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DE2830098A1 - Verfahren zum herstellen von homo- und copolymerisaten von alpha - monoolefinen - Google Patents

Verfahren zum herstellen von homo- und copolymerisaten von alpha - monoolefinen

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Publication number
DE2830098A1
DE2830098A1 DE19782830098 DE2830098A DE2830098A1 DE 2830098 A1 DE2830098 A1 DE 2830098A1 DE 19782830098 DE19782830098 DE 19782830098 DE 2830098 A DE2830098 A DE 2830098A DE 2830098 A1 DE2830098 A1 DE 2830098A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
vanadium
catalyst component
weight
dispersion
parts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19782830098
Other languages
English (en)
Inventor
Wolfgang Dipl Chem Dr Gruber
Peter Dipl Chem Dr Klaerner
Guenther Dipl Chem Dr Schweier
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DE19782830098 priority Critical patent/DE2830098A1/de
Publication of DE2830098A1 publication Critical patent/DE2830098A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)

Description

  • Verfahren zum Herstellen von Homo- und Copolymerisaten von
  • α-Monoolefinen Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von Homo- und Copolymerisaten von C2- bis C6-α-Monoolefinen durch Polymerisation des bzw. der Monomeren bei Temperaturen von 30 bis 2000C und Drücken von 0,1 bis 200 bar mittels eines Ziegler-Katalysatorsystems aus (1) einer Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente, (2) einer Metallverbindung der allgemeinen Formel Me Am-n Xn, worin stehen Me für die Metalle Aluminium, Magnesium bzw. Zink, vorzugsweise Aluminium, A für einen C1- bis C12-Kohlenwasserstoffrest, insbesondere einen C1- bis C12-Alkylrest, und vorzugsweise einen C2- bis C8-Alkylrest, X für Chlor, Brom bzw. Wasserstoff, vorzugsweise Chlor bzw. Wasserstoff, m für die Zahl der Wertigkeit des Metalls Me und n für eine Zahl von 0 bis m-l, vorzugsweise eine Zahl von 0 bis l, sowie 5) - gegebenenfalls - einem C1- bis Cl2-Halogenkohlen- t wasserstoff, mit den Maßgaben, daß das Atomverhältnis Vanadin aus der Katalysatorkomponente (1) : Metall (Me) aus der Katalysatorkomponente (2) im Bereich von 1 : 0,1 bis l : 400, vorzugsweise l : 4 bis 1- : 200, und - im gegebenen Fall -das Molverhältnis Katalysatorkomponente (3) : Metall (Me) aus der Katalysatorkomponente (2) im Bereich von 1 : 0,1 bis 1 : 60, vorzugsweise l : l bis 1 : 25, liegt.
  • Verfahren dieser Art haben sich in der Technik gut bewährt, lassen jedoch noch eine Reihe kleinerer oder größerer Wünsche offen. So ist es z.B. die einzusetzende Vanadin enthaltende Katalysatorkomponente (1), die in vielen Fällen Anlaß zu Unzufriedenheit gibt. Dies gilt auch für solche Vanadin enthaltende Katalysatorkomponenten, die von einem feinteiligen Trägerstoff ausgehend hergestellt werden, also sog. "Trägerkatalysatoren", die in der technischen Praxis anderen Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponenten bekanntlich im allgemeinen vorzuziehen sind, da sie sowohl einen guten Betrieb als auch ein gutes Betriebsergebnis ermöglichen.
  • Die Aufgabenstellung zur vorliegenden Erfindung richtet sich auf Vanadin enthaltende Katalysatorkomponenten (1), die ausgehend von einem feinteiligen Trägerstoff hergestellt werden und im Betrieb sowie im Betriebsergebnis vorteilhafte Wirkungen entfalten; - im Betrieb z.B. ermöglichen, schon mit relativ geringen Mengen Wasserstoff als Regler das Molekulargewicht der Polymerisate relativ stark zu senken (was vor allem beim Trockenphasen-Polymerisationsverfahren von Wichtigkeit ist) und als Betriebsergebnis z.B. Polymerisate zu liefern vermögen, die besonders günstige morphologische Eigenschaften haben.
  • Es wurde gefunden, daß die gestellte Aufgabe gelöst werden kann mittels einer Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1), die man erhält indem man einen bestimmten feinteiligen siliziumoxidischen Trägerstoff mit einer bestimmten Lösung, wie sie sich ergibt aus einem bestimmten Alkohol und einem Vanadintrihalogenid, in Berührung bringt, und aus der dabei resultierenden Dispersion durch Eindampfen eine feste Phase isoliert.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist dementsprechend ein Verfahren zum Herstellen von Homo- und Copolymerisaten von C2- bis C6-ffi-Monoolefinen durch Polymerisation des bzw.
  • der Monomeren bei Temperaturen von 30 bis 2000C und Drücken von 9,1 bis 200 bar mittels eines Ziegler-Katalysatorsystems aus (1) . einer Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente, (2) einer Metallverbindung der allgemeinen Formel Me Amn Xn' worin stehen Me für die Metalle Aluminium, Magnesium bzw. Zink, vorzugsweise Aluminium, A für einen C1- bis C12-Kohlenwasserstoffrest, insbesondere einen C1- bis Ci2-Alkylrest, und vorzugsweise einen C2- bis C8-Alkylrest, X für Chlor, Brom bzw. Wasserstoff, vorzugsweise Chlor bzw. Wasserstoff, m für die Zahl der Wertigkeit des Metalls Me und n für eine Zal von 0 bis m-l, vorzugsweise eine Zahl von 0 bis 1, sowie (3) - gegebenenfalls - einen C1- bis C12-Halogenkohlenwasserstoff, mit den Maßgaben, das das Atomverhältnis Vanadin aus der Katalysatorkomponente (1) : Metall (Me) aus der Katalysatorkomponente (2) im Bereich von 1 : 0,1 bis 1 : 400, vorzugsweise 1 : 4 bis 1 : 200 und - im gegebenen Fall - das Molverhältnis Katalysatorkomponente (3) : Metall (Me) aus der Katalysatorkomponente (2) im Bereich von 1 : 0,1 bis 1 : 60, vorzugsweise l : 1 l bis l : 25, liegt. Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß als Vanadin enthaltende Katalysatorkomponente (1) eingesetzt wird das festphasige Produkt (III), das erhalten worden ist, indem man (1.1) einen feinteiligen, porösen, anorganisch-oxidischen Stoff (I), der einen Teilchendurchmesser von 1 bis 1.000, vorzugsweise 1 bis 400/um, ein Porenvolumen von 0,3 bis 3, vorzugsweise 1 bis 2,5 cm3/g sowie eine Oberfläche von 100 bis 1.000, vorzugsweise 200 bis 500 m2/g besitzt und die Formel Si02.aAl203 - worin a steht für eine Zahl im Bereich von O bis 2, insbesondere 0 bis 0,5 - hat, und (1.2) eine Lösung (II), wie sie sich ergibt beim Zusammenbringen von (II a) 100 Gewichtsteilen eines Alkohols der allgemeinen Formel Z-OH, worin Z steht für einen gesättigten C1- bis C8-Kohlenwasserstoffrest, insbesondere einen gesättigten C1- bis C6-Kohlenwasserstoffrest;i und vorzugsweise einen C1- bis C4-Alkylrest, sowie (II b) 0,01 bis 5, vorzugsweise 0,05 bis 3,5 Gewichtsteilen (gerechnet als Vanadin) eines Vanadintrihalogenids, wobei das Halogen Chlor und/oder Brom sein kann, vorzugsweise eines Vanadintrichlorids, mit einander in Berührung bringt unter Bildung einer Dispersion, mit der Maßgabe, daß das Gewichtsverhältnis anorganisch--oxidischer Stoff (I) : Vanadin in dem Vanadintrihalogenid (II b) im Bereich von 1 : 0,01 bis 1 : 0,2, vorzugsweise von l : 0,03 bis 1 : 0,15, liegt; und die Dispersion bei einer Temperatur, die unterhalb von 2000C, vorzugsweise unterhalb von 1200C und oberhalb des Schmelzpunktes des verwendeten Alkohols (II a) liegt, bis zur trockenen Konsistenz - Bildung des festphasigen Produktes (III) - eindampft.
  • Gegenüber vergleichbaren bekannten Verfahren zeichnet sich das erfindungsgemäße dadurch aus, daß es mit technisch-wirtschaftlichen Verbesserungen verbunden ist: So ist bereits die Herstellung der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente einfacher, weil sie in nur einer Stufe erfolgen kann; da hierbei zudem nicht - wie sonst erforderlich - mit einem überschuß an der Vanadinverbindung gearbeitet zu werden braucht, ergibt sich auch hinsichtlich der Wirtschaftlichkeit sowie der Umweltbelastung ein deutlicher Forschritt.
  • Bei der eigentlichen Polymerisation ist es von großem Vorteil, daß schon mit relativ geringen Mengen Wasserstoff als Regler das Molekulargewicht der Polymerisate relativ stark gesenkt werden kann; ein Effekt, der bei Mitverwendung des Halogenkohlenwasserstoffs (3) als Promotor - vor allem bei Trockenphasen-Polymerisationsverfahren - besonders 'ausgeprägt ist. Des weiteren läßt sich bei der Polymerisa- n tion mittels des neuen Katalysatorsystems ein erheblicher Vorteil noch dadurch erreichen, daß dieses mit einer reiativ hohen Produktivität (gerechnet als Gewichtsmenge Polymerisat pro Gewichtseinheit Katalystor) arbeitet und somit auch Polymerisate mit einem geringen Halogen- und Vanadingehalt erhalten werden können. Die an sich unerwünschten Katalysatorbestandteile im Polymerisat (Vanadin und Halogen) sind dann so gering, daß sie dort nicht mehr stören und ihre Entfernung - wozu ein eigener Arbeitsgang erforderlich wäre - entfallen kann. Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhältlichen Polymerisate weisen darüber hinaus weitere fortschrittliche Eigenschaften auf; z.B. erfüllt ihre Morphologie eine wichtige Reihe von Forderungen: Der Gehalt an staubförmigen Polymerisat-Partikeln ist sehr gering, womit die Gefahr von Staubexplosionen stark vermindert wird; zudem ist die Form der Partikel so, daß sich nicht nur eine gute Rührbarkeit (von Wichtigkeit bei der Polymerisatherstellung) ergibt sondern auch ein hohes Schüttgewicht sowie eine gute Rieselfähigkeit, - was beides für die Handhabung der Polymerisate von Vorteil ist.
  • Zu dem erfindungsgemäßen Verfahren ist im einzelnen das Folgende zu bemerken: Das Polymerisationsverfahren als solches kann - unter Beachtung der kennzeichnenden Besonderheiten - in praktisch allen einschlägig üblichen technologischen Ausgestaltungen durchgeführt werden, etwa als diskontinuierliches, taktweise oder kontinuierliches Verfahren, sei es z.B. als Suspensions-Polymerisationsverfahren, Lösungs-Polymerisationsverfahren oder Trockenphasen-Polymerisationsverfahren. Die erwähnten technologischen Ausgestaltungen - mit anderen Worten: die technologischen Varianten der Polymerisation von Olefinen nach Ziegler - sind aus der Literatur und Praxis Çohlbekannt, so daß slch nähere Ausführungen zu ihnen erübrigen. Zu bemerken ist allenfalls noch, daß die neue Vanadin enthaltende Katalysatorkomponente (1) - wie entsprechende bekannte Katalystorkomponenten - z.B. außerhalb oder innerhalb des Polymerisationgefäßes mit der Katalysatorkomponente (2) zusammengebracht werden kann; im letztgenannten Fall etwa durch räumlich getrennten Eingtrag der Komponenten, die im übrigen in Form einer Suspension (Katalysatorkomponente (1)) bzw. Lösung (Katalysatorkomponente (2)) gehandhabt werden können. Auch ist es z.B.
  • möglich, die Katalysatorkomponente (1) oder die vereinigten Katalysatorkomponenten (1) und (2) in Form von Partikeln einzusetzen, die mit einer Umhüllung aus Wachs versehen sind; - eine Arbeitsweise, die beim Trockenphasen-Polymerisationverfahren von Vorteil sein kann.
  • Wie sich gezeigt hat, treten die vorteilhaften Eigenschaften des erfindungsgemäßen Verfahrens besonders dann in Erscheinung, wenn es als Trockenphasen-Polymerisationsverfahren durchgeführt wird.
  • Zu der neuen Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) selbst ist das Folgende zu sagen: Ihre Herstellung erfolgt derart, daß man einen feinteiligen anorganisch-oxidischen Stoff (I) der oben definierten Art und eine bestimmte, oben definierte Lösung (II) miteinander in Berührung bringt, wobei sich eine Dispersion bildet, die dann bis zur trockenen Konsistenz eingedampft wird.
  • Im einzelnen kann man dabei so verfahren, daß man den Stoff (I) in Substanz oder in einem Alkohol dispergiert (zweckmäßigerweise einen Alkohol wie er unter (II a) definiert ist und mit einem Feststoffgehalt der Dispersion von nicht weniger als 5 Ges.%) mit der Lösung (II) vereinigt. Es ist günstig, nach der Vereinigung das Ganze während einer Zeitspanne von 5 bis 120, insbesondere 20 bis 90 Minuten auf einer Temperatur von 100 bis 150, i..sbesondere 20 bis P200C zu halten und erst danach die gebildete Dispersion einzudampfen.
  • Das Herstellen der Lösung (II) selbst kann so erfolgen, wie man üblicherweise Lösungen herstellt und ist insoweit nicht mit Besonderheiten verbunden.
  • Als abschließende Maßnahme bei der Herstellung der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) wird die Dispersion bis zur trockenen Konsistenz eingedampft; - wobei das dabei erhaltene trockene, festphasige Produkt (III) die erfindungsgemäße neue Katalysatorkomponente (1) ist.
  • Im einzelnen kann man dabei - unter Einhaltung der oben angegebenen Temperaturbedingungen - so verfahren, wie man üblicherweise Dispersionen schonend eindampft. Dies bedeutet, daß es im allgemeinen zweckmäßig - und bei relativ hohen Alkoholen (II a) u.U. unerläßlich - ist, das Eindampfen unter mehr oder minder stark erniedrigtem Druck vorzunehmen. Als Paustregel gilt, daß man das Paar Temperatur/Druck so wählen sollte, daß der Eindampfvorgang nach etwa 1 bis 10 Stunden beendet ist. Zweckmäßig ist es auch, das Eindampfen unter steter Wahrung der Homogenität des behandelten Gutes vorzunehmen; - wofür sich z.B. Rotationsverdampfer bewährt haben. Eine verbleibende Restmenge an Alkohol, etwa eine durch Komplexbildung gebundene Menge, ist für das festphasige Produkt (III) im allgemeinen ohne Schaden.
  • Die neuen Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponenten (1), d.h. die festphasigen Produkte (III), lassen sich im Rahmen des eingangs definierten Verfahrens zum Herstellen der dort genannten Polymerisate so einsetzen, wie man üblicherweise die Vanadin enthaltenden Verbindungen bei der Polymerisation von Olefinen nach Ziegler einsetzt. Insoweit sind also beim erfindungsgemäßen Verfahren keine Besonderheiten gegeben, und es kann auf die aus Literatur und Praxis wohlbekannten Einsatzweisen verwiesen werden. - Es ist lediglich noch zu sagen, daß das Verfahren sich vornehmlich zum Herstellen von Homopolymerisaten des Äthylens eignet und daß im Falle des Herstellens von Copolymerisaten des Äthylens mit höheren -Monoolefinen oder des Herstellens von Homopolymerisaten von höheren ;-Monoolefinen vor allem Propen, Buten-l, 4-Nethylpenten-l und Hexen-l als d--Monoolefine in Betracht kommen. Die Regelung der Molekulargewichte der Polymerisate kann in einschlägig üblicher Weise erfolgen, insbesondere mittels Wasserstoff als Regulans.
  • Was die stoffliche Seite der neuen Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponenten (1) betrifft, ist im einzelnen noch das Folgende zu sagen: Der einzusetzende anorganisch-oxidische Stoff (I) wird im allgemeinen ein Alumosilikat oder - insbesondere - ein Siliciumdioxid sein; wichtig ist, daß der Stoff die geforderten Eigenschaften besitzt und möglichst trocken ist (nach 6 Stunden bei einer Temperatur von 1600C und einem Druck von 2 Torr kein Gewichtsverlust mehr). Besonders gut geeignete anorganisch-oxidische Stoffe sind solche, die gemäß der ersten Stufe (I) des in der DE-OS 24 11 735 beschriebenen Verfahrens erhalten werden, insbesondere dann, wenn dabei von Hydrogelen ausgegangen wird, die nach dem in der DE-OS 21 03 243 beschriebenen Verfahren erhalten werden.
  • Die einzusetzenden Alkohole (II a) können z.B. sein: Methanol, Methanol, Propanole, Butanole sowie Cyclohexanol.
  • Als besonders gut geeignet haben sich erwiesen z.B. Methanol, {Methanol, Isopropanol sowie Cyclohexanol. J Die Alkohole (II a) können eingesetzt werden in Form von 7 Einzelindividuen sowie Gemischen aus zwei oder mehr Einzelindividuen.
  • Das einzusetzende Vanadintrihalogenid (II b) kann ein bei Ziegler-Katalysatorsystemen übliches sein.
  • Die Katalysatorkomponente (2) betreffend ist zu sagen, daß sich hierfür ebenfalls die einschlägig üblichen Verbindungen eignen; als geeignete Individuen sind z.B. zu nennen das Al(C2H5)3> l(C2H5)2Cl, Al(C2H5)2H, Al(i-C4Hg)3, Al(n-C4H9)3, Al(C8H17)3 und Isoprenylaluminium.
  • Für die Katalysatorkomponente (3) - den Promotor - eignen sich wiederum z.B. die einschlägig üblichen Halogenkohlenwasserstoffe; insbesondere eignen sich im Alkylrest chlorierte Alkylaromaten, wie seitenkettenchlorierte Alkylben-.
  • zole. Zu bevorzugen sind Benzylchlorid und Benzalchlorid; - wobei das Benzylchlorid herausragend gut geeignet ist.
  • Abschließend ist noch zu bemerken, daß die erfindungsgemäßen Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponenten (1), d.h. die Produkte (III) sowie deren genannte Vor- und Zwischenprodukte empfindlich gegen hydrolytische sowie oxidative Einflüsse sind. Insoweit sollte man beim Umgang mit diesen Substanzen also die für Ziegler-Katalysatoren einschlägig üblichen Vorsichtsmaßnahmen treffen (z.B. Feuchtigkeitsausschluß, Inertgasatmosphäre).
  • beispiel i. 1 (A) Herstellen der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1): 10 Gewichtsteile Siliciumdioxid (Si02, Teilchendurchmesser: 5 bis 40/um, Porenvolumen: 2,0 cm3/g, Oberfläche: 400 m2/g) werden unter Rührung und Kühlung auf -100C in 120 Gewichtsteilen Methanol suspendiert. Diese Suspension wird mit einer Lösung von 3,0 Gewichtsteilen VCl3 in 97 Gewichtsteilen Methanol vereinigt. Man rührt die dabei erhaltene Suspension 30 Minuten bei einer Temperatur von 300C und isoliert anschließend das gebildete festphasige Umsetzungsprodukt durch Abtreiben der flüchtigen Bestandteile in einem Rotationsverdampfer, der bis zu einem Betriebsdruck von 20 Torr und einer Betriebstemperatur von 20 0C gebracht wird. Die Analyse des erhaltenen Produktes - d.h. der Vanadin enthaltende Katalysatorkomponente (1) - ergibt einen Gehalt an Vanadin von 5,2 Gew.% und einen Gehalt an Chlor von 16,6 Gew.%.
  • (B) Polymerisation: 0,038 Gewichtsteile der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) werden in 10 Gewichtsteilen Heptan suspendiert und mit 0,24 Gewichtsteilen Isoprenylaluminium (2) versetzt (die Mengen entsprechen einem Atomverhältnis Vanadin aus der Katalysatorkomponente (1) : Metall (Me = Aluminium) aus der Katalysatorkomponente (2) von etwa 1 : 34).
  • Das so erhaltene Ziegler-Katalysatorsystem wird in einen Rührautoklaven gegeben, der mit 300 Gewichtsteilen (entsprechend etwa 40 % seines Fassungsvermögens) Heptan beschickt ist. Sodann wird unter Rühren und bei den - jeweils durch Regelung konstant gehaltenen - Parametern : Äthylendruck = 30,5 bar, Wasserstoffdruck = 1 bar, Temperatur = 950C, L J Nber eine Zeitspanne von 2 Stunden polymerrsiert, wonach die Polymerisation durch Entspannen des Autoklaven abgebrochen wird.
  • Nähere Angaben zu dem Verfahrensprodukt finden sich in der unten stehenden Tabelle.
  • Beispiel 2 (A) Herstellen der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1): 200 Gewichtsteile Siliciumdioxid (Si02, Teilchendurchmesser: 40 bis lOOlum, Porenvolumen: 1,8 cm3 /g, Oberfläche: 350 m2 /g) werden unter Rührung und Kühlung auf -2O0C in 1 900 Gewichtsteilen Methanol suspendiert. Diese Suspension wird mit einer Lösung von 51 Gewichtsteilen VC13 in 2 000 Gewichtsteilen Methanol vereinigt. Man rührt die dabei erhaltene Suspension 40 Minuten bei einer Temperatur von 25 0C und isoliert anschließend das gebildete festphasige Umsetzungsprodukt durch Abtreiben der flüchtigen Bestandteile in einem Rotationsverdampfer, der bis zu einem Betriebsdruck von 20 Torr und einer Betriebstemperatur von 300C gebracht wird. Die Analyse des erhaltenen Produktes - d.h. der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) - ergibt einen Gehalt an Vanadin von 5,0 Gew.% und einen Gehalt an Chlor von 14,7 7 Gewichtsprozent.
  • (B) Polymerisation: 0,092 Gewichtsteile der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) werden in 10 Gewichtsteilen Heptan suspendiert und mit 0,16 Gewichtsteilen Isoprenylaluminium (2) versetzt (die Mengen entsprechen einem Atomverhältnis Vanadin aus der Katalysatorkomponente (1) : Metall (Me = Aluminium) aus (der Katalysatorkomponente (2) von etwa 1 : 9,5). J Sas so erhaltene Ziegler-Katalysatorsystem wird in einen Rührautoklaven gegeben, der mit 80 Gewichtsteilen (entsprechend etwa 20 d seines Fassungsvermögens) an feinteiligem Polyäthylen beschickt ist. Sodann wird unter Rühren und bei den - jeweils durch Regelung konstant gehaltenen - Parametern : Äthylendruck = 39,5 bar, Wasserstoffdruck = 2 bar, Temperatur = 1000C, über eine Zeitspanne'von 2 Stunden polymerisiert, wonach die Polymerisation durch Entspannen des Autoklaven abgebrochen wird.
  • Nähere Angaben zu dem Verfahrensprodukt finden sich in der unten stehenden Tabelle.
  • Beispiel 3 (A) Herstellen der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1): 200 Gewichtsteile Siliciumdioxid (SiO2, Teilchendurchmesser: 40 bis 160,um, Porenvolumen: 2,1 cm3/g, Oberfläche: 450 m2/g) werden unter Rührung und Kühlung auf -200C in 1 900 Gewichtsteilen Methanol suspendiert. Diese Suspension wird mit einer Lösung von 55 Gewichtsteilen VCl3 in 1 800 Gewichtsteilen Methanol vereinigt. Man rührt die dabei erhaltene Suspension 30 Minuten bei einer Temperatur von 25 0C und isoliert anschließend das gebildete festphasige Umsetzungsprodukt durch Abtreiben der flüchtigen Bestandteile in einem Rotationsverdampfer, der bis zu einem Betriebsdruck von 20 Torr und einer Betriebstemperatur von 300C gebracht wird. Die Analyse des erhaltenen Produktes - d.h. der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) - ergibt einen Gehalt an Vanadin von 5,7 Gew.% und einen Gehalt an Chlor von 15>0 Gew.%.
  • pB) Polymerisation: 0,05 Gewichtsteile der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) werden in 10 Gewichtsteilen Heptan suspendiert und mit 0,24 Gewichtsteilen Isoprenylaluminium (2) versetzt (die Mengen entsprechen einem Atomverhältnis Vanadin aus der Katalysatorkomponente (1) : Metall (Me = Aluminium) aus der Katalysatorkomponente (1) von etwa 1 : 23).
  • Das so erhaltene Ziegler-Katalysatorsystem wird in einen Rührautoklaven gegeben, der mit 300 Gewichtsteilen (entsprechend etwa 40 % seines Fassungsvermögens) an Heptan beschickt ist. Sodann wird unter Rühren und bei den - jeweils durch Regelung konstant gehaltenen - Paramtern Äthylendruck = 29,5 bar, Wasserstoffdruck = 2 bar, Temperatur = 950C, über eine Zeitspanne von 2 Stunden polymerisiert, wonach die Polymerisation durch Entspannen des Autoklaven abgebrochen wird.
  • Nähere Angaben zu dem Verfahrensprodukt finden sich in der unten stehenden Tabelle.
  • Beispiel 4 (A) Das Herstellen der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) erfolgte wie in Beispiel 3.
  • (B) Polymerisation: 0,016 Gewichtsteile der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) werden in 10 Gewichtsteilen Heptan suspendiert und mit 0,24 Gewichtsteilen Isoprenylaluminium (2) sowie 0,025 Gewichtsteilen Benzylchlorid (C7H7C1) (3) versetzt (die Mengen entsprechen einem Atomverhältnis Vanadin aus der Xatalysatorkomponente (1) : Metall (Me = Aluminium) aus der Katalysatorkomponente (2) von etwa 1 : 74 und einem' Molverhältnis Katalysatorkomponente (3) : Metall Me (e = Aluminium) aus der Katalysatorkomponente (2) von etwa 1 : 6,5).
  • Das so erhaltene Ziegler-Katalysatorsystem wird in einen Rührautoklaven gegeben, der mit 300 Gewichtsteilen (entsprechend etwa 40 f seines Fassungsvermögens) an Heptan beschickt ist. Sodann wird unter Rühren und bei den - jeweils durch Regelung konstant gehaltenen - Parametern Äthylendruck = 29,5 bar, Wasserstoffdruck = 2 bar, Temperatur = 950C, über eine Zeitspanne von 2 Stunden polymerisie, wonach die Polymerisation durch Entspannen des Autoklaven abgebrochen wird.
  • Nähere Angaben zu dem Verfahrensprodukt finden sich in der unten stehenden Tabelle.
  • Beispiel 5 (A) Das Herstellen der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) erfolgt wie in Beispiel 3.
  • (B) Polymerisation: 0,027 Gewichtsteile der Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente (1) werden in 10 Gewichtsteilen Heptan suspendiert und mit 0,2 Gewichtsteilen Al(C2H5)3 (2) sowie 0,025 Gewichtsteilen Benzalchlorid (C7H6Cl2) (3) versetzt (die Mengen entsprechen einem Atomverhältnis Vanadin aus der Katalysatorkomponente (1) : Metall (Me = Aluminium) aus der Katalysatorkomponente (2) von etwa 1 : 58 und einem Molverhältnis Katalysatorkomponente (3) : Metall Me (Me = Aluminium) aus der Katalysatorkomponente (2) von etwa 1 : 11).
  • Das so erhaltene Ziegler-Katalysatorsystem wird in einen Rührautoklaven gegeben, der mit 300 Gewichtsteilen (entsprechend etwa 40 {e seines Fassungsvermögens) an Heptan beschickt ist. Sodann wird unter Rühren und bei den - jeweils durch Regelung konstant gehaltenen - Paramtern Äthylendruck = 29,5 bar, Wasserstoffdruck = 2 bar, Temperatur - 95 C, über eine Zeitspanne von 2 Stunden polymerisiert, wonach die Polymerisation durch Entspannen des Autoklaven abgebrochen wird.
  • Nähere Angaben zu dem Verfahrensprodukt finden sich in der unten stehenden Tabelle.
    Beispiel Ausbeute an Gramm Polyäthylen pro Schüttgewicht Melindex
    Polyäthylen Gramm Kata- Gramm Vanadin g/l MI2,16
    Gewichtsteile lysatorkom-
    ponente (1) g/10 Min.
    1 230 5 230 118 400 310 1,5
    2 315 3 150 68 100 505 9,0
    3 285 4 800 100 800 310 5,3
    4 175 9 200 195 400 290 9,8
    5 155 4 700 100 200 300 8,0

Claims (1)

  1. Patentanspruch 7 Verfahren zum Herstellen von Homo- und Copolymerisaten von C2- bis C6--Monoolefinen durch Polymerisation des bzw. der Monomeren bei Temperaturen von 30 bis 2000C und Drücken von 0,l bis 200 bar mittels eines Ziegler-Katalysatorsystems aus einer Vanadin enthaltenden Katalysatorkomponente, (2) einer Metallverbindung der allgemeinen Formel Me Amn Xn' worin stehen Me für die Metalle Aluminium-, Magnesium bzw. Zink, A für einen C1- bis Cl2-Kohlenwasserstoffrest, X für Chlor, Brom bzw. Wasserstoff, m für die Zahl der Wertigkeit des Metalls Me und n für eine Zahl von 0.bis m-l sowie (3) - gegebenenfalls - einem C1- bis Ci2-Halogenkohlenwasserstoff, mit den Maßgaben, daß das Atomverhältnis Vanadin aus der Katalysatorkomponente (1) : Metall (Me) aus der Katalysatorkomponente (2) im Bereich von l : 0,1 bis 1 : 400 und - im gegebenen Fall - das Molverhältnis Katalysatorkomponente (3) : Metall (Me) aus der Katalysatorkomponente (2) im Bereich von 1 : 0,1 bis 1 : 60 liegt, dadurch gekennzeichnet, daß als Vanadin enthaltende Katalysatorkomponente (1) eingesetzt wird das festphasige Produkt (III), das erhalten worden ist, indem man %1.1) einen feinteiligen, porösen, anorganisch-oxidischen 7 Stoff (I), der einen Teilchendurchmesser von 1 bis l.COOXum, ein Porenvolumen von 0,3 bis 3 cm3/g sowie eine Oberfläche von 100 bis 1.000 m2/g besitzt und die Formel SiO2.aAl203 - worin a steht für eine Zahl im Bereich von 0 bis 2 - hat, und (l.2) eine Lösung (II), wie sie sich ergibt beim Zusammenbringen von (II a) 100 Gewichtsteilen eines Alkohols der allgemeinen Formel Z-OH, worin Z steht für einen gesättigten C1- bis C8-Kohlenwasserstoffrest, sowie (II b) 0,01 bis 5 Gewichtsteilen (gerechnet als Vanadin) eines Vanadintrihalogenids, wobei das Halogen Chlor und/oder Brom sein kann, miteinander in Berührung bringt unter Bildung einer Dispersion, mit der Maßgabe, daß das Gewichtsverhältnis anorganisch-oxidischer Stoff (I) : Vanadin in dem Vanadintrihalogenid (II b) im Bereich von 1 : 0,01 bis l : 0,2 liegt; und die Dispersion bei einer Temperatur, die unterhalb von 2000C und oberhalb des Schmelzpunktes des verwendeten Alkohols (II a) liegt, bis zur trockenen Konsistenz - Bildung des festphasigen Produktes (III) - eindampft.
DE19782830098 1978-07-08 1978-07-08 Verfahren zum herstellen von homo- und copolymerisaten von alpha - monoolefinen Withdrawn DE2830098A1 (de)

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DE19782830098 DE2830098A1 (de) 1978-07-08 1978-07-08 Verfahren zum herstellen von homo- und copolymerisaten von alpha - monoolefinen

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0064637A1 (de) * 1981-05-02 1982-11-17 BASF Aktiengesellschaft Verfahren zur Herstellung von Homo- und Copolymerisaten von Monoolefinen durch Polymerisation des bzw. der Monomeren mittels eines Ziegler-Katalysatorsystems auf der Basis einer Vanadium enthaltenden Katalysatorkomponente
US4508842A (en) * 1983-03-29 1985-04-02 Union Carbide Corporation Ethylene polymerization using supported vanadium catalyst
US5210161A (en) * 1983-04-26 1993-05-11 Phillips Petroleum Company Supported vanadium dihalide-ether complex catalyst

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