[go: up one dir, main page]

DE2933962A1 - Verfahren zur herstellung von 4,5-dichlor-imidazolen. - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 4,5-dichlor-imidazolen.

Info

Publication number
DE2933962A1
DE2933962A1 DE19792933962 DE2933962A DE2933962A1 DE 2933962 A1 DE2933962 A1 DE 2933962A1 DE 19792933962 DE19792933962 DE 19792933962 DE 2933962 A DE2933962 A DE 2933962A DE 2933962 A1 DE2933962 A1 DE 2933962A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
formula
alkyl
aromatic
hydrogen chloride
antimycotics
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19792933962
Other languages
English (en)
Inventor
Dieter Dr. 6238 Hofheim Bosse
Dieter Dr. 6233 Kelkheim Günther
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DE19792933962 priority Critical patent/DE2933962A1/de
Publication of DE2933962A1 publication Critical patent/DE2933962A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D405/00Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom
    • C07D405/02Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings
    • C07D405/04Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von 4,5-Dichlor-imidazolen
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 4,5-Dichlor-imidazolen der Formel worin R einen aliphatischen, aromatischen oder heterocyclischen Rest bedeutet, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man Aldehyde der Formel R - CHO (11) mit Dicyan und Chlorwasserstoff umsetzt.
  • Im Gegensatz zu den 4,5-Dibromimidazolen, die durch Kernbromierung von entsprechenden Imidazolen in einfacher Weise erhalten werden können, ist für die 4,5-Dichlorimidazole bisher kein technisch befriedigendes Verfahren bekannt. Die Kernchlorierung von 2-Alkylimidazolen mittels NaOCl (US-PS 3 409 606, J. heterocycl. Chem. 4, 399 (1967)) bzw. von 2-Pyridylimidazolen mittels Cl2 oder N-Chlorsuccinimid (DE-OS 24 57 127) führt nur in wenigen Fällen mit mäßigen bis schlechten Ausbeuten- zu den gewünschten Produkten. 2-Aryl-4,5-dichlorimidazolewerden gemäß DE-OS 15 67 084 als Wirkstoffe in herbiziden Mitteln beansprucht, doch wird über die Herstellung dieser Wirkstoffe nichts ausgesagt. Gleiches gilt für die in der Dr-£S 25 08 448 u. a. beanspruchten 2-Propoxaryl-4,5-dichlorimidazole mit antihypertonischen und B-rezeptorblockierenden- Eigenschaften.
  • Es wurde nun gefunden, daß man 4,5-Dichlorimidazole in guten Ausbeuten erhält, wenn man in der eingangs beschriebenen Weise verfährt.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren verläuft nach folgendem Reaktionsschema: Als Nebenprodukt entsteht Oxamd, das als Düngemittel Verwendung finden kann.
  • In den Ausgangsstoffen der Formel I ist der Rest R in weiten Grenzen variierbar. Prinzipiell sind alle aliphatischen, aromatischen und heterocyclischen Aldehyde der Reaktion zugänglich; störend wirken lediglich sperrige Substituenten in ortho-Position an einem aromatischen Kern, die eine sterische Hinderung verursachen können, wie z.B. der tert.-Butylrest. Beispielsweise kann der Rest R folgende Bedeutungen haben: Alkyl mit vorzugsweise 1-12 C-Atomen, Phenyl das durch Alkyl, Alkoxy, Halogen, CF3, N02, Alkylamino, Dialkylamino, Phenoxy, Alkoxycarbonyl, Aminocarbonyl, Dialkyl-aminocarbonyl, Phenylalkenyl oder Halogenphenylalkenyl ein oder mehrfach substituiert sein kann; Phenylalkyl oder Phenylalkenyl, worin die Phenylkerne ebenfalls wie oben angegeben substituiert sein können; mehrkernige Aromaten mit 10-16 C-Atomen, die durch Halogen, Alkyl oder Alkoxy substituiert sein können; ferner heterocyclische Reste mit 5 oder 6 Ringgliedern, die gegebenenfalls weitere ankondensierte cycloaliphatische , aromatische oder heterocyclische Reste enthalten -z.B. Furanyl, Benzofuranyl, Thienyl, Benzothienyl, Pyrrolyl, Pyridyl, Pyrazolyl, Imidazolyl, Thiazolyl, Oxazolyl, Benzoxazolyl, Benzthiazolyl, Chinolyl -und/oder durch weitere Reste der oben erwähnten Art substituiert sein können. "Alkyl" bedeutet dabei in den genannten Resten vorzugsweise solches mit 1-6 C-Atomen.
  • Als Ausgangsverbindungen der Formel I kommen demnach z.B. in Betracht: Benzaldehyd, Chlorbenzaldehyde, Brombenzaldehyde, Fluorbenzaldehyde, Anisaldehyd, Hydroxibenzaldehyde, Phenoxibenzaldehyde, Carbomethoxibenzaldehyde, Nitrobenzaldehyde, Chlor-nitro-benzaldehyde, Tolylaldehyde, Naphthaldehyde, Stilbenaldehyde, Dimethylaminobenzaldehyde, Thiophenaldehyde, Benzofuranaldehyde, Pivaldehyd usw. Sie sind nach dem Fachmann an sich bekannten Methoden zugänglich.
  • Die Reaktion wird vorzugsweise in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel durchgeführt.
  • ½ Brauchbare und gegenüber den Reaktanden inerte organische Lösungsmittel sind insbesondere aliphatische und cycloaliphatische Ether wie Diethylether, Diisopyropylether, Diethylenglykol-dimethylether, Dimethoxiethan, Tetrahydrofuran,1,~4-Dioxan, usw., aber auch chlorierte aliphatische Kohlenwasserstoffe wie Methylenchlorid, Chloroform, Tetrachlorkohlenstoff, Hexachlorethan usw. kommen in Frage.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren kann in einem relativ breiten Temperaturintervall durchgeführt werden. Vorteilhaft wird in einem Temperaturbereich von -400C bis +300C, vorzugsweise zwischen -1O0C und +20°C gearbeitet. Die Reaktionsdauer liegt zwischen wenigen Stunden und einigen Tagen.
  • Bei der Reaktion werden Aldehyd und Dicyan in annähernd stöchiometrischem Verhältnis eingesetzt, jedoch kann Dicyan auch im überschuß vorliegen.
  • Im allgemeinen wird so gearbeitet, daß man zuerst das betreffende Lösungsmittel mit Chlorwasserstoff sättigt, Dicyan zufügt und anschließend den betreffenden Aldehyd zutropft. Die auftretende Reaktionswärme wird im allgemeinen durch Außenkühlung abgeführt.
  • Mit Vorteil kann man nach Beendigung der Hauptreaktion nochmals Dicyan einleiten Die verwendeten Reaktanden sollen möglichst wasserfrei sein; geringe Feuchtigkeitsspuren sind zwar unschädlich, doch führt die Anwesenheit von Wasser zu einer Verseifung des eingesetzten Dicyans zuOxamid und sollte daher vermieden werden.
  • Die Aufarbeitung des Reaktionsgemisches erfolgt, indem man den Hydrochlorid-Niederschlag durch Filtration mit oder ohne Druck abtrennt und anschließend mit Wasser behandelt, oder indem man das gesamte Reaktionsgemisch auf Eis gibt und das freigesetzte Imidazol absaugt.
  • Eine weitere Reinigung der anfallenden Reaktionsprodukte ist an sich nicht erforderlich, kann aber, wenn es erwünscht ist, nach bekannten Methoden,z.B. durch Umkristallisieren,erfolgen.
  • Die oben beschriebenen neuen 2-substituierten 4,5-Dichlor-imidazole besitzen antimykotische sowie fungizide Eigenschaften, ferner haben einige dieser Verbindungen herbizide Eigenschaften. Gegenstand der Erfindung sind daher auch die neuen Verbindungen der Formel I, worin R Phenyl, das unsubstituiert oder durch (C1-C6)Alkyl,(C1-C6) Alkoxi, TriSluormethyl, Nitro, Di- (C1-C6) -alkylamino, Phenoxi,(C1-C12) Carbalkoxy, Carbamoyl, Di(C-C Alkyl carbamoyl oder einen Rest der Formel (X=H oder Halogen) ein- oder mehrfach substituiert sein kann, oder einen 5- oder 6-gliedrigen heterocyclischen Rest mit 1-2 Heteroatomen, der weitere ankondensierte cycloaliphatische, aromatische oder heterocyclische Reste enthalten und/oder durch (C1-C6)Alkyl, Halogen oder (C1-C6)Alkoxy substituiert sein kann, bedeutet.
  • Beispiel 1 125 ml trockener Diethylether wird bei -140C bis --200C mit Chlorwasserstoff-Gas gesättigt. AnschlieBend leitet man unter Rühren bei OOC 10,4 g (0,2 Mol) Dicyan ein, tropft innerhalb von 2 Stunden 21,23 g (0,2 Mol) Benzaldehyd zu und leitet danach nochmals 10,4 g (0,2Mol) Dicyan ein. Schon während des Zutropfens des Aldehyds bildet sich einhellbrauner, feiner Niederschlag. Man rührt insgesamt 20 Stunden nach, dabei läßt man die Temperatur auf 200C ansteigen. Die entstandene hellbraune Suspension wird auf Eis gegeben, der Feststoff abfiltriert und aus Ethanol/Wasser umkristallisiert.
  • Ausbeute: 26,42 g (62 % d.Th.) o 4, 5-Dichlor-2-phenyl-imidazol Fp: 76laC (Zers.) Bei Verwendung von Di-ethylenglycoldimethylether, Tetrahydrofuran, Dioxan oder Dimethoxiethan anstelle von Diethylether und ansonsten gleicher Reaktionsführung wurden Ausbeuten zwischen 39 und 67 % d.Th. erhalten.
  • Analog Beispiel 1 wurden folgende Verbindungen der Formel dargestellt:
    Beispiel Nr. R Fp. g C, Zers.7
    f
    2 - O -Cl 176 OC
    3 205 0C
    C1-
    /JF 182 OC
    4 1
    1
    Br
    5 ~O-Br 194 °C
    5 -(I )-Br 194 "C
    I
    6 -(r 1 L59 "C
    . , ~.
    7 - O -NO2 235 OC
    . ~
    3 < C1 187 °C
    NO,
    C31
    153 "C
    3
    Cl ~ r Q
    165 °C
    cl
    12 C1 U 238 oC
    Beispiel Nr. R Fp. EC. Zers.7
    13 -cr ,) 175 "c
    I~C
    ~ -~ ~~
    o-c
    coocK, 204 OC
    15 -C00C4119 181 OC
    16 -Ü 268 OC
    7
    17 < 195 °C
    18 -CH, 247 "C
    19in 238 OC
    20 -c(CH5)3 236 OC

Claims (3)

  1. Patentansprüche: 1))Verfahren zur Herstellung von 4,5-Dichlor-imidazolen der Formel worin R einen aliphatischen, aromatischen oder heterocyclischen Rest bedeutet, dadurch gekennzeichnet, daß man Aldehyde der Formel R-CHO (II) mit Dicyan und Chlorwasserstoff umsetzt.
  2. 2) Dichlorimidazole der Formel (I), worin R Phenyl, das unsubstituiert oder durch (C1-C6)Alkyl, (C1-C6) Alkoxi, Trifluormethyl, Nitro, Di-(C1-C6)-alkylamino, Phenoxi, (C1-C12)Carbalkoxy, Carbamoyl, Di(C -C ^1 Alkvlcarbamoyl oder einen Rest der Formel (X=e octer Halogen1 ein oaer menrtacn substituiert sein kann, oder einen 5- oder 6-gliedrigen heterocyclischen Rest mit 1-2 Heteroatomen, der weitere ankondensierte cycloaliphatische, aromatische oder heterocyclische Reste enthalten und/oder durch (C1-C6)Alkyl, Halogen oder (C1-C6)Alkoxy substituiert sein kann, bedeutet.
  3. 3) Antimykotische, fungizide und herbizide Mittel, gekennzeichnet durch einen Gehalt an einer Verbindung gemäß Anspruch 2.
DE19792933962 1979-08-22 1979-08-22 Verfahren zur herstellung von 4,5-dichlor-imidazolen. Withdrawn DE2933962A1 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19792933962 DE2933962A1 (de) 1979-08-22 1979-08-22 Verfahren zur herstellung von 4,5-dichlor-imidazolen.

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19792933962 DE2933962A1 (de) 1979-08-22 1979-08-22 Verfahren zur herstellung von 4,5-dichlor-imidazolen.

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE2933962A1 true DE2933962A1 (de) 1981-03-26

Family

ID=6079033

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19792933962 Withdrawn DE2933962A1 (de) 1979-08-22 1979-08-22 Verfahren zur herstellung von 4,5-dichlor-imidazolen.

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE2933962A1 (de)

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0071368A1 (de) * 1981-07-28 1983-02-09 Reckitt And Colman Products Limited Imidazolinderivate
FR2539415A1 (fr) * 1983-01-14 1984-07-20 Adir Derives de la d-2 imidazoline, leur preparation et leur application en therapeutique
FR2549831A1 (fr) * 1983-07-27 1985-02-01 Rhone Poulenc Agrochimie Nouveaux derives d'acides aryloxybenzoiques, et leur utilisation comme herbicides
EP0183492A1 (de) * 1984-11-23 1986-06-04 Farmos-Yhtyma Oy Substituierte Imidazolderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
EP0611758A1 (de) * 1993-02-15 1994-08-24 Shikoku Chemicals Corporation Verfahren zur Herstellung 4-halo-5(hydroxymethyl)-imidazol Derivate und neue 4-chloro-imidazol Verbindungen
DE3611147C3 (de) * 1985-04-04 1999-08-19 Turatti Vorrichtung zur Fernsteuerung von in einem Fahrzeug eingebauten Betätigungsmitteln

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0071368A1 (de) * 1981-07-28 1983-02-09 Reckitt And Colman Products Limited Imidazolinderivate
FR2539415A1 (fr) * 1983-01-14 1984-07-20 Adir Derives de la d-2 imidazoline, leur preparation et leur application en therapeutique
FR2549831A1 (fr) * 1983-07-27 1985-02-01 Rhone Poulenc Agrochimie Nouveaux derives d'acides aryloxybenzoiques, et leur utilisation comme herbicides
EP0183492A1 (de) * 1984-11-23 1986-06-04 Farmos-Yhtyma Oy Substituierte Imidazolderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
US4689339A (en) * 1984-11-23 1987-08-25 Farmos Yhtyma Oy 4-dihydroinden-2-yl-, 4-tetrahydronaphth-2-yl-, and 4-dihydrobenzofuran-2-ylimidazoles, useful to block α2 -adrenergic receptors
DE3611147C3 (de) * 1985-04-04 1999-08-19 Turatti Vorrichtung zur Fernsteuerung von in einem Fahrzeug eingebauten Betätigungsmitteln
EP0611758A1 (de) * 1993-02-15 1994-08-24 Shikoku Chemicals Corporation Verfahren zur Herstellung 4-halo-5(hydroxymethyl)-imidazol Derivate und neue 4-chloro-imidazol Verbindungen

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2529689C2 (de) Pyrazolinverbindungen
EP0185256B1 (de) Triazolderivate, deren Herstellung und Verwendung als Schädlingsbekämpfungsmittel
EP0003284B1 (de) Fungizide und bakterizide Mittel auf Basis von 3-Azolylbenzotriazinen und -benzotriazin-1-oxiden und deren Verwendung zur Bekämpfung von Pflanzenkrankheiten
DE2134146A1 (de) Tetrazolo(l,5-a)chinolineenthaltende Mittel zur Bekämpfung von pflanzenpathogenen Organismen
DE2250077A1 (de) Verfahren zur herstellung von benzoxazol- und benzthiazolverbindungen und ihre verwendung zum pflanzenschutz
DE1949013A1 (de) Mittel zur Regulierung des Pflanzenwachstums
DE2839388A1 (de) Imidazolylvinylaether und deren verwendung
DE2832233A1 (de) Alpha -azolyl- beta -hydroxy-ketone, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als fungizide
CH631870A5 (en) Insecticide preparation
DE2712630A1 (de) 1,3,4-thiadiazol-2-yl-harnstoffe, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als fungizide
DE2948535A1 (de) Dichloracetamide, herbizide mittel, die acetanilide als herbizide wirkstoffe und diese dichloracetamide als antagonistische mittel enthalten, sowie ihre verwendung zur bekaempfung unerwuenschten pflanzenwuchses
DE69110749T2 (de) Barbitursäurederivate mit insektizider Wirkung.
DE2933962A1 (de) Verfahren zur herstellung von 4,5-dichlor-imidazolen.
DE2009960B2 (de) Jodierte Formalverbindungen, Verfahren zu ihrer Herstellung und Verwendung derselben
DE1960029A1 (de) Ureidophenylthioharnstoffe,Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre fungizide Verwendung
EP0079312A2 (de) Heterocyclische Acetylenverbindungen
EP0010652B1 (de) Neue 4-Chloroxazole, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung in photoleitenden Schichten in der Elektrophotographie und als optische Aufheller
DE2932305C2 (de)
DE2218329A1 (de) Verfahren zur herstellung von 2trifluormethylimino-derivaten von fuenfring-heterocyclen
DE2810267A1 (de) Verfahren zur herstellung von phenylpyridazinonderivaten
EP0033083B1 (de) N,N-Dialkyl -0-(pyrazol-5-yl)-carbaminsäureester, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung als Insektizide
EP0054866B1 (de) Neue Oxadiazolopyrimidin-Derivate, Verfahren und Zwischenprodukte zu deren Herstellung sowie Arzneimittel enthaltend ein solches Oxadiazolopyrimidin-Derivat
DE3145890A1 (de) Azolylvinyldithioacetale, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als fungizide
DE1595884C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 2-Nitrolmidazolen
DE69306518T2 (de) Phenylimidazolderivate, Verfahren zu deren Herstellung, diese Derivate enthaltende Herbizide und Verwendungen dieser Herbizide

Legal Events

Date Code Title Description
8130 Withdrawal