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DE3613012A1 - Verfahren zur herstellung eines sic-einkristall-substrats - Google Patents

Verfahren zur herstellung eines sic-einkristall-substrats

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DE3613012A1
DE3613012A1 DE19863613012 DE3613012A DE3613012A1 DE 3613012 A1 DE3613012 A1 DE 3613012A1 DE 19863613012 DE19863613012 DE 19863613012 DE 3613012 A DE3613012 A DE 3613012A DE 3613012 A1 DE3613012 A1 DE 3613012A1
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DE
Germany
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single crystal
sic single
substrate
sic
silicon carbide
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DE19863613012
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Katsuki Sakai Osaka Furukawa
Mitsuhiro Tenri Nara Shigeta
Akira Nara Suzuki
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Sharp Corp
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Sharp Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C30CRYSTAL GROWTH
    • C30BSINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B25/00Single-crystal growth by chemical reaction of reactive gases, e.g. chemical vapour-deposition growth
    • C30B25/02Epitaxial-layer growth
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C30CRYSTAL GROWTH
    • C30BSINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B29/00Single crystals or homogeneous polycrystalline material with defined structure characterised by the material or by their shape
    • C30B29/10Inorganic compounds or compositions
    • C30B29/36Carbides

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Description

  • Beschreibung
  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Einkristall-Substrats aus s-Siliciumcarbid (d-SiC).
  • Siliciumcarbid ist ein Halbleitermaterial, das einen breiten verbotenen Energiesprung (Energielücke bzw. Bandbreite) von 2,2 bis 3,3 Elektronenvolt (eV) hat und thermisch, chemisch und mechanisch stabil ist und auch eine hohe Beständigkeit genen Beschädigung durch Strahlung aufweist.
  • Siliciumcarbidesowohl vom p-Typ als auch vom n-Typ weisen eine gute Stabilität auf, was für Breitband-Halbleiter selten ist, wodurch sie zu einem wertvollen Halbleitermaterial für optisch-elektronische Vorrichtungen, in denen sichtbares Licht kurzer Wellenlänge verwendet wird, für elektronische Vorrichtungen, die bei hohen Temperaturen oder mit einer großen elektrischen Energie betrieben werden können, für Halbleitervorrichtungen mit hoher Zuverlässigkeit, für strahlungs-beständige Vorrichtungen und dgl. werden und in einer Umwelt verwendbar sind, in der mit Vorrichtungen aus konventionellen Halbleitermaterialien Schwierigkeiten auftreten, wodurch der Anwendungsbereich für Halbleitervorrichtungen stark erweitert wird. Während andere Breitband-Halbleitermaterialien, wie z.B. Halbleiter aus Metallen der Gruppen II-VI, der Gruppen III-V und dgl. im allgemeinen ein Schwermetall als Hauptkomponente darin enthalten und somit Probleme in bezug auf die Umweltverschmutzung und die Zugänglichkeit der Ausgangsmaterialien mit sich bringen, weist Siliciumcarbid diese Probleme nicht auf.
  • Siliciumcarbid hat viele variierende Strukturen (d.h.
  • Polytyp-Strukturen), die in zwei Typen eingeteilt werden, nämlich inot - und ß-Siliciumcarbide. d-Siliciumcarbid hat eine hexagonale oder rhomboedrische Kristallstruktur mit einem verbotenen Energiesprung (Energielücke bzw.
  • Bandbreite von 2,9 bis 3,3 eV, während ß-Siliciumcarbid eine kubische Kristallstruktur mit einem Energiesprung (Energielücke bzw. Bandbreite) von nur 2,2 eV aufweist.
  • Siliciumcarbid ist daher ein Halbleitermaterial, das für optisch-elektronische Vorrichtungen, wie z.B. lichtemittierende Vorrichtungen, Photodetektoren und dgl. für sichtbares Licht kurzer Wellenlänge einschließlich blauem und nahem ultraviolettem Licht, verwendet werden kann. Als konventionelle Halbleitermaterialien, die als lichtemittierende Vorrichtungen für sichtbares Licht kurzer Wellenlänge einschließlich blauem Licht verwendbar sind, wurden bisher Zinksulfid (ZnS), Zinkselenid (ZnSe), Galliumnitrid (GaN) und dgl. verwendet. Daraus können jedoch Kristalle hergestellt werden, die eine Leitfähigkeit vom p-Typ oder vom n-Typ aufweisen. Andererseits erlaubt >-Siliciumcarbid die Herstellung eines Kristalls mit Leitfähigkeiten sowohl vom p-Typ als auch vom n-Typ, wodurch die Bildung einer p-n-abergangszone ermöglicht wird, so daß lichtemittierende Vorrichtungen und Photodetektoren mit ausgezeichneten optischen und elektrischen Eigenschaften hergestellt werden können. Darüber hinaus ist d-Siliciumcarbid thermisch, chemisch und mechanisch so stabil, daß es einen erweiterten Anwendungsbereich für Halbleitervorrichtungen, verglichen mit anderen Halbleitermaterialien, ermöglicht.
  • Trotz dieser vielen Vorteile und Fähigkeiten wurde Siliciumcarbid (einschließlich der d- und B-Typen) in der Praxis bisher nicht verwendet, weil ein Verfahren zum Züchten bzw.
  • Wachsenlassen von Siliciumcarbid-Kristallen mit einer guten Reproduzierbarkeit, wie es für die kommerzielle Herstellung von qualitativ hochwertigen Siliciumcarbid-Substraten mit einer großen Oberfläche erforderlich ist, bisher nicht entwickelt worden sind.
  • Zu den konventionellen Verfahren zur Herstellung von Einkristall-Substraten aus Siliciumcarbid im Labormaßstab gehören das sogenannte Sublimationsverfahren (d.h. das Lely-Verfahren), bei dem Siliciumcarbid-Pulver in einem Graphittiegel bei 2 200 bis 2 600°C sublimiert und umkristallisiert wird zur Herstellung eines Siliciumcarbid-Substrats, das sogenannte Lösungsverfahren, bei dem Silicium oder ein Gemisch aus Silicium und Verunreinigungen, wie Eisen, Kobalt, Platin oder dgl., in einem Graphit-Tiegel geschmolzen wird zur Herstellung eines Siliciumcarbid-Substrats, und das Acheson-Verfahren, das im allgemeinen zur kommerziellen Herstellung von Schleifmaterialien verwendet wird und bei dem nebenbei Siliciumcarbid-Substrate erhalten werden. Auf den unter Anwendung dieser Kristallwachstums-Verfahren hergestellten N-Siliciumcarbid-Substraten wird eine Einkristall-Schicht aus N-Siliciumcarbid epitaktisch wachsen gelassen nach der Flüssigphasen-Epitaxie (LBE)-Methode und/oder der chemischen Dampfabscheidungs (CVD)-Methode zur Herstellung eines p-n-Übergangs, wobei man blaues Licht emittierende Dioden erhält.
  • Obgleich eine große Anzahl von Kristallen nach dem Sublimationsverfahren oder dem Lösungsverfahren hergestellt werden kann, ist es schwierig, große Einkristall-Substrate aus Siliciumcarbid herzustellen, da viele Kristallkeime in der Anfangsstufe des Kristallwachstums auftreten. Siliciumcarbid-Substrate, die nebenbei nach dem Acheson-Verfahren erhalten werden, sind in ihrer Reinheit und Kristallinität so minderwertig, daß sie als Halbleitermaterialien nicht verwendet werden können. Selbst wenn große Einkristall-Substrate erhalten werden, werden sie nur zufällig erhalten und sind deshalb für die kommerzielle Herstellung von Siliciumcarbid-Substraten unbedeutend. Nach diesen konventionellen Verfahren zur Herstellung von Einkristall-Substraten aus Siliciumcarbid ist es daher schwierig, die Größe, Gestalt und Qualität der Einkristall-Substrate aus Siliciumcarbid in einem großtechnischen Maßstab zu kontrollieren bzw. zu steuern.
  • Obgleich auf den nach den vorstehend beschriebenen Kristallwachstumsverfahren hergestellten d-S ilic iumcarbid- Substraten lichtemittierende Dioden nach der Flüssigphasen-Epitaxie-Methode oder der chemischen Dampfabscheidungs-Methode, wie vorstehend erwähnt, hergestellt werden können, ist kein Verfahren zur kommerziellen Herstellung von qualitativ hochwertigen Einkristall-Substraten vom d-Typ mit einer großen Oberfläche bekannt, so daß es unmöglich ist, die Einkristall-Substrate vom W-Typ in großen Mengen industriell herzustellen.
  • In den letzten Jahren wurde ein Verfahren zum Züchten bzw.
  • Wachsenlassen von großflächigen Einkristallen aus Siliciumcarbid vom p-Typ von guter Qualität auf einem Einkristall-Substrat aus Silicium nach dem chemischen Dampfabscheidungsverfahren (CVD-Verfahren) entwickelt (vgl. die japanische Patentanmeldung Nr. 58-76 842 (76 842-1983), die der US-Patentanmeldung Nr. 603 454 und der DE-OS 34 15 799 entspricht). Dieses Verfahren umfaßt das Wachsen eines dünnen Films aus Siliciumcarbid auf einem Siliciumsubstrat nach dem CVD-Verfahren bei einer tiefenTemperatur und dann das Wachsen eines Einkristall-Films aus Siliciumcarbid auf dem dünnen Film nach dem CVD-Verfahren bei einer höheren Temperatur, wodurch die Herstellung von großflächigen Einkristall-Substraten aus P-Siliciumcarbid mit einer hohen Qualität auf einem Einkristall-Substrat aus Silicium, das bei geringen Kosten zur Verfügung steht, möglich ist unter gleichzeitiger Kontrolle bzw. Steuerung des Polytyps, der Konzentration der Verunreinigungen, der elektrischen Leitfähigkeit, der Größe, der Gestalt oder dgl. der Einkristalle.
  • Ferner wurde ein Verfahren zur Herstellung eines Einkristall-Substrats aus c-SiC entwickelt, bei dem ein ß-SiC-Einkristall als Substratkristall verwendet wird zur Herstellung des cc-SiC-Einkristalls, wie in der japanischen Patentanmeldung Nr. 58-246 512 (246 512/1983) beschrieben, die der US-Patentanmeldung Nr. 683 651 und der DE-OS 34 46 956 entspricht.W-SiC bzw. ß-SiC weisen jeweils den gleichen Abstand zwischen dem Siliciumatom und dem Kohlenstoffatom auf, der die Größe des Kristallgitters widergibt. Beide unterscheiden sich nur dadurch voneinander, daß die Atomschichten auf eine spezifische Kristallfläche, beispielsweise die (111)-Fläche bei dem ß-SiC, und auf die (0001)-Fläche bei demd-SiC aufgestapelt sind. Aus diesem Grunde kann dann, wenn die (111)-Fläche des ß-SiC-Einkristalls als ein Substrat verwendet wird, auf das ein a-SiC-Kristall unter den Wachstumsbedingungen für das Wachsen des a-SiC-Kristalls aufwachsen gelassen wird, erwartet werden, daß der 5-SiC-Einkriatall leicht erhalten wird.
  • Das den Gegenstand der vorliegenden Erfindung bildende Verfahren zur Herstellung eines SiC-Einkristall-Substrats, mit dem die vorstehend erörtertenund zahlreiche weiteren Nachteile und Mängel des Standes der Technik überwunden werden können, ist dadurch gekennzeichnet, daß man eine 6-SiC-Einkristall-Schicht auf einen p-SiC-Einkristall-Film als Wachstumssubstrat aufwachsen läßt, wobei die s-SiC-Einkristall-Schicht auf die (111)-Fläche des p-SiC-Einkristall-Films aufwächst.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung wird ein Gemisch aus Monosilangas und Propangas als Quellengas der Oberfläche des Wachstumssubstrats zusammen mit Wasserstoff als Trägergas zugeführt.
  • Mit der hier beschriebenen Erfindung können die folgenden Ziele erreicht werden: (1) Bereitstellung eines Verfahrens zur Herstellung eines SiC-Einkristall-Substrats, bei dem ein ß-SiC-Einkristall verwendet wird als Wachstumssubstrat, auf dessen (111)-Fläche eine o-SiC-Einkristall-Schicht aufwachsen gelassen wird, so daß ein qualitativ hochwertiges d-SiC-Einkristall-Substrat mit einer großen Oberfläche mit einer hohen Reproduzierbarkeit in einem industriellen Maßstab hergestellt werden kann; (2) Bereitstellung eines Verfahrens zur Herstellung eines SiC-Einkristall-Subsrats, bei dem ein ct'-SiC-Einkristall erhalten werden kann, der in optisch-elektronischen Materialien, wie z.B. lichtemittierenden Vorrichtungen, Photodetektoren und dgl. für sichtbares Licht kurzer Wellenlänge einschließlich blauem undnahemultraviolettem Licht verwendet werden kann; und (3) Bereitstellung eines Verfahrens zur Herstellung eines SiC-Einkristall-Substrats, das thermisch, chemisch und mechanisch so stabil ist, daß es einen vergrößerten Anwendungsbereich für Halbleitervorrichtungen ermöglichen kann.
  • Weitere Ziele, Merkmale und Vorteile der Erfindung gehen aus der nachfolgenden Beschreibung in Verbindung mit der beiliegenden Zeichnung hervor.
  • Fig. 1 zeigt eine Seitenschnittansicht einer Wachstumsvorrichtung, wie sie zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendet wird.
  • Die Fig. 1 zeigt eine Wachstumsvorrichtung, wie sie zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendet wird, die umfaßt ein wassergekühltes horizontales Quarz-Doppelreaktorrohr 1, das im Innern mit einem Graphit-Susceptor 2 versehen ist, der auf einem Graphit-Trägerstab 3 aufliegt. Das Reaktorrohr 1 ist mit einer Betätigungsspule 4 umwickelt, durch die man einen Hochfrequenzstrom fließen läßt, um den Susceptor 2 durch Induktion zu erhitzen. Das Reaktorrohr 1 weist an seinem einen Ende ein Zweigrohr 5 auf, das einen Gaseinlaß darstellt. Durch die Zweigrohre 6 und 7 wird Kühlwasser in das Innere des äußeren Rohres des Reaktorrohres 1 eingeführt. Das andere Ende des Reaktorrohres 1 ist durch einen Flansch 8 aus rostfreiem Stahl, eine Halteplatte 9, Schrauben 10, Muttern 11 und einen O-Ring 12 verschlossen. Der Flansch 8 weist ein Zweigrohr 13 auf, das einen Gasauslaß darstellt. Ein Fixierabschnitt 14 in dem Flansch 8 fixiert den Graphit-Trägerstab 3. Ein ß-SiC-Einkristall-Substrat 15, dessen (111)-Fläche als Oberfläche des Substrats verwendet wird, wird auf den Susceptor 2 gelegt. Unter Verwendung der vorstehend beschriebenen Wachstumsvorrichtung wird das Wachsenlassen (Züchten) eines N-SiC-Kristalls durch chemische Dampfabscheidung (CVD) durchgeführt. Der als Substrat zu verwendende ,8-SiC-Einkristall ist ein ,-SiC-Einkristallfilm mit einer (111)-Fläche und einer Dicke von etwa 30 und einer Oberflächengröße von 1 cm x 1 cm, der hergestellt wird nach dem in der japanischen Patentanmeldung Nr. 58-76 842 (76 842/1983) beschriebenen Verfahren, das der US-Patentanmeldung Nr. 603 454 und der DE-OS 34 15 799 entspricht, bei dem ein dünner SiC-Film unter Anwendung des CVD-Verfahrens bei einer tiefenTemperatur auf ein SiC-Substrat aufwachsen gelassen wird und dann ein SiC-Einkristall-Film nach dem CVD-Verfahren bei einer höheren Temperatur auf den dünnen SiC-Film aufwachsen gelassen wird, woran sich die Entfernung des Si-Substrats mittels einer Säure anschließt.
  • Unter Verwendung der vorstehend beschriebenen Vorrichtung werden Kristalle auf die folgende Weise gezüchtet bzw.
  • wachsen gelassen: Die Luft innerhalb des Reaktorrohres 1 wird durch Wasserstoffgas ersetzt und man läßt einen Hochfrequenz-Strom durch die Betätigungsspule 4 fließen, um den Graphit-Susceptor 2 zu erhitzen und die Temperatur des ,3-SiC-Substrats 15 auf 1 500 bis 1 6000C zu erhöhen. Als Quellengas wird Monosilan (SiH4) in einer Rate von 0,1 bis 0,4 cm3/min in das Reaktorrohr 1 eingeführt und Propan (C3H8) wird in einer Rate von 0,1 bis 0,4 cm3/min eingeführt. Wasserstoff wird in einer Rate von 1 bis 5 1/min in das Reaktorrohr 1 als Trägergas eingeführt. Diese Gase werden durch die Zweigleitung 5 1 Stunde lang dem Reaktorrohr 1 zugeführt, wobei man einen cll-SiC-Einkristall-Film einer Dicke von etwa 2 Fm über die gesamte Oberfläche des ß-SiC-Substrats 15 erhält. Der als Wachstumssubstrat für den ä-SiC-Einkristall-Film verwendete ß-SiC-Einkristall kann unter Anwendung eines Ätz -Verfahrens und dgl., falls erforderlich, entfernt werden, wobei der zurückbleibende d-SiC-Einkristall als Halbleitermaterial verwendet werden kann.
  • Die als Wachstumssubstrat für den w-SiC-Einkristall zu verwendende ß-SiC-Einkristall-Schicht kann hergestellt werden, wie in der US-Patentanmeldung Nr. 693 452 beschrieben, indem man die Oberfläche eines Si-Substrats mit einem einheitlichen dünnen Film aus SiC, das nach dem CVD-Verfahren bei einer tiefen Temperatur gewachsen ist, überzieht und danach einen p-SiC-Einkristall-Film nach dem CVD-Verfahren bei einer höheren Temperatur als in der vorhergehenden Stufe aufwachsen läßt.
  • Das ß-SiC-Einkristall-Substrat mit der (111)-Fläche kann nicht nur nach dem CVD-Verfahren, sondern auch nach dem Flüssigphasenepitaxie-, Sublimations-, Abscheidungs-, Molekularstrahlepitaxie-, Spritzverfahren und dgl. hergestellt werden. Darüber hinaus kann auch das CVD-Verfahren, das andere Methoden umfaßt, angewendet werden.
  • Das Aufwachsen des -SiC-Einkristalls auf die (111)-Fläche des ß-SiC-Substrats kann natürlich auch unter Anwendung anderer Verfahren als dem in dem vorstehend beschriebenen Beispiel erläuterten CVD-Verfahren durchgeführt werden.
  • Die Erfindung wurde zwar vorstehend unter Bezugnahme auf spezifische bevorzugte Ausführungsformen näher erläutert, es ist jedoch für den Fachmann selbstverständlich, daß sie darauf keineswegs beschränkt ist, sondern daß diese in vielfacher Hinsicht abgeändert und modifiziert werden können, ohne daß dadurch der Rahmen der vorliegenden Erfindung verlassen wird.
  • - Leerseite -

Claims (2)

  1. Verfahren zur Herstellung eines SiC-Einkristall-Substrats Patentansprüche 1. Verfahren zur Herstellung eines SiC-Einkristall-Substrats, dadurch g e k e n n z e i c h n e t , daß man auf einem ,ß-SiC-Einkristall-Film als Wachs tumssubs trat eined -SiC-Einkristall-Schicht wachsen läßt, wobei die 6-SiC-Einkristall-Schicht auf der (111)-Fläche des »-SiC-Einkristall-Films wächst.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Mischung aus Monosilangas und Propangas als Quellengas zusammen mit Wasserstoff als Trägergas der Oberfläche des Wachstumssubstrats zugeführt wird.
DE19863613012 1985-04-18 1986-04-17 Verfahren zur herstellung eines sic-einkristall-substrats Granted DE3613012A1 (de)

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