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DE29905601U1 - Electrochemical sensor element - Google Patents

Electrochemical sensor element

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Publication number
DE29905601U1
DE29905601U1 DE29905601U DE29905601U DE29905601U1 DE 29905601 U1 DE29905601 U1 DE 29905601U1 DE 29905601 U DE29905601 U DE 29905601U DE 29905601 U DE29905601 U DE 29905601U DE 29905601 U1 DE29905601 U1 DE 29905601U1
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DE
Germany
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reference gas
sensor element
electrode
gas space
solid electrolyte
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DE29905601U
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German (de)
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Robert Bosch GmbH
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Robert Bosch GmbH
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Publication date
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    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/403—Cells and electrode assemblies
    • G01N27/406—Cells and probes with solid electrolytes
    • G01N27/407—Cells and probes with solid electrolytes for investigating or analysing gases
    • G01N27/4071—Cells and probes with solid electrolytes for investigating or analysing gases using sensor elements of laminated structure

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Description

• · • ·• · • ·

R. 35335R.35335

24.03.99 Bx/Shi24.03.99 Bx/Shi

ROBERT BOSCH GMBH, 70442 StuttgartROBERT BOSCH GMBH, 70442 Stuttgart

Elektrochemisches SensorelementElectrochemical sensor element

Die Erfindung betrifft ein elektrochemisches Sensorelement zur Bestimmung der Gaskonzentration in Gasgemischen, insbesondere zur Bestimmung des Lambda-Wertes in Abgasen von Verbrennungsmotoren nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.The invention relates to an electrochemical sensor element for determining the gas concentration in gas mixtures, in particular for determining the lambda value in exhaust gases from internal combustion engines according to the preamble of claim 1.

Stand der TechnikState of the art

Sensorelemente der gattungsgemäßen Art sind bekannt. Diese sind als sogenannte planare Sensorelemente ausgeführt, die auf einem als Keramikträger ausgebildeten Festelektrolyten eine einem Meßgas ausgesetzte Meßelektrode und eine einem Referenzgas ausgesetzte Referenzelektrode aufweisen. Der Keramikträger ist aus mehreren Festelektrolytfolien aufgebaut, die mit den Elektroden versehen, zusammenlaminiert und anschließend gesintert sind. Die zusammenlaminierte und gesinterte Struktur ergibt schließlich das planare Sensorelement. In den Keramikträger ist ferner ein elektrischer Widerstandsheizer eingebettet. Der Referenzelektrode wird ein Referenzgas, das in den meisten Fällen von der Luftatmosphäre gebildet wird, über einen in eine Folie des Trägers integrierten Referenzgaskanal zugeführt. Der Referenzgaskanal bildet im Bereich der Referenzelektrode einen Referenzgasraum aus, der dort eine an die Referenzelektrode angepaßte Grundfläche aufweist, damit genügend Sauerstoff zur Referenzelektrode gelangen kann.Sensor elements of the generic type are known. These are designed as so-called planar sensor elements, which have a measuring electrode exposed to a measuring gas and a reference electrode exposed to a reference gas on a solid electrolyte designed as a ceramic carrier. The ceramic carrier is made up of several solid electrolyte films that are provided with the electrodes, laminated together and then sintered. The laminated and sintered structure ultimately produces the planar sensor element. An electrical resistance heater is also embedded in the ceramic carrier. A reference gas, which in most cases is formed by the air atmosphere, is fed to the reference electrode via a reference gas channel integrated into a film of the carrier. The reference gas channel forms a reference gas chamber in the area of the reference electrode, which has a base area adapted to the reference electrode so that sufficient oxygen can reach the reference electrode.

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Zum Betreiben des elektrochemischen Sensorelements wird das Sensorelement mittels des Widerstandheizers auf die notwendige Betriebstemperatur von mindestens 3000C gebracht. Kurz nach dem Einschalten des Widerstandsheizelements wird das
Sensorelement von der Heizerfolie aus erwärmt, wobei es aufgrund der Wärmedehnung der Heizerfolie gegenüber der noch
kalten, angrenzenden Sensorfolie zu einer Zugspannung oberhalb des Referenzgaskanals kommt. Die Zugspannung löst häufig Risse in dem Keramikträger aus, die insbesondere an den oberen Kanten des Referenzgasraums auftreten und an der Außenseite des Sensorelements austreten und damit eine Verbindung von Abgas zur Referenzluft schaffen können, wodurch das Sensorelement unbrauchbar wird.To operate the electrochemical sensor element, the sensor element is heated to the required operating temperature of at least 300 0 C using the resistance heater. Shortly after the resistance heating element is switched on, the
Sensor element is heated by the heater foil, whereby due to the thermal expansion of the heater foil it is
cold, adjacent sensor foil leads to a tensile stress above the reference gas channel. The tensile stress often causes cracks in the ceramic carrier, which occur particularly at the upper edges of the reference gas space and emerge on the outside of the sensor element, thus creating a connection between exhaust gas and reference air, which renders the sensor element unusable.

Bei sogenannten Breitbandsonden ist neben den Festelektrolytfolien
zur Ausbildung der Konzentrationszelle noch mindestens eine weitere Festelektrolytfolie für eine elektrochemische Pumpzelle vorgesehen, wobei die Meßelektrode der Konzentrationszelle und eine innere Pumpelektrode der Pumpzelle in einem Meßgasraum angeordnet sind. Bei dieser übereinanderliegenden
Anordnung von Meßgasraum und Referenzgasraum
breiten sich die Risse bis in den Meßgasraum aus, wodurch
das Meßgas in das Referenzgas eindringen und dieses dadurch verfälschen kann.In so-called broadband probes, in addition to the solid electrolyte foils
To form the concentration cell, at least one further solid electrolyte foil for an electrochemical pump cell is provided, wherein the measuring electrode of the concentration cell and an inner pump electrode of the pump cell are arranged in a measuring gas space. In this superimposed
Arrangement of measuring gas chamber and reference gas chamber
the cracks spread into the measuring gas space, whereby
the measuring gas can penetrate into the reference gas and thereby falsify it.

Es wurde ferner beobachtet, daß die Zugspannung extrem groß wird, wenn eine dem Meßgas ausgesetzte und die Meßelektrode bedeckende Schutzschicht durch Verdampfen von im Abgas mitgeführten Flüssigkeiten gekühlt wird, der Widerstandsheizer so ausgelegt ist, daß die Referenzkanalfolie extrem erwärmt wird, oder der Referenzkanal extrem breit ausgebildet ist.It was further observed that the tensile stress becomes extremely large when a protective layer exposed to the measuring gas and covering the measuring electrode is cooled by evaporation of liquids carried in the exhaust gas, the resistance heater is designed in such a way that the reference channel foil is extremely heated, or the reference channel is designed to be extremely wide.

Um der Ausbildung der Zugspannung entgegenzuwirken, wurde
bereits in der deutschen Patentanmeldung 198 15 700.2 vorge-5 schlagen, der Referenzelektrode an der dem WiderstandheizerTo counteract the formation of tensile stress,
already proposed in the German patent application 198 15 700.2-5, the reference electrode on the resistance heater

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zugewandten Seite eine poröse Schicht vorzulagern, die gleichzeitig als Referenzgasvolumen wirkt, und lediglich einen sehr schmalen Referenzgaskanal vorzusehen. Die poröse Schicht ist dabei im wesentlichen deckungsgleich mit der flächigen Ausdehnung der Referenzelektrode.facing side, a porous layer is placed in front of it, which also acts as a reference gas volume, and only a very narrow reference gas channel is provided. The porous layer is essentially congruent with the surface area of the reference electrode.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, der Auswirkung der auftretenden Zugspannung im Sensorelement entgegenzuwirken, um die aufgrund der auftretenden Zugspannung verursachte Rißbildung in dem Keramikkörper des Sensorelements zu unterbinden. The object of the present invention is to counteract the effect of the tensile stress occurring in the sensor element in order to prevent the formation of cracks in the ceramic body of the sensor element caused by the tensile stress occurring.

Vorteile der ErfindungAdvantages of the invention

Die Erfindung mit den kennzeichnenden Merkmalen des Anspruchs 1 hat den Vorteil, daß die lokale Konzentration der Zugspannung in den oberen Kanten des Referenzgasraums minimiert wird. Damit wird die Zuverlässigkeit und die Langzeitstabilität des Sensorelements verbessert. Dadurch, daß sich die Referenzelektrode über die Kanten des Referenzgasraums hinaus in die angrenzenden Festelektrolytfolien erstreckt, wirkt die Zugspannung an dieser Stelle auf das plastisch verformbare Platin des Platin-Cermet-Material der Referenzelektrode. Dadurch wird die Zugspannung im Bereich der oberen Kanten des Referenzgasraums im wesentlichen absorbiert. Zumindest jedoch kommt es dort nicht zu der lokalen Konzentration der Zugspannung, die zu offenen Rissen an der Oberfläche der Keramik des Sensorelements führt. Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß das Sensorelement einem höhe-0 ren Überspannungstest nach der Herstellung unterzogen werden kann, um damit Keramikfehler besser zu selektieren.The invention with the characterizing features of claim 1 has the advantage that the local concentration of the tensile stress in the upper edges of the reference gas space is minimized. This improves the reliability and long-term stability of the sensor element. Because the reference electrode extends beyond the edges of the reference gas space into the adjacent solid electrolyte foils, the tensile stress at this point acts on the plastically deformable platinum of the platinum cermet material of the reference electrode. As a result, the tensile stress in the area of the upper edges of the reference gas space is essentially absorbed. At least there is no local concentration of the tensile stress there, which leads to open cracks on the surface of the ceramic of the sensor element. A further advantage is that the sensor element can be subjected to a higher overvoltage test after production in order to better select ceramic defects.

Durch die höhere Wärmeleitfähigkeit des Pt (70 W/mK) im Vergleich zu ZrO2 (1 W/mK) und Al2O3 (10W/mK) ergibt sich durch die Anordnung eine schnellere Erwärmung des KeramikträgersDue to the higher thermal conductivity of Pt (70 W/mK) compared to ZrO 2 (1 W/mK) and Al 2 O 3 (10W/mK), the arrangement results in faster heating of the ceramic carrier

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über dem Referenzgaskanal. Dadurch wird sowohl der Temperaturunterschied also auch der Wärmedehnungsunterschied und folglich die Zugspannung gemindert.above the reference gas channel. This reduces both the temperature difference and the thermal expansion difference and consequently the tensile stress.

Vorteilhafte Weiterbildungen und Verbesserungen der Erfindung gehen aus den Unteransprüchen hervor. Durch eine an allen vier Seiten sich über die Fläche des Referenzgasraums erstreckende Referenzelektrode kommt es auch zur Minderung der Rißauslösung an der Vorderkante des Referenzgasraums. Damit lassen sich neben den von der Vorderkante ausgehenden Rissen, die in der Schutzschicht austreten, auch die in der Stirnseite des Sensorelements auftretenden Risse, die auf der Heizerseite weiter verlaufen können, verhindern.Advantageous further developments and improvements of the invention are evident from the subclaims. A reference electrode extending on all four sides over the surface of the reference gas chamber also reduces the initiation of cracks at the front edge of the reference gas chamber. This not only prevents cracks originating from the front edge and emerging in the protective layer, but also cracks occurring in the front side of the sensor element, which can continue on the heater side.

Die Erfindung kann mit obigen Vorteilen auch bei Sensorelementen mit einem im Querschnitt schmalen Referenzgaskanal· angewandt werden. Dies ist aber nicht notwendig, da es hier nie zu Rissen kommt, da die Behinderung der Wärmeleitung durch einen schmalen Referenzgaskanal minimal ist und da der größte Wärmeeintrag des Heizers im vorderen breiten Bereich liegt.The invention can also be used with the above advantages for sensor elements with a reference gas channel that is narrow in cross-section. However, this is not necessary because cracks never occur here, because the obstruction of heat conduction through a narrow reference gas channel is minimal and because the greatest heat input from the heater is in the front wide area.

Zeichnungdrawing

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt und in der nachfolgenden Beschreibung näher erläutert . Es zeigen Figur 1 einen Querschnitt durch ein Sensorelement nach der Linie I-I in Figur 2 und Figur 2 einen Längsschnitt durch das Sensorelement nach der Linie II-II in 0 Figur 1.An embodiment of the invention is shown in the drawing and explained in more detail in the following description. Figure 1 shows a cross section through a sensor element along the line I-I in Figure 2 and Figure 2 shows a longitudinal section through the sensor element along the line II-II in Figure 1.

AusführungsbeispielExample

Figur 1 zeigt ein elektrochemisches Sensorelement 11 im 5 Querschnitt, das im vorliegenden Ausführungsbeispiel eineFigure 1 shows an electrochemical sensor element 11 in cross section, which in the present embodiment has a

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elektrochemische Konzentrationszelle ist, die nach dem sogenannten Nernst-Prinzip arbeitet. Das Sensorelement 11 hat übereinanderliegende Festelektrolytfolien 11a, 11b, lic und lld. Die Festelektrolytfolie 11a bildet die Sensorfolie, die Festelektrolytfolie 11b die Referenzgaskanalfolie und die Festelektrolytfolien lic und lld die Heizerfolie. Die Festelektrolytfolie lic kann als Druckschicht oder als Folie ausgebildet sein. Zwischen den Festelektrolytfolien lic und lld ist ein Widerstandsheizelement 14 in eine elektrische Isolation 18 eingebettet. Die Festelektrolytfolien 11a bis lld sind aus einer sauerstoffleitenden Keramik, beispielsweise aus stabilisiertem ZrO2 ausgeführt.electrochemical concentration cell that operates according to the so-called Nernst principle. The sensor element 11 has solid electrolyte films 11a, 11b, lic and lld lying one above the other. The solid electrolyte film 11a forms the sensor film, the solid electrolyte film 11b the reference gas channel film and the solid electrolyte films lic and lld the heater film. The solid electrolyte film lic can be designed as a printing layer or as a film. Between the solid electrolyte films lic and lld a resistance heating element 14 is embedded in an electrical insulation 18. The solid electrolyte films 11a to lld are made of an oxygen-conducting ceramic, for example of stabilized ZrO 2 .

Auf der äußeren Fläche der Sensorfolie 11a ist dem Meßgas ausgesetzt eine Meßelektrode 12 angeordnet, die mit einer porösen Schutzschicht 13 bedeckt ist. In der Referenzgaskanalfolie 11b ist ein Referenzgasraum 15 ausgebildet, der über einen Referenzgaskanal 16 an die entgegengesetzte Stirnseite des Sensorelements 11 geführt ist und dort an der Stirnseite austritt. Über den Referenzgaskanal 16 wird das Referenzgas, beispielsweise Luft, in den Referenzgasraum 15 geleitet (Figur 2).A measuring electrode 12 is arranged on the outer surface of the sensor film 11a and is exposed to the measuring gas and is covered with a porous protective layer 13. A reference gas chamber 15 is formed in the reference gas channel film 11b, which is led via a reference gas channel 16 to the opposite end face of the sensor element 11 and exits there at the end face. The reference gas, for example air, is led into the reference gas chamber 15 via the reference gas channel 16 (Figure 2).

Der Meßelektrode 12 gegenüberliegend ist auf der anderen Seite der Sensorfolie 11a im Referenzgasraum 15 eine Referenzelektrode 20 angeordnet. Wesentlich für die vorliegende Erfindung ist, daß die flächige Ausdehnung der Referenzelektrode 20 größer ist als flächige Ausdehnung des Referenzgasrauras 15. Dadurch streckt sich die Referenzelektrode 20 über den Referenzgasraum 15 hinaus und liegt außerhalb des Referenzgasraums 15 zwischen der Sensorfolie 11a und der Referenzgaskanalfolie 11b.A reference electrode 20 is arranged opposite the measuring electrode 12 on the other side of the sensor foil 11a in the reference gas space 15. It is essential for the present invention that the surface area of the reference electrode 20 is larger than the surface area of the reference gas space 15. As a result, the reference electrode 20 extends beyond the reference gas space 15 and lies outside the reference gas space 15 between the sensor foil 11a and the reference gas channel foil 11b.

Die Referenzelektrode 20 verfügt ferner über eine Elektrodenleiterbahn 21, die an das entgegengesetzte Ende des Sen-The reference electrode 20 also has an electrode conductor track 21 which is connected to the opposite end of the sensor

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sorelements 11 geführt ist und dort mit einer nicht näher dargestellten Kontaktfläche an der Oberfläche des Sensorelements kontaktierbar ist, wobei gemäß Figur 2 der Referenzgaskanal 16 breiter als die über dem Referenzgaskanal 16 geführte Elektrodenleiterbahn 21 ausgeführt ist.sensor element 11 and can be contacted there with a contact surface (not shown in detail) on the surface of the sensor element, wherein according to Figure 2 the reference gas channel 16 is wider than the electrode conductor track 21 guided above the reference gas channel 16.

Neben dem beschriebenen Sensorelement, das nach dem Nernst-Prinzip arbeitet (Konzentrationszelle), ist die vorliegende Erfindung genauso einsetzbar bei sogenannten Breitbandsonden, bei denen, neben der beschriebenen Konzentrationszelle eine elektrochemische Pumpzelle vorgesehen ist, die mit der Konzentrationszelle zusammenwirkt. Wichtig ist, daß die an den Referenzgasraum angrenzende und benachbart zum Widerstandsheizer befindliche Referenzelektrode sich über den Referenzgasraum hinaus in die angrenzenden Festelektrolytfolien erstreckt.In addition to the described sensor element, which works according to the Nernst principle (concentration cell), the present invention can also be used with so-called broadband probes, in which, in addition to the described concentration cell, an electrochemical pump cell is provided, which interacts with the concentration cell. It is important that the reference electrode adjacent to the reference gas chamber and located next to the resistance heater extends beyond the reference gas chamber into the adjacent solid electrolyte foils.

Claims (5)

1. Elektrochemisches Sensorelement mit einem Festelektrolytkörper, der aus übereinanderliegenden Festelektrolytfolien gebildet ist, sowie mit mindestens einer einem Referenzgas ausgesetzten Referenzelektrode, mindestens einer Heizeinrichtung und mindestens einem Referenzgasraum, der mit der Referenzelektrode in Kontakt steht, dadurch gekennzeichnet, daß die Referenzelektrode (20) breiter als der Referenzgasraum (15) ist, so daß sich die Referenzelektrode (20) über den Referenzgasraum (15) hinaus zumindest seitlich neben dem Referenzgasraum (15) zwischen den angrenzenden Festelektrolytfolien (11a, 11b) erstreckt. 1. Electrochemical sensor element with a solid electrolyte body which is formed from superimposed solid electrolyte films, and with at least one reference electrode exposed to a reference gas, at least one heating device and at least one reference gas space which is in contact with the reference electrode, characterized in that the reference electrode ( 20 ) is wider than the reference gas space ( 15 ), so that the reference electrode ( 20 ) extends beyond the reference gas space ( 15 ) at least laterally next to the reference gas space ( 15 ) between the adjacent solid electrolyte films ( 11a , 11b ). 2. Sensorelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Referenzelektrode (20) sich über alle vier Seiten über die flächige Ausdehnung des Referenzgasraums (15) erstreckt. 2. Sensor element according to claim 1, characterized in that the reference electrode ( 20 ) extends over all four sides over the planar extent of the reference gas space ( 15 ). 3. Sensorelement nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der dem Referenzgasraum (15) zugeführte Referenzgaskanal (16) schmaler ist als der Referenzgasraum (15). 3. Sensor element according to claim 1 or 2, characterized in that the reference gas channel ( 16 ) supplied to the reference gas space ( 15 ) is narrower than the reference gas space ( 15 ). 4. Sensorelement nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Referenzelektrode (20) über eine Elektrodenleiterbahn (21) verfügt, die ihrerseits schmaler als der Referenzgaskanal (16) ist und über dem Referenzgaskanal (16) geführt ist. 4. Sensor element according to claim 3, characterized in that the reference electrode ( 20 ) has an electrode conductor track ( 21 ) which in turn is narrower than the reference gas channel ( 16 ) and is guided above the reference gas channel ( 16 ). 5. Sensorelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Referenzelektrode (20) aus einem Platin-Cermet-Material besteht. 5. Sensor element according to one of the preceding claims, characterized in that the reference electrode ( 20 ) consists of a platinum cermet material.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2003102568A1 (en) * 2002-05-31 2003-12-11 Robert Bosch Gmbh Gas sensor
DE10020082B4 (en) * 2000-04-22 2012-04-05 Robert Bosch Gmbh Electrochemical sensor

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