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DE2721463A1 - Manganese zinc ferrite with high initial permeability - contains germanium di:oxide to increase density after sintering - Google Patents

Manganese zinc ferrite with high initial permeability - contains germanium di:oxide to increase density after sintering

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DE2721463A1
DE2721463A1 DE19772721463 DE2721463A DE2721463A1 DE 2721463 A1 DE2721463 A1 DE 2721463A1 DE 19772721463 DE19772721463 DE 19772721463 DE 2721463 A DE2721463 A DE 2721463A DE 2721463 A1 DE2721463 A1 DE 2721463A1
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DE
Germany
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deep
geo
mol
manganese
sintering
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DE19772721463
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German (de)
Inventor
Ingrid Dr Phil Hanke
Harald Dipl Phys Loebl
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Siemens Corp
Original Assignee
Siemens Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/26Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on ferrites
    • C04B35/2658Other ferrites containing manganese or zinc, e.g. Mn-Zn ferrites

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Abstract

with high quality and low porosity, where the compsn. of the starting materials (a) in mole % is:- 49 to 54% Fe2O3, 10-40 MnO, rest ZnO; and with (wt.%) 0.05-1% GeO2, and 0.03-1% CaO. Up to 5% Fe2O3 may be replaced by TiO2 and/or SnO2; and materials (a), with the usual commercial purity, pref. contain a total of 0.005-0.05% SiO2 by wt. In the pref. mfg. process, the materials (a) without the CeO are mixed; opt. presintered; milled; the CaO added as CaCO3; mixed; pressed into mouldings; heated In N2 to a sintering temp. to 1150-1250 degrees C; sintered in N2 contg. O2; and cooled in N2 contg. a decreasing amt. of O2. The GeO2 addn. raises the density so cores made of two half shells can easily be joined together by an adhesive; and low losses are obtd. over a wide range of frequencies and temp.

Description

Die Erfindung betrifft einen Mangan-Zink-Ferrit.The invention relates to a manganese-zinc ferrite.

Durch die DT-AS 1 646 686 ist ein Ferrit bekannt, der 54 bis 65 Mol% Fe[tief]2O[tief]3, 4 bis 22 Mol% ZnO, Rest MnO enthält und mit einer Kombination aus 0,05 bis 1 Gew% GeO[tief]2 und 0,05 bis 1 Gew% CaO versetzt ist. Dieser Ferrit dient für Nachrichtenübermittlungszwecke und soll sich sowohl durch eine hohe Anfangspermeabilität sowie große µ x Q-Werte (Permeabilität x Güte) bei Frequenzen bis in den MHz-Bereich auszeichnen. Erzielt wird diese Wirkung - so die genannte DT-AS - durch den kombinierten Zusatz von GeO[tief]2 und CaO, wobei als unterste Eisengrenze 54 Mol% angegeben werden. Darunter werden die µ x Q-Produkte sehr klein.From DT-AS 1 646 686 a ferrite is known which contains 54 to 65 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3, 4 to 22 mol% ZnO, remainder MnO and with a combination of 0.05 to 1 wt % GeO [deep] 2 and 0.05 to 1 wt% CaO is added. This ferrite is used for communication purposes and should be distinguished by both a high initial permeability and large µ x Q values (permeability x quality) at frequencies up into the MHz range. This effect - so-called DT-AS - is achieved through the combined addition of GeO [deep] 2 and CaO, with 54 mol% being given as the lowest iron limit. Below that, the µ x Q products become very small.

Erstaunlicherweise hat sich gezeigt, dass GeO[tief]2-Zusätze bei Eisengehalten weit unter 54 Mol% extrem günstige Verlustbeiwerte in weiten Frequenz- und Temperaturbereichen ergeben und bei stark herabgesetzten Sintertemperaturen einen großen verdichtungsfördernden Einfluss auf die Materialien haben. Das ist insofern wichtig, als sich in den letzten Jahren zunehmend eine Verschiebung der Sintertemperatur zu niedrigeren Werten als wünschenswert und zum Teil notwendig erwiesen hat. Wünschenswert, weil damit eine Kostensenkung, d.h. insbesondere eine Verminderung des Energiebedarfs beim Herstellungsverfahren, eine Standzeitverlängerung der Sinterhilfsmittel wie Sinterbehälter und dergl. und eineSurprisingly, it has been shown that GeO [deep] 2 additions with iron contents well below 54 mol% result in extremely favorable loss coefficients in wide frequency and temperature ranges and have a great compression-promoting influence on the materials at greatly reduced sintering temperatures. This is important insofar as in recent years a shift in the sintering temperature to lower values has increasingly proven to be desirable and in some cases necessary. It is desirable because it results in a reduction in costs, i.e. in particular a reduction in the energy requirement in the production process, an extension of the service life of the sintering aids such as sintering containers and the like

Verringerung der Ofenreparaturen erreicht wird, und notwendig, weil ein Teil der Ferrite mit niedrigeren Permeabilitäten als bisher erzeugt wird. Ein Problem dabei ist die erreichbare Dichte im Endsintergut, d.h. im Ferrit, die z.B. für eine übliche Klebung von Ferrit-Schalenkernhälften eine bestimmte Größe, insbesondere eine Dichte >/= 4,7 gcm[hoch]-3 haben muss, weil dann praktisch keine offene Porosität mehr vorhanden ist. Eine große Porosität bewirkt nämlich beim Klebvorgang, beispielsweise von zwei Schalenkernhälften, eine hohe Saugfähigkeit des Ferrits und damit eine nur mangelhafte Verbindung der beiden Schalenkernhälften. Zusätzlich kann eine hohe Porosität eine hohe Oxidation des Ferrits und damit eine Beeinflussung der elektrischen und magnetischen Werte verursachen.Reduction in furnace repairs is achieved, and necessary because some of the ferrites are produced with lower permeabilities than before. A problem here is the achievable density in the final sintered material, ie in the ferrite, which, for example, must have a certain size, in particular a density> / = 4.7 gcm [high] -3, for the usual gluing of ferrite shell core halves, because then practically none open porosity is more present. During the gluing process, for example of two shell core halves, a high porosity results in a high absorbency of the ferrite and thus only an inadequate connection between the two shell core halves. In addition, a high porosity can cause a high oxidation of the ferrite and thus an influence on the electrical and magnetic values.

Ein Ferrit ohne nennenswerte offene Porosität ist bei Sintertemperaturen unter 1200°C und Sinterzeiten von etwa einer Stunde nur schwer zu erreichen. Das Problem wurde bisher je nach Anforderung an die magnetischen Eigenschaften durch hohen Pressdruck, d.h. hohe Rohteildichte und/oder durch hohe Sintertemperaturen gelöst, mit dem Nachteil hoher Kosten für Sinterhilfsmittel und Energieverbrauch sowie Reparaturanfälligkeit der Öfen.A ferrite without significant open porosity is difficult to achieve at sintering temperatures below 1200 ° C and sintering times of about one hour. The problem has so far been solved by high pressure, i.e. high density of raw parts and / or high sintering temperatures, depending on the requirements for the magnetic properties, with the disadvantage of high costs for sintering aids and energy consumption as well as the need for repairs of the furnace.

Ausgehend von diesem Stand der Kenntnis hat sich die Erfindung die Aufgabe gestellt, eine Lösung auf zu zeigen, die unter Vermeidung der vorstehend aufgeführten nachteiligen Verfahrensschritte und Beibehaltung der gleichfalls vorstehend genannten Vorteile wie Energieersparnis, Standzeitverlängerung der Sinterhilfsmittel und dergl. zu einem Ferrit mit hoher Dichte führt.On the basis of this state of knowledge, the invention has set itself the task of showing a solution which, while avoiding the disadvantageous process steps listed above and maintaining the advantages also mentioned above, such as energy savings, extended service life of the sintering aids and the like, results in a ferrite with high density leads.

Überraschenderweise hat sich dabei gezeigt, dass die gestellte Aufgabe lösbar ist, d.h. dass bei sonst ungeänderten magnetischen und elektrischen Eigenschaften die gewünschte Verdichtung bei niedrigen Sintertemperaturen erreichbar ist, wenn man einem Kalziumoxid-haltigen Mangan-Zink-Ferrit mit folgender Zusammen- setzungSurprisingly, it has been shown that the problem can be solved, i.e. that with otherwise unchanged magnetic and electrical properties, the desired compression can be achieved at low sintering temperatures if a calcium oxide-containing manganese-zinc-ferrite with the following combination settlement

etwa 49 bis < 54 Mol% Fe[tief]2O[tief]3about 49 to <54 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3

10 bis 40 Mol% MnO10 to 40 mole percent MnO

Rest ZnORemainder ZnO

0,05 bis 1,0 Gew% GeO[tief]20.05 to 1.0 wt% GeO [deep] 2

zusetzt.clogs.

Gemäß einem weiteren Vorschlag nach der Erfindung kann bis zu etwa 5 Mol% Fe[tief]2O[tief]3 durch TiO[tief]2 und/oder SnO[tief]2 ersetzt sein.According to a further proposal according to the invention, up to about 5 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3 can be replaced by TiO [deep] 2 and / or SnO [deep] 2.

Als Ausgangskomponenten eignen sich Rohstoffe mit handelsüblicher Reinheit mit einem Gesamt-SiO[tief]2-Gehalt von etwa 0,005 bis etwa 0,05 Gew%.Raw materials of commercial purity with a total SiO [low] 2 content of about 0.005 to about 0.05% by weight are suitable as starting components.

Neben den bereits angedeuteten Vorteilen hinsichtlich niedriger Sintertemperatur usw. zeichnen sich die gemäß dem Vorschlag nach der Erfindung geschaffenen Ferrite auch durch enge Maßtoleranzen aus, was insbesondere im Hinblick auf den Einsatz von Wicklungen, Halterungen usw. in mit diesen Ferriten bestückten induktiven Bauteilen wichtig ist und zwar umso mehr, je kleiner diese induktiven Bauteile sind.In addition to the advantages already indicated in terms of low sintering temperature, etc., the ferrites created according to the proposal according to the invention are also characterized by tight dimensional tolerances, which is important and especially with regard to the use of windings, brackets, etc. in inductive components equipped with these ferrites the smaller these inductive components are, the more so.

Die Erfindung wird nachstehend anhand von Ausführungsbeispielen, einer Tabelle und einem Kurvenblatt näher erläutert.The invention is explained in more detail below with reference to exemplary embodiments, a table and a graph.

1. Ausführungsbeispiel:1st embodiment:

Einem Mangan-Zink-Ferrit mit folgender Zusammensetzung seiner AusgangskomponentenA manganese-zinc ferrite with the following composition of its starting components

53,80 Mol% Fe[tief]2O[tief]353.80 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3

32,59 Mol% MnO32.59 mole percent MnO

13,61 Mol% ZnO13.61 mole percent ZnO

mit einem Gesamt-SiO[tief]2-Anteil von ca. 0,005 bis < 0,05 Gew% wurden 0,1 Gew% CaCO[tief]3 und 0,17 Gew% GeO[tief]2 zugefügt, die Komponenten in üblicher Weise gemischt, bei 850°C vorgesintert, zwei Stunden nass gemahlen, wobei vorher die CaCO[tief]3-Menge zugefügt wurde, und das getrocknete, mit Bindemittel versetzte Pulver mit einem Druck von 1 kBar cm[hoch]-2 zu Ringkernen verpresst. Die Kerne wurden in N[tief]2-Atmosphäre auf die Sintertemperatur von 1200°C aufgezeigt, bei dieser Temperatur in einer sauerstoffhaltigen N[tief]2-Atmosphäre gesintert und in N[tief]2-Atmosphäre mit abnehmendem O[tief]2-Gehalt abgekühlt.with a total SiO [deep] 2 proportion of approx. 0.005 to <0.05% by weight, 0.1% by weight CaCO [deep] 3 and 0.17% by weight GeO [deep] 2 were added, the components mixed in the usual way, pre-sintered at 850 ° C, wet-ground for two hours, the amount of CaCO [deep] 3 being added beforehand, and the dried powder mixed with binder at a pressure of 1 kbar cm [high] -2 Pressed toroidal cores. The cores were shown in an N [deep] 2 atmosphere to the sintering temperature of 1200 ° C, sintered at this temperature in an oxygen-containing N [deep] 2 atmosphere and in an N [deep] 2 atmosphere with decreasing O [deep] 2 -Cooled content.

Die Dichte der so hergestellten Ferrite beträgt 4,84 gcm[hoch]-3, was einer Porosität von ca. 5 % bei einer Röntgendichte von 5,10 gcm[hoch]-3 entspricht.The density of the ferrites produced in this way is 4.84 gcm [high] -3, which corresponds to a porosity of approx. 5% with an X-ray density of 5.10 gcm [high] -3.

Die übrigen magnetischen Werte sind:The other magnetic values are:

µ[tief]i ungefähr 1850µ [deep] i about 1850

tan kleines delta/µ[tief]i = 1,5 x 10[hoch]-6 (100 kHz)tan small delta / µ [low] i = 1.5 x 10 [high] -6 (100 kHz)

eta[tief]B = 0,25 x 10[hoch]-6/mT (100 kHz).eta [low] B = 0.25 x 10 [high] -6 / mT (100 kHz).

Ein gleichartig zusammengesetzter Kern ohne den erfindungsgemäßen Zusatz besitzt nur eine Dichte von 4,5 bis 4,6 gcm[hoch]-3 (Porosität 10 bis 12 %). Die magnetischen Daten dieser beiden in Vergleich stehenden Ferrite sind praktisch gleich.A core of the same composition without the additive according to the invention only has a density of 4.5 to 4.6 gcm [high] -3 (porosity 10 to 12%). The magnetic data of these two ferrites in comparison are practically the same.

2. Ausführungsbeispiel:2nd embodiment:

Einem aus handelsüblichen, SiO[tief]2-haltigen Rohstoffen hergestellten Mn-Zn-Sn-Ti-Ferroferrit mit folgender Zusammensetzung seiner AusgangskomponentenA Mn-Zn-Sn-Ti-ferroferrite made from commercially available raw materials containing SiO [deep] 2 with the following composition of its starting components

52,25 Mol% Fe[tief]2O[tief]352.25 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3

32,60 Mol% MnO32.60 mole percent MnO

13,50 Mol% ZnO13.50 mole percent ZnO

0,5 Mol% SnO[tief]20.5 mol% SnO [deep] 2

1,1 Mol% TiO[tief]21.1 mol% TiO [deep] 2

mit einem CaO-Gehalt von 0,06 Gew% wurden steigende Mengen GeO[tief]2 zugefügt. Die dabei erzielten Werte für die Dichte, Porosität, Anfangspermeabilität, den bezogenen Verlustfaktor des Ferrits tan kleines delta/µ[tief]i, den Hysteresebeiwert des Werkstoffes und den bezogenen Temperaturbeiwert des Werkstoffes alpha/µ[tief]i sind in der beiliegenden Tabelle in Abhängigkeit vom GeO[tief]2-Anteil aufgetragen. Die Herstellung der Presslinge erfolgte wie im Ausführungsbeispiel 1 erläutert. Die Sinter- und Abkühlbedingungen sind in der Tabelle mit aufgeführt. Man erkennt, dass mit zunehmendem GeO[tief]2-Anteil die Dichte zu und die Porosität abnimmt.with a CaO content of 0.06% by weight, increasing amounts of GeO [deep] 2 added. The values achieved for density, porosity, initial permeability, the related loss factor of the ferrite tan small delta / µ [deep] i, the hysteresis coefficient of the material and the related temperature coefficient of the material alpha / µ [deep] i are shown in the attached table in Plotted as a function of the GeO [deep] 2 component. The pellets were produced as explained in exemplary embodiment 1. The sintering and cooling conditions are listed in the table. It can be seen that with increasing GeO [deep] 2 content, the density increases and the porosity decreases.

Das Kurvenblatt, das den Einfluss von GeO[tief]2-Zusätzen auf die The graph showing the influence of GeO [deep] 2 additives on the

-Kurve von Mn-Zn-Sn-Ti-Ferriten zeigt, lässt erkennen, dass der Zusatz von GeO[tief]2 zu Ferriten der vorstehend genannten Zusammensetzung nicht nur eine schrumpffördernde bzw. die Dichte steigernde Wirkung, sondern auch einen starken Einfluss auf die Permeabilitäts-Temperaturkurve besitzt. So ändert sich der Temperaturbeiwert alpha/µ[tief]i für die vier wichtigen technischen TemperaturbereicheCurve of Mn-Zn-Sn-Ti ferrites shows that the addition of GeO [deep] 2 to ferrites of the above-mentioned composition not only has a shrinkage-promoting or density-increasing effect, but also a strong influence on the Has permeability-temperature curve. The temperature coefficient alpha / µ [deep] i changes for the four important technical temperature ranges

+20 +60°C+20 + 60 ° C

+20 0°C+20 0 ° C

+20 -20°C+20 -20 ° C

+20 -40°C+20 -40 ° C

bei den gegebenen Sinterverfahren von großen positiven Werten (siehe die Stoffe GE0 und GE1) zu Stoffen mit einem Temperaturkoeffizienten TK ungefähr 0 bei sonst ungeänderten Eigenschaften und unter Zunahme der Dichte. Die Herstellung der in ihrem Temperaturverhalten im Kurvenblatt dargestellten Ferrite erfolgte gemäß dem 1. Ausführungsbeispiel. Die Sintertemperatur betrug hierbei 1150°C.With the given sintering process from large positive values (see the substances GE0 and GE1) to substances with a temperature coefficient TK approximately 0 with otherwise unchanged properties and with an increase in density. The ferrites shown in terms of their temperature behavior in the graph were produced according to the first exemplary embodiment. The sintering temperature here was 1150 ° C.

Tabelle 1: Magnetische Eigenschaften und Dichte von Ge-dotierten Mn-Zn-Sn-Ti-FerritenTable 1: Magnetic properties and density of Ge-doped Mn-Zn-Sn-Ti ferrites

Claims (6)

1. Mangan-Zink-Ferrite hoher Güte und geringer Porosität, gekennzeichnet durch folgende Zusammensetzung seiner Ausgangskomponenten:1. Manganese-zinc-ferrites of high quality and low porosity, characterized by the following composition of its starting components: etwa 49 bis < 54 Mol% Fe[tief]2O[tief]3about 49 to <54 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3 10 bis 40 Mol% MnO10 to 40 mole percent MnO Rest ZnORemainder ZnO ____________________________________________________________________________________ 0,05 bis 1,0 Gew% GeO[tief]20.05 to 1.0 wt% GeO [deep] 2 0,03 bis 1 Gew% CaO.0.03 to 1 wt% CaO. 2. Mangan-Zink-Ferrit nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch folgende Zusammensetzung seiner Ausgangskomponenten:2. Manganese-zinc ferrite according to claim 1, characterized by the following composition of its starting components: 49 bis < 54 Mol% Fe[tief]2O[tief]3,49 to <54 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3, wobei bis zu etwa 5 Mol% Fe[tief]2O[tief]3 durch TiO[tief]2 und/oder SnO[tief]2 ersetzt ist,where up to about 5 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3 is replaced by TiO [deep] 2 and / or SnO [deep] 2, 10 bis 40 Mol% MnO10 to 40 mole percent MnO Rest ZnORemainder ZnO ____________________________________________________________________________ 0,05 bis 1,0 Gew% GeO[tief]20.05 to 1.0 wt% GeO [deep] 2 0,03 bis 1 Gew% CaO.0.03 to 1 wt% CaO. 3. Mangan-Zink-Ferrit nach Anspruch 1 und 2, gekennzeichnet durch Ausgangskomponenten handelsüblicher Reinheit mit einem Gesamt-SiO[tief]2-Gehalt von etwa 0,005 bis etwa 0,05 Gew%.3. Manganese-zinc ferrite according to claim 1 and 2, characterized by starting components of commercial purity with a total SiO [deep] 2 content of about 0.005 to about 0.05% by weight. 4. Verfahren zur Herstellung eines Mangan-Zink-Ferrits nach wenigstens einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein Gemisch, bestehend aus folgenden Ausgangskomponenten:4. A method for producing a manganese-zinc ferrite according to at least one of claims 1 and 2, characterized in that a mixture consisting of the following starting components: etwa 49 bis < 54 Mol% Fe[tief]2O[tief]3,about 49 to <54 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3, wobei ggf. bis zu etwa 5 Mol% Fe[tief]2O[tief]3 durch TiO[tief]2 und/oder SnO[tief]2 ersetzt sind,where possible up to about 5 mol% Fe [deep] 2O [deep] 3 through TiO [deep] 2 and / or SnO [deep] 2 are replaced 10 bis 40 Mol% MnO10 to 40 mole percent MnO Rest ZnORemainder ZnO ____________________________________________________________________________ 0,05 bis 1,0 Gew% GeO[tief]20.05 to 1.0 wt% GeO [deep] 2 ggf. vorgesintert, gemahlen, mit einer der Menge 0,03 bis 1 Gew% CaO entsprechenden Menge CaCO[tief]3 gemischt, gepresst, in Stickstoff auf Sintertemperatur, insbesondere 1150 bis 1250°C aufgeheizt, in O[tief]2-haltiger N[tief]2-Atmosphäre gesintert und in N[tief]2-Atmosphäre mit abnehmendem O[tief]2-Gehalt abgekühlt wird.optionally pre-sintered, ground, mixed with an amount of CaCO [deep] 3 corresponding to the amount 0.03 to 1% by weight CaO, pressed, heated in nitrogen to sintering temperature, in particular 1150 to 1250 ° C, in O [deep] 2-containing N [deep] 2 atmosphere is sintered and cooled in N [deep] 2 atmosphere with decreasing O [deep] 2 content. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Dichte des Ferrits durch Zusatz von GeO[tief]2 gesteuert und mit zunehmendem GeO[tief]2-Anteil erhöht wird.5. The method according to claim 4, characterized in that the density of the ferrite is controlled by adding GeO [deep] 2 and is increased with increasing GeO [deep] 2 content. 6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Temperaturbeiwert alpha/µ[tief]i von großen positiven Werten durch Zusatz von geringen Mengen GeO[tief]2, insbesondere etwa 0,05 Gew% und weniger bis zu Temperaturbeiwerten mit TK ungefähr 0 durch Zusatz von höheren GeO[tief]2-Anteilen gesteuert wird.6. The method according to claim 4, characterized in that the temperature coefficient alpha / µ [deep] i of large positive values by adding small amounts of GeO [deep] 2, in particular about 0.05% by weight and less up to temperature coefficients with TK approximately 0 is controlled by adding higher GeO [deep] 2 components.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4246128A (en) * 1979-08-08 1981-01-20 Bell Telephone Laboratories, Incorporated Method of making MnZn ferrites

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB923991A (en) * 1959-02-04 1963-04-18 Nippon Electric Co Oxide magnetic material

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