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DE2635030A1 - Kugeln aus keramischem material - Google Patents

Kugeln aus keramischem material

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Publication number
DE2635030A1
DE2635030A1 DE19762635030 DE2635030A DE2635030A1 DE 2635030 A1 DE2635030 A1 DE 2635030A1 DE 19762635030 DE19762635030 DE 19762635030 DE 2635030 A DE2635030 A DE 2635030A DE 2635030 A1 DE2635030 A1 DE 2635030A1
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DE
Germany
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balls
sio
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resistance
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Application number
DE19762635030
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English (en)
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DE2635030B2 (de
DE2635030C3 (de
Inventor
Andre Penez
Joseph Recasens
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Societe Europeenne des Produits Refractaires SAS
Original Assignee
Societe Europeenne des Produits Refractaires SAS
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Societe Europeenne des Produits Refractaires SAS filed Critical Societe Europeenne des Produits Refractaires SAS
Publication of DE2635030A1 publication Critical patent/DE2635030A1/de
Publication of DE2635030B2 publication Critical patent/DE2635030B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2635030C3 publication Critical patent/DE2635030C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/48Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on zirconium or hafnium oxides, zirconates, zircon or hafnates
    • C04B35/481Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on zirconium or hafnium oxides, zirconates, zircon or hafnates containing silicon, e.g. zircon
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B02CRUSHING, PULVERISING, OR DISINTEGRATING; PREPARATORY TREATMENT OF GRAIN FOR MILLING
    • B02CCRUSHING, PULVERISING, OR DISINTEGRATING IN GENERAL; MILLING GRAIN
    • B02C17/00Disintegrating by tumbling mills, i.e. mills having a container charged with the material to be disintegrated with or without special disintegrating members such as pebbles or balls
    • B02C17/18Details
    • B02C17/20Disintegrating members
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Crushing And Grinding (AREA)
  • Emulsifying, Dispersing, Foam-Producing Or Wetting Agents (AREA)
  • Dental Preparations (AREA)

Description

263503Q
Patentanwälte 2 Q 1976
Dipl.-Ing. Helmut M is sling 63 Giessen
Dipl.-Ing. Richard Schlee Bismarckstrasse 43
, , Telefon: (0641) 71019
Dipl.-Ing. Arne Missling
S/B 12.904
Societe Europeenne des Produits Refractaires,
92 Neuillv-sur-Seine/Frankreich, Boulevard du Chateau
Kugeln aus keramischem Material
Die Erfindung bezieht sich auf Kugeln aus keramischem Material, wie sie insbesondere in Apparaten und bei Verfahren zur Feinmahlung und zur Dispersion in nassem Milieu verwendet werden.
Apparate und Verfahren zur Feinmahlung und Dispersion in nassem Milieu haben in den letzten Jahren eine rasche Entwicklung genommen. Es handelt sich um Apparate (Kugelmühlen) und Verfahren, in denen dispergierende oder mahlende kugelförmige Körper von geringem Durchmesser (z.B. 0,4 bis 4 mm) verwendet werden, die z.B. dazu dienen, die diversen Bestandteile von Lacken, Firnissen, Druckfarben usw., die in flüssiger oder fester Form eingegeben sind, zu dispergieren oder aber in nassem Milieu ein vorgemahlenes Pulver durch traditionelle Verfahren weiter zu zerkleinern (z.B. in einer Kugelmühle).
Kurz gesagt, müssen die Mittel zum Dispergieren oder Mahlen die folgenden Eigenschaften aufweiseng
-7 09808/1040 -2-
? β 3 F, η 3 Γ)
- mechanische Widerstandsfähigkeit gegen Druck und gegen Stöße;
- Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb;
- an das zu lösende Problem angepaßte Korngröße.
Außerdem sind eine verhältnismäßig große Dichte und die Nichteinfärbung von zu behandelnden Produkten zwei Eigenschaften, die bei gewissen Anwendungen ihre Bedeutung haben, z.B. bei der Behandlung von Schlickern oder bei sehr zähflüssigen Mischungen, sowie bei Farben oder auch bei weißen Pulvern.
Ursprünglich hat man als dispergierendes oder mahlendes Mittel in solchen Apparaten und bei solchen Verfahren Sand verwendet, z.B. Ottawa-Sand mit abgerundeten Körnern. Jedoch erlaubt dieses natürliche Produkt nicht, den größten Nutzen aus den Apparaten zu ziehen, da es nur mit einer begrenzten Korngröße (0,4 bis 0,8 mm) verfügbar ist und seine Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb relativ gering ist, was seine Verwendung auf die Behandlung von relativ weichen Pulvern beschränkt.
Man hat deshalb versucht, dispergierende oder mahlende Mittel herzustellen, die besser als Sand für die jeweiligen Probleme geeignet sind.
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ORIGINAL INSPECTED
263503Q
So findet man zur Zeit im Handel Kugeln aus Glas und Kugeln aus gesintertem keramischem Material.
Kugeln aus Glas sind in einer breiten Durchmesserskala verfügbar und sind zufriedenstellend für den Fall der Behandlung von wenig abrasiven Produkten. Sie sind indessen wenig widerstandsfähig gegen Abrieb und haben eine verhältnismäßig geringe Dichte (ungefähr 2,6), was zur Folge hat, daß sie sich für die Behandlung von besonders zähflüssigen oder besonders abrasiven Produkten nicht eignen. Außerdem ist ihre Widerstandsfähigkeit gegen Stöße nur mäßig, so daß sie durch fortschreitendes Abblättern oder auch durch Zerquetschen zerstört werden. Neue Kugeln haben eine gute Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen, jedoch wird diese Eigenschaft im Verlaufe der Benutzung stark verringert infolge von sich bei der Benutzung ergebenden Mikrorissen, Kratzern oder oberflächlichem Abplatzen.
Kugeln aus keramischer Masse, die bei hoher Temperatur gesintert ist, insbesondere aus Zirkonoxid oder aus Alu- miniumoxid, haben eine bessere Abriebfestigkeit als Kugeln aus Glas, jedoch ist die Abriebfestigkeit durch die Qualität der Sinterung beschränkt, d.h. durch die Qualität der interkristallinen Bindungen. Die Herstellung von gesin-
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terten Kugeln ist bis heute problematisch.
Es besteht deshalb ein Bedarf für Kugeln, die noch weiter verbesserte Eigenschaften haben.
Durch die US-PS 2 924 533 sind auch kugelförmige Teile bekannt, die aus kristallinem Zirkonoxid mit oder ohne kristallines Mullit bestehen und die mit einem silikonhaltigen glasigen Material umhüllt sind, das einen Gewichtsanteil an Zirkonoxid von 22,5 bis 75 %t einen Gehalt an Silikon von 22,5 bis 55 Gewichtsprozenten und einen Gewichtsanteil an Aluminiumoxid von O bis 22,5 % aufweisen und eine gute mechanische Festigkeit haben. Von diesen Partikeln wird gesagt, daß sie gut als Mittel zum Sandstrahlen geeignet sind.
Durch die vorliegende Erfindung sollen Kugeln aus keramischem Material geschaffen werden, die eine bessere Qualität aufweisen und insbesondere als Mittel zur Dispersion und zur Mahlung geeignet sind.
Die Erfindung geht aus von gegossenen Kugeln aus keramischer Masse, wobei die flüssige, auf Oxiden basierende Ausgangsmasse im wesentlichen folgende Bestandteile enthält: 85 Ge-
- 5 •7 09808/1040
26350
wichtsprozente ZrO9, SiO9 mit einem Anteil derart, daß das
^ZrO2 *
Gewichtsverhältnis größer oder gleich 1,5 ist, eventuell
biu2
), mit einem Anteil derart, daß das Gewichtsverhältnis
■■■■'2
im Bereich 0 bis 1,5 % liegt und eventuell Na9O mit einem Ge-
* Na2O
wichtsanteil derart, daß das Gewichtsverhältnis im Bereich
biO2
0 bis 0,4 liegt und ist dadurch gekennzeichnet, daß die Ausgangsmasse außerdem wenigstens eines der Zusatzoxide MgO und CaO mit solchen Anteilen enthält, daß das Gewichtsverhältnis
CaO Bereich 0,03 bis 1 und das Gewichtsverhältnis ttj-q- im Bereich
0,03 bis 1,45 liegt.
Im allgemeinen wird der Gehalt an ZrO2 mindestens etwa 23 % sein.
Man hat unerwarteterweise gefunden, daß die Anwesenheit mindesten eines der Zusatzoxide MgO und CaO die Eigenschaften der Kugeln auf der Basis von Zirkonoxid, Siliziumoxid und eventull Aluminiumoxid im Verhältnis zu solchen Kugeln wesentlich verbessert, die solche Zusatzoxide nicht enthalten, wie z.B. die Kugeln nach der US-PS 2 924 533.
Die Herstellung der erfindungsgemäßen Kugeln bringt keine besonderen Schwierigkeiten mit sich. Man kann die Ausgangsmasse,
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die aus den genannten Oxiden gebildet ist oder auch Vorläufer solcher Massen in einem elektrischen Ofen oder einer anderen dem Fachmann bekannten Schmelzvorrichtung schmelzen. Um die flüssige Masse in Kugelform zu bringen, kann man durch Blasen (z.B. mittels Luft oder Wasserdampf) einen Faden aus flüssigem Material in viele Teile zerlegen, die infolge der Viskosität und der Oberflächenspannung eine sphärische Form annehmen. Verfahren dieser Art werden gegenwärtig für die Herstellung von handelsüblichen Glaskugeln verwendet (siehe z.B. die US-PS 3 499 745). Auf diese Weise können Kugeln mit einem Durchmesser zwischen einigen Zehntelmillimetern und ungefähr 4 mm hergestellt werden.
Nach der Abkühlung bestehen die sphärischen Partikel oder Kugeln gemäß der Erfindung aus abgerundeten, nicht schuppenförmigen Zirkonoxidkristallen, die in eine glasförmige Masse eingehüllt sind, die aus Siliziumoxid und den anwesenden Oxiden MgO, CaO, Al2O^ und Na2O bestehen.
Die erfindungsgemäßen Kugeln sind im wesentlichen massiv (mit Ausnahme von zentralen Hohlräumen und Mikrorissen) und haben eine sehr große Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb und
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Zerquetschen aufgrund der Härte der Massebestandteile (Zirkonoxid und Siliziumoxidglas, verbessert durch die Beifügungen) und eine ausgezeichnete Kohäsion, die auf dem Glas beruht das die Kristalle aus Zirkonoxid vollständig umhüllt. Solche Kugeln haben sich außer bei anderen Anwendungsfällen als sehr nützlich erwiesen bei der Dispersion und der Feinmahlung.
Bevor die Untersuchung des Einflusses der wahlweise zu verwendenden zusätzlichen Oxide auf die Eigenschaften der erfindungsgemäßen Kugeln beschrieben wird, werden nachfolgend die Versuchsmethoden definiert, die während dieser Untersuchungen angewendet wurden.
Prüfung an einem polierten Querschnitt
Einige Gramm Kugeln werden in ein thermisch härtbares Harz eingehüllt. Das so erhaltene Teil wird in der Weise eben geschliffen, daß man Kugelquerschnitte erhält. Diese Präparat genügt, um die Porosität und eventuell vorhandene Lunker und Risse zu beobachten. Um das kristalline Gefüge zu beobachten, ist es jedoch vorteilhaft, eine Politur der Schnittflächen vorzunehmen, z.B. mittels einer diamanthaltigen Paste.
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Analyse der Phasen mit Röntgenstrahlen
Diese Prüfung ist sehr interessant, um den Effekt der Beifügung der Zusatzoxide zu verfolgen. Das Auftreten von neuen kristallinen Phasen gestattet die Erklärung der wesentlichen Änderungen der Eigenschaften der Kugeln.
Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen
Für jede Zusammensetzung der Kugeln werden 20 Kugeln hinsichtlich ihrer Kugelförmigkeit aussortiert und eine nach der anderen einem Zerquetschungstest zwischen zwei Kolben einer Presse unterworfen. Damit der Vergleich möglich ist, wird der Test immer an Kugeln gleichen Durchmessers ausgeführt, z.B. an Kugeln mit einem Durchmesser von 2 mm. Die Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen ist das Mittel aus den zwanzig gemessenen Werten.
Versuche bei der industriellen Erprobung der Kugeln haben gezeigt, daß für die meisten Anwendungen die mittlere Widerstandsfähigkeit E gegen Zerquetschen größer oder gleich 60 kg pro Kugeln mit einem Durchmesser von 2 mm sein muß. Unterhalb dieses Wertes ist der Verlust an Bruch groß, und die Kugeln sind für die Praxis nicht gut zu gebrauchen.
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Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb
Man bestimmt die Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb an einer kleinen gegossenen Platte, die die gleiche Zusammensetzung hat wie die Kugeln. Der Versuch findst an der Haut (Außenfläche) statt und das gegossene Plättchen ist so dünn (6 mm), daß ihr Gefüge im wesentlichen gleich ist wie das Gefüge der Kugeln.
Eine metallische Maske mit einem Durchmesser von 30 mm begrenzt die dem Abrieb unterworfene Fläche auf eine konstante Größe. Mittels einer Sandstrahlpistole wird ein Kilogramm brauner Korund (Korngröße zwischen 0,4 und 0,6 mm) unter einem Winkel von 45° relativ zu dem Plättchen auf dieses aufgeschleudert, wobei das Plättchen 150 mm von der Mündung der Pistolendüse entfernt ist. Der die Pistole speisende Luftdruck ist 2,5 kg/cm .
Das Plättchen wird vor und nach dem Versuch gewogen und das abgeriebene Volumen wird berechnet.
•Ein identischer Versuch wird mit einem Normal-Plättchen ausgeführt, das aus einem elektrisch erschmolzenen hochschmelzenden
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Material mit der Bezeichnung E.R.1681 besteht (ZrOp = 32 %, SiO2 = 16 %, Al2O, = 51 % und Na2O = 1 % Gewichtsanteile), welchem Normal-Plättchen der Index 100 zugeordnet wird. Dieses Normalmaterial, das seit langem wegen seiner Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb benutzt wird, ist nicht Gegenstand der Erfindung.
Wenn man mit diesem Material Kugeln herstellt, ist deren Struktur schlecht (abgestufte Kristalle, Mikrolunker und Mikrospalte) und ihre Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen ist zu gering (niedriger als 60 kg). Der Index I der Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb des geprüften Materials wird durch folgende Formel berechnet:
τ - v E.R. 1681
geprüftes Material
Bei der folgenden Untersuchung beziehen sich alle Prozentangaben auf die prozentualen Gewichtsanteile.
Kugeln, die alleine aus SiO^ und ZrOo bestehen und außerhalb des Rahmens der Erfindung liegen
Bei SiO2 <^· 10 % bringt die Schmelzung im Lichtbogenofen keine unüberwindlichen Probleme mit sich, jedoch ist die Gieß-
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temperatur sehr hoch (;>■ 2.500 0C) und es ist schwierig, einen regelmäßigen flüssigen Faden zu erhalten, der Voraussetzung für eine gute Granulation ist. In der Gießöffnung ergeben sich häufig Verstopfungen. Die Granulate sind sehr unregelmäßig.
Für SiOp^ 50 % wird die Schmelzung zunehmend schwieriger. Tatsächlich vermindert die Zunahme des Gehaltes an Siliziumoxid die elektrische Leitfähigkeit des Schmelzbades, weshalb man mit zunehmend höheren Spannungen arbeiten muß. Beim Vergießen ist die Masse besonders zähflüssig und es entsteht eine Tendenz zur Bildung von Fasern. Die Ausbeute an Granulat ist sehr schlecht.
Für 10 ^ SiO2^ 50 % sind die Bedingungen für die Schmelzung und Granulierung annehmbar, jedoch sind diese Bedingungen umso besser, je weiter man sich von den genannten Grenzen entfernt.
Eigenschaften von Kugeln, die durch Schmelzung und Granulierung von Zusammensetzungen ZrOo-SiOo mit 10 % =<: SiO,, sS 50 % erhalten werden
Dichte; Die Dichte nimmt von 3,10 für SiO2 = 50 % bis 4,8 bei SiO2 = 10 % zu.
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Prüfung an der polierten Schnittfläche
·< SiOp <^15 % : Man stellt eine leichte Tendenz zu zentral
liegenden Restlunkern und das Vorhandensein von Mikrorissen fest.
<C SiO2^S: 4-0 % : Die Kugeln sind massiv und haben ein sehr
gutes Aussehen. Regelmäßiges Gefüge aus abge rundeten ZrOp-Kristallen in einem Glas aus SiO2.
% : Die Ungleichartigkeit des Gefüges vergrößert sich mit dem Gehalt an SiO2» Bildung von großen Gebieten aus Siliziumglas, die Mikrorisse oder Spalte aufweisen.
Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen;
Die folgende Tabelle zeigt die Widerstandswerte gegen Abrieb für verschiedene Gehalte an SiOp
SiO0, % E
40 kg bei einem Kugeldurchmesser von 2 mm
. 6o kg bei einem Kugeldurchmesser von 2 mm
65 kg bei einem Kugeldurchmesser von 2 mm
80 kg bei einem Kugeldurchmesser von 2 mm
90 kg bei einem Kugeldurchmesser von 2 mm
60 kg bei einem Kugeldurchmesser von 2 mm.
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Die Widerstandsfähigkeit gegen Zerplatzen ist also gut bei ^5 15 %.
Widerstandsfähigkeit gegen Abriet):
Für die gesamte Fläche nimmt der Index der Abriebfestigkeit linear ab, wenn der Gehalt an SiO2 erhöht wird, wie es die folgende Tabelle zeigt:
SiO2, % I
50 10
30 75
10 140
Die Zusammensetzling SiO2 = 50 %, ZrO2 = 50 % hat einen Index der Abriebfestigkeit, der etwa mit demjenigen von Glas vergleichbar ist.
Aus der Gesamtheit der Resultate geht hervor, daß die interessanten Zusammensetzungen mit einem SiO2-Gehalt zwischen 15 und 40 Gewichtsprozenten und komplementär dazu mit einem Gehalt von 85 bis 60 Gewichtsprozenten an ZrO9 erhalten werden, was
ZrO2 * einem Gewichtsverhältnis qTTT" von wenigstens 1,5 entspricht.
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Man muß hervorheben, daß die beste Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen in dem Intervall 30 % ^. SiO2 ^40 % erhalten wird und daß die Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb mit dem Gehalt an ZrOp zunimmt, jedoch in dem gesamten Intervall sehr gut ist.
Als Schlußfolgerung ist festzustellen, daß Zusammensetzungen, in denen 30 % < SiO0< 40 %
C.
60 %^ ZrO2^-70 %
ZrO2
zwischen 1,5 und 2,33
vorhanden sind, die interessantesten sind im Hinblick auf
- Problemlosigkeit der Herstellung,
- Kompaktheit und Abwesenheit von Mikrorissen,
- gute Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen,
- gute Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb.
Es ist interessant festzustellen," daß alle diese Zusammensetzungen ausgehend von natürlichem Zirkon-Sand (.SiO2 . ZrO2) erhalten werden können, der ungefähr die Zusammensetzung ZrO2 = 66 %, SiO2 = 33 % zusätzlich Verunreinigungen aufweist.
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Die Verwendung von Zirkonsand als Ausgangsmaterial für die Herstellung der erfindungsgemäßen Kugeln ist im Hinblick auf die Wirtschaftlichkeit sehr interessant und bildet ein bevorzugtes Verfahren.
Man kann dabei nämlich wie folgt vorgehen:
- für SiOp >" 33 % '· Es genügt, der zu schmelzenden Charge die
geeignete Menge an Siliziumoxidsand zuzufügen;
- für SiO2 < 33 % : Es ist bekannt, daß ein Schmelzen von
Zirkon unter reduzierenden Bedingungen (beispielsweise Zufügung von Holzkohle) die Eliminierung des Siliziumoxides ganz oder teilweise gemäß folgender Reaktion gestattet
SiO2 + C—> SiO + CO.
Wenn man diese Reaktion kontrolliert ausnützt, kann man also den Anteil an Siliziumoxid reduzieren. Diese Verfahrensweise ist w-eit wirtschaftlicher als eine Zufügung von ZrO2, dessen Preis sehr hoch ist.
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Wirkung der wahlweise beizufügenden Oxide und der Zusatzoxide Die Wirkung von wahlweise beizufügenden Oxiden und von Zusatzoxiden wurde untersucht bei einer Grundzusammensetzung, die aus ungefähr 33 % an SiO5 und ungefähr 66 % an ZrO0 besteht ZrO2 ' ^ ^
= 2), d.h. natürlichem Zirkonsand, weil dieser letztere
dasjenige Ausgangsmaterial darstellt, das das billigste Zirkonoxid liefert. Die Anteile an wahlweise beizufügenden Oxiden und Zusatzoxiden sind in Form des Gewichtsverhältnisses angegeben: Wahlweise beizufügendes Oxid oder Zusatzoxid
Die Anteile an wahlweise beizufügenden Oxiden oder Zusatzoxiden (in Form des Gewichtsverhältnisses
wahlweises beizufügendes Oxid oder Zusatzoxid \
SiO2 '
die im Falle von Zirkonsand angegeben sind, gelten ebenfalls für die anderen Zusammensetzungen, die in den Rahmen der Erfindung fallen, da diese Oxide lediglich die Beschaffenheit des glasigen Materials ändern.
Einfluß der alkalischen Oxide:
Die Beifügung von alkalischen Oxiden bewirkt eine bessere Fließfähigkeit der geschmolzenen Mischung. Die Kugeln sind
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massiv, Jedoch zunehmend feinkörniger. Die Gießtemperaturen sind herabgesetzt, bleiben jedoch noch hoch (2.000 0C für eine Zufügung von zehn Gewichtsprozenten).
Es wurde hauptsächlich die Beifügung von Na2O geprüft, was wirtschaftlich das Interessanteste ist. Die anderen alkalischen Oxide (KpO und hauptsächlich Li2O) sind sehr teuer und ihre Anwendung würde nur im Falle einer spektakulären Verbesserung gerechtfertigt sein. Jedoch zeigen die mit Na2O erhaltenen Resultate und die Sondierungen, die mit K2O und Li2O durchgeführt wurden, daß dies nicht der Fall ist.
Im übrigen ist bekannt, daß Siliziumoxid beigefügte alkalische Flußmittel veränderliche Gläser ergeben, die .insbesondere eine geringe Widerstandsfähigkeit gegen Wasser und gegen atmosphärische und chemische Einflüsse haben. Es ist klar, daß der Abrieb die Zerstörung eines solchen Glases nur beschleunigen kann.
Die Beifügung von Alkalien verbessert die Eigenschaften der .Kugeln nicht. Die Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen, gegen Stöße und gegen Abrieb vermindern sich und werden
- 18 -
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Es. mir de der lerelefe, 0\ ■ <^ 2„7 abgetastet
Das Aussehen der Kugeln ist für alle diese Zusammensetzungen seEnr- gut« An. den p:Q;li.erten Scimlttflachen kann man keine wesentliche ITendienz zur Bildung von Restlunkerni oder zur/ Bildung: von Spaltern feststellen..
Die Analyse mit . Röntgenstrahlen zeigtf da0 die einzige e; Phase aus monokltnen
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Für ^ 1»5 erscheinen Streifen aus Mullit.
Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen:
Diese, nimmt sehr stark zu und erreicht 100 kg bei einer
geringen Zufügung von Aluminiumoxid, die dem Verhältnis Al2O,
=0,1 entspricht, um schließlich ungefähr konstant AlO
2 Al2O,
zu bleiben, bis = 0,6. Es vermindert sich dann langsam,
blü2 AO
23 bleibt dabei jedoch größer als 80 kg bis = 1.
Sie nimmt ab von einem Wert, der oberhalb von 60 kg liegt, um
Al2O, diesen Wert schließlich auch zu unterschreiten bei =1,5·
Index der Abriebfestigkeit:
Al2O,
Er nimmt bis = 1,5 (I = 130) zu und wird danach kleiner!
Al2O,2
I = 80 für ^- = 2,7.
Als Schlußfolgerung ist festzustellen, daß die Beifügung
von Aluminiumoxid zu Mischungen aus SiO9-ZrOo die Eigen-
Al2O^ * schäften der Kugeln verbessert für
^.Al2O, Die besten Eigenschaften werden für 0,1^ <1 erreicht
Ε*« 100 kg für Kugeln von 2 mm Durchmesser. I = 100.
- 20·- 709808/1040
Einfluß von MgO;
MgO
2 In diesem Bereich erhält man regelmäßige Kugeln von gutem
Es wurde der Bereich O -<; g -<l 1,86 abgetastet.
SiO
Aussehen.
Für w^ ·<ς 1 zeigen die Prüfungen an peLierten Flächen, daß die Kugeln massiv sind, keine Risse haben und ein sehr feines Gefüge aufweisen.
Bei der Analyse mit Röntgenstrahlen stellt man monoklines Zirkonoxid als Hauptphase fest mit einem geringen Anteil an kubischem Zirkonoxid. Das Magnesiumsilikat ist amorph.
Für ^> 1 erscheint ein zentraler Lunkerhohlraum, dessen
D1U2
Größe mit dem Verhältnis -s^tt zunimmt.
;2
Es scheint, daß man diesen Fehler auf die Bildung von Försterit (2MgO · SiOp) (forsterite) zurückführen kann, das bei hoher Temperatur ausfällt. Tatsächlich konnte diese Verbindung durch radiokristallographische Analyse festgestellt werden und seine Konzentration scheint mit der Größe des Lunkers zusammenzuhängen.
- 21 "7 09808/1040
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Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschent
Die Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen nimmt mit dem Gewicht sverhältnis -sfR· zu. Sie geht durch ein Maximum für = 0,4 und vermindert sich dann.
Für gl^j <^0,77 ist E ^ 80 kg bei Kugeln von 2 mm Durchmesser, d.h. gleich dem E bei Kugeln aus Zirkonoxid ohne Zusatz.
Für ||~ >>. 1 wird diese Eigenschaft unzulässig klein (-<=: 60 kg für eine Kugel von 2 mm Durchmesser).
Index der Abriebfestigkeit:
Der Index der Abriebfestigkeit erhöht sich mit dem Verhältnis um ein Maximum von 150 zu erreichen, wenn das Verhältnis 0,4 ist. Danach vermindert er sich, bleibt jedoch bis WQ - 1 größer als bei Zusammensetzungen ohne Zusatz.
Als Schlußfolgerung ist festzustellen, daß eine Beifügung von MgO zu den Mischungen SiOp-ZrO2 die Eigenschaften der Kugeln
für ~f~ ^ ί verbessert.
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Die besten Eigenschaften werden erhalten für ein Verhältnis in der Nähe von 0,4:
E= 145 kg pro Kugel mit 2 mm Durchmesser I = 150.
Einfluß von CaO;
Es wurde der Bereich 0<^fyr <: 1,90 untersucht.
uXV/λ
In diesem Bereich erhält man regelmäßige Kugeln von gutem Aussehen.
Prüfungen an plierten Flächen zeigen, daß die Kugeln massiv sind, keine Schlitze aufweisen und bis t^pi^eine feine Kristallstruktur aus Zirkonoxid haben.
Unterhalb dieses Wertes beginnen Lunkerhohlräume aufzutreten, die sich vermehren, wenn das Verhältnis größer wird.
Die Untersuchung mit Röntgenstrahlen zeigt, daß das Auftreten dieses Fehlers mit der Anwesenheit von CaO.ZrÜ2 und der Anwesenheit von kristallinen Silikaten übereinstimmt.
Diese Beobachtungen werden durch ein Studium der Eigenschaften der erhaltenen Kugeln bestätigt.
- 23 "7 09808/1040
263503Q
Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen:
Sie nimmt mit dem Verhältnis s][q2 zu, um ein Maximum (120 kg pro Kugel) für g|^j = 0,82 zu erreichen. Sie vermindert sich danach und wird unzulässig (<C60 kg) für -—-^ » 1,45. Für ~ <- 1,21 ist E> 80 kg (Widerstandsfähigkeit von Kugeln aus Zirkonoxid ohne Zusatz).
Index der Abriebfestigkeit:
Er nimmt bis M75 =1,1 (I= 124) zu, beginnt danach abzunehmen, behält jedoch einen Wert oberhalb von 75 für ein Verhältnis
Als Schlußfolgerung ist festzustellen, daß die Zufügung von CaO zu geschmolzenen Mischungen SiOp-ZrOp die Eigenschaften der Kugeln für ^^ ^ 1,45 verbessert.
Die besten Eigenschaften werden erhalten für ein Gewichtsverhältnis §f§ ^ 0,82 :
E = 120 kg für eine Kugel von 2 mm Durchmesser I = 120.
Einfluß der Beifügung von zwei oder mehreren wahlweisen Oxiden. und von Zusatzoxiden:
Wie vorhergehend wurde dieser Einfluß dadurch studiert, daß man wahlweise beizufügende Oxide und/oder Zusatzoxide zu einer Basis-
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zusammensetzung hinzugefügt hat, die aus natürlichem Zirkonsand bi
oxid).
sand besteht (ca. 33 Prozent an SiO2 und 66 Prozent an Zirkon-
Die wahlweise beizufügenden Oxide und die Zusatzoxide ändern lediglich die glasige Materie. Die Ergebnisse, die mit den Systemen SiO2 - MgO - CaO, SiO2 - MgO - Al2O, und SiO2 CaO - Al2O, erhalten wurden, sind in den beigefügten Figuren 1, 2 und 3 dargestellt. Diese Figuren sind Dreistoffidagramme dieser Systeme, die die Glasphase der erfindungsgemäßen Kugeln bilden.
Die interessanten Zonen der Diagramme befinden sich links von der zusammenhängenden Kurve. Die interessierenden Zonen der Systeme SiO2 - MgO - Al2O, und SiO2 - CaO - Al2O, sind über ihren größten Teil deckungsgleich. Die Schlußfolgerungen gelten auch für das System SiO2 - Al2O, - (CaO + MgO) in den gleichen Grenzen, d.h. daß für eine gegebene Zusammensetzung ein Teil des CaO und des MgO ersetzt werden kann durch MgO bzw. CaO, d.h. diese Bestandteile können ausgetauscht werden. Die Diagramme zeigen auch die Ergebnisse, die man mit Zusammensetzungen erhält, die ein einziges wahlweise beizufügendes
- 25 7 0 9808/1040
263503Q
Zusatzoxid enthalten (Punkte an den Seiten des Dreieckes des Drei stoffdiagrammes). In diesen Diagrammen sind jeder Zusammensetzung Ziffern beigefügt. Die erste dieser Ziffern bezeichnet die Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen und die zweite Ziffer die Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb.
Die Zufügungen zu dem Zirkonsand (331^ an ZrO2 - 66 % an Zirkonoxid) bringen eine Vergrößerung des Anteiles der glasigen bindenden Matrize, die die am wenigstens harte Phase der erfindungsgemäßen Kugeln darstellt. Dennoch ist die Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen und gegen Abrieb sehr wesentlich verbessert. Dies beruht auf der Verbesserung der mechanischen Eigenschaften der so gebildeten glasigen Matrizen.
en
Desgleichr werden die Zusammensetzungen mit größerem Gehalt an Zirkonoxid, die durch die in der vorangehenden Untersuchung festgestellten besseren glasigen Matrizen verbunden sind, stark verbesserte Eigenschaften, insbesondere eine sehr stark verbesserte Widerstandsfähigkeit gegen Abrieb haben. Nachfolgend sind einige Beispiele für Zusammensetzungen mit großem Gehalt an Zirkonoxid, die durch Zusatzoxide verändert sind und die für die Herstellung von erfindungsgemäßen Kugeln geeignet sind mit ihren Werten für die Widerstandsfähigkeit gegen Zerquetschen und gegen Abrieb angegeben.
- 26 7 09808/104 0
( ZrO2 = 79 Gewichtsprozente E = 150
Zusammensetzung A ( SiOp = 15 Gewichtsprozente I = 200
( MgO = 6 Gewichtsprozente
( ZrOp = 76 Gewichtsprozente
Zusammensetzung B ( SiOp =12 Gewichtsprozente E = 130
( CaO =12 Gewichtsprozente I = 16O
( ZrO2 = 74 Gewichtsprozente E = 150
Zusammensetzung C ( SiO2 = 7 Gewichtsprozente
( Al2O,= 10 Gewichtsprozente
( CaO = 6 Gewichtsprozente I = 300
( MgO = 3 Gewichtsprozente.
709808/1040

Claims (7)

  1. Patentansprüche:
    1« Gegossene Kugeln aus keramischer Masse, wobei die flüssige, auf Oxiden basierende Ausgangsmasse im wesentlichen folgende Bestandteile enthält: 85 Gewichtsprozente ZrO0, SiO0 mit einem
    ZrOJ ^
    Anteil derart, daß das Gewichtsverhältnis ' größer oder
    blU2
    gleich 1,5 ist, eventuell Al2O, mit einem Anteil derart, daß das Gewichtsverhältnis im Bereich 0 bis 1,5 liegt und eventuell Na0O mit einem Anteil derart, daß das Gewichtsverhältnis Na2O ^
    im Bereich 0 bis 0,04 liegt, dadurch gekennzeichnet,
    daß die Ausgangsmasse außerdem wenigstens eines der Zusatzoxide MgO und CaO mit solchen Anteilen enthält, daß das Gewichtsverhaltnis 1^??: im Bereich 0,03 bis 1 und das Gewichtsverhaltnis
    QlUp
    im Bereich 0,03 bis 1,45 liegt.
  2. 2. Kugeln nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch folgende Gewichtsverhältnisse: -Jh? zwischen 0 und 0,77, tAt zwischen
    Al2O, bl02 Na?0 Sl02
    0 und 1,21, zwischen 0 und 1, ■ zwischen 0 und 0,04.
  3. 3. Kugeln nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekenn-
    ZrO2 zeichnet, daß das Gewichtsverhältnis -αΤηΓ zwischen 1,5 und 2,33 liegt.
    - 28 -
    709808/1040
  4. 4. Kugeln nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn-
    ZrO? zeichnet, daß das Gewichtsverhältnis etwa 2 ist.
  5. 5. Kugeln nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis ^g- etwa 0,4 ist.
  6. 6. Kugeln nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekenn-
    CaO zeichnet, daß das Gewichtsverhältnis g^r etwa 0,82 ist.
  7. 7. Kugeln nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekenn-
    Al O zeichnet, daß das Gewichtsverhältnis zwischen 0,1 und
    709808/1040
    Leerseite
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