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DE2738882A1 - Sauerstoffmessfuehler und verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

Sauerstoffmessfuehler und verfahren zu dessen herstellung

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DE2738882A1
DE2738882A1 DE19772738882 DE2738882A DE2738882A1 DE 2738882 A1 DE2738882 A1 DE 2738882A1 DE 19772738882 DE19772738882 DE 19772738882 DE 2738882 A DE2738882 A DE 2738882A DE 2738882 A1 DE2738882 A1 DE 2738882A1
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DE
Germany
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electrode
output voltage
solid electrolyte
oxygen sensor
voltage generating
Prior art date
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Application number
DE19772738882
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DE2738882C3 (de
DE2738882B2 (de
Inventor
Shinichi Matsumoto
Yasuhiro Otsuka
Kiyoshi Uchida
Hiroshi Wakisaka
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toyota Motor Corp
Original Assignee
Toyota Motor Corp
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Publication date
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Publication of DE2738882B2 publication Critical patent/DE2738882B2/de
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    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
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Description

  • Beschreibung Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen Sauerstoffmeßfühler nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1 und auf ein Verfahren zu dessen Hastellung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 11.
  • Derartige Sauerstoffmeßfühler werden für Systeme verwendet, die die drei schädlichen Bestandteile bei kraftfahrtechnischen Emissionen durch Reaktion mit einem Katalysator gleichzeitig beseitigen können, d.h., die unverbrannten Kohlenwasserstoffe (im weiteren als "unverbrannte HC" bezeichnet), Kohlenmonoxide (CO) und Stickoxide (NOx). Diese Systeme werden im weiteren als Dreiwegesystem (three-way system) bezeichnet.
  • Luftverschmutzung ist kein neues Problem mehr. Untersuchungen haben hinsichtlich der ökologischen Wirkungen von unverbranntem HC, CO und NOx Fortschritte erzielt und die Schädlichkeit dieser Bestandteile der kraftfahrtechnischen Emissionen wurde erhst.
  • Um diese unschädlich zu machen, wurden verschiedene Maßnahmen entwickelt und versucht, wie Entgiftungs- bzw. Reinigungssysteme mit einem oxydierenden Katalysator, einem reduzierenden Katalysator oder einer Kombination dieser beiden, und das Dreiwegesystem, das das unverbrannte HC, CO und NOx durch Reaktion mit einem speziellen Katalysator unter besonderen Bedingungen gleichzeitig beseitigen kann. Insbesondere das Dreiwegesystem ist ein ausgezeichnetes Entgiftungssystem, das eine hohe Reinigungsfähigkeit im Bereich theoretischer Luft/Brennstoff-Verhältnisse zeigt; jedoch macht es die Anwendung dieses Dreiwegesystems erforderlich, daß ein Sauerstoffmeßfühler im Abgassystem vorgesehen ist, so daß die Sauerstoffkonzentration im Abgas gemessen bzw. bestimmt und zur Steuerung des Brennstoff-Einspritzvolumens rückgekoppelt werden kann.
  • Der Sauerstoffmeßfühler, in welchem eine Sauerstoffkonzentrationszelle aus einem festen Elektrolyten eines eine Sauerstoffionenleitfähigkeit besitzenden besonderen Keramikmaterials hergestellt ist, dient dazu, die Sauerstoffkonzentration in einem zu messenden Gas dadurch zu bestimmen, daß die elektromotorische Kraft gemessen wird, die sich aufgrund der Differenz zwischen dem Sauerstoffteildruck des zu messenden Gases und dem Bezugsgas, beispielsweise in der Atmosphäre, aufbaut. Bei einem herkömmlichen Sauerstoffmeßfühler werden Platin oder andere Metalle an beiden Seiten des festen Elektrolyten durch verschiedene Verfahren aufgetragen, beispielsweise durch chemisches Plattieren, Dampfablagerung im Vakuum, Metallisieren oder durch Metallpastieren, dem eine Wärmebehandlung folgt, wodurch die Metallelektroden gebildet werden.
  • Die auf diese Weise gebildeten Elektroden besitzen jedoch folgende Nachteile. Im Palle einer chemisch plattierten Elektrode sind zwar die elektrischen Leistungsfähigkeit, wie die Höhe der erzeugten elektromotorischen Kraft, die große bzw. steile SpannCSänderung nahe dem theoretischen Luft/Brennstoff-Verhältnis, die Belastungscharakteristik und der Innenwiderstand des Meßfühlers gut, jedoch treten wegen der geringen Verbindungsfähigkeit des festen Elektrolyten mit dem Metall und einer großen Differenz in den thermischen Ausdehnungskoeffizienten im heißen Abgas Schwierigkeiten auf, wie bdspielsweise Loslösen der Elektrode vom festen Elektrolyten, Ausbrennen, Abreißen der Zugleitung oder physikalisches und chemisches 8treuen. Bei einer durch Dampf abgelagerten oder metallisierten Elektrode kann zwar das Anbrennen oder Reißen der Elektrode wirksam verhindert werden, jedoch sind die verschiedenen obengenannten elektrischen Leistungsfähigkeiten gering. Ferner ist bei einer Elektrode aus pastiertem und gesintertem Platin zwar die Bindefähigkeit der Elektrode mit dem festen Elektrolyten gut und es können Schwierigkeiten, wie das Loslösen, Anbrennen und Reißen der Elektrode wirksam verhindert werden, Jedoch sind die verschiedenen elektrischen Leistungsfähigkeiten sehr gering. Beispiels weise ist die Fläche zwischen den Metallteilchen oder dem Metall, aus dem die Elektrode hergestellt ist, und dem festen Elektrolyten mit einer glasigen Substanz (Fluß- oder Schmelzmittel) überzogen, das in der Metallpaste enthalten ist und das Schwierigkeiten verursacht, wie beispielsweise ein Anwachsen des Innenwiderstandes des Meßfühlers, eine Verschlechterung der Belastungscharakteristik und ein Abfall in der Größe der Ausgangsspannungsänderung mit der Sauerstoffkonzentration im zu messenden Gas.
  • Deshalb muß bei einem herkömmlichen Sauerstoffmeßfühler, bei welchem eine steile Änderung der elektromotorischen Kraft um das theoretische Luft/Brennstoff-Verhältnis nicht stattfindet und bei dem eine Erhöhung des Innenwiderstandes einen Abfall in der zu messenden elektromotorischen Kraft verursacht, der Eingangswiderstand auf der Schaltkreisseite, die der Ausgangsspannung des Meßfühlers ausgesetzt ist, erhöht werden, um die wahre elektromotorische Kraft zu messen, Jedoch kann dieser im Hinblick auf die Isolierfähigkeit oder Sicherheit nicht so erhöht werden, wie er sollte, was eine schlechte Funktion des Sauerstoffmeßfühlers zur Folge hat.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, einen Sauerstoffmeßfühler der eingangs genannten Art zu schaffen, der die obengenannten Nachteile vermeidet, der also insbesondere eine lange Lebensdauer bei verbesserter Zuverlässigkeit besitzt, die in geringerem Maße der Elektrodenverschlechterung unterliegt, der frei von Elektrodenablösung ist, der eine bemerkenswerte Meßleistungsfähigkeit bei einem steilen Anstieg der elektromotorischen Kraft nahe dem theoretischen Luft/Brennstoff-Verhältnis besitzt und der eine erheblich höhere elektromotorische Kraft erzeugen kann. Eine weitere Aufgabe ist das einfache Herstellen eines derartigen Sauerstoffmeßfühlers.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß hinsichtlich des Sauerstoffmeßfühlers durch die Merkmale im Kennzeichen des Anspruchs 1 und hinsichtlich des Verfahrens zum Herstellen eines derartigen Sauerstoffmeßfühlers durch die Merkmale im Kennzeichen des Anspruchs 11 gelöst.
  • Weitere Einzelheiten und Ausgestaltungen der Erfindung sind der folgenden Beschreibung zu entnehmen, in der die Erfindung anhand der in der Zeichnung dargestellten Ausführutpbeispiele näher beschrieben und erläutert wird. Es zeigen: Fig. 1 einen axialen Schnitt durch den Grundaufbau eines Sauerstoffmeßfühlers gemäß einer Ausführungsform vorliegender Erfindung, Fig. 2 einen vergrößerten Teilschnitt durch die Zelle des Sauerstoffmeßfühlers nach Fig. 1, Fig. 3 bis 9 Vorderansichten verschiedener Ausführungsbeispiele vorliegender Erfindung bei unterschiedlichem Aufbau der die Ausgangsapannung erzeugenden Elektrode, der die Ausgangsspannung aufnehmenden Elektrode und der auf der Außenfläche des festen Elektrolyten gebildeten Elektrodenverstifung, Fig. 10 ein die Luftüberschußrate und die elektromotorische Eraft des erfindungsgemäßen Sauerstoffmeßfühlers darstellendes Diagramm, Fig. 11 eine den Laststrom und die elektromotorische Kraft des erfindungsgemäßen Sauerstoffmeßfühlers darstellendes Diagramm, Fig. 12 ein die Dicke der Metallelektrode und die Lebensdauer bzw. die Reaktionszeit des erfindugemäßen Sauerstoffmeßfühlers darstellendes Diagramm und Fig. 13 ein die Dicke der porösen Schicht und die Lebensdauer bzw. die Reaktionszeit des erfindungsgemäßen Sauerstoffmeßfühlers darstellendes Diagramm.
  • Der Grundaufbau des Sauerstoffmeßfühlers gemäß einem Ausführungsbeispiel vorliegender Erfindung urd anhand der Fig. 1 und 2 beschrieben.
  • Gemäß Fig. 1, die den Aufbau eines vollständigen Sauerstoffmeßfühlers gemäß vorliegender Erfindung zeigt, hält ein Halter 1 eine Meßfühlerzelle 2, die über eine Feder 4 und eine Abnahmespitze 3 für die Ausgangsspannung am Halter 1 befestigt und fixiert ist. Die Zelle 2 besteht aus einem Zylinder, dessen eines Ende geschlossen ist und bei dem die Außenfläche nahe dem geschlossenen Ende mit dem Abgas in Berührung ist, wenn der Meßfühler an einem Fahrzeug befestigt ist, und bei dem die Innenfläche mit der Atmosphäre in Verbindung teht. Die Außenseite derZelle 2, die mit dem Abgas in Verbindung steht, ist mit einer Schutzabdeckung 5 versehen, die aus einem porösen bzw.
  • löchrigen Gefäß besteht, dessen eines Ende am Halter 1 befestigt ist. Am dem Halterende mit der Schutzabdeckung 5 abgewandten Ende ist ein elektrischer Isolator 6 angeordnet, der eine Ausgangsklemme 7 trägt, deren eines Ende die Feder 4 gedrückt hält und durch die Feder 4 und die Abnahmespitze 3 zur an der Innenfläche der Zelle 2 gebildeten Bezugsgaselektrode elektrisch hindurchführt, wodurch eine Klemme des Sauerstoffmeßfühlers gebildet ist. Die andere Klemme des Sauerstoffmeßfühlers besteht aus dem Halter 1 und führt mittels eines Graphitplättchens 8, das zwischen der Zelle 2 und dem Halter 1 gelegt ist, zur die Ausgangsspannung abnehmenden Elektrode, die an der Außenfläche der Zelle 2 gebildet ist.
  • Fig. 2 ist ein vergrößerter Schnitt durch die Struktur der Meßfühlerzelle 2 im Bereich ihres geschlossenen Endes. Hier bezeichnet die Bezugsziffer 2a einen festen Elektrolyten, der in einem einseitig geschlossenen Zylinder gebildet ist. Der feste Elektrolyt 2a kann aus Jedem Material hergestellt sein, das eine Sauerstoffionenleitfähigkeit besitzt, beispielsweise aus ZrO2-CaO.
  • Statt ZrO2 kann auch HfO2, U02, TiO2 oder CeO2 und statt CaO kann auch MgO, r2o3, Sec203 oder Nd203 verwendet werden.
  • Ein geeigneter Teil der Außenfläche im Bereich des geschlossenen Endes des festen Elektrolyten 2a ist chemisch plattiert, so daß eine Metallschicht 2b, die die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode bildet, besteht. Diese Elektrode 2b kann in geeigneter Weise aus Platin hergestellt sein. An einem geeigneten Teil der Außenfläche des festen Elektrolyten 2a ist die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode 2c dadurch gebildet, daß eine Metallpaste aufgebracht und gesintert wird. Die Elektrode 2c ist mit der die Ausgangs spannung erzeugenden Elektrode 2b elektrisch verbunden. Die Ausgangsspannung, die durch die Elektrode 2b erzeugt wird, wird über das Graphitplättchen 8 an den Halter 1 übertragen. Platin, Gold und Palladium können einzeln oder als Mischung für'die Metallpaste verwendet werden.
  • Zumindest an der Außenfläche der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode 2b ist eine Schicht 2d zur Elektrodenversteifung gebildet. Platin ist ein geeignetes Material für die Elektrodenversteifungsschicht 2d. Die Elektrodenversteifung 2d ist zusätzlich mit einer porösen Schicht 2e aus einer anorganischen Substanz überzogen. Diese anorganische Substanz kann beispielsweise stabilisierendes ZrO2, Al203 oder MgA1204 sein. Der geeignete Bereich der zusammengesetzten Dicke der Elektroden 2b und 2d ist 0,5 bis 20 #, der der Dicke der porösen Schiciit 2e etwa 5 P bis 250 r. Auf der Innenfläche des Elektrolyten 2a ist die Bezugsgaselektrode 2f gebildet, die über die Abnahmespitze 3 und die Feder 4 mit der Ausgangsklemme 7 verbunden ist. Dieser genannte Grundaufbau wird in weiteren 'Einzelheiten unter Bezugnahme auf die folgenden besonderen Ausführungsbeispiele beschrieben.
  • Beim ersten in Fig. 3 dargestellten Ausführungsbeispiel erstreckt sich bei dem ewähnten Grundaufbau die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode 2b über die gesamte Fläche des geschlossenen Endes des festen Elektrolyten 2a; die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode 2c ist in der Weise gebildet, daß sie nahezu den gesamten Teil des festen Elektrolyten 2a bedeckt, ausgenommen den Bereich der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode 2b; und die Elektrodenversteifung 2d erstreckt sich über die gesamte Außenfläche beider Elektroden 2b und 2c. Ansonsten ist der Aufbau derselbe wie oben beschrieben.
  • Beim zweiten in Fig. 4 dargestellten Ausführungabeispiel erstreckt sich die die Ausgangs spannung erzeugende Elektrode 2b über die gesamte Oberfläche des geschlossenen Endes des Elektrolyten 2a; die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode 2c deckt nahezu den gesamten Teil des festen Elektrolyten 2a außer de Bereich der Elektrode 2b ab; und die Elektrodenversteifung 2d ist nur an der Außenfläche der Elektrode 2b gebildet. Ansonsten ist der Aufbau derselbe wie oben beschrieben.
  • Beim in Fig. 5 dargestellten dritten Ausführungsbeispiel ist eine Vielzahl von die Ausgangsapannung abnehnenden Elektroden 2c an der Außenfläche des festen Elektrolyten 2a in längsgerichteten Streifen gebildet, die die Spitze erreichen; die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode 2b ist ii vorderen Bereich des festen Elektrolyten 2a gebildet, der einige der Elektroden 2c enthält; und die Elektrodenversteifung 2d ist nur an der Außenfläche der Elektrode 2b gebildet. Ansonsten ist der Aufbau derselbe wie oben beschrieben.
  • Beil in Fig. 6 dargestellten vierten Ausführungsbeispiel erstreckt sich die die Ausgangstpannung erzeugende Elektrode 2b Über das gesandte geschlossene Runde des festen Elektrolyten 2a; die die Ausgangsspannung abnehienden Elektroden 2c sind derart gebildet, daß sie an die Elektrode 2b an der Außenfläche des festen Elektrolyten 2a in Fori von fangs- und Längsstreifen angrenzen; und die Elektrodenversteifung 2d ist nur an der Außenfläche der Elektrode 2b gebildet. Ansonsten ist der Aufbau derselbe wie der oben beschriebene Grundaufbau.
  • Bein in Fig. 7 dargestellten sanften Ausführungsbeispiel ist die die 1usgangsapannng abnehmende Elektrode 2c als Gitterband an der Außenfläche des festen Elektrolyten 2a gebildet; die die Ausgangsspannung erzeugende Elittrode 2b ist derart gebildet, deß sie die Außenfläche des festen EleEtrolyten 2a außer dem Sorderbereich der Elektrode 2c überdeckt; und die Elektrodenversteifung 2d ist nur an der Außenfläche der Elektrode 2t gebildet. Ansonsten ist der Aufbau derselbe wie der oben beschriebene Grundaufbau.
  • Beim in Fig. 8 dargestellten sechsten Ausführungsbeispiel ist die die Ausgangs spannung abnehmende Elektrode 2c als Gitterband auf der Außenfläche des festen Elektrolyten 2a gebildet; die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode 2b ist derart ausgebildet, daß sie die Außenfläche des festen Elektrolyten 2a einsilieB-lich des Vorderbereichs der Elektrode 2c abdeckt; und die Elektrodenversteifung 2d ist nur an der Außenfläche der Elektrode 2b gebildet. Im übrigen ist der Aufbau derselbe wie der oben beschriebene Grundaufbau.
  • Beim in Fig. 9 dargestellten siebten Ausführungsbeispiel ist die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode 2c als Gitterband auf der Außenfläche des festen Elektrolyten 2a gebildet; die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode 2b deckt die Außenfläche des festen Elektrolyten 2a einschließlich des Vorderbereichs der Elektrode 2c ab; und die Elektrodenversteifung 2d deckt die Außenflächen beider Elektroden 2b und 2c ab. Im übrigen ist der Aufbau derselbe wie der oben beschriebene Grundaufbau.
  • Im folgenden sei das Verfahren zum Herstellen eines Sauerstoffmeßfühlers gemäß vorliegender Erfindung beschrieben. Zuerst wird der feste Elektrolyt 2a wie in den obigen Beispielen beschrieben hergestellt. Die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode 2c an der Außenfläche des festen Elektrolyten 2a (außer dem Teil im Bereich des geschlossenen Endes) ist aus Gold-, Platin, Palladium- oder Rhodium-Paste hergestellt, die aufgetragen und dann wärmebehandelt bzw. gesintert wird. Die die Ausgangs spannung erzeugende Elektrode 2b im Bereich des geschlossenen Endes des festen Elektrolyten 2a erhält man durch chemisches Plattieren durch Eintauchen in eine nicht-elektrolytische Plattierlösung, die Platin enthält. Die Elektrodenversteifung 2d an den Außenflächen der Elektroden 2b und 2c erhält man durch Elektroplattieren, Dampfablagerung unter Vakuum, Ionenplattieren oder Metallisieren. Die poröse Schicht 2e an der Außenfläche der Elektrodenversteifung 2d erhält man durch Plasmametallisieren des genannten Al203-Pulvers usw. Die Bezugsgaselektrode 2f auf der Innenfläche des festen Elektrolyten 2a erhält man durch chemisches Plattieren oder durch Auftragen und Wärmebehandeln der Metallpaste. Die auf diese Weise hergestellte Meßfühler zelle 2 ist im Halter 1, der eine besondere Form besitzt, so gehalten, daß die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode 2b und der Halter 1 miteinander elektrisch zusammenhängend sind.
  • Dann wird die Ausgangsklemme 7 so vorgesehen, daß die Bezugsgaselektrode 2f und die Ausgangsklemme 7 miteinander zusammenhängen , wodurch der Sauerstoffmeßfühler geschaffen ist.
  • Es sei nun der Vorgang der Herstellung der Meßfühlerzelle anhand der speziellen Beispiele detaillier beschrieben.
  • Zunächst erhält man beim Beispiel des ersten Herstellungsverfahrens den festen Elektrolyten 2a durch Mischen von ZrO2 und X203 bei einem Verhältnis von 90 mol% und 10 mole, indem eine spezielle Reagensgüteklasse verwendet wird und die Mischung 48 Stunden lang bei 13000C in Luft in einem elektrischen Ofen gebrannt wird. Dann wird die Mischung etwa 1 0 Stunden lang in einer Kugelmühle vermischt; in einem Zerstäubungstrockner granuliert; dann in die Form eines Meßfühlers durch Gummidruck und Schleifen geformt; und schließlich 20 Stunden lang bei 18000C in einem Gasofen gebrannt, so daß sich eine gesinterte Masse ergibt. Wenn 0a0 oder MgO als Stabilisator verwendet wird, erhält man auch eine gesinterte Masse durch denselben oben beschriebenen Vorgang.
  • Dann wird der feste Elektrolyt 2a, der eine gesinterte Masse aus 90 mole ZrO2 und 10 mol% Y203 darstellt, mit Aceton gut entfettet; durch 20-minütiges Eintauchen bei 400C in eine wässrige Lösung geätzt, die aus Chromtrioxid 50 g/l Schwefelsäure 100 ml/l und Fluorwasserstoffsäure 100 ml/l zusammengesetzt ist; vollständig mit Wasser abgewaschen, getrocknet; mit handelsüblicher Platinpaste bestrichen; und dann 20 Minuten lang bei 8000C mit Luft gebrannt, wodurch die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode 2c gebildet wird. Dann wird der feste Elektrolyt 2a mit der bereits gebildeten Elektrode 2c entfettet, mit Wasser gespült und für einige Sekunden bei Raumtemperatur in eine wässrige Lösung aus Chlorplatin (IV)-säure 5 g/l getaucht, woran sich ein 30-minütiges Trocknen bei 500C anschließt. Daraufhin wird der getrocknete feste Elektrolyt 2a einer Kernbildung durch Ausfällen (precipitation nucleation) durch 10-minütiges Eintauchen bei Raumtemperatur in eine Lösung aus Natriumboranat 3 g/l unterworfen. Nach der Kernbildung durch Ausfällen wird eine bestimmte Länge des geschlossenen Endes des festen Elektrolyten 2a in eine nicht-elektrolytische Plattierlösung eingetaucht, die man durch Lösen von 0,25 g Chlorplatin (VI)-säure in 950 ml konzentriertem Amoniakwasser löst, dessen Volumen auf 1 1 durch Verdünnen mit reinem Wasser und Hinzufügen von 0,1 g Natriumboranat unmittelbar vor der Verwendung erhält.
  • Nachdem dies in einem Bad 2 Stunden lang bei 250C belassen wurde, wird Platin an der Außenfläche des vorderen Teils des s festen Elektrolyten 2a einheitlich niedergeschlagen bzw. ausgefällt, wodurch die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode 2b erzeugt ist. Danach wird das Elektroplattieren 20 Minuten lang durchgeführt, indem eine handelsübliche Platin-Plattierlösung (Platin-Plattierlösung Nr. 765, hergestellt durch Japan Engelhald, Co.) mit einer Platin-Konzentration von 12 g/l, eine elektrische Stromdichte von 0,8 A/dm2 und eine Badtemperatur von 800C und ein pH-Wert von 12,5 angewendet wird. Dadurch wird ein 2 >i-Film der Platin-Plattierung, d.h. die Elektrodenversteifung 2d, gebildet. Daraufhin wird Aluminiumoixidpulver plasmametallisiert, was eine poröse Schicht 2e von etwa 100 p Dicke liefert. Die Plasma-Metallisierung wird mit einem Plasmalichtbogenstrom von SOO A, einer Lichtbogenspannung von 65 V durchgeführt, wobei die Strömungsraten der Gase gleich 100 SCFH (etwa 2,83 m3/h) für N2 und 15 SCFH (etwa 0,42 m3/h) für H2 die Strömungsrate für das Pulverzuführgas N2 gleich 37 SCPH (etwa 1,05 m3/h) und die Pulverzuführungsrate gleich 12,5 1b/h (etwa 2,5 kg/h) sind.
  • Beim obengenannten Vorgang kann die Reihenfolge der Hinwendung der Platinpase, der das nicht-elektrolytische Plattieren nach dem Ätzen, Waschen und Trocknen folgt, auch umgekehrt sein, ohne daß die Merkmale des Sauerstoffmeßfühlers nachteilig beeinflußt werden.
  • Ein Sauerstoffmeßfühler, der mit einer Meßfühlerzelle ausgerüste ist, die gemäß dem Verfahren nach dem ersten Beispiel hergestellt ist, wird im folgenden als Muster bzw. Probe A bezeichnet.
  • Beim zweiten Beispiel wird die Elektrodenversteifung 2d des ersten Beispiels statt durch Elektroplattieren mit Platin, wie beim ersten Beispiel, durch Vakuumdampfablagerung gebildet, wobei die Bedingungen ftir die Vak'rumdampfablagerung in einem Druck von 1x10-4 Torr, einem Niederschlagsabstand von 150 mm und einer Niederschlagszeit von 15 Minuten bestehen. Einaif diese Weise erhaltener Sauerstoffmeßfühler wird im folgenden als Muster bzw.
  • Probe B bezeichnet.
  • Beim dritten Beispiel wird die Elektrodenversteifung 2d statt dlrch Elektroplattierung, wie beim ersten Beispiel, durch Ionenplattierung gebildet, wobei die Bedingungen der Ionenplattierung in einem Druck von 2x10 4 Torr, einem Niederschlagsabstand von 150 mm, einer Vorspann-Spannung von 3 KV, einer Niederschlagszeit von 30 Minuten und einem Elektronenstrahl strom von 200 mA bestehen. Auf diese Weise erhält man einen Sauerstoffmeßfühler, der im folgenden als Muster bzw. Probe C bezeichnet wird.
  • Zum Vergleich werden bei einem Muster bzw. einer Probe D entsprechend dem Verfahren beim ersten Beispiel Platinelektroden von etwa 0,5 P Dicke durch nicht-elektrolytisches Plattieren auf beiden Seiten des festen Elektrolyten 2a gebildet und unmittelbar darauf wird ein Aluminiumoxidpulver-Uberzug in derselben Weise wie beim ersten Beispiel plasmametallisiert.
  • Unter Verwendung der Muster bzw. Proben A, B, C und D wurden die Merkmale der Sauerstoffmeßfühler gemäß vorliegender Erfindung und herkömmlicher Art zum Vergleich untersucht.
  • Als erstes wurden die Prüf- bzw. Testbedingungen wie folgt festgelegt: 2000 cm3-Maschine, 2500 Upm, Saugdruck von 350 mmHg, unverbleites Benzin als Kraftstoff und Dauer 200 Stunden.
  • Erläutert sei noch, daß in den Fig. 10 und 11 die Kennlinien der zum Vergleich gefertigten Probe D in zweierlei Hinsicht aufgenommen wurden, nämlich einmals als "Probe D" nach dem obengenannten Dauerversuch, wie auch die erfindungsgemäßen Proben A, B und C, und zum anderen aber auch als "Vergleichßprobe D' "vor dem Dauerversuch. Die Vergleichsprobe D' wurde also im Gegensatz zu den Proben A - D dem Dauerversuch nicht unterzogen.
  • Zunächst wurde die Kennlinie der Luftüberschußrate () ) in Abhängigkeit von der elektromotorischen Kraft untersucht.
  • Während des Teste wurde der Sauerstoffmeßfühler auf 5000C gehalten; ein Gasgemisch, das 1 % 112 und 99 % N2 pro Volumeneinheit enthält, wurde bei einer Rate von 2000 cm3/min auf die Seite des zu messenden Gases eingeleitet; im einen Bereich der Luftüberschußraten 2 = 0 bis 3 mit Zusatz von Luft wurde die elektromotorische Kraft des Meßfühlers mit einem Voltmeter von 1000 MdEingangsimpedanz gemessen; diese Ergebnisse sind in Fig. 10 zusammengefaßt. Wie aus Fig. 10 ersichtlich ist, ist beim Sauerstoffmeßfühler gemäß vorliegender Erfindung die Elektrodenverschlechterung geringer als bei der herkömmlichen Probe D; eine höhere Spannung wird erzeugt; und das Ansteigen der elektromotorischen Kraft im Bereich des theoretischen Luft/ Brennstoff-Verhältnisses ist steiler. Dies zeigt, daß die Leistungsfähigkeit bzw. das Verhalten des Sauerstoffmeßfühlers gemäß vorliegender Erfindung ausgezeichnet ist.
  • Darauf wurde die Belastungskennlinie des Sauerstoffmeßfühlers untersucht. Bei dem Versuch wurde der Meßfühler auf 5000C gehalten; ein Gasgemisch, das 1 % H2 und 99 % N2 pro Volumeneinheit enthält, wurde mit einer Rate von 2000 cm3/min auf der Seite des zu messenden Gases eingeleitet; variable Widerstände wurden an beiden Enden des Meßfühlers angeschlossen; mit verändertem Widerstand wurde die Klemmenspannung des Meßfühlers mit dem obengenannten Voltmeter gemessen.
  • Wie aus Fig. 11, in der die Ergebnisse zusammengeS;ellt sind, ersichtlich ist, ist selbst dann, wenn ein Lastwiderstand zugeschaltet ist, der Spannungsabfall sehr gering. Der Abfall in der gemessenen Spannung war vernachlässigbar, selbst als der Meßfühler an einen Spannungsmeßkreis angeschlossen wurde, der in dem System enthalten ist.
  • Danach wurde die Wirkung der veränderten Dicken der Metallelektroden (2b und 2d) und der porösen Schicht 2e auf die Reaktionskennlinie der Probe A untersucht. Untersucht wird die Reaktionszeit, die die elektromotorische Kraft des Meßfühlers inötigt,um 0,8 V zu erreichen, wenn das Luft/Brennstoff-Verhältnis des Abgases abrupt von 15,5 auf 14,0 geändert wurde, wobei eine 2000 cm3-Maschine, die bei 2500 Upm betrieben wird, ein Saugdruck von 350 mmHg und eine Meßfühlertemperatur von 650°C vorgesehen wurde. Diese Reaktionszeiten wurden als Reaktionskennlinie genommen.
  • Die Ergebnisse sind in den Fig. 12 und 13 zusammengefaßt, wobei die Ordinate die Reaktionszeit, die Abszisse die Dicke der Metallelektrode oder der porösen Schicht und die Linie, die die Zeichen verbindet, die # verbindet, die Kennlinienkurve ist. Wie daraus ersichtlich ist, ist die Dicke der Metallelektrode vorzugsweise geringer als 20 , während die der porösen Schicht vorzugsweise weniger als 250 µ ist.
  • Als nächstes wurde unter Verwendung der Probe A die Wirkung der veränderten Dicken der Metallelektroden (2b und 2d) und der porösen Schicht 2e auf die Meßfühlerlebensdauer untersucht. Bei der Untersuchung wurde die Zeit genommen, die die elektromotorische Kraft des Meßfühlers für einen Abfall unter 0,55 V benötigt, wobei eine 2000 cm3-Maschine mit 2500 Upm, Saugdruck von 350 mmHg, eine Meßfühlertemperatur von 650 0C und ein Luft/Brennstoff-Verhältnis des Abgases gleich 14,0 vorgesehen wurde. DieseZeit wurde als Lebensdauer genommen.
  • Die Ergebnisse sind in den Fig. 12 und 13 zusammengefaßt, in denen die Ordinate die Lebensdauer, die Abszisse die Dicke der Metallelektrode oder der porösen Schicht, und die Linie, die die Zeichen 0 verbindet, die Kennlinienkurve darstellt. Wie daraus ersichtlich ist, ist die Dicke der Metallelektrode vorzugsweise größer als 0,5 , während die der porösen Schicht vorzugsweise größer als 5,1 ist.
  • Aus der Reaktions- bzw. Ansprechzeit und den Lebensdauerkennlinien ist ersichtlich, daß die Dicke der Metallelektroden (2b und 2d) vorzugsweise bei 0,5 bis 20 p liegt, während die der porösen bei Schicht 2e/vorzugsweise 5 bis 250µ liegt.
  • Aufgrund dieses Aufbaus und der Kennlinien können vom erfindungsgemäßen Sauerstoffmeßfühler die folgenden Leistungen erwartet werden: a) Da die Elektrodenverschlechterung gering ist und eine Elektrodenablösung kaum stattfindet, besitzt der Sauerstoffmeßfühler eine verlängerte Lebensdauer und eine erhöhte Zuverlässigkeit.
  • b) Da der Anstieg der elektromotorischen Kraft um das theoretische Luft/Brennstoff-Verhältnis steil ist, besitzt der Meßfühler eine ausgezeichnete Meßeigenschaft.
  • c) Die erzeugte elektromotorische Kraft ist weitaus größer als die durch einen herkömmlichen Sauerstoffmeßfühler erzeugte.
  • d) Die Dicke der Metallelektrode kann bei 0,5 bis 20>i und die der porösen Schicht bei 5 bis 250,1 liegen.
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Claims (12)

  1. Titel: Sauerstoffmeßfühler und Verfahren zu dessen Herstellung Patentansprüche 1.) Sauerstoffmeßfühler mit einem festen Elektrolyten in Form eines mit einem geschlossenen Ende versehenen Zylinders aus einem Sauerstoffionen leitenden Material, mit einer Bezugselektrode an der Innenfläche des festen Elektrolyten und mit einer weiteren Elektrode an der Gasmeßfläche des festen Elektrolyten, von welchen Elektroden ein Ausgangssignal abgenommen wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektrode an der Gasmeßfläche des festen Elektrolyten (2a)au einer eine Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b), die durch chemisches Plattieren an einer geeigneten Stelle der Außenfläche zumindest im Bereich des geschlossenen Endes des festen Elektrolyten (2a) gebildet ist, aus einer die Ausgangsspannung abnehmenden Elektrode (2c), die mit einer Metallpaste an einer geeigneten Stelle der Außenfläche des festen Elektrolyten (2a) derart gebildet ist, daß sie mit der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) elektrisch verbunden ist, und aus einer Elektrodenversteifung (2d) zusammengesetzt ist, die an der Außenfläche zumindest der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) vorgesehen ist, und daß eine poröse Schicht (2e) aus einer anorganischen Substanz an der Außenfläche der Elektrodenversteifung (2b) gebildet ist.
  2. 2. Sauerstoffmeßfühler nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die kombinierte Dicke der die Ausgangs spannung erzeugenden Elektrode (2b) und der die Ausgangsspannung abnehmenden Elektrode (2c) bzw. der Elektrodenversteifung (2d) etwa 0,25 bis 20 p ist.
  3. 3. Sauerstoffmeßfühler nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der porösen Schicht (2e) etwa 5 bis 250 r ist.
  4. 4. Sauerstoffmeßfühler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode (2b) die gesamte Oberfläche des geschlossenen vorderen Endes des festen Elektrolyten (2a) überdeckt, daß die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode (2c) die gesamte Ob erfläche des festen Elektrolyten (2a) außer dem Bereich der die Ausgangs spannung erzeugenden Elektrode (2b) im wesentlichen überdeckt und daß die Elektrodenversteifung (2d) die gesamte Oberfläche beider Elektroden (2b, 2c) überdeckt (Fig. 3).
  5. 5. SauerstoffmeBfühler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode (2b) die gesamte Oberfläche des geschlossenen vorderen Endes des festen Elektrolyten (2a) überdeckt, daß die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode (2c) die gesamte Oberfläche des festen Elektrolyten (2a) außer dem Bereich der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) überdeckt und daß die Elektrodenverstärkung (2d) auf der Außenfläche ausschließlich der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) gebildet ist (Fig. 4).
  6. 6. Sauerstoffmeßfühler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode (2c)die Form einer Vielzahl von längs gerichteten Streifen besitzt, die an die Spitze der Außenfläche des festen Elektrolyten (2a) heranreichen, daß die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode (2b) an der Außenfläche des vorderen Endes des festen Elektrolyten (2a) außer im Bereich der die Ausgangsspannung abnehmenden Elektrode (2c) gebildet ist und daß die Elektrodenversteifung (2d) an der Außenfläche ausschließlich der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) vorgesehen ist (Fig. 5).
  7. 7. Sauerstoffmeßfühler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode (2b) die gesamte Außenfläche des geschlossenen vorderen Teils des festen Elektrolyten (2a) überdeckt, daß die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode (2c) an die die Auagangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) angrenzend als eine Vielzahl von Umfangs- und Längsstreifen gebildet ist, und daß die Elektrodenversteifung (2d) an der Außenfläche ausschließlich der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) gebildet ist (Fig. 6).
  8. 8. Sauerstoffmeßfühler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode (2c) als Gitterband auf der Außenfläche des festen Elektrolyten (2a) gebildet ist, daß die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode (2b) auf der Außenfläche des vorderen Teils des festen Elektrolyten (2a) außer im Bereich der die dusgangsspannung abnehmenden Elektrode (2c) gebildet ist und daß die Elektrodenversteifung (2d) nur an der Außenfläche der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) gebildet ist (Fig. 7).
  9. 9. Sauerstoffmeßfühler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die die Ausgangsspannung abnehmende Elektrode (2c)die Form eines Gitterbandes auf der Außenfläche des festen Elektrolyten (2a) besitzt, daß die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode (2b) die gesamte Außenfläche der festen Elektrodenspitze einschließlich des Bereichs der die Ausgangsspannung ahnehmenden Elektrode (2c) überdeckt und daß die Elektrodenversteifung (2d) nur auf der Außenfläche der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) gebildet ist (Fig. 8).
  10. 10. Sauerstoffmeßfühler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die die Ausgangsapannung abnehmende Elektrode (2c) die Form eines Gitterbandes auf der Außenfläche des festen Elektrolyten (2a) besitzt, daß die die Ausgangsspannung erzeugende Elektrode (2b) die gesamte Außenfläche der festen Elektrodenspitze einschließlich des Bereichs der die Ausgangsspannung abnehmenden Elektrode (2c) überdeckt und daß die Elektrodenversteifung (2d) an den Außenflächen beider Elektroden (2b, 2c) vorgesehen ist. (Fig. 9).
  11. 11. Verfahren zum Herstellen eines Sauerstoffmeßfühlers nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem durch Brennen eines Zylinders mit einem geschlossenen Ende aus einem Sauerstoffionen leitenden Material ein fester Elektrolyt hergestellt wird, an dessen Außen- und Innenfläche eine Elektrode aufgebracht wird, g e k e n n z e i c h n e t durch folgende 8chritte: a) Bilden einer eine Ausgangsspannung abnehmenden Elektrode (2c) durch Anbringen und Wärmebehandeln einer Metallpaste an einer geeigneten Stelle der Außenfläche des festen Elektrolyten (2a); b) Bilden einer die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) durch chemisches Plattieren an einer geeigneten Stelle der Außenfläche zumindest des geschlossenen Endes des festen Elektrolyten (2a); c) Bilden einer Elektrodenversteifung (2d) an der Außenfläche von zumindest der die Ausgangsspannung erzeugenden Elektrode (2b) durch Vakuumdampfablagerung, Elektroplattieren, Ionenplattieren oder Metallisieren, d) Bilden einer porösen Schicht (2e) aus einer anorganischen Substanz auf die Außenflächen der Elektroden (2b, 2c); e) Bilden einer Bezugsgaselektrode (2f) an der Innenfläche des festen Elektrolyten (2a) durch chemisches Plattieren oder durch Aufbringen und Wärmebehandeln einer Metallpaste; f) sicheres Fixieren des festen Elektrolyten (2a) zusammen mit den Elektroden (2b - 2f) an seiner Innen- und Außenfläche in einem Halter (1) in solcher Weise, daß der Elektrolyt (2a) mit der die Ausgangs spannung erzeugenden Elektrode (2b) elektrisch verbunden werden kann; und g) Vorsehen einer Ausgangsklemme (7) zur elektrischen Verbindung mit der Bezugsgaselektrode (2f).
  12. 12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die der Reihenfolge Eas Anbringen der Metailpaste und das chemische Plattieren betreffenden Verfahrensschritte a) und b) auch umgekehrt werden kann.
    - Ende der Ansprüche -
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