[go: up one dir, main page]

DE3444573A1 - Polymeres biocid - Google Patents

Polymeres biocid

Info

Publication number
DE3444573A1
DE3444573A1 DE19843444573 DE3444573A DE3444573A1 DE 3444573 A1 DE3444573 A1 DE 3444573A1 DE 19843444573 DE19843444573 DE 19843444573 DE 3444573 A DE3444573 A DE 3444573A DE 3444573 A1 DE3444573 A1 DE 3444573A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
formula
hydrogen
organic
alkyl
methyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19843444573
Other languages
English (en)
Inventor
Eric Dr. Kaiseraugst Francotte
Dieter Dr. Münchenstein Lohmann
Joachim Dipl.-Ing. Dr. 6140 Bensheim Lorenz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Novartis AG
Original Assignee
Ciba Geigy AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ciba Geigy AG filed Critical Ciba Geigy AG
Publication of DE3444573A1 publication Critical patent/DE3444573A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N25/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators, characterised by their forms, or by their non-active ingredients or by their methods of application, e.g. seed treatment or sequential application; Substances for reducing the noxious effect of the active ingredients to organisms other than pests
    • A01N25/08Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators, characterised by their forms, or by their non-active ingredients or by their methods of application, e.g. seed treatment or sequential application; Substances for reducing the noxious effect of the active ingredients to organisms other than pests containing solids as carriers or diluents
    • A01N25/10Macromolecular compounds
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/64Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • A01N43/661,3,5-Triazines, not hydrogenated and not substituted at the ring nitrogen atoms
    • A01N43/681,3,5-Triazines, not hydrogenated and not substituted at the ring nitrogen atoms with two or three nitrogen atoms directly attached to ring carbon atoms
    • A01N43/70Diamino—1,3,5—triazines with only one oxygen, sulfur or halogen atom or only one cyano, thiocyano (—SCN), cyanato (—OCN) or azido (—N3) group directly attached to a ring carbon atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/50Treatment of water, waste water, or sewage by addition or application of a germicide or by oligodynamic treatment
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F20/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride, ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F20/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms, Derivatives thereof
    • C08F20/52Amides or imides
    • C08F20/54Amides, e.g. N,N-dimethylacrylamide or N-isopropylacrylamide
    • C08F20/60Amides, e.g. N,N-dimethylacrylamide or N-isopropylacrylamide containing nitrogen in addition to the carbonamido nitrogen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F8/00Chemical modification by after-treatment
    • C08F8/30Introducing nitrogen atoms or nitrogen-containing groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09DCOATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
    • C09D5/00Coating compositions, e.g. paints, varnishes or lacquers, characterised by their physical nature or the effects produced; Filling pastes
    • C09D5/16Antifouling paints; Underwater paints
    • C09D5/1606Antifouling paints; Underwater paints characterised by the anti-fouling agent
    • C09D5/1637Macromolecular compounds
    • C09D5/165Macromolecular compounds containing hydrolysable groups

Landscapes

  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Toxicology (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Water Supply & Treatment (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Hydrology & Water Resources (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Paints Or Removers (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

Dr. F. Zumstein sen. - Dr. E. Assmann ^ , , , γ π ο Dipl.-Ing. F. Klingseisen - Dr. F. Zumstein jun.
PATENTANWÄLTE
ZUGELASSENE VERTRETER BEIM EUROPAISCHEN PATENT A MI R ti PRESENTATIVES BEFORE THE EUROPEAN PATENT OFFICL
CIBA-GEIGY AG 3-14690/zCM 29l/+
Basel (Schweiz)
Polymeres Biocid
Die vorliegende Erfindung betrifft neue Polymere enthaltend algizide Wirkgruppen, sowie Zusammensetzungen enthaltend diese Polymere; ferner betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung dieser Stoffe sowie deren Verwendung als Algizide.
Das Prinzip, eine biocide Wirkgruppe an ein Polymergerüst anzuhängen, ist bekannt. So werden beispielsweise in der US-PS 3,167,473 Polymere beschrieben, in denen zinnorganische Gruppen als Ester an ein Polymergerüst fixiert sind.
In J. Coatings Techn., k8_, 31 (1976) beschreibt Pittman u.a. ein Monoamino-s-triazin, das über eine Amidgruppe gekoppelt in ein Polyacrylat eingebaut wurde.
Aus dem EP-Patent 3749 sind spezielle 2,6-Diamino-s-triszine als besonders wirksame Meerwasseralgizide bekannt. Es wäre wünschenswert, diese hochaktiven Verbindungen ebenfalls an ein Polymer zu binden, um deren Verträglichkeit mit anderen Substratbpstandteilen zu verbessern und insbesondere deren Rekriatallisationstendenz in Lackformulierungen zu vermindern. Da im Wirkstoffmolekül zwei Aminogruppen vorhanden sind, ist zu erwarten, dass bei Einbau in ein Polymeres, das Carboxylgruppen enthält, Quervernetzungen auftreten, und dass dadurch die Verträglichkeit mit anderen Lackrohstoffen oder die 'Wasserlöslichkeit des funktionalisierten Polymeren sinkt. Eine doppelte Bindung des Diaminotriazins an das Polymere hätte weiterhin zur FuIfO1 dass die Freisetzung des biocideu Triazins durch hydrolytische Spaltung der Amidbindung im Vergleich zu einfach
34U573
gekuppelten Wirkgruppen verlangsamt würde, und dass dadurch die effektive Konzentration an freiem biocid wirksamen Diaminotriazin s inkt.
Ueberraschenderweise ist jetzt gefunden worden, dass spezielle Diamino-s-triazine, die mindestens eine voluminöse Gruppe an einem Aminstickstoff tragen, nur mit einer Aminogruppe an eine Carbonsäure oder an ein reaktives Carbonsäurederivat kuppelbar sind, wodurch keine Quervernetzungen im funktionalisierten Polymeren auftreten. Es ist weiterhin überraschend, dass auch bei hohen Triazinkonzentrationen die gute Verträglichkeit der funktionalisierten Polymeren mit anderen Lackbestandteilen erhalten bleibt. Dadurch ist es möglich, hohe Wirkstoffkonzentrationen zu verwenden.
Die vorliegende Erfindung betrifft organische Polymere mit einem Molekulargewicht zwischen 1'000 und 150*000 enthaltend die Struktureinheit der Formel I und/oder der Formel II
A A
NN NN
4 I Il 5 4 I Il 5
R+-N - · · - NH - R R-NH - · · - N-R
I V W/ I
C=O N (I), N C=O (II),
1 I 1 I
12 I3 12 ' 3
RZ RJ R R
12 7 3
worin R Wasserstoff ist, R Wasserstoff oder -COOR bedeutet und R Wasserstoff oder Methyl ist, und worin R zusätzlich Methyl
2 7 3 .2
bedeutet, wenn R -COOR und wenn R Methyl ist, und worin R zusätzlich Methyl ist, wenn R1 und R3 Wasserstoff bedeuten; worin η
wc 5
12 3 . 4
0 ist oder dann 1 ist, wenn R , R und R Wasserstoff sind, worin R geradkettiges C -C--Alkyl oder C_-C,-Cycloalkyl ist, worin R verzweigtes C -C,-AIkyl bedeutet, worin A -SR , -OR oder -Cl ist,
η-
worin R C.-C_-Alkyl ist, worin R Wasserstoff, C.-C_ -Alkyl, C2-C12-Alkenyl, C2-C12-Alkinyl, Phenyl, Cj-C^-Cycloalkyl, C7-C14-Aralkyl, C -C.,-Alkaryl, durch ein oder zwei Hydroxygruppen substituiertes C -C -Alkyl oder durch ein bis fünf -0-, -S- oder -N(CH )-unterbrochenes gegebenenfalls mit einer Hydroxygruppe substituiertes Co-C9 -Alkyl bedeuten, wobei gegebenenfalls mehrfach auftretende Heteroatome durch mindestens eine Methylengruppe getrennt sein müssen;
oder deren Copolymere mit mindestens einer eine polymerisierbare Doppelbindung enthaltenden Verbindung, wobei das Molverhältnis der Komponente(n) der Formel I und/oder der Formel II zur co-monomeren Komponente bis zu 0,5 : 99,5 betragen kann.
R bedeutet als geradkettiges C--C,-Alkyl beispielsweise Ethyl,
JL O
n-Propyl, n-Butyl, n-Pentyl oder n-Hexyl. Bevorzugt wird Ethyl.
4
R bedeutet als C_-C,-Cycloalkyl beispielsweise Cyclopropyl, Cyclobutyl, Cyclopentyl oder Cyclohexyl, besonders bevorzugt jedoch Cyclopropyl.
R bedeutet als verzweigtes C„-C,-Alkyl bespielsweise Isopropyl, sek.-Butyl, tert.-Butyl, 1,2-Dimethylpropyl, 1,3-Dimethylpropyl, 2,3-Dimethylpropyl, tert.-Pentyl, sek.-Hexyl oder tert.-Hexyl.
Bevorzugt sind Isopropyl, tert.-Butyl oder 1,2-Dimethylpropyl, ganz besonders jedoch tert.-Butyl.
R ist als C1-C,-Alkyl, Methyl, Ethyl, n-Propyl oder Isopropyl.
Bevorzugt wird Methyl. A bedeutet -SR , -OR oder -Cl, vorzugsweise -SR oder -Cl und besonders bevorzugt -SR , ganz besonders jedoch -SCH3.
R als C.-C2 -Alkyl bedeutet beispielsweise Methyl, Ethyl, n-Propyl, Isopropyl, η-Butyl, sek.-Butyl, tert.-Butyl, n-Pentyl, Isopentyl, n-Hexyl, 1,1-Dimethylbutyl, n-Heptyl, n-Octyl, 2-Ethylhexyl, n-Nonyl, n-Decyl, 1,1,3,3-Tetramethylbutyl, 1,1,3,3-Tetramethylhexyl, n-Undecyl, n-Dodecyl, 1,1,3,3,5,5-Hexamethylhexyl, n-Tetradecyl, n-Hexadecyl, n-Octadecyl oder n-Eicosyl. Bevorzugt wird Methyl.
344Λ573 -*- Ϋ
R als C„-C.„-Alkenyl bedeutet beispielsweise Vinyl, Allyl, lkit-3-enyl, Pent-4-enyl, Hex-5-enyl, Oct-7-enyl, Dec-9-enyl oder Dodec-11-enyl. Bevorzugt werden Vinyl oder Allyl.
R nls C2-C.. „-Alkinyl bedeutet beispielsweise Ethinyl, Propargyl, But-3-inyl, Hex-5-inyl, Oct-7-inyl, Dec-9-inyl oder Dodec-11-inyl. Bevorzugt wird Propargyl.
R als C^-C..-Cycloalkyl bedeutet beispielsweise Cyclopentyl, Cyclohexyl, Cycloheptyl, Cyclooctyl, Cyclononyl, Cyclodecyl, Cycloundecyl oder Cyclododecyl. Bevorzugt ist C^-C^-Cycloalkyl und insbesondere Cyclohexyl.
Als C -C-.-Aralkyl bedeutet R beispielsweise Benzyl, Phenylethyl, α,α-Dimethylbenzyl, Phenylbutyl, Phenyl-oc,a-dimethylpropyl, Phenylhexyl, Phenyl-a,a-dimethylbutyl, Phenyloctyl oder Phenyl-α,α-dimethylhexyl. Bevorzugt wird Benzyl.
R als C7-C1,-Alkaryl ist beispielsweise o-, in- oder p-Tolyl, 2,3-, 2,4-, 2,5-, 2,6-, 3,4-, 3,5- oder 3,6-Dimethylphenyl, ο-, m- oder p-Ethylphenyl, ο-, m- oder p-Propylphenyl, ο-, m- oder p-Isopropylphenyl, o-, m- oder p-Butylphenyl, o-, m- oder p-sek.-Butylphenyl, o-, m- oder p-tert.-Butylphenyl, 2,3-, 2,4-, 2,5-, 2,6-, 3,4-, 3,5- oder 3,6-Dibutylphenyl bzw. -Di-tert.-butylphenyl oder o-, m- oder p-Hexylphenyl oder o-, m- oder p-Octylphenyl. Bevorzugt werden o-, m- oder p-Tolyl.
R als durch eine oder zwei Hydroxygruppen substituiertes C-C-Alkyl bedeutet beispielsweise 2-Hydroxyethyl, 2-Hydroxypropyl, ^2-Hydroxybutyl, 2-Hydroxyhexyl, 2-Hydroxyoctyl, 2-Hydroxydecyl, 2-Hydroxydodecyl, 2-Hydroxytetradecyl1 2-Hydroxyhexadecyl, 2-Hydroxyoctadecyl, 2-Hydroxyeicosyl oder 2,3-Dihydroxypropyl. Bevorzugt wird C.-C.,-Alkyl, das durch eine oder zwei Hydroxygruppen substituiert ist. Ganz besonders bevorzugt werden 2-Hydroxyethyl, 2-Hydroxypropyl oder 2,3-Dihydroxypropyl.
R als durch ein bis fünf -O-ι -S- oder -N(CH_)- unterbrochenes gegebenenfalls mit einer Hydroxygruppe substituiertes (L-C -Alkyl bedeutet beispielsweise 3-Oxabutyl, 3,6-Dioxaheptyl, 3,6,9-Trioxadecyl, 3,6,9,12-Tetraoxatridecyl, 3,6,9,12,15-Pentaoxahexadecyl, 3,6,9,12,15,18-Hexaoxanonadecyl, 5-Hydroxy-3-oxapentyl, 8-Hydroxy-3,6-dioxaoctyl, ll-Hydroxy-3,6,9-trioxaundecyl, 14-Hydroxy-3,6,9,12-tetraoxatetradecyl, 3-Thiabutyl, 5-Hydroxy-3-azamethylpentyl, 5-Hydroxy-3-azaethylpentyl, 3-Azamethyl-6-oxaheptyl oder 3-Azamethylbutyl.
Bevorzugt als R werden durch -0- unterbrochene CL-C -Alkyl res te, die gegebenenfalls mit einer Hydroxygruppe substituiert sind. Ganz besonders bevorzugt werden 5-Hydroxy-3-oxapentyl oder 3-0xabutyl.
Bevorzugt werden organische Polymere oder Copolymere mit einem Molekulargewicht zwischen 1'000 und 150*000 enthaltend die Struktureinheit der Formel I oder enthaltend die Struktureinheit der Formel II; ganz besonders bevorzugt die Struktureinheit der Formel I. Von Interesse sind ferner Polymere, wie oben beschrieben, enthaltend die Struktureinheit der Formel I, worin R Wasserstoff
2 3
ist, R Wasserstoff oder Carboxyl bedeutet, R Wasserstoff und,
2
falls R Wasserstoff ist, auch Methyl bedeutet, worin η 0 ist, A
6 4 5
-SR bedeutet, worm R Cyclopropyl oder Ethyl ist, R tert.-Butyl
4 5
oder 1,2-Dimethylpropyl ist, wobei R nur dann Ethyl ist, wenn R
4
1,2-Ditnethylpropyl ist, und worin R nur dann Cyclopropyl ist, wenn R tert.-Butyl bedeutet, und worin schliesslich R die oben definierte Bedeutung besitzt.
Bevorzugt werden Homopolymere enthaltend die Struktureinheit der Formel I oder der Formel II.
Ganz besonders bevorzugt werden Polymere enthaltend die Struktureinheit der Formel I oder der Formel II, worin R^1 R2 uncj R3
12 3 Wasserstoff sind und worin η 0 bedeutet; oder worin R , R und R
Wasserstoff sind worin η 1 ist; oder worin R und R Wasserstoff
2 .13
sind und R Methyl bedeutet; oder worin R und R Wasserstoff sind
2
und R -COOH ist.
Von diesen.bevorzugten Polymeren sind wiederum ganz besonders
12 3
solche bevorzugt, bei denen R , R und R Wasserstoff bedeuten und
13 .2
η 0 ist oder bei denen R und R Wasserstoff sind und R Methyl bedeutet.
Ebenfalls bevorzugt werden Polymere enthaltend die Struktureinheit
4 5
der Formel I oder der Formel II, worin R Ethyl und R tert.-Butyl
4 5 . .4
ist; oder worin R Ethyl und R Isopropyl ist; oder worin R Ethyl
5 4 5
und R 1,2-Dimethylpropyl ist; oder worin R Cyclopropyl und R
4 5
Isopropyl ist; oder worm R Cyclopropyl und R tert.-Butyl ist. Von diesen Verbindungen sind insbesondere diejenigen bevorzugt, worin
4 5
R Cyclopropyl und R ti
1,2-Dimethylpropyl ist.
4 5 4 5
R Cyclopropyl und R tert.-Butyl oder worin R Ethyl und R
Ebenfalls bevorzugt werden Polymere mit einem Molekulargewicht zwischen 1'000 und 50*000 enthaltend die Struktureinheit der Formel
1 2
I, worin η 0 und R Wasserstoff ist, R Wasserstoff oder Carboxyl
bedeutet; oder worin η 0 und R Wasserstoff oder Methyl ist oder worin R tert.-Butyl, A -SR und R Methyl ist; oder worin R Cyclopropyl, A -SR und R Methyl ist.
4 5
R ist bevorzugt Cyclopropyl, während R vorzugsweise Isopropyl oder Cert.-Butyl bedeutet.
Die mit der oben angegebenen Definition charakterisierten Homopolymeren stellen gute Mittel zur Bekämpfung von Grün- und Braunalgen oder von Diatomeen dar. Dennoch ist es in vielen Fällen von Vorteil, diese Homopolymeren durch Copolymerisation mit mindestens einer Verbindung, welche eine oder mehrere polymerisierbare Doppelbindungen besitzt zu modifizieren.
344A573 -* - Αή
Bei den Comonomeren handelt es sich vorzugsweise um 1-Alkene mit 2 bis 6 C-Atomen, wie beispielsweise Ethylen, Propylen, 1-Buten, 1-Penten oder 1-Hexen, oder um Vinylhalogenide, wie beispielsweise Vinylfluorid, Vinylchlorid oder Vinylbromid, oder um Vinylidenhalogenide, wie beispielsweise Vinylidenchlorid, um Nitrile α,β-ungesättigter Säuren, wie beispielsweise Acrylnitril oder Methacrylnitril, um α,β-ungesättigte Säuren, ihre Ester oder Halogenderivate, wie beispielsweise Acrylsäure, Methacrylsäure, Crotonsäure, Maleinsäure, Methylacrylat, Methylmethacrylat, Ethylmethacrylat, Ethylacrylat, Propylacrylat, Butylacrylat, Octylacrylat, 2-Ethyl-hexylacrylat, Isopropylmethacrylat, DimethylamLnoethylmethacrylat, Diethylaminoethylacrylat, Glycidylmethacrylat, Glycidylacrylat oder Chlormethylmethacrylat, α,β-ungesättigte Carbonsäureamide und ihre Derivate, wie beispielsweise Acrylamid, Methacrylamid, wobei dieses Derivat gegebenenfalls Sulfonsäuregruppen enthalten, die ihrerseits in Form von Na-, K-, Cu- oder Zn-Salzen vorliegen; oder es handelt sich um aromatische Vinylverbindungen, wie beispielsweise Styrol, Methylstyrol, Vinyltoluol oder a-Chlorstyrol, oder es handelt sich um Vinylketone, beispielsweise um Methylvinylketon, oder um Vinylester, beispielsweise Vinylacetat, wobei Vinylester insbesondere zur Herstellung von Polyalkoholen verwendet werden, oder es handelt sich um heterocyclische Vinylverbindungen, wie beispielsweise Vinylpyridin, Vinylpyrrolidon oder N-Vinylcarbazol oder es handelt sich um Vinylether oder um ungesättigte Phosphonate; oder es handelt sich um Diene, beispielsweise um Butadien, Isopren oder Chloropren.
Besonders bevorzugt als Comonomere werden Acrylsäure oder Methacrylsäure oder Derivate der Acrylsäure oder der Methacrylsäure. Ebenfalls bevorzugt wird Maleinsäure oder deren Derivate.
Ganz besonders bevorzugt werden Comonomere, die hydrophil sind oder die sich in hydrophile Gruppen umwandeln lassen. Zu diesen Monomeren zählen beispielsweise Vinylpyrrolidon, 2-Hydroxyethylacryl at, 2-Hydroxyethylmethacrylat, Ν,Ν-Dimethylacrylamid, Acrylamid,
Vinylmethylether oder Vinyl-(2~hydroxyethyl)-ether. Bevorzugt wird Vinylacetat, das in einer nachfolgenden Hydrolysestufe in Polyvinylalkohol umgewandelt werden kann.
Eine weitere.Klasse bevorzugter Comonomerer leitet sich von ethylenisch ungesättigten zinnorganischen Verbindungen der Formel III ab
^ (III)
8 9
worin R Wasserstoff oder Carboxyl ist, R Wasserstoff ist oder,
falls R Wasserstoff bedeutet, auch Methyl ist, und worin R C.-C,Alkyl oder gegebenenfalls substituiertes Phenyl bedeutet.
Darüber hinaus werden Comonomere bevorzugt, die sich von Triorganozinnvinylbenzoaten ableiten, wobei der Triorganozinnrest durch -SnR gekennzeichnet ist.
R als C,-C,Alkyl bedeutet beispielsweise n- Propyl, η-Butyl, n-Pentyl oder n-Hexyl.
Als substituiertes Phenyl bedeutet R beispielsweise Tolyl oder Ethyl phenyl, sowie p-Chlorphenyl oder p-Bromphenyl. Besonders bevorzugt wird R als η-Butyl oder als Phenyl.
Wie bereits erwähnt, kann die copolymerisierbare Komponente völlig fehlen oder bis zu 99,5 MoI-^ des Polymeren ausmachen. Bevorzugt werden Co- oder Terpolymere, bei denen die Gesamtheit der Comonomeren bis zu 95 Mol-j^f beträgt.
Das Molekulargewicht der erfindungsgemässen Homo- oder Copolymeren beträgt mehr als I1OOO.
Das Molekulargewicht kann bis zu 1501OOO,bevorzugt aber bis zu 5O1OOO betragen. Weiterhin bevorzugt wird ein Molekulargewicht von 1'000 bis 101OOO und insbesondere ein Molekulargewicht von 1'000 bis 5'00O.
Die Monomeren, welche sich als Ausgangsstoffe für die Polymerisationsreaktion eignen, entsprechen den allgemeinen Formeln IV und V
/Λ /Λ
NN . NN
4 I υ 5 4 I υ 5
R N · ·—NH-R R -HN-* ·—N-R
I \/ (IV), \/ I (ν)
C=O N N C=O
I I
Wn Wu
1 2 ' 3 1 2 ' 3
CR R =CR CR R =CR
worin die Reste R1R1R1R1R und A sowie der Index η die oben definierte Bedeutung haben.
Die Ausgangsstoffe der Formeln IV und V sind neu und stellen ebenfalls einen Gegenstand der vorliegenden Erfindung dar.
Neben ihrer Nützlichkeit als Ausgangsstoffe für die biocid wirksamen Polymeren enthaltend die Struktureinheit der Formel I und/oder der Formel II sind die Monomeren selbst Bioeide.
Die Herstellung der Carbonsäureamide der Formel IV und V erfolgt auf an sich bekannte Weise durch Umsetzung von 2,6-Diamino-4-alkylthio-s-triazinen der Formel VI mit Acrylsäure, Methacrylsäure, Maleinsäure, Fumarsäure, Crotonsäure, Citraconsäure, Dimethylmalonsäure, Vinyl essigsäure oder deren reaktionsfähigen Derivaten wie beispielsweise Ester, Chloride oder Anhydride, bevorzugt jedoch mit den Carbonsäurechloriden.
Die Umsetzung erfolgt bevorzugt in einem organischen inerten Lösungsmittel. Pro Mol einer Verbindung der Formel VI wird vorzugsweise ein Mol der α,β-ungesättigten Carbonsäure oder deren Derivat eingesetzt. ..-·
Bei Verwendung eines Säurehalogenids arbeitet man in Gegenwart einer Base z.B. in Gegenwart eines tert.Amins wie Triethylamin, Di-isopropyl-ethylamin, N,N-Diethylanilin oder Pyridin; oder in Gegenwart eines wasserfreien Alkalimetall- oder Erdalkalimetallcarbonats, oder Alkalimetal lbicarbonats, wie MgCO.,, NaHCCL, Na.CCL oder K„C0„ bzw. eines Alkali- oder Erdalkalimetallhydrids. Wird anstelle des Säurechlorids ein Säureanhydrid verwendet, so kann gegebenenfalls auf die Base verzichtet werden. Besonders bevorzugt verwendet man Natriumhydrid.
Die bei den oben beschriebenen Verfahrensvarianten verwendeten organischen Lösungsmittel müssen gegenüber den Reaktionspartnern inert sein. Es eignen sich dabei beispielsweise aliphatische Kohlenwasserstoffe wie Hexan oder Ligroin, aromatische Kohlenwasserstoffe wie Benzol, Toluol oder Xylol, chlorierte Kohlenwasserstoffe wie Methylenchlorid oder Chloroform, Amide wie Hexamethylenphoshorsäuretriamid oder Ether wie Dioxan, 1,2-Dimethoxyethan, Diethylether oder Tetrahydrofuran, insbesondere aber Dimethylformamid. Die halogenfreien Lösungsmittel lassen sich auch für die nachfolgende Polymerisationsreaktion der Monomeren der Formel IV oder V einsetzen. Dabei ist es nicht unbedingt nötig, die Zwischenprodukte der Formel IV oder V zu isolieren, sondern es kann sofort in einem Schritt zum erfindungsgemässen Polymeren oder Copolymeren weiter umgesetzt werden.
4 5 Die s-Triazme der Formel VI, worin die Reste R , R und A die oben definierte Bedeutung besitzen, sind bekannte Verbindungen
3U4573
N N (VI).
4 I υ 5
R-HN · ·—NH-R
W/
Die Substanzen können in Analogie zu dem in der US-PS 3,799,925 beschriebnen Verfahren hergestellt werden, indem man ein 2,4-Dichlor-6-alkylamino-s-triazin mit einem primären aliphatischen Amin zu einem 2-Alkylamino-4-chlor-6-alkylamino-s-triazin umsetzt, und dieses Produkt gegebenenfalls mit Alkylmerkaptan oder Alkylalkoholat in die entsprechenden 4-Alkylthio- oder 4-Alkoxyderivate überführt.
Die Triazine der Formel VI sind als Algizide bekannt. Insbesondere
4 5
Derivate mit A^-SCH«, R =Ethyl und R =1,2-Dimethylpropyl oder
4 5
A=-SCH , R =Cyclopropyl und R tert.-Butyl sind im EP-Patent 3749 als Meerwasseralgizide beschrieben.
Die Herstellung der erfindungsgemässen Polymeren kann auf zwei unterschiedlichen Wegen erfolgen. Man kann einerseits die funktionalisierten Monomeren der Formel IV und/oder V polymerisieren, oder man setzt eine Polycarbonsäure oder ein reaktionsfähiges Derivat besagter Polycarbonsäure, beispielsweise ein Polycarbonsäurechlorid, insbesondere Polyacrylsäurechlorid oder ein Polycarbonsäureanhydrid, insbesondere Co- oder Terpolymerisate von Maleinsäureanhydrid, mit dem betreffenden Diamino-s-triazin der Formel VI in an sich bekannter Weise um.
Die Herstellung geeigneter Polyacrylsäurechloride wird zum Beispiel in Chimia J_9_, 235 (1959) beschrieben.
Dip Monomeren der Formel IV oder V können nach bekannten Methoden polymerisiert werden,welche beispielsweise in Houben-Weyl 14(1), 1010 (1962) beschrieben sind.
3U4573
Es eignen sich dabei vor allem die unter den Namen radikalische und anionische Homo- bzw. Copolymerisation bekannten Reaktionen. Die Polymerisation wird in bekannter Weise durch Initiatoren und Regler oder Kettenahbrecher gesteuert. Dadurch ist es möglich, zu Polymeren gewünschten Molekulargewichts zu gelangen. Die Polyreaktion kann in Substanz, in Lösung, in Dispersion, in Emulsion, in Suspension, oder als sogenannte Perlpolymerisation durchgeführt werden.
Für die radikalische Homo- bzw. Copolymerisation eignen sich beispielsweise Azoverbindungen sowie Reduktionsmittel als Initiatoren, besonders bevorzugt jedoch Azoverbindungen. Als Azoverbindungen eignen sich insbesondere solche, bei denen die Azogruppe beiderseits an tertiäre C-Atome gebunden ist, die neben Alkylgruppen noch Nitril- oder Estergruppen tragen. So ist beispielsweise α,α'-Azoisobuttersäuredinitril ein wichtiger Vertreter dieser Initiatorenklasse. Wird die Polyreaktion mittels eines Reduktionsmittels ausgelöst, so eignen sich entweder Metallionen niedriger Wertigkeitsstufe oder metallfreie Verbindungen, die sich leicht oxydieren lassen, wie beispielsweise Ag , Fe ,Ti , Hydrogensulfit, Sulfit, Thiosulfat, Mercaptane, Sulfine, Amine, Endiole (Zucker), Benzoin-Fe oder Hydrogensulfit/Fe . Während bei den Azoverbindungen die Art des Initiators lediglich die Polymerisationsgeschwindigkeit, den mittleren Polymerisationsgrad, die Art der Endgruppen oder die Zahl der Verzweigungen, nicht aber die Polymerisierbarkeit beeinflusst, ist nicht jedes Reduktionsmittel für jede ungesättigte Verbindung geeignet. Das Molekulargewicht des Polymeren steuert man am einfachsten mittels geeigneter Regler. Beispiele sind Mercaptane, wie n-Butylmercaptan oder Dodecylmercaptan und andere organische Schwefelverbindungen, wie Diisopropylxanthogendisulfid, sowie aliphatische Aldehyde und Acetale oder Allylverbindungeni wie Allylalkohol. Die Reaktions-Temperaturen sind dem Fachmann bekannt und betragen für die radikalische Polymerisation je nach Art der verwendeten Komponenten -200C bis +2000C, bevorzugt +200C bis +150"C.
Als Initiatoren bei anionischer Polymerisation kommen metallorganische Verbindungen, wie Diethylzink oder Diisobutylzink, Naphthalinnatrium, n-Amylnatrium, Cyclopentadienylnatrium, n-Butyllithium oder Triethylaluminium in Frage. Als Initiatoren wirken ferner Basen, wie Alkalimetall- oder Erdalkalimetallhydroxide, -alkoholate, -amide und -hydride. Besonders bevorzugt als Initiatoren werden Alkalimetall- oder Erdalkalimetallhydride insbes. NaH. Anstelle der bei der radikalischen Polymerisation angewandten Reglern, werden bei der anionischen Polymerisation Stoffe eingesetzt, die mit dem wachsenden Kettenende reagieren; hierzu zählen z.B. Wasser, Alkohole, Säuren und Amine. Die Temperatur bei dieser Reaktionsvariante beträgt von -100°C bis +2000C, bevorzugt -20°C bis +1500C und ist dem Fachmann für den jeweils gewünschte Polymertyp bekannt.
Es ist ferner ebenfalls möglich, als Initiatoren für die Polymerisation Warme, Licht oder energiereiche Strahlung zu verwenden. Die Reaktion läuft dabei nach dem radikalischen Mechanismus ab. Bei der photoinitierten Polymerisation sind als Katalysatoren z.B. Benzoinether, Benzilketale, ω-Dialkoxy-acetophenon-Derivate oder aromatische Keton-Amin-Kombinationen geeignet.
Die beschriebenen Methoden eignen sich grundsätzlich sowohl für Homo- wie auch für Copolymerisationsreaktionen. Je nach Wahl der Copolymerisationsparameter erhält man auf diese Weise statistische Copolymere oder auch Blockcopolymere.
Die vorliegende Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur Herstellung eines Polymeren enthaltend die Struktureinheit der Formel I und/oder der Formel II, dadurch gekennzeichnet, dass man Monomere der Formel IV und/oder V allein oder zusammen mit weiteren ethylenisch ungesättigten Monomeren polymerisiert.
Die vorliegende Erfindung betrifft auch ein organisches Polymeres erhältlich durch Homo- oder Copolymerisation eines funktionalisierten Monomeren der Formel IV und/oder V.
Weiterhin betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines Polymeren enthaltend die Struktureinheit der Formel I, dadurch gekennzeichnet, dass man Polyacrylsäurechlorid, Polymethacrylsäurechlorid, Polymaleinsäureanhydrid oder Co- oder Terpolymere von Maleinsäureanhydrid mit einem oder zwei 2,6-Diamino-s-triazinen der Formel VI, bevorzugt aber mit 2-Cyclopropylamino-4-methylthio-6-tert.butylamino-s-triazin umsetzt.
Die vorliegende Erfindung betrifft auch ein organisches Polymeres erhältlich durch Umsetzung eines s-Triazins der Formel VI und eines Polyacrylsäurechlorids, eines Polymethacrylsäurechlorids, eines Polymaleinsäureanhydrids oder eines Co- oder Terpolymeren von Maleinsäureanhydrid.
Die erfindungsgemässen Verbindungen gelangen überall dort zur Anwendung, wo Objekte, welche gegen den Bewuchs von Algen oder von Diatomeen geschützt werden sollen, dem Wasser, insbesondere dem Meerwasser, ausgesetzt sind. Es handelt sich dabei insbesondere um Schiffskörper, Wasserbauten, Bojen oder Fischernetze. Die Schutzwirkung der erfindungsgemässen Verbindungen erstreckt sich auch auf Kühl- bzw. Rohrsysteme, welche von Wasser durchflossen werden, sowie auf Bauwerke, die mit Wasser in Berührung kommen, auf Schwimmbäder oder Wasserreservoirs. Allgemein schützen die erwähnten funktionalisierten Polymere alle Materialien, welche mit Wasser in Kontakt treten, vor Algenbewuchs, z.B. Holz, Zellstoff, Textilien und Leder, Farben, Lacke, z.B. Antifoulingfarben, Dispersionsfarben, Dispersionsputze und ähnliche Beschichtungsstoffe, optische und andere Gläser, Kunststoffe, Gummi und Klebestoffe, sowie andere Materialien.
Die Verbindungen werden je nach Verwendungszweck in den dem Fachmann bekannten Konzentrationsbereichen eingesetzt. Die Grenzen der gebräuchlichen Konzentrationen sind durch folgende Werte gegeben:
Während in Kühlwasser bereits Konzentrationen im ppm-Bereich genügen, so sind in Antifoulingrezepturen Konzentrationen bis 60 Gew.-^ üblich.
Die Verbindungen können in reiner Form appliziert werden. Sie können auch in flüssigen Medien gelöst oder suspendiert werden, wobei gegebenenfalls zur Bildung von gleichmässigen Dispersionen, Netzmittel oder Emulgiermittel die gleichmässige Verteilung des Wirkstoffs fördern kann. Es können bevorzugt weitere Bioeide hinzugefügt werden. Bei Kühlwasseranwendungen kann das Polymere auch in Tablettenform appliziert werden, gegebenenfalls auch in Kombination mit anderen Wasserbehandlungsmitteln.
Ein besonders bevorzugter Anwendungsbereich sind Schutzanstrichmittel, insbesondere Antifoulingfarben sowie Dispersionsfarben oder Dispersionsputze, die neben den üblichen Grund-und Zusatzstoffen 0,5-60 Gew.-^, vorzugsweise 3 bis 25 Gew.-^f1 bezogen auf die Gesamtmischung, eines erfindunggemässen Polymeres oder ein Gemisch dieser Polymerer enthalten. Die erfindungsgemässen Polymeren oder deren Mischungen eignen sich auch zur Herstellung sogenannter selbstpolierender Antifoulinganstriche.
Uebliche Grundstoffe für Antifoulingfarben sind die als Bindemittel bezeichneten und dem Fachmann bekannte Lackrohstoffe wie natürliche und synthetische Harze, homo- und copolymere Produkte mit den Monomeren Vinylchlorid, Vinylidenchlorid, Styrol, Vinyltoluol, Vinylestern, Acrylsäure und Methacylsäure sowie deren Estern, ferner Chlorkautschuk, natürlicher und synthetischer Kautschuk, gegebenenfalls chloriert oder cyclisiert, auch Reaktionsharze wie Epoxidharze, Polyurethane oder ungesättigte Polyester, die gegebenenfalls durch Zusatz von Härtern in filmbildende höhermolekulare Produkte überführt werden können. Die erfindungsgemässen Polymeren sind auch als Bindemittel einsetzbar.
Die üblichen Bindemittel können flüssig sein oder in gelöster Form vorliegen. Bei gelösten Bindemitteln, auch Thermoplasten, kann ein Schutzfilm auch durch Verdampfen des Lösungsmittels gebildet werden. Feste Beschichtungsmittel können z.B. im Pulverbeschichtungsverfahren auf Gegenstände aufgebracht werden. Weitere übliche Grundstoffe sind z.B. Teer, Modifikatoren, Farbstoffe, anorganische oder organische Pigmente, Füllstoffe und Härter.
Die erfindungsgemässen Verbindungen können schliesslich auch in elastomeren Beschichtungen Anwendung finden, oder auch in Kunststoffe eingearbeitet werden.
Ein weiterer Einsatzbereich der erfindungsgemässen Polymeren betrifft deren Verwendung in Dispersionsfarben, in Dispersionsputzen und in Kühlwasser. In letzterem werden sie bevorzugt in Kombination mit Kesselsteininhibitoren und/oder Korrosionsinhibitoren eingesetzt, beispielsweise in Kombination mit Polyacrylsäure, Polymethacrylsäure, hydrolysiertem Polymaleinsäureanhydrid oder hydrolysierten Copolymeren von Maleinsäureanhydrid und olefinischen Monomeren. Es lassen sich auch Kombinationen mit Polyphosphaten verwenden.
In der Praxis werden algizid wirkende Substanzen vielfach mit anderen Bioeiden eingesetzt. Als vorteilhaft erweist sich bei Antifoulingfarben die Kombination mit einem Bioeid, das gegen tierische Bewuchsorganismen wirkt. Dabei kommen z.B. metallisches Kupfer, beispielsweise in Pulverform, sowie Cu17O, Zinkoxid, Triorganozinnverbindungen, wie Tributylzinnoxid, Tributylzinnfluorid oder Triphenylzinnehlorid in Frage, oder allgemein solche Stoffe, die dem Fachmann als gegen tierischen Bewuchs wirksam bekannt sind. Insbesondere ist es auch möglich, die erfindungsgemässen Homo- oder Copolymerisate, welche freie Carboxylgruppen aufweisen, durch Salzbildung mit Metal linonen zu beladen·. Dabei verwendet man vorzugs-
+ 2+ 2+
weise Cu -, Cu - oder Zn -Ionen. Bei Dispersionsfarben und -putzen ist die Kombination mit einem Fungizid angebracht. In der Wasserbehandlung kombiniert man bevorzugt mit einem Bakterizid um schleim-
3U4573
bildende Bakterien zu bekämpfen, während das erfindungsgemässe Polymer, insbesondere gegen schleimbildende Algen wirkt. In vielen Fällen ist auch die Kombination mit weiteren Algiziden von Vorteil.
Die Erfindung betrifft daher auch eine aligzide Stoffzusammensetzung enthaltend ein funktional isiertes Polymer mit der Struktureinheit der Formel I und/oder der Formel II und gegebenenfalls enthaltend weitere Bioeide.
Vorzugsweise handelt es sich dabei um ein Schutzanstrichmittel, insbesondere um eine Antifoulingfarbe, eine Dispersionsfarbe, einen Dispersionsputz oder um einen Dispersionslack.
Das erfindungsgemässe Polymer oder Mischungen dieser Polymeren sind insbesondere wirksame Mittel gegen in SUss- und in Salzwasser lebende Algen oder Diatomeen, insbesondere jedoch gegen im Meerwasser auftretende Algenarten. Als wichtigste und häufigste Arten seien hier die Enteromorpha und Amphora erwähnt.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung ohne sie einzuschränken.
Herstellungsbeispiele
1. Herstellung von polyacrylsäurefixiertem Z-Cyclopropylamino^-methylthio-6-tert.-butylamino-s-triazin durch Umsetzen des Triazine mit Acrylsäurechlorid.
Zu einer eisgekühlten Lösung von 400 g (1.58 M) des Triazinderivats in 1800 ml Dimethylformamid wird under N„ eine Suspension von 37,9 g (1,58 M) NaH (gereinigt in Hexan) in 400 ml Dimethylformamid zugetropft. Das Reaktionsgemisch wird 30 Minuten bei 0°C und dann 2 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Die Lösung wird wieder auf 0°C abgekühlt und 144,5 g (1,58 M) frisch destilliertes Acrylsäurechlorid in 130 ml Dimethylformamid werden langsam zugetropft. Es wird Minuten bei 0°C und dann 2 Stunden bei 50°C gerührt. Nach Einengen
bei 7O0C (Badtemperatur) im Vakuum wird die ca. 40 bis 50 j^f-ige Losung ins Wasser gegossen. Das ausgefällte Produkt wird rasch filtriert, mit Wasser gewaschen, getrocknet und wieder in Essigester gelöst. Die organische Lösung wird mit Na SO, getrocknet, filtriert und bei 60 .bis 70°C (Badtemperatur) im Vakuum auf ca. 800 ml konzentriert. Nach dem Ausfällen dieser konzentrierten Lösung in Hexan wird das erhaltene Polymer in Hexan-Essigester (95:5) und anschliessend in Hexan gerührt, dann filtriert und getrocknet.
Ausbeute: 331 g (68,1 % der Theorie); M~~: 2450 (dampfdruckosmometrisch bestimmt).
2. Herstellung von polyacrylsäurefixiertem 2-Cycloproylamino-4-methylthio-6-tert.butylamino-s-triazin durch Umsetzen des Triazine mit Polyacrylsäurechlorid.
Zu einer eisgekühlten Lösung von 12,65 g (0,05 M) des Triazinderivats in 100 ml Dimethylformamid wird unter N eine Suspension von 1,2g (0,05 M) NaH (gereinigt mit Hexan) in 40 ml Dimethylformamid zugetropft. Das Reaktionsgemisch wird 0(5 Stunden bei 0°C und dann 2 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Die Lösung wird wieder auf 0°C abgekühlt und 4,53 g (0.05 M) Polyacrylsäurechlorid (50 % in Dioxan) werden langsam zugetropft. Nach 30 Minuten bei 00C wird die Lösung noch 16 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Das Gemisch wird in Wasser ausgefällt. Das Festprodukt wird getrocknet, in 50 ml CH Cl gelöst und in Methanol wieder ausgefällt. Nach Filtration und Trocknen erhält man eine Fraktion A: 3,33 g (21 %) M~ .Gew. ~ 7700. Das Filtrat wird auf die Hälfte seines Volumens konzentriert und der Rückstand wird in Pentan ausgefällt. Eine zweite Fraktion wird so erhalten. Fraktion B: 2,9 g (18 %) M~~: 2250 (dampfdruckosmometrisch bestimmt).
3. Herstellung von 2-Cyclopropylamino-4-methylthio-6-(N-tert.-butylmethacrylamido)-s-triazin.
In einem Dreihalskolben mit Rückflusskühler, KPG-Rührer, Innenthermometer und Tropftrichter wird unter Ausschluss von Luftfeuchtigkeit eine Lösung von 25,35 g (0,1 m) 2-Cyclopropylamino-4-methylthio-6-(N-tert.-butylamino)-s-triazin in 250 ml trockenem Dichlormethan im Eisbad auf 0-5 °C gekühlt und mit 10,5 g (0,01 m) Triethylamin versetzt. Unter starkem Rühren wird dann bei 0-3°C eine Lösung von 10,46 g (0,1 m) Methacrylsaurechlorid (destilliert und mit 0,01 Gew.^ 2,6-Di-tert.-butyl-p-kresol stabilisiert) in 40 ml trockenem Dichlormethan innerhalb von 60 min zugetropft.
Die Mischung wird weitere 5 Stunden im Eisbad und anschliessend 10 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Die entstandene Suspension von Triethylamin-hydrochlorid wird filtriert, das Filtrat am Rotationsverdampfer eingedampft und die Lösung des Rückstands in Diethylether durch Kieselgel filtriert. Nach Abdampfen des Diethylethers und Umkristallisieren aus Hexan/üiethylether wird ein kristallines Produkt vom Schmelzpunkt 115-1170C erhalten (Ausbeute 20,5 g = 64 % d. Th.).
1 13 Die Struktur des Produktes wird durch IR- sowie H- und C-NMR-Spektroskopie bestätigt.
4. Herstellung von 2-Cyclopropylamino-4-methylthio-6-(N-tert.-butylacrylamido)-s-triazin.
Analog zu dem in Beispiel 3 beschriebenen Verfahren wird 2-Cyclopropylamino-4-methylthio-6-(N-tert.-butylamino)-s-triazin in Dichlormethan mit Triethylamin und Acrylsäurechlorid umgesetzt. Das erhaltene Produkt schmilzt bei 119-121°C und besitzt nach IR- sowie
1 13
H- oder C-NMR-spektroskopischen Befunden die angegebene Struktur.
5. Polymerisation von 2-Cyclopropylamino-4-methylthio-6-(N-tert.-buty1-methacryl amido)-s-triazin.
3U4573 -ar- tH
In einem Dreihalskolben mit Rückflusskühler, KPG-Rührer, Innenthermometer und Gaseinleitungsrohr werden 11,2 g 2-Cyclopropylamino-4-methylthio-6-(N-tert.-butyl-methacrylamido)-s-triazin, hergestellt nach Beispiel 3, in 200 ml absolut trockenem, destilliertem Tefe-rahydrofuran gelöst. Diese Lösung wird zur Verdrängung des Luftsauerstoffs mit trockenem Stickstoff gespült und auf 0-30C gekühlt. Bei dieser Temperatur werden 1,5 ml einer 1,6 molaren Lösung von η-Butyl lithium in Hexan zugegeben, und die orangefarbene Lösung wird 3 Stunden bei 0-30C und 12 Stunden bei 25°C gerührt.
Nach Zugabe von weiteren 0,5 ml n-Butyllithiuralösung wird die Reaktionsmischung 1 Stunde auf 65°C erwärmt, abgekühlt, filtriert und das gelöste Polymerisat durch Ausfällen in einem Hexan/Diethylether Gemisch (9:1) isoliert.
Nach erneutem Umfallen aus Essigester/Hexan/üiethylester ist das Polymere frei von Monomeren und Oligomeren und zeigt ein Molekulargewicht von M 3000 (dampfdruckosmometrisch bestimmt; Konzentration 0,72 % in CHCl3).
Die Ausbeute beträgt 7,9 g entsprechend 70,5 "/, der Theorie. Anwendungsbeispiele
Es wird eine Antifoulingfarbe hergestellt, in der eine Mischung erfindungsgemässer Polymerer als Bindemittel (ohne Verwendung herkömmlicher Bindemittel) eingesetzt wird, gemäss nachfolgender Rezeptur A:
Polyacryl fixiertes 2-Cyclopropylamino-4-methyl-
thio-6-tert.butylamino-s-triazin mit einem
mittleren Molekulargewicht von 4000 (erhalten
durch Umsetzung des Triazine mit Polyacrylsäure-
chlorid) 3,80 g
- φ>Γ -
PoIyacry!säurefixiertes 2-Cyclopropylamino-4-methyl-
thio-6-tert.butylamino-s-triazin mit einem
mittleren Molekulargewicht von 2000 (erhalten
durch Umsetzung des Triazine mit Polyacrylsäure-
chlorid) 5,20 g
(der Triazingehalt in diesen Polymeren beträgt ca. 65 %)
Phosphatweichmacher (REOFOS 65) 0,45 g
epoxidiertes Sojabohnenöl (IRGAROL SA 39) 0,43 g
Talkum 3,36 g
Eisenoxidrot 5,76 g
Schwerspat 5,28 g
Tributylzinnfluorid 4,2 g
aromatenreiches Lösungsmittel (Shell Sol A) 22,5 g
Xylol 11,2 g
Methylisobutylketon 22,5 g
Die Antifouling-Farbe A wird auf durch Sandstrahlen, Behandlung mit Primer und mit einem Menninge-Anstrich auf Basis Vinylchlorid-Mischpolymerisat versehenen Blechen von 10 auf 15 cm aufgestrichen. Die Farbe ergibt eine anstrichtechnisch einwandfreie Beschichtung. Nach ca. vierwöchiger Lagerung werden die so beschichteten Bleche in einem Holzrahmen waagerecht in ca. 30 cm Wassertiefe auf einem Floss im Mittelmeer ausgelegt und nach folgendem Schema auf Algenbewuchs geprüft:
10 = völlig bewuchsfrei
0 = total bewachsen,
dazwischenliegende Zahlen stellen das Ausmass des Bewuchses dar.
Nach 8, 12 und 16 Monaten sind folgende Bewuchsergebnisse mit Algen zu beobachten:
AnCifoulingfarbe
34U573
Bewertung nach 8 Monaten 10
Bewertung nach 12 Monaten 10
Bewertung nach 16 Monaten 10
Der Anstrich A zeigt nach 8, 12 oder 16
Monaten keinerlei Fehler wie Blasenbildung, Abplatzungen, Farbverlust oder dergleichen.

Claims (24)

Patentansprüche
1. Organische Polymere mit einem Molekulargewicht zwischen I1OOO und 1501OOO enthaltend die Struktureinheit der Formel I und/oder der Formel II
NN NN
4 I Il 5 4 I II 5
R-N - · · — NH - R R-NH - · · - N-R
C=O N (I), N C=O (II),
1 I 1 I
R (CHj R (CH)
I I 2n I I 2n
-(—c—c -}— -4-c—c -4-
' 2 ' 3 ' 2 ' 3
R η π η
12 7
worin R Wasserstoff ist, R Wasserstoff oder -COOR bedeutet und R Wasserstoff oder Methyl ist, und worin R zusätzlich Methyl bedeu-
2 7 3 .2
tet, wenn R -COOR und wenn R Methyl ist, und worin R zusätzlich
1 3
Methyl ist, wenn R und R Wasserstoff bedeuten; worin η 0 ist oder
12 3 .4
dann 1 ist, wenn R , R und R Wasserstoff sind, worin R geradkettiges C -C,-Alkyl oder C„-C,-Cycloalkyl ist, worin R verzweigtes
6 6 6
C„-C,-Alkyl bedeutet, worin A -SR , -OR oder -Cl ist, worin R C.-C_-Alkyl ist, worin R Wasserstoff, C1-C- -Alkyl, C -C. -Alkenyl, C -C -Alkinyl, Phenyl, C -C -Cycloalkyl, C7-C.,-Aralkyl, C-C-Alkaryl, durch ein oder zwei Hydroxygruppen substituiertes C-C-Alkyl oder durch ein bis fünf -0-, -S- oder -N(CHJ-unterbrochenes gegebenenfalls mit einer Hydroxygruppe substituiertes C,-C -Alkyl bedeutet, wobei gegebenenfalls mehrfach auftretende Heteroatome durch mindestens eine Methylengruppe getrennt sein müssen; oder deren Copolymere mit mindestens einer eine polymerisierbare Doppelbindung enthaltenden Verbindung, wobei das Molverhältnis der Komponente(n) der Formel I und/oder der Formel II zur co-monomeren Komponente bis zu 0,5 : 99,5 betragen kann.
2. Organische Homopolymere enthaltend die Struktureinheit der Formel I gemäss Anspruch 1.
3. Organische Homopolymere enthaltend die Struktureinheit der Formel II gemäss Anspruch 1.
4. Organische Co- oder Terpolymere enthaltend die Struktureinheit der Formel I gemäss Anspruch 1.
5. Organische Co- oder Terpolymere enthaltend die Struktureinheit der Formel II gemäss Anspruch 1.
6. Organische Polymere oder Copolymere gemäss Anspruch 1 mit einem
Molekulargewicht zwischen 1'000 und 5O1OOO, enthaltend die Struktur-
1 2
einheit der Formel I, worm R Wasserstoff ist, R Wasserstoff oder
3 2
Carboxyl bedeutet, R Wasserstoff und, falls R Wasserstoff ist,
-■-> 6 4
auch Methyl bedeutet, worin η O ist, A -SR bedeutet, worin R Cyclopropyl oder Ethyl ist, R tert.-Butyl oder 1,2-Dimethylpropyl
4 5
ist, wobei R nur dann Ethyl ist, wenn R 1,2-Dimethylpropyl ist,
4 . 5
und worm R nur dann-Cyclopropyl ist, wenn R tert.-Butyl bedeutet, und worin schliesslich R C.-C.-Alkyl ist.
7. Organische Copolymere gemäss Anspruch 4 enthaltend als Comonomere Acrylsäure oder deren Derivate oder Methacrylsäure oder deren Derivate.
8. Organische Copolymere gemäss Anspruch 4 enthaltend als Comonomere Maleinsäure oder deren Derivate.
1 *y *\
9. Organische Polymere gemäss Anspruch 1, worin R , R uncj rj
Wasserstoff bedeuten und worin η O ist.
1 3
10. Organische Polymere gemäss Anspruch I1 worm R und R Wasser-
2
stoff sind und worin R Carboxyl bedeutet.
11. Organische Polymere gemäss Anspruch 1, worin η O ist und R
Wasserstoff bedeutet.
12. Organische Polymere gemäss Anspruch I1 worin R Methyl bedeutet.
13. Organische Polymere gemäss Anspruch I1 worin A -SCH» bedeutet.
14. Organische Polymere gemäss Anspruch I1 worin R tert.Butyl und A -SCH bedeutet.
15. Organische Polymere geraäss Anspruch 1, worin R Cyclopropyl
und A -SCH- bedeutet.
16. Organische Polymere gemäss Anspruch 1, worin der Anteil der Struktureinheit der Formel I und/oder der Formel II zwischen 5 und 100 Mol % beträgt.
17. Ethylenisch ungesättigtes Monomeres der Formel IV oder V
A /A
NN NN
4 I υ 5 4 I Il 5
R ν · .—NH-R R -HN-· ·—N-R
I \/ (IV), \/ 1 (ν),
C=O N N C=O
I i
Wn Wn
1 2 ' 3 1 2 ' 3
CR R =CR CR R =CR
12 3 4 5
worin die Reste R1R1R1R1R und A sowie der Index η die in Anspruch 1 definierte Bedeutung haben.
18. Stoffzusammensetzung enthaltend'mindestens ein Polymeres mit der Struktureinheit der Formel I und/oder der Formel II gemäss Anspruch 1,
34U573
19. Verfahren zur Herstellung von Polymeren, dadurch gekennzeichnet, dass man das Monomere der Formel V und/oder V gemäss Anspruch polymerisiert.
20. Verfahren zur Herstellung von Polymeren gemäss Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, dass man das Monomere der Formel IV und/oder V zusammen mit weiteren ethylenisch ungesättigten Monomeren polymerisiert.
21. Verfahren zur Herstellung eines funktionalisierten Polymeren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Triazin der Formel VI mit Polyacrylsäurechlorid, mit Polymethacrylsaurechlorid, mit Polymaleinsäureanhydrid oder mit Co- oder Terpolymeren von Maleinsäureanhydrid umsetzt
N N (VI);
4 I Il 5 R HN—· ·—NHR
W/
4 5
dabei besitzen R , R und A die in Anspruch 1 definierte Bedeutung.
22. Verwendung des Polymeren gemäss Anspruch 6 als Algizid in Antifoulingfarben.
23. Verwendung des Polymeren gemäss Anspruch 1 als Algizid in Dispersionsfarben oder in Dispersionsputzen.
24. Verwendung des Polymeren gemäss Anspruch 1 als Algizid in Kühlkreis laufen.
FO 7.3 ACK/eg
DE19843444573 1983-12-09 1984-12-06 Polymeres biocid Withdrawn DE3444573A1 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH660383 1983-12-09

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE3444573A1 true DE3444573A1 (de) 1985-06-20

Family

ID=4312178

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19843444573 Withdrawn DE3444573A1 (de) 1983-12-09 1984-12-06 Polymeres biocid

Country Status (9)

Country Link
JP (1) JPS60155214A (de)
DE (1) DE3444573A1 (de)
DK (1) DK586684A (de)
FR (1) FR2556350B1 (de)
GB (1) GB2151240B (de)
HK (1) HK55089A (de)
IT (1) IT1177372B (de)
NL (1) NL8403606A (de)
SG (1) SG30389G (de)

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0303987A3 (en) * 1987-08-12 1989-03-08 Pennwalt Corporation Polymer bound hindered amine light stabilizers
EP0303988A3 (en) * 1987-08-12 1989-03-08 Pennwalt Corporation Polymer bound uv stabilizers
EP0303986A3 (en) * 1987-08-12 1989-03-08 Pennwalt Corporation Multipurpose polymer bound stabilizers
EP0306729A1 (de) * 1987-08-12 1989-03-15 Atochem North America, Inc. Polymergebundene Antioxydationsmittel
DE4002471A1 (de) * 1990-01-29 1991-10-02 Riedel De Haen Ag Verwendung eines mikrobioziden mittels zur behandlung von betondachsteinen
EP0370501A3 (de) * 1988-11-23 1992-03-04 Elf Atochem North America, Inc. Überzugsharze, die ein chemisch gebundenes Licht-Stabilisierungsmittel enthalten
DE202008000243U1 (de) 2008-01-08 2008-10-16 Aquachem Gmbh Offenes Kühlkreissystem

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6528556B1 (en) * 1999-06-01 2003-03-04 Ciba Speciality Chemicals Corporation Process for the biocidal finishing of plastic materials
WO2011115677A1 (en) * 2010-03-17 2011-09-22 New York University S-triazine compounds, pharmaceutical compositions and methods of using the same
KR102145580B1 (ko) * 2017-09-13 2020-08-18 주식회사 트리엘 신규한 트리아진 유도체 및 이를 포함하는 감광성 조성물
CN113930117B (zh) * 2021-10-20 2022-05-06 广东美涂士建材股份有限公司 一种简易施工艺术涂料及其制备方法

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NL261410A (de) * 1960-02-19
DE2963654D1 (en) * 1978-02-03 1982-11-04 Ciba Geigy Ag 2-methylthio-4-cyclopropylamino-6-(alpha,beta-dimethylpropylamino)-s-triazine and the use of triazine derivatives as seewater algicides

Cited By (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0303987A3 (en) * 1987-08-12 1989-03-08 Pennwalt Corporation Polymer bound hindered amine light stabilizers
EP0303988A3 (en) * 1987-08-12 1989-03-08 Pennwalt Corporation Polymer bound uv stabilizers
EP0303986A3 (en) * 1987-08-12 1989-03-08 Pennwalt Corporation Multipurpose polymer bound stabilizers
EP0306729A1 (de) * 1987-08-12 1989-03-15 Atochem North America, Inc. Polymergebundene Antioxydationsmittel
EP0370501A3 (de) * 1988-11-23 1992-03-04 Elf Atochem North America, Inc. Überzugsharze, die ein chemisch gebundenes Licht-Stabilisierungsmittel enthalten
DE4002471A1 (de) * 1990-01-29 1991-10-02 Riedel De Haen Ag Verwendung eines mikrobioziden mittels zur behandlung von betondachsteinen
DE202008000243U1 (de) 2008-01-08 2008-10-16 Aquachem Gmbh Offenes Kühlkreissystem
DE102009004092A1 (de) 2008-01-08 2009-07-09 Aquachem Gmbh Offenes Kühlkreissystem

Also Published As

Publication number Publication date
DK586684A (da) 1985-06-10
GB2151240A (en) 1985-07-17
DK586684D0 (da) 1984-12-07
FR2556350A1 (fr) 1985-06-14
HK55089A (en) 1989-07-14
SG30389G (en) 1989-09-29
NL8403606A (nl) 1985-07-01
IT1177372B (it) 1987-08-26
GB2151240B (en) 1987-02-25
JPS60155214A (ja) 1985-08-15
FR2556350B1 (fr) 1990-01-12
GB8430595D0 (en) 1985-01-09
IT8423918A0 (it) 1984-12-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0000496B1 (de) Seitenständige N-heterocyclische Ringe tragende Acrylatpolymere und deren Verwendung als Lichtschutzmittel
DE1595166A1 (de) Verfahren zur Herstellung von fluorhaltigen Co-Polymerisaten
EP0029169B1 (de) Polymere und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE69223230T2 (de) Bewuchsverhindernde Anstrichzusammensetzung
DE3444573A1 (de) Polymeres biocid
DE1520614B2 (de) Verfahren zur herstellung von vinylidenfluoridcopolymeren
DE3608556A1 (de) Telechele polymere
DE2705440C2 (de) Verfahren zur Herstellung von biologisch aktiven Polymeren
EP0841380A1 (de) Verfahren zur Herstellung von polymeren Bindemitteln und deren Verwendung für Antifouling-Anstrichsysteme
DE2755490A1 (de) Filmbildende und waermehaertbare vinylalkohol-substituierte acrylamidcopolymerisate und verfahren zu deren herstellung
DE2656749A1 (de) Neue biocide
CH511903A (de) Verfahren zur Herstellung von Polymeren
DE2615881A1 (de) Polymere filmbildende massen
DE2308051B2 (de) Antifäulnismittel, das ein zinnorganisches Copolymere« enthält, und dessen Verwendung
JPH04103671A (ja) 防汚塗料用組成物
DE1258599B (de) Verfahren zur Herstellung von vernetzten Polymerisatformkoerpern
EP0342493A2 (de) Zinnhaltige Copolymerisate und deren Verwendung
DE2422170C2 (de) Polymerisierbare N,N-disubstituierte Carbamoyloxyalkylcarbonsäureester, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
EP0613485B1 (de) Thermoplastische fluorcopolymere und verfahren zur herstellen des fluormonomers zum einsatz bei der herstellung des fluorocopolymers
DE3786240T2 (de) Nichtwaesserige polymere dispersionen und verfahren zu deren herstellung.
EP0039786B1 (de) Verkappte Isocyanatgruppen enthaltende Copolymere und ihre Verwendung für die anodische Elektrotauchlackierung
DE3133770A1 (de) Verkappte isocyanatgruppen enthaltende lackbindemittel und ihre verwendung fuer die kathodische elektrotauchlackierung
DE2058879A1 (de) Cyclocopolymerisate
DE3017603A1 (de) Verkappte isocyanatgruppen enthaltende lackbindemittel und ihre verwendung fuer die kathodische elektrotauchlackierung
DE2211936A1 (de) Verfahren zur herstellung von homo- und mischpolymeren

Legal Events

Date Code Title Description
8139 Disposal/non-payment of the annual fee