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DE916677C - Hochfrequenzmassenspektrometer - Google Patents

Hochfrequenzmassenspektrometer

Info

Publication number
DE916677C
DE916677C DEA14495A DEA0014495A DE916677C DE 916677 C DE916677 C DE 916677C DE A14495 A DEA14495 A DE A14495A DE A0014495 A DEA0014495 A DE A0014495A DE 916677 C DE916677 C DE 916677C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
voltage
mass spectrometer
grid
grids
spectrometer according
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DEA14495A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Willard H Bennett
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Atlas Werke AG
Original Assignee
Atlas Werke AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Atlas Werke AG filed Critical Atlas Werke AG
Application granted granted Critical
Publication of DE916677C publication Critical patent/DE916677C/de
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01JELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J49/00Particle spectrometers or separator tubes
    • H01J49/26Mass spectrometers or separator tubes
    • H01J49/34Dynamic spectrometers
    • H01J49/36Radio frequency spectrometers, e.g. Bennett-type spectrometers, Redhead-type spectrometers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Other Investigation Or Analysis Of Materials By Electrical Means (AREA)

Description

  • Hochfrequenzmassenspektrometer Die Erfindung bezieht sich auf Hochfrequenzmassenspektrometer und insbesondere auf eine Hochfrequenzröhre zur Analyse oder Trennung von Ionen verschiedener Masse.
  • Bei den bisher bekannten Verfahren zur Trennung und Bestimmung der negativ geladenen Massenteile in einer elektrischen Entladung im Vakuum wird entweder nicht die gewünschte Trennung der Ionen vom Elektronenuntergrund erzielt, oder die Ionen gehen fast völlig durch Stöße mit den restlichen Gasmolekülen oder positiven Ionen oder durch Photodissoziation verloren.
  • Negative Atomionen haben im allgemeinen viel kleinere Elektronenbindungsenergien als die bekannteren atomischen und molekularen Ionisationsenergien, und infolgedessen sind die Dissoziationsquerschnitte im allgemeinen viel größer als die Ionisationsquerschnitte. Negative Ionen werden in Wechselwirkung mit positiven Ionen aus der Bahn angezogen. Das hat ein noch weiteres Anwachsen des Dissoziationsquerschnitts eines negativen Ions in Wechselwirkung mit einem positiven Ion zur Folge, besonders bei Energien, die klein sind, verglichen mit dem Ionisationsquerschnitt von entsprechenden neutralen Komponenten.
  • Ein anderer Umstand, der beitragen kann, den Verlust dieser negativen Ionen im Hochvakuum erheblich größer als den der positiven Ionen oder neutralen Atome unter ähnlichen Bedingungen zu machen, ist, daß Strahlungen, die Dissoziation hervorrufen können, im sichtbaren oder infraroten Gebiet liegen und im Bereich heißer Kathoden auftreten, und zwar mit weit größerer Intensität als ultraviolette Strahlungen, die zur Photoionisation von neutralen Atomen oder positiven Ionen erforderlich sind.
  • Obwohl Restgasdrücke in der Größenordnung von 1o-5 mm Quecksilbersäule zulässig sind für positive Ionen in Massenspektrometern mit magnetischer Auflösung von Strahlenbündeln, wo die Ionen eine Entfernung in der Größenordnung von z m zurücklegen müssen, würden solche Drücke und Weglängen für alle negativen Ionen unzulässig sein, außer für solche elektronegativen Stoffe, wie Halogene oder Sauerstoffverbindungen, deren Elektronenbindungsenergien TV übersteigen.
  • Eine andere Schwierigkeit, die der Untersuchung negativer Ionen anhaftet, ist, daß die Ionen gewöhnlich von Elektronenströmen begleitet sind, die mehrfach größer als die analysierten Ionenströme sein können. Nicht nur diese Elektronenströme müssen völlig abgetrennt werden, sondern auch alle Elektronen, die von Stoß- und Streuprozessen herrühren.
  • Weiterhin bestand bei dem bekannten Verfahren der Nachteil, daß die elektrische Entladung als Quelle der zu analysierenden Ionen hinter einem engen Fenster oder Schlitz angeordnet werden mußte, durch den die zu beobachtenden Ionen hindurchtreten müssen. Nur ein sehr kleiner Bruchteil der insgesamt durch die Entladung erzeugten Ionen kann das enge Fenster passieren, und es muß infolgedessen die ganze Analyse mit einem sehr kleinen Teil der erzeugten Ionen bewerkstelligt werden.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Röhre zu schaffen, in der eine Mischung von Gasen mit verschiedenen Massen in ihre verschiedenen Komponenten getrennt werden kann. Ferner soll durch die Erfindung ein neues Verfahren zur Bestimmung der in einer Gasmischung vorhandenen Bestandteile und weiterhin zur quantitativen Messung der Gasbestandteile geschaffen werden. Ein weiterer Zweck der Erfindung besteht darin, eine neue Vorrichtung zur Trennung von Ionen verschiedener Masse durch selektive Hochfrequenzbeschleunigung zu schaffen. Ferner ist durch die Erfindung eine Röhre mit angeschlossenen Stromkreisen geschaffen worden, die zur Analyse von positiven oder negativen Ionen geeignet ist. Das neue Hochfrequenzmassenspektrometer arbeitet mit wesentlich größeren Ionenströmen als die bekannten Einrichtungen dieser Art. Ferner hat das neue Massenspektrometer den Vorteil, daß ein :Massenbereich so schnell durchfahren werden kann, daß eine kontinuierliche Anzeige des gesamten Massenspektrums auf dem Schirm einer Kathodenstrahlröhre möglich ist. Das neue Massenspektrometer gestattet ferner, das gesamte Massenspektrum kontinuierlich zu überwachen, und ermöglicht eine elektronische Kontrolle bzw. Steuerung von Prozessen, in denen gasförmige Stoffe schnellen Veränderungen ihrer Zusammensetzung bzw. Konzentration unterworfen sind. Schließlich hat das neue Massenspektrometer den wesentlichen Vorzug, daß es keine Schlitze , oder '.Magnete benötigt und daß die Massentrennung mit Hilfe von hochfrequenten elektrischen Wechselfeldern herbeigeführt wird.
  • Das neue Massenspektrometer hat auch den Vorteil, daß die Massenkomponenten nur einen relativ kurzen Weg durchlaufen müssen, so daß ein großer Teil der erzeugten Ionen für die Analyse nutzbar gemacht wird und daß eine Spektralanalyse negativer und positiver Ionen möglich ist.
  • Die Erfindung sei an mehreren Ausführungsbeispielen veranschaulicht: Abb. z zeigt eine schematische Darstellung einer einstufigen Röhre nach der Erfindung, Abb. z ein Diagramm über die von einem ionisierten Teilchen in einer einstufigen Röhre nach Abb. r aufgenommene Energie; Abb. 3 eine schematische Darstellung einer zweistufigen Röhre nach der Erfindung, Abb: 4 ein Diagramm der Energie, die von einem beide Stufen der Röhre nach Abb. 3 durchlaufenden ionisierten Teilchen aufgenommen wird, Abb. 5 eine schematische Darstellung einer dreistufigen Röhre nach der Erfindung, Abb. 6 ein Diagramm der Energie, die von einem die drei Stufen der Röhre nach Abb. 5 durchlaufenden ionisierten Teilchen aufgenommen wird, Abb. 7 ein Diagramm des Spektrums der negativen Ionen von Chlor bei seiner Analyse durch eine Dreistufenröhre, Abb. 8 ein Diagramm der Energie, die von einem eine Vierstufenröhre nach der Erfindung durchlaufenden Ion aufgenommen wird, Abb.9 eine schematische Darstellung der Dreistufenröhre zur Veranschaulichung eines Verfahrens für die Verbindung der Gitter in solch einer Röhre, Abb. zo ein Schaltbild, geeignet für eine Dreistufenröhre, die als Massenspektrometer für positive Ionen dienen soll, Abb. zz ein Diagramm der Geschwindigkeitsverteilung der Ionen beim Durchlaufen einer Röhre nach der Erfindung, Abb. 12 die scheinbare Geschwindigkeitsverteilung am Auffänger, Abb. 13 ein Schaltbild der Dreistufenröhre in der Schaltung eines Massenspektrometers für negative Ionen, Abb. 1q. ein Schaltbild für eine Vierstufenröhre. In den dargestellten Massenspektrometern wird eine Gasprobe durch eine Leckstelle oder ein Hahnsystem bei sehr niedrigem Druck an dem Ende der Röhre eingeführt, wo sich eine Ionisationskathode befindet. Natürlich können auch andere Verfahren verwendet i werden, um die Ionen für die Analyse zu erzeugen. Im folgenden werden die zu analysierenden Ionen allgemein als Ionenquelle bezeichnet. Das Massenspektrometer selbst hat die Form einer länglichen Röhre. An dem der Ionenquelle gegenüberliegenden Ende der Röhre befindet sich ein Auffängersystem, und zwischen beiden sind mehrere Gitter angebracht. An den Gittern liegen geeignete Gleichspannungen und Hochfrequenzspannungen. Diese sind so gewählt, daß die Ionen verschiedener Massen, die durch die Gitter hindurchgehen, verschiedene Energiemengen aufnehmen. Durch geeignete Wahl der Spannungen wird eine bestimmte vorgegebene Ionenmasse stärker beschleunigt als die anderen im Gemisch vorhandenen Massen. An der Auffangelektrode am anderen Ende der Röhre liegt eine Verzögerungsspannung, die hoch genug ist, um alle Ionen zurückzutreiben, die sich ihr nähern, ausgenommen diejenigen, die die vorgegebene Masse haben. Diese allein haben die erforderliche Energie, um die Sammelelektrode zu erreichen.
  • Der obige Vorgang ist im folgenden ausführlicher beschrieben. Bei der Ausführungsform nach Abb. z werden Elektronen vom Heizfaden a durch eine Gleichspannung bis zum ersten Gitter b beschleunigt. Positive Ionen, die durch Stoß zwischen diesen Elektronen und den in der Röhre zwischen den Gittern b und c befindlichen Gasmolekülen erzeugt werden, werden vom Gitter b nach dem Gitter c durch eine Spannung V zwischen den beiden Gittern beschleunigt. Die Gitter e, d und e sind in gleichem Abstand s voneinander angeordnet. Ein Hochfrequenzfeld mit der Kreisfrequenz co ist an das mittlere Gitter d gelegt und erzeugt zwischen den Gittern c und d das elektrische Feld E"=E-sin(cut+0) und zwischen den Gittern d und e das elektrische Feld Ede = -E sin (cot + 0). In diesen Gleichungen ist t in dem Augenblick, in dem das Ion die Ebene des Gitters c durchquert, gleich Null. Im gleichen Augenblick ist der Wert des Feldes E" gleich E - sin O. Nimmt man einen gleichmäßigen Fluß von Ionen zum Gitter c an, so treten gleiche Zahlen von Ionen für jeden möglichen Wert von O am Gitter c auf. Einige von diesen Ionen werden Energie aus den Feldern aufnehmen, während sie die Gitter durchlaufen, während andere Energie an die Felder verlieren. Die Auffangelektrode f hat eine konstante Bremsgleichspannung, die alle Ionen zurücktreibt mit Ausnahme derjenigen, die nahezu die maximal mögliche Energie aus den Feldern aufgenommen haben und die ihren Ursprung in der Nähe des Gitters b haben. Dieser Ausdruck erreicht ein Maximum mit Bezug auf Änderungen von O, wenn ist, woraus folgt, daß diejenigen Ionen, die das Gitter d gerade in dem Augenblick durchlaufen, in dem das Feld sich umkehrt, eine maximale Energie erlangen. Der Ausdruck 4W ist ein Maximum in bezug auf Änderungen von co, wenn n = q6° (genauer q.6° 26'), Eine exakte Lösung für die Bewegung eines geladenen Teilchens im sinusförmigen Feld ist äußerst schwierig. Für die vorliegende Erörterung wird eine Annäherung, in der nur unendlich kleine Feldamplituden berücksichtigt werden, genügen. Versuche haben gezeigt, daß diese Annäherung noch vollkommen brauchbar für endliche Amplituden ist. Man nimmt an, daß die Geschwindigkeitsänderung eines Ions, während es sich durch die Gitter bewegt, klein ist im Vergleich zu seiner Anfangsgeschwindigkeit, so daß die Wirkungen der Felder auf die Laufzeit vernachlässigt werden können. Die Raumladungseffekte können ebenfalls ohne nennenswerten Fehler vernachlässigt werden.
  • Die Kraft, die auf eine Masse m zwischen den Gittern c und d einwirkt, ist F"d=m-x=E.e.sin (c)t+(9), und die Kraft zwischen den Gitternd und e ist F"=m-z=-E-e-sin (cot+0), worin die Zeit t null ist in dem Augenblick, in dem das Ion das Gitter c durchläuft, so daß O der Phasenwinkel der Wechselspannung in diesem Augenblick ist. Geht man als erste Annäherung von dem Fall aus, daß die Amplitude der Wechselspannung klein ist, verglichen mit der Gleichspannung V, die als Beschleunigungsspannung für das Ion von der Quelle zum Gitter c dient, so werden die Geschwindigkeitsänderungen des Ions durch die Wechselfelder klein sein, verglichen mit der mittleren Geschwindigkeit des Ions zwischen den Gittern c und e. Die Energie, die aus dem Wechselfeld aufgenommen wird, ist annähernd Die Laufzeit, die ein Ion braucht, um von einem Gitter zum nächsten zu wandern, ist , worin s die Entfernung zwischen den Gittern darstellt. Daraus folgt: so daß der Laufwinkel zwischen den Gittern ist. Die Geschwindigkeit des Ions mit maximalem Energiezuwachs erhält man aus eV = i/2 M Mo v2. Darin ist V die Potentialdifferenz zwischen der Ionenquelle a, b und dem Gitter c, M die Massenzahl des Ions und m" die Masse eines Ions mit der Massenzahl 1. Durch Eliminieren von v aus den beiden letzten Gleichungen ergibt sich Darin ist V in Volt, s in cm und f in Hz gemessen. Abb. 2 zeigt die Energie d W, die von einem Ion beim Durchlaufen des Gitters d in =8o° Phase aufgenommen wird, als Funktion der Anzahl der Schwingungen ZV, die das Wechselfeld vollführt, wenn das Ion vom Gitter c zum Gitter e wandert. Das Hauptmaximum dieser Kurve liegt bei N = o,74 Perioden, weil der Laufwinkel zwischen dem ersten und dritten Gitter für das maximale 4W den Wert 2 sw/v = 267° o,74 Perioden hat. Wenn die Bremsspannung, die im Auffangsystem wirksam ist, der Energie Z entspricht, so werden die Ionen nur bei Frequenzen aufgefangen, die dem Bereich zwischen A und B in der graphischen Darstellung entsprechen. Die Ionen, die das erste Gitter mit einem Phasenwinkel abweichend vom optimalen Wert von 46° durchlaufen, erlangen eine geringere Energie und können die Fangelektrode nur in einem Bereich erreichen, der enger ist als der Bereich zwischen A und B. Die aufgefangenen Ionen sind diejenigen, die, was auch immer ihre Eintrittsphase sei, genügend Energie d W erreichen, um die Energieschwelle Z zu überschreiten, so daß die Form der für Ionen einer bestimmten Masse beobachteten Kurve schärfer ist als der über dem Wert Z liegende Teil der dargestellten Kurve.
  • Durch Versuche wurde festgestellt, daß die obige angenäherte Behandlung genau ist, wenn die Gleichspannung zwischen der Quelle und dem ersten Gitter mehr als zehnmal größer als die Amplitude der Hochfrequenzspannung ist, daß sich aber bei größeren Wechselspannungen unregelmäßige Kurven für jede Massenkomponente ergeben. Gleichwohl ergeben sich symmetrische Massenkurven für Wechselspannungen bis zu ungefähr der halben Größe der Gleichspannungen, wenn die Gleichspannung am Gitter d, zu der die Wechselspannung hinzugefügt wird, auf gerade den Betrag herabgesetzt wird, der ausreicht, um die Geschwindigkeit eines Ions mit maximalem Energiezuwachs bis auf denjenigen Wert herabzusetzen, den diese Geschwindigkeit beim Durchgang durch das Gitter c hatte und wenn außerdem die Gleichspannung am Gitter e entsprechend unter die des Gitters d herabgesetzt wird.
  • Ein gutes Beispiel läßt sich angeben für den Fall, daß die Röhre zur Analyse der negativen Ionen benutzt wird, die an der Oberfläche einer heißen Kathode frei werden. In diesem Fall waren die Potentiale an den Elektroden wie folgt:
    Ionenquelle a ....... o V Gleichspannung
    Gitter b . . . . . . . . . . . =o V Gleichspannung
    Gitter c . . . . . . . . . . . . 4 V Gleichspannung
    - 6 V Wechselspannung
    (Effektivwert)
    Gitter d . . . . . . . . . . . - 2 V Gleichspannung
    Gitter e . . . . . . . . . . . . -- 14,1 V Gleichspannung
    Fangelektrode f .... 2o V Gleichspannung:
    Es ist zu bemerken, daß bei diesem speziellen Versuch die Bremsspannung an das vierte Gittere gelegt wurde und nicht an die Fangelektrode. Eine einfache Integration zeigt, daß, wenn die Gitter ideale Gitter wären (sehr kleine Löcher, verglichen mit dem Gitterabstand), der maximale Energiezuwachs 4W, den ein Ion im Wechselfeld erlangen kann, ungefähr ebenso groß sein würde wie der Zuwachs durch eine Gleichspannung, die zweimal so groß ist als der Effektivwert der Hochfrequenzspannung am Zwischengitter. So erfordert der Gebrauch einer Hochfrequenzspannung von 6 V eine Herabsetzung der Gleichspannung an jedem folgenden Gitter um ungefähr 6 V, um die Geschwindigkeit der Ionen mit nahezu maximalem Energiezuwachs ungefähr konstant zu halten. Der Wert der Bremsspannung von - 14,1 V übertrifft ein wenig den erwarteten Wert von -12 V; weil die positivere Spannung der angrenzenden Elektroden die Größe der Spannung in der Mitte der Löcher im Bremsgitter verringert auf weniger als die Spannung am Gitter selbst.
  • Durch geeignete Wahl der Gleichspannungen kann diese Spektrometerröhre gleich gut zum Trennen positiver wie negativer Ionen dienen. Obwohl in dieser Röhre zur Trennung positiver Ionen kein magnetisches Feld gebraucht wird, ist es doch, wenn man negative Ionen trennt, nützlich, ein kleines, senkrecht zur Achse der Röhre gerichtetes Magnetfeld zu verwenden, um die von der Quelle ausgehenden Elektronen in der unmittelbaren Nachbarschaft dieser Quelle zu halten. Dadurch wird die Bildung von positiven Ionen in der Röhre durch die relativ großen Elektronenströme vermieden, die andernfalls die Nachbarschaft des Bremsgitters erreichen würden. Zweistufenröhre Das Verfahren wurde ausgedehnt auf eine Zweistufenröhre, die schematisch in Abb. 3 dargestellt ist. In diesem Fall dienen die Gitter b', c', und d' als erste Stufe, während die Gitter e', f, g als zweite Stufe wirken. Dieselbe Hochfrequenzspannung wird auf die Gitter c' und f zusätzlich zu den beiden verschieden großen Gleichspannungen gegeben, deren Differenz die in Verbindung mit der Einstufenröhre oben beschriebene Kompensation bewirkt. Wie angegeben, beschleunigt die Spannung L' die von der Quelle acc' kommenden Ionen zum ersten Gitter b', und die Gleichspannungen der Gitter c', d', f und g sind ähnlich eingestellt. Die Gitter d' und e' befinden sich auf gleichem Potential, so daß der Raum zwischen ihnen ein äquipotentialer Zwischenraum ist. Das Bremsgitter h und die Fangelektrode P wirken wie oben angegeben.
  • Die Entfernung zwischen den Gittern d' und e' ist so bemessen, daß ein Ion mit maximalem Energiezuwachs in der ersten Stufe das Anfangsgitter e' der zweiten Stufe in dem Augenblick erreicht, in dem die Hochfrequenzspannung die richtige Phase hat, um ihm auch in der zweiten Stufe einen maximalen Energiezuwachs zu geben. Um das zu erreichen, muß die Hochfrequenzspannung eine ganze Zahl von Schwingungen ausführen, während das Ion von Stufe zu Stufe wandert, oder genauer, vom Gitter c' zum Gitter f. So muß die Entfernung von Gitter d' zu Gitter e' gleich (2,7o n - 2) s sein, worin n eine ganze Zahl ist und s die Entfernung zwischen den Gittern in jeder Stufe. Die erste Zweistufenröhre wurde mit n = 6 gebaut. Wir wollen sie als Zweistufenröhre mit sechs Perioden bezeichnen.
  • Der Energiezuwachs, der von einem Ion in den beiden Stufen einer Zweistufenröhre aufgenommen werden kann, ist in Abb.4 dargestellt. Die Einhüllende der Kurve ist ähnlich der Kurve von Abb. 2, aber natürlich mit doppelter Amplitude. Dreistufenröhre Um eine erheblich größere Empfindlichkeit und gleichzeitig für jede Masse nur eine einzige Spitze im Massenspektrum zu erzielen, wird eine dritte Stufe eingeführt. Eine solche Röhre ist in Abb.5 dargestellt. Die drei Stufen müssen solche Abstände haben, daß die Hochfrequenzspannung am mittleren Gitter jeder Stufe genau eine ganze Zahl von Schwingungen ausführt, während das Ion mit maximalem Energiezuwachs von einer zur nächsten Stufe wandert. Diese ganzen Zahlen sind für die zwei Paare aufeinanderfolgender Stufen so ausgewählt, daß jede merkliche Überlappung der Nebenmaxima der b,2iden Stufenpaare vermieden wird, die dabei als Zweistufenkombinationen zu betrachten sind. Wenn die ganzen Zahlen so gewählt werden, kann ein weit größerer Teil des Hauptmaximums die Sperrspannung Z überragen als bei der einstufigen oder der zweistufigen Röhre, und es wird eine entsprechende Empfindlichkeitszunahme erreicht.
  • Die Dreistufenröhre der Abb. 5 besteht aus folgenden Hauptteilen Der Ionenquelle, dem Analysator und dem Ruffänger. In der Ionenquelle werden die von der Kathode i kommenden Elektronen durch die Gitter 2, 3, 4 und 5 beschleunigt und kehren um, bevor sie das Gitter 6 erreichen, das auf einem negativeren Potential liegt als die Kathode. Die Ionen, die zwischen den Gittern 3 und 4 erzeugt werden, werden durch ein kleines negatives Potential am Gitter 5 durch das Gitter 4 gezogen. Diese Ionen werden dann noch stärker gegen und durch das Gitter 6 beschleunigt durch die viel negativere Spannung am Gitter 6 und fliegen durch das erste Gitter 7 des Analysators mit einer Geschwindigkeit, die bestimmt ist durch die Spannung zwischen dem Gitter 7 und dem Gitterkäfig 2, 3, 4, in dem die Ionen gebildet wurden.
  • Die erste Stufe des Analysators besteht aus den drei Gittern 7, 8 und g, die zweite Stufe aus den Gittern io, ii und 12 und die dritte Stufe aus den Gittern 13, 14 und 15. Die Hochfrequenzspannung wird auf das mittlere Gitter jeder Stufe, d. h. auf die Gitter 8, 11 und 14 gegeben. Die Abstände zwischen den Stufen und zwischen den Gittern in jeder Stufe des Analysators sind so gewählt, daß für jede Frequenz sich nur eine Geschwindigkeit ergibt, die ein Ion haben muß, um durch jede folgende Stufe in Phase mit dem Wechselfeld hindurchzugehen und auf diese Weise genügend Energie zu erhalten, um die Bremsspannung am Auffänger zu überwinden. Dies wird in erster Linie dadurch erreicht, daß das Verhältnis der Stufenabstände, genau gleich dem Verhältnis von zwei ganzen Zahlen gemacht wird. Dabei sind die Gleichspannungen so eingestellt, daß sie die Geschwindigkeiten der Ionen im Analysator ungefähr konstant halten. Eine wichtige, aber weniger kritische Forderung betrifft die Beziehung zwischen der Entfernung der Gitter in jeder Stufe und der Länge der äquipotentialen Zwischenräume zwischen den Stufen, so daß ein Ion, das den Weg zwischen den zentralen Gittern von zwei aufeinanderfolgenden Stufen durchläuft, während die Hochfrequenzspannung genau eine ganze Zahl von Schwingungen vollführt, durch jede Stufe hindurchgeht, während die Wechselspannung einen Phasenwinkel von 267° durchläuft. Im Auffangsystem wird eine Bremsspannung angewandt, die alle Ionen zurücktreibt, ausgenommen diejenigen, die die richtige Geschwindigkeit hatten, um die aufeinanderfolgenden Stufen in Phase mit der Hochfrequenzspannung zu durchlaufen und die maximale Energie aus den Wechselfeldern in jeder dieser Stufen aufzunehmen. Die Verzögerungsspannung kann entweder zwischen dem Auffänger i9 und der Ionenquelle 2, 3, 4 oder zwischen der Ionenquelle und einem der beiden Gitter 16 und 17 oder den beiden miteinander verbundenen Gittern liegen.
  • Die Beziehung zwischen der Masse eines Ions, das den Auffänger erreicht, der Beschleunigungsspannung, der Frequenz und dem Gitterabstand in den Stufen ist, wie oben abgeleitet, gegeben durch Darin ist M die Massenzahl, V die kinetische Energie in Elektronenvolt eines Ions, das den Analysator durchläuft, s der Abstand zwischen den Gittern in den Stufen und f die Frequenz. Die Beziehungen, die die Länge der Zwischenräume g bis io und 12 bis 13 ergeben, sind (2,7o n, - 2) s und (2,7o n2 - 2) s, worin n1 und n2 zwei verschiedene ganze Zahlen sind. Abstand der Stufen Um ein Annäherungsverfahren zum Auffinden der Stufenabstände für die beste Empfindlichkeit zu veranschaulichen, wollen wir einen konstanten Strom von Ionen mit derselben Anfangsgeschwindigkeit betrachten, der durch eine Dreistufenröhre gemäß Abb. 5 hindurchgeht. Zunächst wollen wir diejenigen Ionen in Betracht ziehen, die durch das mittlere Gitter ii der zweiten Stufe bei i8o° Phasenwinkel der Wechselspannung hindurchgehen, die gleichzeitig an den Gittern 8, 11 und 14 liegt. Wird die Frequenz geändert, so schwankt die Energie W2, die durch diese Ionen in den Feldern der zweiten Stufe aufgenommen wird, mit der Frequenz. Wenn die maximale Amplitude X, die am Gitter ii wirkt, klein ist im Vergleich zu der Beschleunigungsspannung, die auf die Ionen vor dem Eintritt in deri Analysatoi eingewirkt hat, so kann die Geschwindigkeit v der Ionen in erster Annäherung als konstant angesehen werden bei Berechnung der Zeit, die das Ion braucht, um sich. vom Gitter io zum Gitter ix oder vom Wie vorhin gezeigt, liegt das Maximum dieses Funktion bei 2 n - Fo = 133,5°, worin F" die Frequenz beim Maximum von WZ ist. Die maximale Energie W. ist gleich 1,450 Xe.
  • Die Energie TV, die von denselben Ionen beim Durchgang durch die erste Stufe aufgenommen wird, ist angenähert gleich W2 - cos 2 n n1 F/Fp, worin n1 die ganze Zahl im Ausdruck (2,7o izl - 2) s ist, der die Länge des Zwischenraumes zwischen den Gittern 9 und io als Funktion des Abstandes s zwischen den Gittern der Stufen angibt. Entsprechend ist die Energie W3, die von diesen Ionen in der dritten Stufe aufgenommen wird, worin 1a2 eine von n1 verschiedene ganze Zahl ist. Die gesamte Energie W, die durch diese Ionen in den drei Stufen aufgenommen wird, ist dann Diese Funktion ist in Abb. 6 für eine Sieben- und Fünfperiodenröhre dargestellt.
  • Eine gleichzeitige Darstellung der beiden Kosinusfunktionen für eine Sieben- und Fünfperiodenröhre zeigt, daß die beiden Funktionen einander verstärken bei von der Grundfrequenz F, verschiedenen Frequenzen F, für die 84, 116 und 141 °/o ist. Tatsächlich erscheinen, wenn die Verzögerungsspannung am Auffänger zu klein ist, gerade bei diesen Frequenzen die Nebenspitzen.
  • Abb. 6 zeigt diese Nebenmaxima und auch daß die kleinste brauchbare Verzögerungsspannung bei dieser Röhre 75 °/o der Spannung beträgt, die nötig ist, um die Hauptspitze aufzuheben.
  • Eine Schätzung der mit der Röhre erzielbaren Auflösung kann gemacht werden durch Prüfung der Breite des Hauptmaximums in Abb. 6 oberhalb der Nebenmaxima. Es ist zu erkennen, daß die Breite dieser Kurve gleich etwa 2 °/r, an der Frequenzskala ist, was auf der Massenskala einer zweimal größeren Breite des Maximums entspricht, da die angezeigte Masse umgekehrt proportional ist dem Quadrat der Frequenz in diesem Gerät.
  • In Abb. 7 ist ein experimentell beobachtetes Spektrum der negativen Ionen von Chlor dargestellt, die aus einer Oxydkathode in einer Sieben- und F ünfperiodenröhre kommen, in der die Ionenquelle der Gitter ii zum Gitter m zu bewegen. Für diese Zeit ergibt sich so der Wert v , worin s die Entfernung zwischen den Gittern ist. Dann ergibt sich für die Energie W2 die Beziehung Abb. 5 ersetzt ist durch eine Kathode, die negative Chlorionen liefert, und in der die Polaritäten der Spannungen umgekehrt sind, um negative Ionen an Stelle von positiven Ionen zu beobachten. Man sieht, daß in der Tat die Auflösung des Analysators dieser Röhre ungefähr 3 °/ö beträgt. Wenn man jedoch diese Röhre als Massenspektrometer für positive Ionen benutzt, so verbreitert die Geschwindigkeitsverteilung der von der Ionenquelle kommenden Ionen die Kurven, wie weiter unten erörtert wird, und der obige Wert ist im allgemeinen mit dieser Röhre nicht zu verwirklichen.
  • Es ist noch zu bemerken, daß durch Vergrößerung der Zahl der Stufen von drei auf vier der Gebrauch von größeren ganzen Zahlen ermöglicht wird und daß die Verbesserung der Auflösung größer ist als proportional der Stufenzahl. Abb. 8 zeigt die Form der Kurve der Energie W für eine Dreizehn-, Elf-und Siebenperiodenröhre. Es ist zu erkennen, daß die Nebenmaxima bei 84 und 116 °/o der Grundfrequenz für jede Masse auftreten und daß man eine Verzögerungsspannung von nur 70 °/o desjenigen Wertes gebrauchen kann, der das für die Grundfrequenz erhaltene Hauptmaximum zum Verschwinden bringt. Da die gesamte Periodenzahl von der ersten bis zur letzten Stufe 31 beträgt, verglichen mit 12 für die sieben- und fünfperiodische Dreistufenröhre, und die Auflösung der Periodenzahl proportional ist, so sollte sich hier eine Breite des Maximums von 1i/4 °/0, auf die Massenskala bezogen, ergeben, abgesehen von dem Einfluß der Streuung der Ionengeschwindigkeiten beim Austritt aus der Ionenquelle. Innenverbindungen In der obigen Diskussion der Theorie der neuen Röhre wurde vorausgesetzt, daß die Gleichspannung jedes nachfolgenden Gitters um einen Betrag herabgesetzt ist, der gerade ausreicht, um den Geschwindigkeitszuwachs, den ein Ion bei Durchlaufen des vorangehenden Wechselfeldes günstigstenfalls erlangen kann, zu kompensieren, so daß diejenigen Ionen, die die maximale Energie in den Wechselfeldern aufnehmen, sämtliche Analysatorstufen mit ungefähr gleichbleibender Geschwindigkeit durchlaufen.
  • Es hat sich jedoch gezeigt, daß die Zahl der den Gittern zuzuführenden verschiedenen Gleichspannungen wesentlich verringert werden kann. Der Energiegewinn der Ionen in den Analysatorstufen kann ausreichend kompensiert werden durch ein verzögerndes Potentialgefälle, im folgenden als Kompensationsspannung bezeichnet, zwischen aufeinanderfolgenden, in sich äquipotentialen Stufenzwischenräumen.
  • Die Art der Gitterverbindung innerhalb der Röhre ist in Abb. 9 gezeigt. Die Gleichspannungsgitter 7, 9 und to sind an eine Zuführungsleitung A angeschlossen, die Hochfrequenzgitter 8, 11 und 14 an eine Leitung B und die Gleichspannungsgitter 12, 13 und 15 an eine Leitung C. Eine solche Verbindung der Gitter innerhalb der Röhre ist im folgenden als Innenverbindung bezeichnet. Die Innenverbindung vermindert die Zahl getrennter Leitungseinführungen durch die Röhrenwandung und verringert außerdem die Zahl der zum Betrieb der Röhre erforderlichen verschiedenen Gleichspannungen.
  • Es ist nicht zweckmäßig, die Innenverbindung auch auf die Stufenzwischenräume auszudehnen, weil dann die Zunahme der Geschwindigkeit in jedem nachfolgenden Stufenzwischenraum höhere Nebenmaxima zur Folge hat, die eine so große Verzögerungsspannung am Auffänger erfordern, daß die gewünschte Empfindlichkeit nicht zu erreichen ist. Wenn man andrerseits jeden späteren Stufenzwischenraum verlängert, um die Geschwindigkeitszunahme zu kompensieren, so wird es nötig, Hochfrequenzspannungen mit Amplituden zu benutzen, die proportional zu der Beschleunigungsspannung V sind, und die Anpassungsfähigkeit dieses Gerätes geht dadurch großenteils verloren.
  • Da die in diesen Röhren benutzten Gitter relativ große Öffnungen haben und infolgedessen weit entfernt von idealen Gittern sind, so ist der wirksame maximale Energiegewinn je Stufe merklich kleiner als der obenerwähnte theoretische Wert von 1,450 Xe. Ein brauchbares Verfahren, die richtige Spannung zwischen den aufeinanderfolgenden Stufenzwischenräumen zu bekommen, besteht darin, die Verzögerungsspannung so weit herabzusetzen, bis Nebenspitzen auftreten und sodann die Kompensationsspannung derart einzustellen, daß die zusammengehörigen Paare solcher Nebenspitzen die gleiche Höhe haben: Solch ein Nebenspitzenpaar in der Sieben- und Fünfperiodenröhre, brauchbar für diesen Zweck, würden die Spitzen sein, die bei 84 und 1160/" der Grundfrequenz auftreten. Verbindungen für Batterieanschluß Abb. to zeigt eine von verschiedenen Möglichkeiten zur Schaltung der Röhre für ein Massenspektrometer für positive Ionen. In diesem Beispiel wird eine Akkumulatorenbatterie B1 als Energieversorgung für die Ionenquelle benutzt, und die Batterien B2, B3 und B4 liefern die übrigen Gleichspannungen für die Röhre. Der Heizfaden wird im dargestellten Beispiel von einem Heiztransformator gespeist. Es hat sich als zweckmäßig erwiesen, als Heizfaden einen 0,005 Zoll starken Wolframdraht in Gestalt einer flachen Spirale zu benutzen, die mit Thoriumdioxyd überzogen ist. Zwischen dem Heizfaden i und dem Käfig 3, q. ist eine Potentialdifferenz von etwa 8o V vorgesehen, und die Spannung zwischen Kathode und Gitter 2 ist so eingestellt, daß ein Elektronenstrom von o,i mA bei einem Gasdruck in der Röhre von 1o- mm Hg und bis zu to mA bei Gasdrücken von to-' mm und darunter fließt. Eine Ziehspannung von etwa - to V in bezug auf den Käfig liegt an dem Gitter 5, und eine die Elektronen abstoßende Spannung von ungefähr - roo V relativ zum Käfig ist an das Gitter 6 gelegt.
  • Die Kompensationsspannungen werden gegeben mit Hilfe eines Spannungsmeßgerätes VB und von zwei gleichen Widerständen R1 und R2, deren Summe gleich dem Widerstand des Spannungsmessers VB ist. Die Größe der benutzten Spannung wird mit dem Widerstand R3 eingestellt und anfänglich so gewählt, daß der Spannungsmesser VB ungefähr den i,8fachen Effektivwert der Hochfrequenzspannung des Hochfrequenzerzeugers 21, d. h. im allgemeinen etwa 5 Veff anzeigt.
  • Der Spannungsmesser V zeigt in der dargestellten Schaltung den Wert der Beschleunigungsspannung an. Diese Spannung wird in der gezeigten Weise erzeugt, wenn die Frequenz geändert werden soll, um die Entnahme aus der Batterie B2 zu verringern. Es kann auch, wenn gewünscht wird, die Frequenz konstant zu halten und die Spannung zu ändern, diese Spannung zweckmäßiger von einem Potentiometer entnommen werden, das an B2 gelegt ist.
  • Die Verzögerungsspannung wird zwischen Käfig und Erde gelegt, weil der Auffänger über den Gleichspannungsverstärker 2o mit dem Erdpotential verbunden ist. Die Verzögerungsspannung wird mit dem Gerät Vs gemessen und mit dem Widerstand R6 geregelt. Als Anfangswert der von V's angezeigten Verzögerungsspannung wird normalerweise ungefähr das 4,5fache vom Effektivwert der Hochfrequenzspannung benutzt.
  • Ein Hochfrequenzerzeuger 21 für veränderliche Frequenz liefert die Hochfrequenzspannung über einen Glimmerkondensator 22 von o,oi yF an die miteinander verbundenen Gitter 8, 11 und 14, während die Gleichspannung, wie in der Abbildung gezeigt, an dieselben Gitter über eine Hochfrequenzdrossel 23 zwischen den Widerständen R1 und R2 angeschlossen ist. Es ist wünschenswert, die Amplitude der Hochfrequenzspannung konstant zu halten bis auf etwa 1 °/o für alle Werte dieser Frequenz. Zu diesem Zweck ist ein Röhrenvoltmeter 24 zum Messen der Hochfrequenzamplitude an der Röhre vorgesehen.
  • Alle Gleichspannungsverbindungen in der Röhre sind über keramische Kondensatoren 25 bis 31 von o,ooi liF mit Erde verbunden. Der Widerstand R4 wird anfänglich auf Null eingestellt.
  • Da diese Röhre nicht mit höherer Spannung als ungefähr Zoo V betrieben wird, können die Kontaktspannungen eine merkliche Wirkung ausüben. Zum Beispiel sind in der in Abb. 5 gezeigten Röhre die Gitter aus geflochtenem Wolframdraht gemacht, während die gewebte Abschirmung, die die Stufenzwischenräume umschließt, aus Chromnickelstahl gemacht ist. Die Kontaktspannung zwischen Wolfram und Chromnickelstahl verursacht eine Veränderung der Ionengeschwindigkeit während ihres Laufes durch den Stufenzwischenraum, so daß die Geschwindigkeit in der Mitte des Raumes verschieden ist von der nahe den Enden. Dieser Fehler in der Geschwindigkeit wird für die beiden Stufenzwischenräume verschieden sein, weil das Verhältnis von Länge und Querschnitt für beide verschieden ist. Dieser Fehler ist bedeutend größer bei kleinen Werten der Beschleunigungsspannung V und kann im Grenzfall zu einem schädlichen Anwachsen der Nebenmaxima Anlaß geben. Aus diesem Grunde ist es, nachdem die Kompensationsspannung eingestellt worden ist, ratsam, den Abgleich bei einem kleinen Wert der Spannung V von etwa 25 V nachzuprüfen, um festzustellen, ob Kontakt-Potential-Differenzen in schädlicher Höhe vorhanden sind.
  • Es wurde festgestellt, daß solche Kontaktspannungen durch Neuabgleich bei dem niedrigeren Wert der Spannung V kompensiert werden können. Ionenquellen In den früheren Versuchen mit dieser Röhre wurden die Ionen zwischen zwei Gittern erzeugt, zwischen denen eine kleine Potentialdifferenz lag, um die Ionen zum Analysator zu treiben. Es wurde gefunden, daß die beste Empfindlichkeit erreicht wird, wenn die Spannung zwischen den Gittern auf Null herabgesetzt wird. Weiterhin konnte die Empfindlichkeit verbessert werden durch Umschließen des Raumes zwischen den Gittern durch eine zylindrische, leitende Abschirmung, die auf demselben Potential liegt wie die Gitter.
  • Die Erklärung dafür ist wie folgt: Die ionisierenden Elektronen machen wegen ihrer Raumladung auf dem Wege durch den Raum zwischen den Gittern diesen Raum negativer als die diesen Raum umschließenden Elektroden. Ein Ion, das durch Stoß zwischen einem dieser Elektronen und einem Gasmolekül gebildet wird, kann aus diesem Raume nur entweichen, wenn die kinetische Energie des Ions ausreicht, um die Potentialdifferenz zwischen der Stelle des Raumes, an der die Ionisation stattfand, und einer Stelle der umgebenden Elektroden zu überwinden. Diese kinetischen Energien sind meist von der Größenordnung von weniger als ein Elektronenvolt, und infolgedessen sammeln sich die positiven Ionen im Innern der Ionisierungskammer, bis sie die Elektronenraumladung bis auf eine Potentialdifferenz in der Größenordnung von i V neutralisiert haben. Sobald dieses geschehen ist, beginnen wegen des Durchgriffs der elektrischen Spannung einer negativ geladenen Elektrode in der Nähe des Gitters durch die Löcher dieses Gitters Ionen abgezogen zu werden.
  • In den früheren Versuchen wurden die zwischen den Gittern erzeugten positiven Ionen durch das nächste Gitter angezogen, das auf dem Potential V liegt, und es wurden auch Ionen rückwärts gezogen wegen des negativen Potentials an der Kathode. Aus diesem Grunde wurde, wie in Abb. 5 dargestellt, auf der Seite der Kathode ein Doppelgitter eingeführt, um diesen Ionenverlust auf der Kathodenseite herabzudrücken. Keine Empfindlichkeitssteigerung konnte erreicht werden durch Anlegen einer Potentialdifferenz zwischen diese Gitter oder die Abschirmung. Sie wurden deshalb alle elektrisch miteinander in dem Käfig 2, 3, q. verbunden, der in der Besprechung von Abb. 5 erwähnt wurde.
  • Ein weiterer Empfindlichkeitszuwachs wurde bewirkt durch Einführung des zusätzlichen Gitters 5 (vgl. Abb. 5), an das eine kleine negative Spannung von io bis 2o V relativ zum Käfig gelegt werden konnte. Ohne diese Gitter hätten die starken elektrischen Felder in der Nähe der Drähte der Gitter, z. B. des Gitters q. oder 5, wo die Ionen sich noch langsam bewegen, Geschwindigkeitskomponenten zur Folge, die einen Winkel mit der Achse der Röhre bilden. Durch Benutzung von Gitteranordnungen nach Abb. 5 werden die Felder um die Gitterdrähte klein gehalten, ausgenommen an Stellen, wo die Ionen größere Geschwindigkeiten erreicht haben.
  • Dieses Verfahren vermeidet natürlich nicht vollständig die Einflüsse der um die Drähte der Gitter sich bildenden Felder, durch die die Ionen aus der Parallelrichtung zur Röhrenachse abgelenkt werden. Eine weitere kleine Verbesserung der Empfindlichkeit wird erreicht durch Benutzung von Kragen an den Gittern 5 und 6 in der in Abb. 5 gezeigten Ausführung: Geschwindigkeitsverteilungen Der große Vorteil einer Ionenquelle dieser Art liegt natürlich in den großen Ionenströmen, die erreicht werden können. Durch Erhöhung der Ziehspannung Vn am Gitter 5 wird der Ionenstrom vergrößert, aber auch die Geschwindigkeitsstreuung der Ionen. Abb. zi zeigt eine typische Geschwindigkeitsverteilung für diese Quelle, in der der Ionenstrom für i Elektronenvolt dargestellt ist als Funktion der Differenz 8 V in Elektronenvolt zwischen der Energie der Ionen und der Energie, die sie haben würden; wenn sie mit der kinetischen Energie Null aus einer Stelle heraus erzeugt würden, die das elektrische Potential des Käfigs hat. Die Kurven in Abb. il gelten für verschiedene Werte der Ziehspannung VD.
  • In diesem Spektrometer erreichen die Ionen den Auffänger durch Überwindung der an ihm wirkenden Verzögerungsspannung. Die Ionen von der Quelle, die die kleineren Geschwindigkeiten haben, sind weniger fähig, genügend Energie aus den Hochfrequenzstufen im Analysator aufzunehmen, um die Verzögerungsspannung zu überwinden, als die Ionen, die die Quelle mit den größeren Energien verlassen. Deshalb besteht die Wirkung der durch die Verzögerungsspannung hervorgerufenen Selektion darin, die Kurven der Geschwindigkeitsverteilung zu verschärfen, und es ergibt sich eine effektive Geschwindigkeitsverteilung, wie in Abb. 12 dargestellt ist. Das mittlere Energiedefizit d V der Ionen für diese scheinbare Streuung stellt die Differenz zwischen der Energie dar, die diese Ionen effektiv haben, und der Energie, die sie haben würden, wenn sie mit der kinetischen Energie Null vom Potential des Käfigs erzeugt worden wären. Dieser Wert stellt eine Quellenkorrektion dar, die dem Wert von V in der oben angegebenen Formel hinzugefügt werden muß Solange die Frequenz der Hochfrequenzspannung dieselbe ist, kann eine Korrektion eingeführt werden für diesen Fehler durch Hinzufügen eines Widerstandes R4, wie in Abb. io gezeigt ist, und durch eine solche Einstellung dieses Widerstandes, daß sein Spannungsgefälle gleich d V ist und indem R3 um denselben Betrag vermindert wird. Es kann dann durch geeignete Wahl der Frequenz der Spannungsmesser V direkt in Masseneinheiten geeicht werden mit eben der Genauigkeit, wie sie die Auflösung der Röhre ermöglicht. Auffangsystem Der Vorteil der großen Ionenströme, die von der Ionenquelle zu erhalten sind, geht teilweise verloren, wenn man Gleichspannungsverstärkung für den Auffängerstrom anwendet. Derjenige Teil der Strahlung von der Ionenquelle, der in die Nachbarschaft des Auffängers kommt, ionisiert das Gas in der Nähe des Auffängers durch Vorgänge, die bisher noch nicht geklärt worden sind. Es wurde jedoch gezeigt, daß diese Ionisation annähernd proportional dem Quadrat des Druckes ist und daher wahrscheinlich einen zweifachen Ionisationsprozeß darstellt. Dieser erzeugt sowohl positive Ionen als auch Elektronen zwischen dem Auffänger und dem nächsten Gitter, und jedwedes elektrisches Feld vor dem Auffänger verursacht einen frequenzunabhängigen Störstrom.
  • In Abb. io, die die Verbindungen zur Röhre zeigt, wenn Batterien zur Lieferung der Gleichspannungspotentiale benutzt werden, ist das Gitter 16 mit den Gleichspannungsgittern des ersten Analysators verbunden, während das Gitter 17 geerdet ist. Die Verbindung für das Gitter 16 hat den Zweck, Elektronen abzubremsen, die in dem Analysator erzeugt werden und die andernfalls den Auffänger erreichen würden. Die Verbindung für Gitter 17 hat den Zweck, die elektrische Feldstärke in der Nähe des Auffängers herabzudrücken, um den Störstrom zu vermindern. Ausgenommen bei den höchsten Gasdrücken, ist es nicht wesentlich, das Gitter 16 wie gezeigt zu verbinden, und es ist auch manchmal vorteilhaft, das Gitter zu erden, um das Feld am Auffänger noch weiter zu schwächen.
  • Die Nachteile, die sich aus dem Störstrom ergeben, können durch Niederfrequenzverstärkung des Auffängerstromes vermieden werden. Dies wird erreicht durch Niederfrequenzrnodulation der im Analysator verwendeten Hochfrequenzspannung und durch Verwendung eines Wechselstromverstärkers für diese Niederfrequenz. Der Störstrom und auch der Rauschstrom werden durch einen LC-Stromkreis zur Erde abgeleitet, der auf die Niederfrequenz abgestimmt ist und zwischen dem Auffänger und Erde liegt, während die niederfrequente Komponente des Auffängerstromes in den Verstärker gelangt. Niederfrequenzen von iooo und 5ooo Hz haben sich als brauchbar erwiesen.
  • Der Prozentsatz der Ionen aus der Quelle, der den Auffänger erreichen kann, hängt von dem Verhältnis zwischen der Verzögerungsspannung und derAmplitude der Hochfrequenzspannung ab, nicht aber von einer dieser beiden allein. Deshalb können, wenn der Ausgang des Hochfrequenzgenerators in geeigneter Weise in einem Kaskadengleichrichter gleichgerichtet wird, um Gleichspannungen proportional der Hochfrequenzspannung zu erzeugen, diese Gleichspannungen als Verzögerungsspannung sowie als Kompensationsspannung benutzt werden. Dies kann nach normalen elektronischen Verfahren geschehen und ergibt eine Wirkung der Röhre, die weitgehend unabhängig von Schwankungen der Hochfrequenzamplitude des Hochfrequenzerzeugers ist.
  • An Stelle von Batterien können auch elektronische Energiequellen verwendet werden, so daß dann alle Energiequellen für die Röhre elektronischer Natur sind. In diesem Fall ist es nützlich, alle für die Röhre benutzten Spannungen nicht nur im Hinblick auf die Stärke der aufgedrückten Potentiale zu prüfen, sondern auch auf überlagerte Wechselspannungen. Verbindungen für die Analyse von negativen Ionen Abb.13 zeigt ein Ausführungsbeispiel für die Schaltung einer Röhre zum Gebrauch als Massenspektrometer für negative Ionen. In dieser Darstellung ist die Ionenquelle als indirekt geheizte Kathode i ausgebildet, deren Heizfaden 2 von einem Transformator gespeist wird. Eine Batterie B1 liefert die. Gleichspannung zur Beschleunigung der negativen Ionen, die an der Oberfläche der Kathode erzeugt werden.
  • Die Verbindungen für die Elektroden 7 bis 15 sind dieselben wie für das Massenspektrometer für positive Ionen, nur daß alle Polaritäten umgekehrt sind.
  • In einem Massenspektrometer für negative Ionen wird ein schwaches magnetisches Feld von ungefähr 2o Gauß angewandt, um dieElektronen zurückzuhalten. Dieses Feld ist senkrecht zur Röhre gerichtet und wirkt in der Nähe der Kathode, es ist nicht kritisch und ein U-förmiger Permanentmagnet ist völlig ausreichend für diesen Zweck.
  • Die Verzögerungsspannung ist zwischen die Ionenquelle i und die beiden Gitter 16 und 17 gelegt, während die Auffangelektrode i9 dasselbe Potential hat wie die Gleichspannungsgitter 7, g und io, die geerdet sind. In diesem Fall werden durch das Gitterpaar 16, 17 die Ionen ausgewählt, die den Auffänger erreichen, während das Potential am Auffänger dazu dient, alle positiven Streuionen zurückzudrängen, die im Analysator gebildet werden. Dieses ist nur ein Beispiel für die Verbindungen in dem Auffängersystem. Das Gitter 16 könnte auch ebensogut mit den Gittern 7, 9 und io verbunden werden, wie in dem Fall der Trennung von positiven Ionen, während die von V,s angezeigte und am Gitter i8 liegende Verzögerungsspannung geerdet ist. In diesem Fall müßte natürlich die am Gitter io liegende Erde durch einen Kondensator ersetzt werden.
  • In Abb. 14 ist ein geeignetes Verfahren zur Schaltung einer Vierstufenröhre, wie z. B. die Dreizehn-, Elf-, Siebenstufenperiodenröhre der Abb.8, dargestellt. Die verschiedenen Teile dienen den gleichen Zwecken, wie in Verbindung mit Abb. io erläutert wurde. Es ist zu bemerken, daß die Vierstufenröhre nur eine Durchführung mehr benötigt als die Dreistufenröhre. Die zusätzliche Stufe in Abb. 14 wird durch die Gitter 33, 34 und 35 gebildet. Der Kondensator 32 dient demselben Zweck wie die Kondensatoren 25 bis 3i der Abb. io.
  • Schnelle Abtastung Die verhältnismäßig großen Ionenströme, die in diesem Massenspektrometer zur Verfügung stehen, haben es möglich gemacht, einer Forderung zu genügen, die seit Jahren erhoben wird, nämlich ein Massenspektrometer zu schaffen, das eine Massenskala schnell genug abzutasten gestattet, um eine fortlaufende Anzeige des gesamten Massenspektrums auf dem Schirm einer Kathodenstrahlröhre zu erzeugen.
  • Dieses ist erreicht worden durch Verwendung einer Niederfrequenzmodulation der Hochfrequenzenergie mit iooo Hz und durch Verstärkung dieser Frequenz. Im ersten Versuch wurde die Frequenz festgehalten, während die Beschleunigungsspannung V zweimal in der Sekunde zwischen 50 und 250 V geändert wurde. Dieselbe Spannungwurde auch direkt auf dieKathodenstrahlröhre gegeben, um die horizontale Ablenkung hervorzurufen, während der Ausgang des Verstärkers direkt auf die Kathodenstrahlröhre gegeben wurde zur Erzeugung der vertikalen Ablenkung. Der Massenbereich von io bis 50 Masseneinheiten wurde auf diese Weise kontinuierlich angezeigt.
  • Wenn das Gas, das die Leckstelle umgibt, plötzlich geändert wurde, brach das vorhergehende Massenspektrum zusammen, und an seiner Stelle sprang das neue Massenspektrum auf innerhalb der Größenordnung i Sekunde, die nötig war, das neue Gas durch die Leckstelle in das Vakuumsystem eintreten zulassen.
  • Obgleich die Auflösung dieses Gerätes etwas schwächer ist als diejenige, die man mit Massenspektrometern erreicht, die mit magnetischer Ablenkung von Ionenbündeln arbeiten, die durch Schlitze an der Quelle und am Auffänger begrenzt werden, so ergeben sich doch durch den Fortfall von Schlitzen in diesem Gerät ungefähr io ooomal größere Ionenströme. Dieses hat aber neue Verfahren möglich gemacht und neue Arten der Anwendung, für die früher kein geeignetes Gerät zur Verfügung stand.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Hochfrequenzmassenspektrometerröhre mit einer Ionenquelle und einem Auffänger, dadurch gekennzeichnet, daß die durch Gleichspannungsfelder von der Ionenquelle in Richtung auf den Auffänger beschleunigten Ionen der Einwirkung hochfrequenter elektrischer Wechselfelder und einer am Auffänger wirksamen Bremsgleichspannung solcher Stärke ausgesetzt sind, daß nur diejenigen Ionen bis zum Auffänger gelangen, die aus den hochfrequenten Wechselfeldern infolge ihrer Phase die maximal mögliche oder nahezu die maximal mögliche Energie aufgenommen haben. Z. Massenspektrometer nach Anspruch i, gekennzeichnet durch eine eine Analysatorstufe bildende Gruppe von drei, vorzugsweise in gleichem Abstand voneinander angeordneten Gittern (c, d, e), an deren mittleren Gitter (d) eine Hochfrequenzspannung liegt und durch die hindurch; von einer Beschleunigungsspannung zwischen der Ionenquelle und dem ersten Gitter der Gruppe getrieben, Ionen zu der Auffangelektrode bewegt werden. 3. Massenspektrometer nach Anspruch i und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die beschleunigende Gleichspannung zwischen der Ionenquelle (a, b) und dem ersten Gitter (c) mehr als zehnmal größer als die Amplitude der Hochfrequenzspannung ist. 4. Massenspektrometer nach Anspruch i und 2, dadurch gekennzeichnet, daß für Hochfrequenzspannungen bis zu ungefähr der halben Größe der BeschleunigungsgleichspannungdieGleichspannung am mittleren Gitter (d), zu der die Hochfrequenzspannung überlagert wird, auf gerade den Betrag herabgesetzt ist, der ausreicht, um die Geschwindigkeit eines Ions mit maximalem Energiezuwachs bis auf denjenigen Wert herabzusetzen, den diese Geschwindigkeit beim Durchgang durch das erste Gitter (c) hatte, und daß die Gleichspannung am letzten Gitter (e) entsprechend unter die des mittleren Gitters (d) herabgesetzt ist. 5. Massenspektrometer nach Anspruch i bis 4, gekennzeichnet durch eine mehrstufige Anordnung mit mehreren Gruppen von je drei Gittern, an deren Mittelgitter dieselbe Hochfrequenzspannung zusätzlich zu verschieden großen Gleichspannungen liegt. 6. Massenspektrometernach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Abstände zwischen den Gruppen groß sind im Vergleich zu den Abständen zwischen den Gittern jeder Gruppe. 7. Massenspektrometer nach Anspruch 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß die benachbarten Gitter (d, e) benachbarter Gruppen sich auf gleichem Potential befinden. B. Massenspektrometer nach Anspruch 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Entfernung zwischen den Gittergruppen so groß ist, daß ein Ion mit maximalem Energiezuwachs von einer Stufe zur nächsten Stufe eine Laufzeit braucht, die einem ganzen Vielfachen der Schwingungsdauer der Hochfrequenzspannung entspricht, so daß ein solches Ion auch in der folgenden Stufe einen maximalen Energiezuwachs erhält. g. Massenspektrometer nach Anspruch i bis 8, gekennzeichnet durch eine mehrstufige Anordnung, deren Gittergruppen in solchen Abständen voneinander angebracht sind, daß die am mittleren Gitter jeder Stufe liegende Hochfrequenzspannung genau eine ganze Zahl von Schwingungen ausführt, während ein Ion mit maximalem Energiezuwachs von einer zur nächsten Stufe wandert, so daß die Abstände zwischen den mittleren Gittern der Gruppen ganze Vielfache einer Abstandseinheit sind. io. Massenspektrometer nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die ganzen Vielfache für zwei Paare aufeinanderfolgender Stufen so gewählt sind, daß Überlappungen der Nebenmaxima der Stufenpaare vermieden werden. i i. Massenspektrometer nach Anspruch 9 und io, gekennzeichnet durch eine Ionenquelle mit Kathode (i), mehreren Beschleunigungsgittern (2, 3, 4, 5) und einem Bremsgitter (6), durch das die Elektronen zur Kathode hin zurückgetrieben werden, während die zwischen den Beschleunigungsgittern (3, q.) erzeugten Ionen durch ein kleines negatives Potential aus dem Ionisationsraum herausgezogen und durch die negativere Spannung am Bremsgitter (6) beschleunigt werden, so daß sie durch das erste Gitter (7) der ersten Gruppe (7, 8, 9) des Analysators (7, 8, 9 ; 1o, 11, 12; 13, 1q., 15) mit einer Geschwindigkeit hindurchtreten, die bestimmt ist durch die Spannungsdifferenz zwischen diesem ersten Gitter (7) und dem Gitterkäfig (2, 3, q.) der Ionenquelle. 12. Massenspektrometer nach Anspruch g und 1o, dadurch gekennzeichnet, daß die Abstände zwischen den Stufen und zwischen den Gittern jeder Stufe des Analysators so gewählt sind, daß für jede Frequenz sich nur eine Geschwindigkeit ergibt, die ein Ion haben muß, um durch jede folgende Stufe in Phase mit dem Wechselfeld hindurchzugehen und auf diese Weise genügend Energie zu erhalten, um die Bremsspannung am Ruffänger (16, 17, 18, 1g) zu überwinden. 13. Massenspektrometer nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis der Stufenabstände gleich dem Verhältnis von verschiedenen ganzen Zahlen ist und daß die Gleichspannungen im Analysator so eingestellt werden, daß sie die Geschwindigkeit der Ionen mit maximalem Energiezuwachs ungefähr konstant halten. 1q.. Massenspektrometer nach Anspruch 12 und 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Abstände zwischen den Stufen und zwischen den Gittern jeder Stufe so einander zugeordnet sind, daß ein Ion, das den Weg zwischen den Mittelgittern von zwei aufeinanderfolgenden Gittern in einer Zeit, während der die Hochfrequenzspannung genau eine ganze Zahl von Schwingungen vollführt, durchläuft, durch jede Stufe in einer Zeit hindurchgeht, während der die Wechselspannung einen Phasenwinkel von 267' durchlaufen hat. 15. Massenspektrometer nach Anspruch 5 bis 1q, dadurch gekennzeichnet, daß die Abstände (d-e) bzw. (9-1o und 12-13) zwischen den Gruppen gleich (2,7o ni - 2) s sind, worin ni verschiedene ganze Zahlen und s den Abstand der Gitter innerhalb jeder Gruppe bezeichnet. 16. Massenspektrometer nach Anspruch 5 bis 1q., dadurch gekennzeichnet, daß Gitter der Stufen durch Innenverbindung im Innern der Röhre zu Gruppen zusammengefaßt sind, an die die verschiedenen Spannungen des Analysators gelegt werden. 17. Massenspektrometer nach Anspruch 1i, dadurch gekennzeichnet, daß die Erzeugung der Ionen zwischen Gittern erfolgt, die auf gleichem Potential liegen und daß der Ionisationsraum zwischen den Gittern von einer leitenden Abschirmung gleichen Potentials umschlossen wird. 18. Massenspektrometer nach Anspruch i1 und 17, gekennzeichnet durch Anordnung eines Doppelgitters zwischen Kathode und Ionisationsraum und Verbindung der Gitter zu einem Käfig. 1g. Massenspektrometer nach Anspruch 1i und 17, 18, dadurch gekennzeichnet, daß an der Austrittsseite des Ionisationsraumes ein zusätzliches Gitter (5) mit einer kleinen negativen Spannung von 1o bis 20 V relativ zum Käfig der Ionenquelle vorgesehen ist. 2o. Massenspektrometer nach Anspruch i bis 1g, dadurch gekennzeichnet, daß am Ausgang des Analysators ein Schirmgitter (16) zum Abbremsen von im Analysator gebildeten Elektronen angebracht ist, das mit den Gleichspannungsgittern der ersten Stufe des Analysators oder mit Erde verbunden ist. 21. Massenspektrometer nach Anspruch i bis 2o, dadurch gekennzeichnet, daß vor dem Ruffänger ein auf Erdpotential liegendes Gitter angeordnet ist. 22. Massenspektrometer nach Anspruch i bis 21, gekennzeichnet durch Niederfrequenzmodulation der im Analysator verwendeten Hochfrequenz-Spannung und durch Verwendung eines Wechselstromverstärkers für diese Niederfrequenz, wobei der Störstrom durch einen auf die Niederfrequenz abgestimmten LC-Kreis zwischen Ruffänger und Erde zur Erde abgeleitet wird. 23. Massenspektrometer nach Anspruch i bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß die am Ruffänger wirksame Verzögerungsspannung aus der Hochfrequenzspannung durch Gleichrichtung abgeleitet wird. 24. Massenspektrometer nach Anspruch i bis 23, daß bei Ausbildung des Spektrometers zur Trennung negativer Ionen in Kathodennähe ein senkrecht zur Röhre gerichtetes schwaches magnetisches Feld von etwa 2o Gauß zum Zurückhalten der Elektronen vorgesehen ist. 25. Massenspektrometer nach Anspruch i bis 24, dadurch gekennzeichnet, daß es mit mehr als drei Stufen arbeitet.
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