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ES2201094T3 - Derivado de benzotiazina. - Google Patents

Derivado de benzotiazina.

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Publication number
ES2201094T3
ES2201094T3 ES95903941T ES95903941T ES2201094T3 ES 2201094 T3 ES2201094 T3 ES 2201094T3 ES 95903941 T ES95903941 T ES 95903941T ES 95903941 T ES95903941 T ES 95903941T ES 2201094 T3 ES2201094 T3 ES 2201094T3
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ES
Spain
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compound
groups
group
following formula
represented
Prior art date
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Expired - Lifetime
Application number
ES95903941T
Other languages
English (en)
Inventor
Akira Mizuno
Makoto Shibata
Tomoe Iwamori
Norio Inomata
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Asubio Pharma Co Ltd
Original Assignee
Daiichi Suntory Pharma Co Ltd
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Publication date
Application filed by Daiichi Suntory Pharma Co Ltd filed Critical Daiichi Suntory Pharma Co Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D417/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00
    • C07D417/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings
    • C07D417/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D279/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom and one sulfur atom as the only ring hetero atoms
    • C07D279/021,2-Thiazines; Hydrogenated 1,2-thiazines
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D513/00Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for in groups C07D463/00, C07D477/00 or C07D499/00 - C07D507/00
    • C07D513/02Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for in groups C07D463/00, C07D477/00 or C07D499/00 - C07D507/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D513/10Spiro-condensed systems

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

UN DERIVADO DE BENZOTIACINA REPRESENTADO POR LA **FORMULA** O UNA SAL DEL MISMO, EN DONDE LA LINEA DISCONTINUA INDICA LA PRESENCIA O AUSENCIA DE UN ENLACE; Z REPRESENTA CUALQUIERA DE LOS GRUPOS (A), (B), (C), (D), (E), (F), (G) Y (H); (EN DONDE R1 REPRESENTA ALKILO, ARALKILO, ETC.; R2 REPRESENTA ALKILO, ARALKILO, ETC.; R3 REPRESENTA H, ALKILO, ETC.; R4 REPRESENTA H, ARALKILO, ETC.; X1, X2 Y X3 REPRESENTA CADA UNO O O S; Y G REPRESENTA ETILENO OPCIONALMENTE SUSTITUIDO, TRIMETILENO, ETC.);A REPRESENTA ALQUILENO, ALQUENILENO, ETC.; Y REPRESENTA CH, C= O N, CON TAL DE QUE CUANDO Y SEA CH, ENTONCES M REPRESENTE 0 O 1, N REPRESENTE 1 O 2, Y B REPRESENTE (I) (EN DONDE EL ENLACE DOBLE ESTA UNIDO A Y, Y R6 REPRESENTA ARILO OPCIONALMENTE SUSTITUIDO, ETC.), Y CUANDO Y SEA N, ENTONCES M REPRESENTA 0 O 1, N REPRESENTA 2 O 3, Y B REPRESENTA CARBONILO, SULFONILO, ETC.; E1 Y E2 REPRESENTAN CADA UNO H O ALKILO BAJO; Y D REPRESENTA UN GRUPO DE HIDROCARBONO AROMATICO, UN GRUPO HETEROCICLICO AROMATICO, ETC. LOS DERIVADOS DE BENZOTIACINA Y SALES DEL MISMO TIENEN UNA POTENTE ACTIVIDAD BLOQUEADORA DE SEROTONINA 2 Y UNA EXCELENTE SELECTIVIDAD DE ACTIVIDAD BLOQUEADORA AL1 Y SON ALTAMENTE SEGUROS, PROPORCIONANDO ASI FARMACOS QUE UTILIZAN UN ANTAGONISMO RECEPTOR DE SEROTONINA 2, POR EJEMPLO, REMEDIOS PARA ENFERMEDADES CIRCULATORIAS COMO ENFERMEDADES CARDIACAS ISQUEMICAS, ENFERMEDADES CEREBROVASCULARES Y DESORDEN EN LA CIRCULACION PERIFERICA.

Description

Derivado de benzotiazina.
Ámbito técnico
Esta invención se refiere a nuevos derivados de benzotiazina. Más específicamente, esta invención está relacionada con derivados de benzotiazina y sus sales, siendo dichos derivados y sales útiles para impedir o tratar enfermedades cardiacas isquémicas tales como angina de pecho, arritmia, infarto de miocardio, insuficiencia cardiaca congestiva, y restenosis post-PTCA, trastornos cerebrovasculares tales como infarto cerebral y secuelas cerebrales después de hemorragias subaracnoideas, y/o trastornos circulatorios periféricos tales como arteriosclerosis obliterante, enfermedad de Raynaud, enfermedad de Buerger y tromboflebitis; a procedimientos para su preparación; y a la terapia para las enfermedades circulatorias, conteniéndolos dicha terapia como ingredientes eficaces.
Técnica antecedente
La serotonina es un compuesto contenido abundantemente en las plaquetas, que son un componente de la sangre, y en el sistema nervioso central actúa como un neurotransmisor. En las plaquetas, se libera tras la estimulación por tromboxano A2, ADP o colágeno, y actúa sinérgicamente sobre diversos factores de agregación plaquetaria y vasoconstrictores a través de la activación de los receptores de serotonina-2 en las plaquetas y en las células del músculo liso vascular, induciendo con ello una fuerte agregación plaquetaria y vasoconstricción [P. M. Vanhoutte, "Journal of Cardiovascular Pharmacology", vol. 17 (Suple. 5), S6-S12 (1991)].
También es conocida la serotonina por potenciar la proliferación de células del músculo liso vascular [S. Araki et al., "Atherosclerosis", vol. 83, p29-p34 (1990)]. Se ha considerado que, particularmente cuando se dañan las células endoteliales como en la arteriosclerosis o el infarto de miocardio, la acción vasoconstrictora y la acción de formación del trombo de la serotonina están exacerbadas, reduciendo con ello, o incluso deteniendo, el suministro de sangre a los órganos miocárdicos, cerebrales y periféricos [P. Golino et al., "The New England Journal of Medicine", vol. 324, nº 10, p641-p648 (1991), Y. Takiguchi et al., "Thrombosis and Haemostasis", vol. 68(4), p460-p463 (1992), A. S. Weyrich et al., "American Journal of Physiology", vol. 263, H349-H358 (1992)].
Atraídos por tales acciones de la serotonina o los receptores de serotonina-2, hay ahora diversos intentos en marcha para usar un antagonista del receptor de serotonina-2 como compuesto farmacéutico para las enfermedades isquémicas del corazón, el cerebro y los tejidos periféricos.
La Ketanserina, que ha sido usada terapéuticamente como medicamento hipotensor, es conocida como un compuesto que tiene acción antagónica frente a un receptor de la serotonina-2. La Ketanserina tiene fuerte acción antagónica frente a un receptor \alpha1 del nervio simpático y también frente a receptores de histamina 1 y dopamina, además de como acción antagónica frente a los receptores de serotonina-2, de forma que existe el problema potencial de desarrollar excesiva acción hipotensora, acción neuroléptica o similar cuando se usa para tratar la enfermedad cardiaca isquémica o los trastornos circulatorios periféricos. La Ketanserina, por lo tanto, no es preferida.
Además, se conoce que diversos compuestos, incluyendo el sarpogrelato, tienen acción antagónica del receptor de serotonina-2. No obstante, van acompañados con problemas en la potencia, la selectividad a otros receptores, toxicidad o efectos secundarios. Por lo tanto, todavía queda mucho por mejorar.
Descripción de la invención
A la vista de las anteriores circunstancias, los presentes inventores sintetizaron varios compuestos e investigaron sus efectos farmacológicos. Como resultado, se ha encontrado que derivados específicos de la benzotiazina tienen fuerte acción antagónica del receptor de serotonina-2, son excelentes en la selectividad a un receptor de serotonina-2 en la acción antagónica frente a diversos receptores, particularmente en la selectividad a un receptor de serotonina-2 en la acción antagónica frente a receptores \alpha1, y tienen baja toxicidad, conduciendo a la compleción de la presente invención.
La presente invención se ha completado basada en los anteriores hallazgos descritos. Un primer objeto de la presente invención es crear un derivado de la benzotiazina representado por la siguiente fórmula (I):
1
en la que la línea de puntos indica la presencia o ausencia de un enlace, y
cuando la línea de puntos indique la presencia del enlace, Z representa uno de los grupos siguientes:
2
en los que R_{1} representa un grupo alquilo sustituido o no sustituido o un grupo aralquilo sustituido o no sustituido, pero, cuando la línea de puntos indique la ausencia del enlace, Z representa uno de los siguientes grupos:
3
4
en los que R_{2} representa un grupo alquilo sustituido o no sustituido, un grupo arilo sustituido o no sustituido o un grupo aralquilo sustituido o no sustituido, R_{3} representa un átomo de hidrógeno, un grupo alquilo sustituido o no sustituido, un grupo arilo sustituido o no sustituido o un grupo aralquilo sustituido o no sustituido, R_{4} representa un átomo de hidrógeno, un grupo alquilo sustituido o no sustituido o un grupo aralquilo sustituido o no sustituido, X_{1}, X_{2} y X_{3}, cada uno independientemente, representan un átomo de oxígeno o un átomo de azufre, G representa un grupo etileno,
A representa un grupo alquileno de C_{2}-C_{10}, un grupo alquenileno de C_{4}-C_{10}, o un grupo alquinileno de C_{4}-C_{10} todos los cuales pueden ser ramificados o lineales y pueden estar sustituidos con uno o más átomos de halógeno,
Y representa CH o un átomo de nitrógeno y, cuando Y represente CH, m significa 0 ó 1, n significa 1 ó 2, B representa un grupo carbonilo, pero cuando Y represente un átomo de nitrógeno, m significa 0 ó 1, n significa 2 ó 3, B representa un grupo -CHR_{7} en el que R_{7} representa un grupo alquilo, un grupo arilo de C_{6}-C_{14}, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4} y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4},
E_{1} y E_{2}, cada uno independientemente, representan un átomo de hidrógeno o un grupo alquilo de C_{1}-C_{4}, y
D representa un grupo hidrocarbonado aromático de C_{6}-C_{28} o un grupo heterocíclico aromático, que es monocíclico o bicíclico y que contiene tres o menos átomos de oxígeno, azufre y/o nitrógeno, mediante lo cual el grupo hidrocarbonado aromático o heterocíclico aromático puede estar sustituido con átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4} y/o grupos alcoxilo de C_{1}-C_{4}, grupos arilo de C_{6}- C_{14}, grupos aralquilo de C_{7}-C_{22}, grupos aralquiloxi de C_{7}- C_{22}, grupos ciano; grupos nitro; grupos carboxilo; grupos alcoxicarbonilo que tengan un resto alcohol de C_{1-6}; grupos alquilo inferior-sulfonilamino que tengan un resto alquilo de C_{1-4}; grupos carbamoilo; y grupos hidroxilo; en los que los sustituyentes para los grupos alquilo de C_{1}-C_{4}, los grupos aralquilo de C_{7}-C_{22} y los grupos arilo de C_{6}-C_{14} son átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1-4} y/o grupos alcoxi de C_{1-4}, o una de sus sales, con la condición de que, cuando
E_{1} y E_{2} representen hidrógeno,
n tenga un valor de 2
Y sea CH
B sea metileno
m tenga un valor de 1
Z sea carbonilo,
A sea un puente de alquileno de C_{2} o C_{3} no sustituido
D no representa
5
en los que el anillo de bencilo esta no sustituido o sustituido con halógeno.
Otro objeto de la presente invención es crear un procedimiento de preparación del derivado de benzotiazina (I) o su sal.
Un objeto adicional de la presente invención es crear un antagonista del receptor de serotonina-2 como agente de tratamiento para enfermedades circulatorias, conteniendo dicho antagonista el derivado de benzotiazina (I) o su sal farmacéuticamente aceptable como ingrediente eficaz.
Mejores modos de llevar a cabo la invención
En los derivados de benzotiazina (I) de la presente invención, R_{1} significa grupos alquilo de C_{1-4} ramificados o lineales tales como metilo y etilo, que pueden estar sustituidos con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo, y/o grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi, y grupos aralquilo de C_{7-22} tales como bencilo y fenetilo, que pueden estar sustituidos con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo; alquilo de C_{1-4} tales como metilo y etilo; o grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi.
R_{2} significa grupos alquilo de C_{1-4} ramificados o lineales tales como metilo y etilo, que pueden estar sustituidos con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo, y/o grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi, grupos arilo de C_{6-14} tales como fenilo y naftilo, y grupos aralquilo de C_{7-22}tales como bencilo y fenetilo, cada uno de los cuales puede estar sustituido con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo; grupos alquilo de C_{1-4} tales como metilo y etilo; y/o grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi. En este caso, los ejemplos preferidos de grupo R_{2}X_{1} incluyen grupos metoxi, metiltio, etoxi y etiltio.
Los ejemplos preferidos del grupo:
6
incluyen grupos representados por las siguientes fórmulas:
7
en las que uno o más de los átomos de hidrógeno puede estar sustituido con un número correspondiente de átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo; grupos alquilo, preferiblemente grupos alquilo de C_{1-4} tales como metilo y etilo; grupos arilo, preferiblemente grupos arilo de C_{6-14} tales como fenilo y naftilo; grupos aralquilo, preferiblemente grupos aralquilo de C_{7-22} tales como bencilo y fenetilo; y/o grupos alquilideno, preferiblemente grupos alquilideno de C_{1-4} tales como metilideno y etilideno.
R_{3} del grupo NOR_{3} significa un átomo de hidrógeno, grupos alquilo de C_{1-4} ramificados o lineales tales como metilo y etilo, que pueden estar sustituidos con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo, y/o grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi, grupos arilo de C_{6-14} tales como fenilo y naftilo, y grupos aralquilo de C_{7-22} tales como bencilo y fenetilo. Los grupos ejemplificados pueden estar sustituidos con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo; grupos alquilo de C_{1-4} tales como metilo y etilo; y/o preferiblemente grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi.
R_{4} significa un átomo de hidrógeno, grupos alquilo de C_{1-4} ramificados o lineales tales como metilo y etilo, y grupos aralquilo de C_{7-22} tales como bencilo y fenetilo. Cada uno de los grupos ejemplificados puede estar sustituidos con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo; grupos alquilo de C_{1-4} tales como metilo y etilo; y/o grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi.
Los ejemplos preferidos de grupos Z son
8
Ejemplos específicamente preferidos de grupo Z son
9
en los que G, R_{1}, R_{2}, R_{4}, X_{1}, X_{2} y X_{3} tienen los mismos significados que los descritos anteriormente.
A significa grupos alquileno de C_{2-10} ramificados o lineales tales como etileno, trimetileno, tetrametileno, pentametileno y octametileno, grupos alquenileno de C_{4-10} ramificados o lineales tales como 2-butenileno y 3-pentenileno, y grupos alquinileno de C_{4-10} ramificados o lineales tales como 2-butinileno y 3- pentinileno. Cada uno de los grupos ejemplificados puede estar sustituido con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo. Entre ellos, son particularmente preferidos los grupos etileno, trimetileno y tetrametileno.
El siguiente grupo:
10
en el que E_{1}, E_{2} y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, es un grupo heterocíclico encabezado por un grupo pirrolidina, piperidina, piperazina u homopiperazina, en los que dos o menos átomos de hidrógeno en el anillo pueden estar sustituidos con grupos alquilo de C_{1-4} tales como metilo o etilo.
Cuando el grupo de la fórmula anterior sea un grupo heterocíclico encabezado por un grupo pirrolidina o piperidina, preferiblemente un grupo piperidina, m significa 0 ó 1 y B representa un grupo carbonilo.
Cuando el grupo heterocíclico sea un grupo encabezado por un grupo piperazina u homopiperazina, preferiblemente un grupo piperazina, m significa 0 o 1, (preferiblemente 0) y B representa un grupo carbonilo o un grupo -CHR_{7} (en el que R_{7} representa un grupo arilo de C_{6}-C_{14}, tal como fenilo y naftilo).
Además, R_{7} puede estar sustituido con uno o más átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo; grupos alquilo de C_{1-4} tales como metilo y etilo; y/o preferiblemente grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi.
Entre los ejemplificados anteriormente como B, los preferidos son los grupos fenilmetileno sustituido o no sustituido.
D significa grupos hidrocarbonados aromáticos de C_{6-28}, tales como un grupo fenilo en el que uno o más de los átomos de hidrógeno pueden estar sustituidos, y un grupo naftilo en el que uno o más átomos de hidrógeno pueden estar sustituidos. Otros ejemplos preferidos de D incluyen grupos heterocíclicos aromáticos, preferiblemente aquellos cada uno de los cuales es monocíclico o dicíclico y contiene tres o menos átomos de oxígeno, azufre y/o nitrógeno, tales como grupos piridilo, pirimidilo, bencisotiazolilo, bencisoxazolilo, indazolilo e indolilo en los que uno o más átomos de hidrógeno pueden estar sustituidos.
Los sustituyentes para los anteriores grupos hidrocarbonados aromáticos o heterocíclicos aromáticos son átomos de halógeno tales como flúor, cloro y bromo; grupos alquilo, preferiblemente grupos alquilo de C_{1-4} tales como metilo y etilo; grupos alcoxi, preferiblemente grupos alcoxi de C_{1-4} tales como metoxi y etoxi; grupos arilo, preferiblemente grupos arilo de C_{6-14} tales como fenilo y naftilo; grupos aralquilo, preferiblemente grupos aralquilo de C_{7-22} tales como bencilo y fenetilo; grupos aralquiloxi, preferiblemente grupos aralquiloxi de C_{7-22} tales como benciloxi; grupos ciano; grupos nitro; grupos carboxilo; grupos alcoxicarbonilo (que tengan preferiblemente un resto alcohol de C_{1-6}); grupos alquilo inferior-sulfonilamino (que tengan preferiblemente un resto alquilo de C_{1-4}); grupos carbamoilo y grupos hidroxilo.
Ejemplos preferidos de grupo D entre estos ejemplos incluyen grupos fenilo que han sido no sustituidos o sustituidos con uno o más átomos de halógeno, grupos alcoxi y/o grupos hidroxilo; grupos bencisotiazolilo que han sido no sustituidos o sustituidos con uno o más átomos de halógeno; grupos bencisoxazolilo que han sido no sustituidos o sustituidos con uno o más átomos de halógeno; y grupos indazolilo que han sido no sustituidos o sustituidos con uno o más átomos de halógeno. Son particularmente preferidos los grupos fenilo que han sido no sustituidos o sustituidos con uno o más átomos de flúor, grupos metoxi y/o grupos hidroxilo.
Muchos de los compuestos (I) según la presente invención tienen isómeros. Hay que señalar que estos isómeros y sus mezclas están todos abarcados por la presente invención.
Para preparar los derivados de benzotiazina (I) según la presente invención se pueden emplear diversos procedimientos. No obstante, se prefiere preparar los derivados de benzotiazina, por ejemplo, por uno de los siguientes procedimientos.
Procedimiento 1
Entre los derivados de benzotiazina (I), se puede sintetizar cada uno de los compuestos (Ib) en los que Z esté representado por un grupo:
11
de acuerdo con cualquiera de los procedimientos mostrados por los siguientes esquemas.
(a) El compuesto deseado se puede obtener, de acuerdo con el siguiente esquema de reacción haciendo reaccionar el compuesto representado por la fórmula (XXII) con el compuesto representado por la fórmula (III) para convertir el primer compuesto en el compuesto representado por al fórmula (XXIII), y después hacer reaccionar el compuesto (XXIII) con un compuesto que contenga nitrógeno representado por la fórmula (V) o una de sus sales.
12
\newpage
en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente; Z_{2} representa uno de los siguientes grupos:
13
en los que G, R_{2}, X_{1}, X_{2} y X_{3} tienen los mismos significados que los descritos anteriormente; y W y W' pueden ser iguales o diferentes e individualmente representan un sustituyente fácilmente reemplazable por un grupo amino.
En la anterior reacción, la conversión del compuesto (XXII) en el compuesto (XXIII) se puede efectuar tratando el compuesto (XXII) con una base orgánica o inorgánica y después haciendo que el compuesto (III) actúe sobre el compuesto (XXII), o haciendo que el compuesto (III) actúe sobre el compuesto (XXII) en presencia de tal base.
Ejemplos de los grupos W o W' del compuesto (III), que es un sustituyente eliminativo y fácilmente reemplazable por un grupo amino, incluyen átomos de halógeno tales como cloro y bromo, grupos alquilsulfoniloxi tales como metanosulfoniloxi y grupos arilsulfoniloxi tales como p-toluenosulfoniloxi.
Las bases orgánicas o inorgánicas ejemplares incluyen hidruro sódico, hidruro potásico, carbonato sódico, carbonato potásico, trietilamina y t-butóxido potásico. Además, los disolventes ilustrativos útiles para la anterior reacción incluyen tetrahidrofurano, dioxano, dimetilformamida, dimetilsulfóxido, acetonitrilo, N-metil-pirrolidona, acetona, 2-butanona y tolueno. La reacción se lleva a cabo a -78ºC hasta temperatura de reflujo.
Para preparar el compuesto (Ib) haciendo reaccionar el compuesto (XXIII) con el compuesto que contiene nitrógeno (V), sólo es necesario hacer reaccionar el compuesto que contiene nitrógeno (V) o una de sus sales de ácido orgánico o ácido inorgánico con el compuesto (XXIII), opcionalmente junto con una base orgánica tal como trietilamina, piridina, colina, 1,8-diazabiciclo[5.4.0]undec-7-eno (DBU) o t-butóxido potásico, o una base inorgánica tal como carbonato potásico, carbonato sódico, hidrogenocarbonato sódico, hidróxido sódico o hidruro sódico, opcionalmente después de añadir un yoduro alcalino tal como yoduro potásico o yoduro sódico, a 0ºC hasta 150ºC, en el disolvente ejemplificado anteriormente o un disolvente tal como metanol, etanol, propanol o butanol.
Ejemplos del compuesto que contiene nitrógeno (V) incluyen 1-fenilpiperazina, 1-(2-fluorofenil)piperazina, 1-(3-fluorofenil)piperazina, 1-(4-fluorofenil)piperazina, 1-(4-hidroxifenil)piperazina, 1-(2-clorofenil)piperazina, 1-(3-clorofenil)piperazina, 1-(4-clorofenil)piperazina, 1-(2-metoxifenil)piperazina, 1-(3-metoxifenil)piperazina, 1-(4-metoxifenil)piperazina, 1-(4-metanosulfonamidofenil)-piperazina, 1-(4-cianofenil)piperazina, 1-(4-carbamoilfenil)piperazina, 1-(4-metoxicarbonilfenil)-piperazina, 1-(2-piridil)piperazina, 1-(2-pirimidil)piperazina, 1-bencilpiperazina, 1-difenilmetil-piperazina, 1-cinamilpiperazina, 1-benzoilpiperazina, 1-(4-benciloxibenzoil)piperazina, 1- (4-hidroxibenzoil)-piperazina, 1-(2-fuoril)piperazina, 1-(1,2-bencisoxazol-3-il)piperazina, 1-(1,2-bencisotiazol-3-il)piperazina, 4-fenilpipperidina, 4-bencilpiperidina, \alpha,\alpha-bis(4-fluorofenil)-4-piperidinametanol, 4-(4-fluorobenzoil)-piperidina, 4-
benzoilpiperidina, 4-(4-metoxibenzoil)-piperidina, 4-(4-clorobenzoil)piperidina, 3-(4-fluorobenzoil)piperidina, 4-(6-fluoro-1,2-bencisoxazol-3-il)piperidina, 4-(6-fluoro-1,2-bencisotiazol-3-il)-piperidina, 4-(6-fluoro-1H-indazol-3-il)piperidina, 3-benzoilpirrolidina, 3-(4-fluorobenzoil)pirrolidina, 4-(4-fluorofenoxi)piperidina, 4-[(4-fluorofenil)tio]piperidina, 4-[(4-fluorofenil)sulfinil]piperidina, 4-[(4-fluorofenil)-sulfonil]piperidina, 4-[bis(4-fluorofenil)metilen]-piperidina y 4-(4-fluorobenzoil)piperidina etilenacetal. Todos ellos o son compuestos conocidos o compuestos que se pueden preparar fácilmente por un procedimiento conocido o un procedimiento similar al procedimiento conocido.
Incidentalmente, entre los compuestos (XXII) empleados como materiales de partida en la anterior reacción, los compuestos, excepto aquellos en los que Z_{2} sea un grupo representado por la siguiente fórmula:
14
son compuestos nuevos. Cada uno de estos nuevos compuestos se puede preparar a partir de un compuesto conocido (XV) por uno cualquiera de los diversos procedimientos. Por ejemplo, es posible seleccionar un método apropiado entre los descritos en "Protective Groups in Organic Synthesis" (escrito por T. W. Greene; John Wiley & Sons, Inc.) y los similares. El ejemplo típico incluye un procedimiento en el que R_{2}X_{1}H o HX_{2}-G-X_{3}H, como se describe más adelante, se hace que actúe sobre el compuesto (XV) en presencia de un ácido.
15
en las que G, R_{2}, X_{1}, X_{2}, X_{3} y Z_{2} tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
(b) El compuesto deseado se puede obtener haciendo que el compuesto que contiene nitrógeno (VI) o una de sus sales actúe sobre el compuesto representado por la fórmula (XXII) de acuerdo con el siguiente esquema de reacción:
16
en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, W, Y, Z_{2}, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
La conversión del compuesto (XXII) en el compuesto (Ib) se puede llevar a cabo tratando el compuesto (XXII) con una base orgánica o inorgánica y después haciendo que el compuesto (VI) actúe sobre el compuesto resultante, o haciendo que el compuesto (VI) actúe sobre el compuesto (XXII) en presencia de una base inorgánica u orgánica. La conversión del compuesto se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXII) en el compuesto (XXIII) en el procedimiento 1(a). En este caso, también es posible añadir un yoduro alcalino, tal como yoduro potásico o yoduro sódico si se necesita. Incidentalmente, el compuesto (VI) se puede sintetizar haciendo reaccionar el compuesto (V) con el compuesto (III) de una manera conocida per se en la técnica.
Procedimiento 2
Entre los derivados de benzotiazina (I), se puede sintetizar cada uno de los compuestos (Ic), en los que Z esté representado por un grupo:
17
en cualquiera de los siguientes procedimientos.
\newpage
(a) El compuesto deseado se puede obtener, de acuerdo con el siguiente esquema, convirtiendo el compuesto (XV) o (XXIII) en el compuesto (VIII) y después haciendo reaccionar el compuesto (VIII) con el compuesto representado por la fórmula (V):
18
en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, W, W', Y, Z_{2}, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
La conversión del compuesto (XV) en el compuesto (VIII) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXII) en el compuesto (XXIII) en el procedimiento 1(a). Por otra parte, la conversión del compuesto (XXIII) en el compuesto (VIII) se puede efectuar empleando un método descrito en "Protective Groups in Organic Synthesis" (escrito por T. W. Greene; John Wiley & Sons, Inc.) y los similares. Por ejemplo, la conversión en el compuesto deseado (VIII) se puede llevar a cabo por tratamiento ácido del compuesto (XXIII) cuando en Z_{2}, X_{1} represente un átomo de oxígeno o ambos de X_{2} y X_{3} representen un átomo de oxígeno, o por tratamiento con cloruro de mercurio (II) cuando también en Z_{2}, X_{1} represente un átomo de azufre o ambos de X_{2} y X_{3} representen un átomo de azufre.
La conversión del compuesto (VIII) en el compuesto (Ic) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXIII) en el compuesto (Ib) en el procedimiento 1(a).
El compuesto deseado se puede obtener por la sustitución del grupo Z_{2} del compuesto (Ib) por un grupo carbonilo de acuerdo con el siguiente esquema de reacción.
19
en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, Z_{2}, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
La conversión del compuesto (Ib) en el compuesto (Ic) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXIII) en el compuesto (VIII) en el procedimiento 2(a).
Procedimiento 3
Entre los derivados de benzotiazina (I), se puede sintetizar cada uno de los compuestos (Ig) y (Ie), en los que Z esté representado por un grupo:
21
de acuerdo con cualquiera de los siguientes procedimientos. Donde haya un grupo reactivo a la hidroxilamina o uno de sus derivados (VII) o una sal de la hidroxilamina o el derivado en un compuesto que contiene nitrógeno (V), se desea elegir el procedimiento (a).
(a) Cada compuesto (Ig) se puede obtener, de acuerdo con el siguiente esquema de reacción, haciendo que una hidroxilamina o uno de sus derivados representado por la fórmula (VII) o una sal de la hidroxilamina o del derivado, actúe sobre el compuesto representado por la fórmula (VIII) y, después, haciendo que el compuesto que contiene nitrógeno (V) actúe posteriormente.
(Esquema pasa a página siguiente)
22
en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, R_{3}, W, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
La reacción entre el compuesto (VIII) y la hidroxilamina o su derivado (VII) se puede poner en práctica, si fuera necesario, en presencia de una base orgánica tal como piridina, trietilamina, colidina, DBU o acetato sódico u una base inorgánica tal como carbonato potásico o hidróxido sódico. La hidroxilamina o su derivado (VII) también se puede usar en forma de una sal de ácido orgánico o una sal de ácido inorgánico.
La reacción se lleva a cabo a 0ºC hasta temperatura de reflujo, preferiblemente a 0ºC hasta 100ºC, opcionalmente en un disolvente apropiado tal como metanol, etanol, propanol, tetrahidrofurano, dimetilformamida o dimetilsulfóxido.
La conversión del compuesto resultante (IX) en el compuesto (Ig) se puede efectuar bajo las condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXIII) en el compuesto (Ib) en el procedimiento 1(a).
(b) Cada compuesto (Ie) se puede obtener, de acuerdo con el siguiente esquema de reacción, haciendo que una hidroxilamina o uno de sus derivados (VII) o una sal de la hidroxilamina o del derivado actúe sobre el compuesto (Id):
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\newpage
en las que B' tiene en mismo significado que B y A, D, E_{1}, E_{2}, R_{3}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
La conversión del compuesto (Id) en el compuesto (Ie) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (VIII) en el compuesto (IX) en el procedimiento 3(a).
Procedimiento 4
Entre los derivados de benzotiazina (I), se puede sintetizar cada uno de los compuestos (Ih) y (If), en los que Z esté representado por un grupo:
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por uno cualquiera de los siguientes procedimientos.
Incidentalmente, se desea seleccionar el procedimiento (a) cuando haya un grupo reactivo con un agente reductor en un compuesto que contiene nitrógeno (V).
(a) Cada compuesto (Ih) se puede obtener reduciendo el compuesto representado por la fórmula (VIII) para obtener el compuesto (X) y, después, haciendo que el compuesto que contiene nitrógeno (V) actúe sobre el compuesto resultante.
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en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, W, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
La conversión del compuesto (VIII) en el compuesto (X) se puede efectuar tratando el compuesto representado por la fórmula (VIII) con un agente reductor tal como borohidruro sódico, borohidruro potásico, cianoborohidruro sódico o tri-n-hidruro de estaño en un disolvente empleado normalmente, a -78ºC hasta temperatura de reflujo, preferiblemente -20ºC hasta temperatura ambiente.
Posteriormente, la conversión del compuesto (X) en el compuesto (Ih) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXIII) en el compuesto (Ib) en el procedimiento 1(a).
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(b) Cada compuesto (If) se puede obtener reduciendo el compuesto (Id) de acuerdo con el siguiente esquema de reacción:
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en las que A, B', D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
La conversión del compuesto (Id) en el compuesto (If) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (VIII) en el compuesto (X) de acuerdo con el procedimiento 4(a).
Procedimiento 5
Entre los derivados de benzotiazina (I), se puede sintetizar cada compuesto (Il), en los que Z esté representado por un grupo:
27
de acuerdo con el procedimiento que se describirá más adelante.
El compuesto deseado se puede obtener, de acuerdo con el siguiente esquema de reacción, haciendo reaccionar el compuesto representado por la fórmula (XV) con el compuesto representado por la fórmula (XVI) para obtener el compuesto representado por la fórmula (XVII), haciendo reaccionar el compuesto resultante con el compuesto representado por la fórmula (III) para obtener el compuesto representado por la fórmula (XXIV), y, después, haciendo que un compuesto que contiene nitrógeno representado por la fórmula (V) actúe sobre el compuesto (XXIV).
(Esquema pasa a página siguiente)
28
en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, R_{1}, W, W', Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
En la anterior reacción, la conversión del compuesto (XV) en el compuesto (XVII) se puede efectuar haciendo que el compuesto (XVI) actúe sobre el compuesto (XV) en presencia de ácido p-toluenosulfónico, complejo de trifluoruro de boro.éter, Amberlite 15 o similar.
Ejemplos del disolvente utilizable en la anterior reacción pueden incluir metanol, etanol, propanol y butanol. La reacción se lleva a cabo a -78ºC hasta temperatura de reflujo.
La conversión del compuesto (XVII) en el compuesto (Il) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXII) en el compuesto (Ib) en el procedimiento 1(a).
Procedimiento 6
Entre los derivados de benzotiazina (I), se puede sintetizar cada compuesto (Ii), en el que Z esté representado por un grupo:
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de acuerdo con el procedimiento que se describirá a continuación.
El compuesto representado por la fórmula (Ii) se puede obtener, de acuerdo con el esquema de reacción mostrado más adelante, (1) reduciendo el compuesto representado por la fórmula (XXV) al compuesto representado por la fórmula (XX) y haciendo reaccionar el compuesto resultante con el compuesto representado por la fórmula (III) para obtener el compuesto (XII), o (2) haciendo reaccionar el compuesto representado por la fórmula (X) con el compuesto representado por al fórmula (XI) para obtener el compuesto (XII), y después haciendo reaccionar el compuesto resultante (XII) con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la fórmula (V).
En este caso, se desea seleccionar un procedimiento apropiado de los procedimientos (1) y (2) según la clase del grupo R_{8}.
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en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, R_{8}, W, W', W'', Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
En la anterior reacción, la conversión del compuesto (XXV) en el compuesto (XX) se puede llevar a cabo tratando, en presencia de un catalizador tal como paladio-carbono o platino, el compuesto (XXV) con gas hidrógeno en un disolvente empleado normalmente, a -78ºC hasta temperatura de reflujo. La conversión del compuesto (XX) en el compuesto (XII) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXII) en el compuesto (XXIII) en el procedimiento 1(a).
La conversión del compuesto (X) en el compuesto (XII) se puede llevar a cabo tratando el compuesto (X) con una base inorgánica u orgánica, y después haciendo que el compuesto (XI) actúe sobre el compuesto resultante, o haciendo que el compuesto (XI) actúe sobre el compuesto (X) en presencia de tal base.
Ejemplos de grupo W'' del compuesto (XI), que es un sustituyente eliminativo, incluyen átomos de halógeno tales como cloro y bromo, grupos alquilsulfoniloxi tales como metanosulfoniloxi, y grupos arilsulfoniloxi tales como
p-toluenosulfoniloxi.
Además, las bases inorgánicas u orgánicas usables en la anterior reacción incluyen hidruro sódico, bis(trimetilsilil)amida sódica, diisopropilamida de litio y t-butóxido potásico. Los disolventes ilustrativos usables en la presente reacción incluyen tetrahidrofurano, dioxano, dimetilformamida, dimetilsulfóxido, N-metil-pirrolidona y tolueno. La reacción se puede llevar a cabo a -78ºC hasta temperatura de reflujo.
La conversión del compuesto (XII) en el compuesto (Ii) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXIII) en el compuesto (Ib) en el procedimiento 1(a).
Procedimiento 7
Entre los derivados de benzotiazina (I), se puede sintetizar cada compuesto (Ij), en el que Z esté representado por un grupo:
31
de acuerdo con el siguiente procedimiento.
El compuesto representado por la fórmula (Ij) se puede obtener, de acuerdo con el siguiente esquema de reacción, sometiendo el compuesto representado por la fórmula (X) a deshidratación para convertirlo en el compuesto representado por la fórmula (XIII), y después haciendo que un compuesto que contiene nitrógeno representado por la fórmula (V) actúe sobre el compuesto resultante.
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en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, W, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
En la anterior reacción, la conversión del compuesto (X) en el compuesto (XIII) se puede efectuar haciendo que cloruro de metanosulfonilo o cloruro de p-tolueno-sulfonilo y una base tal como trietilamina, piridina o colidina, actúen sobre el compuesto (X) en un disolvente tal como diclorometano, cloroformo o tolueno, y después tratando el producto resultante con la base descrita anteriormente o gel de sílice, a temperatura ambiente hasta temperatura de reflujo.
La conversión del compuesto (XIII) en el compuesto (Ij) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXIII) en el compuesto (Ib) en el procedimiento 1(a).
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Procedimiento 8
Entre los derivados de benzotiazina (I), se puede sintetizar cada compuesto (Ik), en el que Z esté representado por un grupo:
33
de acuerdo con el siguiente procedimiento.
El compuesto representado por la fórmula (Ik) se puede obtener, de acuerdo con el siguiente esquema de reacción, reduciendo el compuesto representado por la fórmula (XIII) para convertirlo en el compuesto representado por la fórmula (XIV) y, después, haciendo reaccionar el compuesto resultante con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la fórmula (V).
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en las que A, B, D, E_{1}, E_{2}, W, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
En la anterior reacción, la conversión del compuesto (XIII) en el compuesto (XIV) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXV) en el compuesto (XX) en el procedimiento 6.
La conversión del compuesto (XIV) en el compuesto (Ik) se puede efectuar bajo condiciones similares a las mostradas en la conversión del compuesto (XXIII) en el compuesto (Ib) en el procedimiento 1(a).
Si fuera necesario, cada uno de los compuestos (I) de la presente invención obtenidos según los procedimientos anteriormente descritos se puede hacer reaccionar con uno o varios ácidos para convertir el compuesto en su sal. Después, la sal resultante se puede purificar por un método tal como recristalización o cromatografía en columna.
Ácidos ejemplares usables para convertir los derivados de benzotiazina (I) en sus sales incluyen ácidos inorgánicos tales como ácido clorhídrico, ácido nítrico, ácido sulfúrico, ácido fosfórico y ácido bromhídrico; y ácidos orgánicos tales como ácido maleico, ácido fumárico, ácido tartárico, ácido láctico, ácido cítrico, ácido acético, ácido matanosulfónico, ácido p-toluenosulfónico, ácido adípico, ácido palmítico y ácido tánico.
Como se demostrará más tarde mediante ensayo, los derivados de benzotiazina (I) y sus sales según la presente invención, que se pueden obtener como se describe anteriormente, tienen una fuerte acción bloqueadora de la serotonina-2 y, además, tienen excelente selectividad de la acción bloqueadora de la serotonia-2 frente a la acción bloqueadora de \alpha1. Además, como resultado de un ensayo de toxicidad, se ha encontrado que presentan alta seguridad. Los compuestos según la presente invención se pueden usar, por lo tanto, como terapias para enfermedades circulatorias tales como enfermedades cardiacas isquémicas, trastorno cerebrovascular y trastorno circulatorio periférico.
Cuando los derivados de la benzotiazina (I) según esta invención se usan como medicamentos, se pueden administrar en una dosis eficaz tal como son. Como alternativa, también se pueden formular en varias formas de preparaciones por métodos conocidos, y después administrados.
Las formas de preparación ejemplares como medicamentos incluyen formas de preparación administrables oralmente tales como grageas, polvos, gránulos, cápsulas y jarabes, así como formas de preparación administrables parenteralmente tales como inyecciones y supositorios. Cualquiera que sea la forma de preparación que se use, se puede emplear un extendedor o vehículo líquido o sólido conocido usable para la formulación de la forma de preparación.
Ejemplos de tal extendedor o vehículo incluyen poli(pirrolidona de vinilo), goma arábiga, gelatina, sorbitol, ciclodextrina, goma de tragacanto, estearato de magnesio, talco, polietilenglicol, poli(alcohol vinílico), sílice, lactosa, celulosa cristalina, azúcar, almidón, fosfato cálcico, aceite vegetal, carboximetil-celulosa, laurilsulfato sódico, agua, etanol, glicerina, manitol y jarabe.
Cuando los compuestos (I) según la presente invención se usan como medicamentos, su dosis varía dependiendo del fin de la administración, la edad, el peso corporal y las condiciones del paciente al que se le va a administrar, etc. En la administración oral, la dosis diaria puede ser generalmente alrededor de 0,01-1.000 mg.
La presente invención se describirá a continuación con más detalle mediante los siguientes ejemplos y ensayos. Pero la presente invención no se limita a los siguientes ejemplos y ensayos.
Ejemplo 1 Síntesis de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazin-4-ona trimetilenacetal (compuesto nº 1)
Una mezcla de 2,96 g (15 mmol) de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona, 5,71 g (75 mmol) de trimetilenglicol, 285 mg (1,5 mmol) de ácido p-tolueno-sulfónico monohidrato y 75 ml de tolueno se puso a reflujo durante 30 horas en un recipiente equipado con un separador de agua Dean & Stark.
La mezcla de reacción se enfrió y después se añadieron a la mezcla de reacción, en este orden, 100 ml de una solución acuosa 0,02N de hidróxido sódico y acetato de etilo, seguido por fraccionamiento. La capa orgánica resultante se lavó con agua y una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El aceite así obtenido se purificó por cromatografía sobre una columna de gel de sílice en la que se usó como gel de sílice "Nº 9385" (producto de Merck & Co., la misma gel de sílice se usó también en los ejemplos posteriores) (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:1), mediante lo cual se obtuvieron 1,01 g del compuesto del título (rendimiento: 26%).
Ejemplo 2 Síntesis de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina-4-espiro-2'-[(4'R,5'R)-dimetil-1',3'-dioxolan] (compuesto nº 2)
Una solución de 410 mg (2,08 mmol) de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona, 517 mg (5,70 mmol) de (2R,3R)-2,3-butanodiol y 38 mg (0,2 mmol) de ácido p-toluenosulfónico monohidrato en 10 ml de benceno se puso a reflujo durante 20 horas en un recipiente equipado con un separador de agua Dean & Stark.
Se añadió acetato de etilo a la mezcla de reacción. La capa orgánica resultante se lavó con una solución acuosa saturada de bicarbonato sódico, agua y salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:acetato de etilo = 30:1), mediante lo cual se obtuvieron 545 mg del compuesto del título (rendimiento 97%).
Ejemplo 3 Síntesis de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina-4-espiro-2'-(1',3'-oxatiolan) (compuesto nº 3)
Bajo enfriamiento y agitación, se añadieron 615 \mul (5 mmol) de complejo de trifluoruro de boro-éter etílico a una solución de 986 mg (5 mmol) de 1,1 dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona y 586 mg (7,5 mmol) de \beta-mercaptoetanol en 20 ml de cloruro de metileno. La mezcla de reacción de agitó durante 27 horas a temperatura ambiente. Después se añadió a la mezcla resultante una solución acuosa que contenía 691 mg (5 mmol) de carbonato potásico, seguido por extracción con cloruro de metileno.
La capa orgánica resultante se lavó con agua y salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloroformo), mediante lo cual se obtuvo 1,00 g del compuesto del título (rendimiento 78%).
Ejemplo 4 Síntesis de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina-4-espiro-2'-(1',3'-ditiolan) (compuesto nº 4)
Bajo enfriamiento con hielo y agitación, se añadieron 250 \mul (2 mmol) de complejo de trifluoruro de boro-éter etílico a una solución de 1,97 g (10 mmol) de 1,1 dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona y 1,51 g (16 mmol) de 1,2-etanoditiol en 38 ml de cloruro de metileno. La mezcla de reacción se agitó después a temperatura ambiente.
Veintiocho horas más tarde, se añadieron a la mezcla de reacción otros 250 \mul (2 mmol) de complejo de trifluoruro de boro-éter etílico, seguido por agitación durante otras 66 horas. La mezcla de reacción resultante de trató posteriormente como en el Ejemplo 3. El producto crudo así obtenido se lavó con cloroformo, mediante lo cual se obtuvieron 1,88 g del compuesto del título (rendimiento: 69%).
Ejemplo 5 Síntesis de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina-4-espiro-2'-(1',3'-ditian) (compuesto nº5)
Bajo enfriamiento y agitación, se añadieron 710 mg (5 mmol) de complejo de trifluoruro de boro-éter etílico a una suspensión de 1,97 g (10 mmol) de 1,1 dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2- benzotiazin-4-ona y 1,62 g (15 mmol) de 1,3-propanoditiol en 50 ml de cloruro de metileno. La mezcla de reacción se agitó durante 24 horas a temperatura ambiente. Los cristales así precipitados se recogieron por filtración, seguido por lavado con cloruro de metileno.
El filtrado y el líquido de lavado se combinaron juntos, seguido por lavado con 100 ml de una solución acuosa al 1% de carbonato potásico, agua y salmuera saturada, secado sobre sulfato sódico anhidro y concentración bajo presión reducida. Los cristales crudos así obtenidos y los cristales recogidos por filtración se combinaron juntos y se recristalizaron en acetonitrilo, mediante lo cual se obtuvieron 2,55 g del compuesto del título (rendimiento: 89%).
Ejemplo 6 Síntesis de 1,1-dióxido de 4,4-bis(etiltio)-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 6)
Bajo enfriamiento y agitación, se añadieron 50 \mul mg (0,4 mmol) de complejo de trifluoruro de boro-éter etílico a una solución de 197 mg (1 mmol) de 1,1 dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona y 223 \mul (3 mmol) de etanotiol en 5 ml de cloruro de metileno. La mezcla de reacción se agitó durante 1 hora a temperatura ambiente. El tratamiento posterior y la purificación se llevaron a cabo como en el ejemplo 3, mediante lo cual se obtuvieron 285 mg del compuesto del título (rendimiento: 94%).
Ejemplo 7 Síntesis de 1,1-dióxido de 4,4-dimetoxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 7)
Bajo enfriamiento y agitación, se añadieron 0,75 ml mg (6 mmol) de complejo de trifluoruro de boro-éter etílico a una solución de 985 mg (5 mmol) de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona y 10 ml (91,4 mmol) de ortoformiato de metilo en 10 ml de metanol, seguido por agitación a temperatura ambiente. Después de 85 horas, se añadieron además a la mezcla de reacción 0,75 ml (6 mmol) de complejo de trifluoruro de boro-éter etílico, seguido por agitación durante 20 horas.
Bajo enfriamiento con hielo, se añadió la mezcla de reacción con 50 ml de una solución acuosa saturada de bicarbonato sódico y se extrajo con acetato de etilo. La capa orgánica se lavó con salmuera saturada, se secó sobre sulfato magnésico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo: cloruro de metileno = 1:20), mediante lo cual se obtuvieron 83 mg del compuesto del título (rendimiento: 6,8%).
Ejemplo 8 Síntesis de 1,1-dióxido de 4-metoxi-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 8)
Se puso a reflujo durante 3 horas una mezcla de 1,97 g (10 mmol) de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona, 500 mg (2,6 mmol) de ácido p-toluenosulfónico monohidrato, 20 ml de ortoformiato de metilo y 20 ml de metanol. El disolvente se separó por destilación y el residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno: acetato de etilo = 40:1), mediante lo cual se obtuvieron 2,06 g del compuesto del título (rendimiento: 97%).
Ejemplo 9 Síntesis de 1,1-dióxido de 4-metoxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 9)
Se agitó vigorosamente durante 24 horas, bajo una atmósfera de gas hidrógeno, una suspensión de 1,50 g (7,1 mmol) del compuesto nº 8 y 300 mg de paladio al 10% sobre carbono en 70 ml de etanol. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno: acetato de etilo = 10:1), mediante lo cual se obtuvieron 1,50 g del compuesto del título (rendimiento: 99%).
Ejemplo 10 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(2-cloroetil)-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 10.
A una suspensión de 440 mg (11 mmol) de hidruro sódico al 60% en 20 ml de DMF se añadió una solución de 2,41 g (10 mmol) de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazetin-4-ona etilenacetal en 10 ml de DMF bajo enfriamiento con hielo y agitación. La mezcla de reacción se agitó durante una hora a 0ºC y después durante una hora más a temperatura ambiente. Bajo enfriamiento con hielo, se añadió a la mezcla de reacción una solución de 2,86 g (20 mmol) de 1-bromo-2-cloroetano en 10 ml de DMF, seguido por agitación durante 16 horas a temperatura ambiente.
La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadió un disolvente mixto de 3:1 v/v de acetato de etilo y benceno. La capa orgánica se lavó con una solución acuosa al 5% de ácido cítrico, agua (dos veces) y una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:1), mediante lo cual se obtuvieron 2,55 g del compuesto del título (rendimiento: 84%).
Ejemplo 11 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 11)
A una suspensión de 2,20 g (50 mmol) de hidruro sódico al 60% en 100 ml de DMF se añadió una solución de 12,06 g (50 mmol) de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazetin-4-ona etilenacetal en 50 ml de DMF bajo enfriamiento con hielo y agitación. La mezcla de reacción se agitó durante 30 minutos a 0ºC y después durante una hora más a temperatura ambiente. Bajo enfriamiento con hielo, se añadió a la mezcla de reacción una solución de 16,95 g (150 mmol) de 1,3-dicloropropano en 50 ml de DMF, seguido por agitación durante 17 horas a temperatura ambiente. El tratamiento posterior y la purificación se llevaron a cabo como en el ejemplo 10, mediante lo cual se obtuvieron 13,41 g del compuesto del título (rendimiento: 84%)
Ejemplo 12 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(4-clorobutil)-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 12)
De manera similar al ejemplo 10, excepto que se sustituyó 1-bromo-2-cloroetano por la cantidad equimolar de 1,4-diclorobutano, se llevaron a cabo la reacción, el tratamiento posterior y la purificación, mediante lo cual se obtuvieron 2,53 g del compuesto del título (rendimiento: 76%).
Ejemplo 13 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(2-cloroetil)-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4- espiro-2'-(1',3'-ditolan)(compuesto nº 13)
Como en el ejemplo 10, se llevaron a cabo la reacción y los tratamientos posteriores usando 547 mg (2 mmol) del compuesto nº 4, 88 mg (2,2 mmol) de hidruro sódico al 60%, 574 mg (4 mmol) de 1-bromo-2-cloroetano y 12 ml de DMF.
Los cristales crudos así obtenidos se recristalizaron en acetato de etilo-hexano, mediante lo cual se obtuvieron 533 mg del compuesto del título (rendimiento: 79%).
Ejemplo 14 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditolan) (compuesto nº 14)
Como en el ejemplo 13, se llevaron a cabo la reacción, el tratamiento posterior y la purificación empleando 10,94 g (40 mmol) del compuesto nº 4, 1,76 g (44 mmol) de hidruro sódico al 60%, 18,89 (120 mmol) de 1-bromo-3-cloropropano y 160 ml de DMF, mediante lo cual se obtuvieron 13,17 g del compuesto del título (rendimiento: 87%).
Ejemplo 15 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(2-cloroetil)-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4- espiro-2'-(1',3'-ditian) (compuesto nº 15)
A una suspensión de 66 mg (1,65 mmol) de hidruro sódico al 60% en 10 ml de DMF, se añadió una solución de 431 mg (1,5 mmol) del compuesto nº 5 en 10 ml de DMF, bajo enfriamiento con hielo y agitación. La mezcla de reacción se agitó durante 1,5 horas a temperatura ambiente y después durante 0,5 horas más a 50ºC. Bajo enfriamiento con hielo se añadió a la mezcla de reacción una solución de 430 mg (3 mmol) de 1-bromo-2-cloroetano en 10 ml de DMF, seguido por agitación durante 16 horas a temperatura ambiente.
La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadieron 50 ml de una solución acuosa semisaturada de carbonato potásico, seguido por extracción con cloroformo. La capa orgánica se lavó con salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloroformo). Los cristales crudos así obtenidos se recristalizaron en acetato de etilo: hexano, mediante lo cual se obtuvieron 403 mg del compuesto del título (rendimiento: 77%).
Ejemplo 16 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditian)(compuesto nº 16)
Como en el ejemplo 15, se llevaron a cabo la reacción y el tratamiento posterior usando 1,15 g (4 mmol) del compuesto nº 5, 176 g (4,4 mmol) de hidruro sódico al 60%, 1,36 (12 mmol) de 1,3-dicloropropano y 50 ml de DMF.
El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:2). El producto crudo así obtenido se recristalizó en acetato de etilo-hexano, mediante lo cual se obtuvo 1,00 g del compuesto del título (rendimiento: 69%).
Ejemplo 17 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-bromopropil)-4,4-dimetoxi-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina (compuesto nº 17)
Se puso a reflujo durante 4 horas una suspensión de 83 mg (0,34 mmol) de compuesto nº 7, 683 mg (3,4 mmol) de 1,3-dibromopropano y 97 mg (0,70 mmol) de carbonato potásico en 5 ml de acetona. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El aceite así obtenido se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:3), mediante lo cual se obtuvieron 112 mg del compuesto del título (rendimiento 90%).
Ejemplo 18 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-bromopropil)-4-metoxi-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 18)
Se puso a reflujo durante 2 horas una suspensión de 527 mg (2,5 mmol) del compuesto nº 8, 2,51 mg (12,5 mmol) de 1,3-dibromopropano y 690 mg (5 mmol) de carbonato potásico en 37,5 ml de acetona. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:4), mediante lo cual se obtuvieron 706 mg del compuesto del título (rendimiento 85%).
Ejemplo 19 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-bromopropil)-4-metoxi-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina (compuesto nº 19)
Se puso a reflujo durante 4 horas una suspensión de 213 mg (1 mmol) del compuesto nº 9, 1,00 g (5 mmol) de 1,3-dibromopropano y carbonato potásico en 10 ml de acetona. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:3), mediante lo cual se obtuvieron 294 mg del compuesto del título (rendimiento 88%).
Ejemplo 20 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-4-metoxi-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina (compuesto nº 20)
Se puso a reflujo durante 10 horas una suspensión de 852 mg (4 mmol) de compuesto nº 9, 942 mg (6 mmol) de 1-bromo-3-cloropropano y 1,10 g (8 mmol) de carbonato potásico en 40 ml de acetona. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:2), mediante lo cual se obtuvieron 1,11 g del compuesto del título (rendimiento: 95%).
Ejemplo 21 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazin-4-ona (compuesto nº 21)
Se puso a reflujo durante 5 horas una mezcla de 3,18 g (10 mmol) de compuesto nº 11, 40 ml de ácido clorhídrico 3N y 40 ml de metanol. La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadió agua, seguido por extracción con cloruro de metileno. La capa orgánica se lavó con una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 3:2), mediante lo cual se obtuvieron 2,66 g del compuesto del título (rendimiento: 97%).
(Otro procedimiento)
De manera similar al ejemplo 10, excepto que se sustituyeron 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal y 1-bromo-2-cloroetano por 1,97 g (10 mmol) de 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4- ona y 4,72 g (30 mmol) de 1-bromo-3-cloropropano, respectivamente, se llevaron a cabo la reacción, el tratamiento posterior y la purificación, mediante lo cual se obtuvieron 721 mg del compuesto del título (rendimiento: 26%).
Ejemplo 22 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-4-hidroxiimino-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 22)
Se puso a reflujo durante 40 horas una mezcla de 1,64 g (6 mmol) de compuesto nº 21, 738 mg (9 mmol) de acetato sódico, 625 mg (9 mmol) de hidrocloruro de hidroxilamina y 50 ml de metanol.
La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadió una solución acuosa semisaturada de carbonato potásico, seguido por extracción con cloroformo. La capa orgánica se lavó con una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:2), mediante lo cual se obtuvieron 1,51 g del compuesto del título (rendimiento: 87%).
Ejemplo 23 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-4-hidroxi-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina (compuesto nº 23)
Bajo enfriamiento con hielo y agitación, se añadieron en porciones 378 mg (10 mmol) de borohidruro sódico a una solución de 1,09 g (4 mmol) de compuesto nº 21 en 40 ml de etanol. La mezcla de reacción se agitó durante 2 horas a 0ºC y después durante 18 horas a temperatura ambiente.
La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadió agua, seguido por extracción con cloruro de metileno. La capa orgánica se lavó con una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:1), mediante lo cual se obtuvieron 1,03 g del compuesto del título (rendimiento: 93%).
(Otro procedimiento)
Se puso a reflujo durante 10 horas una mezcla de 398 mg (2 mmol) de 1,1-dióxido de 4-hidroxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina, 471 mg (3 mmol) de 1-bromo-3-cloropropano, 552 mg (4 mmol) de carbonato potásico y 20 ml de acetona. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:acetato de etilo = 20:1), mediante lo cual se obtuvieron 514 mg del compuesto del título (rendimiento: 93%).
Ejemplo 24 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-4-etoxi-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina (compuesto nº 24)
Bajo enfriamiento con hielo y agitación, se añadieron sucesivamente 23 mg (0,57 mmol) de hidruro sódico al 60% y 0,08 ml (0,94 mmol) de yoduro de etilo a una solución de 130 mg (0,47 mmol) de compuesto nº 23 en 2 ml de DMF. La mezcla de reacción se agitó durante una hora bajo enfriamiento con hielo y después durante una hora más a temperatura ambiente.
Se añadió acetato de etilo a la mezcla de reacción. La mezcla resultante se lavó con una solución acuosa de ácido cítrico al 10% (dos veces), agua y una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:3), mediante lo cual se obtuvieron 125 mg del compuesto del título (rendimiento: 87%).
Ejemplo 25 Síntesis de 1,1-dióxido de 4-benciloxi-2-(3-cloropropil)-3,4-dihidro-2H-1, 2-benzotiazina (compuesto nº 25)
Bajo enfriamiento con hielo, se añadieron sucesivamente 24 mg (0,60 mmol) de hidruro sódico al 60% y 0,12 ml (1,0 mmol) de bromuro de bencilo a una solución de 138 mg (0,50 mmol) del compuesto nº 23 en 2 ml de DMF. La mezcla de reacción se agitó durante una hora bajo enfriamiento con hielo y durante una hora más a temperatura ambiente. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 24. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:4), mediante lo cual se obtuvieron 139 mg del compuesto del título (rendimiento: 76%).
Ejemplo 26 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 26)
Bajo enfriamiento con hielo y agitación, se añadieron 1,2 ml (15 mmol) de cloruro de metanosulfonilo a una solución de 1,44 g (5,2 mmol) del compuesto nº 23, 3,03 g (30 mmol) de trietilamina en 52 ml de cloruro de metileno, seguido por agitación a 0ºC durante una hora.
Se añadió acetato de etilo a la mezcla de reacción. La capa orgánica se lavó con ácido clorhídrico 0,5N, agua, una solución acuosa saturada de bicarbonato sódico y salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se disolvió en 100 ml de cloruro de metileno y 50 ml de acetato de etilo, seguido por la adición de 50 g de gel de sílice. Después de que la mezcla resultante fuera agitada a temperatura ambiente durante 17 horas, se filtró la mezcla de reacción. La materia sólida así obtenida se extrajo con acetato de etilo. El filtrado y el extracto se combinaron juntos, seguido por lavado con una solución acuosa saturada de bicarbonato sódico y salmuera saturada, secado sobre sulfato sódico anhidro y concentración bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:acetato de etilo = 20:1), mediante lo cual se obtuvieron 937 mg del compuesto del título (rendimiento: 70%).
Ejemplo 27 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-(3-cloropropil)-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 27)
A una solución de 82 mg (0,32 mmol) del compuesto nº 26 y tres gotas de ácido acético en 10 ml de etanol, se añadieron 20 mg de paladio al 10% sobre carbono, seguido por agitación bajo una corriente de gas hidrógeno durante 72 horas. Se filtró la mezcla de reacción. El filtrado se concentró bajo presión reducida. El residuo así obtenido se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:3), mediante lo cual se obtuvieron 73 mg del compuesto del título (rendimiento: 88%).
Ejemplo 28 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-(4-fenilpiperazin-1-il)propil-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilen-acetal (Compuesto nº 28)
Se agitó a 80ºC durante 16 horas una suspensión de 1,27 g (4 mmol) del compuesto nº 11, 2,60 g (16 mmol) de 1-fenilpiperazina y 6,00 g (40 mmol) de yoduro sódico en 95 ml de DMF.
A la mezcla de reacción se añadieron 400 ml de un disolvente mixto de 3:1 v/v de acetato de etilo y benceno. La capa orgánica se lavó con solución acuosa semisaturada de carbonato potásico, agua y una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo). Los cristales crudos así obtenidos se recristalizaron en 2-propanol-isopropil-éter, mediante lo cual se obtuvieron 1,57 g del compuesto del título (rendimiento: 88%)
Ejemplo 29 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[2-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]etil-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 29)
Se puso a reflujo durante 16 horas una suspensión de 607 mg (2 mmol) del compuesto nº 10, 721 mg (4 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina y 600 mg (4 mmol) de yoduro sódico en 30 ml de acetonitrilo.
La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadió acetato de etilo. La capa orgánica se lavó con una solución acuosa semisaturada de carbonato potásico, agua y una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:1 acetato de etilo), mediante lo cual se obtuvieron 443 mg del compuesto del título (rendimiento: 49%)
Ejemplo 30 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[4-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]butil-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 30)
De manera similar al ejemplo 29, excepto que se sustituyó el compuesto nº 10 por 663 mg (2 mmol) de compuesto nº 12, se llevaron a cabo la reacción, el tratamiento posterior y la purificación, mediante lo cual se obtuvieron 697 mg del compuesto del título (rendimiento: 73%).
Ejemplo 31 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-(4-difenilmetil-piperazin-1-il)propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 31)
Se puso a reflujo durante 40 horas una suspensión de 636 mg (2 mmol) del compuesto nº 11, 606 mg (2,4 mmol) de 1-difenilmetilpiperazina y 332 mg (2,4 mmol) de carbonato potásico en 30 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 22. El residuo se sometió a cromatografía en columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 3:97). Los cristales crudos así obtenidos se recristalizaron en etanol, mediante lo cual se obtuvieron 760 mg del compuesto del título (rendimiento: 71%).
Ejemplo 32 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-(4-fenilpiperidino)-propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 32)
Se puso a reflujo durante 13 horas una suspensión de 636 mg (2 mmol) del compuesto nº 11, 484 mg (3 mmol) de 4-fenilpiperidina, 415 mg (3 mmol) de carbonato potásico y 600 mg (4 mmol) de yoduro sódico en 30 ml de acetonitrilo.
El tratamiento posterior y la purificación se llevaron a cabo como en el ejemplo 29, mediante lo cual se obtuvieron 693 mg del compuesto del título (rendimiento: 78%).
Ejemplo 33 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(3-metoxifenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 33)
Se puso a reflujo durante 17 horas una suspensión de 318 mg (1 mmol) del compuesto nº 11, 288 mg (1,5 mmol) de 1-(3-metoxifenil)piperazina, 207 mg (1,5 mmol) de carbonato potásico y 300 mg (2 mmol) de yoduro sódico en 15 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se sometió a cromatografía en columna de gel de sílice (eluyente: metanol: cloroformo = 3:97). Los cristales crudos así obtenidos se recristalizaron en acetato de etilo-hexano, mediante lo cual se obtuvieron 326 mg del compuesto del título (rendimiento: 69%).
Ejemplo 34 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-metoxifenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 34)
Se puso a reflujo durante 20 horas una suspensión de 318 mg (1 mmol) del compuesto nº 11, 264 mg (1 mmol) de dihidrocloruro de 1-(4-metoxifenil)piperazina, 420 mg (5 mmol) de bicarbonato sódico y 300 mg (2 mmol) de yoduro sódico en 15 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 1:99), mediante lo cual se obtuvieron 398 mg del compuesto del título (rendimiento: 84%).
Ejemplo 35 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(2-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 35)
Se puso a reflujo durante 18 horas una suspensión de 318 mg (1 mmol) del compuesto nº 11, 217 mg (1 mmol) de hidrocloruro de 1-(2-fluorofenil)piperazina, 336 mg (4 mmol) de bicarbonato sódico y 300 mg (2 mmol) de yoduro sódico en 15 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 1:99). Los cristales crudos así obtenidos se recristalizaron en acetato de etilo-hexano-éter etílico, mediante lo cual se obtuvieron 233 mg del compuesto del título (rendimiento: 50%).
Ejemplo 36 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(3-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 36)
De manera similar al ejemplo 35, excepto que se sustituyó hidrocloruro de 1-(2-fluorofenil)piperazina por 261 mg (1 mmol) de hidrobromuro de 1-(3-fluorofenil)-piperazina, se llevaron a cabo la reacción y el tratamiento posterior. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloroformo), mediante lo cual se obtuvieron 369 mg del compuesto del título (rendimiento: 80%).
Ejemplo 37 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-hidroxifenil)-piperazin-1-il] propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 37)
De manera similar al ejemplo 35, excepto que se sustituyó hidrocloruro de 1-(2-fluorofenil)piperazina por 259 mg (1 mmol) de hidrobromuro de 1-(4-hidroxifenil)-piperazina, se llevaron a cabo la reacción y el tratamiento posterior. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 3:97), mediante lo cual se obtuvieron 286 mg del compuesto del título (rendimiento: 62%).
Ejemplo 38 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-clorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (Compuesto nº 38)
De manera similar al ejemplo 35, excepto que se sustituyó hidrocloruro de 1-(2-fluorofenil)piperazina por 233 mg (1 mmol) de hidrocloruro de 1-(4-clorofenil)-piperazina, se llevaron a cabo la reacción y el tratamiento posterior. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 1:99), mediante lo cual se obtuvieron 434 mg del compuesto del título (rendimiento: 90%).
Ejemplo 39 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-metanosulfonamidofenil) piperazin-1-il]propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 39)
Se puso a reflujo durante 16 horas una suspensión de 159 mg (0,5 mmol) del compuesto nº 11, 146 mg (0,5 mmol) de hidrocloruro de 4-(4-metanosulfonamidofenil)piperazina, 168 mg (2 mmol) de bicarbonato sódico y 150 mg (1 mmol) de yoduro sódico en 15 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente de manera similar al ejemplo 22. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 1:99 2:98 3:97), mediante lo cual se obtuvieron 133 mg del compuesto del título (rendimiento: 50%).
Ejemplo 40 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorobenzoil)-piperidino]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-dioxolan) (compuesto nº 40)
Se puso a reflujo durante 26 horas una suspensión de 795 mg (2,5 mmol) del compuesto nº 11, 609 mg (2,5 mmol) de hidrocloruro de 4-(4-fluorobenzoil)piperidina, 804 mg (10 mmol) de bicarbonato sódico y 750 mg (5 mmol) de yoduro sódico en 25 ml de acetonitrilo. El tratamiento posterior y la purificación se llevaron a cabo como en el ejemplo 31, mediante lo cual se obtuvieron 1,02 g del compuesto del título (rendimiento: 84%).
Ejemplo 41 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(2,4-difluorobenzoil)piperidino] propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 41)
De manera similar al ejemplo 39, excepto que se sustituyó hidrocloruro de 4-(4-metanosulfonamidofenil)-piperazina por 157 mg (0,6 mmol) de hidrocloruro de 4-(2,4-difluorobenzoil)piperidina, se llevaron a cabo la reacción y los tratamientos posteriores. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 15:1), mediante lo cual se obtuvieron 171 mg del compuesto del título (rendimiento: 68%).
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Ejemplo 42 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[2-[4-(6-fluoro-1, 2-bencisoxazol-3-il)piperidino]etil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 42)
Se puso a reflujo durante 18 horas una suspensión de 304 mg (1 mmol) del compuesto nº 10, 264 mg (1,2 mmol) de 4-(6-fluoro-1,2-bencisoxazol-3-il)piperidina, 168 mg (2 mmol) de bicarbonato sódico y 300 mg (2 mmol) de yoduro sódico en 20 ml de acetonitrilo.
La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 22. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 30:1), mediante lo cual se obtuvieron 270 mg del compuesto del título (rendimiento: 55%).
Ejemplo 43 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(6-fluoro-1, 2-bencisoxazol-3-il)piperidino]propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 43)
Se puso a reflujo durante 22 horas una suspensión de 95 mg (0,3 mmol) del compuesto nº 11, 72 mg (0,3 mmol) de 4-(6-fluoro-1,2-bencisoxazol-3-il)piperidina, 101 mg (1,2 mmol) de bicarbonato sódico y 90 mg (0,6 mmol) de yoduro sódico en 7,5 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente y se purificó cómo en el ejemplo 42, mediante lo cual se obtuvieron 128 mg del compuesto del título (rendimiento: 85%).
Ejemplo 44 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(1,2-bencisotiazol-3-il) piperazin-1-il]propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (Compuesto nº 44)
Se puso a reflujo durante 15 horas una suspensión de 318 mg (1 mmol) del compuesto nº 11, 329 mg (1,5 mmol) de 1-(1,2-bencisotiazol-3-il)piperazina, 207 mg (1,5 mmol) de carbonato potásico y 300 mg (2 mmol) de yoduro sódico en 15 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 1:99), mediante lo cual se obtuvieron 501 mg del compuesto del título (rendimiento: 100%).
Ejemplo 45 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(6-fluoro-1H-indazol-3-il) piperidino]propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 45)
Se puso a reflujo durante 15 horas una suspensión de 159 mg (0,5 mmol) del compuesto nº 11, 164 mg (0,75 mmol) de 4-(6-fluoro-1H-indazol-3-il)piperidina, 104 mg (0,75 mmol) de carbonato potásico y 150 mg (1 mmol) de yoduro sódico en 10 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 22. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 1:19). Los cristales crudos así obtenidos se recristalizaron en cloroformo-éter etílico, mediante lo cual se obtuvieron 204 mg del compuesto del título (rendimiento: 82%).
Ejemplo 46 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(2-piridil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 46)
De manera similar al ejemplo 44, excepto que se sustituyó 1-(1,2-bencisotiazol-3-il)piperazina por 245 mg (1,5 mmol) de 1-(2-piridil)piperazina, se llevaron a cabo la reacción y el tratamiento posterior. El residuo así obtenido se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 2:98), mediante lo cual se obtuvieron 336 mg del compuesto del título (rendimiento: 76%).
Ejemplo 47 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(2-pirimidil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 47)
De manera similar al ejemplo 34, excepto que se sustituyó dihidrocloruro de 1-(4-metoxifenil)piperazina por 237 mg (1 mmol) de dihidrocloruro de 1-(2-pirimidil)-piperazina, se llevaron a cabo la reacción y el tratamiento posterior. El residuo así obtenido se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol: cloroformo = 2:98), mediante lo cual se obtuvieron 390 mg del compuesto del título (rendimiento: 88%).
Ejemplo 48 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorobenzoil)-piperidino]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditiolan) (compuesto nº 48)
Se puso a reflujo durante 17 horas una suspensión de 350 mg (1 mmol) del compuesto nº 14, 244 mg (1 mmol) de hidrocloruro de 4-(4-fluorobenzoil)piperidina, 336 mg (4 mmol) de bicarbonato sódico y 300 mg (2 mmol) de yoduro sódico en 15 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 22. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 97:3), mediante lo cual se obtuvieron 450 mg del compuesto del título (rendimiento: 86%).
Ejemplo 49 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(6-fluoro-1H-indazol-3-il) piperidino]propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditiolan) (compuesto nº 49)
De manera similar al ejemplo 48, excepto que se sustituyó hidrocloruro de 4-(4-fluorobenzoil)piperidina por 219 mg (1 mmol) de 4-(6-fluoro-1H-indazol-3-il)piperidina, se llevaron a cabo la reacción, el tratamiento posterior y la purificación, mediante lo cual se obtuvieron 240 mg del compuesto del título (rendimiento: 45%).
Ejemplo 50 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-hidroxifenil)-piperazin-1-il] propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditiolan) (compuesto nº 50)
De manera similar al ejemplo 48, excepto que se sustituyó hidrocloruro de 4-(4-fluorobenzoil)piperidina por 259 mg (1 mmol) de hidrobromuro de 1-(4-hidroxifenil)-piperazina, se llevaron a cabo la reacción y el tratamiento posterior. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno: metanol = 97:3 19:1). Los cristales crudos así obtenidos se recristalizaron en acetonitrilo-éter isopropílico, mediante lo cual se obtuvieron 270 mg del compuesto del título (rendimiento: 55%).
Ejemplo 51 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[2-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]etil]-3,4- dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'- (1',3'-ditiolan) (compuesto nº 51)
Se puso a reflujo durante 44 horas una suspensión de 336 mg (1 mmol) del compuesto nº 13, 276 mg (1,5 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina, 504 mg (6 mmol) de bicarbonato sódico y 300 mg (2 mmol) de yoduro sódico en 15 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 1:1). Los cristales así obtenidos se recristalizaron en acetato de etilo-hexano, mediante lo cual se obtuvieron 315 mg del compuesto del título (rendimiento: 66%).
Ejemplo 52 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[2-[4-(4-hidroxifenil)-piperazin-1-il]etil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditiolan) (compuesto nº 52)
Se puso a reflujo durante 20 horas una suspensión de 168 mg (0,5 mmol) del compuesto nº 13, 130 mg (0,5 mmol) de hidrobromuro de 1-(4-hidroxifenil)piperazina, 168 mg (2 mmol) de bicarbonato sódico y 150 mg (1 mmol) de yoduro sódico en 15 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción filtró y el filtrado se concentró bajo presión reducida. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 3:97). Los cristales así obtenidos se recristalizaron en acetato de etilo-hexano, mediante lo cual se obtuvieron 78 mg del compuesto del título (rendimiento: 33%).
Ejemplo 53 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-hidroxifenil)-piperazin-1-il] propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditian) (compuesto nº 53)
Como en el ejemplo 52, se llevaron a cabo la reacción y tratamiento posterior empleando 364 mg (1 mmol) del compuesto nº 16, 259 mg (1 mmol) de hidrobromuro de 1-(4-hidroxifenil)piperazina, 336 mg (4 mmol) de bicarbonato sódico, 300 mg (2 mmol) de yoduro sódico y 20 ml de acetonitrilo. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 3:97), mediante lo cual se obtuvieron 337 mg del compuesto del título (rendimiento: 67%).
Ejemplo 54 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[2-[4-(4-hidroxifenil)-piperazin-1-il]etil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditian) (compuesto nº 54)
De manera similar al ejemplo 53, excepto que se sustituyó el compuesto nº 16 por 350 mg (1 mmol) del compuesto nº 15, se llevaron a cabo la reacción y el tratamiento posterior. El residuo se sometió a cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 3:97). Los cristales así obtenidos se recristalizaron en acetonitrilo-éter isopropílico, mediante lo cual se obtuvieron 100 mg del compuesto del título (rendimiento: 20%).
Ejemplo 55 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il] propil]-4,4,-dimetoxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 55)
Se agitó a 90ºC durante 15 minutos una suspensión de 112 mg (0,3 mmol) del compuesto nº 17, 81 mg (0,45 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina y 83 mg (0,6 mmol) de carbonato potásico en 10 ml de 1,4-dioxano. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloruro de metileno = 1:30), mediante lo cual se obtuvieron 146 mg del compuesto del título (rendimiento: 99%).
Ejemplo 56 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il] propil]-4-metoxi-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 56)
Se puso a reflujo durante 13 horas una suspensión de 664 mg (2 mmol) del compuesto nº 18, 432 mg (2,4 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina y 552 mg (4 mmol) de carbonato potásico en 30 ml de 1,4-dioxano. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 40:1), mediante lo cual se obtuvieron 785 mg del compuesto del título (rendimiento: 91%).
Ejemplo 57 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il] propil]-4-metoxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 57)
Se puso a reflujo durante 6 horas una suspensión de 250 mg (0,74 mmol) del compuesto nº 19, 170 mg (0,90 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina y 207 mg (1,5 mmol) de carbonato potásico en 10 ml de 1,4-dioxano. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se concentró después bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 30:1), mediante lo cual se obtuvieron 303 mg del compuesto del título (rendimiento: 94%).
Ejemplo 58 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorobenzoil)-piperidino] propil]-4-metoxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 58)
Se puso a reflujo durante 20 horas una suspensión de 145 mg (0,5 mmol) del compuesto nº 20, 182 mg (0,75 mmol) de hidrocloruro de 4-(4-fluorobenzoil)piperidina, 168 mg (2 mmol) de bicarbonato sódico y 150 mg (1 mmol) de yoduro sódico en 10 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 20:1), mediante lo cual se obtuvieron 220 mg del compuesto del título (rendimiento: 95%).
Ejemplo 59 Síntesis de 1,1-dióxido de 4-etoxi-2-[3-[4-(4-fluorofenil) piperazin-1-il]propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 59)
Se puso a reflujo durante 19 horas una suspensión de 152 mg (0,5 mmol) del compuesto nº 24, 135 mg (0,75 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina, 84 mg (1,0 mmol) de bicarbonato sódico y 150 mg (1 mmol) de yoduro sódico en 10 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 30:1), mediante lo cual se obtuvieron 190 mg del compuesto del título (rendimiento: 85%).
Ejemplo 60 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-hidroxifenil)-piperazin-1-il] propil]-4-metoxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 60)
Se puso a reflujo durante 20 horas una suspensión de 145 mg (0,5 mmol) del compuesto nº 20, 155 mg (0,6 mmol) de hidrobromuro de 1-(4-hidroxifenil)piperazina, 168 mg (2 mmol) de bicarbonato sódico y 150 mg (1 mmol) de yoduro sódico en 10 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 15:1), mediante lo cual se obtuvieron 70 mg del compuesto del título (rendimiento: 32%).
Ejemplo 61 Síntesis de 1,1-dióxido de 4-benciloxi-2-[3-[4-(4-fluorofenil) piperazin-1-il]propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 61)
Se puso a reflujo durante 18 horas una suspensión de 109 mg (0,3 mmol) del compuesto nº 25, 81 mg (0,45 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina, 50 mg (0,6 mmol) de bicarbonato sódico y 90 mg (0,6 mmol) de yoduro sódico en 6 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 40:1), mediante lo cual se obtuvieron 120 mg del compuesto del título (rendimiento: 78%).
Ejemplo 62 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona etilenacetal (compuesto nº 62)
Bajo enfriamiento con hielo y agitación, se añadió una solución de 2,42 g (10 mmol) de 1,1-dióxido de 3,4-dihidro-2H-1,2- benzotiazin-4-ona etilenacetal en 20 ml de DMF a una suspensión de 480 mg (12 mmol) de hidruro sódico al 60% en 60 ml de DMF. La mezcla de reacción se agitó durante una hora a 0ºC y durante una hora más a temperatura ambiente.
La mezcla de reacción se enfrió después hasta 0ºC, a la cual se añadió un solución de 3,85 g (15 mmol) de 1-(3-cloropropil)-4-(4-fluorofenil)piperazina en 20 ml de DMF. La mezcla resultante se agitó a temperatura ambiente durante 58 horas. La mezcla de reacción de trató posteriormente como en el ejemplo 28. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 3:1 acetato de etilo), mediante lo cual se obtuvieron 4,30 g del compuesto del título (rendimiento: 93%).
Ejemplo 63 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-[(4'R,5'R)-dimetil-1',3'-dioxolan] (compuesto nº 63)
Como en el ejemplo 62, la reacción se llevó a cabo usando 24 mg (0,6 mmol) de hidruro sódico al 60%, 135 mg (0,5 mmol) del compuesto nº 2, 192 mg (0,75 mmol) de 1-(3-cloropropil)-4-(4- fluorofenil)piperazina y 6 ml de DMF. La mezcla de reacción de trató posteriormente como en el ejemplo 22. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno: metanol = 20:1), mediante lo cual se obtuvieron 176 mg del compuesto del título (rendimiento: 72%).
Ejemplo 64 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-dioxano) (compuesto nº 64)
Como en el ejemplo 62, la reacción, el tratamiento posterior y la purificación se llevaron a cabo empleando 185 mg (4,63 mmol) de hidruro sódico al 60%, 987 mg (3,86 mmol) del compuesto nº 1, 1,49 g (5,79 mmol) de 1-(3-cloropropil)-4-(4- fluorofenil)piperazina y 50 ml de DMF, mediante lo cual se obtuvieron 1,33 g del compuesto del título (rendimiento: 72%).
Ejemplo 65 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-oxatiolan) (compuesto nº 65)
La reacción, el tratamiento posterior y la purificación se llevaron a cabo como en el ejemplo 62, empleando 96 mg (2,4 mmol) de hidruro sódico al 60%, 515 mg (2 mmol) del compuesto nº 3, 770 mg (3 mmol) de 1-(3-cloropropil)-4-(4- fluorofenil)piperazina y 25 ml de DMF, mediante lo cual se obtuvieron 635 mg del compuesto del título (rendimiento: 66%).
Ejemplo 66 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditiolan) (compuesto nº 66)
La reacción, el tratamiento posterior y la purificación se llevaron a cabo como en el ejemplo 62, empleando 88 mg (2,2 mmol) de hidruro sódico al 60%, 547 mg (2 mmol) del compuesto nº 4, 770 mg (3 mmol) de 1-(3-cloropropil)-4-(4- fluorofenil)piperazina y 25 ml de DMF, mediante lo cual se obtuvieron 950 mg del compuesto del título (rendimiento: 96%).
Ejemplo 67 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'-(1',3'-ditian) (compuesto nº 67)
Como en el ejemplo 62, la reacción se llevó a cabo usando 44 mg (1,1 mmol) de hidruro sódico al 60%, 287 mg (1 mmol) del compuesto nº 5, 385 mg (1,5 mmol) de 1-(3-cloropropil)-4-(4-fluorofenil)piperazina y 20 ml de DMF.
La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadió una solución acuosa semisaturada de carbonato potásico, seguido por extracción con acetato de etilo. La capa orgánica se lavó con salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó en una columna de gel de sílice (eluyente: cloroformo), mediante lo cual se obtuvieron 442 mg del compuesto del título (rendimiento: 87%).
Ejemplo 68 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[2-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]etil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-espiro-2'- (1',3'-ditian) (compuesto nº 68)
De manera similar al ejemplo 67, excepto que se sustituyó 1-(3-cloropropil)-4-(4-fluorofenil)piperazina por 364 mg (1,5 mmol) de 1-(2-cloroetil)-4-(4-fluorofenil)-piperazina, se llevó a cabo la reacción.
Como en el ejemplo 51, se llevaron a cabo el tratamiento posterior y la purificación, mediante lo cual se obtuvieron 247 mg del compuesto del título (rendimiento: 50%).
Ejemplo 69 Síntesis de 1,1-dióxido de 4,4-bis(etiltio)-2-[3-[4-(4-fluorofenil) piperazin-1-il]propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 69)
De manera similar al ejemplo 65, excepto que se sustituyó el compuesto nº 3 por 607 mg (2 mmol) del compuesto nº 6, se llevaron a cabo la reacción, el tratamiento posterior y la purificación, mediante lo cual se obtuvieron 814 mg del compuesto del título (rendimiento: 78%).
Ejemplo 70 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona (compuesto nº 70)
Se puso a reflujo durante 2 horas una mezcla de 923 mg (2 mmol) del compuesto nº 62, 25 ml de ácido clorhídrico 3N y 25 ml de metanol. La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadieron 200 ml de una solución acuosa semisaturada de carbonato potásico, seguido por extracción con cloroformo. La capa orgánica se lavó con una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo:hexano = 2:1), mediante lo cual se obtuvieron 772 mg del compuesto del título (rendimiento: 92%).
Ejemplo 71 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-(4-fenilpiperazin-1-il)propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona (compuesto nº 71)
De manera similar al ejemplo 70, excepto que se sustituyó el compuesto 62 por 887 mg (2 mmol) del compuesto nº 28, se llevaron a cabo la reacción, el tratamiento posterior y la purificación, mediante lo cual se obtuvieron 719 mg del compuesto del título (rendimiento: 90%).
Ejemplo 72 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorobenzoil)-piperidino]propil]- 3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona (compuesto nº 72)
Se puso a reflujo durante 1,5 horas una mezcla de 600 mg (1,2 mmol) del compuesto nº 40, 5 ml de ácido clorhídrico 3N y 5 ml de metanol. La mezcla de reacción se trató posteriormente como en el ejemplo 70. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: cloruro de metileno:metanol = 30:1), mediante lo cual se obtuvieron 483 mg del compuesto del título (rendimiento: 90%).
Ejemplo 73 Síntesis de 1,1-dióxido de 4-hidroxiimino-2-[3-(4-fenilpiperazin-1-il) propil]-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazin-4-ona (compuesto nº 73)
Se agitó a 80ºC durante 16 horas una suspensiónde 230 mg (0,797 mmol) del compuesto nº 22, 517 mg (3,19 mmol) de 1-fenilpiperazina y 1,19 g (7,97 mmol) de yoduro sódico en 20 ml de DMF. El tratamiento posterior y la purificación se llevaron a cabo como en el ejemplo 62, mediante lo cual se obtuvieron 239 mg del compuesto del título (rendimiento: 72%).
Ejemplo 74 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorobenzoil)-piperidino] propil]-4-hidroxiimino-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 74)
Se puso a reflujo durante 24 horas una suspensión de 722 mg (2,5 mmol) del compuesto nº 22, 609 mg (2,5 mmol) de hidrocloruro de 4-(4-fluorobenzoil)piperidina, 840 mg (10 mmol) de bicarbonato sódico y 749 mg (5 mmol) de yoduro sódico en 50 ml de acetonitrilo.
La mezcla de reacción se concentró bajo presión reducida. Al residuo se añadió una solución acuosa semisaturada de carbonato potásico, seguido por extracción con diclorometano y acetato de etilo. La capa orgánica se lavó con una salmuera saturada, se secó sobre sulfato sódico anhidro y después se concentró bajo presión reducida. Las materias sólidas así obtenidas se lavaron con metanol y después se recristalizaron en acetonitrilo, mediante lo cual se obtuvieron 553 mg del compuesto del título (rendimiento: 46%).
Ejemplo 75 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il] propil]-4-hidroxiimino-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 75)
Se puso a reflujo durante 3 horas una solución de 1,25 g (3 mmol) del compuesto nº 70, 417 mg (6 mmol) de hidrocloruro de hidroxilamina y 492 mg (6 mmol) de acetato sódico en 30 ml de metanol. La mezcla de reacción e trató posteriormente como en el ejemplo 22. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 3:97), mediante lo cual se obtuvieron 1,27 g del compuesto del título (rendimiento: 98%).
Ejemplo 76 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorobenzoil)-piperidino] propil]-4-hidroxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 76)
De manera similar al ejemplo 74, excepto que se sustituyó el compuesto nº 22 por 689 mg (2,5 mmol) del compuesto nº 23, se llevó a cabo la reacción. La mezcla de reacción de trató posteriormente como en el ejemplo 31. El residuo se purificó por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: metanol:cloroformo = 7,5:92,5), mediante lo cual se obtuvieron 818 mg del compuesto del título (rendimiento: 92%).
Ejemplo 77 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il] propil]-4-hidroxi-3,4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 77)
Bajo enfriamiento con hielo y agitación, se añadieron en porciones 300 mg (7,9 mmol) de borohidruro sódico a una solución de 209 mg (0,5 mmol) del compuesto nº 70 en 30 ml de etanol. La mezcla de reacción se agitó durante una hora a 0ºC y durante otras 16 horas a temperatura ambiente.
La mezcla de reacción de trató posteriormente como en el ejemplo 23. El residuo se purificó después por cromatografía en una columna de gel de sílice (eluyente: acetato de etilo), mediante lo cual se obtuvieron 201 mg del compuesto del título (rendimiento: 96%).
Ejemplo 78 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il] propil]-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 78)
Se puso a reflujo durante 20 horas una suspensión de 69 mg (0,27 mmol) del compuesto nº 26, 58 mg (0,32 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina, 45 mg (0,54 mmol) de bicarbonato sódico y 81 mg (0,54 mmol) de yoduro sódico en 5 ml de acetonitrilo. La mezcla de reacción de trató posteriormente y purificó como en el ejemplo 63, mediante lo cual se obtuvieron 97 mg del compuesto del título (rendimiento: 89%).
Ejemplo 79 Síntesis de 1,1-dióxido de 2-[3-[4-(4-fluorofenil)-piperazin-1-il]propil]-3, 4-dihidro-2H-1,2-benzotiazina (compuesto nº 79)
Como en el ejemplo 78, se llevaron a cabo la reacción, el tratamiento posterior y la purificación empleando 73 mg (0,28 mmol) del compuesto nº 27, 60 mg (0,34 mmol) de 1-(4-fluorofenil)piperazina, 47 mg (0,56 mmol) de bicarbonato sódico, 84 mg (0,56 mmol) de yoduro sódico y 5 ml de acetonitrilo, mediante lo cual se obtuvieron 108 mg del compuesto del título (rendimiento: 96%).
Las fórmulas estructurales y las propiedades físicas de los compuestos obtenidos en los ejemplos anteriores se resumen en la siguiente Tabla 1.
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\newpage
Ensayo
Con respecto a los compuestos de la presente invención, su acción anti-serotonina (5-HT) y acción anti-\alpha1, fueron investigadas por los métodos que se describirán a continuación. Los resultados de algunos compuestos representativos se muestran en la Tabla 2.
(1) Acción anti-serotonina (acción anti-5-HT)
Se extirpó la arteria mesentérica superior de cada cobaya macho Hartley (peso corporal: 300-500 g). Se suspendió un corte de preparación en forma helicoidal bajo tensión residual de 0,3 g en una probeta de Magnus rellena con la solución de Tyrode que había sido aireada con una mezcla gaseosa de 95% de O_{2} y 5% de CO_{2} y mantenida a 37 ºC. Usando un transductor isométrico ("UL-10", fabricado por SHINKOH K.K.) y un preamplificador de presión ("DSA-605A" fabricado por SHINKOH K.K.), se midieron las variaciones en la tensión. Las tensiones isométricas se registraron en un registrador de escritura con plumilla ("VP-6537A" fabricado por NATIONAL K.K.). Tomando la contracción inducida por serotonina 10^{-5} M (5-HT) como 100%, se determinó el tanto por ciento de contracciones en presencia de cada medicamento de ensayo a 10^{-7} y 10^{-6} M como la acción anti-5-HT.
(2) Acción anti-\alpha1
Se extirpó la aorta torácica de cada cobaya macho Hartley (peso corporal: 300-500 g). Se suspendió un corte de preparación en forma helicoidal bajo una carga de 1 g en una probeta de Magnus rellena con la solución de Tyrode que había sido aireada con una mezcla gaseosa de 95% de O_{2} y 5% de CO_{2} y mantenida a 37ºC. Usando un transductor isométrico ("TB-612J", fabricado por NIHON KOHDEN) y un preamplificador de presión ("AP-620G" fabricado por NIHON KOHDEN), se midieron las variaciones en la tensión. Las tensiones isométricas se registraron en un registrador de escritura con plumilla térmica ("WT-647G", fabricado por NIHON KOHDEN).
Tomando la contracción tónica inducida por norepinefrina (NE) 10^{-5} M como 100%, se determinó el tanto por ciento de contracciones tras la adición de cada medicamento de ensayo a 10^{-8} y 10^{-7} M como la acción anti-\alpha1.
Resultados
TABLA 2
Compuesto Acción anti 5-HT Acción anti-\alpha1
(% del testigo) (% del testigo)
10^{-7} M 10^{-6} M 10^{-8} M 10^{-7} M
35 38,3 7,5 99,0 89,3
37 15,7 8,3 100 96,2
40 37,4 13,4 98,3 73,2
46 39,8 5,5 100 97,4
55 23,4 7,4 100 89,2
56* 60,8 16,9 95,4 69,5
57* 22,0 10,0 97,3 81,6
62 14,1 3,3 98,1 53,1
64 24,8 13,8 97,3 84,9
66 66,6 2,8 100 86,5
76 53,9 21,7 100 88,2
77 45,7 18,2 100 79,6
\bullet Como compuesto de ensayo se usó el compuesto en forma de un dihidrocloruro.
Aplicabilidad industrial
Los derivados de benzotiazina (I) y sus sales según la presente invención tienen fuerte acción bloqueadora de serotonina-2, tienen excelente selectividad a la acción bloqueadora de \alpha1 y tienen alta seguridad. De acuerdo con esto, la presente invención ha hecho posible crear compuestos farmacéuticos que hacen uso de la acción antagonista frente a los receptores de serotonina-2, por ejemplo, terapias para diversas enfermedades circulatorias tales como enfermedades cardiacas isquémicas, trastorno cerebrovascular y trastorno circulatorio periférico.

Claims (23)

1. Un derivado de benzotiazina representado por la siguiente fórmula (I):
62
en la que la línea de puntos indica la presencia o ausencia de un enlace, y
cuando la línea de puntos indique la presencia del enlace, Z representa uno de los siguientes grupos:
63
en los que R_{1} representa un grupo alquilo de C_{1-4} ramificado o lineal, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4}, o un grupo aralquilo de C_{7-22}, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4}, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4}, pero, cuando la línea de puntos indique la ausencia del enlace, Z representa uno de los siguientes grupos:
64
en los que R_{2} representa un grupo alquilo de C_{1-4} ramificado o lineal, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4}, un grupo arilo de C_{6-14}, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4}, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4}, o un grupo aralquilo de C_{7-22}, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de
C_{1}-C_{4}, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4},
R_{3} representa un átomo de hidrógeno, un grupo alquilo de C_{1}-C_{4} ramificado o lineal, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, y/o grupos alcoxi de C_{1}- C_{4}, un grupo arilo de C_{6-14}, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4}, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4}, o un grupo aralquilo de C_{7-22}, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4}, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4},
R_{4} representa un átomo de hidrógeno, un grupo alquilo de C_{1}-C_{4} ramificado o lineal, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, y/o grupos alcoxi de C_{1}- C_{4}, o un grupo aralquilo de C_{7-22}, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4}, y/o grupos alcoxi de
C_{1}-C_{4},
X_{1}, X_{2} y X_{3}, cada uno independientemente, representa un átomo de oxígeno o un átomo de azufre, G representa un grupo etileno,
A representa un grupo alquileno de C_{2-10}, un grupo alquenileno de C_{4-10}, o un grupo alquinileno de C_{4-10}, todos los cuales pueden ser ramificados o lineales y pueden estar sustituidos con uno o más átomos de halógeno;
Y representa CH o un átomo de nitrógeno; y, cuando Y represente CH, m significa 0 ó 1, n significa 1 ó 2 y B representa un grupo carbonilo, pero cuando Y represente un átomo de nitrógeno, m significa 0 ó 1, n significa 2 ó 3 y B representa un grupo -CHR_{7} en el que R_{7} representa un grupo arilo de C_{6-14}, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4} y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4},
E_{1} y E_{2}, cada uno independientemente, representan un átomo de hidrógeno o un grupo alquilo de C_{1}-C_{4} y,
D representa un grupo hidrocarbonado aromático de C_{6-28} o un grupo heterocíclico aromático, que es monocíclico o bicíclico y que contiene tres o menos átomos de oxígeno, azufre y/o nitrógeno, por lo cual el grupo hidrocarbonado aromático o heterocíclico aromático puede estar sustituido con átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1-4}, grupos alcoxilo de C_{1-4}, grupos arilo de C_{6-14}, grupos aralquilo de C_{7-22}, grupos aralquiloxi de C_{7-22}, grupos ciano; grupos nitro; grupos carboxilo; grupos alcoxicarbonilo que tengan un resto alcohol de C_{1-6}, grupos alquilo inferior-sulfonilamino que tengan un resto alquilo de C_{1-4}; grupos carbamoilo; y grupos hidroxilo; en los que los sustituyentes para los grupos alquilo de C_{1-4}, los grupos aralquilo de C_{7-22} y los grupos arilo de C_{6-14} son átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1-4} y/o grupos alcoxi de C_{1-4}, o una de sus sales, con la condición de que, cuando
E_{1} y E_{2} representen hidrógeno,
n tenga un valor de 2
Y sea CH
B sea metileno
m tenga un valor de 1
Z sea carbonilo,
A sea un puente de alquileno de C_{3} o C_{3} no sustituido
D no representa
65
en los que el anillo de bencilo esta no sustituido o sustituido con halógeno.
2. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según la reivindicación 1, en el que, en la fórmula (I), Z representa un grupo:
66
en el que G, X_{2} y X_{3} tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
3. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según la reivindicación 1, en el que, en la fórmula (I), Z representa uno de los grupos:
67
\newpage
4. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según la reivindicación 1, en el que, en la fórmula (I), Z representa uno de los grupos:
68
5. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según la reivindicación 1, en el que, en la fórmula (I), Z representa un grupo:
69
en la que R_{4} tiene el mismo significado que el definido anteriormente.
6. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según la reivindicación 1, en el que, en la fórmula (I), Z representa un grupo:
70
en la que R_{1} tiene el mismo significado que el definido anteriormente.
7. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según una cualquiera de las reivindicaciones 1, 2, 3, 4, 5 y 6, en el que, en la fórmula (I), A representa un grupo etileno o trimetileno.
8. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según una cualquiera de las reivindicaciones 1, 2, 3, 4, 5, 6 y 7, en el que, en la fórmula (I), Y representa CH, n significa 2, B representa un grupo carbonilo, m significa 0 ó 1, y D representa un grupo fenilo sustituido o no sustituido.
9. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según una cualquiera de las reivindicaciones 1, 2, 3, 4, 5, 6 y 7, en el que, en la fórmula (I), Y representa un átomo de nitrógeno, n significa 2, m significa 0, y D representa un grupo fenilo sustituido o no sustituido.
10. Un derivado de benzotiazina o una de sus sales según una cualquiera de las reivindicaciones 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8 y 9, en el que, en la fórmula (I), E_{1} y E_{2} representa cada uno un átomo de hidrógeno.
11. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 en el que Z representa un grupo:
71
en el que R_{1} tiene el mismo significado que el definido anteriormente, pero, cuando el enlace indicado por la línea de puntos esté ausente, Z representa uno de los grupos representados por las siguientes fórmulas:
72
en las que R'_{1} representa un grupo alquilo, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4},
R'_{3} representa un grupo alquilo, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4}, un grupo arilo, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4}, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4}, o un grupo aralquilo, que puede estar no sustituido o sustituido con uno o más átomos de halógeno, grupos alquilo de C_{1}-C_{4}, y/o grupos alcoxi de C_{1}-C_{4},
y G, R_{2}, X_{1}, X_{2} y X_{3} tienen los mismos significados que los definidos anteriormente,
y A, B, D, E_{1} y E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende:
hacer reaccionar un compuesto, que está representado por la siguiente fórmula (II):
73
en la que Z tiene el mismo significado que el definido anteriormente, con un compuesto representado por la siguiente fórmula (III):
(III)W-A-W'
en la que A tiene el mismo significado que el definido anteriormente y W y W' pueden ser iguales o diferentes, e individualmente representan un sustituyente fácilmente reemplazable por un grupo amino, para obtener un compuesto representado por la siguiente fórmula (IV):
74
en la que A, W y Z tienen los mismos significados que los definidos anteriormente; y
después, hacer reaccionar el compuesto de fórmula (IV) con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la siguiente fórmula (V):
75
en la que B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
12. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1, representado por la fórmula (I) en la que A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, Z, m y n tienen los mismos significados que los definidos en la reivindicación 11, que comprende:
\newpage
hacer reaccionar un compuesto, que está representado por la siguiente fórmula (II):
76
en la que Z tiene el mismo significado que el definido en la reivindicación 11, con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la siguiente fórmula (VI):
77
en la que A, B, D, E_{2}, E_{2}, W, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
13. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 representado por la siguiente fórmula (Ic):
78
en la que A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende convertir Z_{2} de un derivado de benzotiazina en un grupo carbonilo, estando representado dicho derivado por la siguiente fórmula (Ib):
79
en la que Z_{2} representa un grupo:
80
en los que G, R_{2}, X_{1}, X_{2} y X_{3} tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, y A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
\newpage
14. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 representado por la siguiente fórmula (Ie):
81
y B' tiene el mismo significado que B, A, D, E_{1}, E_{2}, E_{3}, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende hacer reaccionar un derivado de benzotiazina, que está representado por la siguiente fórmula (Id):
82
en la que A, B', D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, con una hidroxilamina representada por la siguiente fórmula (VII):
(VII)NH_{2}OR_{3}
en la que R_{3} tiene el mismo significado que el definido anteriormente, o con uno de sus derivados.
15. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 representado por la siguiente fórmula (If):
83
en la que A, B', D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende reducir un derivado de benzotiazina representado por la siguiente fórmula (Id):
84
en la que A, B', D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
16. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 representado por la siguiente fórmula (Ig):
85
en la que A, B, D, E_{1}, E_{2}, R_{3}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende:
hacer reaccionar un compuesto, que está representado por la siguiente fórmula (VIII):
86
en la que A y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, con una hidroxilamina representada por la siguiente fórmula (VII):
(VII)NH_{2}OR_{3}
en la que R_{3} tiene el mismo significado que el definido anteriormente, o con uno de sus derivados, para obtener un compuesto representado por la siguiente fórmula (IX):
87
en la que A, R_{3} y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, y después
hacer reaccionar el compuesto de la fórmula (IX) con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la siguiente fórmula (V):
88
en la que B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
\newpage
17. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 representado por la siguiente fórmula (Ih):
89
en la que A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende reducir un compuesto, que está representado por la siguiente fórmula (VIII):
90
en la que A y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, para obtener un compuesto representado por la siguiente fórmula (X):
91
en la que A y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, y después
hacer reaccionar el compuesto de la fórmula (X) con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la siguiente fórmula (V):
92
en la que B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
18. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 representado por la siguiente fórmula (Ii):
93
en la que R_{8} representa un grupo alquilo sustituido o no sustituido o un grupo aralquilo sustituido o no sustituido, y A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende:
hacer reaccionar un compuesto, que está representado por la siguiente fórmula (X):
94
en la que A y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, con un compuesto representado por la siguiente fórmula (XI):
(XI)R_{8}-W''
en la que W'' representa un sustituyente eliminativo y R_{8} tiene el mismo significado que el definido anteriormente, para obtener un compuesto representado por la siguiente fórmula (XII):
95
en la que A, R8 y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, y después
hacer reaccionar el compuesto de la fórmula (XII) con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la siguiente fórmula (V):
96
en la que B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
\newpage
19. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 representado por la siguiente fórmula (Ij):
97
en la que A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende deshidratar un compuesto representado por la siguiente fórmula (X):
98
en la que A y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, para obtener un compuesto representado por la siguiente fórmula (XIII):
99
en la que A y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, y después hacer reaccionar el compuesto de la fórmula (XIII) con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la siguiente fórmula (V):
100
en la que B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
20. Un procedimiento para preparar un derivado de benzotiazina según la reivindicación 1 representado por la siguiente fórmula (Ik):
101
en la que A, B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, que comprende reducir el compuesto representado por la siguiente fórmula (XIII):
102
en la que A y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, para obtener un compuesto representado por la siguiente fórmula (XIV):
103
en la que A y W tienen los mismos significados que los definidos anteriormente, y después hacer reaccionar el compuesto de la fórmula (XIV) con un compuesto que contiene nitrógeno representado por la siguiente fórmula (V):
104
en la que B, D, E_{1}, E_{2}, Y, m y n tienen los mismos significados que los definidos anteriormente.
21. Un antagonista del receptor de serotonia-2, que comprende, como un ingrediente eficaz, un derivado de benzotiazina o una de sus sales según la reivindicación 1.
22. Una composición terapéutica, que comprende, como un ingrediente eficaz, un derivado de benzotiazina o una de sus sales según la reivindicación 1.
23. El uso de un derivado de benzotiazina como se define en las reivindicaciones 1-10 para preparar una composición terapéutica para el tratamiento de enfermedades circulatorias.
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