DE3036531C2 - Verwendung eines Formkokses für die gleichzeitige Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden aus Abgasen - Google Patents
Verwendung eines Formkokses für die gleichzeitige Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden aus AbgasenInfo
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Description
- Die Luftverunreinigung durch in den Abgasen von Industrieanlagen vielfach enthaltenen schädlichen Schwefeloxide hat in den letzten Jahren weiter zugenommen. Zur Reinhaltung der Luft besteht somit eine dringende Notwendigkeit, diese Schwefeloxide aus den Abgasen zu entfernen. Da ferner Stickstoffoxide (z. B. NO und NO2) im allgemeinen zusammen mit Schwefeloxiden (z. B. SO2 und SO3) in den Abgasen enthalten sind, besteht ein dringendes Bedürfnis für die Entwicklung eines Verfahrens, das mit einem geeigneten Mittel die gleichzeitige Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden aus Abgasen ermöglicht.
- Es ist bekannt, die schädlichen Schwefeloxide durch die Anwendung eines Formkokses als Adsorptionsmittel zu entfernen, der durch Mischen von pulverigen, nicht backenden, fossilen oder rezenten Brennstoffen in einer Körnung 100% unter 1,0 mm, vorzugsweise unter 0,1 mm, mit etwa 15-35 Gew.-% Bitumen, Teer oder Pech als Bindemittel, Formen der Mischung zu Formkörpern und Entgasen bei Temperaturen zwischen etwa 500 und 900°C hergestellt worden ist. Als Ausgangsmaterial für diese Formkokse sind auch oxidierte Steinkohlen benutzt worden, bei denen der Sauerstoffgehalt durch Luftoxidation bei 300°C um 7% erhöht worden ist (DE-PS 12 83 807).
- Es sind weitere Adsorptionsverfahren für die Entfernung von Stickstoffoxiden bekannt, bei denen als Adsorptionsmittel insbesondere Aktivkohle verwendet wird.
- Des weiteren ist bekannt, daß kohlenstoffhaltige Adsorptionsmittel katalytische Eigenschaften zur Zersetzung von Stickoxiden zu N2 und H2O unter Einsatz von NH3 als Reduktionsmittel aufweisen.
- Für die Durchführung eines Verfahrens zur gleichzeitigen Entfernung von SO2 und NO2 unter Verwendung von kohlenstoffhaltigen Adsorptionsmitteln ist es aber erforderlich, ein Produkt zu besitzen, das einheitliche Eigenschaften im Hinblick auf die SO2-Beladung und die katalytische NO-Zersetzung aufweist und eine sehr hohe SO2-Beladung bei gleichzeitiger hoher katalytischer Wirkung ermöglicht.
- Bei der Herstellung der kohlenstoffhaltigen Adsorptionsmittel werden als Ausgangsmaterial Steinkohlen eingesetzt, wobei die Eigenschaften der daraus hergestellten Adsorptionsmittel sehr stark von den spezifischen Eigenschaften der generell sehr unterschiedlichen Steinkohlen abhängen, so daß es nicht ohne weiteres möglich ist, aus verschiedenen Steinkohlen ein einheitliches Adsorptionsmittel mit den erforderlichen Eigenschaften herzustellen.
- Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, mit einem aus den verschiedenen Steinkohlen hergestellten Adsorptionsmittel die gleich guten Eigenschaften im Hinblick auf die gleichzeitige Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden zu erzielen.
- Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß für diese Entfernung ein Formkoks verwendet wird, der durch Mahlen von Steinkohle mit flüchtigen Bestandteilen zwischen 10 und 20% auf eine Körnung von 90% unter 40 µm, bei Steinkohlen mit flüchtigen Bestandteilen zwischen 20 und 30% auf eine Körnung 80% unter 40 µm und, im Falle von hochflüchtigen Steinkohlen mit flüchtigen Bestandteilen zwischen 30 und 45%, auf eine Körnung 60% unter 40 µm, anschließende Oxidation in einer mehrstufigen Wirbelschicht bei 180-270°C unter Anlagerung von 2-10% Sauerstoff, Formung mit Bitumen, Teer oder Pech zu Formlingen mit Durchmessern von 4-9 mm und Entgasung dieser Formlinge bei Temperaturen zwischen 650 und 950°C hergestellt worden ist.
- Bei der erfindungsgemäßen Verwendung des auf besondere Art und Weise hergestellten Formkokses für die gleichzeitige Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden werden ausgezeichnete Ergebnisse erhalten.
- Im Anschluß an die Mahlung der Steinkohlen müssen die gemahlenen Produkte oxidiert werden und es ist erforderlich, in Abhängigkeit von den flüchtigen Bestandteilen, unterschiedliche Sauerstoffmengen anzulagern. Die Sauerstofflagerung erfolgt in einer Wirbelschicht, wobei sich herausgestellt hat, daß es von großer Bedeutung ist, den Sauerstoff gleichmäßig an die aufgemahlene Steinkohle anzulagern. Letzteres kann dadurch erreicht werden, daß die Oxidation der Steinkohle in einer 4-6stufigen Wirbelschicht durchgeführt wird. Zur Erlangung eines gleichmäßigen Formkokses mit den gewünschten gleichmäßigen Eigenschaften für die SO2- und NO-Abscheidung hat es sich nun erfindungsgemäß weiter herausgestellt, daß bei Einsatz von Steinkohlen mit geringen flüchtigen Bestandteilen eine höhere Sauerstoffmenge als bei Steinkohlen mit hohen flüchtigen Bestandteilen angelagert werden muß. Des weiteren hat sich herausgestellt, daß die Sauerstofflagerung in der Wirbelschicht im Temperaturbereich zwischen 180 und 270°C, bei niedrig flüchtigen Kohlen bei höheren Temperaturen als bei den höher flüchtigen Kohlen, durchgeführt werden muß, um eine gleichmäßige Anlagerung des Sauerstoffes zu erreichen.
- Erfindungsgemäß wird deshalb ein Formkoks verwendet, bei dem die Oxidation der Steinkohle bei Kohlen 10-20% flüchtigen Bestandteilen bis zu einer Anlagerung von 8-10% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 250 und 270°C, bei Kohlen mit 20-30% flüchtigen Bestandteilen bis zu einer Anlagerung von 6-8% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 230 und 250°C, bei Kohlen mit 30-40% flüchtigen Bestandteilen bis zu einer Anlagerung von 4-6% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 210 und 230°C und bei Kohlen mit 40-50% flüchtigen Bestandteilen bis zu einer Anlagerung von 2-4% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 180 und 200°C durchgeführt worden ist.
- Da bei den modernen Adsorptionsanlagen zur Entfernung von Verunreinigungen aus Abgasen, insbesondere Feuerungsabgasen, der Formkoks in der Regel in Form einer Wanderschicht im Kreislauf durch die Adsorptions- und anschließend durch die Desorptionsanlage geführt wird, unterliegt er einer großen mechanischen Beanspruchung. Deshalb wird der anfallende Abrieb entsprechend groß. Dieser Abrieb ist aber unerwünscht, da er die Gasdurchlässigkeit der Wanderschicht stark beeinträchtigt. Er muß deshalb ständig durch Absieben des Kokses entfernt werden.
- Nach einer Ausführungsform der Erfindung wird deshalb bei der Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden aus Abgas ein Formkoks verwendet, bei dem als Ausgangsmaterial außer Steinkohle bis zu 10% des Formkoksabriebs mit einer Körnung 80% unter 40 µm benutzt worden ist.
- Aus den oxidierten Steinkohlen lassen sich unter Einsatz von Pech und Wasser gleichmäßige Formlinge herstellen, die im Anschluß an eine Formung unter definierten Bedingungen verkokt werden müssen. Zur Erreichung der gewünschten Eigenschaften des Formkokses hat sich auch die Erhitzungsgeschwindigkeit bei der Entgasung der Formlinge als wichtig erwiesen. Die Entgasung der Formlinge wird daher in einem Drehrohrofen unter Sauerstoffausschluß im Gegenstrom mit Brenngasen mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 10 bis 30°C/min auf 100°C und anschließend mit 30 bis 50°C bis auf 650 bis 950°C durchgeführt.
- Der für die gleichzeitige Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden hergestellte Formkoks weist bei einem Schüttgewicht zwischen 580 und 700 g/l und einem Gesamtporenvolumen von 20 bis 45 cm3/100 g einen Zündpunkt mit Luft oberhalb 350°C und eine Stoßhärte oberhalb 89 auf. Als Stoßhärte wird der Anteil (Gew.-%) an Feinkorn über 0,5 mm nach einer Behandlung des Formkokses in einer Stoßapparatur bezeichnet.
- Im folgenden wird die Herstellung des erfindungsgemäß verwendeten Formkokses im einzelnen nochmals beschrieben:
- 1. 1000 kg Fettkohle mit 22% flüchtigen Bestandteilen werden auf 80% unter 40 µm aufgemahlen und anschließend in einer fünfstufigen Wirbelschicht bei 240°C mit Luft behandelt. Die O2-Anlagerung beträgt 8%. Die Oxikohle wird mit 270 kg Pech (Erweichungspunkt nach Krämer-Sarnow 40-50°C) und 250 l Wasser gemischt und in einer Strangpresse zu 4-9 mm zylindrischen Formkörpern verpreßt. Bei dem Formprozeß verdampfen bereits 100 l Wasser, so daß aus 1000 kg Oxikohle 1320 kg grüne Nudeln erhalten werden. Diese grünen Formlinge werden in einem Drehrohrofen mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 20°C/min auf 100°C, dann mit 40°C/min auf 900°C erhitzt und anschließend in einer Schwingrinne abgekühlt. Die Ausbeute des Formkokses beträgt 850 kg.
- 2. 1000 kg Gasflammkohle mit 37% flüchtigen Bestandteilen werden auf 60% unter 40 µm aufgemahlen und anschließend in einer fünfstufigen Wirbelschicht bei 220°C mit Luft behandelt. Die O2-Anlagerung beträgt 5%. Die Oxikohle wird mit 240 kg Pech (Erweichungspunkt nach Krämer-Sarnow 40-50°C) und 230 l Wasser gemischt und in einer Strangpresse zu 4-9 mm zylindrischen Formkörpern verpreßt. Bei dem Formprozeß verdampfen bereits 100 l Wasser, so daß aus 1000 kg Oxikohle 1370 kg grüne Nudeln erhalten werden. Diese grünen Formlinge werden in einem Drehrohrofen mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 20°C/min auf 100°C, dann mit 40°C/min auf 880°C erhitzt und anschließend in einer Schwingrinne abgekühlt. Die Ausbeute des Formkokses beträgt 730 kg.
- 3. 1000 kg Eßkohle mit 16% flüchtigen Bestandteilen werden auf 90% unter 40 µm aufgemahlen und anschließend in einer fünfstufigen Wirbelschicht bei 270°C mit Luft behandelt. Die O2-Anlagerung beträgt 10%. Die Oxikohle wird mit 300 kg Pech (Erweichungspunkt nach Krämer-Sarnow 40- 50°C) und 270 l Wasser gemischt und in einer Strangpresse zu 4-9 mm zylindrischen Formlingen verpreßt. Bei dem Formprozeß verdampfen bereits 100 l Wasser, so daß aus 1000 kg Oxikohle 1470 kg grüne Nudeln erhalten werden. Diese grünen Formlinge werden in einem Drehrohrofen mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 20°C/min auf 100°C, dann mit 30°C/min auf 920°C erhitzt und anschließend in einer Schwingrinne abgekühlt. Die Ausbeute des Formkokses beträgt 930 kg.
Claims (7)
1. Verwendung eines Formkokses für die gleichzeitige Entfernung von Schwefeloxiden und Stickstoffoxiden aus Abgasen, der durch Mahlen von Steinkohle mit flüchtigen Bestandteilen zwischen
a) 10 und 20% auf eine Körnung 90%
b) 20 und 30% auf eine Körnung 80%
c) 30 und 45% auf eine Körnung 60%
unter 40 µm, anschließende Oxidation in einer mehrstufigen Wirbelschicht bei 180-270°C unter Anlagerung von 2-10% Sauerstoff, Formung mit Bitumen, Teer oder Pech zu Formlingen mit Durchmessern von 4-9 mm und Entgasung dieser Formlinge bei Temperaturen zwischen 650 und 950°C hergestellt worden ist.
2. Verwendung eines Formkokses nach Anspruch 1 der durch Oxidation von Steinkohle in einer 4-6stufigen Wirbelschicht mit
a) 10-20% flüchtigen Bestandteilen bis zu einer Anlagerung von
8-10% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 250 und 270°C
8-10% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 250 und 270°C
b) 20-30% flüchtigen Bestandteilen bis zu einer Anlagerung von
6-8% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 230 und 250°C
6-8% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 230 und 250°C
c) 40-50% flüchtigen Bestandteilen bis zu einer Anlagerung von
2-4% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 180 und 200°C
2-4% Sauerstoff im Temperaturbereich zwischen 180 und 200°C
hergestellt worden ist.
3. Verwendung eines Formkokses nach Anspruch 1 und 2, wobei als Ausgangsmaterial außer Steinkohle bis zu 10% des Formkoksabriebs mit einer Körnung von 80% unter 40 µm benutzt worden ist.
4. Verwendung eines Formkokses nach Anspruch 1 bis 3, der durch Entgasung der Formlinge in einem Drehrohrofen unter Sauerstoffausschluß im Gegenstrom mit Brenngasen mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 10-30°C/min auf 100°C und anschließend mit 30-50°C/min bis auf 650-950°C hergestellt worden ist.
5. Verwendung eines Formkokses nach Anspruch 1 bis 4, wobei der Formkoks bei einem Schüttgewicht zwischen 580 und 700 g/l und einem Gesamtporenvolumen von 20-45 cm3/100 g einen Zündpunkt mit Luft oberhalb 350°C und eine Stoßhärte oberhalb 89 (Gew.-% > 0,5 mm) aufweist.
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