[go: up one dir, main page]

FI73441C - Foerfarande foer framstaellning av nya 3-(substituerad metyl)-3-cefem-4-karboxylsyra-1-s-oxider med antibiotiska egenskaper. - Google Patents

Foerfarande foer framstaellning av nya 3-(substituerad metyl)-3-cefem-4-karboxylsyra-1-s-oxider med antibiotiska egenskaper. Download PDF

Info

Publication number
FI73441C
FI73441C FI820736A FI820736A FI73441C FI 73441 C FI73441 C FI 73441C FI 820736 A FI820736 A FI 820736A FI 820736 A FI820736 A FI 820736A FI 73441 C FI73441 C FI 73441C
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
ppm
group
acid
formula
thiazole
Prior art date
Application number
FI820736A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI820736L (fi
FI73441B (fi
Inventor
Bernard Labeeuw
Ali Salhi
Original Assignee
Sanofi Sa
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sanofi Sa filed Critical Sanofi Sa
Publication of FI820736L publication Critical patent/FI820736L/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI73441B publication Critical patent/FI73441B/fi
Publication of FI73441C publication Critical patent/FI73441C/fi

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K47/00Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient
    • A61K47/50Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient the non-active ingredient being chemically bound to the active ingredient, e.g. polymer-drug conjugates
    • A61K47/51Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient the non-active ingredient being chemically bound to the active ingredient, e.g. polymer-drug conjugates the non-active ingredient being a modifying agent
    • A61K47/54Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient the non-active ingredient being chemically bound to the active ingredient, e.g. polymer-drug conjugates the non-active ingredient being a modifying agent the modifying agent being an organic compound
    • A61K47/555Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient the non-active ingredient being chemically bound to the active ingredient, e.g. polymer-drug conjugates the non-active ingredient being a modifying agent the modifying agent being an organic compound pre-targeting systems involving an organic compound, other than a peptide, protein or antibody, for targeting specific cells
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Train Traffic Observation, Control, And Security (AREA)
  • Bakery Products And Manufacturing Methods Therefor (AREA)

Description

1 73441
Menetelmä uusien 3-(substituoitu metyyli)-3-kefem-4-karboks-yylihappo-l-S-oksidien valmistamiseksi, joilla on antibioottiset ominaisuudet 5 Tämän keksinnön kohteena on uusien antibioottisia ominaisuuksia omaavien kefalosporiinijohdannaisten valmistusmenetelmä .
Tämän keksinnön mukaisella menetelmällä valmistettujen yhdisteiden kaava on 10
H2NV^ N O
I o t
Il / s x N---C - C —- NH --if I X.
Il 7 f3 -1 2 j \ /- 3Lch„ R_ OR (f 2 2
15 1 I
c=o (i) L·
jossa O
II
asemassa 4 oleva ryhmä -C-OA on happoradikaali, alkalime-20 tallisuola tai maa-alkalimetallisuola tai amiinisuola, esimerkiksi trietyyliamiini- tai etanoliamiinisuola,
RA I A
R. on ryhmä -C-Rr, jossa i I ^
RB
25 Ra ja RB tarkoittavat toisistaan riippumatta vetyatomia, alempaa alkyyliradikaalia, edullisesti metyyliradikaalia, tai Ra ja R0 muodostavat yhdessä sen hiiliatomin kanssa, johon ne ovat kiinnittyneet, syklobutyyli- tai syklpentyy- liryhmän ja Rc tarkoittaa vetyatomia tai karboksyyliryhmää;
30 O
R
R2 tarkoittaa ryhmää -OC-CH2RD, jossa R^ on 1,3-tiatsol- 4-yyli-rengas, joka voi olla substituoitu asemassa 2 amino-ryhmällä, tai R2 on tiatsoliumryhmä, joka voi olla substituoitu.
35 Kaavan (I) mukaiset yhdisteet esiintyvät syn-isomeeri- nä.
7Γ 2 73441
On itsestään selvää, että edellä määritellyt yhdisteet (I) voivat esiintyä: - joko kaavan (I) ilmaisemassa muodossa - tai tautomeerisessä muodossa (I'): 5 HVS^ 0 ? N --C- C-NH -,-f H II 1
N J
\ J-N _CH ---R
10 ^ 0R1 0 2 2
COOA
jossa Ailia, R^rllä ja R2:lla on samat merkitykset kuin edellä.
15 Keksinnön kohteena on kaavan (I) mukaisten yhdistei den valmistusmenetelmä.
Tämä menetelmä käsittää 7-amino-3-bromimetyyli-3-ke-fem-4-karboksyylihapon tert-butyyliesterin 1-S-oksidin (II) asyloinnin ensin hapon (III) avulla seuraavan reaktiokaavan 20 mukaisesti, jossa R'^ on sama kuin tai jos R^ sisältää karboksyyliryhmän, R'^ tarkoittaa vastaavaa t-butyylieste-riä.
3 73441
O
t Η2ΝΊ-TrNH^^S^ + μ il J- N —CH„Br ' 5 O VfH, 2 N -------\
COOC—-CH-, C-COOH
(II) L N
CH3 (III) \ OR'
TrNH-^^ S \ O
l i £
10 > I /S
N--C-CONH---j | V J V^CH2Br , OR· 3 (IV) 1 COOC-CH, iH3 3 15 TrNHv/'' ^ \ 0
Tl I o t l 1 # /S\
M I
N\ J-N ^ ^Λ-CH R--> (I) ^\or ’ O CH, 2 2 R- tai R_H OR 1 υ T l 3 20 —_L_» COOC — CH., U * (V) I 3 ch3
Tr = trietyyli
Ennen asylointireaktion suorittamista on toivottavaa 25 substituoida hapon aminoryhmä helposti jälkeenpäin poistettavalla suojaryhmällä. Voidaan käyttää orgaanisissa synteeseissä tavallisesti käytettäviä aminoryhmien suojaryhmiä ja etenkin trietyyliryhmää.
Silloin kun hapon (III) substituentti R^ sisältää 30 karboksyyliryhmän, tämä on välttämätöntä muuttaa esteriksi. On suositeltavaa valita riittävän labiili esteri, jotta Lapporyhmä voidaan vapauttaa reaktion lopuksi. Tavallisimmin käytetään tert-butyyliesteriä.
Asylointireaktion suorittamiseksi on välttämätöntä 35 aktivoida yhdisteen (III) karboksyyliryhmä ja se tapahtuu 4 73441 edullisesti muuttamalla anhydridiksi karbodi-imidin yleensä disykloheksyylikarbodi-imidin avulla.
Aktivointireaktio suoritetaan sopivassa orgaanisessa liuottimessa, kuten tetrahydrofuraanissa 0 - 50°C:ssa ja 5 edullisesti huoneen lämpötilassa. Aktivointireaktio voidaan helpottaa lisäämällä hydroksyylijohdannaista esimerkiksi 1-hydroksi-bentsotriatsolia.
Näin saatu asylointireagenssin liuos, josta disyklo-heksyyliurea on poistettu suodattamalla, lisätään yhdis-10 teen (II) liuokseen, jossa on liuottimena esimerkiksi di-metyyliformamidi. Näiden kahden reagenssin yhdistäminen voi tapahtua myös päinvastaisessa järjestyksessä.
Saattamalla näin saatu yhdiste (IV) reagoimaan hapon tai amiinin kanssa saadaan vastaava yhdiste (V). Reaktio 15 suoritetaan sopivassa liuottimessa kuten dimetyyliformami-dissa tai N,N-dimetyyli-asetamidissa emäksen kuten trietyy-liamiinin läsnäollessa.
Jotta päästäisiin yhdisteeseen (I) amiinin suojaryhmä ja tert-butyyliesteriryhmä tai -ryhmät poistetaan tunnetul-20 la menetelmällä, etenkin hydrolysoimalla happamissa olosuhteissa käyttäen orgaanista happoa kuten muurahaishappoa tai trifluorietikkahappoa.
Reaktiossa lähtöaineina käytettävät yhdisteet (II) ja yhdiste (III) sekä niiden johdannaiset, joissa amino-25 ryhmä on suojaryhmällä suojattu, ovat tunnettuja yhdisteitä.
Ne keksinnön mukaiset yhdisteet (I), joissa A on muu kuin H, saadaan sellaisista yhdisteistä (I), joissa A on H sinänsä tunnetuilla menetelmillä.
30 Samoin mineraalisuolat saadaan saattamalla epäorgaa ninen emäs kuten natriumhydroksidi tai kaliumhydroksidi tai natriumbikarbonaatti reagoimaan ekvimolaarisen määrän kanssa sellaista yhdistettä (I), jossa A on H; suolanmuo-dostusreaktio toteutetaan veden tai etanolin kaltaisessa 35 liuottimessa ja saatu suola erotetaan haihduttamalla liuotin .
li 5 73441
Orgaanisten emästen suolat saadaan saattamalla ekvi-molaarinen määrä orgaanista emästä reagoimaan johonkin sopivaan liuottimeen tai liuotinseokseen liuotetun hapon (I, A = H) kanssa. Suola erotetaan saostamalla eetterin kanssa.
5 Seuraavat esimerkit auttavat ymmärtämään paremmin keksinnön sisällön.
Kuten tämäntyyppisille yhdisteille on tyypillistä, keksinnön mukaisilla yhdisteillä ei ole selvää sulamispistettä, vaan ainoastaan hajoamislämpötila, jonka perusteelle) la niitä ei voida karakterisoida.
Yhdisteet karakterisoidaan niiden 60 MHzrllä ajettujen NMR-spektrien avulla, joiden sisäisenä vertailukohteena on käytetty heksametyylidisiloksaania.
Spektrit on rekisteröity deuteriumia sisältävässä 15 dimetyylisulfoksidissa.
Tuloksissa on käytetty seuraavia lyhenteitä: S: singletti D: dubletti D/D: dubletin dubletti 20 S.e: leveä singletti M: useammaksi piikiksi jakautunut signaali Q: kvartetti
AB: systeemi AB
J: kytkeytymisvakio 25 Lisäksi on suoritettu alkuaineiden mikroanalyysit kussakin tapauksessa ja niiden tulokset ovat yhtäpitäviä esitettyjen kaavojen kanssa.
Esimerkki 1 1-Cl-(2-amino-4-tiatsolyyli)-2-metoksi-imino-aset-30 amido7-3-(4-tiatsolyyli-asetoksimetyyli)-3-kefem-4-karbok-syylihapon 1-S-oksidi, syn-isomeeri irs^
(I) R1 = CH3 ; R2 = O-CO - Ci^-1-N ; A = H
35 (CM 40 579) 6 73441 a) 1-C2-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-2-metoksi-iminoasetamido7-3-bromimetyyli-3-kefem-4-karboksyylihapon t-butyyliesterin 1-S-oksidi, syn-isomeeri (IV) R'j = ch3 5 Liuokseen, joka sisälsi 4,4 g 7-amino-3-bromimetyyli- 3- kefem-4-karboksyylihapon t-butyyliesterin 1-S-oksidia ja 70 ml vedetöntä metyleenikloridia, lisättiin typpikaasu-kehässä 1,5 ml trietyyliamiinia, 5,1 g 2-(2-trityyliamino- 4- tiatsolyyli)-2-metoksi-imino-etikkahapon syn-isomeeria, 10 2,4 g disykloheksyylikarbodi-imidiä ja 0,1 g 1-hydroksi- bentsotriatsolia. Sekoitettiin 1 tunnin ajan huoneen lämpötilassa ja erotettiin sitten suodattamalla muodostunut di-sykloheksyyliurea ja konsentroitiin liuos 20 mlrksi vakuu-missa. Liuos puhdistettiin kromatografisesti silikageeli-15 pylväällä (150 g).
Eluoimalla heksaanin ja etyyliasetaatin 40:60-seok-sella (vol/vol) saatiin liuottimen haihduttamisen jälkeen 4,8 g haluttua tuotetta.
NMR-spektri
20 1H 8,82 ppm (NH-CO, D, J=8 Hz) - 1H 8,70 ppm (NH
trityyli, S) - 15 H 7,32 ppm (aromaattiset vedyt. S) - 1 H
6,78 ppm (N tiatsoli, S) - 1 H 5,79 ppm (H^, D/D, = 8 Hz, J2 = 4,5 Hz) - 1 H 4,96 ppm (H6, D, J = 4,5 Hz) - 2 H 4,50 ppm (CH2Br, S.e.) - 3 H 3,78 ppm (NOCH^, S) - 2 H 25 3,77 ppm CH-, I 3 (CH S -» O, S.e.) - 9 H 1,46 ppm (C— C-CH , S).
Δ I i ch3 b) 1-Cl-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-2-metoksi- 30 imino-asetamid^-3-(4-tiatsolyyli)-asetoksimetyyli)-3-kefem- 4-karboksyylihapon t-butyyliesterin 1-S-oksidi, syn-isomeeri li 7 73441 S S Xj
(V) R'! = CH3 ; R2 = O.CO.NH2-J-N
5
Liuokseen, joka sisälsi 0,14 g 4-tiatsolyyli-etikka-happoa ja 3,5 ml Ν,Ν-dimetyyliasetamidia, lisättiin 0,14 ml trietyyliamiinia ja sen jälkeen 0,7 g kohdassa a) saatua bromijohdannaista.
10 Sekoitettiin 20 tuntia huoneen lämpötilassa ja li sättiin sitten 50 ml etyyliasetaattia. Liuos pestiin 20 ml:11a vettä ja kuivattiin se sitten magnesiumsulfaatilla. Liuotin haihdutettiin kuiviin vakuumissa ja otettiin jäännös talteen 5 ml:aan kloroformia ja puhdistettiin liuos 15 kromatografisesti silikageelipylväällä (30 g). Eluoitiin heksaanin ja etyyliasetaatin 10:90-seoksella (tiL/tiL) ja saatiin näin 0,4 g haluttua tuotetta.
NMR-spektri 1 H 9,05 ppm (H2, tiatsoli asemassa 3, D, J = 2,5 Hz) 20 - 2 H 8,73 ppm (NH trityyli, NH-CO, M) - 1 H 7,55 ppm (Hg, tiatsoli asemassa 3, D, J = 2,5 Hz) - 15 H 7,26 ppm (H trityyli, S) - 1 H 6,80 ppm (H, tiatsoli, S) - 1 H 5,80 ppm (H?, D, J = 4 Hz) - 1 H 5,15 ppm (CH2 = CO-, A/AB J = 14 Hz) - 1 H 4,90 ppm (Hg, D, J = 4 Hz) - 1 H 4,65 ppm (CH2 = 25 CO, A/AB, J = 14 Hz) - 7 H 3,73 ppm (CH^ON, OC-CHn,
3 II 2 O
CH0 I 3 CH2S—> O, M) - 9 H 1,46 ppm (COOC—CH3, S).
ch3 30 c) CM 40 579
Liuotettiin 0,35 g edellä saatua tuotetta 5 ml:aan trifluorietikkahappoa ja annettiin liuoksen seistä 23°C:ssa 30 minuutin ajan.
8 73441
Liuos konsentroitiin vakuumissa 2 ml:ksi ja lisättiin sitten 20 ml eetteriä. Saostuma erotettiin, pestiin eetterillä ja kuivattiin vakuumissa fosforipentoksidilla.
Saatiin 0,24 g haluttua tuotetta.
5 NMR-spektri 1 H 9,0 ppm (H2, tiatsoli asemassa 3, S) - 1 H 8,90 ppm (NH-CO, D, J=9 Hz) - 3 H 8,40 ppm (NH2, COOH, S.e.) -1 H 7,52 ppm (H,-, tiatsoli asemassa 3, S) - H 8,88 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 5,87 ppm (Η?, D/D, .1^=9 Hz, J2=4 Hz) 10 1 H 5,20 ppm (CHo0 CO, A/AB, J=14 Hz) - 1 H 4,96 ppm (H,, D,
2. O
J=4 Hz) - 1 H 4,86 ppm (CH2= CO, B/AB, J=14 Hz) - 7 H 3,5-4 ppm (ch3on, ch2s o, oco ch2, M).
Esimerkki 2 7-/2-(2-amino-4-tiatsolyyli)-2-karboksimetoksi-imino-15 asetamido7-3-(4-tiatsolyyli-asetoksimetyyli)-3-kefemi-4- karboksyylihapon 1-S-oksidi, syn-isomeeri
(I) = CH2COOH; R2 = - O-CO-CHgL A = H
20 (CM 40 517) a) 7-/5-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-2-t-butok-sikarbonyyli-metoksi-imino-asetamidq7-3-bromimetyyli-3-kefemi-4-karboksyylihapon t-butyyliesterin 1-S-oksidi, syn-isomeeri 25 CH, l 3 (IV) R^ = CH2COOC-CH3 c^h3
Meneteltiin kuten esimerkissä la) korvaten 2-(2-t.ri-30 tyyliamino-4-tiatsolyyli)-2-metoksi-imino-etikkahappo ekvi- valenttisella määrällä 2-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)- 2-t-butoksi-karbonyyli-metoksi-imino-etikkahapon syn-isomeeriä.
NMR-spektri 35 1 H 8,75 ppm (NH trityyli, S) - 1 H 8,57 ppm (NHCO, 9 73441 D, J=8,5 Hz) - 15 H 7,28 ppm (aromaattiset vedyt, S) - 1 H 6,82 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 5,84 ppm (H?, D/D, J1=8,5 Hz, J2=4,5 Hz) - 1 H 4,98 ppm (Hg, D, J=4,5 Hz) - 4 H 4,50 ppm (-CH2Br ja OCH2COO, S) - 2 H 3,72 ppm (CH2S-=*O, S.e.) -5 <fH3 p.3 9 H 1,44 ppm (COOC—CH,, S) - 9 H 1,35 ppm (COOC-CH,, S).
^h3 £h3 b) 7-/2-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-2-t-butoksi- 10 karbonyyli-metoksi-imino-asetamidö7-3-(4-tiatsolyyli-asetok- simetyyli)-3-kefemi-4-karboksyylihapon t-butyyli-esterin 1-S-oksidi, syn-±someeri ?h3
(V) R' x = CH2COOC-CH3 ? R2 = OCOCH2 J!-N
15 CH3
Meneteltiin kuten esimerkissä Ib) käyttäen lähtöaineena edellä saatua bromijohdannaista.
NMR-spektri 20 1 H 8,65 ppm (H2, tiatsoli asemassa 3, D, J=2 Hz) - 2 H 8,00 ppm (NHCO, NH trityyli, S.e.) - 16 H 7,25 ppm (H^, tiatsoli asemassa 3, H trityyli, S) - 1 H 6,73 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 5,96 ppm (H-,, M) - 1 H 5,37 ppm (CH2OCO, A/AB, J=13 Hz) - 1 H 4,70 ppm (CH2OCO, B/AB, J=13 25 Hz) - 3 H 4,62 ppm (Hg , N-0-CH2, S.e.) - 2 H 3,85 ppm
(OCOCH2, S) - 1 H 3,70 ppm (CH2S -=»0, A/AB, J=17 Hz) - 1 H
3,3 2 ppm (CH2S—'►O, B/AB, J=17 Hz) - 9 H 1,4 5 ppm Y Ch3 CH3 (COOC-—CHV S) - 9 H 1,33 ppm (COO—-C CH.,, S).
30 £h3 CH3 c) CM 40 517
Meneteltiin kuten esimerkissä le) käyttäen lähtöaineena edellisessä kohdassa saatua johdannaista.
35 NMR-spektri 1 H 9,03 ppm (H2, tiatsoli asemassa 3, D, J=2,4 Hz) 10 7 34 41 - 1 H 8,73 ppm NHCO, D, J=8,5 Hz) - 1 H 7,53 ppm (H-, tiat-soli asemassa 3, D, J*2,4 Hz) - 4 H 7,0 ppm (NH2/ 2 COOH, S.e.) - 1 H 6,82 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 5,82 ppm (H?, D/D, J1=8,5 Hz, J2=4,5 Hz) “ 1 H 5'22 PPm (CH2OCO, A/AB, 5 Jab=14 Hz) - 1 H 4,93 ppm (Hg, D, J=4,5 Hz) - 3 H 4,60 ppm (0-CH2C00H, S ja CH20 CO, B/AB, J=14 Hz)- 2 H 3,75 ppm (COCH2 tiatsoli, S) - 2 H 3,68 ppm (CH2S—^0, M).
Esimerkit 3-5 a) Meneteltiin kuten esimerkissä la) korvaten 10 2-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-2-metoksi-imino-etikka- happo ekvivalenttisella määrällä: 2-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-2-(2-t-butoksikar-bonyyli-2-propyyli-oksi-imino)-etikkahappoa; 2-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli(-2-(1-t-butoksi-15 karbonyyli-l-syklobutyyli-oksi-imino)-etikkahappoa; tai 2-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-2-(1-t-butoksi-karbonyyli-l-syklopentyyli-oksi-imino)-etikkahappoa.
Samalla käsittelyllä saatiin vastaavasti yhdisteet IV, joissa: 20 CH, [ 3 - R· = -C — COO t Bu
1 I
CH3 25 NMR-spektri 1 H 8,70 ppm (NH trityyli, S) - 1 H 8,07 ppm (NH-CO, D, J=9 Hz) - 15 H 7,25 ppm (H trityyli, S) - 1 H 6,72 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 5,88 ppm (Hy, D/D, .1^=9 Hz, J2=4 Hz) - 1 H 4,96 ppm (Hg , D, J=4 Hz) - 2 H 4,50 ppm (CH2Br, AB, 30 JAB=·^ Hz) ~ 2 H 3,77 ppm (CH2 asemassa 2, S.e.) - 9 H 1,45 ‘Pa Ϊη3
ppm (-C-CH,, S) - 6 H 1,37 ppm (-C-CH,, S) - 9 H
] J I J
ch3 ch3 Ϊη3 35 1,27 ppm (-C CH,, S).
I J
CH3
II
11 73441
-R'i=—jO
COO t Bu 5 NMR-spektri
1 H 7,90 ppm (NHCO, D, J=9 Hz) - 15 H 7,27 ppm (aromaattiset vedyt, S) - 1 H 6,97 ppm (NH trityyli, S.e.) - 1 H
6,65 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 6,18 ppm (H7, D/D, J^=9 Hz, J2=4,5 Hz) - 2 H 3,4 ppm (CH^-^O, S.e.) - 6 H 1,5-2,6 ppm
10 (syklobutyyli, M) - 9 H 1,46 ppm (-=5^ ^H3 , S) - 9 H
NCOOC CH-, I 3 _ CH, CH3 1,36 ppm (I-1—COOC-CH.,, S).
I J ch3 15 - r,i — C00 t Bu 20 NMR-spektri
1 H 7,83 ppm (NHCO, D, J=9 Hz) - 15 H 7,27 ppm (aromaattiset vedyt, S) - 1 H 6,93 ppm (NH trityyli, S.e.) - 1 h 6,14 ppm (Hg, D/D, 0^=9 Hz, J2=4,5 Hz) - 2 H 3,5 ppm (CH2S -=*0, AB, <7^=17 Hz) - 8 H 1,3-2,3 ppm (syklopentyyli, M) - 9 H
25 . ίΗ3 N fr 1,50 ppm ( COO(j:·—CH3, S) - 9 H 1,35 ppm (^C-COO^ CH3, CH3 · CH3 S) .
30 b) Saattamalla edellä saadut bromijohdannaiset reagoimaan 4-tiatsolyyli-etikkahapon kanssa esimerkiksi Ib) tekniikkaa noudattaen ja poistaen sitten happojen amino-ryhmien suojaryhmät esimerkissä 2c) esitetyllä tavalla saatiin seuraavat yhdisteet (I): 35 12 734 41 CM 40 446 CjH3 S ^
RjL = -C -COOH R2 = -O CO CH2 0 *' N
ch3 5 NMR-spektri
1 H 9,0 ppm {H2f tiatsoli asemassa 3, S.e.) - 6 H
8,5 ppm (NH2, NHCO, 2 COOH, signaalit yhtyneet) - 1 H 7,5 ppm (H5, tiatsoli asemassa 3, S.e.) - 1 H 6,85 ppm (H tiatsoli, S.e.) - 1 H 6,00 ppm (H?, M) - 1 H 5,27 ppm (CH2OCO, A/AB, 10 JAB=13 HZ^ ” 1 H 4,97 PPm ^H6' " 1 H 4,65 ppm (CH2OCO, B/AB, J^b=13 Hz) - 4 H 3,80 ppm (OCO CH2 ja CH^-^O, M) - CH3 6 H 1,45 ppm (—C^ , S.e.).
\ ch3 15 - CM 40 510
R1 - -C/ R2 «* — 0 CO CH2 -1!-N
C00H
NMR-spektri 1 H 8,95 ppm (H2 tiatsoli asemassa 3, S.e.) - 1 H 20 8,55 ppm (NHCO, D, J=9 Hz) - 1 H 7,45 ppm (H^, tiatsoli ase
massa 3, S.e.) - 4 H 7,25 ppm (H, vaihtuvia, S.e.) - 1 H
6,83 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 5,96 ppm (H^, D/D, J^=9 Hz, J2=4,5 Hz) - 1 H 5,30 ppm (CH2OCO, A/AB, JAB=14 Hz) - 1 H
5,02 ppm (Hg, D, J=4,5 Hz) - 1 H 4,76 ppm (CH2OCO, B/AB, 25 J^AB=14 HZ) “ 2H 3,82 ppra (0C0 CH2' S) - 2 H 3,70 ppm (CH2S—=>0, S.e.) - 6 H 1,5-2,6 ppm (syklobutyyli, M) .
CM 40 511
30 =—1 R2 =— 0 CO CH2 S—N
COOH
NMR-spektri 1 H 9,0 ppm (H^, tiatsoli asemassa 3 S.e.) - 1 H 35 8,46 ppm (NHCO, D, J=8,5 Hz) - 1 H 7,50 ppm (H2, tiatsoli
II
13 7 3441
asemassa 3, S.e.) - 5 H 7,30 ppm (H, vaihtuvia, S.e.) - 1 H
6,84 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 6,-0 ppm (H7, D/D, ^=8,5 Hz, J2=4,5 Hz) - 1 H 5,20 ppm (CH2=CO, Λ/ΑΒ, JAB=14 Hz ) -1 H 5,00 ppm (Hg, D, J=4,5 Hz) - 1 H 4,70 ppm (CH2OCO, 5 B/AB, J^3=14 Hz ) - 2 H3,84 ppm (OCOCH2, S) - 2 H 3,75 ppm (CH2S~^0, S.e.) - 8 II 1,3-2,4 ppm (syklopentyyli, M).
Esimerkit 6 ja 7 7-/2-(2-amino-4-tiatsolyyli)-2-(1-karboksi-l-syklo-butyyli-oksi-imino)-asetamidq7~3-(2-amino-4-tiatsolyyli" 10 asetyylioksimetyyli)-3-kefemi-4-karboksyylihapon 1-S-oksidi, syn-isomeeri. (CM 40 681)
R1 = j\/ Rn c —0 CO CH„_i!_N
15 C00H
Meneteltiin kuten esimerkissä 1 korvaten toisessa vaiheessa 4-tiatsolyyli-etikkahappo ekvivalenttisella mää-20 rällä (2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-etikkahappoa.
Poistamalla lopuksi happojen aminoryhmien suojaryh-mät saatiin haluttu yhdiste CM 40 681.
NMR-spektri
6 H 8-11 ppm (2 NH2, 2 COOH, S.6) - 1 H 8,60 ppm 25 (NH CO, D, J=8,5 Hz) - 1 H 6,80 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H
6,55 ppm (H tiatsoli asemassa 3, S) - 1 H 5,95 ppm (H-,, D/D, J^=8,5 Hz, J2=4 Hz) - 1 H 5,20 ppm (CH2OCO, A/AB, JAB=13 Hz) - 1 H 4,95 ppm (Hg, D, J=4 Hz) - 1 H 4,65 ppm (CH2OCO, B/AB, J=13 Hz) - 4 H 3,62 ppm (CH2S ^=>0, OCOCH2, 30 M) - 6 H 1,5-2,6 ppm (syklobutyyli, M).
Meneteltiin samoin kuin esimerkissä 3 käyttäen {2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-etikkahappoa ja saatiin suojaryhmien poistamisen jälkeen yhdiste (I): CH ^S^NH2
? 3 -I T
35 R-, = — C — COOH R, = - O CO ChJ!_N
1 I i 2 ch3 syn-isomeeri (CM 40 783) 14 73441 NMR-spektri 6 H 7-10 ppm (2 NH2> 2 COOH, M) - 1 H 8,30 ppm (NHCO, D, J=9 Hz) 1 H 6,82 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 6,42 ppm (H aminotiatsoli asemassa 3, S) - 1 H 6,00 ppm (H^, 5 D/D, Hz, J2=4 Hz) - 1 H 5,20 ppm (CH2 OCO, A/AB,
Jab=13Hz) - 1 H 5,00 ppm (Hg, D, J=4 Hz) - 1 H 4,70 ppm (CH-.OCO, B/AB, Jn =13 Hz) - 4 H 3,65 ppm (CH,S-=>0 ja
2 CH
CH9-C-0, M) - 6 H 1,45 ppm 3 Z (-C^ , S) 10 NCH3
Esimerkit 8 ja 9 7-/5- (2-amino-4-tiatsolyyli)-2-(2-karboksi-2-propyy-li-oksi-imino)-asetamido7-3-tiatsoliummetyyli-3-kefemi-4-karboksyylihapon 1-S-oksidin syn-isomeerinen trifluori-15 asetaatti (CM 40 660) ?B3 Θ
(I) R, = — C—COOH ; R, = -N-1 ; A = H
1 I z CH3 20 a) 7-/5-(2-trityyliamino-4-tiatsolyyli)-2-(2-t- butoksikarbonyyli-2-propyyli-oksi-imino)-asetamidcy’‘-3- tiatsoliummetyyIt-3-kefemi-4-karboksyylihapon t-butyyli- esterin 1-S-oksidin syn-isomeerinen brom.idi 25 CH, CH fj >1 t 3 I 3 Θ11 (V) R'C-COO-C—CH, ; R, = -N_JJ 1 I I 3 2 Br®^ ch3 ch3 30
Sekoitettiin 24 tunnin ajan huoneen lämpötilassa suojassa valolta 1 g esimerkissä 3a) saatua bromidijohdannaista ja 1,5 ml tiatsolia. Lisättiin eetteriä ja erotettiin saostuma ja pestiin se eetterillä sekä kuivattiin vakuumissa.
35
Saatiin 0,9 g haluttua tuotetta.
15 73441 NMR-spektri
1 H 10,1 ppm (H2, tiatsoli asemassa 3, S.e.) - 1 H
8,65 ppm (NH trityyli, S) - 2 H 8,32 ppm (H4 ja H5, tiatsoli asemassa 3, S.e.) - 1 H 8,15 ppm (NHCO, D, J=8,5 Hz) - 15 H 5 7,20 ppm (aromaattiset vedyt, S) - 1 H 6,70 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 5,85 ppm (H-,, D/D, .1,=8,5 Hz, J0=4 Hz) - 2 H 5,40 ' /Ώ ' ·*- i
ppm (CH2N S.e.) - 1 H 5,15 ppm (Hg, D, J=4 Hz) - 2 H
3,78 ppm (CH2S—^0, S.e.) - 9 H 1,40 ppm f3 /CH3 10 (-COO-C-CH, S) - 6 H 1,30 ppm (-C , S) - 9 H 1,22 ppm
Ih3 Ns'ch3 CH-, , / 3 (-C-COO-C —CH,, S).
' JL 3 CH3 15 b) CM 40 660
Meneteltiin esimerkin le) mukaisesti.
NMR-spektri
1 H 10,1 ppm (H2, tiatsoli asemassa 3, S.e.) - 3 H 20 8,35 ppm (NHCO, ja H^, tiatsoli asemassa 3, S.e.) - 1 H
6,77 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 6,02 ppm (H·,, D/D, J,=8,5 Hz, J2=4 Hz) - 2 H 5,40 ppm (CH2-N-W, S.e.) - 1 H 5,0 ppm (Hg,
D, J=4 Hz) - 1 H 3,72 ppm (CH2S“->0, A/AB, .1^=17 Hz) - 1 H
3,55 ppm (CH2S-»0, B/AB, .1^=17 Hz) - 6 H 1,42 ppm 25 CH-, I 3 (-<j:- , s) .
ch3
Korvaamalla kohdassa a) tiatsoli 2-trityyliamino-tiatsolilla saatiin samalla tavalla menetellen suojaryhmien 30 poistamisen jälkeen yhdiste (I), jossa - CM 40 762
CH
?H3 ·(© © R;l = —t— COOH R2 = -cf3 C0° CH- 35 Λ 16 73441 NMR-spektri 2 H 9,80 ppm (NH2, tiatsolium) - 1 H 8,50 ppm (NH CO, D, J=8,5 Hz) - 2 H 7,80 ppm (NH2, S.e.) - 1 H 7,12 ppm (H^ tiatsoli, D, J=4 Hz) - 1 H 7,00 ppm (H,- tiatsoli, D, J=4 Hz)
5 - 1 H 6,90 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 6,01 ppm (H^, M) - 3 H
5,0 ppm (Hg ja CH2lP, M) - 2 H 3,70 ppm (CH2S, AB7 ^=17 Hz) CH- I 3 - 6 H 1,4 5 ppm (-C , S) .
10 Esimerkit 10 ja 11
Korvaten esimerkissä 8 käytetty bromijohdannainen esimerkeissä 4 ja 5 saaduilla bromijohdannaisilla saatiin samalla menetelmällä seuraavat yhdisteet (I) :
_/\ [f SSjl Q
15 ' V —N/ R2 CF3C0° U (CM 40 679)
COOH
NMR-spektri 1 H 10,1 ppm (H2 tiatsoli asemassa 3, S) - 1 H 8,83 ppm (NHCO, D, J=8 Hz) - 2 H 8,40 ppm (H. ja Hj-, tiatsoli 20 4 d
asemassa 3, S) - 4 H 8,2-10 ppm (NHj, 2 COOH, S.e.) - 1 H
6,82 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 6,01 ppm (H^, M) - 2 H 5,45 ppm (CH^N^, S) - 1 H 5,03 ppm (Hg, D, J=4 Hz) - 1 H 3,85 ppm (CH2S-^0, A/AB, JAfi=17 Hz) - 1 H 3,57 ppm (CHjS-^O, B/AB, Ja_=17 Hz) - 6 H 1,5-2,6 ppm (syklobutyyli, M) 25 -Rj·—(Q R2 ‘ ^ CF3coo© COOH © (CM 40 581) 30 NMR-spektri 1 H 10,2 ppm (H2 tiatsoli asemassa 3, S) - 4 H 9,4 ppm (NH2, 2 COOH, S.e.) - 3 H 8,45 ppm (NHCO, H4 ja H5 tiatsoli asemassa 3, M) - 1 H 6,90 ppm (H tiatsoli, S) - 1 H 6,10 ppm (H? D/D, J1=9 Hz, J2=4 Hz) - 2 H 5,50 ppm (CH^N*^ , S) - 1 H 35 5,07 ppm (Hg, D, J=4 Hz) 1 H 3,90 ppm (CH2S->0, A/AB, J = 17
Hz) - 1 H 3,65 ppm (CH2~^0, B/AB, J=17 Hz) - 8 H 1,3-2,4 ppm (sykbpentyyli, M).
17 73441
Keksinnön tuotteet on tutkittu niiden farmakologisten ja etenkin niiden bakteriostaattisten ominaisuuksien osalta.
Bakteriostaattinen vaikutus in vitro määritettiin kiinteässä miljöössä laimennusmenetelmällä.
5 Tulokset on ilmaistu pienimpänä mahdollisena estä vänä pitoisuutena (CMI - ^ug/ml) ja ne on saatu tutkimuksista, joita on tehty Pseudomonas A 22 IP - ja Enterobacter P 99 - kannoilla.
Vertailun vuoksi taulukkoon on lisätty tulokset, jot-10 ka on saatu tunnetulla, rakenteeltaan jokseenkin samanlaisella yhdisteellä: 7 - ^-(2-amino-4-tiatsolyyli)-2-metoksi- imino-asetamidc7-3-asetoksiinetyylia3-kefemi-4-karboksyyli-hapon 1-S-oksidin syn-isomeerilla (yhdisteellä A).
CMI: yUg/ml 15 ρς— r-^ >sTuotteet n. ' CM CM CM CM CM CM CM CM Yhdiste Kannat >v 40581 40660 40679 40762 40446 40510 40681 40733 A Pseudomonas 20 A 22 IP r 8 4 4 8 32 16 8 8 256
Enterobacter P 99 8 4 4 16 8 4 4 8 64
Tulokset osoittavat, että keksinnön mukaisilla yhdis-25 teillä on erityisen kiinnostava vaikutus sellaisiin kantoihin, jotka yleensä eivät ole erityisen herkkiä juuri kefalo-sporiineihin kuuluville antibiooteille.
Toisaalta eläimillä suoritetut kokeet eivät ole osoittaneet minkäänlaista toksisuutta keksinnön mukaisilla tuot-30 teillä. Keksinnön mukaisia tuotteta voidaankin siten käyttää antibiootteina tautien hoidossa sekä ihmisillä että eläimillä. Niitä voidaan käyttää kaikkiin niille herkkien bakteerien aiheuttamiin tulehdustiloihin.
Farmaseuttiset yhdistelmät valmistetaan yhdisteistä 35 (I) käyttäen näitä joko happomuodossa tai suolamuodossa, mi käli liukoisuus ei ole riittävä.
ib 7 3441
Farmaseuttiset yhdistelmät voivat olla joko kiinteitä tai nestemäisiä ja ne voivat olla esimerkiksi tabletteina, geelihelminä, erilaisina voiteina, geeleinä tai ruiske-valmisteina .
5 Annostus voi vaihdella varsin suurissakin rajoissa riippuen hoidettavan infektiotilan tyypistä ja vakavuudesta sekä lääkkeen antamistavasta. Annos on useimmiten aikuisella 0,250 - 4 g päivässä ruiskeena annettuna.
Esimerkkinä farmaseuttisesta yhdistelmästä voidaan 10 valmistaa ampulleja, jotka sisältävät: CM 40 733 1 g natriumbikarbonaattia 0,173 g vettä ruiskevalmistetta varten 4 ml 15 tai sitten CM 40 679 1 g natriumbikarbonaattia 0,156 g vettä ruiskevalmistetta varten 4 ml 20

Claims (2)

19 73441 1. Menetelmä 3-(substituoitu metyyli)-3-kefem-4-karboksyylihappo-l-S-oksidien valmistamiseksi, jotka ovat 5 syn-isomeereinä ja joilla on antibioottiset ominaisuudet ja joiden kaava on (I) ΎΊ . ? N-LC-C-NH -- 10 flj 7 6 12 0* NL4^_CHr~R2 (I) c=o o 15 jossa asemassa 4 oleva ryhmä -C-OA on hapan radikaalin (A on H), mainitun hapon alkalimetallisuola, maa-alkalimetalli-suola tai amiinisuola, kuten trietyyliamiini- tai etanoli-amiinisuola /*A . 20 on -C-Rq, jossa R^ ja Rg tarkoittavat kumpikin toisis- taan riippumatta vetyatomia tai alempaa alkyyliryhmää, edullisesti metyyliryhmää tai R^ ja Rg muodostavat yhdessä sen hiiliatomin kanssa, johon ne ovat kiinnittyneet, syklobutyy-25 li- tai sylkopentyylirenkaan ja Rc tarkoittaa vetyatomia tai karboksyyliryhmää ja R2 on ryhmää -OC-CH2~RD, jossa Rg O on 1,3-tiatsol—4-yyliryhmä, joka voi olla substituoitu 2-asemassa aminoryhmällä tai tiatsoliumryhmä, joka voi olla 30 substituoitu, tunnettu siitä, että sellaisten kaavan (I) mukaisten yhdisteiden valmistamiseksi, joissa A on H, saatetaan 7-amino-3-bromi-metyyli-3-kefemkarboksylaatin tert-butyyli-4-S-oksidi-l 35 reagoimaan hapon kanssa, jonka kaava on (III) 20 73 4 41 Tr-NH-Y''' S\ I—i <ni> C-COOH XNOR'1 5 jossa on tai R^:n tert-butyyliesteri, kun R sisäl tää karboksyyliryhmän, ja Tr on aminon suojaryhmä, jolloin hapon happofunktio on aktivoitu, edullisesti muuttamalla se anhydridiksi, että reaktio suoritetaan liuottimessa 10 0-50°C:ssa, mahdollisesti hydroksyylijohdannaisen kuten 1-hydroksi-bentsotriatsolin läsnäollessa, minkä jälkeen näin saatu liuoksessa oleva tuote saatetaan reagoimaan yhdisteen kanssa, jonka kaava on R2H, sopivassa liuottimessa emäksen kuten trietyyliamiinin läsnäollessa, minkä jälkeen 15 suojaryhmät poistetaan; ja että näin saatu happo haluttaessa muutetaan tunnetuilla menetelmillä suolaksi. 2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että valmistetaan kaavan (I) mukainen /H3 20 yhdiste, jossa A on H, R, on -C-COOH ja R„ on 1. J 2 /sVNH2 CH3 -0-C0-CH2- z 3. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että valmistetaan kaavan (I) mukainen 25 .. yhdiste, jossa R. on —ja R2 on li < j°ka on COOH N-1 muutettu suolaksi radikaalin CF^COO” avulla. 2χ 73441
1. Förfarande för framställning av 3-(substituerad metyl)-3-cefem-4-karboxylsyra-l-S-oxider, vilka föreligger 5 i form av syn-isomer ooh vilka har antibiotiska egenskaper och vilka har formeIn (I) ¥ri o ? 11. s \ N--C- C- NH--r< , >] 10 » 7 6 1 ^ N J-3i>— CH_— R 0RX CT
2 C=0 o ^ // 15 väri gruppen -C-OA i ställningen 4 är en sur radikal (A är H), ett sait av en alkalimetall eller alkalisk jordartsme-tall eller ett aminsalt säsom trietylamin-eller etanolamin-salt av nämnda syra, A 20 är -C-Rc, väri Rft och RB vardera oberoende av varandra Xrb betecknar en väteatom eller en lägre alkylgrupp, företrädes-vis en metylgrupp, eller RA och Rg bildar tillsammans med den kolatom, vid vilken de är bundna, en cyklobutyl- eller 25 cyklopentylring och Rc betecknar en väetaom eller en karb-oxylgrupp, och R2 betecknar gruppen -0C-CH2~RD, väri RD O betecknar en 1,3-tiazol-4-ylgrupp, vilken kan vara substituerad i 2-ställningen med en aminogrupp, eller en tiazo-30 liumgrupp, vilken kan vara substituerad, känneteck-n a t därav, att för framställning av föreningar med forme In (I), väri A är H, omsätts 7-amino-3-brom-metyl-3-cefem-karboxylat-tert-butyl-4-S-oxid-l 35 med en syra med formeln (III)
FI820736A 1981-03-03 1982-03-02 Foerfarande foer framstaellning av nya 3-(substituerad metyl)-3-cefem-4-karboxylsyra-1-s-oxider med antibiotiska egenskaper. FI73441C (fi)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR8104243A FR2501209B1 (fr) 1981-03-03 1981-03-03 Nouveaux derives des cephalosporines et medicaments antibiotiques contenant lesdits derives
FR8104243 1981-03-03

Publications (3)

Publication Number Publication Date
FI820736L FI820736L (fi) 1982-09-04
FI73441B FI73441B (fi) 1987-06-30
FI73441C true FI73441C (fi) 1987-10-09

Family

ID=9255827

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI820736A FI73441C (fi) 1981-03-03 1982-03-02 Foerfarande foer framstaellning av nya 3-(substituerad metyl)-3-cefem-4-karboxylsyra-1-s-oxider med antibiotiska egenskaper.

Country Status (18)

Country Link
US (1) US4476123A (fi)
EP (1) EP0060745B1 (fi)
JP (1) JPS57158791A (fi)
AT (1) ATE18403T1 (fi)
AU (1) AU559122B2 (fi)
CA (1) CA1191838A (fi)
DE (1) DE3269543D1 (fi)
DK (1) DK88382A (fi)
ES (1) ES510068A0 (fi)
FI (1) FI73441C (fi)
FR (1) FR2501209B1 (fi)
GR (1) GR74749B (fi)
IE (1) IE52767B1 (fi)
IL (1) IL65110A (fi)
NO (1) NO820649L (fi)
NZ (1) NZ199875A (fi)
PT (1) PT74511B (fi)
ZA (1) ZA821365B (fi)

Families Citing this family (16)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4507487A (en) * 1982-09-23 1985-03-26 Bristol-Myers Company Chemical compounds
EP0115770B2 (en) * 1983-01-07 1996-06-19 Takeda Chemical Industries, Ltd. Thiazole Derivatives
FR2546520B1 (fr) * 1983-05-27 1985-08-30 Sanofi Sa Nouveaux composes antibiotiques derives des cephalosporines
FR2570702B1 (fr) * 1984-09-27 1987-01-09 Sanofi Sa Derives des cephalosporines, procedes d'obtention et leur application a titre d'antibiotiques
US4665066A (en) * 1984-12-24 1987-05-12 Eli Lilly And Company 3-thiazolomethyl cephalosporins as antibiotics
US5359057A (en) * 1986-02-07 1994-10-25 Hoffmann-La Roche Inc. Acylation of amines
US5147871A (en) * 1986-07-03 1992-09-15 Hoffmann La-Roche, Inc. Anti-bacterial cephalosporin compounds
ZA874696B (en) * 1986-07-03 1988-01-04 F. Hoffmann-La Roche & Co. Aktiengesellschaft Acyl derivatives
CS273349B2 (en) * 1988-03-31 1991-03-12 Hoffmann La Roche Method of cephalosporin's new derivatives production
US5336768A (en) * 1988-05-24 1994-08-09 Hoffmann-La Roche Inc. Antibacterial cephalosporin compounds
GB8907617D0 (en) * 1989-04-05 1989-05-17 Celltech Ltd Drug delivery system
US5159077A (en) * 1989-07-21 1992-10-27 Hoffmann-La Roche Inc. Penam antibacterial compounds
US5162523A (en) * 1989-07-21 1992-11-10 Hoffmann-La Roche Inc. Cephalosporin antibacterial compounds
US5318781A (en) * 1993-04-06 1994-06-07 Hoffmann-La Roche Inc. Absorption enhancement of antibiotics
USD959894S1 (en) 2019-12-06 2022-08-09 Re-Lid Engineering Ag Can end
USD1100658S1 (en) 2024-06-04 2025-11-04 Re-Lid Engineering Ag Re-sealable can lid

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5919114B2 (ja) * 1975-08-25 1984-05-02 武田薬品工業株式会社 セフアロスポリンの製造法
US4165430A (en) * 1976-03-19 1979-08-21 Glaxo Laboratories Limited Cephalosporins having a 7-carboxy substituted α-etherified oximinoarylacetamido) group
DE2716677C2 (de) * 1977-04-15 1985-10-10 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Cephemderivate und Verfahren zu ihrer Herstellung
US4237128A (en) * 1979-04-12 1980-12-02 E. R. Squibb & Sons, Inc. 7-[2-(2-Amino-4-thiazolyl)-2-[(1-carboxy-1,1-dialkyl)alkoxyimino]acetamido]cephem sulfoxides
GR75644B (fi) * 1980-06-18 1984-08-02 Fujisawa Pharmaceutical Co

Also Published As

Publication number Publication date
ATE18403T1 (de) 1986-03-15
AU559122B2 (en) 1987-02-26
JPS57158791A (en) 1982-09-30
IL65110A0 (en) 1982-04-30
IL65110A (en) 1985-02-28
FR2501209B1 (fr) 1986-07-04
ES8305371A1 (es) 1983-04-01
PT74511B (fr) 1983-11-08
AU8106182A (en) 1982-09-09
FR2501209A1 (fr) 1982-09-10
EP0060745A2 (fr) 1982-09-22
PT74511A (fr) 1982-04-01
FI820736L (fi) 1982-09-04
EP0060745A3 (en) 1983-08-31
GR74749B (fi) 1984-07-11
DE3269543D1 (en) 1986-04-10
FI73441B (fi) 1987-06-30
ZA821365B (en) 1983-01-26
IE820463L (en) 1982-09-03
ES510068A0 (es) 1983-04-01
DK88382A (da) 1982-09-04
NZ199875A (en) 1985-04-30
IE52767B1 (en) 1988-02-17
NO820649L (no) 1982-09-06
US4476123A (en) 1984-10-09
CA1191838A (en) 1985-08-13
EP0060745B1 (fr) 1986-03-05

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI73441C (fi) Foerfarande foer framstaellning av nya 3-(substituerad metyl)-3-cefem-4-karboxylsyra-1-s-oxider med antibiotiska egenskaper.
US4464367A (en) Cephalosporin derivatives, process for preparation thereof and drugs containing said derivatives usable as antibiotics
NL192041C (nl) Geneesmiddel met antibacteriële werking, alsmede 7-£2-(2-aminothiazool-4-yl)-2-(veretherd oxyimino)-aceetamido|-3-cefem -4-carbonzuurderivaten.
FR2503712A1 (fr) Composes de la cephalosporine et procede pour leur preparation
SU1556541A3 (ru) Способ получени фармацевтически приемлемых эфиров 7- @ -[2-(2-амино-4-тиазолил)-алкеноиламино]-3-цефем-4-карбоновой кислоты
DE2514020A1 (de) Acylureidocephalosporine
DD282691A5 (de) Verfahren zur herstellung von cephalosporin
DE3650157T2 (de) Cephalosporin-verbindungen.
SU542474A3 (ru) Способ получени производных 7-амино-3-цефем-3 -4-карбоновой кислоты или их солей
CA1173434A (en) 1,2,4-triazinylthiomethyl-3-cepheme sulfoxide procedure for preparation and deledic forms
JPH01319486A (ja) セフアロスポリン化合物、その製法及びこれを含有する抗菌剤組成物
CA1134816A (en) 7.alpha.-METHOXYCEPHALOSPORIN DERIVATIVE AND PROCESS FOR PRODUCING THE SAME
NO832515L (no) Fremgangsmaate for fremstilling av cefalosporinderivater
US4137314A (en) 7-Dithioacetamido cephalosporins and pharmaceutical compositions and methods employing them having antibacterial activity
US3943128A (en) 7-Trifluoromethylsulfinylacetamido cephalosporins
DE2818025A1 (de) Verfahren zur herstellung von cephemverbindungen
SU735169A3 (ru) Способ получени производных цефалоспорина
SU1130167A3 (ru) Способ получени 3-тиовинилцефалоспоринов или их солей с щелочными металлами или их аддитивных солей с азотсодержащими органическими основани ми
GB1599611A (en) Cephalosporin derivatives
JPS5824589A (ja) 生化学的に活性のヒドラゾノセフエム誘導体
IE45758B1 (en) 7- -oxyiminoacylaminocephalosporins
IE48581B1 (en) Benzolylureido-phenyl acetamido cephalosporins
US4200747A (en) 7-2-Indolyl acetamido cephalosporin derivatives
US4581353A (en) Cephalosporin derivative and pharmaceutical composition
KR830002839B1 (ko) 7α-메톡시세팔로스포린 유도체의 제조방법

Legal Events

Date Code Title Description
MM Patent lapsed

Owner name: SANOFI