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DE2748346A1 - PROCESS FOR SURFACE SIZING OF PAPERS WITH MALEIC ACID ANHYDRIDE COPOLYMERISATES - Google Patents

PROCESS FOR SURFACE SIZING OF PAPERS WITH MALEIC ACID ANHYDRIDE COPOLYMERISATES

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Publication number
DE2748346A1
DE2748346A1 DE19772748346 DE2748346A DE2748346A1 DE 2748346 A1 DE2748346 A1 DE 2748346A1 DE 19772748346 DE19772748346 DE 19772748346 DE 2748346 A DE2748346 A DE 2748346A DE 2748346 A1 DE2748346 A1 DE 2748346A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
copolymers
paper
carbon atoms
water
mol
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19772748346
Other languages
German (de)
Inventor
Rosemarie Toepfl
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Novartis AG
Original Assignee
Ciba Geigy AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ciba Geigy AG filed Critical Ciba Geigy AG
Publication of DE2748346A1 publication Critical patent/DE2748346A1/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • DTEXTILES; PAPER
    • D21PAPER-MAKING; PRODUCTION OF CELLULOSE
    • D21HPULP COMPOSITIONS; PREPARATION THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASSES D21C OR D21D; IMPREGNATING OR COATING OF PAPER; TREATMENT OF FINISHED PAPER NOT COVERED BY CLASS B31 OR SUBCLASS D21G; PAPER NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • D21H17/00Non-fibrous material added to the pulp, characterised by its constitution; Paper-impregnating material characterised by its constitution
    • D21H17/20Macromolecular organic compounds
    • D21H17/33Synthetic macromolecular compounds
    • D21H17/34Synthetic macromolecular compounds obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds
    • D21H17/41Synthetic macromolecular compounds obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds containing ionic groups
    • D21H17/42Synthetic macromolecular compounds obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds containing ionic groups anionic
    • D21H17/43Carboxyl groups or derivatives thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F8/00Chemical modification by after-treatment
    • C08F8/44Preparation of metal salts or ammonium salts

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Paper (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

CIBA GEIGYAG. CH-4002 Basel wmCIBA GEIGYAG. CH-4002 Basel wm

Case 1-10774/+Case 1-10774 / +

DEUTSCHLANDGERMANY

Verfahren zur Oberflächenleimung von Papieren mit Maleinsäureanhydrid-Copolymerisaten.Process for the surface sizing of papers with maleic anhydride copolymers.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Oberflächenleimung von Papieren mit Maleinsäureanhydrid-Copolymerisaten bei welchem das Papier mit wasserlöslichen Salzen von Copolymer!säten ausThe invention relates to a method for surface sizing of papers with maleic anhydride copolymers in which the paper with water-soluble Salts of copolymers sowed

(a) 40 bis 50 Mol% Maleinsäureanhydrid und/oder Maleinsäure,(a) 40 to 50 mol% maleic anhydride and / or maleic acid,

(b) 50 bis 40 Mol% Styrol und(b) 50 to 40 mole percent styrene and

(c) 5 bis 15 Mol?» Vinylalkyiathern mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen im Alkylrest, welche mit(c) 5 to 15 moles? » Vinyl alkyl ethers with 3 to 8 carbon atoms in the alkyl radical, which with

(d) 0,15 bis 0,30 Mol pro Mol Komponente (a) eines primären Fettamins mit 12, bis 22 Kohlenstoffatomen, umgesetzt sind,(d) 0.15 to 0.30 moles per mole of component (a) of a primary fatty amine having 12 to 22 carbon atoms, are implemented

imprägniert und getrocknet wird.is impregnated and dried.

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Copolymerisate aus Maleinsäureanhydrid werden bei ihrem Einsatz im erfindungsgemässen Verfahren den Copolymerisaten aus Maleinsäure oder aus einem Gemisch aus Maleinsäure und Maleinsäureanhydrid bevorzugt.When used in the process according to the invention, copolymers of maleic anhydride become the copolymers from maleic acid or from a mixture of maleic acid and maleic anhydride are preferred.

Im erfindungsgemässen Verfahren werden ferner Copolymerisate aus Vinylalkyläthern mit geradkettigen oder vorzugsweise verzweigten Alkylresten eingesetzt. Als Vinylalkyläther mit geradkettigen Alkylresten kommen vor allem Methyl-, Aethyl-, n-Propyl-, n-Hexyl und insbesondere n-Butyl-vinyläther und als Vinyläther mit verzweigten Alkylresten kommen Isopropylvinyläther.vor allem 2-Aethyl-hexyl-, Isohexyl-, tert.-Butylvinyläther und insbesondere Isobutylvinyläther in Betracht.In the process according to the invention, copolymers of vinyl alkyl ethers with straight-chain or, preferably, are also used branched alkyl radicals used. The vinyl alkyl ethers with straight-chain alkyl radicals are mainly methyl, Ethyl, n-propyl, n-hexyl and especially n-butyl vinyl ether and as vinyl ethers with branched alkyl radicals are isopropyl vinyl ethers, especially 2-ethylhexyl, isohexyl, tert-butyl vinyl ether and especially isobutyl vinyl ether into consideration.

Copolymerisate aus Maleinsäureanhydrid, Styrol und Isobutyl- oder n-Butylvinyläther stehen im Vordergrund des Interesses.Copolymers of maleic anhydride, styrene and isobutyl or n-butyl vinyl ether are in the foreground of interest.

Die im erfindungsgemässen Verfahren eingesetzten Copolymerisate sind stets mit Fettaminen umgesetzt , wobei sowohl gesättigte primäre Fettamine wie Myristyl-, Arachyl-, Behenyl, vor allem Lauryl- und Palmitylamin und insbesondere Stearylamin, wie auch ungesättigte primäre Fettamine wie Dodecenyl-, Tetradecenyl-, Physetoleyl-, Elaidinyl-, Rizinoleyl-, Linoleyl-, Linolenyl- und Elaeostearylamin und insbesondere Oleyiamin in Frage kommen. Hierbei kommt dem Stearylamin eine besondere Bedeutung zu.The copolymers used in the process according to the invention are always implemented with fatty amines, whereby both saturated primary fatty amines such as myristyl, arachyl, Behenyl, especially lauryl and palmitylamine and especially stearylamine, as well as unsaturated primary fatty amines such as dodecenyl, tetradecenyl, physetoleyl, elaidinyl, ricinoleyl, linoleyl, linolenyl and elaeostearylamine and in particular oleyiamine come into question. Stearylamine is of particular importance here.

In der Praxis kommen vor allem technische Gemische von gesättigten oder ungesättigten, vorzugsweise von gesättigten und ungesättigten primären Fettaminen, insbesondere von solchen mit 16 bis 18 Kohlenstoffatomen, in Betracht. So hat sich ein Copolymerisat, das z.B. mit einem technischen Gemisch aus Palmityl-, Stearyl- und Oleyiamin umgesetzt ist, als besonders vorteilhaft bei seinem Einsatz im erfindungs-In practice there are mainly technical mixtures of saturated or unsaturated, preferably saturated and unsaturated primary fatty amines, especially those having 16 to 18 carbon atoms. So had a copolymer that is reacted, for example, with a technical mixture of palmityl, stearyl and olyiamine, as particularly advantageous when used in the invention

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gemüseen Verfahren erwiesen.vegetable method proven.

Im erfindungsgemässen Verfahren werden Copolymerisate eingesetzt, bei welchen die Copolymerisation der Komponenten (a), (b) und (c) und die umsetzung der so erhaltenen Copolymeren mit der Komponente (d), vorzugsweise in Gegenwart eines inerten organischen Lösungsmittels in Suspension oder in Lösung bei erhöhten Temperaturen bis zu 160° C durchgeführt werden kann. Als vorzugsweise mitverwendete, inerte Lösungsmittel, d.h. als Lösungsmittel die mit den Komponenten (a) bis (d) nicht zu reagieren vermögen, kommen vor allem solche in Frage, die einen Siedepunkt von 60 bis 160° C aufweisen. Als Beispiel solcher Lösungsmittel seien Dimethylformamid, Tetrahydrofuran, Benzol, Xylol und vor allem Dioxan und Toluol erwähnt. Auch Gemische der erwähnten Lösungsmittel kommen in Betracht.In the process according to the invention, copolymers are used in which the copolymerization of components (a), (b) and (c) and the reaction of the copolymers thus obtained with the Component (d), preferably in the presence of an inert organic solvent in suspension or in solution at elevated levels Temperatures up to 160 ° C can be carried out. As inert solvents which are preferably used, i.e. as solvents which do not react with components (a) to (d) Above all those with a boiling point of 60 to 160 ° C come into question. Examples of such solvents are dimethylformamide, tetrahydrofuran, benzene and xylene and especially dioxane and toluene mentioned. Mixtures of the solvents mentioned can also be used.

Die Copolymerisation der Komponenten (a), (b) und (c) und die Umsetzung mit der Komponente (d) kann zweckmässig bei RUckflusstemperatur der vorzugsweise mitverwendeten Lösungsmittel, d.h. bei 60 bis 160° C, vor allem bei 100 bis 120° C durchgeführt werden.The copolymerization of components (a), (b) and (c) and the reaction with component (d) can expediently at The reflux temperature of the solvents preferably used, i.e. 60 to 160 ° C, especially 100 to 120 ° C be performed.

Hierbei werden zuerst die Komponenten (a), (b) und (c) miteinander polymerisiert. Die relative'Viskosität oder "Eigenviskosität11 K nach Fikentscher (vgl. Cellulosechemie 13(31, 60 (1932)) des erhaltenen Copolymerisates betragt 30 bis 40. Anschliessend wird das so erhaltene Copolymerisat mit einem Fettamin als Komponente (d) , gegebenenfalls als Lösung in einem der erwähnten, organischen Lösungsmittel, umgesetzt. Bei dieser Umsetzung können zweckmässig die gleichen Lösungsmittel eingesetzt werden wie bei der Copolymerisation der Komponenten (a), (b) und (c). Bei der Umsetzung der Copolymerisate aus den Komponenten (a), (b) und (c) mit der KomponenteIn this case, components (a), (b) and (c) are first polymerized with one another. The relative viscosity or inherent viscosity 11 K according to Fikentscher (cf. Cellulosechemie 13 (31 , 60 (1932)) of the copolymer obtained is 30 to 40. The copolymer obtained in this way is then mixed with a fatty amine as component (d), optionally as a solution in one of the organic solvents mentioned. In this reaction, the same solvents can advantageously be used as in the copolymerization of components (a), (b) and (c). In the reaction of the copolymers from components (a), (b) and (c) with the component

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(d) ist es jedoch auch möglich, ein Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch zu verwenden, das verschieden ist vom Lösungsmittel das bei der Copolymerisation der Komponenten (a), (b) und (c) eingesetzt wurde. Ebenfalls können andere Umsetzungstemperaturen gewählt werden.(d) However, it is also possible to use a solvent or solvent mixture to use that is different from the solvent that is used in the copolymerization of components (a), (b) and (c) was used. Other reaction temperatures can also be selected.

Die so erhaltenen Umsetzungsprodukte werden gegebenenfalls durch Zugabe von nicht polaren Lösungsmitteln, z.B. aliphatischen, gesättigten Kohlenwasserstoffen, aus dem Reaktionsgemisch ausgefällt und somit abgetrennt. The reaction products obtained in this way are optionally removed by adding non-polar solvents, e.g. aliphatic, saturated hydrocarbons, precipitated from the reaction mixture and thus separated.

Die Umsetzungsprodukte können anschliessend durch Auflösen in einer geeigneten Base zu wasserlöslichen Salzen umgewandelt werden. Als Beispiele von Basen, die zu diesem Zwecke geeignet sind, seien Alkalihydroxyde, wie Kalium- und insbesondere Natriumhydroxyd erwähnt, die in der Regel als wässrige Lösungen eingesetzt werden können. Weiter bevorzugte Basen sind Alkylamine, d.h. Mono-, Di-, Trialkylamine und Tetraalkylammoniumsalze, vor allem Tetraalkylammoniumhydroxyde, mit 1 bis 6, vorzugsweise 1 oder 2 Kohlenstoffatomen im Alkylrest, und insbesondere Ammoniak, welches gasförmig oder vorzugsweise als wässrige Lösung eingesetzt werden kann. Die Menge der erwähnten Basen kann so gesteuert werden, dass der pH-Wert einer etwa 10 gew.%-igen, wässrigen Lösung der Copolymerisatsalze 7,5 bis 12, vorzugsweise 9 bis 10 beträgt.The reaction products can then be converted to water-soluble salts by dissolving them in a suitable base will. Examples of bases which are suitable for this purpose are alkali metal hydroxides, such as potassium and especially sodium hydroxide mentioned, which can usually be used as aqueous solutions. More preferred bases are alkylamines, i.e. mono-, di-, trialkylamines and tetraalkylammonium salts, especially tetraalkylammonium hydroxides with 1 to 6, preferably 1 or 2 carbon atoms in the alkyl radical, and in particular Ammonia, which can be used in gaseous form or, preferably, as an aqueous solution. The amount of mentioned Bases can be controlled so that the pH of an approximately 10% strength by weight aqueous solution of the copolymer salts 7.5 to 12, preferably 9 to 10.

In der Regel liegen die erhaltenen Copolymerisatsalze als stabile, klare, wässerige Lösungen vor, deren Gehalt an Copolymerisatsalzen 5 bis 40, vorzugsweise 5 bis 15 und insbesondere 5 bis 10 Gewichtsprozent beträgt. Erfindungsgegenstände sind ebenfalls die gegebenenfalls als wässerige Lösungen vorlie-As a rule, the copolymer salts obtained are in the form of stable, clear, aqueous solutions, the content of which is copolymer salts 5 to 40, preferably 5 to 15 and in particular 5 to 10 percent by weight. Subjects of the invention are also which may be present as aqueous solutions

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-«San (^polymerisatsalze als Mittel zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens und die Verwendung der Copolymerisatsalze zur Oberflächenleimung von Papier,- "San (^ polymerizate salts as a means for carrying out the process according to the invention and the use of the copolymer salts for surface sizing of paper,

Vor ihrer Verwendung im erfindungsgemässen Verfahren werden die wasserlöslichen Copolymerisatsalze zu einer wässerigen Imprägnierflotte auf einen Salzgehalt von 0,01 bis 0,1 Gewichtsprozent verdUnnt. Im erfindungsgemässen Verfahren wird die Imprägnierflotte z.B. durch Aufsprühen, vorzugsweise durch Foulardieren, in der Regel bei Raumtemperatur, auf das Papier aufgebracht. Anschliessend wird das imprägnierte Papier bei 100 bis 140° C, vorzugsweise 100 bis 120° C während 15 bis 60, vorzugsweise 20 bis 40 Minuten getrocknet.Before they are used in the process according to the invention, the water-soluble copolymer salts become an aqueous one Impregnation liquor diluted to a salt content of 0.01 to 0.1 percent by weight. In the method according to the invention the impregnation liquor, e.g. by spraying on, preferably by padding, usually at room temperature applied to the paper. The impregnated paper is then at 100 to 140 ° C, preferably 100 to 120 ° C during Dried for 15 to 60, preferably 20 to 40 minutes.

Nach dem Trocknen wird ein Papier erhalten, das einen Flächenauftrag an Copolymerisatsalzen von 70 bis 150, vorzugsweiseAfter drying, a paper is obtained which has a surface application of copolymer salts from 70 to 150, preferably

2
120 bis 130 mg/m aufweist.
2
120 to 130 mg / m.

Bei dem erfindungsgemäss zu leimenden Papier handelt es sich um Papiere beliebiger Art mit beliebigen Flächengewichten, z.B. um Papiere und Kartons aus gebleichter und ungebleichter Sulfit- oder Sulfatcellulose. Ein weiterer Erfindungsgegenstand betrifft das nach dem erfindungsgemässen Verfahren behandelte Papier mit geleimter Oberfläche.The paper to be sized according to the invention is any kind of paper with any basis weight, e.g. paper and cardboard made of bleached and unbleached Sulphite or sulphate cellulose. Another subject matter of the invention relates to the method according to the invention treated paper with a glued surface.

Das erfindungsgemässe Verfahren bringt den wesentlichen Vorteil mit sich, bereits bei geringen Flächenaufträgen an Copolymerisatsalzen auf dem Papier besonders gute Leimungseffekte zu erzielen, die aufgrund von positiven Testergebenissen wie Alkalitropfenprobe, Tintenschwimmdauer und Be-The process according to the invention has the essential advantage, even with small amounts of copolymer salts being applied to achieve particularly good sizing effects on the paper, based on positive test results such as alkali drop test, ink swimming time and loading

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Stimmung der Wasseraufnahme nach Cobb bestätigt werden. Darllberhinaus weisen die erfindungsgemäss verwendeten Copolymerisatsalze eine gute Kompatibilität mit den Üblichen, in der Papierindustrie verwendeten Hilfsstoffen wie optischen Aufhellern, Farbstoffen, Pigmenten, Bindemitteln und sonstigen Zusatzstoffen auf.The mood of water uptake according to Cobb can be confirmed. In addition, the copolymer salts used according to the invention have good compatibility with the usual auxiliaries used in the paper industry such as optical brighteners, dyes, pigments, binders and other additives.

In den nachfolgenden Herstellungsvorschriften und Applikationsbeispielen sind die angegebenen Prozente Gewichtsprozente. In the following manufacturing instructions and application examples the specified percentages are percentages by weight.

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HerstellungsvorschriftenManufacturing regulations A. 44,2 g Maleinsäureanhydrid (0,45 Mol),A. 44.2 grams of maleic anhydride (0.45 moles),

46,8 g Styrol (0,45 Mol) und46.8 g of styrene (0.45 mol) and

10 g Isobutylvinylather (0,1 Mol) werden in10 g of isobutyl vinyl ether (0.1 mol) are in

235 g Toluol gelöst.235 g of toluene dissolved.

25 7, dieser Lösung werden in inerter Stickst off atmosphäre auf 80° C erwärmt und mit einer Katalysatorlösung aus 0,18 g Benzoylperoxyd in 2 g Toluol versetzt. Die Temperatur steigt auf 90° C an und das Polymerisat beginnt auszufallen. Nun werden die restlichen 75 % der Monomerenlösung., sowie eine Katalysatorlösung aus 1,62 g Benzoylperoxyd in 19,2 g Toluol gleichzeitig aus 2 getrennten Tropftrichtern in 2 Stunden zugetropft. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch zur Vervollständigung der Polymerisationsreaktion wahrend 3 Stunden bei 85° C gehalten. Das ausgefallene Polymerisat wird filtriert und getrocknet.25 7, this solution is heated in an inert nitrogen atmosphere to 80 ° C and treated with a catalyst solution of 0.18 g of benzoyl peroxide in 2 g of toluene. The temperature rises to 90 ° C. and the polymer begins to precipitate. The remaining 75% of the monomer solution and a catalyst solution of 1.62 g of benzoyl peroxide in 19.2 g of toluene are now added dropwise from 2 separate dropping funnels over a period of 2 hours. The reaction mixture is then kept at 85 ° C. for 3 hours to complete the polymerization reaction. The precipitated polymer is filtered and dried.

Ausbeute : 96 g - 95.1 % der Theorie. Der K-Wert nach Fikentscher betragt 34,7.Yield: 96 g - 95.1 % of theory. The Fikentscher K value is 34.7.

22,4 g des oben beschriebenen Polymerisatsalzes werden zusammen mit 6,58 g (0,025 Mol, entsprechend 0,25 Mol pro Mol eingesetztem Maleinsäureanhydrid) eines Fettamingemisches aus Palmitylamin, Stearylamin und Oleylamin (mittleres Molekulargewicht 263) in 68 g Dioxan während 24 Stunden bei der Rückflusstemperatur von 100° C gehalten.22.4 g of the above-described polymer salt are combined with 6.58 g (0.025 mol, corresponding to 0.25 mol per mol of maleic anhydride used) of a fatty amine mixture of palmitylamine, stearylamine and oleylamine (average molecular weight 263) held in 68 g of dioxane for 24 hours at the reflux temperature of 100 ° C.

Anschliessend wird die Lösung auf Raumtemperatur abgekühlt und aus Petroläther ausgefällt.The solution is then cooled to room temperature and precipitated from petroleum ether.

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Nach dem Trocknen erhält man 27,5 g = 95,0 % der Theorie eines gelblichen Pulvers.After drying, 27.5 g = 95.0% of theory are obtained of a yellowish powder.

10 g des getrockneten Umsetzungsproduktes werden in 86 g entionisiertem Wasser, das 4 g einer 24%igen wässrigen Ammoniaklösung enthält, bei 70° C gelöst. Man erhält eine klare, lagerfähige Lösung, deren pH-Wert 9,2 beträgt und die 10% Ammoniumsalz des umgesetzten Copolymerisates enthält.10 g of the dried reaction product are in 86 g of deionized water, the 4 g of a 24% aqueous ammonia solution contains, dissolved at 70 ° C. A clear, storable solution is obtained with a pH value of 9.2 and 10% Contains ammonium salt of the reacted copolymer.

B. Man verfährt wie in Vorschrift A angegeben, setzt jedoch 6,75 g (0,025 Mol) Stearylamin ein.B. Proceed as indicated in Regulation A, except that 6.75 g (0.025 mol) of stearylamine are used.

C. 41,7 g Maleinsäureanhydrid (0,425 Mol),C. 41.7 g maleic anhydride (0.425 mol),

44,2 g Styrol (0,425 Mol) und44.2 g of styrene (0.425 mol) and

15,0 g n-Butylvinyläther (0,15 Mol) werden in15.0 g of n-butyl vinyl ether (0.15 mol) are in

g Toluol gelöst.g of toluene dissolved.

25% dieser Lösung werden in inerter Stickstoffatmosphäre auf 80° C erwärmt und mit einer Katalysatorlösung aus 0,18 g Benzoylperoxyd in 2 g Toluol versetzt. Die Temperatur steigt auf 83° C an und das Polymerisat beginnt auszufallen. Nun werden die restlichen 75% der Monomerlösung, sowie eine Katalysatorlösung aus 1,62 g Benzoylperoxyd in 19,2 g Toluol gleichzeitig aus zwei getrennten Tropftrichtern in 2 Stunden zugetropft. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch zur Vervollständigung der Polymerisationsreaktion während 3 Stunden bei 85° C gehalten. Das ausgefallene Polymerisat wird filtriert und getrocknet.
Ausbeute: 92,7 g - 92% der Theorie.
25% of this solution is heated to 80 ° C. in an inert nitrogen atmosphere and a catalyst solution of 0.18 g of benzoyl peroxide in 2 g of toluene is added. The temperature rises to 83 ° C. and the polymer begins to precipitate. The remaining 75% of the monomer solution and a catalyst solution of 1.62 g of benzoyl peroxide in 19.2 g of toluene are now added dropwise from two separate dropping funnels over a period of 2 hours. The reaction mixture is then kept at 85 ° C. for 3 hours to complete the polymerization reaction. The precipitated polymer is filtered and dried.
Yield: 92.7 g - 92% of theory.

Der K-Wert nach Fikentscher beträgt 32.4The Fikentscher K value is 32.4

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23,75 g des oben beschriebenen Polymerisates werden zusammen mit 6,58 g (0,025 Mol, entsprechend 0,25 Mol pro Mol eingesetztem Maleinsäureanhydrid) eines Fettamingemisches aus Palmitylamin, Stearylamin und Oleylamin (mittleres Molekulargewicht 263) in 72 g Dioxan während 24 Stunden bei der RUckflusstemperatur von 100° C gehalten.23.75 g of the polymer described above are used together with 6.58 g (0.025 mol, corresponding to 0.25 mol per mol Maleic anhydride) of a fatty amine mixture of palmitylamine, stearylamine and oleylamine (average molecular weight 263) in 72 g of dioxane for 24 hours at the reflux temperature kept at 100 ° C.

Anschliessend wird die Lösung auf Raumtemperatur abgekühlt und aus Petroläther ausgefällt.The solution is then cooled to room temperature and precipitated from petroleum ether.

Nach dem Trocknen werhält man 27 g = 89% der Theorie eines gelblichen Pulvers.After drying, 27 g = 89% of theory are obtained yellowish powder.

7,5 g des getrockneten Umsetzungsproduktes werden in 139,5 g entionisiertem Wasser, das 3 g einer 24%igen wässerigen Ammoniaklösung enthält, bei 70° C gelöst. Man erhält eine klare, lagerfähige Lösung, deren pH-Wert 9,6 beträgt und die 5% Ammoniumsalz des umgesetzten Copolymer! sates enthält.7.5 g of the dried reaction product are in 139.5 g of deionized water, the 3 g of a 24% aqueous Contains ammonia solution, dissolved at 70 ° C. A clear, storable solution is obtained, the pH of which is 9.6 and which 5% ammonium salt of the reacted copolymer! contains sates.

D. 46,6 g Maleinsäureanhydrid (0,475MoI),D. 46.6 g maleic anhydride (0.475MoI),

49,4 g Styrol (0,475 Mol) und49.4 grams of styrene (0.475 moles) and

5 g n-Butylvinyläther (0,05 Mol) werden in g Toluol gelöst.5 g of n-butyl vinyl ether (0.05 mol) are in g of toluene dissolved.

25% dieser Lösung werden in inerter Stickstoffatmosphäre auf 80° C erwärmt und mit einer Katalysatorlösung aus 0,18 g Benzoylperoxyd in 2 g Toluol versetzt. Die Temperatur steigt auf 82° C an und das Polymerisat beginnt auszufallen. Nun werden die restlichen 75% der Monomerenlösung, sowie eine Katalysatorlösung aus 1,62 g Benzoylperoxyd in 19,2 g Toluol gleichzeitig aus 2 getrennten Tropftrichtern in 2 Stunden zugetropft. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch 3 Stunden bei 85° C gehalten. Das ausgefallene Polymerisat wird25% of this solution is heated to 80 ° C. in an inert nitrogen atmosphere and a catalyst solution made from 0.18 g Benzoyl peroxide in 2 g of toluene was added. The temperature rises to 82 ° C. and the polymer begins to precipitate. so the remaining 75% of the monomer solution, as well as one Catalyst solution of 1.62 g of benzoyl peroxide in 19.2 g of toluene simultaneously from 2 separate dropping funnels in 2 hours added dropwise. The reaction mixture is then 3 hours held at 85 ° C. The precipitated polymer is

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filtriert und getrocknet.filtered and dried.

Ausbeute : 97 g = 96 % der Theorie.Yield: 97 g = 96% of theory.

Der K-Wert nach Fikentscher beträgt 32,4.The Fikentscher K value is 32.4.

21,3 g des oben beschriebenen Polymerisates werden zusammen mit 6,75 g (0,025 Mol, entsprechend 0,25 Mol pro Mol eingesetztem Maleinsäureanhydrid) Stearylamin in 66 g Dioxan während 24 Stunden bei der RUckflusstemperatur von 100° C gehalten. Anschliessend wird die Lösung auf Raumtemperatur abgekühlt und aus Petroläther ausgefällt. Nach dem Trocknen erhält man 25,8 g = 92 % der Theorie eines gelblichen Pulvers.21.3 g of the above-described polymer are used together with 6.75 g (0.025 mol, corresponding to 0.25 mol per mol Maleic anhydride) stearylamine in 66 g of dioxane kept at the reflux temperature of 100 ° C. for 24 hours. The solution is then cooled to room temperature and precipitated from petroleum ether. Receives after drying one 25.8 g = 92% of theory of a yellowish powder.

7,5 g des getrockneten Umsetzungsproduktes werden in 138,5 g entionisiertem Wasser, das 4 g einer 24%igen wässerigen Ammoniaklösung enthält, bei 70° C gelöst.7.5 g of the dried reaction product are in 138.5 g of deionized water, the 4 g of a 24% aqueous Contains ammonia solution, dissolved at 70 ° C.

Man erhält eine klare, lagerfähige Lösung, deren pH-Wert 10 beträgt und die 5 % Ammoniumsalz des umgesetzten Copolymerisates enthält.A clear, storable solution is obtained, the pH of which is 10 and the 5% ammonium salt of the reacted copolymer contains.

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Beispiel 1example 1 Ein Filterpapier aus reiner Cellulose mit einem Flächenge-A filter paper made of pure cellulose with a surface area

wicht von 140 g/m wird mit einer Geschwindigkeit von 4 m/Min.weight of 140 g / m is applied at a speed of 4 m / min.

und einem Anpressdruck von 10 kg/cm mit einer wässrigen Flotteand a contact pressure of 10 kg / cm with an aqueous liquor foulardiert, die durch Verdünnung mit Wasser der gemäss Herstellungsvorschrift A erhaltenen Lösung 0,067 % Ammoniumsalz des umgesetzten Copolymer!sates enthält. Das foulardierte Papier wird 30 Minuten bei 120 bis 125° C getrocknet.padded, the 0.067% ammonium salt solution obtained by dilution with water of the solution obtained according to manufacturing instruction A of the converted copolymer! sate contains. The padded paper is dried at 120 to 125 ° C for 30 minutes.

Die erhaltene Oberflächenleimung des so behandelten Papiers wird mit den nachfolgenden Tests beurteilt:The surface sizing of the paper treated in this way is assessed using the following tests:

- Wasseraufnahme nach Cobb bei 30 Sekunden Einwirkungsdauer (WA Cobb30) gemäss DIN 53 132. - Water absorption according to Cobb with a contact time of 30 seconds (WA Cobb 30 ) according to DIN 53 132.

Je tiefer die Wasseraufnähme, desto besser ist die Oberflächenleimung des behandelten Papiers.The deeper the water absorption, the better the surface sizing of the treated paper.

- Tintenschwimmdauer (TSD) mit PrUftinte gemäss DIN 53 126. - Ink swimming time (TSD) with test ink according to DIN 53 126.

In eine Porzellanschale von 10 χ 12 cm wird soviel Papier-Prliftinte Blau, gemäss DIN 53 126, gegossen bis ein Niveau von 0,5 cm erreicht ist. Das zu prüfende Papier wird zu Schiffchen mit aufgestelltem Rand (Grosse 4 χ 4 cm) gefaltet. Mittels einer Pinzette werden die Schiffchen auf die Tintenfläche aufgesetzt. Gleichzeitig wird eine Stoppuhr ausgelöst und die Zeit gemessen, bis ein sichtbares Durchschlagen der Prliftinte erfolgt.In a porcelain dish of 10 χ 12 cm, as much paper prliftinte blue, in accordance with DIN 53 126, is poured to a level of 0.5 cm is reached. The paper to be tested is folded into boats with a raised edge (size 4 × 4 cm). By means of a Tweezers are used to place the boats on the ink surface. At the same time, a stopwatch is triggered and the time is measured, until a visible strike through of the Prliftinte takes place.

Bei unbehandeltem Papier erfolgt das Durchschlagen der Prtiftinte sofort. Je länger die Prüftinte braucht um durch das geleimte Papier zu schlagen, desto besser ist die Leimung.If the paper is untreated, the test ink will strike through immediately. The longer the test ink takes to get through the Beat sized paper, the better the sizing.

809818/0912809818/0912

- Alkalische Tropfenprobe (ATB)- Alkaline drop sample (ATB)

Auf das zu prüfende, waagrecht gehaltene Papier wird aus 5 cm Höhe mit einer 1 ml Pipette 1 Tropfen einer wasserigen 1,0 N-Natriumhydroxydlösung fallen gelassen. Gleichzeitig wird eine Stoppuhr ausgelöst.On the paper to be tested, held horizontally, will be off 5 cm height with a 1 ml pipette, dropped 1 drop of an aqueous 1.0 N sodium hydroxide solution. Simultaneously a stopwatch is triggered.

Nunmehr wird der Zeitintervall erfasst, der benötigt wird, bis das Papier den Tropfen absorbiert hat. Der Endpunkt ist beim Verschwinden des Glanzes erreicht. Die Resultatangabe erfolgt in Sekunden auf 10 Sekundenintervall gerundet.The time interval is now recorded which is required until the paper has absorbed the drop. The end point is when the gloss disappears. The result is given in seconds, rounded to a 10 second interval.

Ungeleimtes Papier absorbiert den Alkalitropfen sofort, während geleimtes Papier den Alkalitropfen desto langsamer absorbiert je besser der Leimeffekt ist.Unsized paper absorbs the alkali drop immediately, while sized paper absorbs the alkali drop the more slowly the better the glue effect.

Die Testergebnisse des erfindungsgemäss behandelten Papiers und des unbehandelten Papiers sind in der nachfolgenden Tabelle I zusammengestellt, wobei die angegebenen Zahlen den Durchschnitt von 4 Messungen bei WA Cobb~0 und von 2 Messungen bei der TSD und ATB darstellen.The test results of the paper treated according to the invention and the untreated paper are compiled in Table I below, the figures given representing the average of 4 measurements for WA Cobb ~ 0 and of 2 measurements for TSD and ATB.

809818/0912809818/0912

Tabelle ITable I.

Behandeltes Papier,
Auftrag Trocken
2
mg/m
Treated paper,
Order dry
2
mg / m
TestergebnisseTest results WA Cobb,n
g/m2
WA Cobb, n
g / m 2
TSD
Sek.
TSD
Sec.
ATB
Sek.
ATB
Sec.
71
91
112
137
71
91
112
137
49
26
21
20
49
26th
21
20th
100
325
1075
1500
100
325
1075
1500
333
580
860
1120
333
580
860
1120
unbehandeltes Papieruntreated paper 100100 11 11

Aehnliche Resultate werden beim Einsatz einer Lösung erhalten, die Ammoniumsalze des umgesetzten Copolymerisates gemäss Herstellungsvorschrift B enthält.Similar results are obtained when using a solution, the ammonium salts of the reacted copolymer according to the manufacturing instructions B contains.

809818/0912809818/0912

Beispielexample

Man verfährt wie im Beispiel 1 beschrieben, foulardiert jedoch das Filterpapier mit wässerigen Flotten, die durch Verdünnung mit Wasser der gemäss Herstellungsvorschriften C und D erhaltenen Lösungen 0,067% Ammoniumsalz des entsprechenden umgesetzten Copolymerisates enthält. Das foulardierte Papier wird mit einer Geschwindigkeit von 4 m/Minute auf einer Trommel getrocknet, deren Oberflächentemperatur 100° C beträgt.The procedure described in Example 1 is followed, but the filter paper is padded with aqueous liquors that pass through Dilution with water according to the manufacturing instructions C and D containing solutions obtained 0.067% ammonium salt of the corresponding reacted copolymer. The padded paper is dried at a speed of 4 m / minute on a drum, the surface temperature of which 100 ° C.

Die erhaltene Oberflächenleimung des so behandelten Papiers wird mit den im Beispiel 1 angegebenen Tests beurteilt.The surface sizing of the paper treated in this way is assessed using the tests given in Example 1.

Die Ergebnisse dieser Tests sind in der nachfolgenden Tabelle II zusammengestellt.The results of these tests are shown in Table II below.

809818/0912809818/0912

Tabelle IITable II

Auftrag trocken-mg/mApplication dry-mg / m Test
WA Cobbori
g/m* *30
test
WA Cobb ori
g / m * * 30
ergebnisi
fl**
Sek.
resulti
fl **
Sec.
>e
ff**
Sek.
> e
ff **
Sec.
mit Salz gemäss Vorschrift C
behandeltes Papier:
with salt according to regulation C
treated paper:
6969 4848 9595 250250 9191 3030th 190190 440440 114114 2323 450450 620620 141141 1919th 11001100 890890 mit Salz gemäss Vorschrift D
behandeltes Papier
with salt according to regulation D
treated paper
7070 5151 100100 380380 9494 3939 450450 470470 115115 2424 750750 490490 140140 2020th 990990 570570 unbehandeltes Papieruntreated paper 100100 11 11 --

* Durchschnitt von 4 Messungen ** Durchschnitt von 2 Messungen* Average of 4 measurements ** Average of 2 measurements

8098187091280981870912

Claims (19)

PatentansprücheClaims 1. Verfahren zur Oberflächenleimung von Papieren mit Maleinsäureanhydrid-Copolymerisaten, dadurch gekennzeichnet, dass man das Papier mit wasserlöslichen Salzen von Copolymerisaten aus1. A process for the surface sizing of papers with maleic anhydride copolymers, characterized in that that you can make the paper with water-soluble salts of copolymers a) 40 bis 50 Mol% Maleinsäureanhydrid und/oder Maleinsäure,a) 40 to 50 mol% maleic anhydride and / or maleic acid, b) 50 bis 40 Mol% Styrol undb) 50 to 40 mol% styrene and c) 5 bis 15 Mol% Vinylalkyläthern mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen im Alkylrest,c) 5 to 15 mol% vinyl alkyl ethers with 3 to 8 carbon atoms in the alkyl radical, welche mitwhich with d) 0,15 bis 0,30 Mol pro Mol Komponente a) eines primären Fettamins mit 12 bis 22 Kohlenstoffatomen, umgesetzt sind,d) 0.15 to 0.30 moles per mole of component a) of a primary fatty amine with 12 to 22 carbon atoms, are implemented imprägniert und trocknet.impregnates and dries. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate aus Maleinsäureanhydrid einsetzt. 2. The method according to claim 1, characterized in that copolymers of maleic anhydride are used. 3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate aus Vinylalkyläther mit geradkettigen Alkylresten einsetzt.3. The method according to any one of claims 1 or 2, characterized in that copolymers of vinyl alkyl ethers with straight-chain alkyl radicals. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate aus n-Butylvinyläther einsetzt,4. The method according to claim 3, characterized in that copolymers of n-butyl vinyl ether are used, 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate aus Vinylalkyläthern mit verzweigten Alkylresten einsetzt.5. The method according to any one of claims 1 or 2, characterized in that copolymers of vinyl alkyl ethers used with branched alkyl radicals. 809818/0912809818/0912 ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate aus Isobutylvinyläther einsetzt. 6. The method according to claim 5, characterized in that copolymers of isobutyl vinyl ether are used. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet," dass man Copolymerisate einsetzt, welche mit einem primären Fettamin mit 16 bis 18 Kohlenstoffatomen umgesetzt sind.7. The method according to any one of claims 1 to 6, characterized characterized "that copolymers are used which have a primary fatty amine with 16 to 18 carbon atoms are implemented. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate einsetzt, welche mit einem Gemisch aus Palmityl-, Stearyl- und Oleylamin umgesetzt sind.8. The method according to claim 7, characterized in that one uses copolymers which with a Mixture of palmityl, stearyl and oleylamine are implemented. 9. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate einsetzt, welche mit Stearylamin umgesetzt sind.9. The method according to claim 7, characterized in that one uses copolymers which with stearylamine are implemented. 10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate einsetzt, bei welchen die Copolymerisation der Komponenten a), b) und c) und die Umsetzung der so erhaltenen Copolymerisate mit der Komponente d) in Gegenwart eines inerten, organischen Lösungsmittels bei 60 bis 160° C durchgeführt wird.10. The method according to any one of claims 1 to 9, characterized characterized in that copolymers are used in which the copolymerization of components a), b) and c) and the reaction of the copolymers obtained in this way with component d) in the presence of an inert, organic one Solvent at 60 to 160 ° C is carried out. 11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate einsetzt, deren wasserlösliche Salze durch Umsetzung mit einem Alkalihydroxyd erhalten werden.11. The method according to any one of claims 1 to 10, characterized characterized in that copolymers are used, their water-soluble salts by reaction with an alkali hydroxide can be obtained. 12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate einsetzt, deren wasserlösliche Salze durch Umsetzung mit einem Alkyl-12. The method according to any one of claims 1 to 10, characterized characterized in that copolymers are used, the water-soluble salts of which by reaction with an alkyl 809818/0912809818/0912 amin mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen im Alkylrest erhalten werden.amine with 1 to 6 carbon atoms in the alkyl radical can be obtained. 13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass man Copolymerisate einsetzt, deren wasserlösliche Salze durch Umsetzung mit Ammoniak erhalten werden.13. The method according to any one of claims 1 to 10, characterized characterized in that copolymers are used, their water-soluble salts by reaction with ammonia can be obtained. 14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass man das Papier mit einer wässerigen Lösung imprägniert, deren Gehalt an Copolymerisatsalz 0,01 bis 0,1 Gewichtsprozent beträgt.14. The method according to any one of claims 1 to 13, characterized in that the paper with an aqueous Impregnated solution, the content of copolymer salt is 0.01 to 0.1 percent by weight. 15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass man das Papier bei 100 bis 1400C trocknet.15. The method according to any one of claims 1 to 14, characterized in that the paper is dried at 100 to 140 0 C. 16. Das gemäss einem der Ansprüche 1 bis 15 geleimte Papier.16. The glued according to one of claims 1 to 15 Paper. 17. Mittel zur Durchfuhrung des Verfahrens gemäss einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass dieses wasserlösliche Salze von Copolymerisaten aus17. Means for carrying out the procedure according to a of claims 1 to 15, characterized in that this water-soluble salts of copolymers a) 40 bis 50 Μο1% Maleinsäureanhydrid- und/oder Maleinsäure,a) 40 to 50 Μο1% maleic anhydride and / or Maleic acid, b) 50 bis 40 Mol% Styrol undb) 50 to 40 mol% styrene and c) 5 bis 15 Moll Vinylalkyläthern mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen im Alkylrest,c) 5 to 15 minor vinyl alkyl ethers with 3 to 8 Carbon atoms in the alkyl radical, welche mitwhich with d) 0,15 bis 0,30 Mol pro Mol Komponente a) eines primären Fettamins mit 12 bis 22 Kohlenstoffatomen, umgesetzt sind,d) 0.15 to 0.30 moles per mole of component a) of a primary fatty amine with 12 to 22 carbon atoms, are implemented enthält.contains. 809818/0912809818/0912 18. Mittel nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass dieses als wässerige Lösung vorliegt.18. Agent according to claim 17, characterized in that it is present as an aqueous solution. 19. Verwendung von wasserlöslichen Salzen von Copolymerisaten gemäss einem der Ansprüche 1 bis 13 zur Oberflächenleimung von Papier.19. Use of water-soluble salts of copolymers according to any one of claims 1 to 13 for Surface sizing of paper. 809818/0912809818/0912
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