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DE4442565A1 - Aq. sludge decontamination and/or dewatering - Google Patents

Aq. sludge decontamination and/or dewatering

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DE4442565A1
DE4442565A1 DE4442565A DE4442565A DE4442565A1 DE 4442565 A1 DE4442565 A1 DE 4442565A1 DE 4442565 A DE4442565 A DE 4442565A DE 4442565 A DE4442565 A DE 4442565A DE 4442565 A1 DE4442565 A1 DE 4442565A1
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DE
Germany
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lignin
sludge
dewatering
weight
cell
Prior art date
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Ceased
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DE4442565A
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German (de)
Inventor
Helmut Otlewski
Bernd Steingruebner
Hermann Prof Dr Matschiner
Juergen Dr Dunkel
Christa Koenig
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GOES GES fur SANIERUNGSMASNAH
Original Assignee
GOES GES fur SANIERUNGSMASNAH
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/46Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods
    • C02F1/461Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis
    • C02F1/467Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis by electrochemical disinfection; by electrooxydation or by electroreduction
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F11/00Treatment of sludge; Devices therefor
    • C02F11/12Treatment of sludge; Devices therefor by de-watering, drying or thickening
    • C02F11/13Treatment of sludge; Devices therefor by de-watering, drying or thickening by heating

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Abstract

Decontaminating and/or dewatering of aq. sludges contg. lignin and/or toxic cpds. comprises dc electrolytic treatment at 20-90 (25-45) deg C and 0.5-500 (5-15) A.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Dekontami­ nieren/ Entwässern von ligninhaltigen Schlämmen.The present invention relates to a method for decontamination kidney / dewatering of lignin-containing sludge.

Wäßrige, ligninhaltige Schlämme, als ursprüngliche Abprodukte aus der Zellstoffproduktion entstanden, weisen unter den übli­ chen Lagerungsbedingungen eine thixotrope Struktur auf und können größere Mengen an Ligninderivaten, beispielsweise Alka­ lilignin, Ligninsulfonat und daneben auch noch Zellulose sowie Schwefelverbindungen enthalten.Aqueous, lignin-containing sludges as original waste products emerged from the pulp production, show among the übli storage conditions have a thixotropic structure on and can larger amounts of lignin derivatives, such as Alka lilignin, ligninsulfonate and also cellulose as well Contain sulfur compounds.

Der gelartige Zustand zeichnet sich durch einen Feststoffgehalt etwa zwischen 3 bis 20 Gewichtsprozent aus und erweist sich äußerst aufnahmefähig für Schwermetalle, einem großen Spektrum von Kohlenwasserstoffen aliphatischer, karbozyklischer und heterozyklischer Natur und einer Vielzahl von gasförmigen und wäßrig gelösten Produkten. Viele der im Schlamm inkorporierten Substanzen weisen toxische Aktivität auf infolge der hohen biologischen Aktivität kommt es unter aneroben Bedingungen zu Reduktionsreaktionen, bei denen beispielsweise Schwefelwasser­ stoff, Mercaptane, Methan aber auch höhere Kohlenwasserstoffe, wie beispielsweise Toluol, gebildet werden, die zu einer er­ heblichen Geruchsbelästigung führen können, wobei aufgetriebene Schlämme, die unmittelbar in Kontakt zur Atmosphäre stehen, die Geruchsproblematik verstärken, da der Geruchsverschluß durch Überstauwasser fehlt.The gel-like state is characterized by a solid content about between 3 to 20 percent by weight and proves extremely receptive to heavy metals, a wide range of hydrocarbons aliphatic, carbocyclic and heterocyclic in nature and a variety of gaseous and aqueous dissolved products. Many of those incorporated in the mud Substances have toxic activity due to the high biological activity occurs under anerobic conditions Reduction reactions in which, for example, sulfur water substance, mercaptans, methane but also higher hydrocarbons, such as toluene, are formed, which leads to a he can cause significant odor nuisance, being distended Sludges that are in direct contact with the atmosphere, the Enhance odor problems because the odor trap Overflow water is missing.

Andererseits stellt der thixotrope ligninhaltige Schlamm ein Rohstoffreservoir dar und ist entwässert und entgiftet für eine breite Palette von Applikationen, auch ohne stoffliche Vered­ lung, einsetzbar.On the other hand, the thixotropic lignin-containing sludge Raw material reservoir and is drained and detoxified for one wide range of applications, even without material finishing lung, applicable.

Es besteht daher ein erheblicher Bedarf an Verfahren zum Dekon­ taminieren/ Entwässern von ligninhaltigen Schlämmen. Verfahren zur Wertstoffgewinnung bzw. zur thermischen Entsor­ gung von unmittelbar den Produktionsprozeß verlassenden Zell­ stoffablaugen gehören zum bekannten Stand der Technik. Für ab­ gelagerte ligninhaltige, wäßrige Schlämme aus der Zellstoffin­ dustrie, die infolge mikrobieller Aktivität eine partielle Umwandlung erfahren haben und häufig toxische Stoffe enthalten, gibt es gegenwärtig keine Verfahren, die ökonomisch sinnvoll und zugleich ökologisch vertretbar, die Dekontamination/ Ent­ wässerung zufriedenstellend aufzeigen und durch Abbau der geruchsaktiven/ toxikologischen Verbindungen die Problematik Geruchsminimierung/ Entgiftung zufriedenstellend lösen. Der im Anspruch 1 angegebenen Erfindung liegt das Problem zu­ grunde, wäßrige, ligninhaltige Schlämme in einem Arbeitsgang von geruchsaktiven/toxischen Stoffen zu befreien und zugleich durch Brechung der thixotropen Eigenschaften zu entwässern. Dieses Problem wird gemäß Patentanspruch 1 gelöst, durch eine elektrolytische Behandlung mit Gleichstrom bei Temperaturen zwischen 20 und 90°C, vorzugsweise zwischen 25 und 45°C und 0,5 bis 500 Ampere, vorzugsweise 5 und 100 Ampere.There is therefore a significant need for decon processes Tampering / dewatering of lignin-containing sludges. Process for recovering valuable materials or for thermal disposal delivery of cells immediately leaving the production process waste liquors are part of the known prior art. For from stored lignin-containing, aqueous sludges from the pulp industry, which due to microbial activity is a partial Have undergone transformation and often contain toxic substances, there are currently no processes that make economic sense and at the same time ecologically justifiable, the decontamination / Ent satisfactorily show and by reducing the odor-active / toxicological compounds the problem Solve odor minimization / detoxification satisfactorily. The invention specified in claim 1 addresses the problem basic, aqueous, lignin-containing sludge in one operation rid of odor-active / toxic substances and at the same time by dehydrating the thixotropic properties. This problem is solved according to claim 1, by a Electrolytic treatment with direct current at temperatures between 20 and 90 ° C, preferably between 25 and 45 ° C and 0.5 to 500 amps, preferably 5 and 100 amps.

Bei der elektrolytischen Schlammkonvertierung laufen eine Reihe sich komplex durchdringender Vorgänge wie Elektroosmose, Elektrophorese und Elektrolyse ab, die einen Stofftransport/- Abscheidung an den Elektroden bewirken. Durch die infolge der sich unter diesen Bedingungen ausbildenden Überspannung an den Elektroden abgeschiedenen Gase erfolgt darüber hinaus eine gute Durchmischung bzw. Auflockerung des Mediums. Der anodisch er­ zeugte Sauerstoff zeigt sich sehr reaktionsfreudig den Kontami­ nanten gegenüber.There are a number of processes in electrolytic sludge conversion complex processes like electroosmosis, Electrophoresis and electrolysis starting a mass transfer / -  Effect deposition on the electrodes. Due to the result of overvoltage that forms under these conditions Gases deposited on electrodes are also good Mixing or loosening of the medium. The anodic he generated oxygen is very responsive to contamination names opposite.

Enthält der ligninhaltige Schlamm Sulfationen, so werden diese durch anodische Oxidation in Peroxodisulfate umgewandelt, die zu den stärksten Oxidationsmitteln zählen. Die Reaktionsfreu­ digkeit nimmt mit steigender Temperatur zu. Bei Zimmertempera­ tur werden bevorzugt Schwefelwasserstoff und Mercaptane abge­ baut. Ein nennenswerter Abbau von Lignin konnte erst bei Tempe­ raturen über 80 Grad C beobachtet werden, so daß bei entspre­ chender Reaktionsführung keine Wertstoffzerstörung stattfindet. Während der Elektrolyse setzt eine irreversible Entwässerung der ligninhaltigen Schlämme ein, die zugleich mit einer Aufhe­ bung der thixotropen Eigenschaften verbunden ist. Während der Elektrolyse wird kathodisch eine Schwermetallabscheidung her­ beigeführt, gleichzeitig bildet sich eine alkalische, lignin­ haltige Flüssigkeit. Je nach Reaktionsführung ist es möglich Feststoff und Flüssigkeit kontinuierlich oder diskontinuierlich zu entfernen, mit und ohne Diaphragmen zu arbeiten, bzw. die Reaktionen mit entnommenen Schlämmen in Elektrolysezellen stattfinden zu lassen oder vor Ort insitu zu arbeiten, um aufgetriebene Schlämme geruchsfrei zu machen und durch Fest­ stoffkontraktion den Geruchsverschluß mit der sich ausbildenden Wasserlamelle zu verbessern.If the lignin-containing sludge contains sulfate ions, these become converted into peroxodisulfates by anodic oxidation are among the strongest oxidizing agents. The responsive dity increases with increasing temperature. At room temperature Hydrogen sulfide and mercaptans are preferred builds. Significant degradation of lignin was only possible at Tempe temperatures over 80 degrees C are observed, so that correspond to After the reaction there is no destruction of valuable materials. During electrolysis, irreversible drainage continues of the lignin-containing sludges, which at the same time exercise of thixotropic properties. During the Electrolysis cathodically produces a heavy metal deposit added, at the same time an alkaline, lignin is formed containing liquid. Depending on the reaction, it is possible Solid and liquid continuously or discontinuously to remove, to work with and without diaphragms, or the Reactions with removed sludge in electrolysis cells to take place or to work on site in order to to make dislodged dislodged odors and by feast contraction of the odor trap with the developing To improve water slat.

Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den Patent­ ansprüchen 2 bis 4 angegeben. Nach Anspruch 2 ist zwischen Anode und Kathode ein Diaphragma angeordnet.Advantageous embodiments of the invention are in the patent claims 2 to 4 specified. According to claim 2 is between Anode and cathode arranged a diaphragm.

Nach Anspruch 3 kann das Verfahren sowohl mit feststehenden als auch mit beweglichen Elektroden betrieben werden. Bewegliche Elektroden, speziell Anoden, haben den Vorteil, daß sie während des Prozesses, auch bei kontinuierlichem Betrieb von Ankrustun­ gen zu reinigen sind. Während es für die Materialauswahl der Kathoden kaum Beschränkungen gibt, wird die Wahl des Anodenma­ terials von seiner Resistenz gegenüber den anodischen Oxidati­ onsvorgängen bestimmt. Eine interessante Alternative bilden Kohlen. Insbesondere unter Mitwirkung von Peroxodisulfaten ist es möglich der Kohle Elektronen zu entziehen, wodurch diese auf ein hohes Redoxpotential gebracht wird und die adsorbierten Schadstoffe oxidiert. Die katalytische Wirkung der Kohlen auf die Oxidation mit Peroxodisulfat ist bereits bei Raumtemperatur zu beobachten.According to claim 3, the method with both fixed and can also be operated with movable electrodes. Agile Electrodes, especially anodes, have the advantage that they the process, even with the continuous operation of incrustation are to be cleaned. While it is for the material selection of the There are hardly any restrictions on cathodes, the choice of anode dimensions terials of its resistance to the anodic oxidati processes determined. Form an interesting alternative Coals. Especially with the participation of peroxodisulfates it is possible to extract electrons from the coal, thereby is brought to a high redox potential and the adsorbed Pollutants oxidized. The catalytic effect of the coals the oxidation with peroxodisulfate is already at room temperature to observe.

Interessante Elektrodenpaarungen Kathode zu Anode sind Kohle/Kohle, Edelstahl/ Kohle, Edelstahl/ platiniertes Titan, Titan/ platiniertes Titan, Eisen/ Eisen.Interesting electrode pairs are cathode to anode Coal / coal, stainless steel / coal, stainless steel / platinized titanium, Titanium / platinized titanium, iron / iron.

In einer Ausführungsform gemäß Anspruch 4 sind die Elektroden konzentrisch zu einander angeordnet, wobei die Kathode als perforierte Reaktionsraumanordnung existiert und mehrere Anoden ringförmig die Kathode umgeben.In an embodiment according to claim 4, the electrodes are arranged concentrically to each other, the cathode being perforated reaction space arrangement exists and several anodes surround the cathode in a ring.

AusführungsbeispieleEmbodiments Beispiel 1example 1

Eine pumpfähige Schlammprobe aus einem Schlammteich mit Lignin­ enthaltenden Abwässern hatte folgende Zusammensetzung:A pumpable sludge sample from a sludge pond with lignin containing waste water had the following composition:

2 Gew.-% Ligninderivate
1,5 Gew.-% Zellulose
96,5 Gew.-% Wasser
Phenolindex: 0,3 mg/l
Der Feststoffgehalt betrug 3,5 Gew.-%, der pH-Wert 6,5.
2% by weight lignin derivatives
1.5% by weight cellulose
96.5% by weight water
Phenol index: 0.3 mg / l
The solids content was 3.5% by weight and the pH 6.5.

Außerdem enthielt der Schlamm u. a. folgende Schadstoffe:In addition, the mud contained a. following pollutants:

3 000 mg/kg TS Zink
400 mg/kg TS Blei
250 mg/kg TS Sulfat
800 mg/kg TS Sulfid
24 mg/kg TS EOX
1,4 mg/kg TS Schwefelkohlenstoff
0,9 mg/kg TS Toluol
50 mg/kg TS Methanol
0,3 mg/kg TS Phenol
5,8 mg/kg TS Methylphenole
2,8 mg/kg TS Chlorphenole
4,2 mg/kg TS D-3-Caren.
3,000 mg / kg TS zinc
400 mg / kg TS lead
250 mg / kg TS sulfate
800 mg / kg TS sulfide
24 mg / kg TS EOX
1.4 mg / kg TS carbon disulfide
0.9 mg / kg TS toluene
50 mg / kg TS methanol
0.3 mg / kg TS phenol
5.8 mg / kg TS methylphenols
2.8 mg / kg TS chlorophenols
4.2 mg / kg TS D-3-carene.

Eine Elektrolysezelle aus Edelstahl mit einer Länge von 180 cm, einer Breite von 15 cm und einer Höhe von 8 cm die als Kathode fungiert, enthält in der Längsachse 8 Graphitanodenstäbe mit jeweils 1 cm Durchmesser gleichmäßig über die Zelle verteilt, elektrisch isoliert zur Kathode angeordnet. Mit einer Dosier­ pumpe wurden innerhalb von 5 Stunden 100 Liter der beschrie­ benen Schlammprobe durch die Zelle gepumpt und bei 45 V und 100 Ampere mit Gleichstrom, elektrolysiert. Das die Zelle verlas­ sende schaumige Gemisch hatte den typischen üblen Schlammgeruch verloren und ließ sich problemlos zwischen zwei Drahtsieben mit einer Porengröße von 0,3 mm auspressen. Der so gewonnene Fest­ stoff hatte einen Gehalt von 22% Trockenmasse. Im Filtrat ließ sich kein Schwefelwasserstoff nachweisen. Der Phenolindex war auf 0,06 mg/l abgesunken. A stainless steel electrolysis cell with a length of 180 cm, a width of 15 cm and a height of 8 cm as the cathode acts, contains 8 graphite anode rods in the longitudinal axis 1 cm diameter evenly distributed over the cell, arranged electrically insulated from the cathode. With a dosing pump were 100 liters of the described within 5 hours pumped through the cell and at 45 V and 100 Amps with direct current, electrolyzed. That read the cell Send foamy mixture had the typical bad smell of mud lost and could be easily between two wire screens with a pore size of 0.3 mm. The festival won in this way fabric had a dry matter content of 22%. Left in the filtrate no hydrogen sulfide is found. The phenol index was decreased to 0.06 mg / l.  

Beispiel 2Example 2

Eine Schlammprobe von lehmiger Konsistenz hatte folgende Zusammensetzung:A mud sample of clayey consistency was as follows Composition:

15 Gew.-% Ligninderivate
1 Gew.-% Zellulose
84 Gew.-% Wasser
Phenolindex 6,6 mg/ kg
Der Feststoffgehalt betrug 16 Gew.-%, der pH- Wert 5,8.
15% by weight of lignin derivatives
1% by weight cellulose
84% by weight water
Phenol index 6.6 mg / kg
The solids content was 16% by weight and the pH was 5.8.

Außerdem enthielt der Schlamm u. a. folgende Schadstoffe:In addition, the mud contained a. following pollutants:

1200 mg/kg TS Blei
11 000 mg/kg TS Zink
678 mg/kg TS Sulfat
19 200 mg/kg TS Sulfid
44 mg/kg TS EOX
3,2 mg/kg TS Schwefelkohlenstoff
2,0 mg/kg TS Toluol
140 mg/kg TS Methanol
0,6 mg/kg TS Phenol
5,8 mg/kg TS Methylphenole
2,8 mg/kg TS Chlorphenole
11,1 mg/kg TS D-3-Caren.
1200 mg / kg TS lead
11,000 mg / kg TS zinc
678 mg / kg TS sulfate
19 200 mg / kg TS sulfide
44 mg / kg TS EOX
3.2 mg / kg TS carbon disulfide
2.0 mg / kg TS toluene
140 mg / kg TS methanol
0.6 mg / kg TS phenol
5.8 mg / kg TS methylphenols
2.8 mg / kg TS chlorophenols
11.1 mg / kg TS D-3-carene.

10 kg dieses Schlammes wurden in eine 15 Liter fassende auf­ rechtstehende quaderförmige Zelle eingefüllt. Die Seitenwände dieser Zelle wurden von gestütztem Edelstahlgewebe mit einer Maschenweite von 0,25 mm gebildet. Als Anode fungierten 3 Gra­ phitkörper, die bis zum Boden der Zelle reichten und einen Flächenquerschnitt von 2×8 cm aufwiesen. Einer dieser Körper war etwa in der Mitte der Zelle eingelassen, die beiden anderen waren zu den Seitenwänden und zueinander im etwa gleichen Abstand plaziert. Die Zelle wurde 15 Minuten bei 50 V mit 500 Ampere Gleichstrom elektrolysiert. Spontan setzte die Entwässe­ rung ein. Die kathodisch abgeschiedene Flüssigkeit wies einen Anfangs-pH-Wert von 11,2 auf und war tiefbraun gefärbt. Gegen Elektrolyseende war die Flüssigkeit fast klar und hatte einen pH-Wert von 5,8. Die Temperatur in der Zelle war auf 85°C angestiegen. Der aus der Zelle entnommene Schlamm wies einen Feststoffgehalt von 36 Gewichtsprozent auf. Der Gehalt an Schwermetallen hatte sich um 60 Gew. % vermindert. Die katho­ disch abgeschiedene Flüssigkeit hatte einen Alkaliligningehalt von 2,5 Gew. %, der Phenolindex betrug 0,04 mg/l. Schwefelwas­ serstoff war nicht mehr nachweisbar. 10 kg of this sludge was put into a 15 liter right-hand cuboid cell filled. The sidewalls This cell was supported by a stainless steel mesh with a Mesh size of 0.25 mm. 3 gra bodies that reached the bottom of the cell and one Surface area of 2 × 8 cm had. One of those bodies was set in the middle of the cell, the other two were approximately the same to the side walls and to each other Distance placed. The cell was run at 50 V for 15 minutes at 500 Ampere DC electrolyzed. Spontaneously set the drainage tion. The cathodically separated liquid showed one Initial pH of 11.2 and was colored deep brown. At the end of the electrolysis the liquid was almost clear and had a pH of 5.8. The temperature in the cell was 85 ° C increased. The sludge removed from the cell showed one Solids content of 36 percent by weight. The content of Heavy metals had decreased by 60% by weight. The Katho The separated liquid had an alkali metal lignin content of 2.5% by weight, the phenol index was 0.04 mg / l. Sulfur was There was no evidence of hydrogen.  

Durch Ansäuern mit Schwefelsäure auf pH = 3,5 konnte das Alkali­ lignin ausgefällt werden.The alkali could be acidified to pH = 3.5 with sulfuric acid lignin can be precipitated.

Die überstehende Flüssigkeit war schwach gelblich gefärbt.The supernatant liquid was pale yellow in color.

Beispiel 3Example 3

In sogenanntem aufgetriebenen Schlamm eines Ligninabwässer ent­ haltenden Schlammteiches mit einem Feststoffgehalt von 8 Ge­ wichtsprozent wurden im Abstand von jeweils 10 m Eisenelektro­ den bis zu einer Tiefe von 2 m eingeführt.Ent in so-called raised sludge from a lignin waste water holding mud pond with a solids content of 8 Ge percent by weight were iron electro every 10 m introduced to a depth of 2 m.

Das gesamte mit Eisenanoden und -kathoden abgesteckte Gebiet hatte eine Fläche von 400 qm (20 m × 20 m), wozu insgesamt 4 Kathoden und 5 Anoden benötigt wurden. Die Elektroden wurden durch Kragenschwimmkörper gehalten. Nach Anlegen einer Gleich­ stromquelle mit 60 V und 500 Ampere war das gesamte Versuchs­ feld nach 6 Stunden von einer 30 cm dicken Schaumschicht bedeckt. Nach 60 Stunden hatte sich über dem Schlamm eine 40 cm dicke Wasserlamelle ausgebildet. Im Wasserkörper wurde ein Gehalt von 0,03 mg Sulfid pro Liter gemessen.The entire area staked out with iron anodes and cathodes had an area of 400 square meters (20 m × 20 m), for which a total of 4 Cathodes and 5 anodes were needed. The electrodes were held by collar floats. After creating a match The entire experiment was a power source with 60 V and 500 amps field after 6 hours of a 30 cm thick foam layer covered. After 60 hours there was a 40 cm over the mud thick water lamella formed. A was in the water body Content of 0.03 mg sulfide measured per liter.

Claims (4)

1. Verfahren zum Dekontaminieren und/oder Entwässern von wäßrigen Lignin und/ oder toxische Verbindungen enthalten­ den Schlämmen, durch elektrolytische Behandlung mit Gleich­ strom bei Temperaturen zwischen 20 und 90°C, vorzugsweise zwischen 25 und 45°C und Strömen zwischen 0,5 und 500 Ampere, vorzugsweise zwischen 5 und 150 Ampere.1. Process for decontaminating and / or dewatering contain aqueous lignin and / or toxic compounds the sludge, by electrolytic treatment with equals current at temperatures between 20 and 90 ° C, preferably between 25 and 45 ° C and currents between 0.5 and 500 Amps, preferably between 5 and 150 amps. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen Anode und Kathode ein Diaphragma angeordnet ist.2. The method according to claim 1, characterized in that a diaphragm is arranged between the anode and cathode. 3. Verfahren nach Anspruch 1+2, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden beweglich angeordnet sind.3. The method according to claim 1 + 2, characterized in that the Electrodes are movably arranged. 4. Verfahren nach Anspruch 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden konzentrisch zueinander angeordnet sind.4. The method according to claim 1-3, characterized in that the Electrodes are arranged concentrically to one another.
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