DE3149579A1 - "verfahren zum entfernen von alkalimetall-verunreinigungen aus einem gasfoermigen strom" - Google Patents
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Description
Verfahren zum Entfernen von Alkalimetall-Verunreinigung aus
einem gasförmigen Strom
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Entfernen
von Alkalimetall-Verbindungen aus erhitzten Gasgemischen, brauchbar zur Energieerzeugung, durch Einführen fein zerteilter
refraktärer/Oxide in die gasförmigen Gemische. Das Entfernen
der Alkalimetall-Verbindungen aus den gasförmigen Gemischen erfolgt hauptsächlich durch Adsorption der Alkalimetall-Verbindungen
an die Oberfläche der eingeführten, fein zerteilten refraktären Oxide ohne Temperatursenkung der erhitzten
gasförmigen Gemische, f bzw. hochschmelzender
Bisher sind unter Druck arbeitende Fließbett-Kohleverbrennungsanlagen
zur Energieerzeugung in Energieanlagen mit kombiniertem Zyklus ausgewertet worden. Die anfallenden Verbrennungsgase
werden von Flugasche gereinigt und in einer Gasturbine unter Stromerzeugung expandiert. Die gereinigten Verbrennungsgase enthalten hohe Konzentrationen an Alkalisalzen. Die Erfahrung
mit ölbefeuerten Turbinen hat gezeigt, daß Gasturbinenteile häufig durch Alkalimetallsulfate schwer korrodieren,
die aus der Umsetzung von Schwefeloxiden mit Alkalimetallsalzdämpfen
in den Verbrennungsgasen entstehen.
Eine Methode zum Schützen der Gasturbinenteile vor der Korrosion durch Alkalimetallsulfat besteht in der Verwendung eines
metallischen Überzugs auf der Oberfläche von Gasturbinenteilen Eine Reihe von Überzügen auf der Grundlage von MCrAlY-Verbindungen,
wobei M für Ni, Co oder Fe steht, oder von Aluminid-Überzügen
ist verwendet worden. Aufgrund der Schärfe der Gasumgebung in mit Kohle befeuerten Systemen jedoch können andere
Systeme notwendig sein, um angemessenen Schutz zu gewährleisten.
Ein anderes Vorgehen, das zum Schutz von Gasturbinenteilen vor der Korrosion durch Alkalimetall angegeben wurde, besteht im
Entfernen des verunreinigenden Alkalimetalls durch Kondensieren des Dampfs der Alkaliverbindung bei einer Temperatur von
etwa 900 0C (etwa 1650 °F) bei einem Druck von etwa 10 bar
(at) an kühleren Metalloxidteilchen bei einer Temperatur von etwa 845 C (etwa 1550 0F) oder darunter, die einen bevorzugten
Durchmesser von etwa 50 bis etwa 150 pm haben und in das heiße Gasgemisch vor der Stufe der Energieerzeugung eingeführt
worden sind.
Die Kondensation verflüchtigter Metallverbindungen aus einem
gasförmigen Strom bei der Salzschmelzebearbeitung an Teilchen ist auch in der US-PS 4 120 668 dargestellt. Wenngleich
die Kondensation von Alkalimetallsalzen eine wirksame Möglichkeit zum Entfernen solcher Verunreinigungen aus bei der Energiegewinnung
brauchbaren heißen Gasgemischen ist, wird die Gesamtleistungsfähigkeit des Energiegewinnungssystems herabgesetzt,
da die Temperatur des Gemischs nach dem Kontakt der kühleren refraktären Oxidteilchen gesenkt wird. Zudem kann
der Gehalt an Alkalimetallverbindung in dem heißen Gasgemisch nur bis auf den Sättigungsdampfdruck herabgesetzt werden,
also auf den Wert, über dem Kondensation eintritt. In
manchen Fällen kann der Kondensationswert für bestimmte Gaszusammensetzungen
sehr hoch sein und die Toleranzgrenze der Gasturbinenteile überschreiten. Daher kann das überhitzte Gasgemisch
die annehmbare Toleranzgrenze von 0,02 ppm übersteigen, die sich in Öl-befeuerten Turbinen als geeignet erwiesen
hat. Bekannt ist auch, daß eine gewisse Entfernung von Alkalimetall-Verunreinigungen
durch chemische Reaktion mit Metalloxidteilchen, wie Aluminosilicaten, eintreten kann. Doch kann
das Entfernen solcher Verunreinigungen auf annehmbare Werte durch chemische Umsetzung mit refraktären Oxidteilchen nur
bei Temperaturen eintreten, die.unter den Erfordernissen für Gasturbinen liegen.
Weiter ist von Lee und Johnson in "Removal of Gaseous Alkali Metal Compounds from Hot flue Gas by Particulate Sorbents",
ASME paper No. 79-GT-154, Gas Turbine Conference, San Diego,
California, März 25-15, 1979, berichtet worden, daß der Alkaligehalt
von simuliertem Abgas durch Adsorption nach Kontakt mit aktiviertem Bauxit bei erhöhten Temperaturen reduziert werden
kann. . . ■-.-.-_
Aufgabe der Erfindung ist daher die wirksame Entfernung von
Alkalimetall-Verunreinigung in überhitzten gasförmigen Gemischen, die bei der Energieerzeugung eingesetzt werden, ohne
eine wesentliche TemperatürSenkung des Gasgemischs zu verursachen.
Weiter sollen Alkalime.tall-Verunreinigungen aus erhitzten Gasgemischen durch Einführen fein zerteilten refraktären
Oxidmaterials in das überhitzte Gasgemisch entfernt werden, bevor dieses mit Gasturbinenteilen in Berührung gelangt.
Weitere Aufgaben, Vorteile und Merkmale der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung der Erfindung.
Bei den Verfahren zum Entfernen von Alkalimetall-Verbindungen aus einem gasförmigen Gemisch, das auf eine für die Energie-
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gewinnung geeignete Temperatur überhitzt worden ist und solche Alkalimetallverbindungen in Dampfform enthält, bei dem
das überhitzte Gasgemisch mit einer Vielzahl verteilter refraktärer Oxidteilchen mit einem durchschnittlichen Durchmesser
von 50 bis 100 pm und bei einer Temperatur von wenigstens
/^55°C (TOO °F) unter der Temperatur eines solchen überhitzten
Gasgemischs ausreichend lange zur Kondensation eines solchen Dampfs einer Alkalimetall-Verbindung an der Oberfläche solch refraktärer Oxidteilchen zusammengebracht wird,
die danach vom überhitzten Gasgemisch abgetrennt werden, wodurch das anfallende überhitzte Gasgemisch einen erheblichen
Teiriperaturabfall erfährt, der die Betriebsleistung des
Energiegewinnungssystems reduziert, besteht die Verbesserung darin, in das überhitzte Gasgemisch fein zerteilte refraktäre
Oxidteilchen miL· einer durchschnittlichen Teilchengröße
von 0,005 bis 1 um bei praktisch der gleichen Temperatur wie das überhitzte Gasgemisch einzuführen, wodurch Adsorption anstelle
von Kondensation der dampfförmigen Alkalimetall-Verbindung im wesentlichen an der Oberfläche solch fein zerteilter
refraktärer Oxidteilchen bewirkt wird, die in einer Menge eingesetzt werden, eine Gesamtoberfläche zu schaffen, die
zu einer Herabsetzung des Wertes der Alkalimetall-Verunreinigung in einem solchen überhitzten gasförmigen Gemisch auf
einen annehmbaren Wert ausreicht, während die Temperatur dos überhitzten gasförmigen Gemischs und die Betriebsleistung des
gesamten Energxegewxnnungssystems im wesentlichen erhalten
bleibt.
Die fein zerteilten refraktären Oxidteilchen, die bei der praktischen Durchführung der Erfindung verwendet werden können,
umfassen z.B. kugelige Teilchen aus SiO2, Al3O3, Fe3O3,
TiO2 oder ZrO2 mit gleichförmigen Radien im Bereich von etwa
0,005 bis etwa 1 pm. Diese refraktären Oxidteilchen sind gut bekannte Materialien und können nach Techniken hergestellt
werden, wie sie von F. Juillet et al.,Inorganic Oxide Aerosols
of Controlled Subinl cron ic Dimensions, Faraday Sympon i um of the
3149573
Chemical Society Ί_, 57, 1973, und M. Formenti et al., Preparation
in a Hydrogen-Oxygen Flame of Ultrafine Metal Oxide Particles, Journal of Colloid and Interface Science, Band 39,
Nr. 1, April 1972, S. 79-89, dargestellt worden sind. Eine
typische Reaktion z.B. umfaßt die Zersetzung des wasserfreien, anorganischen Chloriddampfs in der WasscrsLoff-Sauoraloff-Flamme
eines Diffusions-Mehrfachrohrbrenners. Es werden Teilchen mit einer Abmessung im Bereich von etwa 0,005 bis 1 pm
erzeugt. Diese Teilchen sind für Gasturbinenüberzugsmaterialien faktisch unschädlich, da sie so klein sind, daß sie dem
Gasstrom folgen und die Gasturbinenteile nicht beschädigen. -
Wenngleich angenommen wird, daß die Adsorption der Alkalimetall-Verunreinigung
an der Oberfläche dieser kleinen Teilchen eintritt, was die Herabsetzung der Alkalimetall-Verunreinigung
auf annehmbare Grenzwerte ermöglicht, kann auch in gewissem Umfang eine chemische Reaktion, verstärkt durch diese
kleinen Teilchen, eintreten.
Damit der Fachmann das erfindungsgemäße Verfahren besser zu
verstehen vermag, wird auf die Figur bezug genommen, die schematisch einen Fließbett-'-Druckreaktor zeigt, der zur Erzeugung
eines heißen,gasförmigen Gemischs zum Zwecke des Antriebs einer Gasturbine und eines damit gekoppelten elektrischen
Generators und zur Erzeugung von Heißdampf zur Verwendung in Dampfturbinen oder Boilern verwendet wird.
In unterbrochenen Linien ist eine Quelle für fein zerteilte
refraktäre Oxidteilchen, die auf das heiße Gasgemisch vor dessen Durchgang durch die Turbine stoßen, dargestellt. Das
mit den refraktären Oxidteilchen mit daran adsorbierten Alkaliverbindungen
beladene Gasgemisch, wird durch die Turbine geführt und im Anschluß daran bei beträchtlich reduzierter Temperatur
und Druck in einen Kollektor zur Teilchenentfernung geleitet und danach in die Atmosphäre abgelassen.
-■>*■
Im einzelnen ist bei 10 ein Fließbett-Kohledruckbrenner mit einem Bett brennender Kohle und Kalkstein bei 11 und einem
Wärmeaustauscher für erhitzten Dampf bei 12 dargestellt. Ein Gemisch aus Kohle und Kalk (CaCO3) oder Dolomit (CaCO3-MgCO3)
wird bei 13 eingeführt, und Calciumsulfat und ungebrauchter
Kalk oder Dolomit werden bei 14 entfernt.
Ein Luftkompressor 19 liefert Durckluft bei 16 am Boden des
Brenners, was ein heißes,gasförmiges Gemisch 15 erzeugt, das
in einen Zyklon 17 zum Entfernen von Flugasche geleitet wird. Das heiße gasförmjge Gemisch wird dann über 18 zur Gasturbine
20 geleitet, die mit. einem Generator 21 verbunden ist.
Mit 22 ist eine Quelle für Druckluft vom Kompressor 19 dargestellt,
die zu einem Mehrdüsenbrenner 23 geleitet wird, um Luft zu liefern, während der Brenner eine separate Quelle für
Wasserstoff, Stickstoff und Sauerstoff haben kann. Fein zerteilte refraktäre Oxidteilchen, z.B. Aluminiumoxid, Siliciumoxid,
Titanoxid usw., werden bei 23 bei Drücken erzeugt, die so eingestellt werden, daß ein positiver Strom entsteht, der
das eingelangende heiße,gasförmige Gemisch bei 24 treffen
kann, um zu genügend Kontakt zwischen den fein zerteilten refraktären Oxidteilchen und dem heißen Gasgemisch zu führen.
Zum Mischen und zu ausreichender Kontaktzeit zwischen den refraktären Oxidteilchen und dem heißen Gasgemisch können verschiedene
Maßnahmen angewandt werden, wie die Verwendung eines Spiralrohres oder eines Zickzack-Rohres usw. Zwischen
17 und 24 sowie 24 und 20 liegen nicht dargestellte Steuerventile, die zum Ableiten eines Teils des erhitzten Gemischs verwendet
werden, um den Alkalimetall-Gehalt zu erfassen. Der Alkalimetall-Gehalt wird gemessen, nachdem die Teilehen
elektrostatisch ausgefällt worden sind. Der Alkaliinetall-Nachweis
erfolgt mit einer Vorrichtung mit einer Leitung, die einen Gasdurchfluß-Hohlraum festlegt, und einem metallhaltigen
durch Faden mit einer Austrittsarbeit von wenigstens 5,6 eV, der quer/
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den Strömungsweg ragt. Eine Heizvorrichtung erhitzt den Faden, um das zu erfassende Alkalimetall zu ionisieren. Ein
perforierter Ionenkollektor umgibt den Faden und legt so einen Ionisationssammelbereich fest. Eine Hochspannungsquelle
entwickelt ein elektrisches Hochspannungsfeld in diesem Bereich, was zu einer Neutralisation der ionisierten, mit dem
Kollektor in Berührung gelangten Metalle führt. Ein Amperemeter erzeugt ein Signal als Reaktion auf die Neutralisation und
proportional zu deren Geschwindigkeit.
Das erhitzte gasförmige Gemisch, das die fein zerteilten refraktären
Oxidteilchen enthält, kann danach in die Turbine 20 eingeführt werden, die die mit dem Generator 21 und dem
Kompressor 19 gemeinsame Welle dreht. Das gasförmige Gemisch wird dann bei 25 abgelassen und in eine Vorrichtung zur
elektrostatischen Abscheidung 27 über die Leitung 26 befördert, und die von refraktären Oxidteilchen praktisch freien
Gase werden bei 28 in die Atmosphäre entlassen.
Zum besseren Verständnis der praktischen Durchführung der Erfindung
ist das folgende Beispiel zwecks Veränschäulichung, nicht zur Eingrenzung, gegeben. Alle Teile beziehen sich auf
das Gewicht.
Ein Gemisch aus Kohle und Dolomit wird mit einer Fließgeschwindigkeit
von etwa 0,074 χ 10 kg (0,163 χ 10 lbs)/h Kohle
und etwa 0,0242 χ 106 kg (0,0533 χ 106 lbs)/h Dolomit in
einen Fließbett-Kohledruckbrenner eingeführt, wie in der Figur gezeigt. Es werden 0,74 χ 10 kg (1,63 χ TO lbs)/h Luft verwendet,
was 20 % Überschuß gegenüber der für die Verbrennung erforderlichen Menge ist. Die Temperatur des Bettes wird bei
etwa 950 0C (1740 0F) mit Hilfe des bei 12 dargestellten Dampf-Wärmeaustauschers
gehalten. Flugasche wird kontinuierlich von dem erhitzten Gasgemisch gesammelt, das zur Gasturbine bei
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einem Gasdruck von etwa 9 bar (9 at) geleitet wird. Der Alkali gehalt des gasförmigen Gemischs wird zu etwa 0,5 - 20 ppm ermittelt,
auf der Grundlage einer Ablesung an der zuvor beschriebenen Zarchy-Nachweisvorrichtung.
Nach der oben erwähnten, von F. Juliet et al., Inorganic
Oxide Aerosols of Controlled Submicronic Dimensions, beschriebenen Arbeitsweise wird ein erhitztes Gemisch aus fein zerteilten Aluminiumoxid-Teilchen bei einem Druck von etwa 9 bar (etwa 9 at), im wesentlichen äquivalent dem aus dem Fließbett-Kohledruckbrenner kommenden Gasgemisch, durch eine Leitung
geführt, die das gereinigte, erhitzte, gasförmige Gemisch berührt. In einem Flammenreaktor wird genügend Aluminiumchlorid verbrannt, um wenigstens 0,0018 kg (0,004 lbs) refraktäre
Oxidteilchen mit einer durchschnittlichen Teilchengröße im
Bereich von etwa 0,01 pm/0,454 kg (1 Ib) an im Fließbettdruckreaktor verbrauchter Kohle zu liefern. Das erhitzte gasförmige Gemisch und die refraktären Oxidteilchen bei praktisch dem gleichen Druck können sich bei einer Temperatur von etwa
950 0C (etwa 1740 °F) gründlich mischen. Ein Teil des anfallenden erhitzten Gemischs wird dann vor dem Eintritt in die
Turbine abgeleitet. Das Gemisch wird dann durch eine Vorrichtung zum elektrostatischen Fällen geführt, um die refraktären Oxidteilchen zu entfernen. Das anfallende Gemisch wird dann
auf seinen Alkalimetall-Gehalt gemessen und enthält, wie gefunden wurde, weniger als 0,02 ppm Natrium und Kalium.
Oxide Aerosols of Controlled Submicronic Dimensions, beschriebenen Arbeitsweise wird ein erhitztes Gemisch aus fein zerteilten Aluminiumoxid-Teilchen bei einem Druck von etwa 9 bar (etwa 9 at), im wesentlichen äquivalent dem aus dem Fließbett-Kohledruckbrenner kommenden Gasgemisch, durch eine Leitung
geführt, die das gereinigte, erhitzte, gasförmige Gemisch berührt. In einem Flammenreaktor wird genügend Aluminiumchlorid verbrannt, um wenigstens 0,0018 kg (0,004 lbs) refraktäre
Oxidteilchen mit einer durchschnittlichen Teilchengröße im
Bereich von etwa 0,01 pm/0,454 kg (1 Ib) an im Fließbettdruckreaktor verbrauchter Kohle zu liefern. Das erhitzte gasförmige Gemisch und die refraktären Oxidteilchen bei praktisch dem gleichen Druck können sich bei einer Temperatur von etwa
950 0C (etwa 1740 °F) gründlich mischen. Ein Teil des anfallenden erhitzten Gemischs wird dann vor dem Eintritt in die
Turbine abgeleitet. Das Gemisch wird dann durch eine Vorrichtung zum elektrostatischen Fällen geführt, um die refraktären Oxidteilchen zu entfernen. Das anfallende Gemisch wird dann
auf seinen Alkalimetall-Gehalt gemessen und enthält, wie gefunden wurde, weniger als 0,02 ppm Natrium und Kalium.
Das die refraktären Oxidteilchen enthaltende erhitzte Gemisch wird in die Gasturbine mit einer Strömungsgeschwindigkeit
von etwa 0,82 χ 106 kg (1,81 χ 106 lbs)/h eingeführt.
Das anfallende Gemisch tritt aus dem Gasturbinengenerator
aus und wird durch einen elektrostatischen Kollektor geführt, der das Gasgemisch von den fein zerteilten Oxidteilchen
praktisch befreit, und wird dann in die Atmosphäre abgelassen.
Das anfallende Gemisch tritt aus dem Gasturbinengenerator
aus und wird durch einen elektrostatischen Kollektor geführt, der das Gasgemisch von den fein zerteilten Oxidteilchen
praktisch befreit, und wird dann in die Atmosphäre abgelassen.
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Claims (1)
- PatentansprücheT. Verfahren zum Entfernen von Alkalimetall-Verbindungen aus einem gasförmigen Gemisch, das auf eine zur Energiegewinnung geeignete Temperatur überhitzt ist und solche Alkalimetall-Verbindungen in Dampfform enthält, wobei das überhitzte gasförmige Gemisch mit einer Vielzahl von dispergierten refraktären Oxidteilchen mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 50 bis 100 um und bei einer um wenig-vgtwa,.o ostensy55 C (100 F) unter der Temperatur eines solchen überhitzten Gasgemischs liegenden Temperatur lange genug für die Kondensation des Dampfes einer solchen Alkalimetall-Verbindung an der Oberfläche solch refraktärer Oxidteilchen in Kontakt gebracht wird, die danach von dem überhitzten Gasgemisch abgetrennt werden, wodurch das anfallende überhitzte Gasgemisch einen beträchtlichen Temperaturabfall erfährt, was die Betriebsleistung des Energiegewinnungssystems herabsetzt, gekennzeichnet durch das Einführen von fein zerteilten refraktären Oxidteilchen mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 0,005 bis 1 um in das überhitzte Gasgemisch bei praktisch der gleichen Temperatur wie das über-'«- hitzte Gasgemisch, wodurch Adsorption anstelle von Kondensation der dampfförmigen Alkalimetall-Verbindung im wesentlichen an der Oberfläche solch fein zerteilter refraktärer Oxidteilchen erfolgt, die in einer zur Schaffung einer zum Reduzieren des Gehalts an Alkalimetall-Verunreinigung eines solchen überhitzten Gasgemischs auf einen annehmbaren Wert ausreichenden Gesamtoberfläche erforderlichen Menge eingesetzt werden, während die Temperatur des überhitzten Gasgemischs und die Betriebsleistung des gesamten Energiegewinnungssystems im wesentlichen erhalten bleiben.^, 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,daß als fein zerteilte refraktäre Oxidteilchen fein zerteiltes Aluminiumoxid verwendet wird.3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als fein zerteilte refraktäre Oxidteilchen fein zerteiltes Siliciumdioxid verwendet wird. .-Ϊ" - - - ■ ■ ■ -■■ ■4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,^ daß als refraktäre Oxidteilchen solche in Form eines Gemischeaus Aluminiumoxid und Siliciumoxid verwendet werden.5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,— daß als refraktäre Oxidteilchen solche in Form fein zerteilten Titanoxids verwendet werden.6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als refraktäre Oxidteilchen solche in Form fein zerteilten Eisenoxids verwendet werden.7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als refraktäre Oxidteilchen solche in Form fein zerteil-... ten Zirkoniumoxids verwendet werden.8. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 7, dadurch ge-gekennzeichnet, daß ein in einem Fließbett-Kohledruckreaktor erzeugtes überhitztes Gasgemisch verwendet wird.9. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die fein zerteilten refraktären Oxidteilchen in einem Flammenreaktor der Verbrennung eines Metalls oder Metalloidchlorids erzeugt werden.10. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das fein zerteilte refraktäre Oxid in einem Plasmareaktor durch Verbrennung eines Metalls oder Metalloidchlorids erzeugt wird.11. Verfahren gemäß den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das fein zerteilte refraktäre Oxid in einem Reaktor auf der Grundlage der Verbrennung eines Metalls oder Metalloidchlorids bei einer Temperatur von wenigstens etwa 926 °C (1700 °F) erzeugt wird.
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Publications (1)
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Family Applications (1)
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- 1981-12-11 IT IT25539/81A patent/IT1140121B/it active
- 1981-12-15 DE DE19813149579 patent/DE3149579A1/de not_active Withdrawn
- 1981-12-21 JP JP56205373A patent/JPS57130532A/ja active Pending
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