[go: up one dir, main page]

DK152044B - Analogifremgangsmaade til fremstilling af racemiske eller stereoisomere 3-amino-1-benzoxepin-derivater eller syreadditionssalte deraf - Google Patents

Analogifremgangsmaade til fremstilling af racemiske eller stereoisomere 3-amino-1-benzoxepin-derivater eller syreadditionssalte deraf Download PDF

Info

Publication number
DK152044B
DK152044B DK333380AA DK333380A DK152044B DK 152044 B DK152044 B DK 152044B DK 333380A A DK333380A A DK 333380AA DK 333380 A DK333380 A DK 333380A DK 152044 B DK152044 B DK 152044B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
benzoxepin
formula
hydrogen
compound
rac
Prior art date
Application number
DK333380AA
Other languages
English (en)
Other versions
DK333380A (da
DK152044C (da
Inventor
Heinrich-Wilhelm Ohlendorf
Klaus-Ullrich Wolf
Wilhelm Kaupmann
Henning Heinemann
Original Assignee
Kali Chemie Pharma Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kali Chemie Pharma Gmbh filed Critical Kali Chemie Pharma Gmbh
Publication of DK333380A publication Critical patent/DK333380A/da
Publication of DK152044B publication Critical patent/DK152044B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK152044C publication Critical patent/DK152044C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D313/00Heterocyclic compounds containing rings of more than six members having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D313/02Seven-membered rings
    • C07D313/06Seven-membered rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D313/08Seven-membered rings condensed with carbocyclic rings or ring systems condensed with one six-membered ring
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/14Prodigestives, e.g. acids, enzymes, appetite stimulants, antidyspeptics, tonics, antiflatulents

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Nutrition Science (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyrane Compounds (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)

Description

DK 152044B
i
Opfindelsen angår en analogifremgangsmåde til fremstilling af hidtil ukendte racemiske eller stereoisomere 3-amino-l-benzoxepin-derivater med den i krav l's indledning angivne formel I eller syreadditionssalte 5 deraf, hvilke forbindelser har værdifulde farmakologiske og terapeutiske egenskaber, idet de udviser en god virkning på mavens mobilitet.
De 3-amino-l-benzoxepin-derivater med formlen I, hvori en af de to grupper og R^ er hydrogen, og den anden 10 er hydroxy, kan adskilles i racemater med cis- eller trans-konfiguration af carbinol- og amingruppen.
Forbindelserne med formlen I indeholder mindst ét chiralt carbonatom og foreligger i D- og L-formen; opfindelsen omfatter fremstilling af såvel de racemiske blandinger som 15 de rene D- og L-former af forbindelserne«
De eventuelt substituerede alkylgrupper R^ og R2 kan være ligekædede eller forgrenede grupper med op til 5 carbonatomer, som f. eks. methyl, ethyl, propyl, isopropyl, butyl, isobutyl, tert.-butyl, pentyl, isopentyl 20 eller neopentyl. Der foretrækkes sådanne forbindelser, hvori kun en af grupperne R^ og R2 er substitueret alkyl, og den anden er hydrogen eller alkyl.
Eksempler på alkylgrupper med 1-5 carbonatomer for Ry og Rg er de ovennævnte alkylgrupper.
25 Når og R2 sammen med nitrogenatomet, hvortil de er knyt tet, danner en mættet 5- til 7-leddet heterocyclisk ring, kan der f.eks. være tale om pyrrolidin, piperidin, aza-cycloheptan eller morpholin. Der foretrækkes sådanne forbindelser hvor ringen er 5- eller 6-leddet.
For substituenterne Rj. og Rg på phenylringen kan der som eksempler på halogenatomer nævnes fluor, chlor, brom eller DK 152044B j j 2 ! iod, især fluor, chlor eller brom. alkyl med 1-4 carbon-atomer kan være ligekædet eller forgrenet, hvorved der især ved polysubstitution på phenylringen foretrækkes me- j thylgruppen. For nitro- eller trifluormethyl er der kun i
5 tale om monosubstitution. J
i ί
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen er ejendommelig ved det j i krav lfs kendetegnende del anførte. |
De som udgangsforbindelser anvendte 3-amino-l-benzoxepin-5(2H)-on-derivater med formlen II er beskrevet i en sam-10 tidig indleveret ansøgning. De udgør selv farmakologisk i værdifulde forbindelser, som fremfor alt udviser en hæm- j mende og regulerende virkning ved spasmer i den glatte |
muskulatur i mave-tarm-kanalen. I
Forbindelserne med formlen II kan f.eks. fremstilles ved, 15 at et 2,3,4,5-tetrahydro-l-benzoxepin-3>5-dion-derivat med formlen «,χό- hvori Rpj og Rg har den i krav 1 angivne betydning, a) omsættes med en amin med formlen /R2
HNv IV
Xri 3
DK 152044B
hvori R-^ og R,, har den i krav 1 angivne "betydning, i et inert opløsningsmiddel, eller b) med et syrehalogenid i et inert opløsningsmiddel overføres i en forbindelse med formlen 5 hvori R^ og Rg har den i krav 1 angivne betydning, og X betyder chlor eller brom, og denne omsættes med en amin med formlen IV til dannelse af en forbindelse med formlen II, hvorpå en under a) eller b) dannet fri base isoleres og 10 eventuelt overføres i et syreadditionssalt, eller et dannet syreadditionssalt eventuelt omdannes til den frie base.
Hydrogeneringen af 3,4-dobbeltbindingen og reduktionen af 5-ketogruppen til en 5-hydroxygruppe lykkes i ét 15 trin, når man reducerer forbindelserne med formlen II med natriumborhydrid i det neutrale eller svagt sure område, især i. pH-området 4-7, eller med natriumcyano-borhydrid i det sure område, fortrinsvis i pH-området 3-4. Som opløsningsmiddel kan f.eks. anvendes dioxan, 20 tetrahydrofuran, dimethylformamid, ethylenglycoldimethyl-ether eller diethylenglycoldimethylether; man kan også anvende lavere alkoholer, såsom methanol, ethanol og isopropanol. Til indstilling af det i hvert tilfælde gunstige pH-område kan anvendes uorganiske eller orga-25 niske syrer, som f.eks. eddikesyre, p-toluensulfonsyre, benzensulfonsyre, saltsyre eller svovlsyre.
Den samtidige hydrogenering og reduktion lykkes også, når man reducerer forbindelserne med formlen II ved hjælp af hydrogen i nærvær af Raney-nikkel i et protisk opløs- DK 152044 Β η i 4 ! ningsmiddel, fortrinsvis ethanol eller 2-propanol, på i sig selv kendt måde. ! |
S
Herved fås de racemiske 2,3,4,5-tetrahydro-3-amino-l- j benzoxepin-5-oler med formlen I. De kan isoleres fra j i 5 reaktionsblandingen i form af deres frie baser eller deres syreadditionssalte. j i
De fremstillede forbindelser med formlen I kan om ønsket j overføres i deres fysiologisk acceptable syreadditions- i salte ved omsætning med uorganiske eller organiske syrer j 10 på i sig selv kendt måde. Egnede syrer har f.eks. vist sig at være saltsyre, hydrogenbromidsyre, svovlsyre, salpetersyre, orthophosphorsyre, maleinsyre, cyclohexyl- j aminosulfonsyre, amidosulfonsyre eller p-toluensulfonsyre.
i
Til adskillelse i racematerne med cis- og trans- j 15 konfiguration af carbinol- og amingruppen kan man på i i sig selv kendt måde underkaste disse frie baser eller j deres syreadditionssalte fraktioneret krystallisation i i i egnede opløsningsmidler, som f.eks. lavere alkoholer. Sær- i ligt egnede syrer til saltdannelsen har f.eks. vist sig 20 at være maleinsyre, p-toluensulfonsyre og cyclohexylamino- j sulfonsyre. Ligeledes kan man opnå denne adskillelse ved j chromatografi af de frie baser med egnede opløsningsmidler på kiselsyregel eller aluminiumoxid.
De racemiske cis- og de racemiske trans-2,3,4,5-tetra-25 hydro-3-amino-l-benzoxepin-5-oler med formlen I kan på i sig selv kendt måde adskilles i deres optisk aktive antipoder ved omsætning med egnede optisk aktive syrer, som f.eks. vinsyre, 0,0T-dibenzoylvinsyre, mandelsyre eller di-0-isopropyliden-2-oxo-L-gulonsyre, og efterfølgende 30 fraktioneret krystallisation af de dannede salte. Af disse salte kan man frigøre de frie baser, og,om ønsket., overføre disse i farmakologisk acceptable salte. Ved omkrystallisation fra opløsningsmidler, såsom lavere alkoholer og/eller ether, kan de racemiske forbindelser og
DK 152044 B
5 deres isomere såvel som deres syreadditionsalte renses.
Hydrogeneringen af 3,4-dobbeltbindingen i forbindelserne med formlen II svarende til variant b) af fremgangsmåden ifølge opfindelsen lykkes i det svagt sure område, for-5 trinsvis i pH-området 4-6, ved hjælp af natriumcyanobor-hydrid i opløsningsmidler, som f.eks. lavere alkoholer, dioxan, tetrahydrofuran, dimethylformamid, ethylenglycol-dimethylether eller diethylenglycoldimethylether. Egnede syrer har f.eks. vist sig at være eddikesyre, p-toluen-10 sulfonsyre, benzensulfonsyre, saltsyre'eller svovlsyre.
Hydrogenering med hydrogen i nærvær af Raney-nikkel i et aprotisk opløsningsmiddel, såsom toluen eller benzen, fører ligeledes til selektiv hydrogenering af 3,4-dob-beltbindingen i forbindelserne med formlen II. Ved om-15 sætning med syrer kan syreadditionssaltene af de race- miske 3-amino-3,4-dihydro-l-benzoxepin-5(2H)-on-derivater udvindes fra de organiske opløsningsmidler. Adskillelsen i de optiske antipoder kan gennemføres på den ovenfor beskrevne måde.
20 Disse forbindelser med formlen I, der som de efterfølgende farmakologiske prøvninger viser, selv udviser værdifuld farmakologisk virkning, kan omdannes til de tilsvarende 5-hydroxyforbindelser med formlen I. Reduktionen af ketogruppen kan gennemføres med sædvanlige reduktionsmid-25 ler, f.eks. i det neutrale pH-område med natriumborhydrid, lithiumborhydrid, lithiumaluminiumhydrid, natrium-bis-(2-methoxyethoxy)aluminiumhydrid eller lithium-tri-sec.-butylhydrid eller i det stærkt sure pH-område med na-triumcyanoborhydrid i de ovennævnte opløsningsmidler og 30 under anvendelse af de ovennævnte syrer til indstilling af pH-værdien. Ved valg af egnede opløsningsmidler og reduktionsmidler kan der opnås en berigelse med hensyn til det ønskede racemat.
Endvidere er det muligt at overføre de forbindelser med 35 formlen I, hvori R^ og/eller R£ eller R7 og/eller Rg be-
DK 152044 B
6 efterfølgende alkylering. Sædvanlige metoder er f.eks. omsætningen af disse forbindelser med halogenalkyler (se Houben-Weyl, bd. XI/1 (1957), side 24 ff), med di- j alkylsulfat, f.eks. dimethyl- eller diethylsulfat, eller 5 ethylendisulfat (se samme sted, side 207), med sulfon- syreestere med formlen R'-SO^R, hvori R' f.eks. er methyl, phenyl eller 4-methylphenyl, og R er alkyl (se samme sted, side 217) eller med ethylen- og propylen-oxid (se samme sted, side 311). Alkyleringen kan også 10 gennemføres med et aldehyd eller en keton i nærvær af j i natriumcyanoborhydrid som reduktionsmiddel (se J. Org. j
Chem. 37, 1673 (1972)). j i i
De hidtil ukendte forbindelser med formlen I og deres salte udviser værdifulde terapeutiske egenskaber, fremfor 15 alt en udpræget virkning ved motilitetsforstyrrelser i mave-tarm-kanalen.
Det er kendt, at en stor del af de gastroenterologiske besværligheder skyldes funktionelle forstyrrelser. I tiltagende grad erkendes motilitetsforstyrrelser, især i j
20 maven og dens sphincter, som årsag til forskellige gastro- I
intestinale sygdomme (se Leber, Magen, Darm, 8, (1978)
Nr. 4, side 177-182 og 184-190, eller Internist 20 (1979) side 10-17). Fremfor alt indtager en pylorusinkompetens, som gøres ansvarlig for den duodeno-gastriske reflux, en 25 stor plads i diskussionen om de pathophysiologiske årsager til forskellige forstyrrelser, (se Dig. Diseases, 21 (1976)
Nr. 2,side 165-173)· Ifølge denne fremkaldes refluxgastritis, ulcus ventriculi og ulcus duodeni såvel som forstoppelsesfølelse, kvalme og epigastriske smerter uden anatomisk er-30 kendelig årsag af forstyrrelser i mavepassagen eller kom pliceres deraf i deres forløb.
Målet for en her indsættende terapi er derfor genoprettelsen af den fysiologiske mavemotilitet og den uforstyrrede mave-passage.
DK 152044 B
Det har overraskende vist sig, at de ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser har en sådan virkning. Ved dyreforsåg forstærkes mavens peristaltiske bølger under deres indflydelse, hvorved bevægelsernes 5 frekvens aftager til gunst for kraftigere, dybere indsnørende bølger. Ved disse virkninger opnås en forbedring af mavetømningen.
Beskrivelse af de farmakologisk undersøgelsesmetoder 1. £]^£_toxicitet 10 Den akutte 7-dages toxicitet bestemmes efter en gangs ind-givning intraperetonealt til hvide fastende NMRI-mus. Beregningen af LD^Q-værdieme foregår ved EDB ved hjælp af en probitanalyse (L. Cavalli-Sforza, Gustav-Fischer-Verlag, Stuttgart (1964), Grundbegriffe der Biometrie, 15 side 153 ff).
2. ^øyning_af_maveperistaltiken
Til bestemmelse af maveperistaltiken indføres på omkring 200 g tunge, med ketamino-hydrochlorid/xylazin narkotiserede rotter et karkateter i Vena,jugularis og et Trachea-20 kateter i trachea. I maven indbindes en mavesonde, som over en tregangeshane er forbundet med en Statham-trykgiver (P 23 DB). Maven lukkes ved pylorus og ved cardia med en ligatur. Maven fyldes med 3 ml 0,9%’s vandig NaCl-opløsning.
De fra maven frembragte trykbølger registreres kontinuerligt 25 på en Watanabe-Multicorder (MC 641). Til bestemmelse af prøveforbindelsernes virkning indgives disse i en dosis på 20 mg/kg opløst i fysiologisk natriumchloridopløsning eller suspenderet i tylose MH50. Man sammenligner de før og efter indgivningen af forbindelserne optrædende amplituder og 30 frekvenser af mavens trykbølger.
Bedømmelsen giver, at der kort efter indgivning af de ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser optræder en betragte-
DK 152044B
8 lig amplitudestigning. Denne virkning i forbindelse med en mere eller mindre udpræget frekvens sænkning fører til en forbedret mavepassage.
Ifølge de beskrevne metoder undersøgtes f.eks. følgende 5 forbindelser: A ) racrcis-2,3,4,5-tetrahydro-3-niethylamino-1-benz- ' oxepin-5-ol j Å1) racrtrans-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylaniino--1-benz- j oxepin-5-ol 10 B ) rac-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylainino-8-chlor- \ i~benzoxepin-5-oi j B’) racrOrans-2,3,4,5-tetrahydr0-3-methylamino-8-chlor- j
1-benzoxep-in-5-ol I
C ) racf~cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-isopropylarsino-1~ j
15 benzoxepin-5-ol I
C’) rac-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-isopropylamino~ I
1-benzoxepin-5-ol i D ) rac-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-benzylaaino-1-benz- i i οχθρΐη-5-^ο1 i 20 D') rac-trans-2,3,4,5-t 3trahydro-3-benzylamino-1-benz- i oxepin-5-ol ' S ) racrcis-2,3,4»5-tetrahydro-3-(?-dimethylamino-pro-pylamino)-1-benzoxepin-5-ol E1) rac-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-(y-dimethylamino- 25 propylaminO)-1-benzoxepin-5-ol F ) rac-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-diethylamino-l-benz- oxepin-5-ol F’) rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-Giethylamino-1-benz- j oxepin-5-ol j . i 30 G ) rac.-ci5-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-7-chlor- 1-benzoxepin-5-ol G1) rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3“iBethylaiaino-7-chlor- 1-benzoxepin-5-ol H ) rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-(n-butylamino)- ' 35 1-benzoxepin-5-ol 9
DK 152044B
1’) rac.-trans-2,3*4,5-tetrahydro-3-niorpholino- 1-benzoxepin-5-ol K ) rac,-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-pyrrolidinc- 1-benzoxepin-5-ol K‘) rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-pyrrolidino- 1-benzoxepin-5-ol L ) rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-phenethylamino- 1-benzoxepin-5-ol L') rac-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-phenethylamino- 1-benzoxepin-5-ol M ) rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino- 7.8- dichlor-1-benzoxepin-5-ol M*) rac.-trans-2,3*4,5-tetrahydro-3-raethylamino- 7.8- dichlor-1-benzoxepin-5-ol N ) rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-amino-1-benzoxepin- 5-oi Ν') rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-amino- 1-benzoxepin-5-ol O ) rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-dimethylaniino- 1-benzoxepin-5-ol O1) rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-dimethylamino- 1-benzoxepin-5-ol P) rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-7-methyl-1-benzoxepin-5-ol P') rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-7-methyl-l-benzoxepin-5-ol 1) rac.-3-’ni2thylamino-3,4-dihydro-1-benzoxepin-5(2H)-on 2) rac.-3-isopropylamino-3,4-dihydro-1-benzoxepin-5(2H)-on 3) rac.-3-b’enzylamino-3,4-dihydro-1 -benzoxepin-5(2H)-on 4) rac.-3-(γ-.dimethylamino-propylamino)-3,4-dihydro- 1-benzoxepin-5(2H)-on 5) rac.-3-dimethylamino-3,4-dihydro-1-benzoxepin- / ... \ DK 152044 B i 10 6) rac. -3- (y-dimethylamino-propylamino)-7-chlor- 3,4- d ihyd.ro -1 -b en z oxep i n- 5 (2H) - o n 7) rac. -3- (n-biitylamino ) -3,4-dihydro-1-benzoxepin-5(2H)-on
5 TABEL
Mavetrykmåling i
| ' ' ..... ~ ί I
.. Amplitude- Frekvens- LD50 i.p. [ I
i? or om- stigning med sænkning delse faktoren i % (mg/kg) 10· A 5,6 3,0 342 A’ 8,8 12,7 285 B 9,6 31,0 200 B> 4,5 4,0 83 15 C 6,3 13,0 272 C1 12,5 23,0 664 D .7,6 21,0 92 D' 12,4 31,0 · 113 E 22,9 32,0 664 20 E> 25,6 18,0 590 F 9,5 13,0 183 F« 8,9 28,0 219 G 13,5 10,0 i,.b.
25 G* 11,0 26,0 i.b.
H 32,3 36,0 i.b.
H' 15,3 8,0 i.b.
30 .1* 2,2 12,0 i.b.
K 9,7 10,0 i.b.
K‘ 18,3 20,0 i.b.
DK 152044B
n ΡητΊνϊη ' Amplitude- Frekvens- LD-- i.p.
delse sænkning med faktoren i % (mg/kg) L 12,6 21,0 i.b.
L' 15,9 10,0 i.b.
M 6,9 22,0 i.b.
M' 6,0 9,0 i.b.
N 8,1 0 i,.b.
N’ . '12,0 30,0 i.b.
0 5,3 7,0 i.b.
0' 17,2 8,0 · i.b.
P 9,9 20 i.b.
P' 17 26 i.b. 1 2 3 4 5 6 7 ' 1,6 . 8,0 157 2 - 2,6 16,0 183 3 3,6 7,0 253 4 3,7 25,0 272 5 1,3 12,0 285 6 3,4 29,0 296 7 6,6 28,0 i..b.
DK 152044 B
12
Den ovenstående tabel indeholder de målte værdier. Af disse fremgår det entydigt, at allerede små doser af de ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser og deres syreadditionssalte fremkalder en signifikant forstærkning af i 5 mavens peristaltiske bølger, hvorved stoffernes høje virk- i somhed og ringe toxicitet tyder på en god tolerance for disse. En yderligere fordel er den iagttagne hurtige indtræden af virkningen.
De farmakologisk iagttagne virkninger tillader den slut-10 ning, at de ifølge opfindelsen fremstillede på mennesker vil afhjælpe forstyrrelser af mave-tarm-funktionen, som f.eks. pylorusstenoser, duodenogastrisk reflux såvel som atoniske tilstande. En gunstig terapeutisk virkning kan endvidere forventes ved forskellige funktionelle besvær-15 ligheder, som fører til mellemgulvsmerter, kvalme, forstoppelse sfølelse og andre ubehagsfomemmelser. Hertil hører symptomerne ved Ulcus ventriculi og Ulcus duodeni, ved gastritis og nevøst irriteret mave. Ligeledes opnås den ved røntgendiagnostik af mave-tarm-kanalen ønskede 20 fremskyndede mavepassage af kontrastmidlet.
Lægemiddelpræparater indeholder forbindelserne med formlen I eller deres farmakologisk acceptable salte som aktivt stof i kombination med sædvanlige farmakologisk acceptable bærestoffer og/eller fortyndingsmidler. Læge-25 midlerne kan indgives oralt eller parenteralt og foreligger som tabletter, kapsler, siruper, tørpulvere, injicer-bare og infunderbare opløsninger eller suspensioner. De kan imidlertid også konfektioneres som suppositorier. I almindelighed foretrækkes orale præparater.
30 Doseringen af disse lægemiddelpræparater afhænger af for skellige faktorer, som f.eks. af sygdommens art og alvor og af den bestemte anvendte forbindelse. I almindelighed er ved oral indgivning en enkelt dosis på 0,1-20 mg, især 0,5-10 mg, tilstrækkeligt til at opnå tilfredsstillende 35 resultater.
DK 152044B
13
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen belyses nærmere ved de efterfølgende eksempler.
EKSEMPEL 1
Til en i isbad afkølet opløsning af 18*8 g (0,1 mol) 3-5 methylamino-l-benzoxepin-5(2H)-on i en blanding af 125 ml dioxan og 125 ml eddikesyre sættes under afkøling natrium-borhydrid i små portioner indtil afslutning af reaktionen (ca. 0,4 mol). Reaktionsopløsningen hældes ud i isvand, gøres alkalisk med natriumcarbonat og ekstraheres med 10 dichlormethan. Den organiske opløsning vaskes med mættet kogsaltopløsning og tørres over natriumsulfat. Efter afdampning af opløsningsmidlet opnås 16,4 g (85%) rac.-2,3- 4,5-tetrahydro-3-methylamino-l-benzoxepin-5~ol som olieagtig remanens.
15 Hydrochloridets smp. er 152-157°C (isopropanol).
Til adskillelse af de isomere optages den ovenfor opnåede olie i isopropanol og tilsættes overskud af maleinsyre.
Ved fraktioneret krystallisation af maleinateme fra isopropanol og efterfølgende overføring i hydrochlorideme 20 opnås rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-l-benz- oxepin-5-ol-hydrochlorid med smp. 190°C (methanol/ether) og rac.-trans-2,3,4» 5-tetrahydro-3-methylamino-l-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid med smp. 170-173°C (methanol/ether).
EKSEMPEL 2 25 18,8 g (0,1 mol) 3-methylamino-l-benzoxepin-5-(2H)-on omrøres med 40 g Raney-nikkel i 400 ml ethanol i 5 timer ved et hydrogentryk på 55 bar. Derpå frafiltreres katalysatoren, opløsningsmidlet afdampes, og der opnås 7,7 g (40%) rac.-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-l-benzoxepin-30 5-ol som olieagtig remanens. Forbindelserne kan adskilles og karakteriseres som beskrevet i eksempel 10
DK 152044B
14 EKSEMPEL 3 ! j
Til en opløsning af 94,2 g (0,5 mol) 3-methylamino-l-benz-oxepin-5(2H)-on i en blanding af 300 ml dioxan og 300 ml iseddike sættes under afkøling 18,9 g (0,3 mol) natrium-5 cyanoborhydrid i små portioner, således at temperaturen ikke stiger over 25°C. Derefter omrores ved stuetemperatur indtil reaktionens afslutning, hvorpå reaktionsopløsningen hældes ud i isvand, gøres alkalisk med natriumcarbonat og ekstrahere s med dichlormethan. Den organisk fase vaskes 10 med mættet kogsaltopløsning og tørres over natriumsulfat.
Ved indledning af hydrogenchlorid udfældes hydrochloridet af rac. -3-methylamino-3,4-dihydro-l-benzoxepin-5( 2H) -on som frafiltreres ved sugning. Udbyttet er 89,9 g (79%) smp. 184-186°C (methanol/ether).
ί 15 EKSEMPEL 4 ! j
Til en opløsning af 2,3 g (0,01 mol 3-(butylamino)-1-benzoxepin-5(2H)-on i 10 ml methanol sættes et spor af bromcresolgrønt. Dertil dryppes en opløsning af hydrogenchlorid i methanol (omkring 3 n), indtil indikatoren 20 slår om. Derefter tilsættes langsomt ved stuetemperatur en opløsning af 0,65 g natriumcyanoborhydrid (0,01 mol) i 10 ml methanol, og der omrøres i endnu 1-2 timer indtil reaktionens afslutning. Derunder opretholdes den gule indikatorfarve ved dråbevis tilsætning af en opløsning af 25 hydrogenchlorid i methanol. Opløsningen inddampes, op tages med vand, gøres alkalisk ved indledning af dimethyl-amin og ekstraheres med ether. Etheropløsningeme forenes og tørres med natriumsulfat. Ved indledning af hydrogenchlorid udfældes rac.-3-(n-butylamino)-3,4-dihydro-l-30 benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid. Produktet frafiltreres ved sugning og omkrystalliseres. Udbyttet er 2,0 g (74,1%), smp. 154-158°C (isopropanol/ether).
-DK 152044 B
EKSEMPEL 5 15 27,9 g (0,1 mol) 3-phenethylamino-l-benzoxepin-5(2H)-on omrøres med 25 g Raney-nikkel i 350 ml toluen i 20 timer ved et hydrogentryk på 150 har. Derefter frafiltreres 5 katalysatoren, opløsningsmidlet afdampes, og remanensen optages med methanol. Efter indledning af hydrogenchlorid opnås 14,6 g (46%) rac. -3-phene thyl amino-3$,4-dihydro-l-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid med smp. 160°C (dekomp.) fra methanol.
10 EKSEMPEL 6 På den i eksempel 3-5 beskrevne måde kan udgangsforbindel= seme: 3-m e thyl amino-7-methyl-1 -benz oxep in- 5 ( 2H) - on 3-m ethylamino-7-ethyl-1-benzoxepin-5(2H)-on 15 3-niethylamino-7-brom-1-benzoxepin-5(2H)-on 3-pyrrolidino-1-benzoxepin-5(2K)-on 3-in ethylamino-7,8-dichlor-1 -benzoxepin-5 (2H)-on 3-m ethyl amino-7, S-dimethyl-1 -benzoxepin-5 ( 2H)-on 3-i sopropylamino-1-benzoxepin-5(2H)-on 20 3-benzylamino-1-benzoxepin-5(2H)-on 3-dimethylamino-1-benzoxepin-5(2H)-on 3-piperidino-1-benzoxepin-5(2H)-on 3-niorpholino-1-benzoxepin-5(2H)-on 3- (γ-dimethylamino-propyl amino) -7-chlor-1 -benzoxepin-= 25 5(2H)-on 3-(y-Dimethylamino-propylamino)-1-benzoxepin-5(2H)-on 3-(β-Dimethylamino-ethylamino)-1-benzoxepin-5(2H)-on 3-Amino-1-benzoxepin-5(2H)-on
DK 152044 B
16
overføres i de følgende forbindelser: Smp. °C
rac. -3-methylamino-3 , 4-dihydro-7-methyl- 1-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid 183-185* rac. -3-methylamino-3,4-dihydro-7- ethyl - 1-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid 146-148 rac. -3-m.’ethylamino-3 , 4-dihydro-7-brom- 1-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid 195-195*
rac. -3-pyrrolidino-3,4-dihydro-1 -benzoxepin- I
5(2H)-on-hydrochlorid 128-130 rac.-3-methylamino-3,4-dihydro-7,8-dichlor-1 -benzoxepin-5 (2H) -on-hydrochlorid 194* rac. -3- m'ethylamino-3,4-dihydro-7,8-dimethyl- 1-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid 206* . rac.-3-i‘scDpropylamino-3»4-dihydro- 1-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid 171-175 rac.-3-benzylamino-3,4-dihydro-1-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid 141-145 rac.-3-dimethylamino-3,4-dihydro- 1-benzoxepin-5(2H)-on-maleinat 107-109 rac.-3-Piperidino-3,4-dihydro-1-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid 154-156 rac.-3-morpholino-3,4-dihydro-1-benzoxepin-5(2H)-on-hydrochlorid 148-150 rac .-3-( y- dimethylamino-propyl amino )- 3,4-dihydro-7-chlor-1-benzoxepin-5(2H)-on-dihydrochlorid-monohydrat 150-154 rac. -3- ( y-dimethylamino-propylamino) -3,4-dihy- dro-1-benzoxepin-5(2H)-on-dihydrochlorid 154-158 rac.-3-(β-dimethylamlno-ethylamino)-3,4-di- hydro-1-benzoxepin-5(2H)-on-dihydrochlorid 150-157 rac.-3-amino-3,4-dihydro-1-benzoxepin-
DK 152044B
17
Smp. °C
5-(2H)-on-hydrochlorid 211 * * dekomponering EKSEMPEL 7
Til en opløsning af 33»5 g (0,1 mol) rac.-3-(y'-dimethyl-5 amino-propylamino)-3,4-dihydro-l-benzoxepin-5(2H)-on- dihydrochlorid i 300 ml methanol sættes under afkøling natriumborhydrid i små portioner indtil reaktionens af-slutning. Reaktionsopløsningen symes med saltsyre og inddampes til tørhed. Remanensen optages med vand, gøres 10 alkalisk med ammoniakvand og ekstraheres med dichlormethan0 Efter vaskning af den organiske fase med mættet kogsalt= opløsning, tørring over natriumsulfat og inddarapning opnås 23,8 g {90%) rac.-2,3,4,5-tetrahydro-3-('>c-dimethylaminO“ propylamino)-l-benzoxepin-5-ol som olieagtig remanens.
15
Ved chromatografi på kiselgel og efterfølgende dannelse af dimaleinateme opnås rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-(r-dimethylamino-propylamino) -l-benzoxepin-5-ol-dimaleinat med smp. 169-170°C (methanol) og rac.-trans-2,3,4,5-2 o tetrahydro-3- (V-dimethylamino-propylamino)-1-benzoxepin- 5-ol-dimaleinat med smp. 157-159°C (methanol).
EKSEMPEL 8
Til en kogende opløsning af 80 g (0,5 mol) rac.-3-methyl-amino-3»4-dihydro-l-benzoxepin-5(2H)-on i en blanding af 25 550 ml toluen og 300 hexan dryppes en 1 molær opløsning af lithium-tri-see.-butylborhydrid i tetrahydrofuran, således at opløsningen holdes i kog. Efter afsluttet til-drypning opvarmes til kogning i endnu 1 time. Efter afkøling gøres blandingen sur ved tildrypning af methanolisk saltsyre, hvorp den methanoliske fase skilles fra, og toluen-héxan-blandingen endnu engang ekstraheres med metha-
DK 152044B
18 organiske fase vaskes med mættet kogsaltopløsning, tørres over natriumsulfat og inddampes til tørhed. Der opnås 67,6 g (70%) rac.-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-l-benzoxepin-5-ol som olieagtig remanens, hvori rac.-cis-5 2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-l-benzoxepin-5-ol udgør den overvejende part med 82 dele. til 18 dele rac.-trans- 2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-l-benzoxepin-5-ol. Forbindelserne kan adskilles og karakteriseres som tidligere | beskrevet.
10 EKSEMPEL 9
Til en opløsning af 3,9 g (0,02 mol) rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-l-benzoxepin-5-ol i 80 ml acetonitril og 17,1 ml vandig formaldehydopløsning (35%) sættes 3,9 g (0,06 mol) natriumcyanoborhydrid. Derefter 15 tilsættes 2,1 ml iseddike, og der omrøres i 2 timer ved stuetemperatur. Opløsningen fortyndes med 270 ml ether, vaskes med fortyndet natriumhydroxidopløsning, tørres over natriumsulfat og inddampes. Remanensen optages med methanol, og rac. -trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-dimethyl-20 amino-l-benzoxepin-5-ol isoleres som maleinat. Udbyttet er 3,9 g (60%), smp. 157-158°C (methanol/ether).
EKSEMPEL 10 | På den i de forudgående eksempler beskrevne måde kan der ud fra udgangsforbindelserne: 25 3-amino-1-benzoxepin-5(2H)-on 3-(n-butylamino)-1-benzoxepin-5(2H)-on 3-benzylamino-1-benzoxepin-5(2H)-on 3- Phen éthyl amino-1 -benz oxepin-5 (2H) - on 3- dimethylamino-1 -benzoxepin-5 (2H) -on 30 3- die thyl amino-1 -benzoxepin-5 (2H)-on 3-pyrrolidino-1 -benzoxepin-5 ( 2H) - on 3-p iperidino-1 -benzoxepin-5 (2H) - on DK 152044B v # 19 3-morpholino-1-benzoxepin-5 (2H)-on 3-methylamino-7-ethyl-1 -benzoxepin-5 ( 2H)-on 3- methylamino-7-chlor-1 -benzoxepin-5 (2H) -on 3-m2thylamino-8-chlor-1 -benzoxepin-5 ( 2H) -on 3-methylamino-7-brom-1 -benzoxepin-5 (2H)-on 3- methylamino-7-chlor-8-methyl-1-benzoxepin-5 ( 2H)-on 3-( y- dimethylamino-propylamino)-7-chlor-1 -benzoxepin-5(2H)-on 3- (B, B-dimethyl-yTdimethylainino-propylamino)-1 -benzoxepin-5(2H)-on 3- me thylamino-7-methyl-1 -benz oxepin-5 (2H) - on 3-methylamino-7,8-dichlor-1 -benzoxepin-5 ( 2H) -on 3-methylamino-7,8~dimethyl-1 -benzoxepin-5 ( 2H) - on
fremstilles følgende forbindelser: Smp. SC
rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-amino- l-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 222* rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-amino- 1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 160-162 rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-(n-butylamino)- 1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 148-150 rac.-trans-2,3,4,5-t. etrahydro-3-(n-butyl-amino)-1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 187-189 rac.-cis-2,3,4,5-t etrahydro-3-benzylamino- 1-benzoxepin-5-ol-maleinat 176-178 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-benzylamino- 1-benzoxepin-5-ol-maleinat 133-135 rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-phenéthyl-amino-1-benzoxepin-5-ol-maleinat 162-164 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-phene thylamino- 1-benzoxepin-5-ol-raaleinat 182-184 rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-dimethyl-amino-l-benzoxepin-5-ol-maleinat 176-179 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-dimethyl- -amino-1-benzoxepin-5-ol-maleinat 157-158 20
DK 1S2044B
Smp. °c rao, -ois-21J i ^ i y teirataytf rp-j?-S^ 'f tnyi- amino-1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 185-187 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-diethyl-amino-1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 130-131 rac.-cis-2,3,4,5-tstrahydro-3-pyrrolidino-1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 163-165 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-pyrrolidino-1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 158-160 rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-piperidino-1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 178-179 rac.-trans-2,3,4,5-t etrah.ydro-3-piperidino-1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 142-144 rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-morpholino-1-benzoxepin-5~ol-toluol-4-sulfonat 154-156 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-morpholino-1-benzoxepin-5-ol-toluol-4-sulfonat 145-146 rac.-cis-2,3,4,5-t etrahydro-3-iaethylainino-7- ethyl-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 138-140 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-7-ethyl-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 197-198 rac.-cis-2,3,4,5-’tetrahydro-3-methylamino-7-cblor-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 172-173 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-iaethylamino- ‘ 7- chlor-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 242*. rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino- 8- chlor-1-benzoxepin-5-ol-hydrocblorid 194-195 rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino-8-chlor-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 189-190 rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino- 7-brom-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 186-188 rac. -trans-2,3,4,5-t etrahydro-3-methylamino-7-brom-1-benzoxepin-5-ol-hydrocblorid 243* rac.-cis-2,3,4,5-t etrahydro-3-methylamino-
DK 152044B
21 Smpc *0' 7- chl or-8-methyl-1 -benzOxepin-5- ol-bydro chl o rid 253* rac.-trans-2,3,4, S-tietratoydro^-ms'tliyl amino- 7-chlor-8-methyl-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 243* rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-(γ-dimethyl-5 amino-propylamino)-7-chlor-1-benzoxepin-
5-ol-dihydrochlorid 168-17Q
rac.-cis-2,3,4,5-tatrahydro-3-(B,B-dimethyl-y-dimethylamino-pr©p;ylaznin.o ) -benzoxepin-5-ol-dimaleinat 151-153 10 rac.-trans-2,3,4,5-ttit£ra3iydr.O-3- (B, B-dime- thy 1 -γ-dime thyl aiminc-pr Dp;ylamlri.c))-1 -benzox-epin-5-ol-dimaleinat 122-124 rac. -cis-2.,3y4,.5- tetrs&y.Q.rr>--3-Eiethylaffiino-7-methyl~'1-,:bg2iz:Dxapiii-5-.dl-:2qydrochlorid' 199-200 rac.-trans-2,3,V5-tetrahydrp-3-méthylamino-7-methyl-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid. 204-205 rac.-cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino- 7.8- dichlor-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 245* rac.-trans-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino- 7.8- dichlor-1-benzoxepin-5-ol-bydrochlorid 246* rac·. -cis-2,3,4,5-tetrahydro-3-methylamino- 7.8- dimethyl-1-benzoxepin-5-ol-hydrochlorid 1 rac.-trans-2,3,4,5-t.etrahydro-3-methylamino- 7.8- dimetbyl-1-bønzoxepin-5-ol-hydrochlorid 208* ¢) dekomponering

Claims (10)

1. Analogifremgangsmåde til fremstilling af racemiske eller stereoisomere 3-amino-l-benzoxepin-derivater med den almene formel R4 R3 w 5 hvori og R2 hver for sig betyder hydrogen eller alkyl med 1-5 carbonatomer, som eventuelt er substitueret j i οι-stillingen med en phenylgruppe, eller en af R^ og i R2 betyder hydrogen eller alkyl med 1-5 carbonatomer, j og den anden alkyl med 2-5 carbonatomer, som er sub- j 10 stitueret i »«-stillingen med en NR^Rg-gruppe, hvori j R^ og Rg hver for sig betyder hydrogen eller alkyl med 1-5 carbonatomer, eller R^ og R2 sammen med nitrogenatomet, hvortil de er knyttet danner en mættet 5- til 7-leddet heterocyclisk ring, der eventuelt som yderligere 15 heteroatom indeholder et oxygenatom, en af Rg og R^ j betyder hydrogen, og den anden hydroxy, eller Rg og : R^ tilsammen betyder oxygen, og Rg og Rg hver for sig betyder hydrogen, halogen eller alkyl med 1-4 carbonatomer, eller en af Rg og Rg betyder trifluormethyl 20 eller nitro, og den anden hydrogen, eller syreadditionssalte deraf, kendetegnet ved, at (a) et 3-amino-l-benzoxepin-5(2H)-on-derivat med formlen 0 Rc. _ JL RP. 5ΎΎ\_/2 DK 152044B hvori Rj^, R2, R^ og Rg har den ©venstående betydning, reduceres med et hydridrediiintd,©nsmiddel i et inert opløsningsmiddel ved en temperatur i ©mrådet mellem -70°C og opløsningsmidlets tilbage svalingstemperatur og eventuelt i nær= 5 vær af en uorganisk eller organisk syre eller underkastes katalytisk hydrogenering med hydrogen i et inert opløsningsmiddel til at dannelse af en forbindelse med formlen I, hvori en af og er hydrogen, og den anden hydroxy, eller (b) et 3-amino-l-.ben^x)xepin-3:(:M)~on-derivat med den 10 ovenstående formel II reduceres med natriumcyanborhydrid ved en pH-værdi i det svagt sure område i et inert opløsningsmiddel ved en temperatur i området mellem -70 °C og opløsningsmidlets tilbagesvalingstemperatur eller underkastes katalytisk reduktion med hydrogen i et inert 15 opløsningsmiddel til dannelse af en forbindelse med formlen I, hvori Rg og R^ tilsammen er oxygen, og denne forbindelse, om ønsket, reduceres med et hydridreduktions-middel i et inert opløsningsmiddel ved en temperatur i området mellem -70 °C og opløsningsmidlets tilbagesva-20 lingstemperatur og eventuelt i nærvær af en uorganisk eller organisk syre til dannelse af den tilsvarende forbindelse, hvori en af Rg og R^ er hydrogen, og den anden hydroxy, hvorpå der, om ønsket, gennemføres en eller flere af 25 følgende bireaktioner: (c) en dannet forbindelse med formlen I, hvori R^ og/ eller R2 eller R^ og/eller Rg er hydrogen, N-alkyleres til dannelse af den tilsvarende forbindelse, hvori R·^ og/eller R2 eller R7 og/eller Rg er alkyl med 1-5 3 0 carbonatomer. (d) en dannet fri base med formlen I overføres i et syreadditionssalt deraf, eller et dannet syreadditionssalt omdannes 'til den tilsvarende frie base, DK 152044 B j j ! (e) en dannet forbindelse med formlen I, hvori en af og er hydrogen, og den anden hydroxy, opdeles i det racemiske cis- og det racemiske trans-derivat, og disse isoleres, eventuelt i form af deres syreaddi- ! 5 tionssalte, (f) en dannet racemisk forbindelse med formlen I adskilles i de optiske antipoder.
2. Fremgangsmåde ifølge krav 1, variant (a), kende- j tegnet ved, at forbindelsen med formlen II behand- j 10 les med natriumborhydrid i det neutrale eller svagt j sure pH-område. ‘ ! J i
3. Fremgangsmåde ifølge krav 1, variant (a), k e n d e- j tegnet ved, at forbindelsen med formlen II behand- ' les med natriumcyanborhydrid i det sure pH-område. J i i
4. Fremgangsmåde ifølge krav 1, variant (a), kende tegnet ved, at forbindelsen med formlen II behandles med hydrogen i nærvær af Raney-nikkel i et protisk opløsningsmiddel, fortrinsvis ethanol eller 2-propanol.
5. Fremgangsmåde ifølge krav 1, variant (b), kende- 20 tegnet ved, at forbindelsen med formlen II reduceres til dannelse af en forbindelse med formlen I, hvori i R3 °9 R4 tilsammen er oxygen, med natriumcyanborhydrid ved en pH-værdi i området 4-6.
6. Fremgangsmåde ifølge krav 1, variant (b), kende-25 tegnet ved, at forbindelsen med formlen II hydrogeneres til dannelse af en forbindelse med formlen I, hvori R^ og R^ tilsammen er oxygen, med hydrogen i nærvær af Raney-nikkel i et aprotisk opløsningsmiddel, fortrinsvis toluen eller benzen. DK 152044B
7. Fremgangsmåde ifølge krav 1, variant (b), kendetegnet ved, at den eventuelle reduktion af 5-keto-gruppen til 5-hydroxygruppen gennemføres i det neutrale pH-område med natriumborhydrid, lithiumborhydrid/ li- 5 thiumaluminiumhydrid, natrium-bis-(2-methoxyethoxy)- aluminiumhydrid eller lithium-tri-sec.-butylborhydrid.
8. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved/ at der fremstilles 2/3/4,5-tetrahydro-3-methylamino= l-benzoxepin-5-ol/ dets racemiske cis- eller trans-isomere 10 eller syreadditionssalte deraf..
9. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet: ved/ at der fremstilles -2.-/3,, 4,5-tetrahydro-3-methylaminQ- 7-chlor-l-benzoxepin-5-ol, dets racemiske cis- eller trans-isomere eller syreadditionssalte deraf.
10. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet 15 ved, at der fremstilles 2,3,4,5-tetrahydro-3-methyl- amino-7-methyl-l-benzoxepin-5-ol/ dets racemiske ciseller trans-isomere eller syreadditionssalte deraf.
DK333380A 1979-08-02 1980-08-01 Analogifremgangsmaade til fremstilling af racemiske eller stereoisomere 3-amino-1-benzoxepin-derivater eller syreadditionssalte deraf DK152044C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19792931399 DE2931399A1 (de) 1979-08-02 1979-08-02 Neue 3-amino-1-benzoxepin-derivate und ihre salze, verfahren zu deren herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
DE2931399 1979-08-02

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK333380A DK333380A (da) 1981-02-03
DK152044B true DK152044B (da) 1988-01-25
DK152044C DK152044C (da) 1988-06-20

Family

ID=6077478

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK333380A DK152044C (da) 1979-08-02 1980-08-01 Analogifremgangsmaade til fremstilling af racemiske eller stereoisomere 3-amino-1-benzoxepin-derivater eller syreadditionssalte deraf

Country Status (21)

Country Link
US (1) US4279904A (da)
EP (1) EP0024560B1 (da)
JP (1) JPS5649374A (da)
AT (1) ATE3038T1 (da)
AU (1) AU532394B2 (da)
CA (1) CA1161857A (da)
DD (1) DD154018A5 (da)
DE (2) DE2931399A1 (da)
DK (1) DK152044C (da)
ES (1) ES8104269A1 (da)
FI (1) FI802384A7 (da)
GR (1) GR69358B (da)
HU (1) HU181736B (da)
IE (1) IE50100B1 (da)
IL (1) IL60552A (da)
NO (1) NO155135C (da)
NZ (1) NZ194329A (da)
PH (1) PH15870A (da)
PT (1) PT71600A (da)
SU (1) SU1017170A3 (da)
ZA (1) ZA804548B (da)

Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4556656A (en) * 1978-10-23 1985-12-03 The Upjohn Company 2-Benzoxepins
DE3440296A1 (de) * 1984-11-05 1986-05-15 Kali-Chemie Pharma Gmbh, 3000 Hannover 3-amino-2,3-dihydro-1-benzoxepin-verbindungen sowie verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
DE3440295A1 (de) * 1984-11-05 1986-05-15 Kali-Chemie Pharma Gmbh, 3000 Hannover Verfahren zur diastereoselektiven reduktion von 3-amino-1-benzoxepin-5(2h)-onen
AU597671B2 (en) * 1986-06-20 1990-06-07 Suntory Limited 2-Phenylbenzoxepin derivative
JP2931986B2 (ja) * 1989-02-17 1999-08-09 武田薬品工業株式会社 アラルキルアミン誘導体
RU2405777C1 (ru) * 2009-05-13 2010-12-10 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Пермский государственный университет" СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 4-БЕНЗОИЛ-1Н-БЕНЗО[c]ОКСЕПИН-3-ОНА
CN103554077B (zh) * 2013-10-29 2014-12-17 云南烟草科学研究院 一种色酮类化合物及其制备方法和应用

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1593760A1 (de) * 1967-02-01 1972-06-08 Boehringer Sohn Ingelheim Verfahren zur Herstellung neuer Benz-epinderivate
US3991082A (en) * 1975-03-03 1976-11-09 Warner-Lambert Company 4-Substituted-2,3-dihydro-1-benzoxepin-3,5-diones and tautomers
US4153612A (en) * 1977-10-31 1979-05-08 The Upjohn Company 2-Benzoxepins

Also Published As

Publication number Publication date
IL60552A (en) 1984-10-31
NO155135C (no) 1987-02-18
ZA804548B (en) 1981-07-29
JPS5649374A (en) 1981-05-02
PH15870A (en) 1983-04-13
EP0024560B1 (de) 1983-04-13
CA1161857A (en) 1984-02-07
US4279904A (en) 1981-07-21
AU6039080A (en) 1981-02-05
PT71600A (en) 1980-08-01
DK333380A (da) 1981-02-03
AU532394B2 (en) 1983-09-29
DD154018A5 (de) 1982-02-17
JPS6360750B2 (da) 1988-11-25
IL60552A0 (en) 1980-09-16
DK152044C (da) 1988-06-20
DE2931399A1 (de) 1981-02-26
HU181736B (en) 1983-11-28
NO802325L (no) 1981-02-03
NO155135B (no) 1986-11-10
NZ194329A (en) 1982-05-25
EP0024560A1 (de) 1981-03-11
ES493926A0 (es) 1981-04-01
IE801386L (en) 1981-02-02
DE3062741D1 (en) 1983-05-19
SU1017170A3 (ru) 1983-05-07
FI802384A7 (fi) 1981-02-03
ATE3038T1 (de) 1983-04-15
IE50100B1 (en) 1986-02-19
GR69358B (da) 1982-05-20
ES8104269A1 (es) 1981-04-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CS275837B6 (en) Method of production of new cycloalkan0-|1,2b¨-indole sulfonamides
FI66368B (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 6,1-dihydro-11-oxodibens(b,e)oxepin-2-aettiksyraderivat
NO118710B (da)
NO162176B (no) Middel for bekjempelse av plantesykdommer og anvendelse derav.
NO171269B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive propenonoksimetere og mellomprodukter
NO151411B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive 1-aryloksy-2-hydroksy-3-alkylenaminopropan-derivater
PL139439B1 (en) Method of obtaining imidazoline derivatives
US3944566A (en) Tricyclic substituted aminoalcohols
DK152044B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af racemiske eller stereoisomere 3-amino-1-benzoxepin-derivater eller syreadditionssalte deraf
NO851950L (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive benzazepinderivater.
US3997557A (en) Substituted N-aminoalkylpyrroles
DK158658B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 9-aminoalkylfluorener eller farmaceutisk acceptable salte deraf
CA1264741A (en) Tetrahydronaphthalene derivatives as dopamine agonists
DK168010B1 (da) Tetrahydroisoquinolinforbindelser og farmaceutisk middel indeholdende en saadan forbindelse
US3227716A (en) Therapeutically-active dibenzocycloheptane derivatives
RU2695383C2 (ru) Производные бендамустина, родственные соединения и их медицинское применение для лечения рака
AU649331B2 (en) Aminomethyl-substituted 2,3-dihydropyrano/2,3-b/pyridines, process for their preparation and their use in medicaments
NO771610L (no) Fremgangsm}te for fremstilling av kinazolin-derivater
US3118884A (en) Derivatives of 3-azaphenothiazine and 3-azaphenoxazine
CA2524324A1 (en) Benzofuranyl-and benzothienyl-piperazinyl quinolines as serotonin reuptake inhibitors
US3141019A (en) Chaohj
SU1549480A3 (ru) Способ получени производных иминотиазолидина или их гидрохлоридов
US3535315A (en) Aminoalkyl derivatives of 6,11-dihydrodibenzo-(b,e)-oxepine and -thiepine
US4320061A (en) 2,3,4,5-Tetrahydro-1-benzoxepin-3,5-dione derivatives
US4291034A (en) 7-Chloro-3-substituted aryl-3,4-dihydro-1,9(2H,10H) and 10 hydroxy acridinedioneimines having antimalarial activity

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed