DE3144764A1 - Formkoerper zur einbindng radioaktiver abfaelle und verfahren zu seiner herstellung (ii) - Google Patents
Formkoerper zur einbindng radioaktiver abfaelle und verfahren zu seiner herstellung (ii)Info
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Description
81 230 KN
N u k e m GmbH
6^50 Hanau 11
Formkörper zur Einbindung radioaktiver Abfälle und Verfahren zu seiner Herstellung (ll)
Die Erfindung betrifft einen Formkörper aus Graphit mit
Nickelsulfid als Bindemittel zur sicheren Langzeit-Ein-'*>.
bindung von radioaktiven und toxischen Abfällen und ein Verfahren zur Herstellung solcher Formkörper.
Abgebrannte Brennelemente aus Kernreaktoren müssen nach einer gewissen Zeit der Zwischenlagerung einer Endbeseitigung
zugeführt werden. Weltweit wurden dazu zwei Wege untersucht, nämlich die Wiederaufarbeitung der
Brennelemente mit Rückführung der Brennstoffe in die Brenneletnentfertigung sowie Abtrennung und Endlagerung
der Spaltprodukte (hochaktiver Abfall) und alternativ die direkte Endlagerung der abgebrannten Elemente.
In Jedem Fall entsteht hochaktiver Abfall, der 1000 Jahre und mehr sicher in geeignete geologische Formationen
eingelagert werden muß. Auch sonstiger hochradioaktiver und hochtoxischer Abfall muß sicher von der
Biosphäre ferngehalten werden.
Zum sicheren Langzeit-Einschluß solcher radioaktiver und toxischer Abfälle sind zahlreiche Behältertypen vorgeschlagen
worden, die die geforderten Bedingungen, wie dichter Einschluß bei den auftretenden Drücken und Temperaturen
oder Korrosionsfestigkeit gegen Salzlaugen, gut erfüllen. Als Behältermaterial werden vielerlei me-
tallische und nichtmetallische Werkstoffe verwendet.
c Da Graphit eine hervorragende Korrosionsbeständigkeit
besitzt, ist vorgeschlagen worden (DE-OS 29 kZ O92),
Behälter mit einer Korrosionsschutzschicht aus Graphit zu versehen. Da Graphitformkörper der für die Aufnahme
eines Brennelementes notwendigen Abmessungen weder gas-
IQ noch flüssigkeitsdicht herzustellen sind, ist eine anschließende
Beschichtung mit Pyrokohlenstoff oder SiIiciumkarbid
vorgesehen. Nach dem Einfüllen des Brennelements soll der beschichtete Behälter mit einem gleichermaßen
beschichteten Deckel gas- und flüssigkeitsdicht
]5 verschlossen werden. Hierbei sollen Graphitdichtungen
bzw. geeignete Klebemittel zum Einsatz kommen. Ein wesentlicher Nachteil dieses Behälterkonzepts ist der
außerordentlich hohe technische Aufwand, der für die Herstellung und Beschichtung von Behältern mit großen
Abmessungen notwendig ist. Außerdem lassen sich solche großen Formkörper nicht in den geforderten Qualitätsansprüchen
beschichten.
Es ist auch bekannt, zur Einbindung von radioaktiven Qc und toxischen Abfällen Formkörper aus einer Kohlenstoffmatrix
herzustellen, indem man Graphitpulver mit einem Bindemittel presst. Als Bindemittel verwendet man hierbei
vorzugsweise Nickelsulfid (DE-OS 29 17 ^37). Solche
Formkörper sind sehr dicht und besitzen eine gute Korro-OQ
sions- und Auslaugebeständigkeit, insbesondere gegenüber Salzlösungen, die sich allerdings in manchen Fällen als
noch nicht optimal erwies.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Formkörper aus Graphit mit Nickelsulfid als Bindemittel
zur sicheren Langzeit-Einbindung von radioaktiven und
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toxischen Abfällen zu schaffen, der eine möglichst hohe Korrosions- und Auslaugebeständigkeit aufweist.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß
das Nickelsulfid überwiegend als Ni S vorliegt. Vorzugsweise
liegen mindestens 80 # des eingebrachten Nickelsulfids als definiertes Ni_S_ in der Graphitmatrix vor.
■*
Mit radioaktiven oder toxischen Abfällen versetzte Graphitformkörper,
die als Bindemittel Ni^S_ enthalten,
besitzen eine extrem hohe Korrosions- und Auslaugebeständigkeit gegenüber Salzlösungen.
Als günstig hat es sich herausgestellt, wenn die Formkorper neben den eingebetteten Abfällen 25-90 Gew.%
Nickelsulfid (Ni S J1 insbesondere ^5-6O Gew. $ Nickelsulfid
(Ni S ) Rest Graphit enthalten. Die Sicherheit der Einbindung von Abfällen gegen chemisches oder mechanisches
Herauslösen läßt sich weiterhin verbessern, wenn man dxe Abfälle in einen Kern einbettet, der von einer abfallfreien
Schale aus dem gleichen Material umgeben ist.
Die Herstellung dieser Formkörper erfolgt vorzugsweise durch Pressen eines Gemisches aus Abfällen, Graphit-,
Schwefel- und Nickelpulver bei Temperaturen oberhalb 1OO°C, wobei das Nickel- und Schwefelpulver in dem Verhältnis
zugesetzt werden, das zur Bildung von Ni„S notwendig ist. Vorteilhafterweise werden pro 100 g
Nickelpulver 35 bis k5 g Schwefelpulver zugesetzt, da
der Schwefel je nach Verfahrensführung zu einem geringen
Teil aus der Pressmasse absublimieren kann. Bewährt haben sich hierbei Preßtemperaturen von J+00 bis 500 C.
.: 3U4764
Wegen der extrem hohen Langzeitbeständigkeit der Graph.it-Ni
S -Matrix kann diese auch zum Einbinden langlebiger 3 2
JC-Strahler, wie beispielsweise Plutonium, verwendet werden.
Folgendes Beispiel soll die Erfindung näher erläutern:
Als Ausgangspulver wurde eine Mischung aus 43,7 Gew.-5ε
Feinpuder-Naturgraphit, 15 Gew.Je feingemahlenem Schwefel
und 4i,3 Gew.Jo Nickelmetallpulver durch Trockenmischen
hergestellt. In diese Mischung wurden aktive Abfälle eingebettet.
Der fertiggepreßte Formkörper hatte folgende Eigenschaften:
„n Matrixdichte: 3f36 g/cnr
Dichte: 97 Je der theoretischen Dichte
Wärmeleitfähigkeit: 0,8 v/cm · K
Linearer thermischer
Ausdehnungskoeffizient: 9»2 /um/m · K .
Druckfestigkeit: 107 MN/m
Die Auslaugebeständigkeit in Salzlösungen war sehr gut. 30
22.10.1981
Dr.Br-hm
Dr.Br-hm
Claims (7)
- ·:": :" 31 AA76A• · α β >81 230 KNN u k e m GmbH 6450 HanauFormkörper zur Einbindung radioaktiver Abfälle und Verfahren zu seiner Herstellung (il)PATENTANSPRÜCHE,J Formkörper aus Graphit mit .Nickelsulfid als Bindemittel zur sicheren Langzeit-Einbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen, dadurch gekennzeichnet, daß das Nickelsulfid überwiegend als Ni3S2 vorliegt.
- 2. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens 80 96 des Nickelsulfids als Ni,32 vorliegen.
- 3. Formkörper nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß er neben den eingebetteten Abfällen aus 25-90 Gew.96 Nickelsulfid, Rest Graphit, besteht,
- 4. Formkörper nach Anspruch 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet, daß er aus einem Kern, in dem die Abfälle eingebettet sind, und aus einer abfallfreien Schale aus dem gleichen Material besteht..-:- .Ε.' j. : ·:": I 3UA764
- 5· Verfahren zur Herstellung von Formkörpern nach Anc spruch 1 bis k, durch Pressen eines Gemisches ausradioaktiven und/oder toxischen Abfällen, Graphit-, Schwefel- und Nickelpulver bei Temperaturen oberhalb 100°C, dadurch gekennzeichnet, daß Nickel und Schwefel in einem zur Bildung von Ni S benötigten in Verhältnis zugesetzt werden.
- 6. Verfahren zur Herstellung von Formkörpern nach Anspruch 5» dadurch gekennzeichnet, daß auf 100 g Nickelpulver 35-^5 S Schwefelpulver zugesetzt werden.
- 7. Verfahren zur Herstellung von Formkörpern nach Anspruch 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Pressen bei Temperaturen zwischen 400 und 500 C erfolgt.
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