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DE975295C - Process for the preparation of fungicidal derivatives of trichloromethyl mercaptan - Google Patents

Process for the preparation of fungicidal derivatives of trichloromethyl mercaptan

Info

Publication number
DE975295C
DE975295C DEF17281A DEF0017281A DE975295C DE 975295 C DE975295 C DE 975295C DE F17281 A DEF17281 A DE F17281A DE F0017281 A DEF0017281 A DE F0017281A DE 975295 C DE975295 C DE 975295C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
sulfamide
dimethyl
chloride
solution
trichloromethylsulfen
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DEF17281A
Other languages
German (de)
Inventor
Ferdinand Dr Grewe
Engelbert Dr Kuehle
Richard Dr Wegler
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF17281A priority Critical patent/DE975295C/en
Application granted granted Critical
Publication of DE975295C publication Critical patent/DE975295C/en
Expired legal-status Critical Current

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    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N47/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
    • A01N47/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having no bond to a nitrogen atom
    • A01N47/04Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having no bond to a nitrogen atom containing >N—S—C≡(Hal)3 groups

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  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
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  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Es ist bekannt, daß bei der Umsetzung von N-monosubstituierten Alkyl- bzw. Arylsulfonsäureamiden mit Trichlormethylsulfenchlorid die entsprechenden Trichlormethylmercaptoverbindungen gebildet werden, die sich durch eine hohe biologische Wirksamkeit auszeichnen. Diese Verbindungen wirken im Sporentest als Blattfungizide, verlieren ihre Wirkung bei Versuchen auf der Pflanze aber weitgehend. Außerdem haben dieseIt is known that in the reaction of N-monosubstituted alkyl or aryl sulfonic acid amides with trichloromethylsulfen chloride the corresponding trichloromethyl mercapto compounds are formed, which are characterized by a high biological effectiveness. These connections act as foliar fungicides in the spore test, lose their effect in tests on the Plant but largely. Also have this

H3C,H 3 C,

H3CH 3 C

Substanzen zum Teil phytotoxische Eigenschaften. Substances partly phytotoxic properties.

Es wurde nun gefunden, daß man bei der Umsetzung von N-substituiertem Sulfamid, das mindestens ι freies Wasserstoffatom am Stickstoff besitzt, mit Trichlormethylsulfenchlorid zu neuen stark fungiziden Verbindungen gelangt. Für den Fall des Trimethylsulfamids verläuft die Reaktion folgendermaßen:It has now been found that in the implementation of N-substituted sulfamide, the at least ι has free hydrogen atom on nitrogen, to new with trichloromethylsulfenchlorid strongly fungicidal compounds. In the case of trimethyl sulfamide, the reaction proceeds as follows:

SO2-N-H + CIS—CCl3 - SO 2 -NH + CIS-CCl 3

CH,CH,

H3C.H 3 C.

H3CH 3 C

,N-SO9-N-S-CCL, N-SO 9 -NS-CCL

CH3 CH 3

109 704/6109 704/6

Die Umsetzung wird in Gegenwart von Alkalihydroxyden bzw. -carbonaten oder auch tertiären Basen als Salzsäure-Acceptoren durchgeführt. Man arbeitet zweckmäßig in organischen Lösungsmitteln, wie Benzol, Chlorbenzol, Chloroform, doch läßt sich auch in wäßrigem Medium arbeiten.The reaction is carried out in the presence of alkali metal hydroxides or carbonates or else tertiary ones Bases carried out as hydrochloric acid acceptors. It is advisable to work in organic solvents, such as benzene, chlorobenzene, chloroform, but can also be used in an aqueous medium.

Die neuen Verbindungen sollen als Pflanzenschutzmittel verwendet werden. Sie sind bei guter Pflanzenverträglichkeit zum Teil in vivo hervorragend wirksam gegen phytopathogene Eilze. Nachfolgend ist die Wirksamkeit einiger der erfindungsgemäßen Verbindungen gegen den Erreger der Kartoffelkrautfäule (Phytophthora infestans) verzeichnet und ihre Wirksamkeit derjenigen; einiger bereits- bekannter Fungizide, vor allem auf Basis von Alkyl- und Arylsulfonsäuren, gegenübergestellt. Aus diesem Vergleich wird die hohe Wirksamkeit der erfindungsgemäßen Verbindungen deutlich.The new compounds are intended to be used as crop protection agents. You are with good Plant compatibility, partly in vivo, extremely effective against phytopathogenic Eilze. Below is the effectiveness of some of the compounds of the invention against the pathogen the late blight (Phytophthora infestans) and their effectiveness; some already known fungicides all based on alkyl and aryl sulfonic acids. This comparison becomes the high effectiveness of the compounds according to the invention clearly.

Kartoffelpflanzen (holländische Erstlinge) wurden mit wäßrigen Brühen der Präparate in den angegebenen Konzentrationen bespritzt, nach 24 Stunden mit Zoosporangien von Phytophthora infestans künstlich infiziert und in Feuchtkammern gebracht. Am sechsten Tag nach der Infektion wurde der Befall ermittelt und in Prozent des Befalls der unbehandelten Kontrolle, deren Befallsgrad = 100 gesetzt wurde, ausgedrückt. Aus den Befunden der folgenden Tabellen ergibt sich, daß die wirksamsten der erfindungsgemäßen Verbindungen gegen Phytophthora infestans die bisher als die besten bekannten Verbindungen noch übertreffen.Potato plants (Dutch first fruits) were mixed with aqueous broths of the preparations in the specified concentrations, after 24 hours with zoosporangia of Phytophthora infestans artificially infected and placed in humid chambers. On the sixth day after infection the infestation was determined and expressed as a percentage of the infestation of the untreated control, the degree of infection of which was set = 100. From the The following tables show that the most effective of the compounds according to the invention against Phytophthora infestans still surpass those compounds known to date as the best.

Gegenüber kupferhaltigen Fungiziden haben sie zudem den Vorzug, die Entwicklung der Pflanzen nicht nachteilig zu beeinflussen. Neben Phytophthora infestans sind die Verbindungen auch noch gegen andere phytopathogene Pilze, wie Plasmopara viticola an Reben und Septoria apii an Sellerie, gut wirksam.Compared to fungicides containing copper, they also have the advantage that the plants develop not to be adversely affected. In addition to Phytophthora infestans, the compounds are also still against other phytopathogenic fungi such as Plasmopara viticola on vines and Septoria apii Celery, well effective.

i. Vergleichspräparatei. Comparator preparations

Aufwai
0,1%
Aufwai
0.1%
idmenge
0,05%
id amount
0.05%
H2C-NH-CS-S.
^) Zn
H2C-NH-CS-S
H 2 C-NH-CS-S.
^) Zn
H 2 C-NH-CS-S
44th 88th
CH CO
HC/ 2\CH/ \
CH CO
HC / 2 \ CH / \
IJ I ^N-S-CCl3
HC /CH\ /
XH2 XO
IJ I ^ NS-CCl 3
HC / CH \ /
XH 2 XO
1212th 1414th
(m-N02) C6H4-SO2-N-S — CCl3 (m-NO 2 ) C 6 H 4 -SO 2 -NS - CCl 3 33 44th CH3 CH 3 (P-Cl) C6H4-SO2-N-S-CCl3 (P-Cl) C 6 H 4 -SO 2 -NS-CCl 3 S9 S 9 9797 C6H4-Cl-PC 6 H 4 Cl-P KpXl2)CeH3-SO2-N-S-CCl3 KpXl 2 ) CeH 3 -SO 2 -NS-CCl 3 6969 9999 C6H4-Cl-PC 6 H 4 Cl-P (p-Cl) C6H4-SO2-N-S-CCl3
I
(p-Cl) C 6 H 4 -SO 2 -NS-CCl 3
I.
4141 4646
CH3 CH 3 (p-N O8) C6H4- S O2- N—S — C Cl3 (pN O 8 ) C 6 H 4 - SO 2 - N - S - C Cl 3 7777 8989 C6H5 C 6 H 5

2. Erfindungsgemäße Verbindungen2. Compounds according to the invention

-N-S-CCl3 -NS-CCl 3 AufwandmengeApplication rate 55 CH3 CH 3 CH3 CH 3 33 CH/CH / -N-S-CCl3 -NS-CCl 3 44th CH3 CH 3 I
C6H5
I.
C 6 H 5
o,9o, 9 CH/CH / ^N-SO5 ^ N-SO 5 ^N-SO2 ^ N-SO 2

Beispiel ιExample ι

Zur Suspension von 40 g Trimethylsulfamid-Natrium in 200 ml Benzol tropft man unter starkem Rühren innerhalb von 15 Minuten 46,5 g Trichlormethylsulfenchlorid ein. Hierbei steigt die Temperatur bis etwa 500 an. Man rührt V2 Stunde nach und versetzt die Lösung anschließend mit Wasser. Die benzolische Schicht wird von der wäßrigen Phase getrennt und nach dem Trocknen über Natriumsulfat abgesaugt. Im Vakuum wird sodann die Lösung eingeengt. N-Trichlormethylmercapto-N, N', N'-trimethylsulfamid wird in einer Ausbeute von etwa 55 g erhalten. F. 55 bis 6o° (aus Waschbenzin).To the suspension of 40 g of sodium trimethylsulfamide in 200 ml of benzene, 46.5 g of trichloromethylsulfen chloride are added dropwise with vigorous stirring over the course of 15 minutes. The temperature rises to about 50 ° here . The mixture is stirred for another 2 hours and the solution is then mixed with water. The benzene layer is separated from the aqueous phase and, after drying over sodium sulfate, filtered off with suction. The solution is then concentrated in vacuo. N-Trichloromethylmercapto-N, N ', N'-trimethylsulfamide is obtained in a yield of about 55 g. F. 55 to 60 ° (from petroleum ether).

Beispiel 2
35
Example 2
35

10 g N', N'-Dimethyl-N-(2-chlorphenyl)-sulfamid werden in der Lösung von 1,7 g Natriumhydroxyd in 50 ml Wasser in die zugehörige Natriumverbindung übergeführt. Nach vollständiger Auflösung tropft man bei Raumtemperatur die Lösung von 8 g Trichlormethylsulfenchlorid in 20 mg Alkohol ein. Hierbei steigt die Temperatur leicht an. Man rührt etwa 10 Minuten nach und saugt das N-Trichlormethylmercapto-N', N'-dimethyl-N-(2-chlorphenyl)-sulfamid a.b. Ausbeute 13 g. F. 127 bis 1290 (aus Methanol).10 g of N ', N'-dimethyl-N- (2-chlorophenyl) sulfamide are converted into the associated sodium compound in a solution of 1.7 g of sodium hydroxide in 50 ml of water. After complete dissolution, the solution of 8 g of trichloromethylsulfen chloride in 20 mg of alcohol is added dropwise at room temperature. The temperature rises slightly here. The mixture is stirred for about 10 minutes and the N-trichloromethylmercapto-N ', N'-dimethyl-N- (2-chlorophenyl) sulfamide is filtered off with a yield of 13 g. F. 127 to 129 0 (from methanol).

Beispiel 3Example 3

ι log N', N'-Dimethyl-N-phenylsulfamid werden in 50 mg 4%iger wäßriger Natronlauge gelöst und mit der Lösung von 8 g Trichlormethylsulfenchlorid in 20 ml Alkohol versetzt. Nach kurzem Nachrühren saugt man vom ausgefallenen N-Trichlormethylmercapto - N', N' - dimethyl - N - phenyl sulfamid (12 g) ab und kristallisiert aus Methanol um. F. 98 bis ioo°.ι log N ', N'-dimethyl-N-phenylsulfamide be dissolved in 50 mg of 4% strength aqueous sodium hydroxide solution and mixed with the solution of 8 g of trichloromethylsulfen chloride added to 20 ml of alcohol. After stirring for a short time, the precipitated N-trichloromethyl mercapto is sucked off - N ', N' - dimethyl - N - phenyl sulfamide (12 g) and crystallized from methanol around. F. 98 to 100 °.

Beispiel 4Example 4

166 g (Vio Mol) N-Methyl-N', N'-diäthyl-sulfamid werden in einer Lösung von 4 g Natriumhydroxyd in 40 ml Wasser aufgelöst. Unter Rühren gibt man bei Raumtemperatur langsam die Lösung von 12 g Trichlormethylsulfenchlorid in 20 ml166 g (Vio mol) of N-methyl-N ', N'-diethyl sulfamide are dissolved in a solution of 4 g of sodium hydroxide in 40 ml of water. While stirring the solution of 12 g of trichloromethylsulfen chloride in 20 ml is slowly added at room temperature

Alkohol dazu und rührt etwa 1 Stunde nach. Das abgeschiedene öl wird in Äther aufgenommen und die ätherische Lösung nach 'dem Trocknen im Vakuum eingeengt. Hierbei bleibt N-Trichlormethylmercapto-N-methyl - N', N' - diäthyl-sulfamid als rotbraunes öl zurück.Add alcohol and stir for about 1 hour. The separated oil is taken up in ether and the ethereal solution, after drying, concentrated in vacuo. This leaves N-trichloromethylmercapto-N-methyl - N ', N' - diethyl sulfamide as red-brown oil.

Beispiel 5Example 5

!3,5 g N, N-Dimethyl-N'-(2, 4-dichlorphenyl)-sulfamid werden in 200 ecm Wasser unter Zusatz von 2,4 g Natriumhydroxyd gelöst. Unter heftigem Rühren tropft man bei Zimmertemperatur 9,3 g Trichlormethylsulfenchlorid in diese Lösung ein. Hierbei scheidet sich ein öl ab, das man in Benzol aufnimmt, trocknet, mit Tierkohle filtriert und im Vakuum einengt. Das N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N'-(2, 4-dichlorphenyl)-sulfamid fällt hierbei kristallin aus. F. 93 bis 960 (aus Waschbenzin).3.5 g of N, N-dimethyl-N '- ( 2,4-dichlorophenyl) sulfamide are dissolved in 200 ecm of water with the addition of 2.4 g of sodium hydroxide. 9.3 g of trichloromethylsulfen chloride are added dropwise to this solution at room temperature with vigorous stirring. An oil separates out, which is taken up in benzene, dried, filtered with animal charcoal and concentrated in vacuo. The N'-trichloromethylmercapto-N, N-dimethyl-N '- (2,4-dichlorophenyl) sulfamide precipitates in crystalline form. F. 93 to 96 0 (from petroleum ether).

Beispiel 6Example 6

11,8g der Natriumverbindung des N, N-Dimethyl-N'-(4-nitrophenyl)-sulfamids werden in 100 ecm Benzol angeschlämmt und in der Siedehitze mit 7 g Trichlormethylsulfenchlorid versetzt. Man rührt kurze Zeit nach, saugt ab und engt das Filtrat im Vakuum ein. Das N'-Trichlormethylmercapto -N1N- dimethyl - N'- (4-nitrophenyl) -sulfamid schmilzt bei 1920.11.8 g of the sodium compound of N, N-dimethyl-N '- (4-nitrophenyl) sulfamide are suspended in 100 ecm of benzene and 7 g of trichloromethylsulfen chloride are added at the boiling point. The mixture is stirred for a short time, filtered off with suction and the filtrate is concentrated in vacuo. The N'-Trichloromethylmercapto -N 1 N-dimethyl-N'- (4-nitrophenyl) -sulfamide melts at 192 0 .

Beispiel 7Example 7

21,8 g N, N-Dimethyl-N'-(4-fluorphenyl)-sulfamid werden in 150 ecm Wasser unter Zusatz von 4 g Natriumhydroxyd in Lösung gebracht. Bei 15 bis 20° tropft man unter starkem Rühren 18,6 g Trichlormethylsulfenchlorid in die Lösung ein. Das N'-Trichlormethylmercapto - N, N-dimethyl-N'-(4-fluorpheny L) -sulfamid fällt hierbei sofort in fester Form aus. F. ioo°.21.8 g of N, N-dimethyl-N '- (4-fluorophenyl) sulfamide are brought into solution in 150 ecm of water with the addition of 4 g of sodium hydroxide. at At 15 ° to 20 °, 18.6 g of trichloromethylsulfen chloride are added dropwise to the solution with vigorous stirring a. The N'-trichloromethyl mercapto - N, N-dimethyl-N '- (4-fluoropheny L) sulfamide is immediately precipitated in solid form. F. ioo °.

Beispiel 8Example 8

49 g der Natriumverbindung des N, N-Dimethyl-N'-(2, 4-dli'methylphenyl) -stilfamidjs werden in ben-49 g of the sodium compound of N, N-dimethyl-N '- (2, 4-d l i'methylphenyl) -stilfamidjs are in ben-

zolischer Lösung in der Siedehitze tropfenweise mit 36,4 g Trichlormethylsulfenchlorid versetzt. Nach der üblichen Aufarbeitung erhält man das N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N'-(2, 4-dimethylphenyl) -sulfamid vom F. 70 bis 720..zolischer solution at the boiling point with 36.4 g of trichloromethylsulfen chloride added dropwise. After the usual work-up gives the N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N '- (2, 4-dimethylphenyl) -sulfamide, melting at 70 to 72 0 ..

Beispiel 9Example 9

53,9 g der Natriumverbindung des N, N-Dimethyl-N'-(2-äthylphenyl)-sulfamids werden in Toluol bei ioo° mit 40,1 g Trichlormethylsulfenchlorid versetzt. Nach der üblichen Aufarbeitung erhält man das N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N'-(2-äthylphenyl)-sulfamid vom F. 78 bis 79°.53.9 g of the sodium compound of N, N-dimethyl-N '- (2-ethylphenyl) sulfamide are in toluene at 100 ° with 40.1 g of trichloromethylsulfen chloride offset. After the usual work-up, the N'-trichloromethylmercapto-N is obtained, N-dimethyl-N '- (2-ethylphenyl) sulfamide with a temperature of 78 to 79 °.

Beispiel 10Example 10

50,9 g der Natriumverbindung des N, N-Di-50.9 g of the sodium compound of the N, N-Di-

ao methyl - N' - (2-äthyl - 6- methyl - phenyl) - sulf ami ds werden bei ioo° in toluolischer Lösung mit 35)9 S Trichlormethylsulfenchlorid versetzt. Das nach üblicher Aufarbeitung erhaltene N'-Trichlormethylmercapto - N, N- dimethyl - N'- (2 - äthyl - 6 - methylphenyl)-sulfamid ist ein Öl, das nicht kristallisiert.ao methyl-N '- (2-ethyl-6-methyl-phenyl) -sulfamides are mixed with 35) 9 S trichloromethylsulfen chloride at 100 ° in a toluene solution. The N'-trichloromethylmercapto-N, N-dimethyl-N'- (2-ethyl-6-methylphenyl) -sulfamide obtained after conventional work-up is an oil which does not crystallize.

Beispiel 11Example 11

3,8 g der Natriumverbindung des N, N-Dimethyl-N'-benzyl-sulfamids werden in siedendem Benzol mit 3 g Trichlocmethylsulfenchlorid zur Reaktion gebracht. Das N'-Trichlormethylmercapto - N, N- dimethyl - N' - benzyl - sulfamid schmilzt bei 60 bis 66°.3.8 g of the sodium compound of N, N-dimethyl-N'-benzyl sulfamide are in boiling benzene with 3 g of Trichlocmethylsulfenchlorid to Brought reaction. The N'-trichloromethyl mercapto - N, N-dimethyl - N '- benzyl - sulfamide melts at 60 to 66 °.

Beispiel 12Example 12

18,8 g der Natriumverbindung des N, N-Dimethyl-N'-(n-propyl)-sulfamids werden in 100 ecm Benzol mit 18,6 g Trichlormethylsulfenchlorid ι Stunde bei 50 bis 6o° gerührt. Man saugt anschließend vom ausgefallenen Natriumchlorid ab und engt das Filtrat im Vakuum ein. Das N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N'- (n-propyl) -18.8 g of the sodium compound of N, N-dimethyl-N '- (n-propyl) sulfamide are in 100 ecm of benzene with 18.6 g of trichloromethylsulfen chloride ι hour at 50 to 60 ° stirred. The precipitated sodium chloride is then filtered off with suction and the filtrate is concentrated in vacuo. The N'-trichloromethylmercapto-N, N-dimethyl-N'- (n-propyl) -

sulfamid bleibt als gelbbraunes Öl zurück.sulfamid remains as a yellow-brown oil.

Beispiel 13Example 13

22 g N, N-Dimethyl-N'-(4-methyl-cyclohexyl)-sulfamid werden in roo ecm Wasser unter Zusatz von 4,4 g Natriumhydroxyd gelöst. Bei Zimmertemperatur tropft man dann unter heftigem Rühren die Lösung von 18,6 g Trichlormethylsulfenchlorid in 50 ecm Alkohol zu. Hierbei fällt das Reaktionsprodukt ölig aus. Nach Umlösen aus Methanol zeigt das N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl - N' - (4 - methyl - cyclohexyl) -sulfamid einen Schmelzpunkt von 80 bis 870.22 g of N, N-dimethyl-N '- (4-methyl-cyclohexyl) -sulfamide are dissolved in roo 1 cm of water with the addition of 4.4 g of sodium hydroxide. A solution of 18.6 g of trichloromethylsulfen chloride in 50 ecm of alcohol is then added dropwise at room temperature with vigorous stirring. The reaction product precipitates as an oily product. After dissolving from methanol, the N'-trichloromethylmercapto-N, N-dimethyl-N '- (4-methyl-cyclohexyl) -sulfamide has a melting point of 80 to 87 0 .

Beispiel 14Example 14

15,2g N, N - Dimethyl - N' - (2-methoxy-phenyl) sulfamid werden unter Zusatz von 3 g Natriumhydroxyd in 200 ecm Wasser gelöst. Unter Wasserkühlung tropft man langsam 12,3 g Trichlormethylsulfenchlorid zu. Man rührt 1At Stunde nach und saugt ab. Das N'-Trichlormethylmercapto-N, N - dimethyl - N'- (2 - methoxy - phenyl) - sulfamid zeigt' einen Schmelzpunkt von 125 bis 1270 (aus Methanol).15.2 g of N, N - dimethyl - N '- (2-methoxyphenyl) sulfamide are dissolved in 200 ecm of water with the addition of 3 g of sodium hydroxide. While cooling with water, 12.3 g of trichloromethylsulfen chloride are slowly added dropwise. The mixture is stirred for 1 hour and filtered off with suction. The N'-Trichlormethylmercapto-N, N - dimethyl - N '(2 - methoxy - phenyl) - sulfamide' has a melting point 125-127 0 (from methanol).

Beispiel 15Example 15

15 g Morpholinsulfoanilid-Natrium werden in 150 ecm Benzol mit 10,6 g- Trichlormethylsulfenchlorid versetzt und 1 Stunde bei Zimmertemperatur gerührt. Man saugt anschließend vom Natriumchlorid ab und engt das Filtrat im Vakuum ein. Das Morpholin-sulfo-(N-trichlormethylmercapto-anilid) fällt hierbei kristallin aus. F. 146 bis 1470 (nach Umkristallisation aus Alkohol).15 g of sodium morpholine sulfoanilide are mixed with 10.6 g of trichloromethylsulfen chloride in 150 ecm of benzene and the mixture is stirred at room temperature for 1 hour. The sodium chloride is then filtered off with suction and the filtrate is concentrated in vacuo. The morpholine sulfo- (N-trichloromethylmercapto-anilide) precipitates in crystalline form. F. 146 to 147 0 (after recrystallization from alcohol).

Beispiel 16Example 16

16 g Morpholinsulfo- (4-chloranilid) -Natrium werden in 150 ecm Benzol mit 106 g Trichlormethylsulfenchlorid zur Umsetzung gebracht. Man rührt kurze Zeit nach, saugt vom Natriumchlorid ab und engt die Lösung im Vakuum ein. Das anfallende Morpholin - sulf ο - (N - trichlormethylmercapto-4-chloranilid) schmilzt bei 140 bis 1430.16 g of morpholinesulfo- (4-chloroanilide) sodium are reacted in 150 ecm of benzene with 106 g of trichloromethylsulfen chloride. The mixture is stirred for a short time, the sodium chloride is filtered off with suction and the solution is concentrated in vacuo. The resulting morpholine - sulf ο - (N - trichloromethyl mercapto-4-chloranilide) melts at 140 to 143 0 .

Beispiel 17Example 17

30,5 g Pyrrolidin-sulfoanilid-Natrium werden bei 400 in 200 ecm Benzol mit 22,4 g Trichlormethylsulfenchlorid umgesetzt. Nach kurzem Rühren saugt man vom Natriumchlorid ab und engt die Lösung im Vakuum ein. Das Pyrrolidtn-sulfo-(N-trichlormethylmercapto-anilid) schmilzt bei 117 bis 1190 (nach Umlösen aus Methanol).30.5 g of pyrrolidine-sulfoanilid sodium are reacted at 40 0 in 200 cc of benzene with 22.4 g Trichlormethylsulfenchlorid. After brief stirring, the sodium chloride is filtered off with suction and the solution is concentrated in vacuo. The pyrrolide sulfo- (N-trichloromethylmercapto-anilide) melts at 117 to 119 0 (after dissolving from methanol).

Beispiel 18Example 18

40 g Morpholinsulfoanilid werden in einer Lösung von 6,7 g Natriumhydroxyd in 5°ccm 10S Wasser in die Natriumverbindung übergeführt. Man verdünnt diese wäßrige Lösung mit 30 ecm Methanol, tropft bei Zimmertemperatur langsam 23 g Trichlormethylsulfenchlorid zu und rührt anschließend V2 Stunde lang nach. Hierbei erhält man das N-Trichlormercapto-N, N'-pentamethylen-N-phenyl-sulfamid vom F. 113 bis 1150 (nach Umlösen aus Alkohol).40 g of morpholine sulfoanilide are converted into the sodium compound in a solution of 6.7 g of sodium hydroxide in 5 ° ccm of 10 S water. This aqueous solution is diluted with 30 ecm of methanol, 23 g of trichloromethylsulfen chloride are slowly added dropwise at room temperature and the mixture is then stirred for another 2 hours. In this case, there is obtained the N-Trichlormercapto-N, N'-pentamethylene-N-phenyl-sulfamide, mp 113 to 115 0 (after recrystallising from alcohol).

Beispiel 19Example 19

10 g N, N-Dimethyl-N'-(4-chlorphenyl)-sulfamid werden analog Beispiel 2 zur Umsetzung gebracht. Das N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N'-(4-chlorphenyl)-sulfamid hat einen Schmelzpunkt von 100 bis 1030 (nach Umlösen aus Methanol).10 g of N, N-dimethyl-N '- (4-chlorophenyl) sulfamide are reacted analogously to Example 2. The N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N '- (4-chlorophenyl) -sulfamide has a melting point of 100-103 0 (after recrystallising from methanol).

Beispiel 20Example 20

21,4 g N, N-Dimethyl-N'-(2-methylphenyl)suIfamid werden in einer Lösung von 4 g Natrium-21.4 g of N, N-dimethyl-N '- (2-methylphenyl) suIfamid are dissolved in a solution of 4 g of sodium

hydroxyd in 8o ecm Wasser unter Zusatz von 2o ecm Methanol aufgelöst und bei Zimmertemperatur tropfenweise mit i8 g Trichlormethylsulfeiichlorid versetzt. Hierbei scheidet sich ein öl ab, das man in Äther aufnimmt. Nach Verdampfen des Äthers hinterbleibt· ein kristalliner Rückstand von N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N'-(2-methylphenyl)-sulfamid, das nach dem Umlösen aus Methanol bei 88° schmilzt.hydroxyd dissolved in 8o ecm water with the addition of 2o ecm methanol and at room temperature dropwise with 18 g of trichloromethylsulfonyl chloride offset. Here an oil separates out, which is absorbed in ether. After evaporation of the Ether remains behind a crystalline residue of N'-trichloromethylmercapto-N, N-dimethyl-N '- (2-methylphenyl) sulfamide, which melts at 88 ° after dissolving from methanol.

Beispiel 21Example 21

20,9 g der Natriumverbmdung des N, N-Dimethyl - N' - (1 - naphthyl) - sulf amids werden in 100 ecm Toluol angeschlämmt und bei Zimmertemperatur tropfenweise mit 14,3 g Trichlormethylsulfenchlorid versetzt. Hierbei steigt die Temperatur bis etwa 35 ° an. Man rührt 1 Stunde nach, saugt vom Natriumchlorid ab und engt das Filtrat im Vakuum ein. Hierbei erhält man einen öligen Rückstand, der durch Behandlung mitÄther-Petroläther zum größten Teil kristallisiert Das N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N'-(i-naphthyl)-sulfamid schmilzt bei 86 bis 890.20.9 g of the sodium compound of N, N-dimethyl-N '- (1-naphthyl) -sulfamide are suspended in 100 ecm of toluene and 14.3 g of trichloromethylsulfene chloride are added dropwise at room temperature. The temperature rises to about 35 °. The mixture is stirred for 1 hour, the sodium chloride is filtered off with suction and the filtrate is concentrated in vacuo. Here, an oily residue is obtained, which by treatment mitÄther-petroleum ether for the most part crystallized N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N '- (i-naphthyl) -sulfamide melts at 86 to 89 0th

Beispiel 22Example 22

20,1 g N, N-Dimethyl-N'-(2-pyridyl)-sulfamid werden unter Zusatz von 4 g Natriumhydroxyd in 200 ecm Wasser gelöst. Bei Zimmertemperatur tropft man zur Lösung unter heftigem Rühren 18,6 g Tricnlormethylsulfenchlorid zu. Hierbei fällt das N'-Trichlormethylmercapto-N, N-dimethyl-N'-(2-pyridyl)-sulfamid sofort in kristalliner Form aus. Nach kurzem Nachrühren wird abgesaugt und der Filterrückstand mit Wasser nachgewaschen. F. 940.20.1 g of N, N-dimethyl-N '- (2-pyridyl) sulfamide are dissolved in 200 ecm of water with the addition of 4 g of sodium hydroxide. At room temperature, 18.6 g of trichloromethylsulfene chloride are added dropwise to the solution with vigorous stirring. The N'-trichloromethylmercapto-N, N-dimethyl-N '- (2-pyridyl) sulfamide precipitates out immediately in crystalline form. After a short further stirring, it is suctioned off and the filter residue is washed with water. F. 94 0 .

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von fungiziden Derivaten des Trichlormethylmercaptans, dadurch gekennzeichnet, daß man Trichlormethylsulfenchlorid mit N-substituiertem Sulfamid, das mindestens 1 freies Wasserstoffatom am Stickstoff besitzt, umsetzt.Process for the preparation of fungicidal derivatives of trichloromethyl mercaptan, thereby characterized in that trichloromethylsulfen chloride with N-substituted sulfamide, which has at least 1 free hydrogen atom on the nitrogen. (109 704/6 10.61)(109 704/6 10.61)
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