresztül keverjük, 1,3 ml izopropil-bromidot adunk hozzá cseppenként, és az elegyet szobahőmérsékleten 17 órán keresztül továbbkeverjük. A reakcióelegyet jeges vízbe öntjük, etil-acetáttal extraháljuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályosítjuk.
2,47 g l-(3-izopropoxi-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-tioj-imidazolt kapunk. Hozam: 67%.
Olvadáspont: 85-87 °C.
(2) A fenti módon kapott vegyületet az 1. példa (2, lépésében leírtak szerint kezelve l-(3-izopropoxi-2-piridil)-2-(2-(dimetil-amino,-benzil-szulfinil]-imidazolt kapunk.
Tömeg (m/e): 384 (M‘), 134.
íH-NMR (CDCb, é): 1,32 és 1,34 (d, 3H,
CH3),
2,63 (s, 6H, N(CH3,2], 4,81 (ABq, 2H, SCH2).
102-103. példa (1) A megfelelő kiindulási vegyületekből a 101. példa (1) lépésében leírtak szerint eljárva állítjuk elő a 23. táblázatban ismertetett (Π-ο) általános képletű köztitermékeket (n=0).
-2957
HU 201751 Β
23. táblázat: (II-o) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrü Fizikai tulajdonságok
102-(1) O-1-C3H7 σ Olvadáspont: 117-119 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
103-(1) OCH2CH=CH2 d. Olvadáspont: 87-89 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
(2) A fenti módon kapott vegyületeket az 1. példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve állítjuk elő a 24. táblázatban ismertetett (I-k) általános képletű vegyületeket (n=0).
24. táblázat: (I-k, általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok*
102-(2) O-Í-C3H7 a Olvadáspont: 120-122 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
103-(2) OCH2CH=CH2 Cl olaj; NMR, é: 2,7-3,0 (m, 4H, OCH2), 3,6 -3,9 (m, 4H, NCH2), 4,58 (dt, 2H, OCH2CH=), 4,81 (ABq, 2H, SCH2), 5,97 (m, 1H, CH=), 5,1-5,5 (m, 2H, CH2=) FAB-tómeg (m/e): 425 (M‘+l), 176
*: az NMR-spektrumot CDCb-ban mérjük.
104. példa
100 ml, 1,5 g l-(4-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-tio]-imidazolt tartalmazó kloroformhoz 3,42 g 80%-os m-klór-perbenzoesavat 45 adunk, jeges hűtés közben. A reakcióelegyet 1 órán keresztül keverjük, majd 8,36 g nátrium-hidrogén-szulfitot adunk hozzá, és szobahőmérsékleten 2 órán keresztül állni hagyjuk. A reakcióelegyet telített, vizes, nátrium- 50 -hidrogén-karbonát-oldattal és vízzel mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot szilikagélen oszlopkromatográfiás eljárással tisztítjuk, az eluálást kloroform és metanol 40:1 térfogatarányú 55 elegyével végezzük. Az anyagot kloroform és diizopropil-éter elegyéből átkristályosítjuk.
0,91 g l-(4-piridil)-2-l2-(dimetil-amino)-benzil-szulfonil]-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 132-135 °C. 60
A kiindulási vegyületek előállítását az alábbi kísérleti példákkal szemléltetjük.
1. kísérleti példa
3,76 g 2-amino-piridin és 7 g 2,2 dietoxi-etil-izotiocianát toluollal készült oldatát visszafolyató hűtő alatt forraljuk. A reakció befejeztével az oldószert ledesztilláljuk, és a maradékot etil-acetát és n-hexán elegyéból átkristályositjuk.
g N-(2,2-dietoxi-etil)-N’-(2-piridil)-tiokarbamidot. kapunk.
Olvadáspont: 126-128 °C.
(2) 8,94 g fenti módon előállított vegyület és kevés tömény hidrogén-klorid-oldat ecetsavval készült oldatát visszafolyató hútó alatt forraljuk. A reakció befejeződése után az oldatból az oldószert bepárlással eltávolítjuk. A maradékot vízben oldjuk, és nátrium-hidrogén-karbonátot adunk hozzá. A keletkezett kristályos csapadékot szűréssel összegyűjtjük.
4,91 g l-(2-piridil)-2-merkapto-imidazolt kapunk.
Olvadáspont: 159-161 °C (izopropil-alkohol, diizopropil-éter és n-hexán elegyéből átkristályositva).
-3059
HU 201751 Β
2-25. kísérleti példa n=0 a 3-24. kísérleti példákban, és
A megfelelő kiindulási vegyületeket az n=2 a 25. kísérleti példában,
1. kísérleti példa (1) és (2) lépésében leírtak Rl és R2 jelentése hidrogén-
szerint kezelve állítjuk elő a 25. táblázatban 5 atom,
ismertetett (III) általános képletű köztitermé- Ra jelentése etilc sö-
keket a 23. reakcióvázlatnak megfelelően. pört,
A reakcióvázlat és
képleteiben n=l a 2. kísérleti példá- Z ' jelentése kénatom.
bán, 10
25. táblázat: (III) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma A-gyürű Fizikai tulajdonságok
2 ^N-^x Olvadáspont: 181-183 °C (etanolból átkristályositva)
3 CH3 XX Olvadáspont: 209,5-211,5 “C (metanolból átkristályositva)
4 NOz XX Olvadáspont: 267-269 C (etanolból átkristályositva)
5 CH3 A CH3 Olvadáspont: 170-172 °C (metanolból átkristályositva)
6 OCH3 a Olvadáspont: 223-225 °C (etanolból átkristályositva)
7 CH3 OC Olvadáspont: 187-190 °C (etanolból átkristályositva)
8 Br XX Olvadáspont: 227-229 °C (etanolból átkristályositva)
9 XX OCH3 Olvadáspont: 188-190 °C (etanolból átkristályositva)
10 CHs Cx. Olvadáspont: 166-168 °C (etanolból átkristályositva)
11 Cl XX Olvadáspont: 222-225 °C (etanolból átkristályositva)
-3161 HU 201751 Β 62
Példa száma A-gyűrű Fizikai tulajdonságok
12 CF3 Xx Olvadáspont: 205 °C (bomlás közben) (etil-acetát és diizopropil-éter elegyéből átkristályositva)
13 O^3j^Cll3 Olvadáspont: 205-207 °C (etanol, diizopropil-éter és n-hexán elegyéból átkristályositva)
14 OCH3 il CHa^N^^x. Olvadáspont: 163-166 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
15 OCH2CF3 fi. Olvadáspont: 162-165 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva)
16 OH a Olvadáspont: 181-183 °C (metanolból átkristályositva,
17 CHa Olvadáspont: 208-211 °C (etil-acetátból átkristályositva)
18 ö- Olvadáspont: 263-265 °C (etanolból átkristályositva,
19 ςχ Olvadáspont: 251-253 °C (metanolból átkristályositva,
20 OCHa 4 Olvadáspont: 157-159 °C (metanolból átkristályositva)
21 „XX Olvadáspont: kb. 185 °C (bomlás közben) (etanolból átkristályositva)
22 OCH3 XX Olvadáspont: 158-160 °C (etanolból átkristályositva)
23 NC XX Olvadáspont: 279-283 °C (metanolból átkristályositva)
-3263
HU 201751 Β
Példa Bzáma A-gyűrü Fizikai tulajdonságok
24 öób Olvadáspont: 194-200 °C (etanolból átkristályosítva)
25 CX Olvadáspont: 161-163,5 °C (etanolból átkristályosítva)
26. kísérleti példa 15 (1) 57,96 g o-(dimetil-karbaraoil)-benzoesav tetrahidrofuránnal készült oldatát cseppenként hozzáadjuk 34,05 g nátrium-bór-hidrid tetrahidrofuránnal készült 20 szuszpenziójához. Miután a reakció szobahőmérsékleten lejátszódott, a reakcióelegyhez 170,3 g bór-trifluorid-éterátot adunk cseppenként, és visszafolyató hűtő alatt tovább forraljuk. A reakcióelegyet lehűtjük, hozzá- 25 adjuk 54 g oxálsav vízzel és metanollal készült oldatát, és az elegyet visszafolyató hűtó alatt tovább forraljuk. A reakcióelegyet lehűtjük, és etil-acetáttal lúgos körülmények között extraháljuk. Az extraktumot bepárol- 30 juk, és a maradékot csökkentett nyomáson desztilláljuk.
19,04 g o-(dimetil-amino-metil)-benzil-alkoholt kapunk.
Forráspont: 106-109 °C (516 Pa nyomáson). 35 (2) 2,89 g tionil-kloridot adunk cseppenként 2,9 g fenti módon előállított vegyület metilén-kloriddal készült oldatához. Miután a reakciót szobahőmérsékleten lejátszattuk, a reakcióelegyet dietil-éterrel hígítjuk. 40 A kristályos csapadékot szűréssel összegyűjtjük.
3,78 g o-(dimetil-amino-metil)-benzil-klorid-hidrogén-kloridot kapunk.
Olvadáspont: 143-147 °C. 45 (2) 1,7 g litium-aluminium-hidrid tetrahidrofuránnal készült szuszpenziójához jeges hűtés közben cseppenként hozzáadjuk 5,06 g N-metil-N-fenil-antranilsav tetrahidrofurános oldatát. A reakciót szobahőmérsékleten lejátszatjuk, majd a reakcióelegyet jeges fürdőn lehűtjük. Az elegyhez telített, vizes nátrium-szulfát-oldatot adunk, és az oldhatatlan anyagokat szűréssel elválasztjuk. A szűrletet bepároljuk, és a maradékot szilikagélen, oszlopkromatográfiás eljárással tisztítjuk.
4,33 g o-(N-metil-N-fenil-amino)-benzil-alkoholt kapunk, színtelen olaj formájában. Tömeg (m/e): 213 (M‘),
HI-NMR (CDCb, é): 2,10 (t, IH, J=6
Hz, OH), 3,21 (s, 3H, NCH3), 4,56 (d, 2H, J=6 Hz, CH2O), IR ^foly.dék^ (cm-i): 3360.
28. kísérleti példa
27. kísérleti példa
2,4 g litium-aluminium-hidrid dietil-éteres szuszpenziójához jeges hűtés közben cseppenként hozzáadjuk 9 g etil-o-(l-pirrolil,-benzoát dietil-éteres oldatát. A reakció lejátszódása után a reakcióelegyhez vizet és telített, vizes nátrium-szulfát-oldatot adunk, és az oldhatatlan anyagokat szűréssel eltávolítjuk. A szürletből az oldószert bepárlással eltávolítjuk, és a maradékot csökkentett nyomáson desztilláljuk.
6,3 g o-(l-pirrolil)-benzil-alkoholt ka(1, 5,12 g N-fenil-antranilsav tetrahidrofuránnal készült oldatához 32,2 ml hexános n-butil-litium-oldatot, majd 4,42 g metil-jodid tetrahidrofuránnal készült oldatát adjuk, -60 °C-on, majd a reakciót szobahőmérsékleten lejátszatjuk. A reakció befejeződése után a reakcióelegyhez vizet adunk, és a vizes elegyet etil-acetáttal savas körülmények között extraháljuk. Az extraktumból az oldószert bepárlással eltávolítjuk.
5,06 g N-metil-N-fenil-antranilsavat kapunk, olaj formájában.
Hozam:
Tömeg (m/e):
’H-NMR (CDCb, é):
IR (cm-1):
93%.
227 (M‘).
3,22 (s, 3H, NCH3). 1690 (COOH).
punk.
Forráspont:
Tömeg (m/e): iH-NMR (CDCb, é):
IR (cm*1)
120-135 °C (387-516
Pa nyomáson).
4,52 (s, 2H, CH2O), 6,30 és 6,83 (t, 2H,
J=2 Hz, 1-pirrolil). 3380.
29. kísérleti példa
6,82 g 2-amino-ciklohexanon-hidrogén-klorid, 6,21 g 2-piridil-izotiocianát-dimer és 100 ml toluol elegyét melegítés közben keverjük. A reakcióelegyet 50 °C-ra hűtjük, mujd cseppenként hozzáadunk 4,62 g trietil-3365 HU 201751 Β 66
-amint. A reakció befejeztével vizet adunk a reakcióelegyhez, és a vizes elegyet etil-acetáttal extraháljuk. Az extraktumot telített nátrium-klorid-oldattal mossuk, szárítjuk, és az oldószert bepárlással eltávolítjuk. 5
8,2 g N-(2-piridil)-N'-(2-oxo-ciklohexil)-tiokarbamidot kapunk.
Hozam: 72%.
Olvadáspont: 149-151 °C.
30. kísérleti példa
Példa száma R Fizikai tulajdonságok
36 Olvadáspont: 155,5-158 °C (etil-acetátból átkristályositva)
2-amino-ciklopentanon-hidrogén-kloridot a 29. kísérleti példában leírtak szerint kezelve 2-merkapto-l,3a,4,5,6,6a-hexahidro-6a- hidroxi-1- (2-piridil)-ciklopenta[d Jimidazolt kapunk.
Hozam: 55%.
Olvadáspont: 126-127 °C.
31. kísérleti példa
N-(2-piridil)-N’-(2-oxo-ciklohexil)-tiokarbamidot a 67. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve l-(2-piridil)-4,5,6,7-tetrahidro-benzimidazol-2-tiont kapunk. Olvadáspont: 203-204 °C (etil-acetát és n-hexán elegyéből átkristályositva).
32-36. kísérleti példa
2-merkapto-l,3a,4,5,6,6a-hexahidro-6a-hid roxi-1- (2-piridil )-ciklopenta[ d jimidazolt és a megfelelő kiindulási vegyületeket az 1. példa (1) lépésében leírtak szerint kezelve állitjuk elő a 26. táblázatban ismertetett (V) általános képletű vegyületeket, a 24. reakcióvázlatnak megfelelően.
26. táblázat: (V’) általános képletű vegyületek fizikai állandói
Példa száma R Fizikai tulajdonságok
32 - N(CH3)2 olaj
33 -N(C2H5)2 olaj
34 olaj
35 \_/ olaj
37. kísérleti példa (1, 24,2 g etil-o-fluor-benzoátot és
9,8 g imidazolt nátrium-hidrid jelenlétében melegítünk.
23 g etil-o-imidazolil-benzoátot kapunk.
Forráspont: 165-167 °C (258 Pa nyomáson).
(2, 5 g fenti módon előállított terméket a 28. kísérleti példában leírtak szerint kezelve 3,4 g o-imidazolil-benzil-alkoholt ka25 púnk.
(3) 3,4 g fenti módon kapott vegyületet a 26. kísérleti példa (2) lépésében leírtak szerint kezelve 3,3 g o-imidazolil-benzil-kloridot kapunk.
Olvadáspont: 160-161 °C (etanol és dietil-éter elegyéből étkristályosítva).
A találmány szerinti eljárással előállított vegyületek farmakológiai hatását az alábbiak35 bán ismertetjük.
1. Gyomorsav szekréciót gátló hatás vizsgálata
A vizsgálandó vegyületeket desztillált vízben szuszpendálva vagy oldva, 30 mg/kg dózisban orálisan adjuk 6 hetes him SD patkányoknak (csoportonként 5 állat). Egy óra múlva szubkután módon 1 mg/kg pentagasztrint adunk az állatoknak. A pentagasztrin beadása után 30 perccel a patkányokat leöljük, a pylorust elkotjük és a gyomortartalmat összegyűjtjük. Az összegyűjtött gyomor50 nedv teljes savtartalmát títrálással határozzuk meg.
A gyomorsav-szekréciót gátló hatást az alábbi képlet segítségével számítjuk ki:
/Kezeletlen csoportban mért ösz\szes sav
Kezelt \ csoportban 1 mért ősz- j — szes sav /
Gátlási 60 index (%)
- X 100
Kezeletlen csoportban mért összes sav
67 HU : 201751 B
Az értékelés az alábbiak szerint történik; gátlási index 2 70%: ++ 19.
70% > gátlási index 2 40%: + 20.
2. H'/K'-ATP-áz enzimatikus aktivitását gátló 5 21.
hatás vizsgálata 22.
Sertésből frissen nyert gyomornyálkából 23.
Sigrist-Nelson és munkatársai [FEBS LET- 10
TERS 197 (1.2) 187 (1986)] módszerével elválasztjuk a gyomor savas váladékát termelő 24.
sejteket. Szakaszos sűrűség-gradienst alkalmazva preparáljuk a H*/K‘-ATP-ázt tartalma- 25.
zó vezikulákat. A H‘/K‘-ATP-áz enzimatikus aktivitását a vizsgálandó vegyületek jelenlé- 15 26.
tében Keeling és munkatársai [Biochemical Pharmacology 34(16), 2967 (1985)] módszeré- 27.
vel határozzuk meg. A gátlási arányt a H‘/ 28.
/K‘-ATP-áz enzimatikus aktivitásának a vizs- 20
gált vegyület jelenlétében és távollétében mért különbségéből számítjuk ki. Az egyes 29.
vegyületek ICso értékét az egyes vegyületek különböző koncentrációi esetén kapott gátlási 30.
arányok alapján felvett koncentrációgátló görbe alapján határozzuk meg. 25 31.
A 27. és 28. táblázatban a vegyületek száma az alábbi vegyületeket jelenti: 32.
1 l-[ 5-( trifluor-metil )-2-piridil]-2-(2-(di- 33.
metil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, 2. l-(6-metil-4-metoxi-2-pÍridil )-2-(2-( dime- 30
til-amino)-benzil-szulfinilj-imidazol, 3. l-[ 4-(2,2,2-trifluor-etoxi)-2-piridil]-2-( 2- -(dimetil-amino )-benzil-szulfinil]-imid- 34.
azol, 4. l-(3-hidroxi-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, 35 35.
5. l-(2-metil-4-piridil)-2-(2-(dimetil-amino)- benzil-szulfinilj-imidazol, 36.
6. 1- (5-metoxi-2-piridil)-2- [2- (dimetil-ami- 40
no)-benzil-szulfinil]-imidazol, 7. 1- [ 2- (2-piridil)—etil ]—2—(2- (dimetil-ami- 37.
no)-benzil-szulfinil]-imidazol, 8. 1- (5-ciano-2-piridil )-2- [ 2- (dimetil-ami- 38.
no)-benzil-szulfinil]-imidazol, 9. l-[3-(benzil-oxi)-2-piridil]-2-[2-(dimetil- -amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, 45 39.
10. 1- (2-piridil-metil )-2- [ 2- (dimetil-amino)- -benzil-szulfinil]-imidazol, 40.
11. 1- (2-piridil)-2-[ 2- (dimetil-amino)- benzil- -szulfinilj-imidazol, 50 41.
12. 1- (5-klór-2-piridil)-2-[ 2- (dimetil-amino)- -benzil-szulfinil]-imidazol, 42.
13. 1- (4-piridil )-2- [ 2- (dimetil-amino )-benzil- 43.
-szulfinilj-imidazol, 55
14. 1—(5-nitro-2-piridil )-2- [ 2- (dimetil-ami- no)-benzil-szulfinil]-imidazol, 44.
15. l-(4-.metoxi-2-piridil )-2-[2-(dimetil-ami- no)-benzil-szulfinil]-imidazol, 45.
16. l-(3-metoxi-2-piridil )-2-(2-(dimetil-amino)-benzil-6zulfinil]-imidazol, 60 46.
17. l-(3-metil-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, 18. l-(4-metil-2-piridil)-2-[2-(dietil-amino)- 47.
-benzil-szulfinilj-imidazol, 65 és
l—(3—metil—2—piridil)—2—[2—(dietil—amino>—
-benzil-szulfinilj-imidazol, l-(6-metil-4-inetoxi-2-piridil)-2-[2-(di-etil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol,
1- (3-metoxi-2-piridil)—2—[ 2— (dietil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, l-(2-metil-4-piridil)-2-[2-(dietil-amino)-benzil-szulfinilj-imidazol,
1-(2-piridil )-2-[2-( dietil-amino)-benzil-szulfinilj-imidazol, l-(3-metil-2-piridil)-2-(2-morfolino-benzil-szulfinil)-imidazol,
1- (5-metil-2-piridil )-2-( morfolino-benzil-szulfinil)-imidazol, l-(6-metil-2-piridil)-2-(2-morfolino-benzil-szulfinil)-imidazol,
1- (3-metoxi-2- pir i d il)—2— (2-morfolino-benzil-szulfinil)-imidazol, l-(2-piridil)-2-(2-morfolino-benzil-szulfinil)-imidazol, l-(3-metil-2-piridil)-2-(2-piperidino-benzil-szulfinil)-imidazol, l-(2-piridil)-2-(2-piperidino-benzil-szulfinilj-imidazol,
1- (2-piridil )-2-[ 2- (diizopropil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, l-(2-piridil)-2-[2-(ciklohexil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, l-(2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-4,5,6,7-tetrahidro-benz[d]imidazol,
1- (2-piridil )-2-[ 2-( dimetil-amino )-benzil-szulfinil]-l,4,5)6-tetrahidro-ciklopenta[d]imidazol, l-(2-piridil)-2-[2-(dietil-amino)-benzil-szulf inil ]-1,4,5,6-tetrahidro-ciklopenta[djimidazol, l-(2-piridil)-2-(2-morfolino-benzil-szulfinil)-1,4,5,6-tetrahidro-ciklopenta[ d ]imidazol, l-(2-piridil-2-[2-(acetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, l-(2-piridil-2-[2-(metil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, l-(2-piridil-2-[2-(acetil-amino)-benzil- szulfinil]-1,4,5,6-tetrahidro-ciklopenta[djimidazol, l-[(2-piridil)-metil]-2-(2-amÍno-benzil-szulfinil)-imidazol,
1- (2-piridil )-2-[ 2-( l-pirrolil)-benzil-szulfinil]-imidazol, l-(5-amino-2-piridil)-2-[2-dimetil-amino)-benzil-szulfinilj-imidazol,
1- (3-metoxi-2- piridil )-2-[ 2-(acetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, l-[5-(acetil-amino)-2-piridÍl]-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinilj-imidazol,
1- (4,6-diraetil-2-piridil )-2-[ 2- (formil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol, l-(3-acetoxi-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-inudazol, l-(3-izopropoxi-2-piridil)-2-[2-(dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol,
A vizsgálati eredményeket az alábbi 27.
28. számú táblázatokban foglaljuk össze.
-3569
27. Táblázat
28. Táblázat
Vegyület száma Gyomorsav-szekréciót gátló hatás
2 +
5 ++
6 ++
7 ++
9 +
10 ++
11 ++
13 ++
15 ++
16 ++
17 ++
18 ++
19 ++
20 ++
21 ++
22 ++
23 ++
24 ++
25 ++
26 ++
27 ++
28 ++
29 ++
30 ++
31 +
34 ++
35 ++
36 ++
37 ++
38 +
39 ++
40 +
41 ++
42 +
43 ++
44 +
45 +
47 +
Vegyület száma H*/K’-ATP-áz enzimatikus aktivitását gátló hatás ICso (ymól/l)
1 7.4x10-«
2 3.4x10-«
3 6.8x10-«
4 4.3x10-«
6 1.2xl0-5
7 4.4xl0-5
8 3.5x10-5
9 1.2xl0-5
10 4.7x10-5
11 5.5x10-«
12 1.3x10-5
13 3.6x10-5
14 6.0x10-5
15 2.6x10-«
16 3.3x10-5
17 3.3x10-5
18 8.2x10-«
20 7.2x10-«
23 3.1xl0-5
31 2.2x10-5
32 4.3x10-«
33 5.9x10-6
34 3.2xl0-6
35 1.1x10-5
38 7.0x10-6
42 5.7x10-6
44 2.0x10-5
46 1.2x10-5
47 1.6x10-5
-36HU 201751 B

Claims (36)

  1. SZABADALMI IGÉNYPONTOK
    1. Eljárás az (I) általános képletű imidazol-származékok - a képletben az
    A-gyűrű jelentése adott esetben egymástól függetlenül halogénatommal, 1-4 szénatomos alkilcsoporttal, 1-5 szénatomos alkoxicsoporttal, fenil-(l-4 szénatomos,alkoxicsoporttal, nitrocsoporttal, aminocsoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-araino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-oxi-csoporttal, cianocsoporttal, trifluor-(l-4 szénatomos )alkil-csoporttal, trifluor-(l-4 szénatomos )alkoxi-csoporttal, 2-5 szénatomos alkenil-oxi-csoporttal vagy hidroxicsoporttal egyszeresen vagy kétszeresen szubsztituált 2-, 3- vagy 4-piridil-csoport, a
    B-gyűrű jelentése adott esetben aminocsoporttal, mono- vagy di(l-5 szénatomos)alkil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, 3-8 szénatomos cikloalkil-amino-csoporttal, N—(1—5 szénatomos)alkil-N-fenil-amino-csoporttal, di(l—5 szénatomos alkil )-amino-(l-5 szénatomos )alkil-csoporttal,
    N-(l-5 szénatomos )alkil-N-( 2-5 szénatomos)-alkanoil-amino-csoporttal, 1-4 szénatomos alkoxicsoporttal, benzoil-amino-csoporttal, 1-4 szénatomos alkil-szulfonil-amino-csoporttal, formil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkoxi-karbonil-amino-csoporttal, imidazolilcsoporttal, morfolinocsoporttal, pirrolilcsoporttal, pirrolidinocsoporttal, pirazolilcsoporttal vagy piperidinocsoporttal egyszeresen szubsztituált fenilcsoport,
    R1 és R2 jelentése hidrogénatom vagy együtt egy —(CHílq— általános képletű csoportot képeznek, m értéke 1 vagy 2, n értéke 0, 1 vagy 2, és q értéke 3 vagy 4 és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására azzal jellemezve, hogy a, egy (II, általános képletű imidazol-származékot - a képletben az
    A-gyűrű, B-gyürű, R1, R2 és n jelentése a tárgyi körben megadott vagy annak sóját oxidáljuk, vagy
    b) egy (III) általános képletű merkapto-imidazol-származékot - a képletben az A-gyűrű, R1, R2 és n jelentése a tárgyi körben megadott - vagy annak sóját egy (IV) általános képletű toluol-származékkal - a képletben
    X jelentése reakcióképes csoport, és a
    B-gyűrű jelentése a tárgyi körben megadott vagy annak sójával kondenzáljuk, és a kapott (II, általános képletű vegyületet a képletben az
    A-gyűrű, B-gyűrű, R1, R2 és n jelentése a fent megadott - oxidáljuk, vagy
    c) az (I) általános képletű vegyületek szűkebb csoportját képező (I’) általános képletű vegyületek előállítására - a képletben
    R11 és R21 együtt egy -(CH2,q- általános képletű csoportot képeznek, és az
    A-gyűrű, B-gyűrű, m, n és q jelentése a tárgyi körben megadott egy (V) általános képletű vegyületet - a képletben
    Ru, R21, A-gyűrű, B-gyűrű és n jelentése a fent megadott - dehidratálunk, és a kapott (II’) általános képletű vegyületet - a képletben
    A-gyűrü, B-gyűrü, Ru, R21 és n jelentése a fent megadott - oxidáljuk, és kívánt esetben egy, a fenti eljárások bármelyikével előállítóit (I) általános képletű vegyületet gyógyászatilag elfogadható savaddiciós sóvá alakítunk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  2. 2. Az 1. igénypont szerinti eljárások bármelyike olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyúrű jelentése adott esetben egymástól függetlenül egy vagy két 1-4 szénatomos alkilcsoporttal, 1-4 szénatomos alkoxicsoporttal, vagy fenil-(l-2 szénatomos)alkoxi-csoporttal szubsztituált 2- vagy 4-piridil-csoport, a
    B-gyűrű jelentése adott esetben egy aminocsoporttal, mono(l-4 szénatomos Jalkil-amino-csoporttal, di(l-4 szénatomos alkil)— -amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, morfolinocsoporttal, 1-pirrolil-csoporttal vagy piperidinocsoporttal szubsztituált fenilcsoport, és m értéke 1, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  3. 3. A 2. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2- vagy 4-piridil-csoport, 3-, 4- vagy 5-(1-4 szénatomos alkoxi)-2-piridil-csoport, 3-, 4-, 5-, vagy 6-(1-4 szénatomos alkil)-2-piridil-csoport, 3-[fenil-(1-2 szénatomos,alkoxi]-2-piridil-csoport, 2-(1-4 szénatomos alkil)-4-piridil-csoport vagy 4-(1-4 szénatomos alkoxi)-6-(l-4 szénatomos alkil)-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-morfolino-fenil-csoport, 2-amino-fenil-csoport, 2-[mono(l-4 szénatomos alkil)-amino]-fenil-37HU 201751 B
    -csoport, 2-[di(l—4 szénatomos alkil)-amino]-fenil-csoport, 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, 2-piperidino-fenil-csoport vagy 2—[(2—5 szénatomos alkanoil)-amino]-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  4. 4. A 3. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrü jelentése 2- vagy 4-piridil-csoport, 3-, 4- vagy 5-metoxi-2-piridil-csoport, 3-, 4-, 5- vagy 6-metil-2-pirid.il-csoport, 3-(benzil-oxi)-2-piridil-csoport, 2-metil-4-piridil-csoport vagy 4-metoxi-6-metil-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-morfolino-fenil-csoport, 2-amino-fenil-csoport, 2- 20
    -(metil-amino)-fenil-csoport, 2-(etil-amino)-f e nil-csoport, 2- (dimetil-amino)-f enil-csoport, 2-(dietil-amino)-fenil-csoport, 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, 2-piperidino-fenil-csoport vagy 2-(acetil-amino)-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  5. 5. A 2. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2-piridil-csoport vagy egy 1-4 szénatomos alkilcsoporttal vagy
    1- 4 szénatomos alkoxicsoporttal szubsztituált
    2- piridil-csoport, a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport vagy egy aminocsoporttal mono(l-4 szénatomos alkil)-ainino-csoporttal, di(l—4 szénatomos alkil )-amino-csoporttal vagy 1-pirrolilcsoporttal szubsztituált fenilcsoport, és n értéket 0, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  6. 6. Az 5. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2-piridil-csoport, vagy 3- vagy 4- (1-4 szénatomos alkil)-2-piridil-csoport vagy 3- (1-4 szénatomos alkoxi )- 2- piridil-csoport, és a
    B gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-amino-fenil-csoport, 2-[ monoi 1-4 szénatomos alkil)-amino]-fenil-csoport, 2- [di(l—4 szénatomos alkil )-amino]-fenil-C8oport vagy 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a 60 megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk. (Elsőbbsége: 1987. 08. 23.)
  7. 7. A 6. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyá74 szatilag elfogadható savaddíciós sóik előállításéra, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2-piridil-csoport vagy 3- vagy 4-metil-2-piridil-csoport vagy 5 3-metoxi-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése 2-amino-fenil-csoport, 2-(dimetil-amino)-fenil-csoport, 2-(dietil-amino)-fenil-csoport vagy 2-(l-pirrolil)-fenil10 -csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk. (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  8. 8. A 7. igénypont szerinti eljárás 1-(2-piridil)-2-[2-(l-pirrolil)-benzil-szulfinil]15 -imidazol és gyógyászatilag elfogadható savaddiciós sói előállítására, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  9. 9. A 7. igénypont szerinti eljárás l—(3— -inetil-2-piridil)-2-[2-( dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sói előállítására, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási ve25 gyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28).
  10. 10. A 7. igénypont szerinti eljárás 1,4,5,6-tetrahidro-1 - (2-pir id il)-2- [ 2 - (dietil-amino)-benzil-szulfinil]-ciklopenta[d)imidazol
    30 és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sói előállítására, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk. (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  11. 11. Eljárás gyógyászati készítmények
    35 előállítására, azzal jellemezve, hogy egy, az
    1. igénypont szerinti eljárással előállított (I) általános képletű vegyületet - a képletben az A-gyűrű, B-gyürü, R1, R2, m és n jelentése az 1. igénypontban megadott - vagy annak 40 egy gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját a gyógyszerkészitésben szokásosan használt hordozó- és/vagy egyéb segédanyagokkal összekeverjük, és gyógyászati készítménnyé formáljuk.
    45 (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  12. 12. A 11. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként olyan (I) általános képletű vegyületet, vagy annak gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját
    50 használjuk, amelynek képletében az
    A-gyűrü B-gyürü, R1, R2, m és n jelentése a 3. igénypontban megadott. (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  13. 13. A 11. igénypont szerinti eljárás, az55 zal jellemezve, hogy hatóanyagként olyan (I) általános képletű vegyületet vagy annak gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját használjuk, amelynek képletében az A-gyűrű, B-gyűrű, R1, R2, m έε n jelentése a 6. igénypontban megadott. (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  14. 14. A 11. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként l-(2-piridil) -2-[2-(l-pirrolil)-benzil-szulfinil]-imidazolt
    -38HU 201751 Β vagy annak egy gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  15. 15. A 11. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként l-(3-metil-2-piridil)-2-[2-(diraetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazolt vagy annak egy gyógyászatilag elfogadható savaddiciós sóját használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  16. 16. A 11. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként 1,4,5,6-tetrahidro-l-(2-piridil)-2-[2-(dietil-amino)-benzil-szulfinill-ciklopenta[d]imidazolt vagy annak egy gyógyászatilag elfogadható savaddiciós sóját használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 08. 28.)
  17. 17. Eljárás az (I) általános képletű imidazol-származékok - a képletben az
    A-gyűrü jelentése adott esetben egymástól függetlenül halogénatommal, 1-4 szénatomos alkilcsoporttal, 1-5 szénatomos alkoxicsoporttal, fenil-(l-4 szénatomos)-alkoxicsoporttal, nitrocsoporttal, aminocsoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-oxi-csoporttal, cianocsoporttal vagy hidroxilcsoporttal egyszeresen vagy kétszeresen szubsztituált 2-, 3- vagy 4-piridil-csoport, a
    B-gyűrü jelentése adott esetben aminocsoporttal, mono- vagy di(l—5 szénatomos)alkil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, 3-8 szénatomos cikloalkil-amino-csoporttal, N-(1-5 szénatomos) alkil-N-fenil-amino-csoporttal, di(l—5) szénatomos alkil )-aminó-( 1-5 szénatomos )alkilcsoporttal, N-(1-5 szénatomos alkil-N-(2-5 szénatomos)alkanoil-amino-csoporttal, 1-4 szénatomos alkoxicsoporttal, formil-amino-csoporttal, imidazolilcsoporttal, morfolinocsoporttal, pirrolilcsoporttal, pirrolidinocsoporttal, pirazolilcsoporltal vagy piperidinocsoporttal egyszeresen szubsztituált fenilcsoport,
    R1 és R2 jelentése hidrogénatom, m értéke 1 vagy 2, és n értéke 0, 1 vagy 2és gyógyászatilag elfogadható savaddiciós sóik előállítására, azzal jellemezve, hogy
    a) egy (II) általános képletű imidazol-származékot - a képletben az
    A-gyürű, B-gyűrű, R1, R2 és n jelentése a tárgyi körben megadott vagy annak sóját oxidáljuk, vagy
    b) egy (III) általános képletű merkapto-imidazol-származékot - a képletben az
    A-gyürű, R1, R2 és n jelentése a tárgyi körben megadott - vagy annak sóját egy (IV) általános képletű toluol-származékkal - a képletben
    X jelentése reakcióképes csoport, és a
    B-gyűrü jelentése a tárgyi körben megadott - vagy annak sójával kondenzáljuk, és a kapott (II) általános képletű vegyületet - a képletben az
    A-gyűrü, B-gyürű, R1, R2 és n jelentése a fent megadott - oxidáljuk, és kívánt esetben egy, a fenti eljárások bármelyikével előállított (I) általános képletű vegyületet gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóvá alakítunk.
    (Elsőbbsége: 1987. 03. 31.)
  18. 18. A 17. igénypont szerinti eljárások bármelyike olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddiciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyürű jelentése adott esetben egymástól függetlenül egy vagy két 1-4 szénatomos alkilcsoporttal, 1-4 szénatomos alkoxicsoporttal, vagy fenil-(l-2 szénatomoslalkoxi-csoporttal szubsztituált 2- vagy 4-piridil-csoport, a
    B-gyűrü jelentése adott esetben egy aminocsoporttal, mono(l-4 szénatomos )alkil-amino-csoporttal, difi-4 szénatomos alkil)-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, morfolinocsoporttal, 1-pirrolil-csoporttal vagy piperidinocsoporttal szubsztituált fenilcsoport, és m értéke 1, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 03. 31.)
  19. 19. A 18. igénypont szerinti eljárás, olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2- vagy 4-piridil-csoport, 3-, 4- vagy 5-(1-4 szénatomos alkoxi )-2-piridil-csoport, 3-, 4-, 5-, vagy 6-(1-4 szénatomos alkil)-2-piridil-csoport, 3-[fenil-(1-2 szénatomos )alkoxi]-2-piridil-csoport, 2-(1-4 szénatomos alkil)-4-piridil-csoport vagy 4-(1-4 szénatomos alkoxi)-6-( 1-4 szénatomos alkil )-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-morfolino-fenil-csoport, 2-amino-fenil-csoport, 2-[mono(l-4 szénatomos alkil)-amino]-fenil-csoport, 2—[di(l—4 szénatomos alkil)-amino]-fenil-csoport, 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, 2-piperidino-fenil-csoport vagy 2-((2-5 szénatomos alkanoil)-amino]-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 03. 31.)
  20. 20. A 19. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2- vagy 4-piridil-csoport, 3-, 4- vagy 5-metoxi-2-piridil-cso40
    -3977 HU 2 port, 3-, 4-, 5- vagy 6-metil-2-piridil-csoport, 3-(benzil-oxi)-2-piridil-csoport, 2-metil-4-piridil-csoport vagy 4-metoxi-6-metil-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-morfolino-fenil-csoport, 2-amino-fenil-csoport, 2-(metil-amino)-fenil-csoport, 2-(etil-amino)-fenil-csoport, 2- (dimetil-amino)-fenil-csoport, 2-(dietil-amino)-fenil-csoport, 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, 2-piperidino-fenil-csoport vagy 2-(acetil-amino)-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 03. 31.)
  21. 21. Eljárás gyógyászati készítmények előállítására, azzal jellemezve, hogy egy, a 17. igénypont szerinti eljárással előállított (I) általános képletű vegyületet - a képletben az A-gyűrű, B-gyürű, Rl, R2, m és n jelentése ’ a 17. igénypontban megadott vagy annak egy gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját a gyógyszerkészítésben szokásosan használt hordozó- és/vagy egyéb segédanyagokkal összekeverjük, és gyógyászati készítménnyé formáljuk.
    (Elsőbbsége: 1987. 03. 31.)
  22. 22. A 21. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként olyan (I) általános képletű vegyületet, vagy annak gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját használjuk, amelynek képletében az A-gyürű, B-gyűrű, R1, R2, m és n jelentése a 19. igénypontban megadott. (Elsőbbsége: 1987. 03. 31.)
  23. 23. Eljárás az (I) általános képletű imidazol-származékok - a képletben az
    A-gyűrű jelentése adott esetben egymástól függetlenül halogénatommal, 1-4 szénatomos alkilcsoporttal, 1-5 szénatomos alkoxicsoporttal, nitrocsoporttal, aminoc söpör ttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-oxi-csoporttal, vagy hidroxilcsoporttal egyszeresen vagy kétszeresen szubsztituált 2-, 3- vagy 4-piridil-csoport, a
    B-gyűrű jelentése adott esetben aminocsoporttal, mono- vagy di(l—5 szénatomos )al~ kil-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil-amino-csoporttal, 3-8 szénatomos cikloalkil-amino-csoporttal, N-(l-5 szénatomos )alkil-N-fenil-amino-csoporttal, N-(l-5 szénatomos)alkil—N—(2—5 szénatomos )alkanoil-amino-csoporttal, 1-4 szénatomos alkoxicsoporttal, formil-amino-csoporttal, imidazolilcsoporttal, morfolinocsoporttal, pirrolilcsoporttal, pirrolidinocsoporttal, pira2olilcsoporttal vagy piperidinocsoporttal egyszeresen szubsztituált fenilcsoport,
    R1 és R2 jelentése hidrogénatom, m értéke 1 vagy 2, és n értéke 0 vagy 1 és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, azzal jellemezve, hogy a) egy (II) általános képletű imídazol-származékot - a képletben az
    1751 B 78
    A-gyűrű, B-gyürü, R1, R2 és n jelentése a tárgyi körben megadott vagy annak sóját oxidáljuk, vagy
    5 b) egy (III) általános képletű merkapto-imidazol-Bzármazékot - a képletben az
    A-gyűrű, R1, R2 és n jelentése a tárgyi körben megadott - vagy annak sóját egy (IV) általános képletű toluol-származékkal - a
    10 képletben
    X jelentése reakciőképes csoport, és a
    B-gyűrű jelentése a tárgyi körben megadott 15 vagy annak sójával kondenzáljuk, és a kapott (II) általános képletű vegyületet - a képletben az
    A-gyűrű, B-gyűrű, Rl, R2 és n jelenté20 se a fent megadott - oxidáljuk, és kívánt esetben egy, a fenti eljárások bármelyikével előállított (I) általános képletű vegyületet gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóvá alakítunk.
    25 (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  24. 24. A 23. igénypont szerinti eljárások bármelyike olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képle30 tében az
    A-gyűrű jelentése adott esetben, egymástól függetlenül egy vagy két 1-4 szénatomos alkilcsoporttal, vagy 1-4 szénatomos alkoxicsoporttal szubsztituált 2- vagy 4-pi35 ridil-csoport, a
    B-gyűrű jelentése adott esetben egy aminocsoporttal, mono(l-4 szénatomos )alkil-amino-csoporttal, di(l-4 szénatomos alkil)-amino-csoporttal, 2-5 szénatomos alkanoil40 -amino-csoporttal, morfolinocsoporttal, 1-pirrolil-csoporttal vagy piperidinocsoporttal szubsztituált fenilcsoport és m értéke 1, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1986. 12. 02).
  25. 25. A 24. igénypont szerinti eljárás, olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2- vagy 4-piridil-csoport, 3-, 4- vagy 5-(1-4 szénatomos alkoxi)-2-piridil-ceoport, 3-, 4-, 5-, vagy 6-(1-4 szénatomos alkil)-2-piridil-csoport, 2-(1-4 szénatomos alkil)-4-piridil-csoport vagy 4—(1— -4 szénatomos alkoxi)-6-( 1-4 szénatomos alkil )-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-morfolino-fenil-csoport, 2-amÍno-fenil-csoport, 2-[mono(l-4 szénatomos alkil )-amino]-fenil-csoport, 2-[di(l-4 szénatomos alkil )-amino]-fenil-csoport, 2-( l-pirrolil)-fenil-csoport, 2-piperidirio-fenil-csoport vagy 2—[(2—5 szén41
    -4079
    HU 201751 Β atomos alkanoil)-amino]-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  26. 26. A 25. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyürű jelentése 2- vagy 4-piridil-csoport, 3-, 4- vagy 5-metoxi-2-pirídil-csoport, 3-, 4-, 5- vagy 6-metil-2-piridil-csoport, 2-metil-4-piridil-csoport vagy 4-metoxi-6-metil-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-morfolino-fenil-csoport, 2-amino-fenil-csoport, 2- (metil-amino)-fenil-csoport, 2-( dimetil-amino)-fenil-csoport, 2-(dietil-amino)-fenil-csoport, 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, 2-piperidino-fenil-csoport vagy 2-(acetil-amino)-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk. (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  27. 27. A 24. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2-piridil-csoport vagy egy 1-4 szénatomos alkilcsoporttal vagy
    1- 4 szénatomos alkoxicsoporttal szubsztituált
    2- piridil-csoport, a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport vagy egy aminocsoporttal, mono(l-4 szénatomos alkil)-amino-csoporttal, di(l-4 szénatomos alkil)— amino-csoporttal vagy 1-pirrolilcsoporttal szubsztituált fenilcsoport, és n értéke 0, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  28. 28. A 27. igénypont szerinti eljárás olyan (I, általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2-piridil-csoport vagy 3- vagy 4-(1-4 szénatomos alkil)-2-piridil-csoport vagy 3-(1-4 szénatomos alkoxi)-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése fenilcsoport, 2-amino-fenil-csoport, 2-[mono(l-4 szénatomos alkil)-amino]-fenil-csoport, 2—[di(l—4 szénatomos alkil )-amino)-fenil-csoport vagy 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk. (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  29. 29. A 28. igénypont szerinti eljárás olyan (I) általános képletű vegyületek és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóik előállítására, amelyek képletében az
    A-gyűrű jelentése 2-piridil-csoport vagy 3- vagy 4-metil-2-piridil-csoport vagy
    3-metoxi-2-piridil-csoport, és a
    B-gyűrű jelentése 2-amino-fenil-csoport, 5 2-(dimetil-amino)-fenil-csoport, 2-(dietil-amino)-fenil-csoport vagy 2-(l-pirrolil)-fenil-csoport, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk. (Elsőbbsége: 1986. 12. 02).
    10
  30. 30. A 29. igénypont szerinti eljárás 1-(2-piridil)-2-l2-(l-pirrolil)-benzil-szulfinil]-imidazol és gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sói előállítására, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket
    15 használjuk.
    (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  31. 31. A 29. igénypont szerinti eljárás 1-(3-metil-2-piridil )-2-(2-( dimetil-amino)-benzil-szulfinil]-imidazol és gyógyászatilag el20 fogadható savaddíciós sói előállítására, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket használjuk.
    (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  32. 32. Eljárás gyógyászati készítmények
    25 előállítására, azzal jellemezve, hogy egy, a
    23. igénypont szerinti eljárással előállított (1) általános képletű vegyületet - a képletben az A-gyürü, B-gyürű, R1, R2, ra és n jelentése a 23. igénypontban megadott 30 vagy annak egy gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját a gyógyszerkészitésben szokásosan használt hordozó- és/vagy egyéb segédanyagokkal összekeverjük, és gyógyászati készítménnyé formáljuk.
    35 (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  33. 33. A 32. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként olyan (I) általános képletű vegyületet, vagy annak gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját
    40 használjuk, amelynek képletében az
    A-gyürü, B-gyürü, R1, R2, m és n jelentése a 25. igénypontban megadott. (Elsóbbásge: 1986. 12. 02.)
  34. 34. A 32. igénypont szerinti eljárás, az45 zal jellemezve, hogy hatóanyagként olyan (I) általános képletű vegyületet vagy annak gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját használjuk, amelynek képletében az A-gyűrű, B-gyűrü, R1, R2, m és n jelentése
    50 a 28. igénypontban megadott.
    (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  35. 35. A 32. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként l-(2-piridil)-2-[2-(l-pirrolil)-benzil-szulfinill-imidazolt
    55 vagy annak egy gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját használjuk.
    (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
  36. 36. A 32. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy hatóanyagként l-(3-me60 til- 2-piridil)-2-(2-( dimetil-amino)-benzil-szulfinilj-imidazolt vagy annak egy gyógyászatilag elfogadható savaddíciós sóját használjuk. (Elsőbbsége: 1986. 12. 02.)
    Kiadja az Országos Találmányi Hivatal, Budapest A kiadásért felel: dr. Szvoboda Gabriella osztályvezető R 4975 - KJK
    90.3618.66-13-2 Alföldi Nyomda Debrecen - Felelős vezető: Szabó Viktor vezérigazgató
HU875393A 1986-12-02 1987-12-01 Process for producing imidazole derivatives and pharmaceutical compositions comprising such compounds as active ingredient HU201751B (en)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP28751286 1986-12-02
JP8047587 1987-03-31
JP21581387 1987-08-28

Publications (2)

Publication Number Publication Date
HUT49128A HUT49128A (en) 1989-08-28
HU201751B true HU201751B (en) 1990-12-28

Family

ID=27303307

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU875393A HU201751B (en) 1986-12-02 1987-12-01 Process for producing imidazole derivatives and pharmaceutical compositions comprising such compounds as active ingredient
HU905023A HU204812B (en) 1986-12-02 1987-12-01 Process for producing imidazole derivatives

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU905023A HU204812B (en) 1986-12-02 1987-12-01 Process for producing imidazole derivatives

Country Status (15)

Country Link
US (3) US5002945A (hu)
EP (1) EP0270091B1 (hu)
JP (1) JPH064623B2 (hu)
KR (1) KR930004843B1 (hu)
CN (1) CN1020902C (hu)
AU (1) AU597446B2 (hu)
DE (1) DE3782621T2 (hu)
DK (1) DK631587A (hu)
ES (1) ES2044901T3 (hu)
FI (1) FI91754C (hu)
FR (1) FR2607502B1 (hu)
GR (1) GR3006257T3 (hu)
HU (2) HU201751B (hu)
IL (1) IL84554A (hu)
TW (1) TW203048B (hu)

Families Citing this family (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4634711A (en) * 1985-08-02 1987-01-06 Smithkline Beckman Corporation Pyridylalkyl imidazole-2-thiols
JP2614756B2 (ja) * 1988-08-10 1997-05-28 日本ケミファ株式会社 イミダゾール誘導体およびその製造法ならびにこれを含有する抗潰瘍剤
KR910021381A (ko) * 1990-02-20 1991-12-20 모리 히데오 4-3급 부틸이미다졸 유도체, 및 이의 제조방법 및 용도
SE9002043D0 (sv) * 1990-06-07 1990-06-07 Astra Ab Improved method for synthesis
CA2036147A1 (en) * 1990-06-29 1991-12-30 Hiroki Tomioka A 1-pyridylimidazole derivative and its production and use
MY110439A (en) * 1991-02-07 1998-05-30 Ishihara Sangyo Kaisha N-phenylcarbamate compound, process for preparing the same and biocidal composition for control of harmful organisms
AU644297B2 (en) * 1991-06-28 1993-12-02 Sumitomo Chemical Company, Limited A 1-pyridylimidazole derivative and its production and use
US5635521A (en) * 1991-09-23 1997-06-03 Sandoz Ltd. Imidazolylmethyl-pyridines
DE19541146A1 (de) * 1995-10-25 1997-04-30 Schering Ag Imidazolderivate und deren Verwendung als Stickstoffmonoxid-Synthase-Inhibitoren
US20080280944A1 (en) 2003-11-03 2008-11-13 Paula Fernstrom Imidazo[1,2-A]Pyridine Derivatives For The Treatment Of Silent Gastro-Esophageal Reflux
EP1757591A4 (en) * 2004-05-26 2010-05-05 Eisai R&D Man Co Ltd ZIMTSÄUREAMIDVERBINDUNG
US20080021069A1 (en) * 2004-10-08 2008-01-24 Takeda Pharmaceutical Company Limited Receptor Function Regulating Agent
TWI370130B (en) 2005-11-24 2012-08-11 Eisai R&D Man Co Ltd Two cyclic cinnamide compound
TW200848054A (en) 2007-02-28 2008-12-16 Eisai R&D Man Co Ltd Two cyclic oxomorpholine derivatives
MY150507A (en) 2007-08-31 2014-01-30 Eisai R&D Man Co Ltd Polycyclic compound

Family Cites Families (16)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1234058A (hu) * 1968-10-21 1971-06-03
IN148930B (hu) * 1977-09-19 1981-07-25 Hoffmann La Roche
EP0004648B1 (de) * 1978-04-11 1982-08-25 Ciba-Geigy Ag Neue Mercaptoimidazolderivate, Verfahren zu deren Herstellung, Mercaptoimidazolderivate zur Behandlung entzündlicher Erkrankungen und diese enthaltende pharmazeutische Präparate
SE7804231L (sv) * 1978-04-14 1979-10-15 Haessle Ab Magsyrasekretionsmedel
US4492708A (en) * 1982-09-27 1985-01-08 Eli Lilly And Company Antiviral benzimidazoles
EP0113570B1 (en) * 1982-12-20 1987-02-25 Merck & Co. Inc. 5-(amino or substituted amino) imidazoles
GB8307865D0 (en) * 1983-03-22 1983-04-27 Fujisawa Pharmaceutical Co Benzimidazole derivatives
FI833794A0 (fi) * 1983-10-18 1983-10-18 Farmos Oy Substituerade 2-merkapto-imidazoler
GB8417171D0 (en) * 1984-07-05 1984-08-08 Beecham Group Plc Compounds
CA1341314C (en) * 1984-07-06 2001-11-06 David Cox Derivatives of benzimidazole, benzothiazole and benzoxazole
AU568441B2 (en) * 1984-09-24 1987-12-24 Upjohn Company, The 2-(pyridylalkenesulfinyl) benzimidazole derivatives
US4600430A (en) * 1985-02-22 1986-07-15 Eli Lilly And Company Pyridinylimidazolidinone compounds
US4634711A (en) * 1985-08-02 1987-01-06 Smithkline Beckman Corporation Pyridylalkyl imidazole-2-thiols
US4591377A (en) * 1985-09-10 1986-05-27 Stauffer Chemical Company Herbicidal esters of 2-bromo-4-methylimidazole-5-carboxylic acid
IL82401A0 (en) * 1986-05-06 1987-11-30 Merrell Dow Pharma Dopamine beta hydroxy-lase inhibiting imidazole derivatives and pharmaceutical compositions containing them
JPH0674273B2 (ja) * 1986-06-19 1994-09-21 日産化学工業株式会社 イミダゾ−ルスルホンアミド誘導体、製法および除草剤

Also Published As

Publication number Publication date
DE3782621T2 (de) 1993-04-22
US5002945A (en) 1991-03-26
IL84554A0 (en) 1988-04-29
IL84554A (en) 1992-03-29
DE3782621D1 (de) 1992-12-17
DK631587A (da) 1988-06-03
AU8181287A (en) 1988-06-02
JPH064623B2 (ja) 1994-01-19
CN1020902C (zh) 1993-05-26
FR2607502B1 (fr) 1990-01-19
HU204812B (en) 1992-02-28
EP0270091A1 (en) 1988-06-08
TW203048B (hu) 1993-04-01
KR880007477A (ko) 1988-08-27
US4996217A (en) 1991-02-26
HU905023D0 (en) 1991-01-28
HUT49128A (en) 1989-08-28
DK631587D0 (da) 1987-12-01
CN87108111A (zh) 1988-09-28
US5053417A (en) 1991-10-01
ES2044901T3 (es) 1994-01-16
EP0270091B1 (en) 1992-11-11
KR930004843B1 (ko) 1993-06-09
GR3006257T3 (hu) 1993-06-21
FI875102A0 (fi) 1987-11-18
FI875102L (fi) 1988-06-03
FI91754C (fi) 1994-08-10
AU597446B2 (en) 1990-05-31
FR2607502A1 (fr) 1988-06-03
JPH01131175A (ja) 1989-05-24
FI91754B (fi) 1994-04-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
HU201751B (en) Process for producing imidazole derivatives and pharmaceutical compositions comprising such compounds as active ingredient
CA2407231A1 (en) Cyclic compounds
US5021436A (en) 2-thiomethyl-substituted-1,4-dihydropyridines, and pharmaceutical compositions containing same and antihypertensive properties
US5118689A (en) Piperidine derivative and pharmaceutical composition containing the same
US4711890A (en) Pharmaceutical compositions containing azanaphthalene-carboxamide derivatives, azanaphthalene-carboxamide derivatives and process for their use
KR19990022574A (ko) 이미다졸 화합물
US5017573A (en) Indazole-3-carboxylic acid derivatives
EP0554829A2 (en) Pyrazole derivatives with antiinflammatory, analgesic and antithrombolic activity
WO1998038168A1 (en) Isoquinolinone derivatives, process for preparing the same, and their use as phosphodiesterase inhibitors
NO314543B1 (no) 1,4-substituerte cykliske aminderivater, fremgangsmåte for deres fremstilling, midler omfattende nevnte derivater, anvendelse derav samtmellomprodukt derfor
CZ68498A3 (cs) Derivát 4-(oxyalkoxyfenyl)-3-oxypiperidinu, způsob jeho přípravy, meziprodukt pro jeho přípravu a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje
SK9852001A3 (en) Triazole compounds with dopamine-d3-receptor affinity
AU620114B2 (en) Derivatives of (aza) naphthalenesultam, their preparation and compositions containing them
SK280812B6 (sk) 1,3-substituované cykloalkány a 1,3-substituované cykloalkény, spôsoby ich prípravy a farmaceutické prípravky na ich báze
CA2078208A1 (en) Imidazoles
AU702609B2 (en) Pyridylthio compounds for controlling helicobacter bacteria
JP2010540629A (ja) カルシウムチャネル遮断薬としての置換アリールスルホン誘導体
US4665187A (en) Certain 1,2,3,6-tetrahydro-pyridyl-N-lower-alkanoyl-pyridines as intermediates
EP0127371B1 (en) 1,n-diaryl-4,5-dihydro-1h-pyrazol-3-amines, compositions containing them and methods for their preparation
AU674058B2 (en) Substituted heteroarylalkylthiopyridines for controlling helicobacter bacteria
SK157796A3 (en) Thiopyridines, method of producing same and their use
US5166341A (en) 6-amino-1,4-hexahydro-1H-diazepine derivatives
US5922720A (en) Piperazinothiopyridines for the control of Helicobacter bacteria
US20060211735A1 (en) 4-Arylsulphonylpiperidine derivatives for antagonism of the 5-ht2a receptor
WO1996000224A1 (de) 4-s- und n-substituierte 6-alkylpyridine zur bekämpfung von helicobacter-bakterien

Legal Events

Date Code Title Description
HMM4 Cancellation of final prot. due to non-payment of fee