DE3412870A1 - Verfahren und vorrichtung zur entfernung unerwuenschter gasfoermiger bestanteile aus rauchgasen - Google Patents
Verfahren und vorrichtung zur entfernung unerwuenschter gasfoermiger bestanteile aus rauchgasenInfo
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Description
-3- 3A12870
LINDE AKTIENGESELLSCHAFT
(H 1492) H 84/041
Sti/bd . 5.4.1984
Verfahren und Vorrichtung zur Entfernung unerwünschter gasförmiger
Bestandteile aus Rauchgasen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung unerwünschter gasförmiger Bestandteile aus heißen, bei der
Verbrennung kohlenstoffhaltiger Brennstoffe anfallenden Rauchgase, bei dem das Rauchgas abgekühlt und vorgereinigt
und anschließend zur Absorption von SO„ einer Wäsche mit
einem physikalisch wirkenden Lösungsmittel zugeführt wird, das nach Aufnahme des SO2 einer Regenerierung unterzogen
und in die Wäsche zurückgeführt wird, sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
Das Problem der Entfernung unerwünschter gasförmiger Bestandteile aus Verbrennungsgasen gewinnt zunehmend an
Bedeutung. Die Entfernung von Schwefelverbindungen, insbesondere Schwefeldioxid, wird dabei nach Abkühlung und
Vorreinigung (insbesondere Staub- und Rußabschcidung sowie gegebenenfalls Entfernung von HF oder HCl) in günstiger
Weise mittels eines physikalisch wirkenden Absorptionsmittels durchgeführt. Dabei wird nahezu das gesamte im
Rauchgas ursprünglich enthaltene Schwefeldioxid ausgewaschen. Ein derartiges Verfahren ist beispielsweise in
der DE-OS 28 48 721 oder in der älteren Anmeldung P 32 37 387.2 beschrieben.
Form. 5729 7.78
Dieses bekannte Verfahren dient jedoch nur zur Entfernung von Schwefeldioxid. In vielen Fällen enthält das Rauchgas
aber noch weitere Bestandteile, die nicht in die Atmosphäre gelangen dürfen, wie insbesondere Stickoxide.
Zur Entfernung von Stickoxiden sind bereits katalytische Verfahren bekannt, bei denen NO2 oder NO in Gegenwart von
Ammoniak gemäß
4NH3 + 4N0 + O2
4N2 + 6H3O bzw.
4NH3 + 2NO2 + O2 3^ + ^0
bei hohen Temperaturen zwischen ca. 300 und 450 0C zu unschädlichem
N„ und Wasser reduziert Atmosphäre abgegeben werden dürfen.
schädlichem N„ und Wasser reduziert werden, die an die
Dabei wird in üblicher Weise der Katalysator im rohen Rauchgasstrom
angeordnet, d.h. bei hohem Staubgehalt, hohem SO2- und SO3~Gehalt. Um ein derartiges Gas von NO zu befreien,
müssen daher wabenförmige Katalysatorbetten in enorm großen Behältern untergebracht werden. Daraus resultieren hohe
Investitionskosten, überdies bedingt der Betrieb in Gegenwart
der Verunreinigungen eine nur relativ kurze Lebensdauer des Katalysators. Ein weiterer Nachteil des bekannten
Verfahrens zur NO -Entfernung besteht darin, daß bei Spitzenbelastung die Regelung der zuzusetzenden ΝΗ-,-Menge sehr
schwierig ist, da bei Änderung der Rauchgasmenge gleichzeitig die Temperatur im Katalysatorbett schwankt, worauf die
Selektivität des Katalysators sehr empfindlich reagiert.
Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde,
ein Verfahren zur Entfernung unerwünschter Bestandteile
aus Rauchgasen so zu verbessern, daß die aufgezeigten Nachteile bekannter Verfahren überwunden und gleichzeitig
die Energiekosten gesenkt werden können.
Form. 5729 7.78
■j Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das
gewaschene Rauchgas zur Entfernung von Stickoxiden in einem Regenerator erwärmt, mit NH3 versetzt, und über einen zur
Umwandlung von Stickoxiden geeigneten Katalysator geleitet wird, woraufhin das gereinigte heiße Rauchgas über einen
weiteren, in einem vorangegangenen Zyklus durchströmten Katalysator und Regenerator zu dessen Anwärmung geleitet
und gekühlt abgegeben wird.
■JO Die Erfindung beruht auf der Erkenntnis, daß die zur Umwandlung
von Stickoxiden verwendeten Katalysatoren dann eine erhöhte Lebensdauer besitzen, wenn von ihnen Verunreinigungen
wie S0_, SO-, HCl, HF oder Staub und Ruß ferngehalten werden. Dies erfolgt mit dem erfindungsgemäßen
Verfahren, bei dem in einem ersten Schritt eben diese Verunreinigungen aus dem Rauchgas abgetrennt werden und
das dann der NO -Abtrennung unterworfen wird. Da die S0_- Abtrennung gewöhnlich bei Temperaturen stattfindet, die
wesentlich unter den zur katalytisehen NO -Umwandlung erforderlichen
liegen, muß das Rauchgas angewärmt werden. Erfindungsgemäß erfolgt diese Anwärmung in Regeneratoren,
die durch das heiße NO -freie Rauchgas erwärmt werden und diese Wärme wiederum auf das anzuwärmende NO -haltige
Rauchgas abgeben. Auf diese Weise kann ohne großen Energieaufwand eine ausreichende Aufheizung des Rauchaases gewährleistet
werden. Dabei ist es von Vorteil, wenn der Regenerator eine Speichermasse aus beispielsweise Keramik enthält,
die einen möglichst vollständigen Wärmeaustausch sicherstellt.
Das heiße Rauchgas wird dann über den Katalysator geleitet, so daß die bereits erwähnten Reaktionen stattfinden
können. Dabei wird insbesondere die erstgenannte Reaktion auftreten, da in dem Rauchgas meist über 90 % NO und der
Rest N0_ enthalten sind. Das bei der katalytischen UmForm. 5729 7.78
Wandlung entstehende N_ und Wasser bzw. bei den hohen Temperaturen
Wasserdampf sind ungefährlich und können ohne Bedenken in die Atmosphäre abgegeben werden.
Das heiße gereinigte Gas gibt dann seine Wärme an einen in einem vorangegangenen Schaltzyklus zur Erwärmung von NO-haltigem
Rauchgas verwendeten Regenerator ab (nach überströmen eines weiteren Katalysators), so daß dieser Regenerator
in einem weiteren Schaltzyklus wieder zur Anwärmung des Rauchgases zur Verfügung steht. Gemäß einer bevorzugten
Ausführungsform wird dabei der Rauchgasstrom nach einer Zeit von etwa 2 bis 8 Minuten, vorzugsweise nach 3 bis 5 Minuten
auf den anderen Regenerator und Katalysator umgeschaltet.
Das erfindungsgemäße Verfahren bietet den Vorteil, das ein
im Vergleich zu den wabenförmigen Katalysatoren wesentlich kostengünstigerer Katalysator bei optimal wählbarer Reaktionstemperatur
verwendet werden kann, dessen Lebensdauer erheblich höher ist, da keine schädigenden Verunreinigungen
im Gasstrom mehr vorhanden sind.. Bei Lastschwankungen ist
die NH^-Zuspeisung im Vergleich zu den bekannten Verfahren besser regulierbar, da hierbei der Temperatureinfluß klein
gehalten werden kann.
Zur Umwandlung von Stickoxiden kommen die an sich bekannten Katalysatoren zur Anwendung, wie z.B. Vanadiumoxid oder
Eisen und Chrom auf zeolithischem Träger oder Edelmetallkatalysatoren
auf Träger. Im Gegensatz zu dem bekannten Verfahren wird erfindungsgemäß jedoch das Rauchgas nur auf
Temperaturen zwischen 250 und 350 0C angewärmt. Diese Temperaturen
sind aus dem Grund ausreichend, da der Katalysator nichts von seiner Aktivität durch andere Verunreinigungen
einbüßt.
Form. S729 7.7B
■j Für den Fall, daß doch Wärmeverluste auftreten, z.B. falls
der Wärmeaustausch nicht vollständig ausgeführt werden kann, ist vorgesehen, den Regenerator zusätzlich durch Fremdheizung
aufzuheizen, wobei insbesondere heißes, gereinigtes Rauchgas verwendet werden kann. Die Wärmeverluste können
durch Zuspeisung einer sehr kleinen Menge Rauchgas, das durch Verbrennung von z.B. hochkalorischen Brennstoffen
einer Brennkammer erzeugt wurde, gedeckt werden.
.JO Die Erfindung betrifft überdies eine Vorrichtung zur
Durchführung des Verfahrens mit einer im Strömungsweg einer Rauchgasleitung angeordneten Katalysatorschüttung.
Diese Vorrichtung ist durch einen der Katalysatorschüt- ^g tung vorgeschalteten Regenerator und einer in den Regenerator
mündenden Gaszuführung sowie einer Gasableitung aus der Katalysatorschüttung gekennzeichnet, die mit einem
weiteren Regenerator und nachgeschalteter Katalysatorschüttung verbunden ist, an der eine weitere Gasableitung
ο« angeschlossen ist. Insbesondere ist dabei vorgesehen, daß
die Katalysatorschüttung am heißen Ende des Regenerators auf der Regeneratorfüllung angeordnet ist.
In weiterer Ausgestaltung der Vorrichtung sind überdies die Katalysatorschüttung und die Regeneratorfüllung in
einem doppelflutigen Regenerator angeordnet. Dabei ist zweckmäßig eine Zwischenwand zwischen den beiden Systemen
vorgesehen. Diese Anordnung spart Grundfläche sowie teure Verrohrung. Vorteilhaft ist bei dieser Anordnung weiterhin
2Q in der Gaszuführung eine Einrichtung zur Umschaltung der
Strömungsrichtung vorgesehen , wie beispielsweise eine einzige Vierwegklappe.
Form. 5729 7.78
Das erfindungsgemäße Verfahren und die zugehörige Vorrichtung lassen sich allgemein bei allen Rauchgasreinigungsanlagen
einsetzen.
Im folgenden sei die Erfindung anhand eines schematisch dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert.
Über Leitung 1 werden 213.000 Nm3/h eines Rauchgases herangeführt,
und in einem Gebläse 2 auf etwa 1,6 bar verdichtet. Das Rauchgas ist bereits vorgereinigt, d.h. es wurde in einer
vorgeschalteten Anlage von Staub, Ruß, HF und/oder HCl sowie SO2 und SO., befreit und hat nunmehr eine Temperatur
von ca. 30 0C. Das Rauchgas enthält noch etwa 500 vppm NO.
über Leitung 3 wird dem verdichteten Rauchgas NH., stöchiometrisch
in einem Verhältnis von ungefähr 1 : 1 (bezogen auf NO) zugeführt und das Gemisch mittels einer Vierwegklappe
4 über Leitung 5 einem Reaktor 6 zugeleitet.
Der Reaktor 6 ist als doppelflutiger Regenerator ausgebildet.
Er weist eine untere Regeneratorfüllung 7 mit darüber angeordneter Katalysatorschüttung 8, eine Zwischenwand sowie
eine weitere Katalysatorschüttung 9 und Regeneratorfüllung 10 auf. Als Regeneratorfüllung sei beispielsweise
Keramikschüttgut verwendet.
Im vorliegenden Ausführungsbeispiel wird das mit NH3 versetzte
NO -haltige Rauchgas der Regeneratorfüllung 7 zügeführt
und in dieser auf eine Temperatur von 300 0C angewärmt.
Mit dieser Temperatur gelangt das Gas über die Katalysatorschüttung 8 und wird zu 90 % zu N2 und Wasser
konvertiert, so daß im gereinigten Gas noch ca. 28 vppm NO vorhanden sind. Dieser Wert liegt dabei erheblich unter
den gesetzlich erlaubten Werten für den maximalen Ausstoß an Stickoxiden in die Atmosphäre.
Form. 5729 7.78 — . —
Das gereinigte Gas gelangt sodann über die gasdurchlässige Zwischenwand 9 in das andere System, das in einem vorangegangenen
Schaltzyklus mit Rauchgas beaufschlagt worden ist. Nach Durchströmen der Katalysatorschüttung 10 gibt das heiße
gereinigte Gas seinen Wärmeinhalt an die kalte Regeneratorschüttung
11 ab und verläßt den Regenerator 6 über Leitung mit einer Temperatur von etwa 40 0C. Über die Vierwegklappe
4 wird das Gas über Leitung 13 abgegeben.
Nach einer Zeit von etwa 4 Minuten schaltet die Vierwegklappe 4 derart um, daß das zu reinigende Rauchgas über Leitung
12 in den Reaktor 6 eintritt und über Leitung 5 abgezogen
wird. Diese Möglichkeit ist durch die zusätzlichen Pfeile angedeutet.
Um Wärmeverluste in dem Reaktor auszugleichen ist überdies ein Brenner 14 vorgesehen, der über Leitung 15, 16 mit
z.B. Erdgas und Luft versorgt wird und in dem ein Rauchgas entsteht, das über Leitung 17 den Regeneratorfüllungen zu>:
geführt werden kann, um diese auf die erforderlichen Temperaturen aufzuheizen.
Der gesamte Energieaufwand für das erfindungsgemäße Verfahren setzt sich zusammen aus dem Energieaufwand für das Rauchgasgebläse
von ca. 500 kW/h (ungefähr DM 50,oo/h) und den für die zusätzliche Anwärmung der Regeneratorfüllung von
ca. 1,4 Gcal/h (ungefähr DM 70,oo/h), so daß ein Gesamtbetrag für den Energieaufwand von stündlich DM 120,oo veranschlagt
werden muß. Dieser liegt erheblich unter dem für bekannte Verfahren, die sich auf etwa DM 180/h bis 400/h
belaufen.
Form. 5729 7.78
AO
- Leerseite -
Claims (1)
- (H 1492) H 84/041Sti/bd5.4.1984Patentansprüche1. Verfahren zur Entfernung unerwünschter, gasförmiger Bestandteile aus heißen, bei der Verbrennung kohlenstoffhaltiger Brennstoffe anfallenden Rauchgasen, bei dem das Rauchgas abgekühlt und vorgereinigt und anschließend zur Absorption von SO2 einer Wäsche mit ei-2Q nem physikalisch wirkenden Lösungsmittel zugeführt wird, das nach Aufnahme des SO2 einer Regenerierung unterzogen und in die Wäsche zurückgeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das gewaschene Rauchgas zur Entfernung von Stickoxiden in einem Regenerator erwärmt, mit NH3 versetzt, und über einen zur Umwandlung von Stickoxiden geeigneten Katalysator geleitet wird, woraufhin das gereinigte heiße Rauchgas über einen weiteren, in einem vorangegangenen Zyklus durchströmten Katalysator und Regenerator zu dessen Anwärmung geleitet und gekühlt abgegeben wird.2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Rauchgasstrom nach einer Zykluszeit von 2 bis 8 Minuten, vorzugsweise 3 bis 5 Minuten auf den anderen Regenerator und Katalysator umgeschaltet wird.Form. 5729 7.783. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Rauchgas in dem Regenerator auf Temperaturen zwischen 250 und 350 °c angewärmt wird.4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Regenerator zusätzlich durch Fremdheizung aufgeheizt wird.5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß als Fremdheizung heißes, ungereinigtes Rauchgas verwendet wird.6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 5 mit einer im Strömungsweg einer Rauchgasleitung angeordneten Katalysatorschüttung gekennzeichnet durch einen der Katalysatorschüttung vorgeschalteten Regenerator und einer in den Regenerator mündenden Gaszuführung sowie einer Gasableitung aus der Katalysatorschüttung, die mit einem weiteren Regenerator und nachgeschalteter Katalysatorschüttung verbunden ist, an die eine weitere Gasableitung angeschlossen ist.7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorschüttung am heißen Ende des Regenerators auf der Regeneratorfüllung angeordnet ist. .8. Vorrichtung nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorschüttung und die Regeneratorfüllung in einem doppelflutigen Regenerator angeordnet sind.9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß in der Gaszuführung eine Einrichtung zur Umschaltung der Strömungsrichtung angeordnet ist.Form. 5729 7.78 — . —
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