DE3019635A1 - Verbesserung eines verfahrens zur herstellung von platten-, band- oder folienfoermigen siliziumkristallkoerpern fuer solarzellen - Google Patents
Verbesserung eines verfahrens zur herstellung von platten-, band- oder folienfoermigen siliziumkristallkoerpern fuer solarzellenInfo
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Description
SIEMENS AKTIENGESELLSCHAFT Unser Zeichen Berlin und München ' 3 ' vpA Q g
Verbesserung eines Verfahrens zur Herstellung von platten-, band- oder folienförmigen Siliziumkristallkörpern für Solarzellen.
Zusatz zu Patent (P 29 27 086)
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Verbesserung eines wie im Oberbegriff des Patentanspruchs 1 angegebenen
Verfahrens des Hauptpatents.
Das Verfahren des Hauptpatents betrifft die Herstellung von platten- oder bandförmigen Siliziumkristallkörpern
mit einer der Kolumnarstruktur gleichwertigen Säulenstruktur, wobei diese Siliziumkristallkörper vorrangig
für Solarzellen verwendbar und geeignet sein sollen.
Aus dem bereits druckschriftlich bekannten Stand der Technik sind schon eine Anzahl Verfahren zur Herstellung
von Siliziumkristallkörpern für Solarzellen bekannt, wobei jedoch diese Verfahren zu kostspielig sind,
insbesondere weil sie ein Sägen des nach an sich herkömmlichen Kristallzüchtungsmethoden hergestellten
Siliziumkörpers zu den für Solarzellen notwendigen Kristallscheiben erfordern.
Das obengenannte nicht vorveröffentlichte Hauptpatent betrifft die Erzeugung von bei der Herstellung bereits
als Platten oder Bänder oder Folien anfallende Siliziumkristallkörper mit einer der Kolumnarstruktur gleichwertigen
Säulenstruktur, die sich dannlleicht zu fertigen großflächigen Solarzellen endverarbeiten lassen.
Bei dem Verfahren des Hauptpatents erfolgt die Herstellung der Platten, Bänder oder Folien ohne Aufschmelzen
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des den Siliziumkörper bildenden Grundmaterials, nämlich indem als Ausgangsmaterial verwendetes Siliziumpulver
mit einer Körnung kleiner 1 /um mit einem Binder
zu einem Schlicker verrührt wird, daß dieser Schlicker mit einem Ziehschuh auf einer Unterlage zu einer Folie
ausgezogen und getrocknet wird, daß dann die Unterlage entfernt und daß weiterhin die Siliziumfolie auf einer
temperaturbeständigen inerten Unterlage in Schutzgasatmosphäre in einer unterhalb 143O°C liegenden Sintertemperatur
so gesintert wird, daß eine Lage von einkristallinen Siliziumkörpern mit einem der Foliendicke
angepaßtem Durchmesser entsteht. Als weitere Ausgestaltungen dieses grundsätzlichen Verfahrens des Hauptpatents
kann die Zugabe von Sinterhilfen zum Siliziumpulver, z.B. von Germanium, mit einem Anteil von maximal
5% vorgesehen sein. Es empfiehlt sich, beispielsweise
die Temperaturverteilung im Sinterofen so einzustellen, daß in Dickenrichtung der Folie ein Temperaturgradient
entsteht. Als Unterlage für das Sintern ist als zweckmäßig vorgeschlagen, Quarzglas zu verwenden,
das für den Aufbau der Säulenstruktur mit in periodischen Abständen vorhandenen Kristallisationskeimzentren
versehen ist. Solche Zentren können spitzenförmige Erhebungen in der vorgesehenen Säulenstruktur
des Siliziummate.rials angepaßten Abständen sein. Für die Verwendung als Solarzelle werden Dotierungsstoffe,
wie z.B. Arsen und/oder Bor, dem Siliziummaterial zugesetzt, wobei dies z.B. zusammen mit der Sinterhilfe
in Form der Zugabe arsenhaltiger oder borhaltiger Germaniumlegierung
erfolgen kann.
Weiter ist vorgeschlagen worden, als Binder eine wässerige Lösung von Polyvinylalkohol zuzusetzen. Besonders
wirtschaftlich ist das Herstellungsverfahren, wenn im Durchlaufverfahren gearbeitet wird, wobei beim Ziehen
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der Siliziumfolie bei feststehendem Ziehschuh die zu beschichtende
Unterlage der sich bildenden Folie aus Schlicker mit einer vorgegebenen Geschwindigkeit bewegt
wird. Vor dem Sintern kann die bandförmige Siliziumfolie entsprechend den gewünschten Abmessungen der herzustellenden
Solarzellen in einzelne Platten zerteilt werden, so daß nicht nur das Sägen in Scheibenform, sondern
sogar das Aufteilen in vorgegeben große Siliziumplättchen bereits vor dem Sintern durchgeführt sein kann.
Das Sintern des Siliziumpulvers zu Siliziumkörnern tritt bereits deutlich unterhalb des Schmelzpunktes des Siliziums
(143O0C) ein. Die großen Körner wachsen dabei auf
Kosten der kleineren Körner solange, bis die Orientierung über die Dicke der Folie bzw. der entstehenden Siliziumplatte
gleich ist. Hierzu ist die bereits oben erwähnte Temperaturverteilung im Sinterofen angepaßt zu
wählen, nämlich daß ein Temperaturgradient vorliegt. Der gleiche Effekt kann auch erzielt werden.mit Hilfe
der beispielsweise aus Quarzglas bestehenden Platte mit der bereits erwähnten Periodizität von Singularitäten,
insbesondere spitzenförmigen Erhebungen, die zusammen mit der passend gewählten Temperaturverteilung das Kornwachstum
an der Berührungsfläche zwischen Unterlage und darauf befindlichem Siliziumschlicker injiziert und die
erwünschte Säulenstruktur in Dickenrichtung begünstigt.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine weitere Ausgestaltung bzw. Verbesserung des Verfahrens nach dem
30' Hauptpatent anzugeben, mit dem Ergebnis, eine möglichst porenfreie bzw. dichtgesinterte Siliziumfolie zu erhalten.
Diese Aufgabe wird für ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1 erfindungsgemäß mit den Merkmalen
des Kennzeichens des Patentanspruchs 1 gelöst.
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Weitere Erläuterungen der Erfindung gehen aus der nachfolgenden, anhand der Figuren gegebenen Beschreibung
hervor.
Fig.1 zeigt eine Vorrichtung zum Folienziehen nach dem riauptpatent.
Fig.2 zeigt eine Ausführungsform der Erfindung.
Fig.1 zeigt eine für die Durchführung des Verfahrens nach
dem Hauptpatent geeignete Vorrichtung für das Folienziehen eines Schlickers. Solche Vorrichtungen sind auf anderem
Gebiet, nämlich der Herstellung von Elektrokeramik, bekannt. Mit 1 ist in Fig.1 ein Trichter bezeichnet,
der mit dem Schlicker 2 zu füllen ist. Der Schlicker besteht beispielsweise aus 50 g Siliziumpulver mit einem
Korndurchmesser kleiner als 1 vum, das mit 30 cnr wässerigem
Polyvinylalkohol (5%ig) als Bindemittel angeteigt ist.
Der Siliziumschlicker 2 kann auch die Zugaben von wie bereits erwähnten Dotierungen und Sinterhilfen enthalten.
Durch das Ventil 3, dessen öffnung beispielsweise auf 0,4 mm eingestellt ist, hindurch gelangt der Siliziumschlicker
2 auf die mit 300/um dicker Hostaphan-Folie 4 belegte Glasplatte 5, die in das Unterteil 9 des Zieh- ·
schuhes eingelassen ist. Durch Relativbewegung von Glasplatte 9 und Trichter 1 gegeneinander, z.B. Bewegung des
Trichters 1 in Richtung des Pfeils 6, erfolgt das Ausziehen der Siliziumfolie 7 am Abstreifer 8. Nach dem Trocknen
an Luft ist die Folie 7 bereits so stabil, daß die Hostaphan-Folie 4 abgezogen werden kann und nunmehr eine
freitragende Siliziumfolie vorliegt, die auf einer entsprechenden temperaturbeständigen Unterlage in einem
Argon-Gasstrom bei z.B. 1350 C mindestens 15 min lang gesintert wird. Körner, die kleiner als 1/um sind, verdichten
sich und werde^n so groß, daß Körner entstehen,
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deren Durchmesser größer als die Foliendicke (150 /um) ist. Das Kornwachstum kann durch wie bereits erwähnte
Sinterhilfen gesteuert werden, die Flüssigphasen an den Korngrenzen bilden. Dabei ist zu beachten, daß
diese Sinterhilfen möglichst homogen in dem Schlicker, d.h. in der Folie, enthalten sind. Die Verteilung des
Dotierstoffes kann insbesondere dadurch begünstigt werden, daß aus den in Frage kommenden Dotierstoffen ein
solcher ausgewählt wird, dessen Verteilungskoeffizient in der Flüssigphase höher ist als im Siliziumkorn, so
daß sich eine Anreicherung des Dotierstoffes an den Korngrenzen ergibt. Dies führt zu entsprechend homogener
Verteilung des Dotierstoffes. Auf diese Weise lassen sich bei Verwendung einer Germanium-Arsen-Legierung
(mit maximal Λ% Arsen) η-dotierte Siliziumkörper
und bei Verwendung einer Germanium-Bor-Legierung (maximal 1% Bor) p-dotierte Siliziumkörper in beliebiger
Größe herstellen, in denen durch Eindiffusion mit einem Dotierstoff, der jeweils entgegengesetzten Leitungstyp
erzeugt, ein pn-übergang erzielt wird.
Die nunmehr zu beschreibende erfindungsgemäße Verbesserung und weitere Ausgestaltung der Lehre nach dem Hauptpatent
dient dazu, mit Sicherheit porenfreie gesinterte Siliziumfolie für Solarzellen herzustellen.
Die vorliegende Erfindung geht von der Überlegung aus, für das Dichtsintern der gegebenenfalls auch Germanium
mit weniger als 5 Atom# enthaltenden Siliziumfolienschichten, hergestellt aus dem Schlicker, Germanium als
Sinterhilfsmittel zu verwenden. Dieses Germanium wird
gemäß der vorliegenden Erfindung als Pulver auf die Oberfläche der Siliziumfolienschicht möglichst gleichmäßig
verteilt aufgestreut. Insbesondere kann in der wie in der Fig.2 angedeuteten Weise gearbeitet werden,
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daß eine Siliziumfolienschicht 42 auf ihrer oberen Oberfläche mit mit 44 bezeichneten Germaniumpulver bestreut wird und eine weitere gleichartige Siliziumfolienschicht
43 auf die Folienschicht 42 - genauer auf die darauf befindliche Germanium-Streupulverschicht aufgelegt
wird. Diese im Endergebnis denn dicht aufeinanderliegenden Folienschichten 42 und 43 werden auf
der inerten Sinterunterlage bei den vorgegebenen Sintertemperaturen gesintert, wobei die obere Folienschicht
43 gegebenenfalls mit einer weiteren inerten Platte beschwert ist, damit sich die Folienschichten
42, 43 beim Sintern nicht verziehen. Es kann auch ein ganzer Stapel aus übereinanderliegenden Folienschichten
42, 43 aufgesetzt werden, wobei zwischen je zwei
Schichten eines Schichtpaares 42, 43 - wie für ein einzelnes Paar Schichten 42, 43 dargestellt - aufgestreutes
Germaniumpulver vorgesehen ist. Es kann auch zwischen einer jeden Folienschicht 42, 43 ... eines
ganzen Stapels noch ungesinterter Folienschichten je
20· eine Schicht 44 aus Germaniumpulver vorgesehen sein.
Die Sinterung läuft derart ab, daß das frühzeitig schmelzende Germaniumpulver das ansonsten nicht bis zur
Schmelzphase gelangende Silizium der Folienschichten 42 und 43 an der jeweiligen mit dem Germaniumpulver
in Berührung stehenden Oberfläche des Siliziums dieses anlegiert und eine dünnschichtige Schmelzphase bildet.
Das Germanium 44 wirkt aber nicht nur als Sinterhilfsmittel
im Sinne der Erzeugung einer die Poren schliessenden Schmelzphase, sondern auch als Trennmittel, denn
überraschenderweise lassen sich die beiden dann gesinterten Folienschichten 42 und 43 ohne Schwierigkeiten
voneinander trennen, d.h. man erhält problemlos die 35
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einzelnen der im Stapel gesinterten Siliziumschichten
42 und 43.
4 Patentansprüche 2 Figuren
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Claims (4)
1. Verfahren zum Herstellen von platten- oder bandförmigen
Siliziumkristallkörpern mit einer der Kolumnarstruktur gleichwertigen Säulenstruktur, insbesondere
geeignet zur Weiterverarbeitung for großflächige Solarzellen, ohne Aufschmelzen des den Siliziumkörper bildenden
Grundmäterials, mit den Merkmalen, daß
a) Siliziumpulver mit einer Körnung <1/um mit gegebenenfalls
vorgesehenen Zugabestoffen mit einem Binder vermischt zu einem Schlicker verrührt wird,
b) der Schlicker mit einem Ziehschuh auf einer Unterlage
zu einer Folienschicht ausgezogen, die Folienschicht getrocknet und die Unterlage entfernt wird,
c) die Folienschicht auf einer temperaturbeständigen, inerten Unterlage in Schutzgas-Atmosphäre bei einer
unterhalb 14300C liegenden Sintertemperatur so gesintert
wird, daß eine Lage von einkristallinen Siliziumkömern mit einem der Dicke der Folienschicht
angepaßten Durchmesser entsteht,
gekennzeichnet dadurch, daß vor dem Sintern die Folienschicht (42) mit einer Schicht aus Germaniumpulver
(44) versehen'wird und diese mit Germaniumpulver (44) beschichtete Folienschicht (42) gesintert
wird.
2, Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet
dadurch, daß auf die Schicht aus Germaniumpu!1 ver
(44) einer ersten Folienschicht (42) eine weitere Folienschicht (43) aufgelegt wird und dieses Paar Folienschichten
(42, 43) gemeinsam gesintert wird.
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3. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet
dadurch, daß die zu sinternden Folienschichten (42, 43...) zu einem Stapel aufeinander angeordnet werden,
wobei zwischen Jeweils zwei Folienschichten (42,43) Siliziumpulver (44) vorgesehen ist.
4. Verfahren nach Anspruch 3, gekennzeichnet
dadurch, daß zwischen jeder Folienschicht (42,43 ...) des Stapels Germaniumpulver (44) vorgesehen ist.
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Also Published As
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