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DE932926C - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Russ durch thermische Zersetzung von Kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Russ durch thermische Zersetzung von Kohlenwasserstoffen

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Publication number
DE932926C
DE932926C DEC6927A DEC0006927A DE932926C DE 932926 C DE932926 C DE 932926C DE C6927 A DEC6927 A DE C6927A DE C0006927 A DEC0006927 A DE C0006927A DE 932926 C DE932926 C DE 932926C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
reaction chamber
zone
chamber
combustion chambers
longitudinal axis
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DEC6927A
Other languages
English (en)
Inventor
George Louis Heller
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Columbian Carbon Co
Original Assignee
Columbian Carbon Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Columbian Carbon Co filed Critical Columbian Carbon Co
Application granted granted Critical
Publication of DE932926C publication Critical patent/DE932926C/de
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09CTREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK  ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
    • C09C1/00Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
    • C09C1/44Carbon
    • C09C1/48Carbon black
    • C09C1/50Furnace black ; Preparation thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Ruß durch thermische Zersetzung von Kohlenwasserstoffeh Die vorliegende Erfindung erstreckt sich auf die Herstellung von Ofenruß durch Zersetzung von Kohlenwasserstoffeh, insbesondere auf ein Verfahren zur Herstellung von Ofenruß, beidem der Kohlenwasserstoff durch schnelles Einmischen in einen Strom heißer Gase, die durch eine langgestreckte, wärmeisolierte Reaktionskammer strömen, zersetzt wird. Eine solche Arbeitsweise ist z. B. in der USA.-P,atentsc'hrift 2378055 beschrieben. Die Erfindung betrifft auch eine verbesserte Vorrichtung, die zur Durchführung des Verfahrens besonders geeignet ist.
  • Bei dem in der soeben erwähnten USA.-Patentschrift beschriebenen Verfahren wird der zu zersetzende Kohlenwasserstoff, der hier als Kohlenwasserstoffausgangsmaterial bezeichnet wird, in einen getrennt erzeugten, turbulenten Strom heißer Flammengase, die durch eine langgestreckte, wärmeisolierte Reaktionskammer mit angenähert gleichförmiger Querschnittsfläche strömen, derart eingespritzt, daß das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial schnell mit den Flammengasen vermischt, rasch und gleichmäßig auf seine Zersetzungstemperatur erhitzt und durch die dabei aufgenommene Wärme zersetzt wird. Das resultierende gasförmige Gemisch zieht weiter durch die Reaktionskammer in einem Zustand starker Turbulenz. Das gasförmige Gemisch mit darin suspendiertem Ruß wird vom stromabgelegenen Ende der Kammer abgezogen und gekühlt und der Ruß aufgefangen und abgetrennt.
  • Es wurde gefunden, daß bei derartigen Verfahren die Eigenschaften des anfallenden Rußes wesentlich durch die Geschwindigkeit und. Gle-ichförmigkeit des Vermischens des Kohlenwasserstoffausgangsmaterials mit den heißen Flammengasen beeinflußt werden. Bemerkenswerterweise werden die Teilchengröße und die die Einmischbarkeit in Kautschuk bestimmenden Eigenschäften des entstehenden Rußes hierdurch wesentlich beeinflußt. Im allgemeinen sind die Rußteilchen um so kleiner, je schneller und gründlicher das Vermischen des Kohlenwasserstoffausgangsmaterials mit den heißen Flammengasen erfolgt.
  • Dank der höhen Geschwindigkeit und der hohen Turbulenz der Flammengase verläuft das Vermischen des Kohlenwasserstoffausgangsmaterials im allgemeinen so schnell, d.aß es wohl mit augenb-licklich bezeichnet werden kann. Die Geschwindigkeit der pyrolytischen Zersetzung des Ausgangskohlenwasserstoffes bei Berührung mit den heißen Flammengasen ist jedoch ebenfalls sehr .schnell und steigt im allgemeinen mit einem Anwachsen der Temperatur und der Länge der Molekülkette des Kohlenwasserstoffes. DieZeitdauer des.Vermischens und des Beginns der Pyrolyse scheint im Mikrosekundenbereich zu liegen.
  • Die Verwendung. schwererer, normalerweise flüssiger Kohlenwasserstoffe als Rohstoff für die Herstellung von Ruß ist steigend wichtiger geworden. Die Meisten schweren Kohlenwasserstoffe, die für diesen Zweck zur Verfügung stehen, z. B. schwere, relativ preiswerte Rückstände, können nicht ohne übermäßige Spaltung verdampft werden, und ihre Verwendung bedingt daher, daß sie flüssig in die Reaktionskammer eingespritzt werden. Wenn sie so verwendet werden, so wird die Schwierigkeit einer gleichmäßigen Dispergierung der Kohlenwasserstoffe in den heißen Gasen stark erhöht, und dies wird weiter durch ihre große Zersetzungsgeschwindigkeit kompliziert.
  • Da es im allgemeinen wünschenswert ist, den Kohlenwasserstoff gründlich in den heißen. Gasen zu dispergieren, bevor die Pyralys.e zu dem Punkt fortgeschritten ist, an dem Kohlenstoffteilchen gebildet werden, wird die Geschwindigkeit der gleichmäßigen Vermischung besonders wichtig, wenn zum Unterschied vom Erdgas, das im wesentlichen aus Methan besteht, höhermolekulareKohlenwasserstofffe als Ausgangsstoffe verwendet werden. Es wurden schon verschiedene Verfahren vorgeschlagen, das schnellere und gleichmäßigere Vermischen dieser schwereren Kohlenwässerstoffe mit den Flammengasen zu begünstigen. -Es ist das Ziel der vorliegenden Erfindung, die Zeitdauer zwischen der ersten Berührung des Kohlenwasserstoffausgangsmaterials mit den heißen Gasen- und -der gleichförmigen, vollständigen Dispergierung - des. Kohlenwasserstoffausgangsmaterials zu verkürzen.
  • Dies wird gemäß -der vorliegenden Erfindung durch starke Erhöhung der Turbulenz der Flammengase in der Zöne .der Kammer, in die das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial eingespritzt wird, d. h. die Mischzone, erreicht, indem- man in dieser Zone getrennte Ströme heißer Flammengase so zusammen bringt, daß diese Ströme mit beträchtlicher Gewalt aufeinandertrefferi, aber ohne ernsten Verlust an kinetischer Bewegungsenergie in Längsrichtung durch die Kammerströmen.
  • Gemäß einer besonders vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung erzeugt man, gesondert voneinander, zwei oder mehrere Ströme heißer Flammengase mit hoher Geschwindigkeit und hoher Turbulenz in gesonderten, langgestrecken Verbrennungskammern und führt die resultierenden Gase als getrennte, symmetrisch zueinander .angeordnete Ströme in das stromauf gelegene Ende der Reaktionskammer ein. Hierbei werden die Ströme gegeneinander und gegen die Achse der Kammer in einer allgemein stromabgerichteten Richtung ,gegeneinander geneigt, und man spritzt das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial in die resultierende Zone verstärkter Turbulenz und Aufeinanderschlagens gesondert'ein. Man kann das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial in die Mischzone als ein oder mehrere Ströme in einer Richtung im wesentlichen Parallel zur Längsachse einspritzen, man kann es aber auch mit Vorteil in die Mischzone in ein oder mehreren getrennten Strömen, die angenähert im rechten Winkel zur Längsachse der Kammer eintreten, einspritzen.
  • Die Reaktionskammer selbst kann von angenähert gleichförmigem Querschnitt über ihre ganze Länge sein, es ist .aber vorteilhafter, sie im Querschnitt in der Zone der Ausgangsgaseinspritzung oder direkt hinter der Mischzone etwas zu verengen. Ferner kann die Reaktionskammer einen im allgemeinen kreisförmigen Querschnitt aufweisen. Gewöhnlich können, wenn eine Reaktionskammer mit kreisförmigem Querschnitt verwendet wird, zwei oder mehrere konvergierende Ströme von Flammengasen symmetrisch um die Längsachse der Kammer angeordnet und konvergierend gegen diese Achse in einer im allgemeinen stromabwärts gerichtetenRichtung mit Vorteil verwendet werden. Bei Verwendung einer rechteckigen Kammer mit größerer Höhe als Breite können ein oder mehrere Paare einander gegenüber angeordneter Flammengasströme gleichmäßig gegen oder in gleichmäßigen Abständen über die Höhe der Reaktionskammer angeordnet verwendet werden.
  • Durch das Aufeinanderprallen der eintretenden konvergierenden heißen Flammengasströme wird die Turbulenz in der Mischzone verstärkt. Bei einer solchen Arbeitsweise ist es jedoch wichtig, daß ein hohes Ausmaß der Turbulenz durch die ganze Reaktionskammer hindurch aufrechterhalten bleibt. Aus diesem Grund soll eine .übermäßige Zerstreuung der kinetischen Energie der heißen Gasströme in der Mischzone vermieden werden.
  • Es wurde gefunden, daß ein befriedigendes Aufeinanderprallen zur Erzielung des gewünschten Turbulenzgrades ,erreicht wird, wenn der Konvergenzwinkel der einzelnen Ströme zueinander 6o° -oder mehr beträgt. Damit ,aber die kinetische Energie der eintretenden heißen Gasströme weitgehend aufrechterhalten bleibt, sollte der Winkel zwischen der Längsachse- der einzelnen Ströme oder der Verbrennungskammern mit der stromauf verlängei #ten Längsachse der Reaktionskammer 6o° nicht überschreiten, mit anderen Worten, der Konvergenzwinkel der eintretenden Strompaare der heißen Flammengase, die symmetrisch gegen die Längsachse der Reaktionskammer angeordnet sind, sollte mindestens 6o°, aber höchstens 12o° betragen.
  • Die Erfindung ist in ihrem allgemeineren Sinn nicht auf das Verfahren und die Mittel, durch die die gesonderten Ströme heißer Flammengase erzeugt werden, beschränkt, noch auf die Verhältnisse, in denen das brennbare Gas und das sauerstoffhaltige Gas in dem verwendeten brennbaren Gemisch enthalten sind. Das heißt also, die Flammengase können oxydierend, neutral oder reduzierend sein. Es ist naturgemäß wichtig, daß diese Ströme heißer Gase sich auf einer Temperatur oberhalb derjenigen befinden, bei der das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial' zu Ruß zersetzt wird, und daß gesonderte Ströme der Reaktionskammer mit verhältnismäßig großen Geschwindigkeiten zugeführt werden.
  • Bei der üblichen Durchführung des Verfahrens nach der USA.-P,atentsdhrift 2378055 wird eine größere Wärmemenge aus der Verbrennungszone auf das kühlere, stromabgelegene Ende der Ofenkammer ausgestrahlt. Dies wird gemäß der vorliegenden Erfindung vermieden, indem die Verbrennungskammer so angeordnet ist, daß jede Kammer gegen eine Seitenwand der anderen Verbrennungskammer des Paares gerichtet ist oder gegen eine Verlängerung derjenigen Wand, die auf Rotglut erhitzt ist und zum Ausstrahlen oder Reflektieren von Wärme in die Verbrennungskammer dient. Hierdurch können die Leistung und die Geschwindigkeit der Verbrennung und damit die Geschwindigkeit und die Temperatur der Gase, die der Mischzone zugeleitet werden, wesentlich erhöht werden.
  • Die Erfindung ist auf die Verwendung verschiedener Arten von Kohlenwasserstoffausgangsstoffen anwendbar, einschließlich normalerweise gasförmiger Köhlenwasserstoffe, z. B. Erdgas und Kohlenwasserstoffgase, die durch Beimischen von Dämpfen normalerweise flüssiger Kohlenwasserstoffe angereichert sind, insbesondere wenn ein Ofenruß von außerordentlich kleiner Teilchengröße gewünscht wird. Dies ist jedoch insbesondere vorteilhaft, wenn ein schwerer, normalerweise flüssiger Ausgangsstoff verwendet wird, wobei das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial in die Mischzone als flüssiger Sprühregen eingemischt werden kann. Im letztgenannten Fall kann der flüssige Kohlenwasserstoff mit Vorteil mit Hilfe von Sprühdüsen in die Reaktionskammer eingespritzt werden.
  • DieErfindung sei weiter beschrieben und erläutert unter Bezugnahme auf die Zeichnungen, die in üblicher Weise etwas schematisch und fragmentarisch eine besonders zur Durchführung des Verfahrens geeignete Vorrichtung darstellen. Es sei jedoch verstanden, daß die Erfindung nicht auf diese besonders beschriebene Ausführungsform beschränkt ist. Fig. i ,ist ein Horizontalschnitt in der Längsrichtung der Vorrichtung, beider die Verbrennungskammern und die Reaktionskammer kreisförmigen Querschnitt besitzen; Fig. 2 ist ein Teilquerschnitt entlang der Linie 2-2 der Fig. i ; Fig. 3 ist ein Teilquerschnitt entlang der Linie 3-3 der Fig. i, mit Blickrichtung stromaufwärts; Fig. 4 ist ein horizontaler Längsschnitt einer Vorrichtung, bei der die Verbrennungskammern und die Reaktionskammer rechteckigen Querschnitt besitzen; Fig.5 ist einTeilquerschnittentlangderLinie5-5 der Fig. 4, mit Blickrichtung stromaufwärts; Fig. 6 ist ein Teilquerschnitt entlang derLinie 6-6 der Fig. 4, mit Blickrichtung stromaufwärts.
  • In diesen Zeichnungen sind die entsprechenden Elemente mit den gleichen Bezugszahlen bezeichnet. In Fig. i, z und 3 ist eine langgestreckte Reaktionskammer mit kreisförmigem Querschnitt mit i bezeichnet und ausgekleidet und begrenzt durch feuerfeste Stoffe 2, die mit einer Schicht wärmeisolierender Stoffe 3 bedeckt sind, die alle durch ein äußeres Metallgehäuse 4 umgeben sind. Am stromauf gelegenen Ende der Reaktionskammer i befinden sich zwei Verbrennungskammern 5 mit kreisförmigem Querschnitt, die in einem Winkel von etwa 6o° gegen die Längsachse der Reaktionskammer konvergieren. Diese Verbrennungskammern 5 sind ebenfalls mit feuerfesten Stoffen ausgekleidet, .die den hohen Temperaturen widerstehen können. Diese wiederum sind, mit einer Schicht aus wärmeisolierendem Material eingefaßt, durch ein äußeres Metallgehäuse umgeben.
  • Am Außenende jeder Verbrennungskammer ist ein Gebläsebrenner 6 vorgesehen, der einen Brennerblock 7 aus hochfeuerfestem Material enthält, der am Außenende der Verbrennungskammer angebracht ist und eine Anzahl von Brenneröffnungen 8 besitzt, die durch den Brennerblock verlaufen. Diese Brenneröffnungen sind in gleichmäßigem Abstand über den Querschnitt des Brennerblocks angeordnet und an ihrem Außenende gegen den Windkasten 9 offen, dem Verbrennungsluft unter Druck durch die Öffnung io aus einer geeigneten Quelle, z. B. einem Gebläse, zugeführt wird. Koaxial zu jeder Brenneröffnung befindet sich ein Brennstoffeinspritzer i i, der durch ein Röhr 12 mit dem Brennstoffverteiler 13 verbunden ist, dem Brennstoff, z. B. Erdgas, unter Druck durch Leitung 14 zugeführt wird.
  • Gebläsebrenner der in der Zeichnung angegebenen Art, wie sie auch in der USA.-Patentschrift :2529873 beschrieben sind, haben sich für den vorliegenden Zweck als besonders geeignet erwiesen. Aber es sei verstanden, daß auch andere Brennerarten, die zur Erzeugung eines 'heißen Flammengasstromes von großer Geschwindigkeit und großer Turbulenz geeignet sind, verwendet werden können, z. B. können Brenner mit Vormischung verwendet werden.
  • In der abgebildeten Vorrichtung ist nur Vorsorge für die Zuführung von zwei Strömen heißer Verbrennungsgase zur Reaktionskammer getroffen. Es sei jedoch verstanden, däß .auch mehr als zwei solcher Gasströme verwendet werden können. Zum Beispiel können in der beschriebenen Vorrichtung drei solcher Verbrennungskammern im Winke'1 von je i2o° zueinander vorgesehen sein, oder auch vier solcher Verbrennungskammern im Winkel von je 9o° zueinander. Es ist im .allgemeinen vorteilhaft, die Verbrennungskammern symmetrisch um die Längsachse der Reaktionskammer anzuordnen, um einen gleichmäßigen Strom durch die Kammer zu erzielen. Die konvergierenden Ströme heißer Gase können auch anderweitig erzeugt und der Mischkammer durch konvergierende Leitungen, die in ähnlicher Weise an den Verbrennungskammern angeordnet sind, zugeleitet werden, wobei vorgesehen wird, daß die heißen Gase mit -der erforderlichen höhen Temperatur zugeführt und die gesonderten Ströme unter Bedingungen, die hohe Geschwindigkeit und große Turbulenz gewährleisten, zugeleitet werden.
  • Wie oben beschrieben, treffen die konvergierenden heißen Gasströme mit solcher Gewalt aufeinander, daß sie außergewöhnlich heftigeTurbulenz erzeugen. Das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial kann in die resultierende Zone extrem hoher Turbulenz in der Richtung der Längsachse der Reaktionskammer durch die Einspritzeinrichtung 15 eingespritzt werden, es kann jedoch auch radial in die Zone der extremen Turbulenz durch eine Vielzahl radial gerichteter Injektoren 15" eingespritzt werden. Vier solcher Injektoren sind in Fig. 3 gezeigt.
  • Die Injektoren 15 und i5' können einfache Rohre aus hitzebeständigem Material mit offenen Enden sein. Solche Injektoren 'können mit Vorteil verwendet werden, `nenn .das Ko'hlenwasserstoffausgangsmaterial als Gas oder Dampf eingespritzt wird. Wenn. jedoch ein schweres, normalerweise flüssiges Kohlenwasserstoffausgangsmaterial ver-. wendet wird, halben die Elemente 15 und 15' vorteilhaft die Form von Zerstäubungssprühdüsen, wie sie z. B. in der Zeichnung wiedergegeben sind.
  • Diese Sprühdüsen werden vorteilhaft mit Wasser gekühlt, wobei das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial durch -die Leitung 17, ein gasförmiges Medium, z. B. Luft oder Dampf; für die Zerstäubung des #öles durch die Leitung i8 und Wasser zum Kühlen der Düse durch die Leitung ig eingeführt werden und letzteres 2m Kreislauf durch den Düsenmantel geführt und durch die Leitung 2o abgezogen wird.
  • Falls_gewünscht, kann ein Teil des Kohlenwasserstoffausgangsmaterials durch den längs gerichteten Injektor 15 und der übrige Teil durch die radialgerichteten Injektoren 15' eingespritzt werden, es braucht aber auch nur eines der Mittel 15 oder 15' zum Einspritzen der Koh.lenwasserstoffe verwendet zu werden.
  • In der eben beschriebenen Vorrichtung ist die langgestreckte Reaktionskammer i am stromauf gelegenen Ende im Querschnitt verengt, wobei der Hauptzweck hierfür das Erhöhen der Viskosität und der Turbulenz des heißen durchströmenden Gasstromes ist. Diese Gasbeschleunigungszone ist besonders vorteilhaft, wenn ein flüssiges Kohlenwasserstoffausgan:gsrnaterial radial in die Kammer durch radialgerichtete Sprühdüsen 15' eingespritzt wird.. Wie oben angegeben, kann jedoch die Reaiktions- und Mischkammer auch über ihre ganze Länge im wesent'lic'hen gleichförmngen Querschnitt aufweisen.
  • Obgleich Öfen der eben beschriebenen Art Verbren .nungskammern und Reaktionskammern mit kreisförmigem Querschnitt haben und mit Vorteil verwendet wurden, wurde, gefunden, daß es noch vorteilhafter ist, besonders bei großen Anlagen, Öfen zu verwenden, in denen @die Verbrennungs- und die Reaktionskammern von rechteckigem Querschnitt :sind, wie eingehender durch die Fig. q., 5 und 6 dargestellt ist.
  • In dieser bevorzugten Vorrichtung haben die Reaktionskammer i und die Verbrennungskammern 5 rechteckigen Querschnitt, vorzugsweise etwa doppelt so hoch wie breit, wie deutlidh aus den Fig. 5 und 6 ersichtlich ist. Die Gebläsebrenner sind praktisch die gleichen. wie die vorher beschriebenen mit der Abweichung, daß die Brennerblöcke 7 rechteckigen Querschnitt aufweisen. Die Höhe der Reaktionskammer ist in der gezeigten Vorrichtung nahezu gleich der Höhe der Verbrennungskammern, aber, wie vorher angegeben, kann eine Vielzahl von Verbrennungskammern verwendet werden, die gleichmäßig im Abstand voneinander über die Höhe der Reaktionskammer verteilt sind, falls dies gewünscht ist.
  • Die Reaktionskammer ist überall. von nahezu gleichmäßiger Höhe, aber in .ihrer Breite an ihrem stromauf gelegenen Ende, wie angegeben, verengt. Vorteilhaft beträgt die größte Breite der Reaktionskammer etwa 30 cm und die geringste Breite etwa 15 cm oder etwas weniger.
  • Wie deutlich aus der F.ig. 6 hervorgeht, sind Einspritzvorrichtungen 15' für den KoMenwasserstoffausgangsstoff gleichmäßig über die Höhe der Reaktionskammer auf deren gegenüberliegenden Seiten verteilt. Zwei weitere Einspritzeinrichtungen 15' sind senkrecht dazu angeordnet, um das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial in entgegengesetzten Strömen von oben nach unten und von unten nach oben in den Gebläsegasstrom einzuspritzen. Es können entweder nur die horizontalen oder nur die vertikalen Einspritzeinrichtungen verwendet werden, es können aber auch alle diese Einspritzeinrichtungen gleichzeitig benutzt werden. Mit besonderem Vorteil wird jedoch das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial in dis turbulenten Gebläsegasströme unter Verwendung lediglich der oberen, und- der unteren senkrechten Einspritzeinrichtungen eingeführt, so daß das Ausgangsmaterial in Richtung des größten Durchmessers der Qüerschnittsfläche der Kammer eingespritzt wird und die Wahrscheinlichkeit, daß der Strom des Ausgangsmaterials auf die gegenüberliegende Wandung trifft, vermindert wird.
  • Wird der Querschnitt der Reaktionskammer an oder nahe seinem stromauf gelegenen Ende verengt, wie in den Zeichnungen gezeigt ist, dann ist es wichtig, daß gewisse Bedingungen mit Rücksicht auf den. verminderten Querschnitt sorgsam beachtet .werden. Vom stromauf gelegenen Ende soll eine gebogene Annäherung an die Gasbeschleunigungszone vorhanden sein, um eine glatte Gasströmungsfläche zu erzeugen, so daß die Reibungsverluste vermindert und Wirbelströme vermieden werden. Jede plötzliche und übertriebene Änderung in der Strömungsrichtung durch die Kammer oder eine scharfe Kante innerhalb der Kammerwand in der Zone der Einspritzung des Ausgangsmaterials ruft leicht Wirbel.. in der Einspritzzone des Ausgangsmaterials hervor und führt dann zu örtlicher Koksbildung an den Wänden. Diese Vorsichtsmaßnahmen sollen auch beachtet werden, wenn die Reaktionskammer überall von nahezu gleichmäßigem Querschnitt ist.
  • Wie oben bemerkt, .ist die Querschnittsvergrößerung am stromab gelegenen Ende der Reaktionskammer kein wesentliches Merkmal der Erfindung. Sie kann jedoch vorteilhaft zur Herabsetzung der Ofenlänge unter Beibehaltung der Verweildauer und zum Ausgleich des Druckgefälles, das in der verengten Zone der Kammer herrscht, dienen.
  • Die Geschwindigkeitsbeschleunigungszone kann, wenn sie verwendet wird, sich über eine beliebige gewünschte Strecke stromab erstrecken. Dabei ist es wünschenswert, daß - in Strömungsrichtung der Gase gesehen - beim übergang zur engsten Stelle die Kammerwände mit der Längsachse der Kammer einen Winkel von nicht wesentlich mehr als i i° bilden und daß beim Verlassen der engsten Stelle der Verlauf der Kammerwände noch gerader ist und mit der Längsachse einen Winkel von nicht mehr als etwa 4° bildet. Das Ausmaß der Querschnittsverminderung kann in Abhängigkeit in erster Linie von dem zulässigen Rückdruck und der gewünschten Geschwindigkeitserhöhung variieren.
  • Die in der angegebenen Art konstruierte Beschleunigungszone bei oder unmittelbar bei der Zone des ersten Zusammentreffens zwischen dem Ausgangsmaterial und dem heißen Gebläsegas kann, wie oben angegeben, mit Vorteil in Verbindung mit den zuvor beschriebenen konvergierenden Strömen aus Flammengasen angewendet werden und arbeitet mit diesen unter Bildung einer Zone weitergesteigerter Geschwindigkeit und Turbulenz zusammen und beschleunigt somit die Geschwindigkeit und Gleichmäßigkeit des Vermischens.
  • Das Verhältnis, der Querschnitte der konvergierenden Ströme der heißen Gase zum Querschnitt der Mischzone oder Reaktionskammer kann gleichfalls variieren, wobei die optimale Flächenbeziehung in erster Linie von der Anzahl der konvergierenden Ströme, dem zulässigen Rückdruck und der gewünschten Lineargesdhwindi.gkeit des vereinigten Gasstromes durch den Rest der Reaktionskammer abhängt und die letztgenannte wesentlich die Zeitdauer beeinflußt, während der das Kohlenwasserstoffausgangsmateri-al oder die daraus entstehenden Kohlenstoffteilchen mit den :heißen Gasen in Berührung bleiben.
  • Es ist im allgemeinen wünschenswert, daß die Summe der Querschnitte der konvergierendem heißen Gasströme mindestens gleich der Querschnittsfläche der Reaktionskammer ist, wenn diese Kammer überall nahezu gleichen Querschnitt aufweist, oder mindestens gleich dem größten Querschnitt der sich allmählich erweiternden Reaktionskammer, wenn eine Vorrichtung, wie in den Zeichnungen dargestellt, verwendet wird. Wenn der dabei resultierende Rückdruck zulässig ist und extrem hohe Lineargeschwindigkeiten durch die Reaktionskammer gewünscht werden, kann die Summe der Querschnitte der @lconve:rgierenden heißen Gasströme den OOuersohnitt der Reaktionskammer weit überschreiten.
  • Im Betrieb werden die heißen Flammengase, die in den Verbrennungskammern 5 entstehen, mit hoher Geschwindigkeit in das stromauf gelegene Ende der Verbrennungskammer geleitet und treffen mit großem Aufprall aufeinander, wodurch eine Zone außerordentlicher Turbulenz erzeugt wird. Die Temperatur der heißen Gasströme kann beträchtlich variieren ,in Abhängigkeit von der Art des zu zersetzenden Kohlenwasserstoffes und den gewünschten Eigenschaften des Endproduktes. Normalerweise weisen diese Gasströme eine Temperatur von etwa iioo bis 165o° auf, und. es@ ist infolgedessen wichtig, daß die Innenwände der Verbrennungskammer und der Reaktionskammer aus Material, vorteil'hafterweise aus Tonerde, Mullit od. dgl., bestehen.
  • Bei Anlagen, die eine einzige Verbrennungszone enthalten, wie z. B. die in der USA.-Patentschrift a 529 873 gezeigte, wird. häufig, wenn die Gebläsegeschwindigkeit 24 bis 38 m je Sekunde übersteigt, eine Abnahme der Temperatur der resultierenden Flammengase beobachtet, anscheinend infolge unvollständiger Verbrennung. Wird die Geschwindigkeit auf über 6o m je Sekunde erhöht, dann wird die Flamme unbeständig und neigt dazu, von der Vorderseite dies Brennerblockes abzureißen. Die höchsterreichbare Geschwindigkeit der Flammengase in der Zone der Verm.isdhung mit dem Kohlenwasserstoffausgangsmaterial hängt von dieser praktischen Grenzbedingung ab.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung können Geschwindigkeiten, die früher praktisch nicht erreichbar waren, leicht unter optimalen Verbrennungsbedingungen erzielt werden.
  • Wie oben angegeben, ist es gewöhnlich wünschenswert, insbesondere wenn ein flüssiger Kohlenwasserstoff verwendet wird, das Ausgangsmaterial als einen feinstzerstäubten Sprühregen in die B.eschleun.igungszone der Ofenkammer einzuspritzen in einer Richtung senkrecht zu deren Längsachse. Vorteilbafterweise werden die Zerstäubungsdüsen 15' .einander direkt gegenüber angeordnet, da dies, wie gefunden wurde, die Gleichmäßigkeit des Vermischens und des resultierenden Gemisches begünstigt.
  • Die vorliegende verbesserte Vorrichtung schafft Mittel, durch die das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial außerordentlich schnell und gleichmäßig mit den heißen Flammengasen vermischt und in feinverteilten kolloidalen Kdhl,enstoff umgewandelt wird, selbst wenn das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial eine schwere Flüssigkeit, z. B. hocharomatische Öle aus dem Rückstand der thermischen Spaltung eines Kreislauföles aus der katalytischen Spaltung, ist. Ein solcher flüssiger Kohlenwasserstoff kann z. B. eine Dichte von etwa I,o29 bis I,127 und einen Stockpunkt unter 27° haben und wurde mit besonderem Vorteil verwendet.
  • Die Maße und die Maßverhältnisse der vorliegenden verbesserten Vorrichtung können, wie oben angegeben:, beträchtlich variieren: Eine Vorrichtung, die mit besonderem Vorteil -verwendet wurde, enthielt zwei Verbrennungskammern; im wesrentlichen wie in den Fig. 4, 5 und 6 der Zeichnung gezeigt ist, wobei jede Verbrennungskammer 12,5 cm breit,- 15 cm hoch und 52,5 cm lang war. Diese Verbrennungskammern belieferten die Reaktionskammer, deren Gäsbeschleunigungsteil im wesentlichen 1ö crri breit und 15 cm -hoch war und deren Länge von diesem Abschnitt bis zur Austrittsstelle aus der Reaktionskammer ungefähr 18o cm betrug. Das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial wurde in der Längsrichtung, wie in der Zeichnung bei 15 angegeben, bei. einem Punkt, 30 cm entfernt vom Gasbeschleunigungsabschnitt, eingeführt. Die im Gasbeschleunigungsabschnitt erreichten Geschwindigkeiten waren 2,5mal so groß wie die normalen Gebläsegasgeschwindigkeiten, die in rechteckigen Kammern üblicher Bauart bisher erreicht wurden.
  • In der eben beschriebenen Vorrichtung wurde bei Verwendung eines gasförmigen Kohlenwasserstoffes ein Ofenruß mit einer Teilchengröße von 2o bis 25 Millimikron oder weniger erzeugt mit einer Farbe im Bereich von 157 bis 170 und mit außerordentlich hohen Zugfestigkeiten in Kautschuk.
  • Wegen der außerordentlichen Turbulenz in der Mischzone wird: das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial außerordentlich schnell und gleichmäßig mit den heißen Gasen vermischt und durch die dabei aufgenommene Wärme schnell zersetzt, wonach das resultierende Gemisch weiterhin durch die Reaktionskammer im Zustande hoher Turbulenz zieht.
  • Wenn das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial als Flüssigkeitssprühregen eingeführt wird, scheinen die Flüssigkeitströpfchen durch die auflerordentliche Turbulenz der heißen Gase sofort zerschlagen und auseinandergerissen und in den heißen Gasen in allerfeinsten Teilchen dispergiert zu werden. Auf Grund dieser schnelleren Dispergierung können Ofenruße mit extrem hohen Farbwerten, einem charakteristischen Merkmal einer 'kleinen Teilchengröße, sogar aus schweren Kohlenwasserstoffrückstandsfraktionen erzeugt werden.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren und die mit hei Verwendung eines schweren flüssigen Ausgangs--materials zu erzielenden Vorteile werden durch das folgende Beispiel einer Arbeitsweise beschrieben, die in der Vorrichtung durchgeführt wurde, wie -sie in den Fig. 4 bis 6 dargestellt ist-. Die maximale Breite der Reaktionskammer betrug 29 cm; die Breite der Gasbeschleunigungszone der Kammer 11,5 cm, die Breite der beiden Verbrennungskammern 29 cm und die Höhe der Verbrennungskammern und der Reaktionskammer etwa 21,5 cm. In dieser Vorrichtung betrug die Länge der Verbrennungskammern 'etwa 6o cm und die Länge der Reaktionslcammer etwa 274 cm. -Bei dieser Arbeitsweise wurde den Gebläsebrennern Luft in einer Menge von etwa 1416 m3 je Stunde und Erdgas in einer Menge von etwa 124 m3 je Stunde zugeführt, so daß im Gebläsegas das Verhältnis Luft - zu Erdgas ungefähr 11,4 betrug. Bei Verwendung allein der senkrecht angeordneten Einspritzvorrichtüngen 15' für- da's Kohlenwasserstoffausgangsmaterial an der - Verengung der Reaktionskammer wurde ein schweres Rückstandsöl; wie oben beschrieben, -als Sprühregen in die heißen Flammengase @in einer Menge von etwa 1341 je Stunde eingeführt. Die Temperatur der - Flammengase betrug unmittelbar vor dem Vermischen T1 etwa 16o5°, und an einer Stelle unmittelbar hinter der Einspritzzone des Ofens für das Ausgangsmaterial war die Temperatur T, etwa 116o°, während die Gase aus der Reaktionskammer bei einer Temperatur T3 von etwa 1355° austraten. Durch diese Reaktion wurden o,457 kg Ruß je Liter .Öl mit einer ABC-Farbz2hl 134, einer Deckkraft von 124 im Vergleich zu 113 für Kanalruß für die Kautschukindustrie und mit einem Ölabsorptionswert von etwa 1,651 Öl je Kilogramm Ruß Bei einer ähn1nchen Arbeitsweise, bei der die Flammengase unmittelbar vor dem Vermischen eine Temperatur von etwa 148o° hatten, war-diese unmittelbar unterhalb der Mischzone etwa iooo°, und die-Flammengase traten aus der Reaktionskammer mit einer Temperatur von etwa 128o° aus.. Das Kählenw.ass-erstofföl wurde in die Flammen> gase in Mengen von etwa 2221/Std. eingespritzt, und es wurden etwa 0,497 kg Ruß je Liter 01 erzeugt mit- einer ABC-Farbzahl von 117, einer Deckkraft von- iio und einem Ölabsorptionswert von I,341/kg Ruß.
  • Aus dem vorstehenden Beispiel ist ersichtlich,-daß durch Veränderung der ATbeitsbedingungen, insbesondere der in der -Zeiteinheit zugeführten (#lmenge, die Eigenschaften und Ausbeuten des anfallenden Rußes :erheblich verändert werden können.
  • Die Arbeitsbedingungen konnten im allgemeinen, beträchtlich variiert werden. Zum Beispiel konnte in einer Vorrichtung der eben beschriebenen Größe die Luftzufuhr für die Verbrennung zwischen etwa 1133 und etwa 1982 m3/Std. und das Verhältnis von Luft zu Brennsteff innerhalb des Bereiches von 9 : i bis 14 : 1 variiert werden. Ist ein Ruß sehr kleiner Teilchemgröße erwünscht, sollte die Zufuhr des Öles im Bereich von etwa 0,093 bis etwa o,186 1/m3 Luft betragen. Aber wenn ein Ruß mit etwas größerer Teilchengröße erwünscht ist, kann die Zufuhr des Kohlenwasserstofföles bis auf etwa 0,2701/m3 Luft oder noch höher gesteigert werden.
  • Bei weiteren Versuchen der eben beschriebenen Art unter Verwendung eines schweren Öles der gleichen Art und der in der folgenden Aufstellung angegebenen Betriebsbedingungen wurde ein. Ruß in den angegebenen Ausbeuten erzielt:
    Versuch
    A B
    Luft, m3/Stunde ......... 1133 1415
    Brennstoffgas, m3/Stunde.. 1a9 157
    Ölzufuhr, 1/Std. ......... 1o3 136
    TI, links ° C . . . . . . . . . . . . 1430 1425
    T1, rechts °C ........... 1475 1465
    T2, °C ................. 1195 1180
    T3, °C ........... ..... 1495 146o
    Ausbeute, kg Ruß/1 Öl .... 0,51 0,48
    ABC-Farbzahl . . . . . . . . . . 103 107
    Deckkraft, % Statex B ... 103 ioo
    Ölabsorption, 1/kg .... ... 1,65 1,67

Claims (7)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Herstellung von Ruß durch thermischeZersetzung von Kohlenwasserstoffeh, wobei die Kohlenwasserstoffe gesondert in einen turbulenten heißen Gasstrom, der durch eine langgestreckte Reaktionskammer strömt, eingespritzt, mit diesem schnell und gleichmäßig vermischt und durch die aus den heißen Gasen aufgenommene Wärme unter Bildung einer Rußsuspension zersetzt werden, und die anfallende Suspension am stromab gelegenen Ende der Reaktionskammer abgezogen und gekühlt und der Ruß aufgefangen wird, dadurch gekennzeichnet, daß die heißen Flammengase als gesonderte Ströme mit hoher Gestchwindi-gkeit, die gegeneinander und gegen die Längsachse der Kammer in einer im allgemeinen stromab gerichteten Richtung in die Reaktionskammer geführt werden, wobei der IC-onvergenzwinkel der gesonderten Ströme gegeneinander im Bereich von 6o bis i20° liegt, unter Bildung einer Zusammenprallzone und erhöhter Turbulenz in der Reaktionskammer, daß der zu zersetzende Kohlenwasserstoff in diese Zone eingespritzt und das entstandene Gemisch im Zustand heftiger Turbulenz durch die lan.ggestreckte Reaktionskammer geleitet wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die Ströme heißer Flammengase getrennt in gesonderten lang gestreckten Verbrennungskammern erzeugt werden, wobei die Längsachse jeder einzelnen Verbrennungskammer in einem Winkel von mindestens 30°, aber nicht mehr als 6o° zu der stromauf verlängerten Längsachse der Reaktionskammer gerichtet ist und die Verbrennungskammern. symmetrisch auf entgegengesetzten Seiten dieser Achsenverlängerung angeordnet sind.
  3. 3. Verfahren .ach' @Ansp:ruch i, dadurch. gekennzeichnet, daß das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial ein normalerweise flüssiger Kohlenwasserstoff ist und dieser in dlie Realetionskammer als feinverteilter flüssiger Sprühregen eingespritzt wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichmet, daß das Kohlenwassetrstoffausgangsmaterial in das stromauf gelegene Ende der Reaktionskammer in Richtung der Längsachse der Reaktionskammer eingespritzt wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch i, dadurch ge- kennzeichnet, daß der Querschnitt der langgestreckten Reaktionskammer in einer Zone unmittelbar stromab der Zone des ersiten AufeinandeTprallens der konvergierenden Gasströme unter Bildung einer Zone erhöhter Geschwindigkeit .und Turbulenz verengt ist und das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial in die zuletzt genannte Zone in einer im wesentlichen senkrecht zur Längsachse der Kammer verlaufenden, Richtung eingespritzt wird.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionskammer einen rechteckigen Querschnitt mit größerer Höhe als Breite besitzt und in einer Zone unmitttelbar stromab der Zone des ersten Aufei;nanderprallens der konvergierenden Gasströme unter Bildung einer Zone erhöhter Geschwindigkeit und Hhöhter Turbulenz des GassttTomes in der Breite verengt ist und das Kohlenwasserstoffausgangsmaterial in die letztgenannte Zone von oben und unten in Form gegeneinandergerichteter Ströme eingespritzt wird.
  7. 7. Vorrichtung zur Durchführung des; Verfahrens nach Anspruch i, enthaltend eine langgestreckte, wärmeisolierte Reaktionskammer (i), eine Mehrzahl von Verbrennungskammern (5), die in das stromauf gelegene Ende der Reaktionskammer von einander gegenüberliegenden Seiten derKammer einmünden, wobei die Längsachse dieser Verbrennungskammern einen Winkel von mindestens 30°, aber nicht mehr als 6o° mit der stromauf verlängerten Längsa"ch.se der Reaktionskammer bilden, und Mittel (15 und 15') für die gesonderte Einspritzung des zu zersetzenden Kohlenwasserstoffes in eine Zone der Reaktionskammer nahe den Einmündungen der Verbrennungskammern. B. Vorrichtung nach. Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Mittel (15) zum Einspritzen des zu zersetzenden Kohlenwasserstoffes in Längsrichtung in das stromauf gelegene Ende der Reaktionskammer nahe der Eintrittsstelle der Verbrennungskammern und symmetrisch zu den Längsachsen der Verbrennungskammern angeordnet sind. 9. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die langgestreckte Reaktionskammer unmittelbar stromab von der Einmündungsstelle der konvergierenden Verbrennungstlcammern eine Zone mit verengtem Querschnitt enthält, in die die Mittel (z5') zum Einspritzen des Kohlenwasserstoffes meiner Richtung angenähert senkrecht zur Längsachse der Reaktionskammer münden. zo. VorricJhtung nach einem der Ansprüche 7 bis 9, enthaltend eine l'anggestreckte, wärmeisolierte Reaktionskammer mit rechteckigem Querschnitt und größerer Höhe als Breite, eine Mehrzahl von Verbrennungskammern, dIIe in das stromauf gelegene Ende der Reaktionskammer von entgegengesetzten Seiten der Kammer einmünden, wobei die Längsachse dieser Verbrennungskammern einen Winkel von mindestens 30°, aber nicht über 6o° mit der stromauf verlängerten Längsachse der Reaktionskammer bilden, -eine in dIer Breite reduzierte Zone am stromauf gelegenen Ende der Reaktionskammer unmittelbar hinter der Einmünduugsstelle der konvergierenden Verbrennu.ngs'kammern und einander gegenüberliegende, ser2kreaht angeordnete Sprühdüsen (r5'), die in den oberen und unteren Ofenwänden dieser Zone reduzierter Breite angeordnet sind.
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