DE2711374A1 - Verfahren zum reinigen von radioaktive substanzen enthaltenden gasen aus der aufarbeitung von abgebrannten kernbrennstoffen - Google Patents
Verfahren zum reinigen von radioaktive substanzen enthaltenden gasen aus der aufarbeitung von abgebrannten kernbrennstoffenInfo
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Description
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zum Rcii)lg«-* von
aktive Substanzen enthaltenden Gasen, die bei der Aufarbeitung von abgebrannten Kernbrennstoffen von Kernreaktoren, insbesondere
bei der Auflösung dieser Kernbrennstoffe durch Salpetersäure entstehen.
Abgebrannte Kernbrennstoffe von Kernreaktoren enthalten unter anderen
radioaktiven Stoffen radioaktives Jod und radioaktives Krypton. Bei der Aufarbeitung der Kernbrennstoffe werden diese zunächst
zerkleinert und anschließend mit Salpetersäure aufgelöst. Beim Auflösen der Kernbrennstoffe entstehen Gase, die u. a. radioaktives
Krypton und radioaktives Jod enthalten. Die .Gase setzen sich im wesentlichen aus folgenden Bestandteilen zusammen:
Wasserdampf, Stickstoff, Stickstoffoxid, höhere Stickoxide, Salpetersäuredampf,
Xenon, Krypton, Jod und Tritium.
Die Abtrennung von radioaktiven Substanzen aus solchen Gasgemischen
ist problematisch, da diese Substanzen beachtliche Mengen Wärme entwickeln, die einer Abtrennung entgegenwirken. So wird bei der
destillativen Abtrennung von Krypton eine Wärmemenge von ca. 4 0 % der Kondensationswärme erzeugt, die - ganz gleich, wie groß das
Rücklaufverhältnis in einer Destillationskolonne gewählt wird verhindert, daß sich der Rücklauf bis zu den tieferen Böden durchsetzt.
Es besteht die Aufgabe, das Krypton und das Jod möglichst quantitativ
von dem bei der Auflösung der Kernbrennstoffe entstehenden Gasgemisch abzutrennen und auf ein möglichst kleines Volumen zu
bringen.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man
a) die die radioaktiven Substanzen enthaltenden Gase mit einem
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Trägergas, das annähernd gleiches Trennverhalten wie die radioaktiven
Substanzen aufweist, mischt,
b) die Trägergas enthaltenden Gase in eine die radioaktiven Substanzen
und Trägergas enthaltende Fraktion und eine von diesen freie Fraktion zerlegt und
c) das Trägergas von den radioaktiven Substanzen abtrennt.
Das Trägergas kann von den radioaktiven Substanzen adsorptiv mittels Katalysatorträgern, z. B. mit Kieselgur, abgetrennt werden.
Um eine konventionelle Abtrennung durchführen zu können, werden die radioaktiven Substanzen mit einem Trägergas verdünnt. Dabei soll
das Trägergas annähernd gleiches Trennverhalten aufweisen, wie die radioaktiven Substanzen. Als Trägergac eignet sich für Krypton z.B.
Stickoxid (NO) oder für Argon Kohlenmonoxid. Es kann zweckmäßig sein, das Trägergas vor der Abtrennung von den radioaktiven
Substanzen chemisch, z. B. mit Sauerstoff, zu behandeln, wodurch höhere Oxide entstehen, die durch Kondensation, Destillation
oder Waschen abgetrennt werden können. Im Falle der Stickoxide-Abtrennung kann u. a. Wasser und im Falle der CO--Abtrennung
z. B. Natronlauge verwendet werden. Die Trägergas enthaltenden Gase können destillativ in eine die radioaktiven Substanzen und
Trägergas enthaltende Fraktion und in eine von diesen freie, die restlichen Gase enthaltende Fraktion zerlegt werden.
Die Zumischung des Trägergases kann durch Disproportionierung von höheren Stickoxiden - die ohnehin durch die Auflösung der Kernbrennstoffe
mit Salpetersäure in diesen Gasen enthalten sind erfolgen. Das Jod kann grundsätzlich nach jedem Verfahrensschritt
abgetrennt werden. Besonders vorteilhaft ist die Abtrennung des Jods verbunden mit der Disproportionierung. Hierbei wird das
Jod absorbiert. Die das Jod enthaltende Absorptionsflüssigkeit wird anschließend einer Desorption unterworfen und das desorbierte
Jod mittels Schleppgas, z. B. Sauerstoff, einer Filtration zugeführt.
Der vom Jod befreite Sauerstoff kann zweckmäßigerweise zur Oxidation des Trägergases verwendet werden. Dadurch wird
verhindert, daß Spuren von radioaktiven Verunreinigungen, die im Schleppgas noch enthalten sein können, in die Atmosphäre
gelangen.
./.
809838/0173
Die Erfindung wird nun anhand der Figur, die ein Fließschema darstellt, in beispielsweiser Ausführung erläutert.
Von der Auflösestation (1) werden die dort entstehenden Gase, die
im wesentlichen Wasserdampf, Stickstoff, Stickoxide, Salpetersäuredampf, Xenon, Krypton und Jod enthalten, in den Kondensator (2)
geleitet, wo die Dämpfe niedergeschlagen und ein Teil des NC>2 und
Jods absorbiert wird. Vom Kondensator (2) werden die Gase in die Absorptionskolonne (3) geleitet und dort mit Salpetersäure gewaschen.
Hierbei entstehen Stickoxide und gleichzeitig werden höhere Stickoxide und Jod absorbiert. Die die Absorptionskolonne
(3) verlassenden Gase werden in einem Kondensator (4) von höheren Stickoxiden befreit, die über Leitung (5) in den Gaseingang (6)
der Absorptionskolonne (3) zurückgeführt werden. Das den Kondensator
(4) verlassende Gas wird gegebenenfalls über eine Adsorberkette - nicht dargestellt - in eine Trennkolonne (7) eingeführt.
In der Trennkolonne (7) werden die Gase destillativ in zwei Fraktionen zerlegt. Die eine Fraktion enthält die radioaktiven Substanzen
mit dem Trägergas und Xenon und wird dem Sumpf dieser Trennkolonne entnommen. Die andere Fraktion, die die Trennkolonne (7)
über Kopf verläßt, kann über einen Adsorber (8) geleitet werden, um eventuell darin noch vorhandene Spuren von radioaktiven Substanzen
festzuhalten. Diese Fraktion, im wesentlichen Stickstoff enthaltend , wird einem Kamin (9) und/oder als Spülgas in die
Lösestation (1) zurückgeführt. Das Sumpfprodukt der Trennkolonne (7)
kann einer nachgeschalteten Trennkolonne (10) zugeführt werden. Bei dieser Trennkolonne (10) fällt als Kopfprodukt ein Gemisch
aus radioaktiven Substanzen und Trägergas an, das über Leitung (11)
am Fuß des Teiles (12) einer zweiteiligen chemischen Behandlungsstufe aufgegeben wird. Das im Sumpf der Trennkolonne (10) anfallende
Xenon wird verworfen. In der chemischen Behandlungstufe wird das Gemisch mit Sauerstoff und/oder Salpetersäure behandelt, wobei
das Stickoxid zu höhere Stickoxide oxidiert wird. Im nachgeschalteten Kondensator (16) werden die Stickoxide kondensiert. Falls die
radioaktiven Substanzen noch Spuren von Stickoxiden aufweisen, können diese in dem Kondensator nachgeschalteten Adsorbern
- nicht dargestellt - abgetrennt werden. Die radioaktiven Substanzen werden gasförmig oder flüssig in einen Tank (14) eingeleitet.
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Die in der zweiteiligen chemischen Behandlungsstufe anfallende
Salpetersäure kann in die Lösestation (1) oder an sonstiger geeigneter Stelle in den Kernbrennstoff- bzw. Gasaufbereitungsprozeß
zurückgeführt werden. Ebenso kann mit den im Kondensator (16) anfallenden Stickoxiden verfahren werden.
Um Ozonbildung bei der Verflüssigung der radioaktiven Substanzen
zu verhindern, muß der in die chemische Behandlungsstufe eingeleitete Sauerstoff quantitativ verbraucht werden. Gleichzeitig
sollen die Stickoxide weitgehend zu Salpetersäure aufgearbeitet werden, damit nicht zusätzliche Hilfsstoffe, wie z. B. Wasserstoff
oder Ammoniak, in das Verfahren eingeführt werden müssen, die die Menge der kontaminierten Stoffe erhöhen würden. Um diesen beiden
Forderungen gleichzeitig genügen zu können, kann zwischen zweiteiliger chemischer Behandlungsstufe und Kondensator (16) eine
Kolonne (15) zur Synproportionierung des NO geschaltet werden. Es kann von Vorteil sein, zwischen Teil (12) und Kolonne (15) einen
Kondensator (20) zu schalten, um eine weitergehende Nitroseabtrennung zu erreichen.
Auf den Kopf der Kolonne (15) wird die im Sumpf des Teiles (13)
der chemischen Behandlungsstufe anfallende Salpetersäure gegeben und dem Kopfprodukt von Teil (12) der chemischen Behandlungsstufe
entgegenströmen lassen. Der Sumpf von Kolonne (15) wird am Kopf von Teil (13) aufgegeben und die stöchiometrische Menge Sauerstoff
der chemischen Behandlungsstufe so zugeführt, daß im Teil (12)
Unterschuß und im Teil (13 .) Überschuß an Sauerstoff herrscht.
Die Sumpfprodukte des Kondensators (2) und der Absorptionskolonne
(3) werden Desorbern (17), (18) zugeführt und das desorbierte Jod mit einem Schleppgas ausgeblasen. In einer Filtration (19)
wird das Schleppgas von Jod befreit.
Anlage;
Zeichnung
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L e
e r s e ι t e
Claims (15)
1.) Verfahren zum Reinigen von radioaktive Substanzen enthaltenden
Gasen aus der Aufbereitung von abgebrannten Kernbrennstoffen, dadurch gekennzeichnet, daß man
a) die die radioaktiven Substanzen enthaltenden Gase mit einem Trägergas, das annähernd gleiches Trennverhalten wie die
radioaktiven Substanzen aufweist, mischt,
b) die Trägergas enthaltenden Gase in eine die radioaktiven Substanzen
und Trägergas enthaltende Fraktionen und eine von diesen freie Fraktion zerlegt und
c) das Trägergas von den radioaktiven Substanzen abtrennt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas adsorptiv abgetrennt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die die radioaktiven Substanzen enthaltenden Gase mit NO gemischt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas vor Abtrennung von den radioaktiven Substanzen
chemisch behandelt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das
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ORIGINAL INSPECTED
-JL-
NO vor Abtrennung von den radioaktiven Substanzen oxidiert wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxidationsprodukte durch Kondensation von den radioaktiven Substanzen
abgetrennt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxidationsprodukte destillativ von den radioaktiven Substanzen
abgetrennt werden.
8. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die
Oxidationsprodukte von den radioaktiven Substanzen durch Auswaschen abgetrennt werden.
9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die die Trägergas enthaltenden Gase destillativ in eine die radioaktiven
Substanzen und Trägergas enthaltende Fraktion und eine von diesen freie Fraktion zerlegt.
10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Zumischung des Trägergases durch Disproportionierung von Stickstoffdioxid
erfolgt.
11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß während der Disproportionierung Jod absorbiert wird.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das absorbierte Jod desorbiert und mittels Schleppgas einer
Filtration zugeführt wird.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß als Schleppgas O- verwendet wird.
14. Verfahren nach den Ansprüchen 1, 12 und 13, dadurch gekennzeichnet,
daß das die Filtr;
des NO zugeführt wird.
des NO zugeführt wird.
net, daß das die Filtration verlassende 0- der Oxidation
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15. Verfahren nach den Ansprüchen 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet,
daß die Oxidationsprodukte zu Salpetersäure umgesetzt werden.
Θ09838/0173
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