DE69407903T2 - Photo-elektrisch chemische Vorrichtung mit Kohlenstoff-Cluster-Elektrode - Google Patents
Photo-elektrisch chemische Vorrichtung mit Kohlenstoff-Cluster-ElektrodeInfo
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Description
- Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine photoelektrische chemische Vorrichtung und insbesondere auf eine photoelektrische chemische Vorrichtung zur Erzeugung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasser unter Verwendung von Lichtenergie.
- Es ist seit langem bekannt, daß Wasser in Sauerstoff und Wasserstoff in einer photoelektrischen chemischen Vorrichtung zerlegt werden kann, die derart aufgebaut ist, daß eine n-Typ Halbleiterelektrode und eine Platinelektrode in einem Elektrolyt angeordnet bzw. "eingeweicht" sind und mit einem Lichtstrahl bestrahlt werden (vgl. beispielsweise "Nature" Nr. 283, Seite 37 von Fujishima und anderen 1972). Ein solches Phänomen tritt infolge der Tatsache auf, daß durch die Strahlung des Lichtstrahls auf dem Halbleiter eine Ladungstrennung von Elektronen und Löchern in einer Schottky-Barrieren-Feldverteilung erreicht wird, und zwar an der Grenzfläche zwischen dem Halbleiter und dem Elektrolyten. Wenn die Halbleiterelek trode mit dem Lichtstrahl bestrahlt wird und die Halbleiterelektrode mit der Platinelektrode durch einen Leitungs- bzw. Bleidraht verbunden ist, so werden Elektronen aus dem Leitungsband der Halbleiterelektrode herausgestoßen und in der Platinelektrode angesammelt, wodurch die Platinelektrode in Richtung des negativen Potentials aufgeladen wird. Wenn eine Spannungsdifferenz zwischen beiden Elektroden gleich oder höher als 1,23 eV ist, was erforderlich ist für die Zerlegung des Wassers und ein elektrisches Potential der Platinelektrode negativer ist als der Reduktionspegel des Wasserstoffions, so wird Wasser zerlegt, was die Erzeugung von Sauerstoff und Wasserstoff zur Folge hat. In der Tat wird Wasserstoff dann erzeugt, wenn ein elektrisches Potential der Platinelektrode in negative Richtung geht, weiter weg von der Reduktionsspannung des Wasserstoffions über eine Wasserstoffüberspannung des Platins hinaus. Es sei bemerkt, daß eine Platinelektrode oftmals verwendet wird, weil eine Wasserstoffüberspannung des Platins niedrig liegt, d. h. Platin ist ein Metall mit einem elektrischen Potential für die Wasserstoffionenreduktion, das am dichtesten an einem theoretischen Wert liegt.
- Typischerweise wird Titandioxyd als eine Halbleiterelektrode für die Elektrolyse für Wasser verwendet, da dies einen breiten Bandabstand (band gap=Bandspalt) besitzt und im Elektrolyten sehr stabil ist.
- Da jedoch ein Flachbandpotential eines Titandioxyd- Halbleiters im wesentlichen gleich einem Reduktionspotential des Wasserstoffions ist, muß ein Potentials des Titandioxyd-Halbleiters näher an den Flachbandzustand kommen, um die Wasserstoffionenreduktion zu bewirken. Elektronen und Löcher erzeugt durch Lichtstrahl werden aber nicht unmittelbar getrennt und wenn sie getrennt werden, koppeln sie sich wieder mit einer hohen Rate oder Geschwindigkeit, was bewirkt, daß ein Photostrom bemerkenswert klein wird. Aus diesem Grund fließt in einer photoelektrischen chemischen Vorrichtung die eine Titandioxyd- Halbleiterelektrode und eine Platinelektrode verwendet wenig Photostrom wenn beide Elektroden kurz geschlossen sind und mit einem Lichtstrahl bestrahlt werden. Es ist somit erforderlich eine negative Vorspannung an die Platinelektrode anzulegen, um zu gestatten, daß eine große Menge an Photostrom fließt, der sich aus der Oxidation und Reduktion des Wassers ergibt ("Photo-Electric-Chemistry and Energy Conversion" von Hiroshi Tsubomura, Tokyo chemistry Coterie, Seite 181 - 182).
- In einem Halbleiter, beispielsweise Eisenoxyd, Wolframoxyd, Zinnoxyd, Bleioxyd, Indiumoxyd und Eisentitansäure usw. wo ein Flachbandpotential bezüglich der Reduktionsspannung des Wasserstoffions positiv ist und ein Bandabstand bzw. Bandlücke (Bandspalt= band gap) 1,5 bis 3 eV ist, fließt ein Photostrom selbst dann nicht, wenn ein solcher Halbleiter mit einer Platinelektrode kurz geschlossen wird. Es ist daher notwendig, eine große negative Vorspannung an die Platinelektrode anzulegen, um eine effektive Erzeugung von Wasserstoff und Sauerstoff zu erreichen.
- Die Elektrolyse von Wasser mittels Lichtenergie unter Verwendung einer Kombination einer Platinelektrode und eines Halbleiters, wie beispielsweise Titandioxyd, Eisenoxyd, Wolframoxyd, Zinnoxyd, Bleioxyd, Indiumoxyd und Eisentitansäure erfordert im wesentlichen das Anlegen einer Vorspannung. Dies hat die Notwendigkeit zur Folge, daß gesonderte zugehörige Vorrichtungen und gesonderte Energieversorgungen vorgesehen werden müssen.
- Verschiedene Vorrichtungen zur Realisierung der Elektrolyse von Wasser mittels Lichtenergie unter Verwendung einer Halbleiterelektrode wurden in den japanischen Patentanmeldungsveröffentlichtungen Nr. 62-48928, 53-43488, 54-4582 und 63-231883 vorgeschlagen.
- Um die Probleme des Standes der Technik zu tiberwinden ist es ein Ziel der Erfindung eine photoelektrische chemische Vorrichtung vorzusehen, die Wasserstoff und Sauerstoff mit Lichtenergie erzeugt, ohne das Anlegen irgendeiner Vorspannung an den Elektroden.
- Es ist ein weiteres Ziel der Erfindung eine photoelektrische chemische Vorrichtung vorzusehen, die die Menge von erzeugtem Wasserstoff und Sauerstoff einstellt, und zwar mittels der Bestrahlung eines Lichtstrahls durch Anlegen einer variablen Spannung an die Elektroden.
- Gemäß einem Aspekt der vorliegenden Erfindung weist eine photoelektrische chemische Vorrichtung folgendes auf: einen Elektrolyten; eine erste Elektrode mit einem n-Typ Halbleiterglied angeordnet in Berührung mit dem Elektrolyten; und eine zweite Elektrode mit einem Kohlenstoff- Cluster-Glied (Kohlenstoff-Zusammenballungs-Glied) angeordnet in Berührung mit dem Elektrolyten, wobei die ersten und zweiten Elektroden kurzgeschlossen sind und mit einem Lichtstrahl bestrahlt werden um dadurch Sauerstoff und Wasserstoff zu erzeugen.
- Die erste Elektrode ist vorzugsweise ein geschichtetes oder laminiertes Glied bestehend aus einem lichtdurchlässigen Glas, einer transparenten leitenden Schicht und einer n-Typ Halbleiterschicht.
- Die zweite Elektrode ist vorzugsweise ein geschichtetes oder laminiertes Glied bestehend aus einem lichtdurchlässigen Glas, einer transparenten leitenden Schicht und einer Kohlenstoffcluster-Dünnschicht.
- Die photoelektrische chemische Vorrichtung der Erfindung kann mit einer variablen Vorspannquelle versehen sein, die eine variable Vorspannung an die transparenten leitenden Schichten der ersten und zweiten Elektroden anlegt. Durch Einstellung der Vorspannung kann die Vorrichtung die Menge an zu erzeugendem Sauerstoff und Wasserstoff verändern.
- Die n-Typ Halbleiterelektrode und die Kohlenstoffclusterelektrode sind in dem Elektrolyten angeordnet oder "eingeweicht" oder sie sind in Kontakt mit dem Elektrolyten vorgesehen und diese Elektroden sind kurzgeschlossen. Wenn diese Elektroden mit einem Lichtstrahl belichtet werden, so tritt die Oxydation des Wassers an der Oberfläche der n-Typ Halbleiterelektrode auf, während die Reduktion zu den Wasserstoffionen an der Oberfläche der Kohlenstoffclusterelektrode auftritt. D. h., das im Elek trolyten enthaltene Wasser wird zur Erzeugung von Wasserstoff und Sauerstoff zerlegt.
- Die oben genannten sowie weitere Ziel und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der ins Einzelne gehenden Beschreibung unter Bezugnahme auf die Zeichnungen.
- Figur 1 ist ein schematisches Diagramm, welches die Struktur einer photoelektrischen chemischen Vorrichtung darstellt, auf die sich die Erfindung bezieht;
- Figur 2(A) und 2(B) sind Diagramme die ein Beispiel einer n-Typ Halbleiterelektrode der Figur 1 bzw. ein Beispiel einer Kohlenstoffclusterelektrode der Figur 1 veranschaulichen; und
- Figur 3 ist ein charakteristisches Diagramm zur Erläuterung der Arbeitsvorgänge der photoelektrischen chemischen Vorrichtung der Erfindung verglichen mit dem Stand der Technik.
- Ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel der photoelektrischen chemischen Vorrichtung der Erfindung sei im Einzelnen unter Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben:
- Figur 1 ist ein schematisches Diagramm einer photoelektrischen chemischen Vorrichtung gemäß der Erfindung. Diese Vorrichtung weist ein Gefäß 6 auf, welches mit einer n-Typ Halbleiterelektrode 2 und einer Kohlenstoffclusterelektrode 4 versehen ist. Innerhalb des Gefäßes 6 befindet sich ein Elektrolyt 8. Diese Elektroden 2, 4 sind mit einem Leitungsdraht 10 kurz geschlossen. Es sei bemerkt, daß als n-Typ Halbleiterelektrode 2 folgendes verwendet wird: Titandioxyd, Eisenoxyd, Wolframoxyd, Zinnoxyd, Bleioxyd, Indiumoxyd oder Eisentitansäure. Für den Kohlenstoffcluster der für die Elektrode 4 verwendet wird ist ein isoliertes Material aus Fullerene von C&sub6;&sub0; oder C&sub7;&sub0; oder eine Mischung davon geeignet. Als Elektrolyt 8 sind bevorzugt: Wasser, eine Alkalilösung einschließlich Natriumhydroxyd oder Kaliumhydroxyd oder eine Säurelösung einschließlich Clorsäure oder Schwefelsäure.
- Figur 2(A) veranschaulicht eine detaillierte Struktur der n-Typ Halbleiterelektrode 2 wohingegen Figur 2(B) eine detaillierte Struktur der Kohlenstoffclusterelektrode 4 zeigt. Die Elektrode 2 kann gebildet werden durch Überziehen einer Oberfläche eines lichtdurchlässigen Glases mit Zinnoxyd um eine transparente leitende Schicht 22 zu bilden und sodann durch Überziehen der leitenden Schicht 22 mit einer Feinpartikeldünnschicht 26 aus Titanoxyd (n-Typ Halbleiter) durch eine Sol-Gel-Methode. Die Elektrode 4 kann durch Überziehen einer Oberfläche eines lichtdurchlässigen Glases 40 mit Zinnoxyd gebildet werden um eine transparente leitende Schicht 42 zu bilden, und sodann durch Überziehen der leitenden Schicht 42 mit einer C&sub6;&sub0;-Kohlenstoffclusterdünnschicht 44 erhalten durch ein Benzollösungsgießverfahren. Die Elektroden 2 und 4 sind in der Weise wie dies in Figuren 2(A) und 2(B) gezeigt ist gebildet, wobei die Titandioxydfeinpartikeldünnschicht 24 und die C&sub6;&sub0;-Kohlenstoffclusterdünnschicht 44 in Kontakt mit dem Elektrolyten 8 stehen.
- Um die Elektrode 2 zu bestrahlen, ist eine Xenonlampe 12 und ein Linsensystem 14 vorgesehen, um den von der Xenonlampe 12 imitierten Stahl in einen parallelen Lichtstrahl umzuwandeln, wobei diese Teile außerhalb des Gefäßes 6 vorgesehen sind. Die Titandioxydfeinteilchen- oder - partikeldünnschicht 24 wird wenn sie durch die Xenonlampe 12 bestrahlt wird erregt und erzeugt Elektronen und Löcher. Gleichzeitig wird auch die Kohlenstoffclusterdünnschicht 44 bestrahlt mit durch die Elektrode 2 laufendem Lichtstrahl.
- In der Mitte des Zuleitungsdrahtes 10 wird eine Strom/Spannungsverfolgungsvorrichtung (TRACER) 16 eingesetzt, um die Erzeugung von Wasserstoff auszuwerten. Wasserstoff wird durch den Transfer von Elektronen unter den Elektroden-Zwischenflächen, Wassermolekühlen und Wasserstoffionen erzeugt. Wenn durch kurzschließende Elektroden 2, 4 mit dem Leitungsdraht 10 eine geschlossene Schleife vorgesehen wird, so fließt der Strom gleichzeitig mit der Erzeugung von Wasserstoff durch den Zuleitungsdraht 10. Dieser Strom wird mit der Strom/Spannungsverfolgungsvorrichtung 16 gemessen. Die Strom/Spannungsverfolgungsvorrichtung 16 weist eine variable Vorspannquelle (VARIABLE BIAS) 18 auf, die eine variable Vorspannung an den Elektroden 2 und 4 anlegen kann. Figur 3 zeigt die Vorspannungs-Photostromkennlinien, die durch Tests erhalten wurde, welche an einer photoelektrischen chemischen Vorrichtung der Erfindung und einer Vorrichtung gemäß dem Stande der Technik ausgeführt wurden. Die an beiden Elektroden angelegte Vorspannung ist entlang der Horizontalachse aufgetragen, wohingegen der durch den Zuleitungsdraht 10 fließende Photostrom entlang der Vertikalachse aufgetragen ist. Eine Kurve (a) zeigt eine Strom/Spannungscharakteristik einer photoelektrischen chemischen Vorrichtung unter Verwendung einer Kohlenstoffclusterelektrode 4 gemäß der Erfindung. Gemäß dieser Kennlinie oder charakteristischen Kurve (a) erkennt man, daß der Photostrom bei ungefähr 0,6 Volt ansteigt und gleichmäßig bei 0 Vorspannung fließt. Dies zeigt, daß Wasser mittels der Strahlung des Lichtstrahles auf die Elektroden 2, 4 zerlegt wird, um Wasserstoff ohne Anlegen irgendeiner Vorspannung zu erzeugen.
- Eine Kurve (b) zeigt das Ergebnis der Messung unter Verwendung einer Platinelektrode die für die Erzeugung von Wasserstoff als effektiv angesehen wird, und zwar anstelle der Kohlenstoffclusterelektrode 4. Gemäß der Kurve (b) erkennt man, daß ein Photostrom bei ungefähr -0,1 V ansteigt und daß das Anlegen einer Vorspannung von ungefähr -0,3 V erforderlich ist, um einen Photostrom ähnlich dem Photostrom zu erzeugen, der durch die Kohlenstoffclusterelektrode erzeugt wird. Diese Meßergebnisse beschrieben unter Bezugnahme auf Figur 3 beweisen, daß die erfindungsgemäße photoelektrische chemische Vorrichtung in effektiver Weise Wasserstoff erzeugen kann ohne irgendeine Vorspannung an den Elektroden anzulegen. Unter Verwendung eines Solarstrahles kann die erfindungsgemäße photoelektrische chemische Vorrichtung in effektiver Weise Wasserstoff und Sauerstoff erzeugen, und zwar mit einer vereinfachten Struktur ohne irgendeine elektrische Energie an die Vorrichtung zu liefern.
- Die Erfindung wurde im einzelnen unter spezieller Bezugnahme auf ein bestimmtes Ausführungsbeispiel beschrieben. Es ist aber klar, daß Abwandlungen und Modifikationen innerhalb des durch die Ansprüche definierten Bereichs vorgenommen werden können. Beispielsweise kann die Kohlenstoffclusterelektrode 4 durch eine mit einem Kohlenstoffcluster überzogene Elektrode ersetzt werden.
Claims (5)
1. Photoelektrische chemische Vorrichtung, die
folgendes aufweist:
einen Elektrolyten;
eine erste Elektrode mit einem Halbleiterglied des
n-Typs, angeordnet, um mit dem Elektrolyten in
Berührung zu sein; und
eine zweite Elektrode mit einem Kohlenstoffcluster
glied angeordnet, um mit dem Elektrolyten in
Berührung zu sein,
wobei die ersten und zweiten Elektroden
kurzgeschlossen sind und mit einem Lichtstrahl bestrahlt
werden, um dadurch Sauerstoff und Wasserstoff zu
erzeugen.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, wobei die erste
Elektrode ein geschichtetes Glied ist, welches aus einem
lichtdurchlässigen Glas besteht, einer transparenten
Halbleiterschicht und einer Halbleiterschicht des n-
Typs, wobei die zweite Elektrode ein geschichtetes
Glied ist, welches aus einem lichtdurchlässigen
Glas, einer transparenten leitenden Schicht und
einem Kohlenstoffclusterdünnfilm bzw. -schicht
besteht.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1, wobei ferner eine
variable zum Anlegen einer variablen Vorspannung an
die erste Elektrode und die zweite Elektrode
geeignete Vorspannquelle vorgesehen ist, wodurch eine
durch die Vorrichtung erzeugte Menge an Sauerstoff
und Wasserstoff durch Einstellung der Vorspannung
geändert werden kann.
4. Vorrichtung nach Anspruch 3, wobei die erste
Elektrode ein geschichtetes Glied ist, welches aus
folgendem besteht: einem lichtdurchlässigen Glas, einer
ersten transparenten leitenden Schicht und einer
Halbleiterschicht des n-Typs, wobei die zweite
Elektrode ein geschichtetes Glied ist, welches aus
folgendem besteht: einem lichtdurchlässigen Glas, einer
zweiten transparenten leitenden Schicht und einem
Kohlenstoffcluster-Dünnfilm oder -Dünnschicht.
5. Photoelektrische chemische Vorrichtung, die
folgendes aufweist:
einen Elektrolyten;
eine erste Elektrode in Berührung mit dem
Elektrolyten; und
eine zweite Elektrode mit einem
Kohlenstoffclusterglied, angeordnet, um mit dem Elektrolyten in
Berührung zu sein.
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