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DE906607C - Process for cleaning gases containing hydrogen sulphide, carbonic acid and, if necessary, ammonia - Google Patents

Process for cleaning gases containing hydrogen sulphide, carbonic acid and, if necessary, ammonia

Info

Publication number
DE906607C
DE906607C DEB6364D DEB0006364D DE906607C DE 906607 C DE906607 C DE 906607C DE B6364 D DEB6364 D DE B6364D DE B0006364 D DEB0006364 D DE B0006364D DE 906607 C DE906607 C DE 906607C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
ammonia
carbonic acid
weak
acids
stage
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DEB6364D
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Hans Baehr
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DEB6364D priority Critical patent/DE906607C/en
Application granted granted Critical
Publication of DE906607C publication Critical patent/DE906607C/en
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10KPURIFYING OR MODIFYING THE CHEMICAL COMPOSITION OF COMBUSTIBLE GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE
    • C10K1/00Purifying combustible gases containing carbon monoxide
    • C10K1/08Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors
    • C10K1/10Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors with aqueous liquids

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Combustion & Propulsion (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)
  • Gas Separation By Absorption (AREA)

Description

Verfahren zur Reinigung von Gasen, die Schwefelwasserstoff, Kohlensäure und gegebenenfalls Ammoniak enthalten Es wurde gefunden, daß man Gase, die schwache gasförmige Säuren, wie Schwefelwasserstoff und/ oder Kohlensäure und gegebenenfalls Ammoniak enthalten, in einfacher Weise reinigen kann, wenn man das Gas zunächst in Gegenwart von Ammoniak mit Wasser behandelt und dann in einer zweiten Stufe das noch im Gas enthaltene Ammoniak mit Hilfe schwerflüchtiger, schwacher anorganischer oder organischer Säuren, deren Ammoniumsalze in wäßriger Lösung in der Hitze in freies Ammoniak und die betreffende schwache Säure gespalten werden, aus dem Gas entfernt.Process for cleaning gases containing hydrogen sulfide, carbonic acid and optionally contain ammonia. It has been found that gases are weak gaseous acids, such as hydrogen sulfide and / or carbonic acid and optionally Containing ammonia, can be cleaned in a simple manner if you first remove the gas treated with water in the presence of ammonia and then in a second stage the Ammonia still contained in the gas with the help of less volatile, weak inorganic ones or organic acids, their ammonium salts in aqueous solution in the heat in free ammonia and the weak acid in question are split from the gas removed.

Für die Behandlung in der zweiten Stufe eignen sich z. B. wäßrige 'Lösungen von Phosphorsäure, Borsäure, Zitronensäure oder von Aminocarbon-oder Aminosulfonsäuren, wie. z. B. Glykokoll, oder auch von Phenolen, 7.13. Phenol und seinen Homologen. _.For the treatment in the second stage, for. B. aqueous '' Solutions of phosphoric acid, boric acid, citric acid or of aminocarboxylic or aminosulfonic acids, how. z. B. Glycoco, or phenols, 7.13. Phenol and its homologues. _.

Die Anwendung solcher schwerflüchtigen schwachen Säuren für die vollständige Abscheidung des Ammoniaks aus dem Gas ist deshalb besonders vorteilhaft, weil die Berührungszeit zwischen dem Gas und der Säure nur verhältnismäßig kurz zu sein braucht, so daß Waschvorrichtungen mit kleinem Rauminhalt verwendet werden können. Gleichzeitig bietet die Anwendung dieser Säuren den Vorteil, daß das Ammoniak in freiem Zustand gewonnen wird und alsdann im Bedarfsfalle der ersten Waschstufe zugeführt werden kann.The application of such low volatility weak acids for the complete Separation of the ammonia from the gas is particularly advantageous because the The contact time between the gas and the acid only needs to be relatively short, so that washing devices with a small volume can be used. Simultaneously The use of these acids offers the advantage that the ammonia is in the free state is obtained and then fed to the first washing stage if necessary can.

Das in der ersten Stufe erforderliche Ammoniak kann in freier Form aus beliebiger Quelle zugeführt werden. ?Ulan kann z. B. das in der zweiten Stufe gewonnene Ammoniak oder ein Gemisch von Ammoniak und Kohlensäure, das auch Schwefelwasserstoff enthalten kann, der ersten Stufe zuführen. Enthält das zu reinigende Gas genügend Ammoniak, so kann auf eine Ammoniakzufuhr überhaupt verzichtet werden.The ammonia required in the first stage can be in free form can be supplied from any source. ? Ulan can e.g. B. that in the second step obtained ammonia or a mixture of ammonia and carbonic acid, which also contains hydrogen sulfide may contain, add to the first stage. Does the gas to be cleaned contain enough Ammonia, an ammonia supply can be dispensed with at all.

Besondere Vorteile bietet das Verfahren dann, wenn die in der ersten Waschstufe gebildete, Ammoniak und Schwefelwasserstoff oder Kohlensäure oder beide enthaltende Flüssigkeit durch Behandlung, sei es der Flüssigkeit selbst, sei es der aus ihr durch Erhitzen entwickelten Dämpfe, mit schwerflüchtigen schwachen Säuren derart zerlegt wird, daß einerseits Schwefelwasserstoff und bzw. oder Kohlensäure, andererseitsAmmoniak in freiem Zustand gewonnen werden. Man kann dann die gleichen schwachen Säuren auch für die Abscheidung des restlichen Ammoniaks aus dem Gas benutzen und gegebenenfalls die bei den beiden Verfahrensstufen anfallenden Lösungen von Ammoniumsalzen der schwerflüchtigen schwachen Säuren gemeinsam durch Erhitzen von Ammoniak befreien.The process offers particular advantages if those in the first Washing stage formed, ammonia and hydrogen sulfide or carbonic acid or both containing liquid by treatment, be it the liquid itself, be it the vapors developed from it through heating, with low-volatility weak acids is broken down in such a way that, on the one hand, hydrogen sulfide and / or carbonic acid, on the other hand, ammonia can be obtained in the free state. You can then do the same Use weak acids to separate the remaining ammonia from the gas and, if necessary, the solutions of Ammonium salts of the non-volatile weak acids together by heating Free ammonia.

Wenn das zu reinigende Gas nur Schwefelwasserstoff und gegebenenfalls Ammoniak enthält, so kann man in der ersten Waschstufe eine kurze oder lange Berührungsdauer des Gases mit der Waschflüssigkeit wählen, da in beiden Fällen eine genügend weitgehende Entfernung des Schwefelwasserstoffes aus dem Gas eintritt. Enthält das Gas nur Kohlensäure, gegebenenfalls neben Ammoniak, so muß die Berührungszeit in der ersten Waschstufe erheblich größer sein, da anderenfalls eine ausreichende Entfernung der Kohlensäure nicht möglich ist. Enthält aber das Gas sowohl Schwefelwasserstoff als auch Kohlensäure, gegebenenfalls neben Ammoniak, und soll der Schwefelwasserstoff möglichst frei von Kohlensäure gewonnen werden, so muß man die erste Waschstufe unterteilen, derart, daß zunächst bei kurzer Berührungszeit des Gases mit der Flüssigkeit im wesentlichen der Schwefelwasserstoff und erst dann bei größerer Berührungszeit die Kohlensäure entfernt wird.If the gas to be cleaned is only hydrogen sulfide and possibly If it contains ammonia, the first washing stage can be used for a short or long period of contact of the gas with the scrubbing liquid, as in both cases a sufficiently extensive Removal of the hydrogen sulfide from the gas occurs. If the gas only contains carbonic acid, if necessary, in addition to ammonia, the contact time must be in the first washing stage be considerably larger, otherwise sufficient removal of the carbonic acid not possible. But if the gas contains both hydrogen sulfide and carbonic acid, optionally in addition to ammonia, and the hydrogen sulfide should be as free from Carbonic acid are obtained, the first washing stage must be subdivided in such a way that that initially with a short contact time of the gas with the liquid essentially the hydrogen sulphide and only then, after a longer contact time, the carbonic acid Will get removed.

Beispiel Man führt stündlich iooo cbm eines Gases, das durch Umsetzung von Wassergas mit Wasserdampf erhalten wurde und 33 0/a Kohlensäure, 3 % Kohlenoxyd, 63 % Wasserstoff, o,5 % Stickstoff und o,5010 Methan enthält, durch die Leitung i in einen Waschturm 2, nachdem sie mit stündlich 6oo cbm Ammoniak, das durch die Leitung 3 eingeführt wird, vermischt sind. In dem Waschturm wird das Gas mit einer durch die Leitung 4 zugeführten gekühlten Ammoniumcarbonatlösung berieselt. Dabei wird der Kohlensäuregehalt des, Gases auf o, i 0/0 herabgesetzt, während sein Ammoniakgehalt nunmehr 5 g im Kubikmeter beträgt. Das Gas -gelangt nun über die Leitung 5 in einen zweiten Waschturm 6 und wird dort mit stündlich 4,5 cbm Xylenol berieselt, das durch die Leitung 7 zugeführt wird. Das nunmehr vom Ammoniak befreite Gas wird im oberen Teil 8 dieses Waschturmes noch mit gekühltem Wasser behandelt, das durch die Leitung 9 zugeführt wird und die letzten Spuren Xylenol aus dem Gas beseitigt. Dieses Waschwasser gelangt dann über die Leitung io und die Pumpe ii und die Leitung I2 bei 13 in den oberen Teil des Waschturmes 2 und wird in den tiefer gelegenen Teilen des Turmes der Ammoniumcarbonatlösung zugeführt. Die aus dem Waschturm 2 unten ab-. fließende Lösung, die 15 bis 2o% Ammoniak, im wesentlichen als Ammoniumcarbonat, enthält, wird durch die Leitung 14 und die Pumpe 15 abgeführt. Ein Teil gelangt über die Leitung ,4 zurück in den Waschturm 2, während der andere Teil (stündlich etwa 2,5 cbm) durch die Leitung 16 über einen Wärmeaustauscher 17 und die Leitung 18 einer Abtreibekolonne i9 zugeführt werden. In dieser wird die Lösung erhitzt, wobei ein Ammoniak, Kohlensäure und Wasserdampf enthaltendes Gemisch entweicht, das im Kühler 2o teilweise gekühlt wird. Das hier kondensierte Wasser fließt in die Abtreibekolonne i9 zurück, während das Ammoniak und die Kohlensäure mit verhältnismäßig wenig Wasserdampf durch die Leitung 21 abgeführt werden. Die wäßrige Flüssigkeit, die aus dem unteren Teil der Abtreibekolonne i9 abfließt, gelangt über die Leitung 22, die Pumpe 23, den Wärmeaustauscher 17 und den Kühler 24 in die Leitung 9 und wird auf diese Weise in den Kreislauf zurückgeführt. Die durch die Leitung 21 abziehenden, Ammoniak und Kohlensäure enthaltenden Dämpfe, die im Kühler 2o auf etwa 75° abgekühlt sind, werden in einen Waschturm 25 geleitet und dort stündlich mit 4,5 cbm Xylenol berieselt. Im unteren Teil dieses Turmes hält man eine Temperatur von etwa 7o bis 9o° aufrecht, während im oberen Teil eine Temperatur von etwa 3o bis 40° herrscht. In diesem Turm wird das Ammoniak durch das Xylenol gebunden, während die Kohlensäure durch die Leitung 26 entweicht, im Turm 27 mit Wasser gewaschen wird und durch die Leitung z8 einer beliebigen Verwendung zugeführt werden kann. Das aus dem Turm 27 abfließende Wasser gelangt über die Leitung 28 in den oberen Teil der Abtreibekolonne i9. Aus dem unteren Teil des Waschturmes 25 wird durch die Leitung 26, die Pumpe 27 und die Leitung 28 das ammoniakhaltige Xylenol abgeführt und in die Kolonne 29 eingeführt, in der es auf ioo° erhitzt wird. Hierbei entweicht das Ammoniak und gelangt über die Leitung 3 erneut in den Waschturm 2. Das von Ammoniak befreite Xylenol gelangt über die Leitung 3o, die Pumpe 31 und den Kühler 32 in die Leitung 7 und von dort erneut in den Waschturm 6. Das aus diesem abfließende, bereits etwas Ammoniak enthaltende Xylenol wird über die Leitung 33, die Pumpe 34 und die Leitung 35 dem Waschturm 25 zugeführt,EXAMPLE Iooo cbm of a gas which was obtained by reacting water gas with steam and which contains 33% carbonic acid, 3% carbon oxide, 63% hydrogen, 0.5% nitrogen and 0.5010 methane is passed through line i in a washing tower 2 after they are mixed with 600 cbm of ammonia introduced through line 3 every hour. In the washing tower, the gas is sprinkled with a cooled ammonium carbonate solution fed in through line 4. The carbonic acid content of the gas is reduced to 0.110, while its ammonia content is now 5 g per cubic meter. The gas now reaches a second scrubbing tower 6 via line 5, where it is sprinkled with 4.5 cbm of xylenol per hour, which is fed in through line 7. The gas, which has now been freed from ammonia, is treated in the upper part 8 of this washing tower with cooled water, which is fed in through line 9 and the last traces of xylenol are removed from the gas. This washing water then reaches the upper part of the washing tower 2 via line io and pump ii and line I2 at 13 and is fed to the ammonium carbonate solution in the lower parts of the tower. The one from the washing tower 2 below. flowing solution, which contains 15 to 20% ammonia, essentially as ammonium carbonate, is discharged through the line 14 and the pump 15. One part reaches the washing tower 2 via line 4, while the other part (about 2.5 cbm per hour) is fed through line 16 via a heat exchanger 17 and line 18 to a stripping column 19. In this the solution is heated, with a mixture containing ammonia, carbonic acid and water vapor escaping, which is partially cooled in the cooler 2o. The water condensed here flows back into the stripping column 19, while the ammonia and carbonic acid are removed through line 21 with relatively little water vapor. The aqueous liquid which flows out of the lower part of the stripping column 19 passes via line 22, pump 23, heat exchanger 17 and cooler 24 into line 9 and is thus returned to the circuit. The ammonia and carbonic acid-containing vapors which are withdrawn through line 21 and which have cooled to about 75 ° in the cooler 2o are passed into a washing tower 25 and sprinkled there with 4.5 cbm of xylenol every hour. In the lower part of this tower a temperature of about 70 to 90 degrees is maintained, while in the upper part the temperature is about 30 to 40 degrees. In this tower the ammonia is bound by the xylenol, while the carbonic acid escapes through the line 26, is washed with water in the tower 27 and can be fed to any use through the line z8. The water flowing out of the tower 27 reaches the upper part of the stripping column 19 via the line 28. From the lower part of the washing tower 25, the ammonia-containing xylenol is discharged through the line 26, the pump 27 and the line 28 and introduced into the column 29, in which it is heated to 100 °. Here, the ammonia escapes and reaches the washing tower 2 again via line 3. The xylenol freed from ammonia passes via line 3o, pump 31 and cooler 32 into line 7 and from there again into washing tower 6 outflowing xylenol already containing some ammonia is fed to the washing tower 25 via the line 33, the pump 34 and the line 35,

Claims (2)

PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Reinigung von Gasen, die schwache gasförmige Säuren, wie Schwefelwasserstoff und/oder Kohlensäure und gegebenenfalls Ammoniak enthalten, dadurch gekennzeichnet, daß man die Gase zunächst in Gegenwart von Ammoniak mit Wasser behandelt und dann in einer zweiten Stufe das noch in den Gasen enthaltene Ammoniak mit Hilfe schwerflüchtiger schwacher anorganischer oder organischer Säuren, deren Ammoniumsalze in wäßriger Lösung in der Hitze in freies Ammoniak und die betreffende schwache Säure gespalten werden, aus den Gasen entfernt. PATENT CLAIMS: i. Process for cleaning gases containing weak gaseous acids such as hydrogen sulfide and / or carbonic acid and optionally ammonia, characterized in that the gases are first treated with water in the presence of ammonia and then the ammonia still contained in the gases in a second stage with the help of slightly volatile, weak inorganic or organic acids, the ammonium salts of which are split in an aqueous solution in the heat into free ammonia and the weak acid in question, removed from the gases. 2. Verfahren nach Anspruch z, dadurch gekennzeichnet, daß die in der ersten Stufe gebildete Flüssigkeit oder die aus ihr beim Erhitzen entweichenden Dämpfe mit den schwerflüchtigen, schwachen Säuren behandelt und dadurch in schwache, gasförmige Säuren einerseits und Ammoniak andererseits zerlegt werden und daß die schwerflüchtigen Säuren sowohl für diese Zerlegung als auch für die Auswaschung des Gases in der zweiten Stufe benutzt werden. Angezogene Druckschriften: G 1 u u d, Handbuch der Kokerei, Bd. II, S. 98; USA.-Patentschrift N r. 2 O28 124; deutsche Patentschrift Nr. 654 373.2. The method according to claim z, characterized in that the liquid formed in the first stage or the vapors escaping from it when heated treated with the low volatility, weak acids and thereby broken down into weak, gaseous acids on the one hand and ammonia on the other hand and that the low volatility Acids can be used both for this decomposition and for scrubbing the gas in the second stage. Cited publications: G 1 uud, Handbuch der Kokerei, Vol. II, p. 98; USA. Patent N o. 2 O28 124; German patent specification No. 654 373.
DEB6364D 1938-06-16 1938-06-16 Process for cleaning gases containing hydrogen sulphide, carbonic acid and, if necessary, ammonia Expired DE906607C (en)

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Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2028124A (en) * 1931-10-24 1936-01-14 Koppers Co Delaware Separation and purification of gaseous mixtures
DE654373C (en) * 1934-06-29 1937-12-22 I G Farbenindustrie Akt Ges Process for the production of hydrogen sulfide from gases

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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