DE2758408A1 - Verfahren zur abtrennung von spaltprodukten - Google Patents
Verfahren zur abtrennung von spaltproduktenInfo
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Description
29, rue de la Federation
75752 Paris, Cedex 15 (Prankreich)
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung von Spaltprodukten, insbesondere von radioaktivem Jod,
Cäsium, Rubidium und Tritium, das in bestrahlten Kern-Brennelementen enthalten ist, und insbesondere ein
Verfahren, das die Isolation und anschließend die Wiedergewinnung der Gesamtheit des radioaktiven Jods während
der ersten auf feuchte Weise erfolgenden Behandlungsschritte der bestrahlten Brennelement« und insbesondere vor der Auflösung des Brennstoffs von letzteren.
Nach der Bestrahlung enthalten die Kern-Brennelemente verschiedene Spaltprodukte, die isoliert und gespeichert werden müssen nach der Behandlung der bestrahlten
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Brennelemente wegen der Schädlichkeit dieser Spaltprodukte, fön denen einige eine erhebliche Aktivität besitzen.
Unter diesen Spaltprodukten bildet das Jod eines der schädlichsten Elemente in Form von Jod 129 und Jod 131,
die /'- und V" -Strahler sind, wobei insbesondere das
Jod 129 weiterhin nachteilig nach menschlichem Maßstab sehr stabil ist, da die Halbwertszeit 17,2 · 10 a beträgt.
Darüber hinaus hat bei den Behandlungsverfahren von bestrahlten Brennelementen, die eine Vorstufe
zum mechanischen Auftrennen oder Enthülsen des Brennelements, die von einer Auflösungsstufe des Brennstoffs
in stickstoffhaltiger Atmosphäre gefolgt ist,
aufweisen, die Wiedergewinnung oder Rekuperation der Gesamtheit des radioaktiven Jods zahlreiche Probleme, da
letzteres aus dem bestrahlten Brennstoff während der ersten Behandlungsschritte entweicht. Das radioaktive
Jod wird nämlich zunächst freigesetzt im Zustand von Spuren in den Gasen bzw. Gaseinrichtungen der Anordnung zum mechanischen
Aufschneiden oder Enthülsen des bestrahlten Brennelements, und dann in sehr erheblichen Mengen während
der Auflösung in stickstoffhaltiger Atmosphäre entweder in Gasform oder in einer in der stickstoffhaltigen Lösung
lösbaren Form.
Bisher wurde die Abtrennung und die Wiedergewinnung von radioaktivem Jod im wesentlichen durch Behandlung von
gasförmigen Ausströmungen erreicht. Derartige Behandlungen bestanden zum größten Teil im Durchführen einer Waschung
der gasförmigen Ausströmungen mittels einer geeigneten Lösung, was jedoch nachteilig zu erheblichen Volumen der
Ausströmungen führte, bei denen es häufig schwierig ist, das Jod in einer stabilen und konzentrierten Form zu erhal-
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ten zu dessen Speicherung.
Ein anderes Verfahren zur Abtrennung von Jod wurde bereits durchgeführt,gemäß dem im Stadium der Auflösung
des bestrahlten Brennstoffs die rekombinierte stickstoffhaltige Säure vor dessen Wiederumwälzung behandelt wird, um den darin enthaltenen größten Teil des
Jods zu desorbieren.
Es wurde auch schon versucht, die gasförmigen Ausströmungen mittels fester Absorptionsmittel zu behandeln,
die mit Silber beladen sind, die es ermöglichen, erhöhte Rückhaltsfaktoren zu erreichen, deren industrielle Anwendung jedoch nur ausreichend wirtschaftlich ist für eine
beladene Endstufenfalle zum Zurückhalten der letzten Jodspuren.
Die genannten Behandlungsverfahren haben den Hauptnachteil, daß sie nicht die Abtrennung und Wiedergewinnung
des gesamten radioaktiven Jods sicherstellen können, das in den bestrahlten Brennstoffen · vorhanden ist, da
sie nicht vermeiden können, daß eine bestimmte Jodmenge in der stickstoffhaltigen Lösung zur Auflösung bleibt,
wenn die Oxidations-Reduktions-Bedingungen den Obergang des Jods in den einzig flüchtigen Elementarzustand verhindern oder wenn die Förderbedingungen des flüchtigen
Jods nicht vereinigt worden sind. Daraus folgt, daß diese Jodmenge weiterhin verbreitet in den folgenden Behandlungsphasen der bestrahlten Brennstoffe zu finden ist
und schließlich unordentlich in den Abgasen der Anlage ausgestoßen wird.
Darüber hinaus können diese Verfahren nicht gleichzeitig eine Abtrennung von radioaktivem Cäsium, Rubidium
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und Tritium erreichen, die ebenfalls in den bestrahlten Brennstoffen vorhanden sind.JEs ist Aufgabe der
Erfindung, unter Vermeidung der genannten Nachteile ein Verfahren anzugeben, das eine simultane Abtrennung des
gesamten Jods und des größten Teils des Cäsiums, Rubidiums und Tritiums ermöglicht sowie eine erleichterte Wiedergewinnung
des gesamten Jods zwecks dessen Langzeitspeicherung, ausgehend von bestrahlten Brennelementen, die während
ihrer Bestrahlung einer Temperatur von mindestens 1200 °C ausgesetzt worden sind.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist insbesondere anwendbar auf die Behandlung von stark verstrahlten Brennelementen,
beispielsweise von Brennelementen von Schnellneutronenreaktoren.
Die Aufgabe wird bei einem Verfahren zur Abtrennung von Spaltprodukten,nach dem sie während ihrer Bestrahlung
einer Temperatur von mindestens 1200 0C ausgesetzt worden
sind, vor der Auflösung des Brennstoffs auf feuchtem Wege, erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß nach einer
mechanischen Behandlung der Brennelemente zu deren Enthülsung und/oder deren Zerstückelung die behandelten
Brennelemente mit Wasser in Berührung gebracht werden, damit die Spaltprodukte in wässeriger Lösung übergehen,
daß anschließend die behandelten Brennelemente von der so erhaltenen wässerigen Lösung abgetrennt werden, und
daß mindestens eines der Spaltprodukte ausgehend von dieser wässerigen Lösung wiedergewonnen wird.
Gemäß der Erfindung sind Jod, Cäsium, Rubidium und Tritium die Spaltprodukte und wird zumindest das Jod ausgehend
von dieser wässerigen Lösung wiedergewonnen.
Gemäß der Erfindung werden die behandelten Brennele-
mente mit Wasser einer Temperatur zwischen 20 0C und
100 °C und vorzugsweise einer Temperatur nahe 100 0C
in Berührung gebracht.
Das derart ausgeführte erfindungsgemäße Verfahren besitzt den Vorteil, daß durch einfache Behandlung mit Wasser eine simultane Abtrennung des gesamten Jods,des größten
Teils des Cäsiums, Rubidiums und Tritiums, das in den verstrahlten Kern-Brennelementen enthalten ist,
sichergestellt werden kann vor der Auflösung der letzteren und daß so vermieden werden kann, daß das radioaktive
Jod anschließend während d?r letzten Behandlungsstufen der
verstrahlten Brennelemente freigesetzt werden kann.
Die Beseitigung des größten Teils des radioaktiven Cäsiums, Rubidiums und Tritiums verringert andererseits
die Radioaktivität der die Auflösung erreichenden Lösung.
Darüber hinaus kann dadurch, daß mittels des Verfahrens eine wässerige Lösung, die zumindest 95 % des radioaktiven Jods, das in den verstrahlten Brennelementen
vorhanden ist, enthält, erhalten wird, auf einfache Weise die Wiedergewinnung dieses radioaktiven Jods sichergestellt werden, und dann dessen Behandlung in einer stabilen und konzentrierten Form zu dessen Langzeitspeicherung
oder -lagerung.
Gemäß einem Merkmal des erfindungsgemäßen Verfahrens wird die durch Inberuhrungbringen der Brennelemente
mit dem Wasser erhaltene wässerige Lösung vor dem Wiedergewinnen zumindest eines der Spaltprodukte ausgehend von
der wässerigen Lösung geklärt, um eine Förderung von feinen oder kleinen Teilchen des Brennstoffs in dieser zu
vermeiden.
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Gemäß einem weiteren Merkmal des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die behandelten Brennelemente
darüber hinaus einer Spülung durch Wasser unterworfen, nachdem sie von der wässerigen Lösung getrennt worden
sind, und wird mindestens eines der Spaltprodukte ausgehend von dem Wasser wiedergewonnen, das zur Spülung
gedient hat.
In diesem Fall wird vorteilhaft durch Destillation die wässerige Lösung konzentriert, die während der Inberührung_bringung
der behandelten Brennelemente mit dem Wasser erhalten worden ist, und wird der während
der Destillation erhaltene kondensierte Dampf zur Durchführung der Spülung der behandelten Brennelemente
verwendet.
Gemäß der Erfindung kann die erhaltene wässerige Lösung auf verschiedene Weise behandelt werden, um simultan
oder getrennt die verschiedenen Spaltprodukte zu behandeln, die in ihr enthalten sind.
Gemäß einem ersten Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das radioaktive Jod ausgehend von
der wässerigen Lösung wiedergewonnen, vorzugsweise durch Fällung,und werden die wässerigen Ausströmungen, die nach
der Trennung des radioaktiven Jods erhalten werden, der Lösung zur Auflösung des Brennstoffs hinzugefügt.
Gemäß einem zweiten Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens werden nacheinander das Jod und das
Cäsium ausgehend von der wässerigen Lösung wiedergewonnen und werden die nach Trennung des Jods und des Cäsiums erhaltenen
Ausströmungen der Lösung zur Auflösung des Brennstoffs und/oder dem Wasser zur Spülung der behandelten
Brennelemente hinzugefügt.
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- Ii -
Gemäß einem dritten Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens werden bestimmte der Spaltprodukte ausgehend von der wässerigen Lösung wiedergewonnen
durch Konzentration der wässerigen Lösung mittels Destillation, um ein die Spaltprodukte enthaltendes Konzentrat zu
erhalten und wird das Konzentrat behandelt, um eine Langzeitlagerung der Spaltprodukte sicherzustellen, beispielsweise dadurch, daß das Konzentrat einer Verglasung oder
einer Bitumenisierung unterworfen wird.
Das letztere Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens zieht vorteilhaft Nutzen aus der Tatsache, daß
das radioaktive Jod in dem verstrahlten Brennstoff in Form eines Jodids enthalten ist, beispielsweise als
Cäsiumjodid oder Rubidiumjodid,und daß diese alkalischen
Jodide in Wasser sehr löslich sind und thermisch sehr stabil sind. In gleicher Weise bilden das Rubidium und das Cäsium,
die in dem verstrahlten Brennstoff1 ohne Verbindung mit dem Jod enthalten sein können, in wässeriger Lösung
Hydroxide, die ebenfalls sehr löslich sind und thermisch sehr stabil sind, wodurch es möglich wird, ein Konzentrat
zu erhalten, das den größten Teil der in der wässerigen Lösung enthaltenen Spaltprodukte enthält und insbesondere
Jod, Cäsium und Rubidium,sowie deren direkte Behandlung
durch Verglasung oder Bituminisierung für insbesondere die Langzeitlagerung des Jods zu erreichen. Darüber hinaus kann,
wegen der thermischen Stabilität der alkalischen Jodide, die Verglasung oder die Bituminisierung der erhaltenen
Konzentrate erreicht werden, ohne daß eine Freisetzung des entsprechenden Halogens auftritt.
Darüber hinaus ist das letztere Ausführungsbeispiel
des erfindungsgemäßen Verfahrens sehr vorteilhaft, da es nicht die Einführung von fremden Elementen wie Blei oder
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Kupfer erfordert, um die Wiedergewinnung des radioaktiven
Jods sicherzustellen, wodurch auf diese Weise bestimmte technologische Schwierigkeiten vermieden werden können,
die mit der Trennung so gebildeter Fällungen verbunden ist,sowie die Probleme, die durch die Wiederumwälzung und
die Behandlung von die Fällung begründendem Wasser gegeben sind.
Bei dem letzteren Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens können die von der wässerigen Lösung
getrennten behandelten Brennelemente ebenfalls einer Spülung mit Wasser unterworfen werden. In diesem Fall
wird vorteilhaft der Dampf des Wassers verwendet, der während der Konzentration durch Destillation der wässerigen
Lösung erhalten ist, um die Spülung der Brennelemente zu erreichen.
Die Erfindung wird anhand der in der Zeichnung dargestellten AusfUhrungsbeispiele näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 in schematischer Darstellung ein erstes Ausführungsbeispiel
des erfindungsgemäßen Verfahrens,
Fig. 2 in schematischer Darstellung eine Weiterbildung des in Fig. 1 dargestellten Ausführungsbeispiels
der Erfindung.
Gemäß dem in Fig. 1 dargestellten Ausführungsbeispiel der Erfindung wird bei A die mechanische Behandlung der
verstrahlten Brennelemente durchgeführt, um sie zu enthülsen und/oder zu zerstückeln, dann werden bei B die
so behandelten Brennelemente mit Wasser in Berührung gebracht, dann werden bei C die behandelten Brennelemente einer
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Spülung durch Wasser unterworfen, dann wird bei L die wässerige Lösung geklärt, die durch die Inberührungbringung der Brennelemente mit dem Wasser erhalten
worden ist,und wird bei E die geklärte wässerige Lösung konzentriert, um einerseits Wasserdampf zu erhalten, der
anschließend nach Kondensation wieder umgewälzt wird, um zur Spülung der Brennelemente bei C zu dienen,und
um andererseits ein Konzentrat zu erhalten, das bestimmte der Spaltprodukte enthält, das anschließend abgezogen wird,
um in bezug auf eine Wiederumwälzung und/oder eine Langzeitlagerung der letzteren behandelt zu werden.
Schließlich wird die Auflösung des Brennstoffs bei D erreicht.
Die verstrahlten Brennelemente, die während ihrer Bestrahlung einer Temperatur von mindestens 1200 0C unterworfen worden sind, bestehen beispielsweise aus dem Oxid
von Kern-Brennstoffen, die in einer Hülle aus rostfreiem Stahl angeordnet sind. Sie werden zunächst bei A mechanisch
behandelt, beispielsweise zerstückelt, um einen Teil des Oxids des Kern-Brennstoffs freizulegen.
Diese mechanische Behandlung kann auch in einer Enthülsung des Brennelements bestehen, wodurch das gesamte Oxid des Brennstoffs freigelegt werden kann.
Während dieser mechanischen Behandlung wird eine geringe Menge radioaktiven Jods in Gasform freigesetzt, wobei diese Menge höchstens 0,5 S der in verstrahlten
Brennstoffs enthaltenen radioaktiven Jodmenge darstellt.
Bei Versuchen konnte nämlich festgestellt werden, daß der größte Teil des im verstrahlten Brennstoff
gebildeten Jods als Jodid vorhanden ist, das aim Umfang des
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Brennelements unter der Wirkung der Bestrahlungstemperatur wandert, was dessen übergang in wässerige
Lösung während der Inberührungbringung der Stücke des Brennstoffs mit dem Wasser ermöglicht.
Die bei A erhaltenen Stücke des Brennstoffs werden anschließend bei B mit Wasser auf einer Temperatur
nahe dem Siedepunkt während etwa 2 Stunden in Berührung gebracht, damit das gesamte radioaktive Jod, das im verstrahlten
Brennstoff verblieben ist, in das Wasser übergehen kann. Während dieser Behandlung durch Wasser
tritt auch der größte Teil der in Wasser lösbaren Spaltprodukte, wie radioaktives Tritium, Rubidium und Cäsium,
die im Brennstoff enthalten sind, ebenfalls in die wässerige Lösung über, wobei die Menge des Cäsiums zumindest
80 % der Gesamtmenge des im verstrahlten Brennstoff enthaltenen Cäsiums beträgt.
Die von den Stücken des Brennstoffs getrennte wässerige Lösung wird über eine Leitung 3 nach L gefördert
zur Klärung,während die Stücke nach C gefördert werden zur
Spülung mit Wasser. Die von den Stücken der Brennstoffs
getrennte wässerige Lösung wird beispielsweise durch Durchtritt durch ein Filter geklärt, das die feinen oder
kleinen Teilchen des Kern-Brennstoffs zurückhält, die möglicherweise in der wässerigen Lösung mitgenommen
worden sind, wobei die letzteren anschließend wiedergewonnen werden, beispielsweise mittels Zufuhr von reinem
Wasser über eine Leitung 5, um so über eine Leitung 7 den
Stücken des Brennstoffs zugefügt zu werden während der Auflösung bei D.
Selbstverständlich können die feinen durch Zufuhr von Reinwasser wiedergewonnenen Teilchen auch während der Spülung
bei C der Stücke des Brennstoffs wieder^umge-
8098 2ψ 0 9
wälzt werden,anstatt während der Auflösung bei D oder auch
während der Spülung bei C und der Auflösung bei D.
Die geklärte wässerige Lösung wird anschließend über
eine Leitung 9 nach E geführt, um mittels Destillation beispielsweise in einem Verdampfer konzentriert zu werden.
Am Ausgang des Verdampfers wird das Destillat, das durch tritiumhaltiges Wasser gebildet ist, nach Kondensation wieder
umgewälzt über eine Leitung 11 nach C,um zur Spülung der Stücke des Brennstoffs verwendet zu werden.
Das während dieser Destillation erhaltene Konzentrat, das den größten Teil der Spaltprodukte enthält, insbesondere
Jod, Cäsium und Rubidium, wird über eine Leitung 13 zu
einer Behandlungseinrichtung abgeführt, in der entweder eine Langzeitlagerung der Spaltprodukte oder eine Wiedergewinnung des Jods und ggf. des Cäsiums erreicht wird.
Bei diesem Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das zur Spülung der Stücke des Brennstoffs
bei C verwendete Wasser nach B über eine Leitung 15 umgewälzt, um dort zur Inberührungsbringung der Stücke des
Brennstoffs mit Wasser verwendet .zu werden.
Auf diese Weise wird für die aufeinanderfolgende Behandlung mehrerer Beladungen, einzeln genommen, Stücken
des Brennstoffs Wasser, das zur Spülung einer Ladung verwendet worden ist, zur Inberührungbringung der folgenden
Ladung mit Wasser verwendet. In gleicher Weise wird zur aufeinanderfolgenden Behandlung mehrerer Ladungen von Stükken von Brennstoff, eine nach dem anderen,der
kondensierte Wasserdampf verwendet, der aus der Konzentrationsstufe E der geklärten wässerigen Lösung kommt, die
durch Inberührungbringung einer Ladung mit Wasser erhalten worden ist, für die Spülung bei C der vorhergehenden Ladung.
80982^/0940
Nach der Spülung werden die Stücke des Brennstoffs
anschließend über eine Leitung 17 nach D geführt, in denen deren Auflösung beispielsweise mittels stickstoffhaltiger
Säure über eine Leitung 19 erreicht wird.
Vorzugsweise wird die wässerige Lösung so konzentriert, daß ein Konzentrat erhalten wird, das unmittelbar
behandelt werden kann, um die Langzeitlagerung der Spaltprodukte sicherzustellen.
In diesem Fall wird das über die Leitung 13 abgezogene Konzentrat beispielsweise direkt einer Verglasungsbehandlung
oder einer Bituminisierungsbehandlung unterworfen.
Währenddessen kann es in bestimmten Fällen vorteilhaft sein, die wässerige Lösung so zu konzentrieren, daß
ein Konzentrat erhalten wird, das anschließend zur getrennten Wiedergewinnung des Jods und möglicherweise des
Cäsiums verwendet werden kann.
Das radioaktive Jod kann beispielsweise ausgehend von einem Konzentrat durch Fällung wiedergewonnen werden
durch Einführen eines geeigneten Reagens in das Konzentrat, wie ein Metallnitrat, wie beispielsweise Kupfernitrat oder
Bleinitrat, um ein Kupferiodid oder ein Bleijodid auszufällen.
Vorzugsweise wird Bleinitrat verwendet. Die Jodidausfällung wird durch Filtration getrennt und anschließend
beispielsweise durch Verglasung behandelt zu dessen Langzeitlagerung. Die nach Trennung der Jodidfällung erhaltenen
Ausströmungen oder Abströmungen enthalten noch radioaktives Cäsium und einen Teil des Tritiums, wobei der andere Teil
des Tritiums in Form von tritiumhaltigem Wasserdampf freigesetzt worden ist während der Konzentration der wässe-
8 0 9 8 2^/ 0 9
rigen Lösung bei E und über die Leitung 11 zur Spülung
bei C umgewälzt worden ist. Die Ausströmungen können bei D umgewälzt werden, um der stickstoffhaltigen Lösung zur
Auflösung des Brennstoffs hinzugefügt zu werden, wobei die stickstoffhaltige Säure oder Salpetersäure über
die Leitung 19 zugeführt wird.
In gleicher Weise kann auch das Cäsium ausgehend von dem Konzentrat wiedergewonnen werden, nachdem das Jod
wiedergewonnen worden ist.
In diesem Fall werden die Ausströmungen, die nach
der Abtrennung des radioaktiven Jods erhalten werden, in bezug auf die Abtrennung des Cäsiums behandelt und insbesondere in bezug auf das darin enthaltene radioaktive
Cäsium. Nach Abtrennung des Cäsiums werden die erhaltenen Ausströmungen umgewälzt zur Auflösungsstufe des Brennstoffs, um der auflösenden Salpetersäure hinzugefügt zu werden. Die Ausströmungen können auch teilweise
bei C umgewälzt werden, um zur Spülung der Stücke des verstrahlten Brennstoffs zu dienen.
Die Trennung des Cäsiums kann durch Fällung mittels eines geeigneten Reagens erreicht werden. Jedoch wird
vorzugsweise diese Trennung durch Konzentrieren mittels Verdampfung der nach Trennung des Jods erhaltenen Ausströmungen erreicht, um ein Konzentrat von Cäsium und
Tritium und tritiumhaltigem Wasserdampf zu erhalten, das nach Kondensation bei C umgewälzt werden kann zur
Spülung der Stücke des verstrahlten Brennstoffs und/oder bei D zur Hinzufügung zurdeη verstrahlten Brennstoff auflösenden Lösung. Das erhaltene Konzentrat
von Cäsium und Tritium kann anschließend einer Verglasungsbehandlung unterworfen werden, um die Langzeitlagerung von
Cäsium und Tritium sicherzustellen.
80982^/0940
In allen Fällen zeigt die Analyse der bei D umgewälzten Ausströmungen, daß sie kein radioaktives Jod
mehr enthalten.
Gemäß der Erfindung können die Schritte zur Behandlung mit Wasser zur Spülung und zur Auflösung der mechanisch
behandelten Brennelemente in getrennten Behältern durchgeführt werden, in die die Brennelemente nacheinander
überführt werden. Es ist jedoch mitunter vorzuziehen, im gleichen Behälter die Behandlung der Stücke des Brennstoffs
mit Wasser und dann deren Spülung durch Wasser
durchzuführen.
Fig. 2 zeigt ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen
Verfahrens gemäß Fig. 1, das gerade an die aufeinanderfolgende Behandlung mehrerer Ladungen von Stücken
von Brennstoff angepaßt ist, sowie an die Durchführung im gleichen Behälter der Schritte zur Inberührungbringung
und zur Spülung einer Ladung der Stücke des Brennstoffs mit Wasser.
In Fig. 2 sind die gleichen Bezugszeichen verwendet, um die Verfahrensschritte gemäß Fig. 1 zu bezeichnen.
Bei dem zweiten Ausführungsbeispiel wird eine Ladung oder Charge von der Einrichtung A zur mechanischen Enthülsung
und/oder Zerstückelung kommender Stücke des Brennstoffs über eine Leitung 1 nach BC geführty in der aufeinanderfolgend
im gleichen Behälter die Inberührungbringung dieser Ladung der Brennstoffstücke mit Wasser
und dann deren Spülung durch Wasser durchgeführt wird.
Zur Behandlung durch die Inberührungbringung dieser Ladung mit Wasser bei BC wird über eine Leitung 15 in einem
Spülbecken oder -gefäß M gespeichertes Wasser zugeführt.
8 0 9 8 2φ/ 0 9 U0
2758AÜ8
Nach einer ausreichenden Zeitdauer zur Inberührungbringung wird bei L über die Leitung 3 die erhaltene wässerige Lösung
zu deren Klärung abgezogen und dann bei E über die Leitung 9 geführt zu deren Konzentration durch Destillation,
wie bereits erläutert.
Der während dieser Destillation erhaltene Wasserdampf wird über die Leitung 11 nach Kondensation abgezogen in
einen Speicherbehälter M1während das Konzentrat wie zuvor
über die Leitung 13 zu einer Behandlungseinrichtung abgezogen
wird,in der die Langzeitlagerung der Spaltprodukte sichergestellt wird.
Anschließend wird die Spülung dieser Ladung durch Führen nach BC über eine Leitung 12 von im Behälter N
gespeichertem Wasser erreicht. Nach der Spülung wird die Ladung der Brennstoffstücke über die Leitung 17 abgezogen
in den Auflöser D, während das zur Spülung verwendete Wasser über eine Leitung 16 abgezogen wird in
das Speichergefäß M.
Gemäß diesem Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das zur Spülung einer Ladung von Brennstoffstücken
verwendete Wasser in dem Speichergefäß M gelagert oder gespeichert, um anschließend zur Inberührungbringung
der folgenden Ladung mit dem Wasser veirwendet
zu werden. In gleicher Weise wird das Destillat, das während der Konzentration der durch Inberührungbringung mit einer
Ladung mit Wasser erhaltenen wässerigen Lösung/nach Kondensation im Speicherbehälter N gelagert oder gespeichert,
um anschließend zur Spülung der folgenden Ladung der Brennstoff stücke verwendet zu werden.
Dieses zweite Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens erweist sich insbesondere vorteilhaft
durch die Inberührungbringung der Brennstoffstücke mit
80982^/0940
-luWasser und anschließend deren Spülung durch Wasser
im gleichen Behälter, wodurch die mit der Förderungoder dem Transport des Brennstoffs in verschiedene aufeinanderfolgende
Behälter verbundenen Nachteile vermieden werden.
Schließlich kann auch die Gesamtheit dieser Behandlungen im Auflöser selbst durchgeführt werden. Jedoch
ist es im letzteren Fall notwendig, eine vollkommene Spülung des Auflösers und dessen vollständige Entleerung
sicherzustellen vor jeder Behandlung durch Inberührungbringung einer Ladung mit Wasser.
In der beigefügten Tabelle werden Ergebnisse dargestellt, die bei der Behandlung von vier Kern-Brennelement-Losen
oder -Posten mittels des erfindungsgemäßen Verfahrens erhalten wurden,die sich untereinander durch
den Abbrand und durch die Zeitdauer der Abkühlung nach der Behandlung unterscheiden. Bei jedem Los besteht der
Brennstoff der Brennelemente aus 1102-PuOnJ wobei jedes
Brennelement 12 g Plutonium und 29 g Uran enthält.
Bei diesen Versuchen wurden die Brennelemente zerstückelt, dann mit Wasser einer Temperatur von 90 0C
während zwei Stunden in Berührung gebracht, wobei die Analyse der erhaltenen wässerigen Lösung die in der Tafel
dargestellten Ergebnisse erbracht hat.
Ähnliche Versuche mit einer Berührungszeit von 30 min haben äquivalente Ergebnisse erbracht.
Daraus folgt, daß durch das erfindungsgemäße Verfahren eine praktisch vollständige Abtrennung von im Brennstoff
vorhandenem radioaktiven Jod sichergestellt werden kann.
8 0 9 8 2Tp 0 9 A 0
- 21 -Tabelle
| Los I | Los II | Los III | Los IV | |
| Brennstoffstifte UO2 - PuO2 |
69.000 | 79.500 | 96.000 | 102.000 |
| Abbrand in MW/j/t | M3 | 22..— | 20 | 16 |
| Abkühlzeit in Monaten |
25, * | 30,5 | 29,8 | 33 |
| Menge des durch Be handlung mit Wasser abgeführten Jods in mg |
9,2 | 13,5 | 12 | |
| Menge des durch Be handlung mit Wasser abgeführten Cs^,^ und Cs1-Z7 in ajH Curie |
mehr als 99 % |
mehr als 99 % |
mehr als 99 % |
mehr als 99 % |
| Anteile des abgeführ ten Jods gegenüber der im Brennstoff enthaltenen Jodmenge |
80 % | mehr als 95 % |
mehr ale 95 % |
|
| Anteil des abgeführ ten Cäsiums gegen über der im Brenn stoff enthaltenen Cäsiummenge |
80982^/0940
Leerse ite
Claims (17)
- Ansprüche
- 2.
- 3.Verfahren zur Abtrennung von in verstrahlten Kern-Brennelementen enthaltenen Spaltprodukten, die während der Bestrahlung einer Temperatur von mindestens 1200 0C ausgesetzt waren vor der Auflösung auf feuchtem Wege des Brennstoffs,dadurch gekennzeichnet,daß nach einer mechanischen Behandlung der Brennelemente zu deren Enthülsung und/oder deren Zerstückelung die behandelten Brennelemente mit Wasser in Berührung gebracht werden, um die Spaltprodukte in eine wässerige Lösung überzuführen,daß anschließend die behandelten Brennelemente von der so erhaltenen wässerigen Lösung getrennt werden,unddaß zumindest eines der Spaltprodukte ausgehend von der wässerigen Lösung wiedergewonnen wird.Verfahren nach Anspruch 1,dadurch gekennzeichnet,daß die Spaltprodukte Jod, Cäsium, Rubidium und Tritium sind,und daß zumindest das Jod ausgehend von der wässerigen Lösung wiedergewonnen wird.Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,dadurch gekennzeichnet,daß die behandelten Brennelemente mit dem Wasser bei einer Temperatur zwischen 20 0C und 100 0C in Berührung gebracht werden.U1O-(B6O72.3/6270.3)-MeSl80982^/0940ORIGINAL. INSPECTED
- 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-3, dadurch gekennzeichnet,daß die von den behandelten Brennelementen abgetrennte wässerige Lösung geklärt wird vor der Wiedergewinnung des mindestens einen Spaltprodukts.
- 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-4, dadurch gekennzeichnet,daß nach der Abtrennung der behandelten Brennelemente von der wässerigen Lösung diese durch Wasser gespült werden/und daß zumindest eines der Spaltprodukte ausgehend von dem Wasser, das zur Spülung verwendet worden ist, wiedergewonnen wird.
- 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet,daß durch Destillation die wässerige Lösung konzentriert wird,und daß der während der Destillation erhaltene Dampf kondensiert zur Durchführung der Spülung der behandelten Brennelemente verwendet wird.
- 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,daß nach Trennung der behandelten Brennelemente von der wässerigen Lösung die von den Brennelementen getrennte wässerige Lösung geklärt wird, daß die wässerige Lösung durch Destillation konzentriert wird, um ein Konzentrat zu erhalten, das bestimmte der Spaltprodukte enthält, und daß das Konzentrat behandelt wird, um eine Langzeitlagerung der Spaltprodukte sicherzustellen.
- 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet,daß der während cer Destillation erhaltene Wasserdampf kondensiert wird, daß dieser kondensierte Dampf zur Durch-80982^/0führung einer Spülung der behandelten Brennelemente verwendet wird,und daß bestimmte der Spaltprodukte ausgehend von dem bei der Spülung verwendeten Wasser wiedergewonnen wird.
- 9. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet,daß das Konzentrat einer Verglasung unterworfen wird, um die Langzeitlagerung der Spaltprodukte sicherzustellen.
- 10. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet,daß das Konzentrat einer Bituminisierung unterworfen wird, um die Langzeitlagerung der Spaltprodukte sicherzustellen.
- 11. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 - 10, dadurch gekennzeichnet,daß hintereinander für mehrere Ladungen der behandelten Brennelemente jeweils für sich die Inberührungbringung einer der Ladungen mit Wasser durchgeführt wird, dann deren Spülung durch Wasser, wobei das zur Spülung von einer der Ladungen verwendete Wasser zur Inberührungbringung der folgenden Ladung mit Wasser verwendet wird.
- 12. Verfahren nach einem der Ansprüche 2-11, dadurch gekennzeichnet,daß Jod ausgehend von der wässerigen Lösung wiedergewonnen wird,und daß anschließend die nach der Abtrennung des Jods erhaltenen Ausströmung der Lösung zur Auflösung des Brennstoffs hinzugefügt wird.
- 13. Verfahren nach einem der Ansprüche 2-11, dadurch gekennzeichnet,daß hintereinander Jod und Cäsium ausgehend von der wässerigen Lösung wiedergewonnen werden#und daß die nach80982^/0940Trennung von Jod und Cäsium erhaltenen Ausströmung der Lösung zur Auflösung des Brennstoffs hinzugefügt wird.
- 14. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 - 13, dadurch gekennzeichnet,daß das Jod aus der wässerigen Lösung durch Fällung mittels eines Metallnitrats wiedergewonnen wird.
- 15· Verfahren nach Anspruch I1J,
dadurch gekennzeichnet,daß das Metallnitrat aus der Gruppe gewählt wird, die Bleinitrat und Kupfernitrat enthält. - 16. Verfahren nach einem der Ansprüche 2-15, dadurch gekennzeichnet,daß das Jod ausgehend von der wässerigen Lösung wiedergewonnen wird, daß anschließend das Cäsium und ein Teil des Tritiums wiedergewonnen wird durch Konzentration mittels Verdampfung der nach der Trennung des Jods erhaltenen Ausströmung, um ein Konzentrat von Cäsium und von Tritium und von tritiumhaltigem Wasserdampf zu erhalten, wobei der tritiumhaltige Wasserdampf nach Kondensation der Lösung zur Auflösung des Brennstoffs hinzugefügt wird.
- 17. Verfahren nach einem der Ansprüche 5-16, dadurch gekennzeichnet,daß nacheinander für mehrere Ladungen der behandelten Brennelemente jeweils für sich je eine der Ladungen mit Wasser in Berührung gebracht wird, daß anschließend diese durch Wasser gespült wird, wobei das zur Spülung einer der Ladungen verwendete Wasser zur Inberührungbringung 4er folgenden Ladung mit Wasser verwendet wird.60982^/0940
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|---|---|---|---|
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