[go: up one dir, main page]

EA009036B1 - Новая кристаллическая форма натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты - Google Patents

Новая кристаллическая форма натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты Download PDF

Info

Publication number
EA009036B1
EA009036B1 EA200500701A EA200500701A EA009036B1 EA 009036 B1 EA009036 B1 EA 009036B1 EA 200500701 A EA200500701 A EA 200500701A EA 200500701 A EA200500701 A EA 200500701A EA 009036 B1 EA009036 B1 EA 009036B1
Authority
EA
Eurasian Patent Office
Prior art keywords
sodium
crystalline form
hydroxyethylidene
water
bisphosphonic acid
Prior art date
Application number
EA200500701A
Other languages
English (en)
Other versions
EA200500701A1 (ru
Inventor
Индрих Рихтер
Йосеф Ирман
Original Assignee
Зентива, А. С.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Зентива, А. С. filed Critical Зентива, А. С.
Publication of EA200500701A1 publication Critical patent/EA200500701A1/ru
Publication of EA009036B1 publication Critical patent/EA009036B1/ru

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/553Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07F9/576Six-membered rings
    • C07F9/58Pyridine rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P19/00Drugs for skeletal disorders
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P19/00Drugs for skeletal disorders
    • A61P19/08Drugs for skeletal disorders for bone diseases, e.g. rachitism, Paget's disease
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P19/00Drugs for skeletal disorders
    • A61P19/08Drugs for skeletal disorders for bone diseases, e.g. rachitism, Paget's disease
    • A61P19/10Drugs for skeletal disorders for bone diseases, e.g. rachitism, Paget's disease for osteoporosis

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Physical Education & Sports Medicine (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Orthopedic Medicine & Surgery (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Abstract

Кристаллическая гидратная форма натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты, содержащая от 6,4 до 22 мас.% натрия и от 15 до 23 мас.% кристаллизационной воды, если содержание натрия составляет менее 7,5 мас.%, или от 4,5 до 18 мас.% кристаллизационной воды, если содержание натрия больше 7,5 мас.%.

Description

Область техники
Изобретение касается новых кристаллогидратов 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты формулы
он ризедроновая кислота и ее солей, соответственно, и способа их получения.
Предшествующий уровень техники
Геминальные бисфосфонаты, например, соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты (ризедронат) или 4-амино-1-гидроксибутилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты (алендронат), использовались некоторое время для лечения заболеваний костей и регуляции метаболизма кальция.
Получение ризедроновой кислоты заключается в реакции 3-пиридилуксусной кислоты с фосфорной кислотой и трихлоридом фосфора с последующим гидролизом полученных промежуточных соединений. Общий способ получения бисфосфоновых кислот упомянут в 1Р 80-98193 (1980), 1Р 80-98105 (1980, Ниссан Кемикал Индастриз) и в статье V. Р1одег е1 а1., Ζ. Апогд. А11д. Сйет., 389, 119 (1972). Получение ризедроната опубликовано в патенте ЕР 186405 (1986), Ргос1ег & ОатЫе.
Бисфосфоновые кислоты используются в форме различных нетоксичных и фармацевтически приемлемых эфиров, солей со щелочными и щелочно-земельными металлами и их различных гидратов.
Форма этого вещества может оказывать существенное влияние на его растворимость и биологическую доступность. Предпочтительными формами ризедроната являются натриевая и кальциевая соли.
3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновая кислота используется преимущественно в форме ее мононатриевой соли (резидроната натрия). Данная соль, также как и ряд других геминальных бисфосфоновых кислот и их солей, способна к образованию гидратов. К настоящему времени безводная кристаллическая форма моногидрата и пентагемигидрата 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1бисфосфоната мононатрия описана в заявке νθ 0156983 А2 компании Ргос1ег & ОатЫе. Из двух упомянутых гидратов только пентагемигидратная форма термодинамически стабильна. Моногидрат же подвергается спонтанному переходу в стабильный пентагемигидрат.
Недостатком низших гидратов и безводных форм 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната мононатрия является их гигроскопичность и связанная с ней нестабильность содержания активного вещества. Уменьшение содержания активного вещества со временем означает ограниченный срок хранения препарата. Гигроскопичность также может приводить к нестабильности фармацевтического препарата. Например, таблетки могут разрушаться под действием влажности воздуха.
Фармацевтическая композиция, содержащая смесь моногидрата и гемипентагидрата 3-пиридил-1гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната мононатрия, описанная в патенте νθ 0156983, особенно моногидрат, который, как известно, термодинамически нестабилен, также может быть нестабильным источником.
Решения с двойной или герметичной упаковкой либо содержащие в упаковке осушитель всегда приводят к увеличению стоимости продукции.
Настоящее изобретение, касающееся новых устойчивых гидратов натриевой соли 3-пиридил-1гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты, решает эту проблему. Эти гидраты, кроме того, лучше растворимы в разбавленной соляной, которая является средой желудочного сока.
Описание изобретения
Определения терминов, используемые в описании данного изобретения: Термин ризедроновая кислота относится к 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоте.
Термин ризедронат означает как ризедроновою кислоту, так и ее фармацевтически приемлемые соли.
Термин ризедроната натрия моногидратотносится к кристаллической форме мононатриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната, содержащей от 5 до 7,1 мас.% воды и от 5,5 до 7,5% натрия, в пересчете на безводную соль.
Термин ризедроната натрия пентагемигидрат означает кристаллическую форму мононатриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната, содержащую от 11,9 до 13,9 мас.% воды и от 5,5 до 7,5 мас.% натрия, в пересчете на безводную соль.
Термин ризедроната натрия пентагидрат означает кристаллическую форму мононатриевой соли 3пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната, содержащую от 20 до 23 мас.% воды и от 5,5 до 7,5% натрия, в пересчете на безводную соль.
Термин динатриевой соли ризедроната моногидрат означает кристаллическую форму 3-пиридил1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната динатрия, содержащую от 4,5 до 6,5% воды и от 13 до 15% на
- 1 009036 трия, в пересчете на безводную соль.
Термин тринатриевой соли ризедроната тригидрат означает кристаллическую форму тринатриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната, содержащую от 12 до 14% воды и от 19 до 21% натрия, в пересчете на безводную соль.
Если не оговорено особо, процентные данные означают массовые проценты.
Наше изобретение касается 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната натрия (ризедроната натрия) в кристаллических формах, до сих пор документально не подтвержденных. Более конкретно, это гидраты, содержащие от 6,4 до 22% натрия в пересчете на безводную соль и одновременно от 15 до 23% кристаллизационной воды, если содержание натрия составляет менее 7,5%, в пересчете на безводную соль, или от 4,5 до 18%, если содержание натрия больше или равно 13 мас.%, в пересчете на безводное вещество.
Хорошим примером такого гидрата может быть модификация, характеризующаяся содержанием от 20 до 23% воды, особенно 22,8 мас.% воды, и от 5,5 до 7,5% натрия, особенно от 6,4 до 6,7 мас.%. Указанная вода встроена в кристаллическую решетку, и упомянутая кристаллическая модификация термодинамически стабильна. Сушкой в нескольких режимах указанную кристаллическую модификацию высушивали до содержания воды, соответствующего пентагемигидрату, моногидрату и безводной форме 3пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната натрия. Когда вещество оставляли стоять на воздухе, содержание воды самопроизвольно восстанавливалось до первоначального уровня. Время, необходимое для восстановления содержания воды, зависит от относительной влажности окружающей среды, в которую помещают высушенное вещество. Оно варьирует от 2 до 12 ч для уровня пентагемигидрата и от 2 до 12 дней для вещества, высушенного до уровня моногидрата.
Упомянутая новая кристаллическая форма также характеризуется лучшей растворимостью в 0,1 Н растворе соляной кислоты (рН 1.1), что предпочтительно для биодоступности этого вещества.
Новая кристаллическая форма также была охарактеризована картиной рентгеновской дифракции, инфракрасной спектроскопией, СР-МЛ8 ЯМР в твердой фазе и термогравиметрического анализа.
Предпочтительная структура гидрата характеризуется картиной дифракции с межплоскостными расстояниями ά приблизительно 16.3; 13.0; 9.1 и 4.9 А.
Другую характеристику дает инфракрасный спектр с полосами 1169; 1060; 1046 и 891 см-1.
Термогравиметрический анализ предпочтительной композиции дает точку перегиба при температуре около 173°С.
Другой характеристикой предпочтительной структуры гидрата данного состава является спектр 31Р ЯМР-кросс-поляризации с вращением под магическим углом (СР-МА8 ЯМР), дающий сигналы 13,7 и 20,0 м.д. Наличие этого дублета существенно отличает ее от известного раннее пентагемигидрата, который дает соответствующий синглет со сдвигом около 15.9 м. д.
Другим веществом с желаемыми характеристиками является ризедроната натрия гидрат, содержащий от 12 до 14% воды и от 19 до 21% натрия. Когда это вещество высушивали в различных условиях и затем оставляли на воздухе с высокой относительной влажностью, содержание воды также восстанавливалось до данной величины за период от 2 ч до 12 дней, но в большинстве случаев не более чем за 12 часов. Таким образом, эта модификация также устойчива во влажной среде.
Предпочтительная структура данного вещества характеризуется инфракрасным спектром с полосами приблизительно 1114; 1085; 956; 616 и 544 см-1.
Динатриевой соли ризедроната моногидрат, содержащий от 4,5 до 6,5% воды и от 13 до 15% натрия, в пересчете на безводную соль, представляет собой еще одно предпочтительное вещество. Когда это вещество высушивали в различных условиях и затем оставляли на воздухе с высокой относительной влажностью, содержание воды также восстанавливалось до данной величины за период от 2 ч до 12 дней, но в большинстве случаев не более чем за 12 ч. Таким образом, эта модификация также устойчива во влажной окружающей среде.
Предпочтительная структура данного вещества характеризуется инфракрасным спектром с полосами приблизительно 1183; 1158; 1071 и 1042 см-1.
Получение гидратов натриевых солей 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната в новых кристаллических формах заключается в приготовлении водных растворов 3-пиридил-1гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната натрия, нагреванием раствора до 50-80°С и выливанием его в переохлажденный органический растворитель, особенно в растворитель из ряда простых спиртов С1-С5, в частности, 2-пропанол предпочтительно использовать затравки в виде нескольких небольших кристалликов соответствующего гидрата.
Благодаря своей стабильности во влажной окружающей среде эти новые гидраты натриевых солей 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты полезны в качестве активных начал для лечения болезней, связанных с нарушением костной резорбции. Эти заболевания включают, прежде всего, остеопороз, связанный как с гормональным изменением на определенном этапе жизни женщины, так и индуцированным различными препаратами.
Лекарственная форма для перорального приема, особенно таблетка, является предпочтительной для
- 2 009036 использования этих гидратов. Кроме активного начала, для приготовления таблеток используют подходящие разбавители, связующие, разрыхляющие и смазывающие вещества.
Чрезвычайно превосходной комбинацией является прямо прессуемая смесь, в которой в качестве разбавителя используется смесь маннита и микрокристаллической целлюлозы. Она исключительно устойчива, даже во влажной среде.
Краткое описание графических материалов
Фиг. 1 представляет картину рентгеновской дифракции пентагидрата 3-пиридил-1гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната натрия;
фиг. 2 - сравнительную картину рентгеновской дифракции мононатриевой соли 3-пиридил-1гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоната пентагемигидрата;
фиг. 3 - результат тетрагравиметрического анализа (ТГА) мононатриевой соли ризедроната;
фиг. 4 - сравнительный ТГА пентагемигидрата мононетриевой соли ризедроната;
фиг. 5 - 31Р СР-МА8 ЯМР-спектр пентагидрата мононатриевой соли ризедроната;
фиг. 6 - сравнительный 31Р СР-МА8 ЯМР-спектр пентагемигидрата мононатриевой соли ризедроната;
фиг. 7 - ИК-спектр пентагидрата мононатриевой соли ризедроната;
фиг. 8 - сравнительный ИК-спектр пентагемигидрата мононатриевой соли ризедроната;
фиг. 9 - ИК-спектр тригидрата тринатриевой соли ризедроната;
фиг. 10 - ИК-спектр моногидрата динатриевой соли ризедроната.
Примеры
Содержание воды в веществе определялось по методу Карла-Фишера и термогравиметрически. Содержание натрия в веществе определяли кислотно-основным титрованием и АА8. Пробы на растворимость выполнялись в соответствии с Техническим Руководством к Европейской Фармакопее.
Пример 1.
Моногидрат 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты растворяли в 30-кратном объеме дистиллированной воды, содержащей 1 экв. гидроксида натрия. Раствор нагревали до 80°С и разом выливали в 120-кратный объем 2-пропанола, охлажденного до -7 - -10°С. После смешивания температура раствора повышалась примерно до +7°С. В течение 5 мин полученную суспензию охлаждали до -1°С и выдерживали при этой температуре 4 ч. Продукт фильтровали и сушили на воздухе.
КВ тест показал, что продукт содержит приблизительно 22,8 мас.% воды. АА8 анализ на натрий в пересчете на сухое основание показал, что продукт содержит 6,6 мас.% натрия. Картина дифракции полученного вещества показана на фиг. 1, а 31Р-МА8 ЯМР-спектр представлен на фиг. 5.
Пример 2.
Количество воды в пентагидрате мононатриевой соли ризедроната (содержание воды около 22,8 мас.%), высушенном в вакуумной печи при 50°С, уменьшается через 6 ч до 11,5%. Высушенный продукт гигроскопичен. После выдерживания вещества при комнатной температуре и обычной влажности содержание воды восстанавливается до исходного уровня в течение 12 ч.
Пример 3.
Количество воды в пентагидрате, высушенном в вакуумной печи при 105°С, уменьшается до 3% через 6 ч. Сухой продукт гигроскопичен. После выдерживания его при комнатной температуре и обычной влажности содержание воды возрастает со скоростью примерно 0,5% в час. Через 11 дней содержание воды в веществе возвращается до примерно 20 мас.%. При помещении вещества в среду с относительной влажностью воздуха 100% содержание воды восстанавливается до 22,7% в течение 2 ч. Такое содержание воды стабильно и не меняется при обычных лабораторных условиях.
Пример 4.
3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновую кислоту растворяли в водном ΝαΟΗ, содержащем 4 экв. ΝαΟΗ. Раствор нагревали до 70°С и выливали в переохлажденный 2-пропанол с температурой -7 - -10°С. Постепенно выпадал полутвердый молочного вида осадок, переходящий в твердую белую суспензию при температуре дефлегмации растворителя. После фильтрования и сушки в вакуумной печи получают продукт с выходом 97%. Это тринатриевая соль 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1бисфосфоната, содержащая около 12,7% воды и около 19,8% натрия (в пересчете на безводную соль). Данное содержание воды соответствует тригидрату тринатриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден1,1-бисфосфоната. Инфракрасный спектр полученного вещества представлен на фиг. 9.
При растворении 1 молярного эквивалента данной тринатриевой соли в воде получается прозрачный раствор. При добавлении 2 молярных эквивалентов ризедроновой кислоты и нагревании до 70°С получался прозрачный раствор мононатриевой соли, которую в соответствии с примером 1 получали в новой кристаллической форме, содержащей около 22,8% воды.
Пример 5.
3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновую кислоту растворили в водном ΝαΟΗ, содержащем 2 экв. ΝαΟΗ. Раствор нагревали до 70°С и выливали в переохлажденный 2-пропанол с температурой -7 - -10°С. Желеобразный белесый осадок выпадает почти сразу, переходящий в твердую белую суспензию при температуре дефлегмации растворителя. После охлаждения суспензии до комнатной температу
- 3 009036 ры продукт отделяли фильтрованием.
Полученный после сушки продукт содержит около 14% натрия, в пересчете на безводное вещество, и около 14% воды. После сушки в вакуумной печи содержание воды стабилизировалось на 5,2%. Инфракрасный спектр этого вещества представлен на фиг. 10.
Пример 6.
0,1 мл, 0,9 мл и 2,0 мл воды последовательно добавляли к 100,25 мг пентагемигидрата мононатриевой соли ризедроната. После каждой порции воды суспензию перемешивали около 1 мин и выдерживали при температуре 25°С 15 мин. В этих условиях вещество полностью растворялось. Доля растворенного вещества составила 100% по данным ВЭЖХ. 0,1, 0,9 и 2,0 мл воды последовательно добавляли к 98,78 мг пентагидрата мононатриевой соли ризедроната. После каждой порции воды суспензию перемешивали около 1 мин и выдерживали при температуре 25°С 15 мин. В этих условиях вещество полностью растворялось. Доля растворенного вещества составила 100% по данным ВЭЖХ. Обе соли хорошо растворимы в воде.
Пример 7.
0,1, 0,9, 2,0 и 7,0 мл 0,1 М НС1 с рН 1.1 последовательно добавляли к 106,8 мг пентагемигидрата мононатриевой соли ризедроната. После каждой порции кислоты суспензию перемешивали 1 мин и выдерживали при 25°С 15 мин. Вещество до конца не растворялось. Доля растворенного вещества составила 9,46% по данным ВЭЖХ. Таким образом, при растворении пентагемигидрата мононатриевой соли ризедроната в 0,1 М НС1 получается раствор с содержанием активного компонента 874 мг/л.
0,1, 0,9, 2,0 и 7,0 мл 0,1 М НС1 с рН 1,1 последовательно добавляли к 99,07 мг пентагидрата мононатриевой соли ризедроната. После каждой порции кислоты суспензию перемешивали 1 мин и выдерживали при 25°С 15 мин. Вещество до конца не растворялось. Доля растворенного вещества составила 31,62% по данным ВЭЖХ. При растворении пентагемигидрата мононатриевой соли ризедроната в 0,1М НС1 получается раствор с содержанием активного компонента 2418 мг/л.
Данный опыт показывает, что пентагидрат мононатриевой соли ризедроната значительно лучше растворим в 0,1М соляной кислоте, чем соответствующий пентагемигидрат.
Пример 8.
Количество воды в тригидрате тринатриевой соли, высушенной в вакуумной печи при 105°С, уменьшается до 1,1% через 6 ч. Сухой продукт гигроскопичен. После выдерживании его на воздухе с относительной влажностью 100% содержание воды возвращается на исходный уровень за 2 ч. Такое содержание воды стабильно и не меняется при обычных лабораторных условиях.
Пример 9.
Количество воды в тригидрате дринатриевой соли, высушенной в вакуумной печи при 105°С, уменьшается до 1,7% через 6 ч. Сухой продукт гигроскопичен. После выдерживания его на воздухе с относительной влажностью 100% содержание воды возвращается на исходный уровень 5,2% за 2 ч. Такое содержание воды стабильно и не меняется при обычных лабораторных условиях.
Пример 10.
Моногидрат 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты растворяли в 10-кратном объеме дистиллированной воды, содержащей 1 экв. гидроксида натрия. Раствор нагревали до 80°С и добавляли 3-кратный объем теплого 2-пропанола. Раствор охлаждали примерно до 62°С, добавляли небольшое количество затравочных кристаллов пентагидрата мононатриевой соли ризедроната и оставляли полученную суспензию спонтанно осаждаться. Продукт отфильтровывали при 0°С и сушили на воздухе.
КР тест показывает что продукт содержит приблизительно 22,8 мас.% воды. ЛЛ8 анализ на натрий в пересчете на сухое основание показал, что продукт содержит 6,6 мас.% натрия.
Пример 11.
Моногидрат 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты растворяли в 10-кратном объеме дистиллированной воды, содержащей 1 экв. гидроксида натрия. Раствор нагревали до 60°С и фильтровали через слой кизельгура. Фильтрат охлаждали до 0°С и добавляли затравку соответствующего гидрата. К полученному раствору добавляли 2,5-кратный объем 2-пропанола, охлажденного до -17°С. Температура раствора после смешения повышалась примерно до +7°С. Полученную суспензию охлаждали от 0-5°С в течение 5 мин и выдерживали при этой температуре 4 ч. Продукт отфильтровывали и сушили на воздухе.
КР тест показывает, что продукт содержит 20 мас.% воды.
Пример 12.
Моногидрат 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты суспендировали в 10кратном объеме дистиллированной воды. Суспензию нагревали до 60°С и доводили рН до 4,09 раствором ΝαΟΗ. Полученный раствор фильтровали через слой кизельгура. Фильтрат охлаждали до 0°С и добавляли 2,5-кратный раствор 2-пропанола, охлажденного до +7°С. В течение 5 мин суспензию охлаждали до 0-5°С и выдерживали при этой температуре 4 ч. Продукт фильтровали и сушили на воздухе. КР тест показывает, что продукт содержит 19 мас.% воды.

Claims (16)

  1. ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ
    1. Кристаллическая гидратная форма натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1бисфосфоновой кислоты, содержащая от 5,5 до 22 мас.% натрия из расчета по безводному веществу и от 15 до 23 мас.% кристаллизационной воды, если содержание натрия составляет менее 7,5 мас.% из расчета по безводному веществу или от 4,5 до 18 мас.% кристаллизационной воды, если содержание натрия больше или равно 13 мас.% из расчета по безводному веществу.
  2. 2. Кристаллическая форма по п.1, представляющая собой пентагидрат мононатриевой соли 3пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты, причем указанная форма содержит от 20 до 23 мас.% воды в структуре кристаллической решетки и от 5,5 до 7,5% натрия из расчета по безводному веществу.
  3. 3. Кристаллическая форма по п.2, содержащая 22,8 мас.% воды в структуре кристаллической решетки и от 6,4 до 6,7% натрия из расчета по безводному веществу.
  4. 4. Кристаллическая форма по п.2 или 3, показывающая картину рентгеновской дифракции на порошке с межплоскостными расстояниями ά приблизительно 16,3; 13,0; 9,1 и 4,9 А.
  5. 5. Кристаллическая форма по п.2 или 3, дающая инфракрасный спектр с полосами 1169; 1060; 1046 и 891 см-1.
  6. 6. Кристаллическая форма по п.2 или 3, термогравиметрический анализ которой показывает плато при температуре около 173°С.
  7. 7. Кристаллическая форма по п.2 или 3, спектр 31Р ЯМР-кросс-поляризации с вращением под магическим углом (СР-МАБ ЯМР) которой дает сигналы при 13,7 и 20,0 м.д.
  8. 8. Кристаллическая форма по п.1, представляющая собой тригидрат тринатриевой соли 3-пиридил1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты, содержащий от 19 до 21 мас.% натрия из расчета по безводному веществу и от 12 до 14 мас.% воды в кристаллической решетке.
  9. 9. Кристаллическая форма по п.8, дающая инфракрасный спектр с полосами около 1114; 1085; 956; 616 и 544 см-1.
  10. 10. Кристаллическая форма по п.1, представляющая собой моногидрат динатриевой соли 3пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты, содержащая от 13 до 15 мас.% натрия из расчета по безводному веществу и от 4,5 до 6,5 мас.% воды в кристаллической решетке.
  11. 11. Кристаллическая форма по п.10, дающая инфракрасный спектр с полосами около 1183; 1158; 1071 и 1042 см-1.
  12. 12. Способ получения кристаллической формы по любому из пп.1-11, отличающийся тем, что водный раствор натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты, нагретый до 50-80°С, вносят в органический растворитель.
  13. 13. Способ по п.12, отличающийся тем, что органический растворитель выбран из простых спиртов ряда С1-С5, особенно 2-пропанола.
  14. 14. Способ получения кристаллической формы по любому из пп.1-11, отличающийся тем, что затравочные кристаллы соответствующего гидрата натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1бисфосфоновой кислоты вносят в раствор натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1бисфосфоновой кислоты, и этот раствор медленно охлаждают.
  15. 15. Способ по п.14, отличающийся тем, что кристаллизацию осуществляют из раствора натриевой соли в смеси воды и смешивающегося с ней органического вещества.
  16. 16. Фармацевтическая композиция, предназначенная для лечения заболеваний, связанных с резорбцией костей, отличающаяся тем, что она содержит в качестве активного агента гидрат натриевой соли 3пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты по любому из пп.1-11 и по меньшей мере одно вспомогательное вещество.
EA200500701A 2002-10-25 2003-10-21 Новая кристаллическая форма натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты EA009036B1 (ru)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ20023574A CZ20023574A3 (en) 2002-10-25 2002-10-25 New crystalline form of the sodium salt of 3-pyridyl-1-hydroxyehtylidene-1,1-bisphosphonic acid
PCT/CZ2003/000056 WO2004037252A1 (en) 2002-10-25 2003-10-21 A new crystalline form of the sodium salt of 3-pyridyl-1-hydroxyethylidene-1,1-bisphosphonic acid

Publications (2)

Publication Number Publication Date
EA200500701A1 EA200500701A1 (ru) 2006-02-24
EA009036B1 true EA009036B1 (ru) 2007-10-26

Family

ID=32046706

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
EA200500701A EA009036B1 (ru) 2002-10-25 2003-10-21 Новая кристаллическая форма натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты

Country Status (13)

Country Link
US (1) US7276604B2 (ru)
EP (1) EP1556041B1 (ru)
JP (1) JP2006511489A (ru)
AT (1) ATE371452T1 (ru)
AU (1) AU2003273728A1 (ru)
CA (1) CA2503154C (ru)
CZ (1) CZ20023574A3 (ru)
DE (1) DE60316010D1 (ru)
EA (1) EA009036B1 (ru)
PL (1) PL374896A1 (ru)
SK (1) SK50422005A3 (ru)
UA (1) UA83012C2 (ru)
WO (1) WO2004037252A1 (ru)

Families Citing this family (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CZ20023574A3 (en) 2002-10-25 2004-04-14 Léčiva, A.S. New crystalline form of the sodium salt of 3-pyridyl-1-hydroxyehtylidene-1,1-bisphosphonic acid
WO2005066190A1 (en) * 2004-01-02 2005-07-21 Hexal A/S New risedronate salts
PL213481B1 (pl) * 2004-02-26 2013-03-29 Zentiva As Amorficzne postaci rizedronianu monosodowego, sposób wytwarzania i preparat farmaceutyczny
GB0519891D0 (en) * 2005-09-30 2005-11-09 Pliva Hrvatska D O O Pharmaceutically acceptable salts and hydrates
WO2007042048A2 (en) * 2005-10-11 2007-04-19 Sandoz A/S Method for preparing crystalline sodium risedronate
EP1775302A1 (en) 2005-10-11 2007-04-18 Sandoz A/S Method for preparing crystalline sodium risedronate
BRPI0710421A2 (pt) 2006-05-11 2011-08-09 Ind Swift Ltd processo para a preparação de ácido risedrÈnico puro ou sais
GB0609465D0 (en) * 2006-05-12 2006-06-21 Pliva Hrvatska D O O Pharmaceutically acceptable salts and polymorphic forms
KR100961822B1 (ko) 2006-09-28 2010-06-08 플레밍 레보레이토리스 리미티드 3-피리딜-1-히드록시에틸리딘-1,1-비스포스폰산 나트륨염의순수한 다형체 제조방법
GB0619891D0 (en) * 2006-10-07 2006-11-15 Pliva Istrazivanje I Razvoj D Pharmaceutical composition of risedronate
KR100812528B1 (ko) 2007-04-12 2008-03-12 보령제약 주식회사 리세드로네이트 나트륨염의 헤미펜타히드레이트의 선택적결정화방법
WO2009003001A2 (en) * 2007-06-27 2008-12-31 Dr. Reddy's Laboratories Ltd. Preparation of risedronate sodium hemi-pentahydrate
DE102007030370A1 (de) 2007-06-29 2009-01-02 Ratiopharm Gmbh Essigsäure-Solvate von Risedronat, Polymorph hiervon, deren Herstellung und Verwendung sowie pharmazeutische Zusammensetzung, enthaltend diese
KR100925835B1 (ko) 2007-12-07 2009-11-06 동우신테크 주식회사 리세드로네이트 나트륨 무수물 및 수화물의 제조방법
CN111631686B (zh) * 2020-05-18 2022-03-15 湖南大学 一种利用核磁共振成像监测胃酸pH值的胶囊及其制备方法

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2001056983A2 (en) * 2000-02-01 2001-08-09 The Procter & Gamble Company Selective crystallization of 3-pyridyl-1-hydroxyethylidene-1,1-bisphosphonic acid sodium as the hemipentahydrate or monohydrate
WO2003086355A1 (en) * 2002-04-11 2003-10-23 Teva Pharmaceutical Indudstries, Ltd. Novel polymorphs and pseudopolymorphs of risedronate sodium

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CZ20023574A3 (en) 2002-10-25 2004-04-14 Léčiva, A.S. New crystalline form of the sodium salt of 3-pyridyl-1-hydroxyehtylidene-1,1-bisphosphonic acid

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2001056983A2 (en) * 2000-02-01 2001-08-09 The Procter & Gamble Company Selective crystallization of 3-pyridyl-1-hydroxyethylidene-1,1-bisphosphonic acid sodium as the hemipentahydrate or monohydrate
WO2003086355A1 (en) * 2002-04-11 2003-10-23 Teva Pharmaceutical Indudstries, Ltd. Novel polymorphs and pseudopolymorphs of risedronate sodium

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
GOSSMAN W.L. ET AL.: "Three hydrates of the bisphonate risedronate, consisting of one molecular and two ionic structures," ACTA CRYSTALLOGRAPHICA SECTION C, vol. c59, 11 January 2003 (2003-01-11), pages m33-m36, XP009024776 ISSN: 0108-2701, the whole document *
KUSHIDA K.: "Sodium risedronate hydrate," RINSHO TO YAKUBUTSU CHIRYO, vol. 21, no. 10, 2002, pages 1040-1, XP001157194 ISSN: 0913-7505, figure *
REDMAN-FUREY N.L. ET AL.: "Thermoanalytical characterisation of the hydration states of risedronate," PROCEEDINGS OF THE NATAS ANNUAL CONFERENCE ON THERMAL ANALYSIS AND APPLICATIONS, no. 30th, 21-22 September 2002, pages 733-8, XP009024613, the whole document *

Also Published As

Publication number Publication date
CZ293349B6 (cs) 2004-04-14
CA2503154C (en) 2009-09-15
PL374896A1 (en) 2005-11-14
US20060148762A1 (en) 2006-07-06
CA2503154A1 (en) 2004-05-06
SK50422005A3 (sk) 2005-08-04
EA200500701A1 (ru) 2006-02-24
US7276604B2 (en) 2007-10-02
JP2006511489A (ja) 2006-04-06
CZ20023574A3 (en) 2004-04-14
EP1556041A1 (en) 2005-07-27
DE60316010D1 (de) 2007-10-11
WO2004037252A1 (en) 2004-05-06
EP1556041B1 (en) 2007-08-29
UA83012C2 (ru) 2008-06-10
ATE371452T1 (de) 2007-09-15
AU2003273728A1 (en) 2004-05-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EA009036B1 (ru) Новая кристаллическая форма натриевой соли 3-пиридил-1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты
RU2236415C2 (ru) Способ селективного получения полупентагидрата и моногидрата натриевой соли 3-пиридил -1-гидроксиэтилиден-1,1-бисфосфоновой кислоты и фармацевтическая композиция на их основе
US7687636B2 (en) Zoledronic acid crystal forms, zoledronate sodium salt crystal forms, amorphous zoledronate sodium salt, and processes for their preparation
EP1436303B1 (en) Pharmaceutically acceptable alendronate salts in amorphous form
PT94188B (pt) Processo para a purificacao de acidos aminometilenofosfonicos
WO1997002827A1 (en) Therapeutic use of 1-amino-3-(n,n-dimethylamino)-propyliden-1,1-bisphosphonic acid and its salts
EP1723157B2 (en) Amorphous forms of risedronate monosodium
WO2007074475A2 (en) Novel polymorphic forms of ibandronate
ES2289650T3 (es) Sal monosodica del acido 3-piridil-1-hidroxietiliden-1,1-bifosfonico amorfa y procedimiento para la preparacion de la misma.
JP3637019B2 (ja) 新規な結晶性パミドロン酸二ナトリウム水和物及びその製造方法
EA008494B1 (ru) Кристаллическая форма мононатрия ризедроната
KR100812528B1 (ko) 리세드로네이트 나트륨염의 헤미펜타히드레이트의 선택적결정화방법
WO2008065542A2 (en) An improved process for the preparation of risedronate sodium
WO2013109198A1 (en) Processes for the preparation of sodium ibandronate monohydrate polymorphs a, b and mixture of polymorphs a with b
CZ2004798A3 (cs) Semikrystalická forma risedronátu monosodného, zpusob jeho prípravy a léková forma ho obsahující
CZ2004292A3 (cs) Amorfní forma risedronátu monosodného
HK1066011B (en) Pharmaceutically acceptable alendronate salts in amorphous form
PT103355A (pt) Novos compostos de alendronato de lítio processos para o seu fabrico composições farmacêuticas compreendendo estes compostos e o seu uso em medicina

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Lapse of a eurasian patent due to non-payment of renewal fees within the time limit in the following designated state(s)

Designated state(s): AM AZ KZ KG MD TJ TM