FR3075073A1 - Tube de reformage equipe de catalyseur en vrac multi couches - Google Patents
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Abstract
L'invention concerne un tube de reformage contenant un empilement de particules de catalyseurs de tailles différentes, les particules de catalyseur les plus grandes étant empilées le long de la paroi en périphérie du tube et les particules de catalyseur les plus petites dans la partie la plus centrale du tube de sorte que le tube est muni d'au moins deux couches concentriques de particules. Elle concerne aussi une méthode de remplissage du tube dans laquelle on empile les particules de catalyseur les plus grandes le long de la paroi en périphérie du tube, et on empile les particules de catalyseur les plus petites dans la partie la plus centrale du tube de sorte à former dans le tube plusieurs couches concentriques de particules de tailles différentes, ainsi qu'un procédé de production d'hydrogène comprenant une étape de reformage à la vapeur utilisant lesdits tubes de reformage.
Description
La présente invention concerne un tube de reformage contenant des particules de catalyseurs empilées ainsi qu'une méthode pour le remplissage du tube avec lesdites particules.
L'invention est particulièrement intéressante pour la production d'un gaz comprenant de l'hydrogène et du monoxyde de carbone en mélange à partir de méthane et de vapeur dans un reformeur de méthane à la vapeur (en anglais : « SMR » pour Steam Methane Reformer). En effet, le procédé de reformage de méthane à la vapeur fait appel généralement à une pluralité de réacteurs tubulaires placés dans un four, remplis de catalyseurs et alimentés à une extrémité du tube avec le gaz de procédé, mélange de méthane et de vapeur d'eau ; les réactions essentiellement mises en jeu sont endothermiques et se déroulent sur une base de temps typiquement élevée, elles requièrent donc un apport de chaleur additionnelle et un catalyseur.
La qualité des transferts de chaleur et de masse au sein du réacteur tubulaire (ou tube de reformage) est donc importante, et ceci sur la totalité de la section du tube (dans le contexte de la présente invention, on entend par section de tube la section de tube dans la direction perpendiculaire à la longueur).
Des réacteurs tubulaires garnis de catalyseur sont utilisés de façon courante dans le cadre du reformage de méthane à la vapeur. Le garnissage peut être constitué soit de particules de catalyseur de formes spécifiques remplissant de façon aléatoire le tube de reformage - on parle de catalyseur en vrac - ou bien le garnissage peut être de type structuré.
Concernant le transfert de chaleur, comme les réactions catalytiques sont endothermiques, il est nécessaire que la chaleur soit transférée efficacement au cœur du réacteur. De même, afin que la catalyse s'opère, les réactifs doivent être transférés efficacement vers la surface du catalyseur, il est aussi souhaitable d'augmenter la surface spécifique de catalyseur pour améliorer l'efficacité de la réaction.
Il est bien connu que l'efficacité de mélange d'un lit de catalyseur en vrac augmente avec la vélocité du gaz d'alimentation et/ou la taille des particules. Pour un même flux massique, il est connu aussi que la perte de charge induite par des particules de catalyseur de grandes dimensions est réduite, comparée à celle induite par des particules plus petites. Cependant, l'efficacité de la réaction catalytique diminue avec la diminution de la surface spécifique lorsque la taille des particules augmente. Le choix de tailles adéquates pour les particules de catalyseur est ainsi un compromis entre d'un côté la surface spécifique et l'efficacité de réaction, et de l'autre côté l'amélioration du transfert de chaleur et la réduction de la perte de charge.
Les garnissages structurés peuvent être considérés comme plus efficaces en matière de réduction de perte de charge, d'augmentation des transferts de masse et de chaleur ainsi que d'efficacité de la réaction catalytique.
Le document US 7, 320, 778 B2 décrit ainsi un support de catalyseur structuré visant à augmenter le transfert de chaleur de la paroi vers le centre du tube. Cependant, l'inconvénient du garnissage structuré par rapport au garnissage en vrac est l'existence d'un espace vide entre la structure de remplissage et la paroi du tube, espace dû en particulier à l'expansion du tube à température élevée. Les documents US 2010/00440190 et US 2010/0038593 témoignent des efforts pour résoudre le problème de la disparité entre la dilatation thermique et le transfert de chaleur à proximité d'une paroi, aidé par des flux aérodynamiques comme des jets incidents.
Il y a peu expérimentations disponibles concernant l'opération et l'efficacité des garnissages structurés. Les avantages et les inconvénients de la technologie traditionnelle utilisant les garnissages en vrac sont par contre bien connus.
C'est ainsi que plusieurs formes améliorées de particules de catalyseurs ont été décrites. L'enseignement des documents WO 2010/029323 et WO 2004/014549 vise ainsi à améliorer à la fois la surface spécifique d'un garnissage en vrac et le transfert de chaleur tout en maintenant ou même en diminuant la perte de charge.
Cependant, les mécanismes détaillés de transfert de chaleur dans le lit de catalyseur et à proximité de la paroi de tube étant difficiles à caractériser en détail, peu d'efforts ont été consacrés à l'amélioration de l'empilage des catalyseurs en vrac.
Il y a un besoin d'amélioration du transfert de chaleur, de la conductivité effective interne et de la cinétique des réactions sur l'ensemble de la section du tube - du centre à la paroi - de sorte à améliorer l'efficacité du reformage.
Les inventeurs de la présente solution ont trouvé qu'une solution permettant d'améliorer les transferts à la périphérie du tube est d'associer judicieusement des particules de catalyseur de tailles différentes, selon une distribution spécifique en formant un lit de garnissage en vrac multicouches sur la largeur du tube.
Par l'association, selon l'invention, de particules de catalyseur de tailles différentes, on améliore le transfert de chaleur à proximité de la paroi des tubes, la conductivité effective interne du garnissage et la surface spécifique au moyen d'une distribution optimisée de la taille des particules de catalyseur selon la direction radiale du réacteur tubulaire.
L'invention enseigne d'installer au moins deux tailles différentes de particules sur la largeur du tube (c'est-à-dire son diamètre mesuré selon la section du tube). Les particules les plus grandes sont placées à la périphérie du tube à proximité de la paroi, tandis que les plus petites sont chargées dans la partie centrale du tube et donc au cœur du courant de gaz circulant dans le tube.
La présente invention a pour objet un tube de reformage contenant un empilement de particules de catalyseur de tailles différentes, les particules de catalyseur les plus grandes étant empilées le long de la paroi en périphérie du tube et les particules de catalyseur les plus petites dans la partie la plus centrale du tube de sorte que le tube est muni d'au moins deux couches concentriques de particules.
Selon un autre mode de réalisation, l'invention a aussi pour objet tube de reformage tel que décrit précédemment, caractérisé en ce que le tube est équipé avec un ou plusieurs grillages métalliques concentriques pouvant être conservés en opération, lesdits grillages délimitant des espaces remplis de particules de catalyseur, les mailles de chacun desdits grillages ayant une dimension inférieure à la dimension des grandes particules adjacentes, mais supérieure à la dimension des petites particules adjacentes placées de l'autre côté du grillage, de sorte que les petites particules puissent s'insérer dans des vides présents entre les grandes particules contenues dans l'espace adjacent.
Selon un autre aspect de l'invention, celle-ci concerne une méthode de remplissage d'un tube de reformage avec des particules de catalyseur de tailles différentes dans lequel on empile les particules de catalyseur les plus grandes le long de la paroi en périphérie du tube et on empile les particules de catalyseur les plus petites dans la partie la plus centrale du tube, de sorte à former dans le tube plusieurs couches concentriques de particules de tailles différentes.
Selon d'autres modes de réalisation, l'invention a aussi pour objet :
- une méthode telle que définie précédemment caractérisée en ce que deux tailles de particules sont utilisées lors du remplissage, formant deux couches concentriques ;
- une méthode telle que définie précédemment caractérisée en ce que préalablement à son remplissage par les particules de catalyseur, on équipe le tube de reformage avec un ou plusieurs moyen(s) amovible(s) de sorte à délimiter autant d'espaces que de tailles différentes de particules, et en fin de remplissage, on enlève le ou lesdits moyens amovibles ;
- une méthode telle que définie précédemment caractérisée en ce que deux tailles de particules étant utilisées lors du remplissage, ledit moyen amovible est un cylindre dont le diamètre est égal au diamètre du tube de reformage diminué de deux fois la dimension des particules de plus grande taille ;
- une méthode telle que définie précédemment, caractérisée en ce que préalablement au remplissage par les particules de catalyseur, on équipe le tube de reformage avec un ou plusieurs grillages métalliques pouvant être conservées en opération, lesdits grillages délimitant des espaces à remplir par les particules, les mailles de chacun desdits grillages ayant une dimension inférieure à la dimension des grandes particules adjacentes, mais supérieure à la dimension des petites particules adjacentes, de sorte que les petites particules puissent s'insérer dans des vides présents entre les grandes particules contenues dans l'espace adjacent.
Selon encore un autre aspect de l'invention, celle-ci concerne un procédé de production d'hydrogène comprenant une étape de reformage de méthane à la vapeur utilisant des tubes de reformage contenant un empilement de particules de catalyseur de tailles différentes, les particules de catalyseur les plus grandes étant empilées le long de la paroi en périphérie du tube et les particules de catalyseur les plus petites dans la partie la plus centrale du tube de sorte que le tube est muni d'au moins deux couches concentriques de particules.
Selon un autre mode de réalisation, le procédé de production d'hydrogène selon la revendication précédente utilise des tubes équipés avec un ou plusieurs grillages métalliques concentriques pouvant être conservés en opération, lesdits grillages délimitant des espaces remplis de particules de catalyseur, les mailles de chacun desdits grillages ayant une dimension inférieure à la dimension des grandes particules adjacentes, mais supérieure à la dimension des petites particules adjacentes, de sorte que les petites particules puissent s'insérer dans des vides présents entre les grandes particules contenues dans l'espace adjacent.
L'expression « tube de reformage » telle qu'utilisée dans la présente demande se rapporte à tous réacteurs en forme de tubes - aussi appelés réacteurs tubulaires - placés dans un four, remplis de catalyseurs et alimentés à une extrémité du tube avec un gaz de procédé, dans lesquels les réactions essentiellement mises en jeu sont endothermiques et se déroulent sur une base de temps typiquement élevée, requérant un apport de chaleur additionnelle et un catalyseur.
L'expression « section du tube » signifie dans le contexte de la présente demande la section de tube dans la direction perpendiculaire à la longueur dudit tube.
L'invention sera mieux comprise à l'aide des figures 1 à 3 dans lesquelles :
La figure 1 illustre un tube de reformage selon l'invention, présenté selon un plan de coupe longitudinale, dans lequel ont été empilées des particules de catalyseur de deux tailles différentes, formant deux couches concentriques.
La figure 2 présente la variation du taux de production d'hydrogène calculée à partir d'une simulation réalisée pour le modèle de tube de la figure 1 en faisant varier les tailles des petites particules empilées dans la partie centrale (de 4 mm à 10 mm selon axe horizontal), pour différentes tailles des grandes particules (15, 20, 23, 25 mm)
La figure 3 présente la variation de la perte de charge calculée à partir de la simulation réalisée pour le même modèle de tube avec la même répartition des tailles de particules que celle de la figure 2.
Selon le schéma de la figure 1, le tube de reformage 1 est divisé en deux espaces concentriques : un espace 2 au centre du tube, isolé par un cylindre 3 d'un espace 4 compris entre le cylindre 3 et la paroi 5 du tube. L'espace 2 est rempli de particules 6 de petite dimension et l'espace 4 est rempli de particules 7 de grande dimension. Le diamètre 8 de l'espace intérieur 2 est égal au diamètre 9 du tube diminué de deux fois la dimension des particules 6. Le sens de circulation du gaz de procédé est indiqué par la flèche référencée 10.
Les résultats présentés sur les figures 2 et 3 proviennent de simulations informatiques de dynamique des fluides (en anglais : « CFD numerical simuations» pour « Computational Fluid
Dynamics numerical simulations »). Les simulations ont été réalisées avec modélisation des transferts de chaleur par conduction, radiation et convection à travers le tube et de la réaction catalytique ; la référence est un lit catalytique monodimensionnel, avec une taille de particules de 17 millimètres conforme aux dimensions de particules de catalyseur utilisées dans les tubes de reformage conventionnels (diamètre de tube de l'ordre de 70 à 160 mm pour une longueur de tube de l'ordre d'une dizaine de mètres ou plus). Les simulations ont été réalisées pour deux dimensions de particules ; la dimension des grandes particules variant entre 15 mm et 25 mm, et la dimension des petites particules variant de 4 à 10 mm.
Avec ces simulations, l'effet de la variation de la taille des particules et de la porosité est pris en compte. Les conditions opératoires considérées pour ces simulations sont conformes aux conditions opératoires usuelles des fours SMR (pression, température, flux massique, composition du gaz de charge). Basées sur des modèles récents développés pour la macrosimulation de transfert de chaleur qui ont été largement validés pour les lits fixes aléatoires, et basées sur une description large des contributions des différents transferts de chaleur, ces simulations peuvent être considérées comme démontrant valablement plusieurs améliorations des performances des tubes selon l'invention comparées à un lit fixe aléatoire de type usuel.
En particulier, le modèle développé résout explicitement le transfert de chaleur à proximité des parois.
Grâce aux simulations, il est démontré par exemple(voir courbes de la figure 2 et de la figure 3) que :
- comparé au lit mono-dimension de référence (taille de particule unique égale à 17 mm), l'utilisation des lits fixes à double couche de particules (de 4 mm à 10 mm selon axe horizontal) pour différentes tailles des grandes particules (15, 20, 23, 25 mm) permet dans tous les cas d'augmenter le taux de production d'hydrogène ;
- des lits à double couche de particules (avec une taille de 4mm pour les particules intérieures et une taille de 25 mm pour les particules de la couche externe, vont augmenter le taux de production d'hydrogène de l'ordre de 2% pour une perte de charge sensiblement identique ;
- avec des tailles de particules variant de 4 à 10 mm pour les particules intérieures et de 23 à 25 mm pour les particules externes, on voit aussi qu'une augmentation de la production d'hydrogène de 1% peut être obtenue conjointement avec une diminution de la perte de charge proche de 20% ;
- une augmentation du taux de production d'hydrogène de l'ordre de plus de 1,5 à 2,5% peut être obtenue avec une augmentation modérée (0 à 50 %) de la perte de charge pour une dimension des particules extérieures de l'ordre de 20mm ;
- finalement, on note que l'amélioration des performances de la production d'hydrogène présente des limites : au-delà de 2,5 % d'augmentation de cette production d'hydrogène, on observe conjointement une augmentation de la perte de charge de 90% - à tout le moins pour une configuration avec deux tailles de particules.
On peut prévoir que des optimisations supplémentaires des tailles et répartitions des particules conformément à l'invention pourraient conduire à une diminution supplémentaire 5 de la perte de charge pour une production d'hydrogène au moins équivalente.
L'amélioration des performances montrées par ces simulations laisse attendre des améliorations encore plus importantes à partir de modèles de lit fixe multi-couches plus élaborés : forme et/ou distribution optimisée, sur la base du principe multi-couches.
Parmi les avantages de l'invention, on citera :
l'amélioration du transfert de chaleur à l'intérieur du tube, dans le lit de catalyseur au voisinage de la paroi, la simplicité du chargement des particules par l'utilisation de supports cylindriques pour séparer les lits de particules de catalyseur de tailles différentes,
- le maintien des particules dans leurs lits spécifiques durant les opérations de reformage par utilisation d'un grillage cylindrique adapté pour le chargement des particules et compatible avec le déroulement du procédé de reformage.
Claims (9)
- REVENDICATIONS1. Tube de reformage contenant un empilement de particules de catalyseur de tailles différentes, les particules de catalyseur les plus grandes étant empilées le long de la paroi en périphérie du tube et les particules de catalyseur les plus petites dans la partie la plus centrale du tube de sorte que le tube est muni d'au moins deux couches concentriques de particules.
- 2. Tube de reformage selon la revendication 1 caractérisé en ce que le tube est équipé avec un ou plusieurs grillages métalliques concentriques pouvant être conservés en opération, lesdits grillages délimitant des espaces remplis de particules de catalyseur, les mailles de chacun desdits grillages ayant une dimension inférieure à la dimension des grandes particules adjacentes, mais supérieure à la dimension des petites particules adjacentes, de sorte que les petites particules puissent s'insérer dans des vides présents entre les grandes particules contenues dans l'espace adjacent.
- 3. Méthode de remplissage d'un tube de reformage avec des particules de catalyseur de tailles différentes, dans lequel :on empile les particules de catalyseur les plus grandes le long de la paroi en périphérie du tube, on empile les particules de catalyseur les plus petites dans la partie la plus centrale du tube, de sorte à former dans le tube plusieurs couches concentriques de particules de tailles différentes.
- 4. Méthode selon la revendication 3 caractérisée en ce que deux tailles de particules sont utilisées lors du remplissage, formant deux couches concentriques.
- 5. Méthode selon la revendication 3 ou la revendication 4 caractérisée en ce que préalablement à son remplissage par les particules de catalyseur, on équipe le tube de reformage avec un ou plusieurs moyens amovibles de sorte à délimiter autant d'espaces que de tailles différentes de particules, et en fin de remplissage, on enlève le ou lesdits moyens amovibles.
- 6. Méthode selon la revendication 5 caractérisée en ce que deux tailles de particules étant utilisées lors du remplissage, ledit moyen amovible est un cylindre dont le diamètre est égal au diamètre du tube de reformage diminué de deux fois la dimension des particules de plus grande taille.
- 7. Méthode selon la revendication 3 ou la revendication 4 caractérisée en ce que préalablement au remplissage par les particules de catalyseur, on équipe le tube de reformage avec un ou plusieurs grillages métalliques pouvant être conservées en opération, lesdits grillages délimitant des espaces à remplir par les particules, les mailles de chacun desdits grillages ayant une dimension inférieure à la dimension des grandes particules adjacentes, mais supérieure à la dimension des petites particules adjacentes, de sorte que les petites particules puissent s'insérer dans des vides présents entre les grandes particules contenues dans l'espace adjacent.
- 8. Procédé de production d'hydrogène comprenant une étape de reformage à la vapeur utilisant des tubes de reformage contenant un empilement de particules de catalyseur de tailles différentes, les particules de catalyseur les plus grandes étant empilées le long de la paroi en périphérie du tube et les particules de catalyseur les plus petites dans la partie la plus centrale du tube de sorte que le tube est muni d'au moins deux couches concentriques de particules.
- 9. Procédé de production d'hydrogène selon la revendication précédente utilisant des tubes équipés avec un ou plusieurs grillages métalliques concentriques pouvant être conservés en opération, lesdits grillages délimitant des espaces remplis de particules de catalyseur, les mailles de chacun desdits grillages ayant une dimension inférieure à la dimension des grandes particules adjacentes, mais supérieure à la dimension des petites particules adjacentes, de sorte que les petites particules puissent s'insérer dans des vides présents entre les grandes particules contenues dans l'espace adjacent.
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| WO1999020384A1 (fr) * | 1997-10-21 | 1999-04-29 | Mobil Oil Corporation | Reacteur a ecoulement radial a lits catalytiques multiples |
| WO2001023080A1 (fr) * | 1999-09-29 | 2001-04-05 | Imperial Chemical Industries Plc | Reacteur catalytique |
| JP2017209632A (ja) * | 2016-05-26 | 2017-11-30 | 株式会社日本触媒 | 接触気相反応用触媒および該触媒を用いた反応方法 |
-
2017
- 2017-12-18 FR FR1762350A patent/FR3075073A1/fr not_active Ceased
Patent Citations (3)
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Non-Patent Citations (1)
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| CN114029005A (zh) * | 2021-11-30 | 2022-02-11 | 华东理工大学 | 一种催化剂径向分布的堆积方法及轴向反应器 |
| CN114029005B (zh) * | 2021-11-30 | 2024-01-30 | 华东理工大学 | 一种催化剂径向分布的堆积方法及轴向反应器 |
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