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DE3605676C2 - Ergolinderivate und deren Säureadditionssalze und deren Verwendung - Google Patents

Ergolinderivate und deren Säureadditionssalze und deren Verwendung

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Publication number
DE3605676C2
DE3605676C2 DE3605676A DE3605676A DE3605676C2 DE 3605676 C2 DE3605676 C2 DE 3605676C2 DE 3605676 A DE3605676 A DE 3605676A DE 3605676 A DE3605676 A DE 3605676A DE 3605676 C2 DE3605676 C2 DE 3605676C2
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DE
Germany
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mixture
ylmethyl
methylergolin
methylimidazol
methyl
Prior art date
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DE3605676A
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Sachio Ohno
Yuko Ebihara
Kiyoshi Mizukoshi
Kenji Ichihara
Takao Ban
Mitsuaki Nagasaka
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
MARUKO SEIYAKU CO Ltd NAGOYA AICHI JP
Maruko Pharmaceutical Co Ltd
Original Assignee
MARUKO SEIYAKU CO Ltd NAGOYA AICHI JP
Maruko Pharmaceutical Co Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/02Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, attached in position 8

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft Ergolinderivate und Säure­ additionssalze davon, die wertvolle Arzneistoffe darstel­ len. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung Ergolinderivate der allgemeinen Formel I, die folgende ausgezeichnete Wirkungen aufweisen: bluthochdrucksenkend, gefäßerweiternd, wirksam gegen Ulzera, Hemmung der Magensäuresekretion, Verbesserung des Gehirnstoffwechsels, antidepressive und dopaminähnliche Wirkung. Sie sind daher wertvoll zur Vorbeugung und Behandlung ver­ schiedener Krankheiten, beispielsweise Bluthochdruck, einer Vielzahl von Gefäßerkrankungen, Magengeschwür, Stoffwech­ selerkrankungen des Gehirns, Depression, Parkinson′sche Krankheit oder einer Krankheit, die mit einem hohen Pro­ lactinblutspiegel einhergeht.
Bisher wurden die Ergot-Alkaloide Ergotamin und Ergotome­ trin als Arzneimittel zur Behandlung von Migräne bzw. als uteruskontraktierendes Mittel verwendet. Es wurde auch eine Reihe von halbsynthetischen Alkaloiden klinisch ver­ wendet. Zu den typischen Vertretern solcher Alkaloide ge­ hören Methylergometrin (als uteruskontraktierendes Mit­ tel), Dihydroergotamin (als Mittel zur Behandlung von orthostatischer hypotensiver Asthenie und Migräne), Di­ hydroergotoxin (als Mittel zur Verbesserung von Gehirn- und peripheren Kreislauferkrankungen und als bluthoch­ drucksenkendes Mittel), Bromocryptin (als Mittel zur Be­ handlung von Akromegalie, hypophysärem Hochwuchs und der Parkinson′schen Krankheit).
Diese Ergot-Alkaloide und damit verwandte Verbindungen weisen verschiedene pharmakologische Wirksamkeiten auf und sind bekannt für ihre blutdrucksenkende und gefäßer­ weiternde Wirkung, ihre Wirksamkeit gegenüber Ulzera, ihre Hemmung der Magensaftsekretion, die Ver­ besserung des Gehirnstoffwechsels, ihre antidepressiven und ihre dopaminähnlichen Wirkungen. Sie sind beispielsweise beschrieben in The Alkaloids, Bd. 15, Academic Press, 1975, S. 1-40 und darin zitierten Li­ teraturstellen; Life Science 27, 349 (1980); Br. J. Pharmacol., 75, 143p (1982); Arzneim.-Forschung 29, 1227 (1979); ebd. Bd. 29, 1213 (1979); Deutsche Offenlegungs­ schrift 2 617 768; J. Med. Chem. 21, 754 (1978); Life Science 29, 2227 (1981); J. Pharm. Pharmacol. 28, 563 (1976); J. Med. Chem. 17, 300 (1974); ebd. Bd. 18, 892 (1975); ebd. Bd. 20, 1473 (1977); Experientia, 35, 1677 (1979); Br. Med. J. 4, 442 (1975) u. a.
Es wurden weitere ausführliche Untersuchungen an Alkaloi­ den durchgeführt, um Arzneimittel mit ausgezeichneten pharmakologischen Wirkungen zu entwickeln. Sie sind bei­ spielsweise beschrieben in Collect. Czech. Chem. Commun. 39, 1768 (1974); ebd. 42, 1407 (1977); ebd. 47, 1757 (1982); J. Pharm. Sci. 70, 1319 (1981); Experientia 28, 819 (1972); Yakuri to Chiryo (Pharmacology and Treat­ ment) 12, 402 (1984); Arzneim.-Forschung 33, 1094 (1983); ebd. 33, 1098 (1983); Schweizer Patente 551 975 und 551 976 (1976); Tschechoslowakisches Patent 171 570 (1978); Deutsche Offenlegungsschrift 2 802 023 und 2 810 774 (1978), 2 935 685 und 2 935 684 (1980), 3 026 271 (1981), 3 240 727 (1983); EP-A 1 115 (1979), 8 802 (1980), 56 358 (1982); FR-A 2 421 176 (1979), 2 434 814 (1980), 2 479 829 (1981); US-Patente 4 199 579 (1980), 4 321 381 (1982); Belgische Patente 870 414 (1979), 896 609 (1983); Spanisches Patent 508 102 (1982); Japani­ sche Patentanmeldungen (OPI) 53-84966, 54-115400, 55-892282, 56-156279, 57-156485, 58-194884, 58-85886, 59-176285 u. a. (der hier verwendete Ausdruck "OPI" betrifft nicht ge­ prüfte veröffentlichte japanische Patentanmeldungen).
Andererseits wurden Verbindungen mit einer an einen heterocyclischen 5-Ring gebundenen Ergolin-8-ylmethyl­ gruppe nur in einer kleinen Zahl von Vorveröffentlichun­ gen beschrieben, beispielsweise den Japanischen Patentan­ meldungen (OPI) 59-206382 und 60-84286. Darüber hinaus gibt es auch nur eine kleine Zahl von Veröffentlichungen, beispielsweise die Japanische Patentanmeldung (OPI) 59-206382, über Verbindungen, bei denen ein Ergolin-8-yl­ methyl-Rest direkt mit dem Stickstoffatom eines hetero­ cyclischen 5-Ringes, der mindestens ein Stickstoffatom enthält, verknüpft ist. Diese Verbindungen sind eng mit den erfindungsgemäßen Verbindungen verwandt.
Obwohl diese bekannten Verbindungen ausgezeichnete phar­ makologische Wirkungen aufweisen, sind sie wegen ihrer schwachen Aktivität, der niedrigen Selektivität und/oder der hohen Toxizität noch immer nicht zufriedenstellend.
Aufgrund ausführlicher Untersuchungen an Ergot-Alkaloid­ verwandten Verbindungen wurde festgestellt, daß die er­ findungsgemäßen Ergolin-Derivate der allgemeinen Formel I und ihre pharmakologisch verträglichen Säureadditions­ salze ausgezeichnete pharmakologische Wirkungen auf­ weisen.
Die erfindungsgemäßen Ergolin-Derivate werden durch die allgemeine Formel I dargestellt,
in der R
einen Imidazol- 1-yl-, einen 2-Oxooxazolidin-3-yl-, einen 1-Methyl-2,4-di­ oxoimiazolidin-3-yl-, einen 1,2,4-Triazol-1-yl-, einen Tetrazolyl-, einen Succinimid-, einen 2-Methylimidazol-1-yl-, einen 2-Ethyl­ imidazol-1-yl-, einen 2-Isopropylimidazol-1-yl-, einen 2- Propylimidazol-1-yl-, einen 2-Phenylimidazol-1-yl-, einen 2- Ethyl-4-methylimidazol-1-yl-, einen 5-Ethoxycarbonyl-4- methylimidazol-1-yl- oder einen 4-Ethoxycarbonyl-5-methyl­ imidazol-1-yl-Rest darstellt und Säureadditionssalze davon.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen der allgemeinen For­ mel I können leicht durch Umsetzung eines Sulfonats der allgemeinen Formel II
das beispielsweise in Helv. Chim. Acta 41, 1984 (1958) oder in Collect. Czech. Chem. Commun. 33, 577 (1968) be­ schrieben ist, mit Imidazol, Oxazolidin-2-on, 1-Methyl­ imidazolidin-2,4-dion, 1,2,4-Triazol, Tetrazol, Succinimid, 2-Methylimidazol, 2-Ethylimidazol, 2-Isopropylimidazol, 2-Propylimidazol, 2-Phenylimidazol, 2-Ethyl-4-methylimidazol oder Ethyl- 4-methylimidazol-5-carboxylat in Gegenwart einer Base, beispielsweise Natriumhydrid, Kaliumcarbonat oder Na­ triumcarbonat, hergestellt werden. In einer anderen Aus­ führungsform kann die Umsetzung unter Verwendung eines Metallsalzes des vorgenannten heterocyclischen 5-Ringes, beispielsweise Natrium- oder Kaliumsalz, erfolgen. In jedem Fall kann die Reaktion in einem inerten Lösungs­ mittel, beispielsweise Dimethylformamid, Dimethylsulfoxid, Hexamethylphosphotriamid, Aceton oder Methylethylketon, bei einer Temperatur von etwa 30 bis etwa 120°C innerhalb etwa 1/2 bis etwa 15 Stunden erfolgen. Dabei wird von 1 Mol bis zu einem großen molaren Überschuß des hetero­ cyclischen 5-Ringes oder eines Metallsalzes davon pro Mol des Sulfonats der Formel II, d. h. 6-Dimethylergolin-8β- ylmethyl-tosylat, eingesetzt.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen der allgemeinen For­ mel I können in üblicher Weise in ihre pharmakologisch verträglichen Säureadditionssalze überführt werden. Zu den bevorzugten Säureadditionssalzen gehören solche mit pharmakologisch verträglichen Säuren, beispielsweise Fumarsäure, Maleinsäure, Weinsäure, Salzsäure, Schwefel­ säure oder Methansulfonsäure.
Die Verbindungen der allgemeinen Formel I und die Säure­ additionssalze davon weisen eine ausgezeichnete blut­ hochdrucksenkende und gefäßerweiternde Wirksamkeit auf, sie sind wirksam gegen Ulzera, sie hemmen die Magensäuresekretion, sie verbessern den Gehirnstoffwech­ sel, sie weisen antidepressive und dopaminähnliche Wirk­ samkeit auf. Dies ist nachstehend in den Beispielen 14 bis 19 beschrieben.
Die Verabreichung der erfindungsgemäßen Verbindungen kann alleine oder zusammen mit anderen Bestandteilen in ver­ schiedenen pharmazeutischen Formulierungen erfolgen, bei­ spielsweise Tabletten, Pastillen, Pillen, Granulaten, Pulver, Kapseln, injizierbare Lösungen in Ampullen oder Supposi­ torien. Als weitere Bestandteile können pharmazeutische Verdünnungsmit­ tel, Träger oder Vehikel, Gleitmittel oder Auflösungsmittel, verwendet werden, beispielsweise Stärke, Dextrin, Saccha­ rose, Lactose, Kieselsäure, Carboxymethylcellulose, Gela­ tine, Polyvinylpyrrolidon, Glycerin, Agar, Calciumcarbo­ nat, Natriumbicarbonat, Paraffine, Cetylalkohol, Stearin­ säureester, Kaolin, Bentonit, Talkum, Calciumstearat, Magnesiumstearat, Polyethylenglykole, Wasser, Ethanol, Isopropylalkohol oder Polypropylenglykole.
Die tägliche Dosierung der Verbindungen der allgemeinen Formel I und deren Säureadditionssalze für die orale Verab­ reichung kann im Bereich von etwa 0,05 bis etwa 20 mg/kg Körpergewicht liegen. Die Dosierungshöhe hängt natürlich von der Schwere des Zustands und von der Art der zu be­ handelnden Krankheit ab. Die Verbindungen können als Ein­ zeldosis oder in Mehrfachdosen verabreicht werden.
Die Beispiele erläutern die Erfindung.
Beispiel 1 1-(6-Methylergolin-8β-ylmethyl)-imidazol
Ein Gemisch aus 2,0 g Imidazol und 20 ml Dimethylformamid wird in kleinen Portionen mit 1 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Mi­ nuten gerührt und dann mit 3 g 6-Methylergolin-8β-ylmethyl­ tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch 3 Stunden in einem Wasserbad erwärmt. Nachdem das Gemisch abgekühlt ist, wird es mit Eiswasser versetzt und die ausgefallenen Kristalle werden abfiltriert und mit Wasser gewaschen. Die so erhaltenen Kristalle werden in Ethanol gelöst und die Lösung dann auf etwa 1/3 ihres Volumens konzentriert. Nach dem Abkühlen erhält man 1,3 g der Titelverbindung als farblose Prismen mit einem F. von über 260°C (Zers.).
NMR (CD₃OD) δ: 1,12 (1H, q, J= 11,6 Hz), 1,80-3,05 (7H, m), 2,40 (3H, s), 3,96 (2H, d, J = 6,3 Hz), 6,63-7,20 (6H, m), 7,64 (1H, br s).
NMR (DMSO-d₆) δ: 1 ,01 (1H, q, J = 11,9 Hz), 1,68-2,94 (7H, m), 3,26 (1H, dd, J = 14,2, 5,4 Hz), 3,91 (2H, d, J = 6,6 Hz), 6,57-7,23 (6H, m), 7,60 (1H, s), 10,73 (1H, br s).
Elementaranalyse für C₁₉H₂₂N₄:
ber.: C 74,48, H 7,24, N 18,29;
gef.: C 74,58, H 7,47, N 18,02.
Das Fumaratsalz der vorgenannten Verbindung besteht aus farblosen Nadeln und weist nach der Umkristallisation aus Methanol-Ethanol einen F. von 205 bis 212°C (Zers.) auf.
Beispiel 2 3-(6-Methylergolin-8β-ylmethyl)-oxazolidin-2-on
Ein Gemisch aus 2,0 g Oxazolidin-2-on und 15 ml Dimethyl­ formamid wird in kleinen Portionen mit 0,5 g 50%igem Na­ triumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 2,0 g 6-Methyl-er­ golin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch in einem Wasserbad 1 Stunde erwärmt. Das Lösungs­ mittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert und der Rückstand durch Chromatographie an einer Kieselsäure­ gelsäule gereinigt. Dazu wird der in Dichlormethan ge­ löste Rückstand an Kieselsäuregel adsorbiert und mit Ethylacetat-Isopropylalkohol in einem Volumenverhältnis von 1 : 1 eluiert. Das Produkt wird aus Isopropylalkohol umkristallisiert. Es werden 1,3 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem F. von über 240°C (Zers.) erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,15 (1H, q, J = 11,8 Hz), 1,82-3,83 (12H, m), 2,47 (3H, s), 4,20-4,47 (2H, m), 6,75-7,23 (4H, m), 7,98 (1H, br).
IR (KBr) cm-1: 1764 (CO)
Elementaranalyse für C₁₉H₂₃N₃O₂:
ber.: C 70,13, H 7,12, N 12,91; gef.: C 70,01, H 7,34; N 12,88.
Beispiel 3 1-Methyl-3-(6-methylergolin-8β-ylmethyl)-imidazolidin-2,4-dion
Ein Gemisch aus 0,5 g 6-Methylergolin-8β-ylmethyltosylat, 1,0 g 1-Methylimidazolidin-2,4-dion, 1,0 g Kaliumcarbo­ nat, 10 ml Methylethylketon und 10 ml Dimethylformamid wird unter Rühren 4 Stunden unter Rückfluß erwärmt. Das Lösungsmittel wird dann unter vermindertem Druck abde­ stilliert. Der Rückstand wird mit Wasser versetzt und das Gemisch mit Dichlormethan extrahiert. Die organische Schicht wird mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und dann das Lösungsmittel abdestilliert. Der Rückstand wird durch Chromatographie an einer Kieselsäure­ gel-Säule gereinigt. Dazu wird der in Dichlormethan ge­ löste Rückstand an Kieselsäuregel adsorbiert und mit Ethylacetat und anschließend mit Ethylacetat/Isopropyl­ alkohol in einem Volumenverhältnis von 1 : 1 eluiert. Das Produkt wird aus Dichlormethan-Hexan umkristallisiert. Es werden 0,3 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem F. von über 210°C (Zers.) erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,18 (1H, q, J = 11,8 Hz), 1,86-3,10 (7H, m) 2,45 (3H, s), 3,01 (3H, s), 3,38 (1H, dd, J=14,4, 4,2 Hz), 3,49 (2H, d, J = 6,2 Hz), 3,87 (2H, s), 6,77-7,26 (4H, m), 7,88 (1 H, br).
IR (KBr) cm-1: 3410 (NH), 1768 (CO), 1715 (CO).
Elementaranalyse für C₂₀H₂₄N₄O₂·1/12 CH₂Cl₂:
ber.: C 67,10, H 6,78, N 15,58;
gef.: C 67,21, H 7,04, N 15,38.
Beispiel 4 1-(6-Methylergolin-8β-ylmethyl)-1,2,4-triazol
Ein Gemisch aus 2,0 g 1,2,4-Triazol und 20 ml Dimethyl­ formamid wird in kleinen Portionen mit 0,4 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 2,0 g 6-Methyl­ ergolin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch 1 Stunde im Wasserbad erwärmt. Nach dem Ab­ kühlen wird das Gemisch mit Wasser versetzt. Die ausge­ fallenen Kristalle werden abfiltriert, mit Wasser gewa­ schen und durch Chromatographie an einer Aluminiuinoxid­ säule gereinigt, wobei die Elution mit Dichlormethan er­ folgt. Das Produkt wird aus Methanol umkristallisiert. Es werden 0,8 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem F. von 245 bis 253°C erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1 , 1 9 (1H, q, J = 12,9 Hz), 1,85-3,13 (7H, m) 2,44 (3H, s), 3,37 (1H, dd, J = 14,3, 3,8 Hz), 14,14 (2H, d-artig), 6,71-6,94 (2H, m), 6,97-7,23 (2H, m), 7,90 (1H, br), 7,93 (1 H, s ), 8,48 (1H, s).
Elementaranalyse für C₁₈H₂₁N₅:
ber.: C 70,33, H 6,89, N 22,73;
gef.: C 70,42, H 7,07, N 22,73.
Beispiel 5 1-(6-Methylergolin-8β-ylmethyl)-tetrazol
Ein Gemisch aus 5,1 g Tetrazol und 30 ml Dimethylformamid wird in kleinen Portionen mit 1,7 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Mi­ nuten gerührt und dann mit 3,0 g 6-Methylergolin-8β-yl­ methyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch 11 Stunden in einem Wasserbad erwärmt. Das Lösungsmittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert und der Rück­ stand durch Chromatographie an einer Aluminiumoxidsäule gereinigt, wobei die Elution mit Aceton erfolgt. Das Pro­ dukt wird aus Aceton umkristallisiert. Es werden 0,7 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem F. von 206 bis 209°C erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,26 (1H, q, J = 12,5 Hz), 1,82-3,13 (7H, m), 2,42 (3H, s), 3,37 (1H, dd, J = 14,3, 3,9 Hz), 4,60 (2H, d, J = 6,3 Hz), 6,68-6,92 (2H, m), 6,97-7,20 (2H, m), 7,89 (1H, br), 8,46 (1H, s).
Elementaranalyse für C₁₇H₂₀N₆:
ber.: C 66,21, H 6,54, N 27,25;
gef.: C 66,46, H 6,53, N 27,65.
Beispiel 6 N-(6-Methylergolin-8β-ylmethyl)succinimid
Ein Gemisch aus 3,4 g Succinimid und 50 ml Dimethylform­ amid wird in kleinen Portionen mit 0,8 g 50%igem Na­ triumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 2,0 g 6-Methylergo­ lin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch 30 Minuten in einem Wasserbad erwärmt. Das Lö­ sungsmittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert und der Rückstand mit Wasser versetzt. Die ausgefallenen Kristalle werden abfiltriert und mit Wasser gewaschen. Die so erhaltenen Kristalle werden mit Aktivkohle in Ethanol behandelt und dann aus Ethanol umkristallisiert. Es werden 0,9 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem F. von 233 bis 238°C (Zers.) erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,19 (1H, q, J = 11,2 Hz), 1,82-3,10 (7H, m), 2,43 (3H, s), 2,72 (4H, s) 3,21-3,74 (3H, m), 6,70-7,20 (4H, m), 7,89 (1H, br).
Elementaranalyse für C₂₀H₂₃N₃O₂:
ber.: C 71,19, H 6,87, N 12,45;
gef.: C 71,30, H 6,95, N 12,49.
Beispiel 7 2-Methyl-1-(6-methylergolin-8β-ylmethyl)-imidazol
Ein Gemisch aus 1,2 g 2-Methylimidazol und 16 ml Di­ methylformamid wird in kleinen Portionen mit 0,8 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 2,0 g 6-Methylergolin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch 3 Stunden in einem Wasserbad erwärmt. Nach dem Abkühlen wird das Gemisch mit Eiswasser versetzt. Die ausgefallenen Kristalle werden abfiltriert, mit Was­ ser gewaschen und durch Chromatographie an einer Kiesel­ säuregel-Säule gereinigt, wobei mit Chloroform eluiert wird. Das Produkt wird aus Ethanol umkristallisiert. Es werden 1,1 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem Schmelzpunkt von über 300°C (Zers.) erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,18 (1H, q, J = 12,0 Hz), 1,79-3,10 (7H, m), 2,41 (3H, s), 2,43 (3H, s), 3,37 (1H, dd, J = 14,2, 4,2 Hz), 3,77 (2H, d, J= 6,9 Hz), 6,74-6,93 (4H, m), 7,89 (1H, br).
Elementaranalyse für C₂₀H₂₄N₄:
ber.: C 74,97, H 7,55, N 17,48;
gef.: C 74,71, H 7,85, N 17,18.
Beispiel 8 2-Ethyl-1-(6-methylergolin-8β-ylmethyl)-imidazol
Ein Gemisch aus 3,0 g 2-Ethylimidazol und 60 ml Dimethyl­ formamid wird in kleinen Portionen mit 0,9 g 50%igem Na­ triumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 3,0 g 6-Methyl­ ergolin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch 1,5 Stunden in einem Wasserbad erwärmt. Das Lösungsmittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert und der Rückstand durch Chromatographie an einer Kiesel­ säuregel-Säule gereinigt, wobei mit Aceton eluiert wird. Das Produkt wird aus Methanol-Isopropylalkohol umkristal­ lisiert. Es werden 1,5 g der Titelverbindung mit einem F. von 232 bis 237°C erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,18 (1H, q, J = 12,0 Hz), 1,38 (3H, t, J = 7,4 Hz), 1,70-3,10 (7H, m), 2,43 (3H, s), 2,71 (2H, q, J = 7,4 Hz), 3,37 (1H, dd, J = 14,4, 3,9 Hz), 3,78 (2H, d, J=6,9 Hz), 6,70-7,23 (6H, m), 8,30 (1 H, br).
Elementaranalyse für C₂₁H₂₆N₄:
ber.: C 75,41, H 7,84, N 16,75;
gef.: C 75,01, H 7,86, N 16,84.
Beispiel 9 2-Isopropyl-1-(6-methylergolin-8β-ylmethyl)-imidazol
Ein Gemisch aus 4,0 g 2-Isopropylimidazol und 40 ml Di­ methylformamid wird in kleinen Portionen mit 0,9 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 2,0 g 6-Methylergolin- 8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Ge­ misch 2 Stunden in einem Wasserbad erwärmt. Das Lösungs­ mittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert und der Rückstand mit Wasser versetzt. Die ausgefallenen Kri­ stalle werden abfiltriert, mit Wasser gewaschen und durch Chromatographie an Kieselsäuregel gereinigt, wobei mit Aceton eluiert wird. Die so erhaltenen Kristalle werden in Methanol gelöst und mit Isopropylalkohol versetzt. Das Gemisch wird konzentriert und nach dem Abkühlen er­ hält man 0,6 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem F. von 283 bis 288°C (Zers.).
NMR (CDCl₃) δ: 1,18 (1H, q, J = 11,7 Hz), 1,34 (3H, d, J = 6,7 Hz), 1,35 (3H, d, J = 6,7 Hz), 1,80-3,09 (7H, m), 2,43 (3H, s), 3,37 (1H, dd, J=14,3, 4,4 Hz), 3,80 (2H, d, J = 6,8 Hz), 6,65-7,25 (6H, m).
Elementaranalyse für C₂₂H₂₈N₄:
ber.: C 75,82, H 8,10, N 16,03;
gef.: C 76,15, H 8,39, N 16,25.
Beispiel 10 1-(6-Methylergolin-8β-ylmethyl)-2-propylimidazol
Ein Gemisch aus 2,1 g 2-Propylimidazol und 50 ml Dimethyl­ formamid wird in kleinen Portionen mit 0,68 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 2,0 g 6-Methyl­ ergolin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch 2 1/2 Stunden in einem Wasserbad erwärmt. Das Lösungsmittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert und der Rückstand durch Chromatographie an einer Alumi­ niumoxidsäule gereinigt. Die Elution erfolgt mit Ethyl­ acetat-Benzol in einem Volumenverhältnis von 1 : 2 und anschließend mit Ethylacetat. Das erhaltene Produkt wird aus Aceton-Hexan umkristallisiert. Es werden 0,8 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem F. von 223 bis 227°C (Zers.) erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,01 (3H, t, J = 6,9 Hz), 1,17 (1H, q, J = 12,0 Hz), 1,60-3,12 (11H, m), 2,43 (3H, s), 3,37 (1H, dd, J = 14,4, 3,8 Hz), 3,78 (2H, d, J = 6,8 Hz), 6,71-7,25 (6H, m), 7,94 (1H, br).
Beispiel 11 1-(6-Methylergolin-8β-ylmethyl)-2-phenylimidazol
Ein Gemisch aus 10,5 g 2-Phenylimidazol und 60 ml Di­ methylformamid wird in kleinen Portionen mit 1,0 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 3,5 g 6-Methylergolin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschließend wird das Gemisch 2 Stunden in einem Wasserbad erwärmt. Das Lösungsmittel wird unter vermindertem Druck abdestil­ liert und der Rückstand durch Chromatographie an Kiesel­ säuregel gereinigt, wobei mit Aceton eluiert wird. Das so erhaltene Produkt wird mit Aktivkohle in Dichlormethan behandelt und anschließend aus Dichlormethan-Isopropyl­ acetat umkristallisiert. Es werden 1,0 g der Titelverbin­ dung als farblose Prismen mit einem F. von 193 bis 195°C erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,03 (1H, q, J = 12,0 Hz), 1,58-3,04 (7H, m), 2,39 (3H, m), 3,34 (1H, dd, J = 14,7, 3,9 Hz), 3,97 (2H, d, J = 6,6 Hz), 6,62-6,88 (2H, m) , 6,94-7,24 (4H, m) 7,28-7,67 (5H, m), 8,04 (1H, br).
Elementaranalyse für C₂₅H₂₆N₄:
ber.: C 77,10, H 6,75, N 14,33;
gef.: C 77,10, H 6,96, N 14,34.
Beispiel 12 2-Ethyl-4-methyl-1-(6-methylergolin-8β-ylmethyl)-imidazol
Ein Gemisch aus 9,0 g 2-Ethyl-4-methylimidazol und 70 ml Dimethylformamid wird in kleinen Portionen mit 1,6 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das erhalte­ ne Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 4,1 g 6-Methylergolin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. Anschlie­ ßend wird das Gemisch 2 Stunden in einem Wasserbad er­ wärmt. Das Lösungsmittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert und der erhaltene Rückstand mit Wasser versetzt. Die ausgefallenen Kristalle werden abfiltriert, mit Wasser gewaschen und aus Methanol umkristallisiert. Es werden 1,0 g der Titelverbindung als farblose Nadeln mit einem F. von 172 bis 174°C erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1 ,14 (1H, q, J = 11,7 Hz), 1,33 (3H, t, J=7,3 Hz), 1,76-3,10 (9H, m), 2,20 (3H, d, J = 1,2 Hz), 2,43 (3H, s), 3,37 (1H, dd, J = 14,8, 4,1 Hz), 3,69 (2H, d, J = 6,8 Hz), 6,51 (1H, s-artig), 6,63-7,23 (4H, m), 8,14 (1H, br).
Beispiel 13 Ethyl-4-methyl-1-(6-methylergolin-8β-ylmethyl)-5-imidazol-carboxylat und Ethyl-5-methyl-1-(6-methylergolin-8β-yl-methyl)-4-imidazolcarboxylat
Ein Gemisch aus 10 g Ethyl-4-methyl-5-imidazolcarboxylat und 70 ml Dimethylformamid wird in kleinen Portionen mit 1,6 g 50%igem Natriumhydrid in einem Öl versetzt. Das er­ haltene Gemisch wird 30 Minuten gerührt und dann mit 4,1 g 6-Methylergolin-8β-ylmethyl-tosylat versetzt. An­ schließend wird das Gemisch 2 Stunden in einem Wasserbad erwärmt. Das Lösungsmittel wird unter vermindertem Druck abdestilliert und der Rückstand an einer Aluminiumoxid­ säule chromatographiert, wobei mit Ethylacetat eluiert wird. Aus der ersten Fraktion wird Ethyl-4-methyl-1-(6- methylergolin-8β-ylmethyl)-5-imidazolcarboxylat erhal­ ten. Das Produkt wird aus Dichlormethan-Diethylether um­ kristallisiert. Es werden farblose Prismen mit einem F. von 225 bis 227°C in einer Ausbeute von 0,7 g erhalten. Diese Verbindung wird nachstehend als Verbindung 15A be­ zeichnet.
NMR (CDCl₃) δ: 1,13 (1H, q, J = 11,7 Hz), 1,38 (3H, t, J = 7,1 Hz), 1,76-3,08 (7H, m), 2,41 (3H, s), 2,50 (3H, s), 3,37 (1H, dd, J = 14,4, 4,2 Hz), 3,83-4,44 [4H, m, 4,30 (2H, q, J = 7,1 Hz)], 6,67-6,92 (2H, m), 6,96-7,23 (2H, m), 7,39 (1H, s), 8,02 (1H, br).
Aus den folgenden Fraktionen der vorgenannten Aluminium­ oxidsäulenchromatographie wird Ethyl-5-methyl-1-(6-methyl­ ergolin-8β-ylmethyl)-4-imidazolcarboxylat erhalten. Das Produkt wird aus Ethanol-Dichlormethan umkristallisiert. Es werden farblose Prismen mit einem F. von 248 bis 251°C in einer Ausbeute von 0,8 g erhalten. Diese Verbindung wird nachstehend als Verbindung 13B bezeichnet.
NMR (CDCl₃) δ: 1,15 (1H, q, J = 11,5 Hz), 1,40 (3H, t, J = 7,0 Hz), 1,76-3,09 (7H, m), 2,41 (3H, s), 2,57 (3H, s), 3,37 (1H, dd, J = 14,1, 2,6 Hz), 3,79 (2H, d, J = 6,5 Hz), 4,34 (2H, q, J = 7,0 Hz), 6,64-6,79 (2H, m) 6,94-7,25 (2H, m), 7,36 (1H, s), 8,11 (1H, br).
Beispiel 14 Bluthochdrucksenkende Wirkung
Für den Versuch wurden nicht-anästhetisierte, spontan hyper­ tensive, 21 bis 25 Wochen alte Ratten mit einem Gewicht von 300 bis 350 g eingesetzt. Die bluthochdrucksenkende Wirkung der Verbindung wurde nach der Schwanzklemmen ("tail cuff")-Methode bestimmt. In diesem Versuch wird der systolische Blutdruck durch das unblutige Verfahren unter Verwendung eines Hemodynamometers bestimmt. Die Herzfrequenz wird gleichzeitig unter Verwendung eines mit der Pulsmeßstelle verbundenen Sphygmomanometers bestimmt. Nachdem die Rat­ ten 10 Minuten bei 40°C gehalten worden waren, wurde der Blutdruck gemessen, während die Ratten sich in einer Hal­ tevorrichtung befanden. Die Testverbindungen wurden in 0,5 Gew.-% wäßrigem Gummiarabicum suspendiert. Das als Vergleichsmittel verwendete Hydralazinhydrochlorid wurde als wäßrige Lösung verabreicht. Das Volumen bei der oralen Verabreichung betrug 0,5 ml/100 g Körpergewicht. Die er­ haltenen Ergebnisse sind in den Tabellen I und II aufge­ führt.
Tabelle I
Tabelle II
Beispiel 15 Hemmung der Magensäuresekretion
Es wurden pro Gruppe acht 200 bis 250 g wiegende Ratten eingesetzt, die vorher 24 Stunden ohne Nahrung gehalten wurden. Den Tieren wurde unter Etheranästhesie der Unter­ leib geöffnet und der Pylorusabschnitt abgebunden. Un­ mittelbar nach dem Abbinden wurde die Testverbindung als Suspension in einer 5 Gew.-%igen wäßrigen Gummiarabicum­ lösung in einem Volumen von 2 ml/kg in den Zwölffinger­ darm verabreicht. 6 Stunden später wurden die Ratten ge­ tötet und der Magen wurde herausgeschnitten. Der Magen­ saft wurde zur Bestimmung seines Volumens gesammelt. Sein Säuregehalt wurde durch Titration mit einer 0,02 N wäßri­ gen Natriumhydroxidlösung bis zu einem pH-Wert von 7,0 unter Verwendung eines pH-Meters bestimmt. Die in 6 Stunden sekretierte Säuremenge (µEq/6 Std.) wurde fol­ gendermaßen berechnet: Volumen des Magensafts × Säure­ gehalt des Magensafts. Die Ergebnisse sind in Tabelle III enthalten.
Beispiel 16 Wirksamkeit gegenüber Ulzera
Pro Gruppe wurden sieben 240 bis 300 g wiegende männliche Donryu-Ratten eingesetzt, die vorher 24 Stunden ohne Nah­ rung gehalten worden waren. Den Tieren wurde zunächst die Testverbindung und 30 Minuten später Indomethacin in einer Dosis von 25 mg/kg oral verabreicht. Die Ratten wurden dann 7 Stunden ohne Wasser und Nahrung gehalten und dann ge­ tötet. Der Magen wurde herausgeschnitten und durch Infu­ sion von 7,5 ml einer 2%igen Formalinlösung in den Magen fixiert. Der Magen wurde entlang der größeren Krümmung aufgeschnitten und die Länge (mm) jedes in den Magendrüsen entstandenen Geschwürs bestimmt. Die Gesamtlänge der Ge­ schwüre pro Ratte wurde als Geschwürindex ausgedrückt.
Für diesen Versuch wurden die Testverbindungen in einer 0,5%igen wäßrigen Gummiarabicumlösung suspendiert und in einem Volumen von 5 ml/kg verabreicht. Indomethacin wurde als 0,5 gew.-%ige wäßrige Suspension in Natriumcarboxymethylcellulose in einem Volumen von 5 ml/kg verabreicht. Als eine Kontrolle wurde eine 0,5 gew.-%ige Suspension von wäßrigem Gummi­ arabicum in einem Volumen von 5 ml/kg oral verabreicht. Die Ergebnisse sind in Tabelle IV enthalten.
Tabelle IV
Beispiel 17 Wirksamkeit gegenüber einer durch Kaliumcyanid verursachten Anoxie in Mäusen
Die Testverbindung wurde 4 Wochen alten männlichen ddY-Mäusen intraperitoneal verabreicht. 30 Minuten spä­ ter wurde Kaliumcyanid (2,5 mg/kg) intravenös über den Schwanz verabreicht. Die Zeit von der Kaliumcyanidverab­ reichung bis zum Tod wurde bestimmt. Wenn die Maus länger als 3 Minuten nach der Kaliumcyanidverabreichung überlebte, wurde die Überlebenszeit dieser Maus mit 180 Sekunden ange­ nommen. Der Tod wurde durch Atemstillstand festgestellt. Die Zahl der Mäuse, die länger als 3 Minuten nach der Kali­ cyanidverabreichung überlebte, wurde bestimmt und als Überlebenszahl bezeichnet. Die Ergebnisse sind in Tabel­ le V enthalten.
Tabelle V
Beispiel 18 Wirksamkeit gegenüber einer durch Reserpin verursachten Unbeweglichkeit
Reserpin wurde 4 Wochen alten männlichen ddY-Mäusen in­ traperitoneal in einer Dosis von 2 mg/kg verabreicht. 18 bis 20 Stunden später wurde die Testverbindung den Mäusen intraperitoneal verabreicht. Danach wurde die Wanderungshäufigkeit der Mäuse (die Zahl der Fälle, in denen das Tier eine markierte Linie überschritt) innerhalb 1 Minute 15, 30, 45 und 60 Minuten nach der Verabreichung der Testverbin­ dung gemäß der Freifeld (open-field)-Methode bestimmt. Die Wanderungs­ gesamtzahl wurde für jede Maus viermal bestimmt und mit der einer Kontrolle verglichen. Die Ergebnisse sind in Tabelle VI enthalten.
Tabelle VI
Beispiel 19 Drehaktivität von Ratten mit einseitigen durch 6-Hydroxydopamin verursachten Schädigungen der Substantia Nigra
Mit Natriumpentobarbital anästhetisierte Ratten (50 mg/kg, i.p.) wurden in eine Vorrichtung zur Fixierung des Gehirns eingebracht. 8 µg/4 µl 6-Hydroxydopamin wurden gemäß dem Pellegrine & Cushman′s Atlas in die substantia nigra injiziert (A: 3,0, L: 2,6, D: 7,8). 7 Tage nach der Injektion von 6-Hydroxydopamin wurde Apomorphin subcutan in einer Dosis von 0,25 mg/kg ver­ abreicht. Die Ratten, die eine deutliche Drehbewegung zu der der zerstörten Seite gegenüberliegenden Seite zeigten, wurden ausgewählt. 7 Tage später wurde die Test­ verbindung intraperitoneal verabreicht. Anschließend wurde die Drehbewegung der Ratten 1 Minute lang in Ab­ ständen von 5 Minuten während eines Zeitraums von 60 Mi­ nuten beobachtet. Die Ergebnisse sind in Tabelle VII ent­ halten.
Tabelle VII
Aus den aufgezeigten Werten wird deutlich, daß die er­ findungsgemäßen Verbindungen der allgemeinen Formel I ausgezeichnete pharmakologische Wirkungen besitzen.
Aus Tabelle I wird beispielsweise ersichtlich, daß die erfindungsgemäßen Verbindungen eine sehr starke und lang anhaltende hypotensive Wirksamkeit verglichen mit der Vergleichsverbindung Dihydroergotamin aufweisen. Weiter­ hin verursachte die Vergleichsverbindung Hydralazin als eine Nebenwirkung eine Tachykardie im Menschen und, wie aus Tabelle II zu ersehen ist, einen deutlichen Anstieg der Herzfrequenz, während die erfindungsgemäßen Verbin­ dungen die Herzfrequenz nicht steigerten und sie weder beeinflußten noch reduzierten.
Wie aus Tabelle III ersichtlich ist, bewirkten die er­ findungsgemäßen Verbindungen auch eine starke Hemmung der Magensaftsekretion. Der Grad der Hemmung war mehr als 10-mal größer als der eines Mittels gegen Magenge­ schwüre, nämlich Cimetidin (1-Cyano-2-methyl-3-[2-[[(5- methylimidazol-4-yl)-methyl]-thio]-ethyl]-guanidin). Dihydroergotoxin zeigte keine merkliche Hemmung der Ma­ gensäuresekretion. Aus Tabelle IV ist zu ersehen, daß die erfindungsgemäßen Verbindungen eine sehr starke Wirkung gegenüber Ulzera besitzen, verglichen mit der Vergleichsverbindung Cimetidin. Cetraxat (p-Hydroxy­ hydrozimtsäure-trans-(4-aminomethyl)-cyclohexancarboxy­ lat) und Sofalcon zeigten keine merkliche Wirkung gegenüber Ulzera.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen wiesen auch eine deutliche Gehirnschutzwirkung auf, wie aus Tabelle V zu ersehen ist. Insbesondere die Verbindung des Bei­ spiels 2 wies eine höhere Aktivität auf als die von Di­ hydroergotoxinmethansulfonat. Calciumhopatenat und Meclofenoxathydrochlorid, deren Wirksamkeit zum Schutz des Gehirns bekannt ist, zeigten keine merkliche Aktivi­ tät.
In J. Affect. Disord., Bd. 1, 173 (1979), ist die anti­ depressive Wirksamkeit von Bromocriptin beschrieben. Die erfindungsgemäße Verbindung zeigt jedoch eine ausge­ zeichnete antidepressive Wirksamkeit, die deutlich über der von Bromocriptin liegt, wie aus Tabelle VI ersicht­ lich ist, wobei die durch Reserpin verursachte Unbeweg­ lichkeit bestimmt wurde, eines der Testverfahren zur Bestimmung von Antidepressiva.
Darüber hinaus ergibt sich aus Tabelle VII, daß die er­ findungsgemäße Verbindung eine ausgezeichnete dopamin­ ähnliche Wirksamkeit aufweist. Sie zeigt eine deutliche Selektivität für nudeus accumbens septi, stärker als für corpus striatum.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen der allgemeinen For­ mel I weisen folgende ausgezeichnete Wirksamkeiten auf:
sie sind bluthochdrucksenkend und gefäßerweiternd, sie zeigen Wirksamkeit gegenüber Ulzera, sie hemmen die Magensaftsekretion, sie verbessern den Gehirnstoffwech­ sel, sie zeigen antidepressive und dopaminähnliche Wirk­ samkeit. Sie sind daher wertvoll zur Vorbeugung und Be­ handlung verschiedener Krankheiten, beispielsweise Blut­ hochdruck, eine Vielzahl von Venenerkrankungen, Magenge­ schwüren, Störungen im Gehirnstoffwechsel, Depressionen, Parkinson′sche Krankheit oder eine Krankheit, verbunden mit einem hohen Prolactinblutspiegel.
Vergleichsbeispiel 1
6-Methylergolin-8β-ylmethanol (die Verbindung ist in J. Biol. Chem., Bd. 108, 595 (1935), Helv. Chim. Acta, Bd. 32, 1947 (1949), Collect. Czech. Chem. Commun., Bd. 33, 577 (1968) beschrieben).
Die vorgenannte Verbindung wurde nach einer modifizierten Methode des in Collect. Czech. Chem. Commun., Bd. 33, 577 (1968) beschriebenen Verfahrens hergestellt.
Ein Gemisch aus 10 g 9,10-Dihydrolysergsäuremethylester, 80 ml Methanol und 40 ml Wasser wird in kleinen Portio­ nen mit 10 g Natriumborhydrid versetzt. Das erhaltene Ge­ misch wird 1 Stunde unter Rückfluß erwärmt und anschlie­ ßend unter vermindertem Druck konzentriert. Der Rück­ stand wird mit Eiswasser versetzt. Die ausgefallenen Kri­ stalle werden abfiltriert, mit Wasser gewaschen und ge­ trocknet. Es werden 7,2 g der Titelverbindung als farb­ lose Kristalle erhalten.
Vergleichsbeispiel 2
6-Methylergolin-8β-ylmethyltosylat (die in Helv. Chem. Acta, Bd. 41, 1984 (1958), Collect. Czech. Chem. Commun., Bd. 33, 577 (1968) u. a. beschriebene Verbindung).
Ein Gemisch von 5,0 g 6-Methylergolin-8β-ylmethanol und 50 ml Pyridin wird unter Rühren mit kleinen Portionen von 5,0 g p-Toluolsulfonylchlorid versetzt. Das erhaltene Ge­ misch wird 3 Stunden gerührt. Nach Beendigung der Um­ setzung wird das Gemisch mit 4 ml Wasser versetzt und 30 Minuten gerührt. Das Gemisch wird mit Eiswasser ver­ dünnt, mit Kaliumcarbonat basisch gemacht und stehenge­ lassen. Die ausgefallenen Kristalle werden abfiltriert, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Es werden 6,9 g der Titelverbindung als farblose Kristalle erhalten. Die so erhaltenen Kristalle werden aus Dichlormethan-Isopropyl­ acetat umkristallisiert. Es werden farblose Plättchen mit einem F. von 195 bis 199°C (Zers.) erhalten.
NMR (CDCl₃) δ: 1,07 (1H, br, q, J = 11,8 Hz), 1,70-3,16 (7H, m), 2,41 (3H, s), 2,44 (3H, s), 3,33 (1H, dd, J = 14,6, 4,1 Hz), 3,78-4,13 (2H, m), 6,63-6,88 (2H, m), 6,96-7,40 [4H, m, 7,33 (2H, AB Typ d, J = 3,2 Hz)], 7,78 (2H, AB Typ d, J = 8,2 Hz), 8,04 (1H, br).
Tabelle X
Tabelle XI

Claims (2)

1. Ergolinderivate der allgemeinen Formel I in der R einen Imidazol-1-yl, einen 2-Oxooxazolidin-3-yl-, einen 1-Methyl-2,4-dioxoimidazolidin-3-yl-, einen 1,2,4- Triazol-1-yl-, einen Tetrazolyl-, einen Succinimid-, einen 2-Methylimidazol-1-yl-, einen 2-Ethylimidazol-1-yl-, einen 2-Isopropylimidazol-1-yl-, einen 2-Propylimidazol-1-yl-, einen 2-Phenylimidazol-1-yl-, einen 2-Ethyl-4-methyl­ imidazol-1-yl-, einen 5-Ethoxycarbonyl-4-methylimidazol-1- yl- oder einen 4-Ethoxycarbonyl-5-methylimidazol-1-yl-Rest darstellt und pharmakologisch verträgliche Säureadditions­ salze davon.
2. Verwendung einer Verbindung nach Anspruch 1 bei der Bekämpfung von Bluthochdruck, Venenerkrankungen, Magenge­ schwür, Stoffwechselerkrankungen des Gehirns, Depression, Parkinson′scher Krankheit oder einer mit einem hohen Pro­ lactinblutspiegel einhergehenden Krankheit.
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