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DE60026556T2 - Zellulärer kunststoff auf basis phenolharz - Google Patents

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DE60026556T2
DE60026556T2 DE60026556T DE60026556T DE60026556T2 DE 60026556 T2 DE60026556 T2 DE 60026556T2 DE 60026556 T DE60026556 T DE 60026556T DE 60026556 T DE60026556 T DE 60026556T DE 60026556 T2 DE60026556 T2 DE 60026556T2
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synthetic resin
mixture according
foam
phenolic
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DE60026556T
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Mark Stanley Maccelesfield HARRIS
Vincent Bunbury COPPOCK
Norman Glossop RYDER
Graham Morgan Glossop EDGERLEY
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Kingspan Holdings IRL Ltd
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Description

  • Es gibt verschiedene Klassen thermisch aushärtender Harzsysteme, die als mögliche Kandidatenmaterialien für die Herstellung von feuerresistentem niederdichtem zellulärem Isolierschaum angesehen werden könnten, wenn sie mit geeigneten Additiven kompoundiert werden. Jedoch beschränkt die erforderliche Entflammbarkeitsleistung die Auswahl vieler Arten organischer thermisch aushärtender Harze. Beispielsweise würden Halogenatome in das chemische Rückgrat ungesättigter Polyesterharze und Epoxidharze inkorporiert werden müssen, um ein selbstlöschendes Verhalten zu vermitteln. Alternativ würden ungesättigte Polyesterharze und Epoxidharze mit halogenierten Verbindungen vermischt werden müssen, um ein selbstlöschendes Verhalten zu vermitteln. Solche chemischen Zusammensetzungen würden toxische Gase wie etwa Wasserstoffchlorid oder Wasserstoffbromid in einer Feuersituation erzeugen. Zugabe anderer Arten von nicht halogeniertem Flammhemmer, wie etwa Organophosphorverbindungen, können in einer Feuersituation zu starker Rauchentwicklung führen. Die Zugabe einer Flammhemmerverbindung kann auch einen negativen Effekt auf die mechanische Festigkeit des zellulären Plastik haben. Andere thermisch härtende Harze, wie etwa Polyurethan und Polyisocyanuratharze erzeugen in einer Brandsituation hohe Rauch- und Giftgasemissionen. Polyurethan mag in einer Feuersituation nicht selbstlöschend sein. Daher können diese Materialien nicht die Materialien der Wahl sein, falls das Brandverhalten eine Erwägung darstellt.
  • Historisch betrachtet sind Phenolharze die bevorzugten thermisch aushärtenden Plastikmaterialien gewesen, wenn eine niedrigere Rauchemission und selbstlöschende Fähigkeit von vorrangiger Wichtigkeit bei einem bestimmten Einsatz sind.
  • Derzeit wird bei der Zellschaumherstellung ein phenolisches Resolharz üblicherweise durch entweder eine starke organische oder anorganische Säure katalysiert. Beispielsweise beschreibt DE 3 329 334 A ein Verfahren für die Herstellung eines säuregehärteten Phenolharzschaums, bei dem die Säuren vor der Zugabe eines phenolischen Resols mit Novalakharz vorgemischt werden. Die Auswahl der Säureart hängt von der gewünschten Aushärtzeit und Temperatur ab. Zellisolierschaum wird hergestellt, wenn das Treibmittel, das in das Harz vorgemischt worden ist, zu sieden beginnt. Halogenkohlenstoffe sind üblicherweise verwendete Treibmittel. Die Expansion tritt typischerweise im Temperaturbereich 25°C bis 80°C auf. Es ist möglich, dass sich in dicken Abschnitten von säuregehärtetem Phenolschaum ein Harzexotherm bildet. Das Auftreten einer unkontrollierten exothermen chemischen Reaktion ist wahrscheinlicher, wenn eine starke Säure als Katalysator verwendet wird. Wenn sich exotherme Reaktionen entwickeln, werden große Mengen von Wasser oder Dampf durch die phenolische Harzkondensationspolymerisationsreaktion erzeugt. Die nachfolgende Schrumpfung der Harzmatrix kann die Fähigkeit zur Ausbildung einer geschlossenen Zellschaumstruktur nachteilig beeinträchtigen, wie auch das mechanische Festigkeitsverhalten betreffen. Eine geschlossene Zellschaumstruktur ist hochgradig wünschenswert, um die Isolierleistung zu maximieren.
  • Wenn konventioneller Phenolschaum unter Verwendung eines Säurekatalysators hergestellt wird, sind Bedenken aufgetreten, dass, wenn dieser Schaum in direktem Kontakt mit Metall, wie etwa einem isolierten Rohr steht, er Korrosion des Metalls induzieren könnte. Daher gibt es einen Wunsch nach einem Schaumisolierprodukt, das die mechanische Festigkeit und das Brandverhalten eines säurekatalysierten Phenolschaums aufweist, jedoch pH-neutral oder moderat basisch ist. Ein solches Material würde das Risiko einer induzierten Säurekorrosion mindern.
  • EP-A-0 166 275 beschreibt eine Harzzusammensetzung für ein insbesondere zur elektrischen Isolierung laminierter Platten verwendetes Schaummaterial. Das Harz umfasst ein Resolphenolharz, ein Epoxidharz und eine festigkeitsverstärkende Aminverbindung.
  • Es ist bekannt, dass alkalische Phenolformaldehyd-Resolharze durch aliphatische Ester gehärtet werden können, um einen chemischen Binder für Gusssandformen und Kerne herzustellen, wie in JP-A-130627/1975 und EP-A-0 085 512 beschrieben. Auch diskutieren US-A-3 599 433 und US-A-3 696 622 alkalische Phenolformaldehydresolharze, die mit einem Lacton reagieren, als ein Verfahren zur Schmutzstabilisierung und Leckverhütung. Es ist in EP-A-0 146 499, JP-A-S62-250267, JP-A-04364908 und JP-01092242A dokumentiert worden, dass säurefreies phenolisches Zellplastik durch Härten eines alkalischen Phenolformaldehydharzes mit verschiedenen aliphatischen Estern hergestellt werden kann.
  • Andere kommerzielle Anwendungen unter Verwendung alkalischen Phenolformaldehydharze, die durch aliphatische Ester, wie etwa Lactone gehärtet werden, sind aufgrund der inhärenten hohen Schrumpfung des ausgehärteten Phenolharzes beschränkt gewesen.
  • Es gibt einen Bedarf an einem stabilen Zellplastikschaum, der gute mechanische Festigkeit und Feuerleistungsfähigkeit aufweist.
  • Gemäß der Erfindung wird eine Harzmischung zum Ausbilden eines Zellplastikschaums bereitgestellt, wobei die Harzmischung ein Phenolresol, ein Epoxidharz, ein phenolisches Novalakharz und ein Härtungsmittel, eine Base und einen Ester und/oder ein aliphatisches Carbonat enthält.
  • Vorzugsweise weist das phenolische Novalak ein Anzahlbezogenes Durchschnittsmolekulargewicht zwischen 1000 und 1500 auf.
  • Vorzugsweise liegt das phenolische Novalak in einer Menge von 2 bis 30 Gew.-% vor. Am Bevorzugtesten in einer Menge von 14 bis 25 Gew.-%. In einer Ausführungsform der Erfindung hat die Harzmischung einen pH von zumindest 9.
  • In einer Ausführungsform liegt das Epoxy in einer Menge von 2 bis 30 Gew.-% vor.
  • Vorzugsweise enthält das Epoxidharz zumindest zwei Epoxygruppen im Molekül.
  • Das Epoxy basiert vorzugsweise auf Oligomeren von Diglycidylether oder Bisphenol A oder Diglycidylether von Bisphenol F oder Mischungen derselben.
  • Vorzugsweise hat das phenolische Resol einen reaktiven Feststoffgehalt im Bereich von 50 bis 85 Gew.-%.
  • In einer Ausführungsform wird das Phenolresol aus einem optional substituierten Phenol und einem Aldehyd im Molarverhältnis von Phenol zu Aldehyd von 1:1 bis 1:3,0 hergestellt.
  • Typischerweise ist die Base Kaliumhydroxid und/oder Natriumhydroxid.
  • Vorzugsweise ist der Ester ein Lacton. Idealerweise wird der Ester ausgewählt aus γ-Butyrolacton und/oder Caprolacton.
  • Vorzugsweise liegt der Ester in einer Menge von 2 bis 25 Gew.-% vor.
  • In einer Ausführungsform beinhaltet die Harzmischung ein Treibmittel. Das Treibmittel kann eine Flüssigkeit und/oder ein Gas sein.
  • Vorzugsweise weist das Treibmittel einen Siedepunkt von bis zu 70°C auf.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform liegt das Treibmittel in der Harzmischung in einer Menge von bis zu 25 Gew.-% vor.
  • Vorzugsweise ist das Treibmittel ein halogenierter Kohlenwasserstoff, insbesondere Pentafluorbutan und/oder 1,2-Dichlor-1-fluorethan und/oder Pentan oder Mischungen derselben.
  • In einer Ausführungsform beinhaltet die Harzmischung ein Tensid, insbesondere ein nichtionisches Tensid.
  • Das Tensid kann ein Dimethylsiloxan-/Polyoxyalkylenkopolymer sein.
  • Vorzugsweise ist das Tensid in einer Menge von 1 bis 15 Gew.-% vorhanden. Die Erfindung stellt auch ein Verfahren für die Herstellung eines zellulären Plastiks durch Expandieren und Härten einer Harzmischung der Erfindung bereit.
  • In einer Ausführungsform wird das zelluläre Plastik bei Atmosphärendruck hergestellt.
  • In einer anderen Ausführungsform wird das zelluläre Plastik bei einem geringeren Druck als Atmosphärendruck hergestellt.
  • In einer anderen Ausführungsform wird das zelluläre Plastik bei einem größeren Druck als Atmosphärendruck hergestellt.
  • Die Erfindung stellt weiterhin ein zelluläres Plastik bereit, wann auch immer dieses unter Verwendung einer Harzmischung der Erfindung und/oder unter Verwendung eines Prozesses der Erfindung hergestellt wurde.
  • Vorzugsweise weist das zelluläre Plastik eine thermische Leitfähigkeit von weniger als 0,04 W/mK auf, am Bevorzugtesten weniger als 0,025 W/mK.
  • Vorzugsweise hat das zelluläre Plastik zur Isolierung eine im Wesentlichen geschlossene Zellstruktur, idealerweise einen geschlossenen Zellgehalt von mehr als 90%. Am Bevorzugtesten ist diese geschlossene Zellstruktur über einen ausgedehnten Zeitraum bei Raumtemperatur stabil.
  • Die hierin beschriebenen Materialien beziehen sich auf formulierte phenolische Harzzusammensetzungen. Diese Zusammensetzungen können verwendet werden, um geschlossenen Zellisolierschaum herzustellen, der in einer Brandsituation selbstlöschend ist. Auch erzeugt dieser zelluläre Isolierschaum niedrige Rauchemission. Das hierin beschriebene zelluläre Isolierschaummaterial erfüllt die mechanischen Festigkeitskriterien und Nicht-Brand-Spezifikationsanforderungen zur Verwendung in verschiedenen Isolieranwendungen. Die thermische und Geräuschisolierung von Gebäuden und im Transportwesen sind Anwendungsgebiete für solche Produkte, wie auch die Verschalung von Rohrabschnitten.
  • Die zellulären Isolierschaummaterialien der vorliegenden Erfindung können bei Temperaturen zwischen 10°C und 90°C unter entweder atmosphärischen Druck oder partiellem Vakuum hergestellt werden.
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf feuerresistente zelluläre Schaumisolierung, die aus einem zweiteiligen säurefrei modifizierten Phenolharzsystem hergestellt wird. Dieses Harzsystem härtet bei minimaler Schrumpfung und hat einen hohen Anteil an geschlossenen Schaumzellen. Offenere Zellschäume können ebenfalls auf diese Weise hergestellt werden, jedoch maximieren geschlossene Zellschäume die thermische Isolierleistung, wie durch thermische Leitfähigkeit gemessen. Die thermische Leitfähigkeit wird nach BS 4370 getestet. Die chemische Zusammensetzung des Harzsystems zur Schaumherstellung der vorliegenden Erfindung umfasst das folgende: Ein alkalisches Phenolformaldehydresolharz, einen aliphatischen Ester und/oder ein aliphatisches Carbonat, ein Treibmittel und ein Tensid. Kettenverlängerungsmittel, wie etwa thermoplastisches phenolisches Novalakharz und/oder Epoxidharz sind ebenfalls Schlüsselkomponenten der vorliegenden chemischen Zusammensetzung. Insbesondere wurde eine verbesserte Isolierleistung durch Erzeugen eines stabilen geschlossen Zellschaums erzielt.
  • Die Anwesenheit von thermoplastischen phenolischen Novalakharzen in der chemischen Zusammensetzung könnte auch dazu dienen, die Festigkeit des ausgehärteten Phenolschaums zu verstärken. Das ausgewählte phenolische Novalakharz kann vorgelöst oder in beschränktem Grad vordispergiert sein, als ein mikronisiertes Pulver entweder im ungehärteten alkalischen Phenolresolharz, dem Epoxidharz oder im aliphatischen Ester/aliphatischen Carbonat.
  • Das ausgewählte Epoxidharz kann in phenolischem Resolharz, aliphatischen Ester/aliphatischen Carbonat, dem Treibmittel oder Kombinationen derselben vorgelöst sein.
  • Ein Merkmal der Erfindung ist, dass das verwendete phenolische Novalak sowohl mit dem Epoxidharz als auch dem phenolischen Resol reagieren kann, um ein komplexes gehärtetes Phenolepoxykopolymer zu bilden. In der chemischen Zusammensetzung, auf der die Erfindung basiert, wird optional ein Katalysator, wie etwa Triphenylphoshin (TPP), optional in geeigneten Mengen eingeschlossen, um die chemische Reaktion zwischen phenolischem Novalak und Epoxidharz bei 30 bis 80°C zu fördern. Es wird angenommen, dass die Anwesenheit eines Alkalis, wie etwa Kaliumhydroxid, plus eines aliphatischen Esters, wie etwa Caprolacton oder Butyrolacton, die Polymerisation des phenolischen Resolharzes fördern wird. Wenn auch phenolisches Novalak in der chemischen Zusammensetzung vorhanden ist, helfen der alkalische und aliphatische Ester auch beim Fördern einer chemischen Reaktion zwischen phenolischen Resol und phenolischen Novalak. Wenn Caprolacton als der Ester in der chemischen Zusammensetzung ausgewählt wird, wird angenommen, dass die Anwesenheit eines Alkalis auch die Bildung von Polycaprolacton als Nebenreaktion fördern könnte. Die Anwesenheit von Polycaprolacton wird als Härtungsmittel dienen, was es dem zellulären Plastik gestattet, weniger spröde zu sein.
  • Das Einschließen einer kontrollierten Menge von Epoxidharz lenkt nicht maßgeblich vom gewünschten Brandverhalten ab, das alleine mit den Phenolharzen assoziiert ist. Es ist auch möglich, in die chemischen Zusammensetzung der Erfindung die Option eines Katalysators mit aufzunehmen, der nur Epoxidhomopolymerisation fördert. Beispielsweise 2-Ethyl-4-methylimidazol. Solch ein Katalysator kann verwendet werden, um die Isolierschaumherstellzeit zu optimieren. Er kann auch sicherstellen, dass keine unreagierten chemischen Epoxygruppen zurückbleiben.
  • Das Material-System der vorliegenden Erfindung kann auch optional geeignete Zusätze umfassen. Beispielsweise Flammhemmer, Füllstoffe, Verstärkungsmaterialien, Kopplungsagentien, pH-Einstellmittel, Elastomere oder thermoplastische Verstärkungsmittel, Weichmacher und Farbstoffe. Diese Additive dienen der Optimierung entweder eines oder beider ungehärteter und gehärterer physikalischer Eigenschaften der materiellen Zusammensetzung.
  • Treibmittel können fluorierte und/oder chlorierte Kohlenwasserstoffe, Alkohole, Ketone und Alkane beinhalten, sind darauf aber nicht limitiert. Bevorzugterweise sind Treibmittel solche wie Pentafluorbutan und 1,2-Dichlor-1 l-fluorethan und Pentan. Zu der chemischen Zusammensetzung, welche die Basis der Erfindung ist, werden bis zu 25 Gew.-% an Treibmittel zugegeben, typischerweise liegt der Bereich von 2 bis 10 Gew.-%, um die gewünschte Schaumdichte zu erzielen (15 bis 125 kg/m3). Der Anteil an Treibmittel kann variiert werden, um die gewünschte Enddichte des zellulären Isolierschaums anzupassen.
  • Für die zelluläre Isolierschaumherstellung sind ebenfalls Tenside in der chemischen Zusammensetzung enthalten. Es sind nicht-ionisches Siloxan-Oxyalkylen, oxyalkyliertes Castoröl und polyoxyalkyliertes Alkylphenole erfolgreich als Tenside sowohl individuell als auch in Kombination verwendet worden. Für die chemische Zusammensetzung, welche die Basis der Erfindung ist, wird es bevorzugt, dass zwischen 1 und 15% Tensid verwendet wird. Stärker bevorzugt ist der Bereich von 2 bis 6 Gew.-%.
  • EP-A-0 146 499 beschreibt Beispiele geeigneter phenolischer Resoltypharze, die auch in der vorliegenden Erfindung verwendet werden können. Diese beinhalten, sind aber nicht beschränkt auf phenolische Resolharze, basierend auf substituierten Phenolen, wie etwa m Cresol, 3,5-Xylenolresorcinol und Mischungen derselben.
  • Es ist herausgefunden worden, dass die Auswahl eines Resols mit höherem Molekulargewicht die mechanische Festigkeit des hergestellten zellulären Isolierendschaums verbessern kann.
  • Ein Phenolresolharz mit einem Prozentsatz an ausgehärteten Reaktionsfeststoffen von 60 bis 85% und bevorzugterweise von 70 bis 80% Feststoffen wird mit einem Alkali, wie etwa Kaliumhydroxid gemischt, um einen Hydroxylanionengehalt im Bereich von 0,5 bis 10%, bevorzugterweise 1 bis 3,5% zu ergeben. Daher ist es bei der Gesamtzusammensetzung der vorliegenden Erfindung möglich, dass bis zu 60 Gew.-% phenolisches Resol eingesetzt werden. Bevorzugtererweise ist der gesamtphenolische Resolgehalt 25 bis 45 Gew.-%.
  • Der phenolische Resolfeststoffgehalt wird unter Verwendung einer 4 g Probe von phenolischem Resolharz, Aussetzen von 140°C für eine Stunde und Aufzeichnen des Restgewichtes bestimmt. Der Hydroxylanionengehalt kann durch Titrierung mit einer molaren Standardlösung von verdünnter Säure bestimmt werden.
  • EP-A-01 464 499 beschreibt Beispiele aliphatischer Ester und aliphatischer Carbonate, die in der vorliegenden Erfindung verwendet werden können. Diese beinhalten, sind aber nicht beschränkt, auf γ-Butyrolacton, Caprolacton, Valerolacton, Propiolacton, Glycerintriacetat, Glycerindiacetat, Glycerinmonoacetat, Methylformiat, Ethylformiat und Ethylenglycoldiacetat, Ethylencarbonat und Propylencarbonat. Am Bevorzugtesten sind γ-Butyrolacton und Caprolacton. Diese organischen Ester können individuell oder in Kombination verwendet werden, um die Reaktivität zu regulieren. Für die chemische Zusammensetzung, welche die Basis der Erfindung ist, wird bevorzugt, dass zwischen 2 und 25 Gew.-% Ester eingesetzt werden.
  • Kommerziell erhältliche phenolische Novalakharze sind Teil der chemischen Zusammensetzung, welche die Basis der vorliegenden Erfindung ist. Phenolische Novalakharze sind thermoplastische Materialien, deren aromatische Ringe entweder in den ortho-, meta- oder para-Ringpositionen verknüpft werden können. Zur Verwendung in der vorliegenden Erfindung sollte das ausgewählte phenolische Novalak ein anzahlbezogenes Durchschnittsmolekulargewicht von 1000 bis 1500 aufweisen.
  • In ähnlicher Weise können auch ortho-, meta- oder para-Novalakphenolharze mit entsprechenden chemischen Substituenten, wie Cresole, als innerhalb des Schutzumfangs der vorliegenden Erfindung angesehen werden. In ähnlicher Weise können auch mit Nitrilgummi modifizierte ortho-, meta- oder para-verknüpfte Novalakphenolharze als innerhalb des Schutzumfangs der vorliegenden Erfindung angesehen werden. Phenolische Novalakharze, basierend auf einem anderem Aldehyd als Formaldehyd, wie etwa Furfural, können ebenfalls als innerhalb des Schutzumfangs der vorliegenden Erfindung angesehen werden. Für die chemische Zusammensetzung, welche die Basis der Erfindung ist, wird es bevorzugt, dass zwischen 2 und 30 Gew.-% phenolisches Novalak eingesetzt wird. Bevorzugter ist der Bereich von 14 bis 25 Gew.-%.
  • Bevor ein alkalisches Phenolharz vom Formaldehydresoltyp mit einem geeigneten aliphatischen Ester kombiniert wird, wird es bevorzugt, einen Teil oder das gesamte modifizierende phenolische Novalak entweder in dem alkalischen Phenolformaldehydresolharz oder dem aliphatischen Ester vorzulösen. Allgemein wird es bevorzugt, dass der ausgewählte aliphatische Ester einen Teil oder die gesamte benötigte Menge an phenolischem Novalak vorlöst.
  • Kommerziell erhältliche Epoxidharze sind Teile der chemischen Zusammensetzung, welche die Basis der vorliegenden Erfindung darstellt. Die Epoxidverbindungen, die hier verwendet werden können, beinhalten, sind jedoch nicht beschränkt auf Epoxidharze, die durch Reagieren von Bisphenol A, Tetrabrombisphenol A, Bisphenol F, Resorcinol, phenolischem Novalak, Methylendianilin, para-Aminophenol oder Polyalkylenglycol mit Epichlorhydrin erhalten werden. Besonders favorisiert, sind kommerziell erhältliche Flüssig-Epoxidharze Epikote 862 und 828 von der Shell Company. Für die chemische Zusammensetzung, welche die Basis der Erfindung ist, wird es bevorzugt, dass zwischen 2 und 30% Epoxidharz eingesetzt werden. Bevorzugter ist der Bereich von 10 bis 20 Gew.-%.
  • Wie auch die konventionelle Herstellung zellulären Isolierschaums im Temperaturbereich von 40 bis 90°C, abhängig vom ausgewählten Treibmittel und der Harzreaktivität ist. es ein Merkmal der Erfindung, dass Schaum unter vermindertem Druck bei Umgebungstemperatur hergestellt werden kann. Wenn ein geeignetes Vakuum angelegt wird, beginnt das Treibmittel zu sieden. Nachdem das Harzsystem hinreichend ausgehärtet ist, wird das Vakuum entfernt, was den zellulären Isolierschaum zurücklässt (Beispiel 4 beschreibt ein solches Prozedere). Die Verwendung eines Vakuumherstellverfahrens für zellulären Schaum wird nicht leicht mit starkem säurekatalysierten phenolischen Schaum erreichbar sein, da die exotherme chemische Reaktion nicht leicht, insbesondere in dicken Abschnitten, gesteuert werden kann. Es ist auch zu schätzen, dass zellulärer Schaum durch Einleiten von Gas unter Druck in das kombinierte 2-teilige Harzsystem bei einer geeigneten Temperatur hergestellt werden kann, beispielsweise Kohlendioxid.
  • Prozeduren zur Anwendung der hiesigen Zusammensetzungen der Erfindung auf die Herstellung von niederdichtem zellulärem Schaum werden unten beschrieben. Die chemischen Zusammensetzungen, auf denen die Erfindung basiert, sind zweiteilige Harzsysteme von modifizierten phenolischen Harzes, die durch Base und Ester ausgehärtet worden sind. Die Mischung von hierin beschriebenen chemischen Komponenten zur Herstellung von Schaum wird durch Verwendung entweder eines mechanischen Standardmischkopfes, eines statischen Mischers oder durch Hochdruckeinspritzmischen der zwei Komponentenströme erzielt. All diese Mischtechniken sind bei der Polyurethan- und Phenolschaumherstellung bekannt.
  • Die chemischen Zusammensetzungen können bei Temperaturen zwischen 10 und 90°C unter Atmosphärendruck, am Bevorzugtesten zwischen 50 und 70°C unter Atmosphärendruck, ausgehärtet werden. Alternativ können die chemischen Zusammensetzungen, auf denen die Erfindung basiert, auch dafür angepasst werden, unter partiellem Vakuum zwischen 15 und 50°C auszuhärten. Am Bevorzugtesten zwischen 18 und 35°C. Der durch beide Herstelltechniken hergestellte Isolierschaum ist nicht sauer.
  • Beispiel 1 beschreibt eine chemische Zusammensetzung, auf der die Erfindung basiert. Durch Vergleichen von Beispielen 1 und 2 wird demonstriert, dass auf einem Novalak-modifizierten Epoxidphenolcopolymer basierter Isolierschaum, der durch Alkali und einen Ester gehärtet worden ist, eine stabile niedrigere thermische Leitfähigkeit im Vergleich zu phenolischem Resolzellschaum aufweist, der durch Alkali und Ester ausgehärtet worden ist, ohne solch eine Epoxy- und Novalakmodifikation. Weiterhin zeigt der frühere zelluläre Schaum wesentlich höhere Kompressionsfestigkeit als der letztere.
  • Falls ein alternativer feuerresistenter Thermoplast wie etwa Polyethersulfon (PES) anstelle von phenolischen Novalak ausgewählt wird, werden unterlegene Isolierleistungen beobachtet. Dies kann an der Tatsache liegen, dass PES wahrscheinlich nicht chemisch in das Polymerrückgrat im typischen, zur Herstellung von zur Löschung verwendeten Temperaturbereich einreagiert. Durch Vergleichen der Beispiele 1 und 3 wird gezeigt, dass auf einem Novalak-modifizierten Epoxyphenolkopolymer basierender Isolierschaum, der durch Base und Ester gehärtet worden ist, einen stabilen niedrigeren thermischen Leitfähigkeitswert im Vergleich zu einem Epoxyphenolzellschaum aufweist, der durch Base und Ester ausgehärtet und durch PES modifiziert ist.
  • Beispiel 4 beschreibt die Herstellung von einem Novalak-modifizierten Epoxyphenolkopolymer bei 20°C unter Vakuum.
  • Aus der chemischen Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung basierender Zellschaum behält die Feuer selbstlöschenden und niedrigrauchenden Eigenschaften, die mit konventionellen säuregehärtetem phenolischen Isolierschaum assoziiert sind.
  • Beispiele
  • In allen Beispielen unten weist das phenolische Resol einen ausgehärteten Feststoffgehalt von 78% und eine Viskosität von 4500 cp bei 25°C auf. Der pH-Bereich ist typischerweise 7 bis 9. Es ist kommerziell als TH276 von Fers S. A. erhältlich.
  • In allen Beispielen unten weist das phenolische Novalak einen freien %-Phenolspiegelunter 1% auf. Auf Gewichtsbasis sind 98% unter einer 75 Mikron-Partikelgröße. Das anzahlbezogene Durchschnittsmolekulargewicht beträgt anhand Gelpermeationschromatographie (GPC) 1000–1500. Es ist als FB8112SH von Fers S. A: kommerziell erhältlich.
  • Siehe Tabelle 1 für eine Zusammenfassung von untersuchten chemischen Zusammensetzungen.
  • Beispiel 1
  • Herstellung eines zellulären Schaummaterials bei 60°C, basierend auf einem mit Ester und Base ausgehärteten, Novalak-modifiziertem Epoxyphenolresolharz
  • Teil "A" Harzherstellung
  • 23,9 Gewichtsteile phenolischen Novalak werden in 19,7 Teilen Caprolacton und 3,75 Teilen Butyrolacton bei 70 bis 90°C gelöst und auf unter 50°C abgekühlt. Als Nächstes werden 33,1 Gewichtsteile Epikote 862 Epoxidharz (von Shell Co. stammend) zugegeben und das gemischte Harz wird sofort auf Raumtemperatur abgekühlt. 5 Gewichtsteile Tensid DABCO 193 (von Air Products) wird zugegeben und gerührt. Dann werden 2,5 Gewichtsteile des Tensids Ethylan C40H (von Akcros) zugegeben und bis zur Homogenität gemischt. Danach werden 7 Gewichtsteile phenolisches Novalak-Mikropulver in „Teil A" unter Verwendung eines hochscherenden Mischers dispergiert. Teil "A" wird gestattet, wieder auf Raumtemperatur abzukühlen.
  • Dann werden 17 Gewichtsteile Treibmittel mit niedrigem Siedepunkt "141b" (Solvay) im Teil "A" eingerührt, um die endgültige gleichmäßige Harzmischung zu ergeben.
  • Teil "B" Harzherstellung
  • Zu 80 Gewichtsteilen Phenolresolharz (TH276) werden durch Scherung 7 Gewichtsteile mikronisiertes Phenolnovalakpulver dispergiert. Dann werden 32 Gewichtsteile wässriger Kaliumhydroxidlösung zugegeben. Die Harzmischung wird dann sofort auf Raumtemperatur abgekühlt.
  • Teil "B" wird dann fertig zum Mischen mit Teil "A" auf Raumtemperatur gehalten.
  • Herstellung von Zellulärschaum, basierend auf Beispiel 1
  • 111,95 Gewichtsteile von Teil "A" werden rasch mit 119 Gewichtsteilen von Teil "B" bei 20°C gemischt. Die zweiteilige Mischung wird intensiv für 30 Sekunden gemischt. Sie wird dann unmittelbar in eine Form bei 40°C gegossen und in einem vorgeheizten Ofen bei 60°C für 12 Stunden platziert. Es tritt Schäumen auf.
  • Eigenschaften des auf Beispiel basierenden zellulären Schaums
  • Eine gehärtete Schaumenddichte von 47 kg/m3 wurde erzielt. Nach 24 Stunden Stehenlassen bei 20°C wurde ein flacher Abschnitt des Schaums horizontal über einer intensiven blauen Bunsenflamme einer Höhe von 50 mm platziert und für 60 Sekunden verbrannt. Bei Entfernung der Flamme trat sofortige Selbstlöschung auf. Es gab eine sehr niedrige Rauchentwicklung während und nach dem Brennen. Es wurde keine Zündung beobachtet. Nach Eintauchen des Schaums in Wasser bei 20°C für 2 Wochen ist der pH des Wassers 7. Es würde erwartet werden, dass solch ein Schaum nicht korrosiv ist, falls er als Isolierung um Metallrohre verwendet wird.
  • Die anfänglich gemessene thermische Leitfähigkeit des Schaums beträgt 0,0198 W/mK. Dieses Ergebnis zeigt, dass der Schaum einen hohen geschlossenen Zellinhalt aufweist, um das Isolierverhalten zu maximieren. Der geschlossene Zellinhalt wurde als 98% gemessen. Um eine Langzeitalterung bei Umgebungstemperatur zu simulieren, wurde der Schaum bei 70°C für 64 Tage konditioniert. Die thermische Leitfähigkeit des Schaums ist 0,0208 W/mK.
  • Die Druckfestigkeit des hergestellten Schaums beträgt 145 kN/m2, was mit konventionellem säuregehärteten Phenolschaum derselben Dichte vergleichbar ist (parallel zur Schaumerhebungsrichtung getestet).
  • Beispiel 2 – Vergleichsbeispiel
  • Herstellung eines zellulären Schaummaterials bei 60°C, basierend auf einem durch Ester und Base gehärteten phenolischen Resolharz.
  • Teil "A" Harzherstellung
  • Zu 19,7 Teilen Caprolacton und 3,75 Teilen Butyrolacton wird bei 20°C 2,5 Gewichtsteile Ethylan C40AH-Tensid zugegeben und bis zur Homogenität gemischt. Als Nächstes werden 7,5 Gewichtsteile Tensid DABCO 193 zugegeben und gerührt. 17 Gewichtsteile des Treibmittels "141b" werden zugegeben, um die gleichförmige Harzmischung vom Teil "A" zu ergeben. Teil "A" wird bei Raumtemperatur gehalten.
  • Teil "B" Harzherstellung
  • Zu 80 Gewichtsteilen phenolischem Resolharz werden 32 Gewichtsteile 50%-ger wässriger Kaliumhydroxidlösung zugegeben. Die Harzmischung wird dann sofort auf Raumtemperatur abgekühlt.
  • Teil "B" wird dann bei Raumtemperatur zum Mischen mit Teil "A" fertig gehalten.
  • Herstellung von Zellschaum, basierend auf Beispiel 2
  • 47,9 Gewichtsteile Teil "A" werden rasch mit 112 Gewichtsteilen von Teil "B" bei 20°C gemischt. Diese zweiteilige Mischung wird für 30 Sekunden innig gemischt. Sie wird dann sofort in eine Form bei 40°C gegossen und in einem vorgeheizten Ofen bei 60°C für 12 Stunden platziert. Es tritt Schäumen auf.
  • Eigenschaften von zellulärem Schaum, basierend auf Beispiel 2
  • Es wird eine Enddichte des ausgehärteten Schaums von 48 kg/m3 erzielt.
  • Nach 24 Stunden stehenlassen bei 20°C wurde ein flacher Abschnitt des Schaums horizontal über einer intensiven blauen Bunsenflamme einer Höhe von 50 mm platziert und für 60 Sekunden verbrannt. Beim Entfernen der Flamme trat ein Selbstverlöschen unmittelbar auf. Es gibt sehr niedrige Rauchemission während und nach der Flammenanwendung. Eine Zündung wird beobachtet. Nach Eintauchen des Schaums in Wasser bei 20°C für zwei Wochen beträgt der pH des Wassers 7. Man würde erwarten, dass ein solcher Schaum nicht korrosiv ist, falls er als Isolierung um Metallrohre verwendet wird.
  • Anfänglich ist bei 20°C die gemessene thermische Leitfähigkeit des Schaums 0,055 W/mK. Die Kompressionsfestigkeit des hergestellten Schaums konnte nicht gemessen werden, da der hergestellte Schaum zu weich war.
  • Beispiel 3
  • Herstellung eines zellulären Schaummaterials bei 60°C, basierend auf einem mit Ester und Base ausgehärtetem Polyethersulfon (PES) modifizierten Epoxyphenolresolharz
  • Teil "A" Harzherstellung
  • 8 Gewichtsteile Polyethersulfon, Grad E2020 von BASF wird in 19,7 Gewichtsteilen Caprolacton und 3,75 Gewichtsteilen Butyrolacton bei 70 bis 90°C gelöst. Dann werden 33,1 Gewichtsteile Epikote 862 Epoxidharz zugegeben und die Harzmischung wird sofort auf Raumtemperatur abgekühlt. Dann werden 5 Gewichtsteile Tensid DABCO 193 zugegeben und gerührt, gefolgt von 2,5 Teilen Ethylan C40AH.
  • Als Nächstes werden 17 Gewichtsteile des Treibmittels "141b" in Teil "A" eingerührt, um eine endgültige gleichmäßige Harzmischung zu ergeben.
  • Teil "B" Harzherstellung
  • Zu 80 Gewichtsteilen phenolischem Resolharz werden 32 Gewichtsteile 50%-iger wässriger Kaliumhydroxidlösung zugegeben.
  • Teil "B" wird dann bei Raumtemperatur fertig zum Mischen mit Teil "A" gehalten.
  • Herstellung von zellulärem Schaum, basierend auf Beispiel 3
  • 89,05 Gewichtsteile von Teil "A" werden rasch mit 112 Gewichtsteilen von Teil "B" bei 20°C gemischt. Die zweiteilige Mischung wird für 30 Sekunden innig gemischt. Sie wird dann sofort in einer Form bei 40°C gegossen und in einem vorgeheizten Ofen bei 60°C für 12 Stunden platziert. Es tritt Schäumen auf.
  • Eigenschaften von zellulärem Schaum, basierend auf Beispiel 3
  • Eine endgültige ausgehärtete Schaumdichte von 53 kg/m3 wird erzielt. Nach 24 Stunden stehen lassen bei 20°C wurde ein flacher Abschnitt des Schaums horizontal über einer intensiven blauen Bunsenflamme einer Höhe von 50 mm platziert und für 60 Sekunden verbrannt. Beim Entfernen der Flamme tritt unmittelbar Selbstverlöschung auf. Es gibt eine sehr niedrige Rauchemission während oder nach Flammenanwendung.
  • Nach Eintauchen des Schaums in Wasser bei 20°C für 2 Wochen beträgt der pH des Wassers 7. Es würde erwartet werden, dass ein solcher Schaum nicht korrosiv ist, falls er als Isolierung um Metallrohre herum verwendet wird.
  • Nach 12 Stunden bei 20°C ist die gemessene thermische Leitfähigkeit des Schaums 0,035 W/mK.
  • Beispiel 4
  • Herstellung eines zellulären Schaummaterials, basierend auf einen Novalak-modifizierten Epoxyphenolresolharz bei 20°C unter Vakuum
  • Teil "A" Harzherstellung
  • 23,9 Gewichtsteile von phenolischem Novalak werden in 11,9 Teilen von Butyrolacton, 11,9 Teilen Caprolacton und 17,3 Teilen DER332 Epoxid (von Dow Chemicals) bei 70 bis 90°C gelöst.
  • Dann werden 17,2 Gewichtsteile DEN438 Epoxidharz (von Dow Chemicals) zugegeben und bei 70 bis 90°C gelöst.
  • Die Harzmischung wird sofort auf Raumtemperatur abgekühlt. Als Nächstes werden 7,1 Gewichtsteile eines Tensids DABCO 193 zugegeben und gerührt. Diesem folgen dann 2,2 Gewichtsteile Epoxidkatalysator, wie etwa 2 Ethyl-4 Methylimidazol.
  • Um zu versuchen, die chemische Reaktion zwischen dem Epoxidharz und dem phenolischen Novalak zu fördern, wird Triphenylphosphin-(TPP)-Katalysator verwendet. Aus Bequemlichkeit werden 1,4 Gewichtsteile Triphenylphosphinkatalysator in 22 Gewichtsteilen des Niedrigsiedepunkt-Treibmittels "141b" vorgelöst. Dann werden 23,4 Gewichtsteile des kombinierten 141b/TPP-Blend in Teil "A" eingerührt, um die endgültige gleichförmige Harzmischung zu ergeben.
  • Teil "B" Harzherstellung
  • Zu 40 Gewichtsteilen phenolischem Resolharz werden 13,1 Gewichtsteile einer 50%-igen wässrigen Kaliumhydroxidlösung zugegeben. Diese alkalische phenolische Resolharzmischung wird auf 60 bis 72°C erhitzt und bei dieser Temperatur gehalten, bis eine Harzviskosität bei 25°C von 40.000 bis 60.000 cp. erzielt wird. Die Harzmischung wird dann sofort auf Raumtemperatur abgekühlt und es werden weitere 19,6 Gewichtsteile 50%-iger wässriger Kaliumhydroxidlösung zugegeben.
  • Teil "B" wird bei Raumtemperatur zum Mischen mit Teil "A" fertig vorgehalten.
  • Herstellung von zellulärem Schaum, basierend auf Beispiel 4
  • 153,9 Gewichtsteile von Teil "A" werden rasch mit 72,7 Gewichtsteilen von Teil "B" bei 20°C gemischt. Die zweiteilige Mischung wird für 30 Sekunden intensiv gemischt. Sie wird dann sofort in eine Form bei 20°C gegossen und in einem Vakuumgefäß bei 20°C platziert. Ein partielles Vakuum von 450 mb (16,2 Zoll Quecksilbervakuum) wird rasch angelegt und für 3 Stunden aufrechterhalten. Es tritt sofort ein Schäumen auf. Nach Entfernen des Vakuums wird dem Block des hergestellten Schaums gestattet, seine Festigkeit für 1 Woche aufzubauen, bevor er getestet wird.
  • Eigenschaften des zellulären Schaums, basiert auf Beispiel 4
  • Eine endgültige gehärtete Schaumdichte von 39 kg/m3 wird erzielt.
  • Nach 24 Stunden stehen lassen bei 20°C wurde ein flacher Abschnitt des Schaums horizontal über einer intensiven blauen Bunsenflamme einer Höhe von 50 mm platziert und für 60 Sekunden verbrannt. Beim Entfernen der Flamme trat ein Selbstverlöschen sofort auf. Es gibt während und nach dem Brennen eine sehr niedrige Rauchemission.
  • Nach 1 Woche Alterung bei Raumtemperatur wird der Schaum in Wasser bei 20°C für 2 Wochen eingetaucht. Der endgültige pH des Wassers ist neutral. Es wird erwartet werden, dass ein solcher Schaum nicht korrosiv wäre, falls er als die Isolierung um Metallrohre herum verwendet wird.
  • Die Erfindung ist nicht auf die vorstehend beschriebenen Ausführungsformen beschränkt, die im Detail variieren können.
  • Anhang 1 Tabelle 1
    Figure 00250001

Claims (35)

  1. Kunstharzmischung zur Bildung eines Schaumstoffs, wobei die Kunstharzmischung Folgendes umfasst: ein Phenolresol, ein Epoxidharz, ein Phenolnovalakharz und als Härtungsmittel eine Base und ein Ester und/oder ein aliphatisches Carbonat.
  2. Kunstharzmischung nach Anspruch 1, wobei das Phenolnovalak eine mittlere Molmasse von 1000–1500 aufweist.
  3. Kunstharzmischung nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Phenolnovalak in einer Menge von 2 bis 30 Gew.-% vorhanden ist.
  4. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Phenolnovalak in einer Menge von 14 bis 25 Gew.-% vorhanden ist.
  5. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche mit einem anfänglichen pH-Wert von mindestens 9.
  6. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei das Epoxid in einer Menge von 2 bis 30% vorhanden ist.
  7. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei das Epoxid in einer Menge von 10 bis 20 Gew.-% vorhanden ist.
  8. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei das Epoxidharz mindestens zwei Epoxidgruppen in dem Molekül enthält.
  9. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei das Epoxid auf Oligomeren von Diglycidylether von Bisphenol A oder Diglycidylether von Bisphenol F oder Mischungen davon basiert.
  10. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Phenolresol einen reaktiven Feststoffgehalt im Bereich von 50 bis 85 Gew.-% aufweist.
  11. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Phenolresol aus einem optional substituierten Phenol und einem Aldehyd in einem Molekularverhältnis von Phenol zu Aldehyd von 1:1 bis 1:3,0 hergestellt wird.
  12. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Basis Kaliumhydroxid und/oder Natriumhydroxid ist.
  13. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Ester ein Lacton ist.
  14. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Ester aus γ-Butyrolacton und Caprolacton ausgewählt wird, und zwar aus einem oder mehreren davon.
  15. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Ester in einer Menge von 2 bis 25 Gew.-% vorhanden ist.
  16. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, das ein Blähmittel umfasst.
  17. Kunstharzmischung nach Anspruch 16, wobei das Blähmittel eine Flüssigkeit und/oder ein Gas ist.
  18. Kunstharzmischung nach Anspruch 17, wobei das Blähmittel einen Siedepunkt von bis zu 70°C aufweist.
  19. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 16 bis 18, wobei das Blähmittel in der Kunstharzmischung in einer Menge von bis zu 25 Gew.-% vorhanden ist.
  20. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 16 bis 19, wobei das Blähmittel ein Halogenkohlenwasserstoff ist.
  21. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 16 bis 20, wobei das Blähmittel Pentafluorbutan und/oder 1,2-Dichlor-1-fluorethan und/oder Pentan oder Mischungen daraus ist.
  22. Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, das ein Tensid umfasst.
  23. Kunstharzmischung nach Anspruch 22, wobei das Tensid ioneninaktiv ist.
  24. Kunstharzmischung nach Anspruch 22 oder 23, wobei das Tensid ein Dimethylsiloxan-/Polyoxyalkylenkopolymer ist.
  25. Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 22 bis 24, wobei das Tensid in einer Menge von 1 bis 15 Gew.-% vorhanden ist.
  26. Kunstharzmischung zur Bildung eines stabilen Schaumstoffs mit geschlossen Zellen, wobei die Kunstharzmischung Folgendes umfasst: ein Phenolresol, ein Epoxidharz, ein Phenolnovalakharz und als Härtungsmittel eine Base und ein Ester und/oder ein aliphatisches Carbonat.
  27. Verfahren zur Herstellung eines Schaumstoffs durch Ausdehnen und Härten einer Kunstharzmischung nach einem der vorhergehenden Ansprüche.
  28. Verfahren nach Anspruch 27, wobei der Schaumstoff bei atmosphärischem Druck hergestellt wird.
  29. Verfahren nach Anspruch 27, wobei der Schaumstoff bei einem Druck hergestellt wird, der kleiner als atmosphärischer Druck ist.
  30. Verfahren nach Anspruch 27, wobei der Schaumstoff bei einem Druck hergestellt wird, der größer als atmosphärischer Druck ist.
  31. Schaumstoff, bei dessen Herstellung eine Kunstharzmischung nach einem der Ansprüche 1 bis 26 und/oder ein Verfahren nach einem der Ansprüche 27 bis 30 verwendet wird.
  32. Schaumstoff nach Anspruch 31 mit einer thermischen Leitfähigkeit von weniger als 0,04 W/mK.
  33. Schaumstoff nach Anspruch 31 oder 32 mit einer thermischen Leitfähigkeit von weniger als 0,025 W/mK.
  34. Schaumstoff nach einem der Ansprüche 31 bis 33 mit einer im Wesentlichen geschlossenen Zellstruktur.
  35. Schaumstoff nach einem der Ansprüche 31 bis 34 mit einem Gehalt an geschlossenen Zellen von mehr als 90%.
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