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DE2651467A1 - Substituierte o-phenylendiaminderivate, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als arzneimittel - Google Patents

Substituierte o-phenylendiaminderivate, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als arzneimittel

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Publication number
DE2651467A1
DE2651467A1 DE19762651467 DE2651467A DE2651467A1 DE 2651467 A1 DE2651467 A1 DE 2651467A1 DE 19762651467 DE19762651467 DE 19762651467 DE 2651467 A DE2651467 A DE 2651467A DE 2651467 A1 DE2651467 A1 DE 2651467A1
Authority
DE
Germany
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formula
och
optionally substituted
alkyl
coor
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19762651467
Other languages
English (en)
Inventor
Heinrich Dipl Chem Dr Koelling
Eckerhard Dipl Chem Dr Niemers
Herbert Dr Thomas
Hartmund Dipl Chem D Wollweber
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
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Priority to PH20401A priority patent/PH14110A/en
Priority to CH1360877A priority patent/CH631436A5/de
Priority to NL7712301A priority patent/NL7712301A/xx
Priority to NZ185643A priority patent/NZ185643A/xx
Priority to FI773368A priority patent/FI62830C/fi
Priority to AU30508/77A priority patent/AU509753B2/en
Priority to JP13367777A priority patent/JPS5363348A/ja
Priority to AR269905A priority patent/AR217659A1/es
Priority to GB46635/77A priority patent/GB1571148A/en
Priority to FR7733940A priority patent/FR2370727A1/fr
Priority to DK498977A priority patent/DK498977A/da
Priority to SE7712733A priority patent/SE7712733L/xx
Priority to BE182531A priority patent/BE860709A/xx
Priority to ZA00776716A priority patent/ZA776716B/xx
Priority to ES464013A priority patent/ES464013A1/es
Priority to HU77BA3600A priority patent/HU180660B/hu
Publication of DE2651467A1 publication Critical patent/DE2651467A1/de
Priority to US06/021,869 priority patent/US4246260A/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • C07C323/35Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups containing thio groups and nitrogen atoms, not being part of nitro or nitroso groups, bound to the same carbon skeleton having the sulfur atom of at least one of the thio groups bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring of the carbon skeleton having at least one of the nitrogen atoms bound to a carbon atom of the same non-condensed six-membered aromatic ring the thio group being a sulfide group
    • C07C323/37Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups containing thio groups and nitrogen atoms, not being part of nitro or nitroso groups, bound to the same carbon skeleton having the sulfur atom of at least one of the thio groups bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring of the carbon skeleton having at least one of the nitrogen atoms bound to a carbon atom of the same non-condensed six-membered aromatic ring the thio group being a sulfide group the sulfur atom of the sulfide group being further bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring
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Description

Ib (Pha)
Substituierte o-Phenylendiaminderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als Arzneimittel
Die vorliegende Erfindung betrifft neue substituierte o-Phenylendiaminderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und die Verwendung als Arzneimittel, insbesondere als Anthelmintika.
Es ist bereits bekannt geworden, daß Phenylguanidine der allgemeinen Formel
Q^N-COOR -NH-C X NH-COOR 'NH-CO-R'
in der
R niederes Alkyl und
R1 sowohl niederes Alkyl als auch Wasserstoff bedeuten kann,
Le A 17 564
809820/0213
anthelmintische Wirkungen aufweisen (s. dazu deutsche Offenlegungsschrift 2 117 293).
Sie zeigen jedoch den Nachteil, daß ihre anthelmintische Wirkung wesentlich schwächer ausgeprägt ist als bei den erfindungsgemäßen substituierten o-Phenylendiaminderivaten.
Es wurde nun gefunden, daß die neuen substituierten o-Phenylendiaminderivate der Formel
R-xJ/ \Vnh-r1 (ι)
XNH-R2
in welcher
R für gegebenenfalls substituiertes Alkyl, gegebenenfalls substituiertes Alkenyl oder gegebenenfalls substituiertes Alkinyl,
X für 0, S, SO oder SO2 steht, und
R und Rr voneinander verschieden sind und wechselseitig für einen der Reste
^N-COOR3 _
-C^ . bzw. -CO-Rb NH-COOR
stehen, in welchen
R und R gleich oder verschieden sind und für Alkyl stehen und
R für Wasserstoff, gegebenenfalls substituiertes
Alkyl oder Alkoxy steht,
und deren physiologisch verträgliche Salze, eine sehr gute anthelmintische Wirkung zeigen.
Le A 17 564 - 2 -
809820/0213
Weiterhin wurde gefunden, daß man substituierte o-Phenylendiaminderivate der Formel (I) erhält, wenn man Phenylaminoverbindungen der Formel
R-X
^^^NH-R2
in welcher
X, R und R die oben angegebene Bedeutung haben und in
welcher X mit Stellung 4 oder Stellung 5 der substituierten 1-Amino-phenylgruppe der Formel (II) verknüpft sein kann, nach an sich bekannten Methoden mit Isothioharnstoffen der Formel
7 ,N-COOR3
R-s-cr" 4 (in)
XNH-C00R
in welcher
3 4
R und R die oben angegebene Bedeutung haben und
R7 für Alkyl mit 1-4 Kohlenstoffatomen steht,
in Gegenwart eines Verdünnungsmittels und gegebenenfalls in Gegenwart einer Säure umsetzt.
Es wurde außerdem noch gefunden, daß man substituierte o-Phenylendiaminderivate der Formel
RZ-(' N)-NH-R (IV)
NH-R2
Le A 17 564 - 3 -
809870/0213
in welcher
1 2
R, R und R die oben angegebene Bedeutung besitzen und
Z für eine SO- oder eine SO2~Gruppe steht,
erhält wenn man
Verbindungen der Formel
(V) NH-R2
in welcher
1 2
R, R und R die oben angegebene Bedeutung besitzen,
mit der entsprechenden Menge eines • Oxydationsmittels.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen der Formel (I) können für den Fall, daß R1 für -^nh-COOR4 steht und r3 und
R zwei nicht identische Alkylgruppen bedeuten in tautomeren Formen vorliegen, wie am folgenden Beispiel gezeigt werden soll:
/, \ ^J-COOCH, __ / λ /NH-COOCH-.
CH.-S-( N) -NH-CC™ ΓηΠΓ „ ^; CH^-S-C >NH-C
3 X 7 NH-COOC2H5 \ 3 \/ ^n-Q00C «
NH-COCH3 1IH-COCH3 * b
^NH-COOCH
CH-S-^ ^)-N=C' J
X 7 ^NH-COOC2H5
Le A 17 564 -A-
609820/0213
NH-COCH
Im Anmeldungstext werden die jeweiligen Strukturformeln aus Gründen der Einheitlichkeit in allen Fällen gleichartig formuliert.
Verwendet man N,N'-bis-Methoxycarbonyl-S-methyl-isothioharnstoff und l-Amino-2-acetamido-5-methoxy-benzol als Ausgangsstoffe, so kann der Reaktionsablauf durch das folgende Formelschema wiedergegeben werden :
// v\ ^N-COOCH3 / λ
CH3 0-(f M-WI-COr^CH3 + CH3 S-Cn ► CH3 Ο-// \V MI-CO-CH
NH-COOCH
^NH-C
NH2 "^^ ^Λπΐ „*N-C00CH3
CH, SH
Verwendet man für die Umsetzung von Verbindungen der Formel (V) mit Oxydationsmitteln N-(2-FormyLamino-4-propylthio-phenyL)-N' , N''--bis-methoxycarbonyL-guanidin und Wasserstoffperoxid als Ausgangsstoffe, so kann der Reaktionsablauf durch das folgende Formelschema wiedergegeben werden :
Lei 17 564
fl 0-9 020/0213
H7C3-
NH-CHO
2H2 Op.
H7C5 S0-^/\^-NH-CvNEI_C00CH3 H7 C3 -SO3 ^JY^l-C^mCQQ NH-CHO —^ OTI-CFiO
Als gegebenenfalls substituiertes Alkyl R und R steht geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit vorzugsweise 1 bis 6, insbesondere 1 bis 4 Kohlenstoffatomen. Beispielhaft seien gegebenenfalls substituiertes Methyl, Äthyl, n- und i.-Propyl, n.-, i,- und t.-Butyl, genannt.
Als gegebenenfalls substituiertes Alkenyl R steht geradkettiges oder verzweigtes Alkenyl mit vorzugsweise 2 bis 6, insbesondere 2 bis 4 Kohlenstoffatomen. Beispielhaft seien gegebenenfalls substituiertes Äthenyl, Propenyl-(1), Propenyl-(2) und Butenyl-(3) genannt.
Als gegebenenfalls substituiertes Alkinyl R steht geradkettiges oder verzweigtes Alkinyl mit vorzugsweise 2 bis 6, insbesondere 2 bis 4 Kohlenstoffatomen. Beispielhaft seien gegebenenfalls substituiertes Äthinyl, Propinyl-(I), Propinyl-(5) und Butinyl-(J) genannt.
Als; Alkyl R und R steht geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit vorzugsweise 1 bi55 6, Insbesondere I bis i Kohlen stoffatomen. Bei55pieLhcift .seien gegebenenfalls subiJtituL Methyl, Äthyl, n.- und i.-Propyl, n.-, i. und t.-Butyl, genannt.
Le A 17 '■>(, I -G-
0/0213
265U67
Als Alkoxy R steht geradkettiges oder verzweigtes Alkoxy mit vorzugsweise 1 bis 6, insbesondere 1 bis 4 Kohlenstoffatomen. Beispielhaft seien gegebenenfalls substituiertes Methoxy, Äthoxy, n.- und i.-Propoxy und n.-, i.- und t.-Butoxy genannt.
Als Substituenten für den gegebenenfalls substituierten Alkyl-, Alkenyl- oder Alkinylrest R seien Halogen, insbesondere Fluor, Chlor, Brom genannt, weiterhin Cyano, Alkoxy (C1-C4) und Alkylthio (C1-C4).
Als Substituenten für den gegebenenfalls substituierten Alkylrest R seien aufgeführt: Alkoxy (C1-C,), Halogen, Alkylmercapto (C1-C.), Cyano, weiterhin ein Rest der Formel
in welchem
R und R gleich oder verschieden sein können und für Wasserstoff oder gegebenenfalls durch Alkoxy (C1-C4) Trifluormethyl oder Cyan substituiertes
Alkyl (C1-C4) stehen oder in welchem die beiden
6 7
Reste R und R zusammen mit dem Stickstoffatom einen 5-, 6- oder 7-gliedrigen heterocyclischen Ring bilden, der durch weitere Hetero-Atome (wie N, 0 und S) unterbrochen sein kann und gesättigt oder ungesättigt sein kann.
Als individuelle substituierte Alkyl-, Alkenyl- oder Alkinylreste R seien beispielhaft genannt:
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265U67
Chlorpropyl, Chlorbutyl, Cyanäthyl, Cyanpropyl, Cyanbutyl, Cyanhexyl, Brompropyl, Brombutyl, Trifluoräthyl, Fluorpropyl, Fluorbutyl, 3-ChlorpropGn-(2)-yl, 2,3-Dichlorpropen-(2)-yl, S-Chlor-S-methyl-propen-(2)-yl, 2-Methoxyäthyl, 2-Äthoxyäthyl, 3-Methoxypropyl, 2-Methylmercaptoäthyl, 2-Äthylmercaptoäthyl, 2-Mercaptopropyl.
Als individuelle substituierte Alkylreste R seien beispielhaft genannt:
Methoxyäthyl, Äthoxyäthyl, Methylmercaptoäthyl, Äthylmercaptoäthyl, Methylmercaptopropyl, Chlormethyl, Chloräthyl, Cyanmethyl, Cyanäthyl.
Als Reste -N^ 7 seien beispielhaft genannt: R
Dimethylamino, Diäthylamino, Dipropylamino, Pyrrolidinyl, Piperidinyl und Hexamethyleniminyl für eine Unterbrechung des Ringes durch ein weiteres Heteroatom wie N, 0, S beispielhaft Morpholinyl, Thiomorpholinyl, Piperazinyl und N-Methylpiperazinyl.
Als weitere individuelle substituierte Alkylreste R seien beispielhaft genannt:
Dimethylaminomethyl, Dimethylaminoäthyl, Diäthylaitiinomethyl, Diäthylaminoäthyl, Pyrrolidinomethyl, Pyrrolidinoäthyl, Pyrrolidinopropyl, Piperidinomethyl, Piperidinoäthyl, Hexamethyleniminomethyl, Hexamethyleniminoäthyl, Morpholinomethyl, Morpholinoäthyl, Morpholinopropyl, Thiomorpholinoäthyl, Piperazinomethyl, Piperazinoäthyl, N-Methylpiperazinoäthyl usw. .
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-265H67
Die als Ausgangsstoffe verwendeten Thioharnstoffe sind durch die Formel (HI) definiert und bekannt.
Die als Ausgangsstoffe verwendeten substituierten Phenylaminoverbindungen der Formel ( IIj sind teilweise noch nicht
bekannt. Sie können aber in Analogie zu literaturbekannten Verfahren leicht hergestellt werden. So erhält man beispielsweise das
l_Amino-2-acetamido-4-propylthio-benzol durch die folgende Reaktionsfolge :
CH,-CHp-CHp-SNa + Cl-// M-NOo ►. CH,-CH,-CH,-S-// \VnO
2 NH2
NH5,
Cl-CO-CH3
CH3 -CH2 -CH2 -
O2 ► CH3-CH2-CHp--S-// X)-NH2
NH-CO-CH3 ^^NH-CO-CH,
Das 1-Amino-2-acetamido-5-butoxy-benzol erhält man z.B. nach dem Reaktionsschema:
CH3-CH2-CH2-CH2-0-</ X)-NH
Cl-CO-CH3
NO9
CH3 -CH2-CHp -CHp -0·// X)-NH-CO-CH
H5
NO5
CH3-CH2-CH2-CH2-Br + NaO-^_XV Cl —CH3-CHp.-CH2-CH2 -0-^ \>-Cl
^^ NO2
NH3
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— 9 —
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y—NH-CO-
NH-CO-CH
und das 1-Amino-2-ß-piperidino-acetamido-4-propylthiobenzol beispielsweise gemäß der Reaktionsfolge:
CH3 -CH2 -CH2 -SNa + Cl-Ζ^λ-ΝΟρ -* CH3 -CH2 -CH* -S-^~\V-NO2
^ NH2 -» NHo
Cl-CO-CHp -Cl
-#· CH3 -CH2 -CH2 -S-(/ \)-N02
NH-CO-CHp. -Cl
H-N H)
CH3 -CHp. -CHp -S-(/ \)-N0a
-NH-CO-CH2-N H
CH3 -CHp. -CH2 -S-// \V-NH
^NH-CO-CH2-N
h\
Die 2-Amino-4-substituierten-anilide können nach den im folgenden Formelschema angegebenen Verfahren hergestellt werden z.B.:
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IiT
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,—ν 1.NaBH4 y—ν
NCS-// \VNH-CO-CH, ► H7C3S-// X)-NH-CO-CH3
NO5
OH
Γ1 T-T
KOH
Ncs-</ \Vnh.
NO5
2.C3H7Br
NO5
H7 C, S-(/ V)-NH2 H7 C3 S-// VVnH-CO-CH3
NO2 ^^-NH2
HCOOH
TT
H7 C3 S-(/ V)-NH-CHO -^H7 C3 S-(/ Vy-NH-CHO NO2
Als Verdünnungsmittel für die Umsetzung von Verbindungen der Formel (II) mit Isothioharnstoffen der Formel (III) kommen alle polaren organischen Lösungsmittel in Frage. Hierzu gehören vorzugsweise Alkohole, wie Methanol, Äthanol, iso-Propanol, sowie deren Gemische mit Wasser, Ketone, wie Aceton (auch mit Wasser gemischt), aber auch Äther wie Dioxan oder Tetrahydrofuran.
Die als reaktionsfordernde Katalysatoren zugesetzten Säuren können im Prinzip aus der Reihe der bekannten organischen oder anorganischen Säuren beliebig ausgewählt werden. Vorteilhaft verwendet man jedoch die leicht zugänglichen, technisch bedeutenden Vertreter dieser Klassen. Als Beispiel seien genannt : Salzsäure, Schwefelsäure, Salpetersäure, Ameisensäure, Essigsäure, ρ-Toluolsulfonsäure.
Le A 17 564
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Die Reaktionstemperaturen können in einem größeren Bereich variiert werden. Im allgemeinen arbeitet man zwischen 0 und 1200C, vorzugsweise zwischen 0 und 800C0 Die Umsetzung wird im allgemeinen bei Normaldruck durchgeführt.
Bei der Durchführung der Umsetzung von Verbindungen der Formel (II) mit solchen der Formel (III) werden im allgemeinen molare Mengen eingesetzt.
Als bei der Oxydation von o-Phenylendiaminderivaten der Formel (V) in Frage kommende Oxydationsmittel seien neben dem Wasserstoffperoxid die folgenden beispielhaft aufgeführt:
Organische Persäuren, wie Peressigsäure, Perameisensäure, Perbenzoesäure, m-Chlorperbenzoesäure, Monoperphthalsäure, anorganische Peroxide, wie Wasserstoffperoxid, gelöst in Wasser oder verdünnten organischen Säuren, anorganische Oxidationsmittel, wie Chromsäure, Salpetersäure, Kaliumpermanganat., Chlor, Brom, Halogensauerstoffsäuren, wie Unterchlorige-, Chlorige-, Chlor- oder Überchlorsäure, tert.-Butylhypochlorit Methylhypochlorit, tert.-Butylchromat, organische N-Halogenverbindungen, wie N-Chlorsuccinimid, N-Bromsuccinimid sowie N-Halogensulfonsäureamide oder N-Halogencarbonsäureamide.
Die Oxydation von Verbindungen der Formel (V) zu den Stoffen der Formel (IV) wird im allgemeinen in für die Umsetzung inerten Verdünnungsmitteln wie z.B. Acetanhydrid oder Essigsäure bei Temperaturen von O - 100°C, vorzugsweise bei 20 bis 60°C durchgeführt.
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Durch entsprechende, an sich literaturbekannte Wahl der Oxydationsmittel und der Reaktionsbedingungen kann das Oxydationspotential jeweils entsprechend eingestellt werden, so daß die Oxydationsreaktion zur Herstellung der Sulfoxide (Verbindungen der allgemeinen Formel (IV) in welcher Z für SO steht, bzw. der Sulfone (Verbindungen der allgemeinen Formel (IV) in welcher Z für SO2 steht) gelenkt werden kann. Die neuen Verbindungen sind oral und soweit sie ein basisches Zentrum tragen,überraschenderweise auch parenteral applizierbar, wobei die letzteren auch in Form ihrer physiologisch verträglichen Salze, wie beispielsweise Hydrohalogenide - vorzugsweise Hydrochloride-, Sulfate, Phosphate, Nitrate, Maleinate, Fumarate, Acetate, Methansulfonate, Naphthalindisulfonate u.a.m. angewendet werden. Die erfindungsgemäßen Verfahren stellen somit eine Bereicherung der Pharmazie dar.
Die erfindungsgemäß dargestellten Verbindungen zeigen eine überraschend gute und breite Wirkung gegen folgende Nematoden und Cestoden:
1. Hakenwürmer (z.B. Uncinaria stenocephala, Ancylostoma caninum, Buno3tomum trigonocephalum)
2. Trichostrongyliden (z.B. Nippostrongylus muris, Haemonchus contortus, Trichostrongylus colubriforni^Ostertagia circumcincta)
5. Strongyliden (z.B. Oesophagostomum columbianum)
4. Rhabditiden (z.B. Strongyloides ratti)
5. Spulwürmer (z.B. Ascaris suum, Toxocara canis, Toxascaris leonina),
6. Madenwürmer (z.B. Aspiculuris tetraptera),
7. Heterakiden (z.B. Heterakis spumosa),
8. Peitschenwürmer (z.B. Trichuris muria),
9. Filarien (z.B. litomosoides carinii, Dipetalonema witei),
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10. Cestoden (z.B. Hymenolepis nana, Taenia pisiformis, Echinococcus multilocularis)
11. Trematoden (z.B. Fasciola hepatica)
Die Wirkung wurde im Tierversuch nach oraler und parenteraler Applikation bei stark mit Parasiten befallenen Versuchstieren geprüft. Die angewendeten Dosierungen wurden sehr gut von den Versuchstieren vertragen.
Die neuen Wirkstoffe können als Anthelmintika sowohl in der Human- als auch in der Veterinärmedizin verwendet werden.
Die neuen Wirkstoffe können in bekannter Weise in die üblichen Formulierungen übergeführt werden.
Die neuen Verbindungen können entweder als solche oder aber in Kombination mit pharmazeutisch annehmbaren Trägern zur Anwendung gelangen. Als Darreichungsformen in Kombination mit verschiedenen inerten Trägern kommen Tabletten, Kapseln, Granulate, wäßrige Suspensionen, injizierbare lösungen, Emulsionen und Suspensionen, Elixiere, Sirup, Pasten und dergleichen in Betracht. Derartige Träger umfassen feste Verdünnungsmittel oder Füllstoffe, ein steriles, wäßriges Medium sowie verschiedene nicht toxische organische Lösungsmittel und dergleichen. Selbstverständlich können die für eine orale Verabreichung in Betracht kommenden.Tablet ten und dergleichen mit Süßstoffzusatz und ähnlichem versehen werden. Die therapeutsich wirksame Verbindung soll im vorgenannten Fall in einer Konzentration von etwa 0,5 bi3 90 Gew.~a/a der Gesamtmischung vorhanden sein, d.h. in Mengen, die ausreichend sind, um den obengenannten Dosierungsspielraum zu erreichen.
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Die Formulierungen werden in bekannter Weise hergestellt, z.B. durch Verstrecken der Wirkstoffe mit Lösungsmitteln und/oder Trägerstoffen, gegebenenfalls unter Verwendung von Emulgiermitteln und/oder Dispergiermitteln, wobei z.B. im Fall der Benutzung von Wasser als Verdünnungsmittel gegebenenfalls organische Lösungsmittel als Hilfslösungsmittel verwendet werden können.
Als Hilfsstoffe seien beispielhaft aufgeführt: Wasser, nicht toxische organische■Lösungsmittel, wie Paraffine (z.B. Erdölfraktionen), pflanzliche Öle (z.B. Erdnuß-/Sesaraöl), Alkohole (z.B. Äthylalkohol, Glycerin), Glykole (z.B. Propylenglykol, Polyäthylenglykol) und Wasser; feste Trägerstofie, wie z.B. natürliche Gesteinsraehle (z.B. Kaoline, Tonerden, Talkum, Kreide), synthetische Gesteinsmehle (z.B. hochdisperse Kieselsäure, Silikate), Zucker (z.B. Roh-, Milch- und Traubenzucker); Emulgiermittel, wie nicht ionogene und anionische Emulgatoren (z.B. Polyoxy ät hy len-Fett säur e-Est er, Polyoxyäthylen-Fettalkohol-Äther, Alkylsulfonate und Arylsulfonate), Dispergiermittel (z.B. Lignin, SuIfitablaugen, Methylcellulose, Stärke und Polyvinylpyrrolidon) und Gleitmittel (z.B. Magnesiurnstearat, Talkum, Stearinsäure und Natriumlaurylsulfat).
Im Falle der oralen Anwendung können Tabletten selbstver-^ ständlich außer den genannten .Trägerstoffen auch Zusätze, wie llatriumcitrat, Calciuracarbonat und Dicalciumphosphat, zusammen mit verschiedenen Zuschlagstoffen, wie Stärke, vorzugsweise Kartoffelstärke, Gelatine und dergleichen, enthalten. Weiterhin können Gleitmittel, wie Magnesiumstearat, Natriumlaurylsulfat und Talkum, zum Tablettieren mitverwendet werden.
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In Falle wäßriger Suspensionen und/oder Elixieren, die für orale Anwendungen gedacht sind, können die Wirkstoffe außer mit den obengenannten Hilfsstoffen mit verschiedenen Geschmacksaufbesserem oder Farbstoffen versetzt werden.
Für den Fall der parenteralen Anwendung können Lösungen der Wirkstoffe unter Verwendung geeigneter flüssiger Trägermaterialien eingesetzt werden.
Die Wirkstoffe können in Kapseln, Tabletten, Pastillen, Dragees, Ampullen usw. auch in Form von Dosierungseinheiten enthalten sein, wobei jede Dosierungseinheit so angepaßt i3t, daß sie eine einzelne Dosis des aktiven Bestandteils liefert.
Die neuen Verbindungen können in den Formulierungen auch in Mischungen mit anderen bekannten Wirkstoffen vorliegen.
Die neuen Wirkstoffe können in üblicher Weise angewendet werden. Die Applikation erfolgt vorzugsweise oral, eine : parenterale, insbesondere subkutane, aber auch.eine dermale Applikation sind jedoch ebenfalls möglich.
Im allgemeinen hat es sich als vorteilhaft erwiesen, Mengen von etwa 0,1 bis etwa 50 mg der neuen Verbindungen je kg Körpergewicht pro Tag zur Erzielung wirksamer Ergebnisse zu verabreichen.
Trotzdem kann es gegebenenfalls erforderlich sein, von den genannten Mengen abzuweichen, und zwar in Abhängigkeit vom Körpergewicht des Versuchstieres bzw. der Art des Applikationsweges, aber auch aufgrund der Tierart und deren individuellem Verhalten gegenüber dem Medikament bzw. der
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Art von dessen Formulierung und dem Zeitpunkt bzw. Intervall, zu welchem die Verabreichung erfolgt. So kann es in einigen Fällen ausreichend sein, mit weniger als der vorgenannten Mindestmenge auszukommen, während in anderen Fällen die genannte obere Grenze überschritten werden muß. Im Fall der Applikation größerer Mengen kann es empfehlenswert sein, diese in mehrere Einzelgaben über den Tag zu verteilen. Für die Applikation in der Human- und Veterinärmedizin 13t der gleiche Dosierungsspielraum vorgesehen. Sinngemäß gelten auch die weiteren obigen Ausführungen.
Die anthelmintische "Wirkung der erfindungsgemäßen Uirkstoffe sei anhand der folgenden Anwendungsbeispiele naher erläutert,
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Beispiel Λ
Magen- und Darmv.urri-Tcst / Schaf
Experimentell mit Haemonchus eontortuo oder Trichostrongylua colubriformi3 infizierte Schafe wurden nach Ablauf der Prä-
patenzzeit der Parasiten behandelt. Die Uirkstoffnenge
wurde als reiner V/irkstoff in Gelatinekapseln oral appLiziert.
Der Wirkungsgrad wird dadurch bestimmt, daß nan die mit den Kot ausgeschiedenen Wurmeier vor und nach der Behandlung quantitativ auszählt.
Ein völliges Sistieren der Eiausscheidung nach der Behandlung bedeutet, daß die Würmer abgetrieben wurden oder so geschädigt sind, daß sie keine Eier mehr produzieren können (Dosis effectiva).
Geprüfte Wirkstoffe und wirksame Dosierungen (Dosis effectiva minima) sind aus der nachfolgenden Tabelle ersichtlich.
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Tabelle 1 (zu Beispiel A)
i:i f indungsgemäßer Wirkstoff Dosis effectiva minima (Red.>90 %)
in mg/kg
n7 C3 -cn7 \Vnh-co-cHp -ch3
\=Λ. NII-C=N-COOCH3 NH-COOCH, Haeraonchus cont. 2,5
H7 C3 -0-(/ V)-NH-CO-CH2 -CH2 -CH3 X=/. NH-C=N-COOCH3
NH-COOCH3 Trichostrong. col. 2,5
H9 C4 -0-</ NyNH-CO-CH2 -CHp. -CH3 NH-C=N-COO-CH3
NH-COO-CH3 Trichostrong. col. 2,5
CH3 -CH2 -CH2 -S-( N)-NH-C ^NH-COOCH3 Haemonchus cont. 1
NH-CO-CH2 -OCH3
N-C00CH3 Haemonchus cont. 0,5
^NH-CO-CgH5
3H7
N-C00CH3
NH-CO-C3 H7 Haemonchus cont. 0,5
Bekanntes Präparat zum Vergleich "Thiabendazole"
N-NS H ^ Haemonchus cont. 50 Trichostrong. col.
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Herstellungsbeispiele Beispiel 1
duo-// \Vnh-co-ch
L3
NH-C/
'NH-COOCH3
:N-C00CH3
18 g (0,1 Mol) l-Amino^-acetamido^-methoxy-benzol vom
Fp. 1310C werden zusammen mit 20,6 g (0,1 Mol) N,N'-bismethoxycarbonylisothioharnstoff-S-methyläther und 2,6 g
(0,015 Mol) p-Toluolsulfonsäure in 200 ml absol. Methanol 3 Stunden unter Rühren und Rückfluß gekocht.
Danach wird heiß filtriert und nach dem Erkalten das auskristallisierte N-(2-Acetamido-5-methoxy- phenyl)-N' ,IJ''--bis-methoxycarbonyl-guanidin abgesaugt, mit Aether nachgewaschen und im Hochvakuum getrocknet, Fp. 164°C, Ausbeute 2Og= 59$ der Theorie»
Durch Aufarbeitung der Mutterlauge läßt sich die Ausbeute erhöhen.
Analog Beispiel 1 wurden die nachfolgen in der Tabelle 1 aufgeführten Verbindungen erhalten.
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NH-R
A ι R j1 s e· a n e; s stoffe. Erfindungsgemäß hergestellte Cp. H5 R2. Stoffe Fp.0C I 132
CHj R5 ' Fp.0C R C3H7Cn) 167 143
CH3 C2H5 H 118 CtI3 CH3 "0CnH-COOCHj 165, 152
C2H5 C3H7Cn) H 121 CH3 Cp-H5 173 136
CpH5 ■ CHj H 146 C2H5 C3H7Cn) 168
Cp. H5 C2H5 H 134 C2H5 CH3 164 ,
C3H7Cn) C3H7Cn) H 116 C2H5 C2H5 : 153
C3H7Cn) CH3 H 119 ■ C3H7Cn) C3H7Cn) I 144
C3H7Cn) CpH5 H 107 C3H7Cn) CH3
C4H9Cn) C3H7Cn) H 133 C3H7Cn) Cp H5
C4H9Cn) CH3 H j 118 C4H9Cn) C3H7Cn)
C4H9Cn) C2H5 H C4H9Cn)
C3H7Cn) H C4H9Cn)
111 ti
121 ti
Il
Il
ti
ti
ti
It
ti
Beispiel 2
CH -CEI -CH -S-// UU3 LtI2 LHp b-v
22,4 g (0,1 Mol) 2-Amino-5-propylthio-acetanilid vom Fp. 98°C-werden zusammen mit 20,6 g (0,1 Mol) N,N'-bis-Methoxycarbonylisothioharnstoff-S-methyläther und 2,6 g (0,015 Mol) p-Toluolsulfonsäure in 200 ml absol. Methanol j5 Stunden unter Rühren und Rückfluß gekocht. Danach wird heiß filtriert und nach dem Erkalten das auskristallisierte N-(2-Acetamido-4-propylthio-phenyl)-N',N''-bis-methoxycarbony!-guanidin abgesaugt, mit Aether nachgewaschen und im Hochvakuum getrocknet, Fp. 149°C, Ausbeute 22 g 58$ der Theorie. Die Ausbeute läßt sich durch Aufarbeiten der Mutterlaugen noch steigern.
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Beirpiel 3
Nach der in Beispiel 2 beschriebenen Methode erhält man aus N, N'-di substituiert en Isot hioliarnstof f-S-methyläthern und P-Amino-^-substituierten-acylanilidon folgende Verbindungen :
)-NHg it C2H5 R_S-/T\ /~NH~C^NL C2H5 R4 Fp(C0)
-NH-COR5 HC=XZ-CH2 £■ -J -COOCH1 C3H7 CH3 148
R R5 Fp. (0C) CH2OCH3 R ^ NH-COR5^ CH2 OCH3 CH3 153
C3Hy C2H5 106 C3H7 R5 CH3 120
C3H7 C3H7 118 C3H7 C2H5 CH3
C3Hy CH2 OCH3 68 C3H7 C3H7 CH3
C3Hy OCH3 C3H7 CH2 OCH3 C2H5
C3H7 H C3H7 OCH3 CH3
CjH7 H C3H7 H CH3
C3H7 C/4H9 C3H7 H CH3
C2H5 H C2H5 C4H9 CH,
C2H5 C3H7 C2H5 H CH3
C2H5 CH2 OCH3 C2H5 C3H7 CH3
C4H9 H C4H9 CH2 OCH3 CH,
C4H9 C3H7 C4H9 H CH3
CH2 OCH3 C4H9 C3H7 CH3
CH2=CH=CHp H CH2 OCH3 CH3
CH2=XZH=CH CH2 =CH-CH2 H CH3
CH2=CH=Ch' CH3
2 C2H5 CH2= cH-a CH3
? CoH7 I2C2H5 CH3
HC-C-CH2 I2Cj H7
hc=xz-ch HC=C-CH2 H
HC=XJ-CH2
HC=XZ-CH2
HC=XZ-CH2
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R4 Fp(0C)
H-C-IiC=QL-CH2 H
H3C-IiC=QI-QI2 C2H5
QI0=C (CH-.)-QI0
2 3 2
H
QI-.=C(QI-,)-QI„
2 3 λ
CH2OQI3
QI3O-CH2-QI2 H
QI3O-QI2-CH2 QI3
QI3O-QI2-Qi2 C2H5
QI3O-QI2-CH2 C3H7
QI3O-QI2-CH2 QI2OQI3
QI3O-QI2-QI2 OQI3
QI3S-OI2-Qi2 H
QI3S-Qi2-CH2 QI3
CH3S-CH2-CH2 C2H5
QI3S-QI2-CH2 QI2KDQi3
NC-CH2-CH2 H
NC-QI2-QI2 CH3
NC-QI2-Qi2 C2H5
NC-QI2-CH2 QI2-OQi3
NC-Qi2-CH2-QI2 H
NC-Qi2-Qi2-CH2 Qi3
NC-QI2-CH2-CH2 C2H5
NC-CH2-CH2-QI2 C3H7
NC-CH2-CH2-CH2 Qi2OCH3
CH3O-CH2-CH2-CH2 H
CH3O-CH2-CH2-CH2 Qi3
CH3O-CH2-CH2-CH2 C2H5
CH3O-CH2-CH2-CH2 C3H7
CH3O-CH2-CH2-CH2 Qi2OQi3
ClQI=CH-Qi2 H
ClCH=CH-CH2 · CH3
ClCH=CH-CH2 C2H5
ClQi=CH-CH2 C3H7
ai3-oi=ai-CH2 η
ai3-ai=ai-cH2
QI2=C (QI3)-C3II5
CH,
QI3-OQI2-QI2 H Qi3
QI3-OQi2-QI2 QI3 Qi3
QI3-OQI2-QI2 C2H5 QI3
QI3-OQI2-QI2 C3II7 QI3
QI3-OQi2-CH2 QI2OQI3 QI3
CH3-OQi2-QI2 OQI3 Qi3
QI3S-QI2-CH2 H CH3
CH3S-QI2-Qi2 CH3 CH3
CH3S-QI2-CH2 C2H5 CH3
CH3S-CH2-CH2 CH2-OQI3 QI3 NC-CH2-CH2 H CH3
CH3 QI-,
NC-CH9-QI0
NC-CH2-CH2
H
CH3
C2H5
QI2-OCH3 CH3
H
QI3
NC-CH2-CH2-QI2 C2H5
CH-CH, CH-
CH-
NC-CH2-Qi2-Qi2 C
Qi3-CH2-CH2-Qi2
CH, CHn
CH3O-Qi2-Qi2-CH2 CH3 CH3
Qi3O-CH2-CH2-CH2 C2H5 Qi3
CH3O-CH2-CH2-CH2 C3H7 CH3
CH3O-Qi2-CH2-CH2 CH2OCH-
ClCH=Qi-QI2 H QI
ClCH=QI-Qi2 CH3 Qi
ClQi=Qi-Qi2 C2II5 Qi
ClCH=CH-CH2 C3H7 CH
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R- R5 Fp(0C) R R5 CH3 R4 Fp(0C)
ClCH=CH-CH2 CH2 OCFI3 ClCH=CH-CFI2 CHp OCH3 C2FI5 CFI3
CIaC=CHCFI2 H Cl2 C=CH-CFI2 FI C3II7 CFI3
Cl2C=QOI2 CH3 Cl2C=Ol-CH2 CFI3 CH2 OCHj CII3
Cl2C=OOI2 C2H5 Cl2C=OI-OI2 C2FI5 II CII3
Cl2O=CHCH2 C3FI7 Cl2C=OI-OI2 C5FI7 CH3 CFI3
Ci2C=OIaI2 CFI2 OCFI3 Cl2C=QI-OI2 CFI2 OCII3 C2H5 CH3
ClCH=CCl-CH2 H CICH=CCI-CFI2 FI C3H7 CFI3
ciai=cci-ai2 CFI3 CIQI=CCl-OI2 CFI3 CH2 OCFI3 CII3
ClCH=CCl-QI2 C2H5 CIOI=CCl-OI2 C2II5 CFI2-N(CFI3 CFI3
CIOI=CCI-Qi2 C3FI7 ClOI-CCl-CH2 C3H7 CFI2-N(C2H CFI,
CIOI=CCl-CH2 CFI2 OCHj ClOI-CCl-CH2 CH2 OCFI3 CH2-/] CH,
H3C-CCl=CH-CH2 FI Fi3C-CCI=CFI-CFI2 II CFI2 -NQ CH3
H3C-CCl=QI-QI2 CFIj H3C-CCl=OI-QI2 CH2-ITV CH3
H3C-CCl=OI-OI2 C2FI5 H3C-CCI=OI-OI2 CH2-N 0 CH3
H3C-CCl=OI-CH2 C3FI7 H3C-CCl=OI-OI2 CFI3
H3C-CCl=OI-CH2 CFI2OCFI3 H3C-CCl=OI-OI2 CFI3
FHC=CFI-CH2 FI FFIC=CH-CFI2 CFI3
FHC=OI-CH2 CFI3 FHC=OI-OI2 CFI,
FHC=CH-OI2 C2 H5 FHC=OI-QI CFI3
FHC=QI-Qf2 C3H7 FfIC=OI-QI2 CFI3
FHC=QI-OI2 CH2 OCFI3 FHC=OI-OI2 CFI3
C3H7 CHp-N(CFI3) 2 C3H7 V2 CH,
C, H7 CH2-N(C2FIg)2 C3H7 5>2CFI5
C3H7 CFI2 -iQ C3H7 CFI,
C3H7 CFI2 -NQ C3H7 CFI3
C3H7 CFI2 -N^) C3II7 CH3
C3H7 CH2-N JQ- 117 C3FI7 CH3 130
C3H7 CFI2-N. N-CFI3 C3H7 CFI9-H N-CH, CfI,
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Beispiel 4
NH-COCH
ίΝ-COOCH,
"N1
NfI-C '"-——3 "NFI-COOCfL
18,5 g (0,0815 Mol) 2-Amino-4-propylthio~acetanilid werden in 350 ml Methanol und 9,5 ml Eisessig mit 18,1 g (0,080 Mol) N, N' -bis-MethoxycarbonyL-iso bhioharnstof i'-S-me thyläther 15 Stunden lang bei Raumtemperatur gerührt. Nach dem Erkalten saugt man den Niederschlag ab, wäscht mit Aether und kristallisiert aus Essigester um. Man erhält 17 g N-(2-Acetylamino-5-propylthiopheriyl)-N' -N' ' -bis-me thoxycarbonylguanidin vom Fp. 152°C.
Das als Ausgangsmaterial verwendete 2-Amino-4-propylthioacetanilid (Fp.1050C) wird durch katalytische Hydrierung von 2-NLtro-4-propylthio-acetanilid, Fp. 1080C, erhalten. Das 2-Nitro-4-propylthio-acetanilid, Fp. 76°C wird durch Umsetzung von 2-Nitro-4-thiocyanato-acetariilid mit Propylbromid in Gegenwart von NaBH4 in Dimethylformamid als Lösungsmittel* durch Acetylierung von 2-Nitro-4-propylthio-anilin, Fp. 41-420C mit Acetanhydrid oder Acetylchlorid hergestellt.
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Nach der in Beispiel 2 beschriebenen Methode erhält -nan aus IJ,N'-disubstituierten Isothioharnstoff~S-methyläthern und
c-Amino-/+-substituierten-acylaniliden folgende Verbindungen :
Gstoffe
NH2 -
ErfindunfJsgei;:äl< 1,- r;j~ci oll te Stoffe
\>-HH-COR 3
.... ^N-COCCIr
R R5 C2H5 Fp-(0C) R R 5 C2H5 H C2II5 R4 Fp(C°)
C3H7 C2H5 C3H7 107 C3H7 C2H5 C3H7 C3H7 CH3 130
C3H7 C3H7 H 111 C3H7 C3II7 CH2 OCH3 CH3 126
C3H7 CH2 OCH3 C2H5 5A-55 C3H7 CH2 OCII3 CH3 115-116
C3H7 OCH3 C3H7 C3H7 OCH3 CH3
C3H7 H CH2 OCH3 111-112 C3H7 H CH3 128-130
C3H7 H C3H7 H C2H5
C5H7 cZ,Hg 108-109 C3H7 CZ+Hg CH, 116-117
C2H5 H C2H5 H CH3
C2H5 C3H7 (~* TT C3H7 CH3
CH2 OCH3 C2H5 CH2 OCH3 CH,
Cj, H9 H C4H9 H CH3
C4H9 C3H7 C4H9 C3H7 CH3
C4H9 CH2 OCH3 C4H9 CH2 OCH3 CH3
CH2=CH-CHp H CH2 =CH-CH2 H CH3
CH2=CH-QI QI2=QI-QI2 CH3
CH2=CH-QI QI2=CH-CH2 CH,
HC-C-CH2 HC-C-CH2 CH,
HC=C-QI HC=C-QI2 CH,
HC=C-QI2 HC=C-QI2 CH3
HC=C-CH0 HC=C-CH2 CH3
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ÖAD ORIGINAL
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R R5 CH2 OCH3 CH3 Fp(0C) R R5 R4 Fp(0C)
H3 C-HC-CH-CH2 H H Cp H5 CH3 -CH=CH-CH2 H CH3
H3C-HC=QI-CH2 C2H5 CH3 CjH7 CH3-QI=QlHZH2C2 H5 CH3
CH2=C(CHj)-CH2 H C2H5 CH2 OCH3 CH2=C(CHj)-CH2 H CH3
CH2=C(Qi3) C3H7 -CHp. H CH2=C (CH3) HZH JH2 OCH3 CH,
CH3 0-CHg -CHp CH2 OCH3 2CHj CH3 -OCH2 -CHp H CIi3
CH3O-CH2HZH2 OCH3 2C,H5 CH3-OCH2-CH2 CH3 CH3
CH3O-QI2-CH2 H 2C3H7 CH3-OCH2-CH2 C2H5 CH3
QI3O-CH2-CH2 CH3 2CH5 OCH3 CH3-OCH2-CH2 C3H7 CfI,
CH3O-CH2-CH2 Cp H5 H QI3-OCH2-CH2 CH2OCH3 CH3
CH3O-CH2-QI2 CH2 -OCH3 CH3 QI3-OCH2-CH2 OCH3 CH3
CH3 S-CH2 -CHg H CpH5 CH3 S-CHg -CHg H CH3 .
CH3SHZH2HZH2 CH3 CjH7 CH3SHZH2-CH2 CH3 CH3
CH3S-CH2-CH2 C2H5 CH3S-CH2-CH2 C5H5 CH3
CH3S-CH2-QI2 CH2 -OCH3 CH3S-CH2-CH2 CH2-OCH3 CH,
KC-CHg -CHg NC-CH2-CH2-CH2 H NC-CH2-CHp H CII3
NC-CH2-QI2 NC-CH2-CH2HZH2 NCHZH2HZH2 CH3 CH3
InIC-CH2-CH2 NC-CH2-CH2-CH2 NC-CH2-CH2 C2 H5 CH,
NCHZH2HZH2 NCHZH2-CH2HZH2 NCHZH2-CH2 CH2 -OCH3 CH3
IgCHZH2-CH2HZH2 NC-CHp.-CH2-CH2 H CH,
CH3O-CHp-CHp- NCHZH2-CH2-CHCirj CH3
CH3OhZH2HZH2HZH NCHZH2-CH2HZH2Cp H5 C1I3-
CH3O-CH2HZH2-CH NC-CH2-CH2HZH2C^H7 CII3
CH3OhZH2HZH2-CH NC-CH2-CH2HZH2CH2 OCH3 CH3
CH3OHZH2HZH2-CH CH3 0-CHp-CHp.-CHp H CH3
ClCH=CH-CH2 CH3O-CH2HZH2-CHCH3 CH3
ClCH=CHHZH2 CH3O-CH2HZH2HZHCp H5 CH3
ClCH=CHHZH2 CH3OHZH2HZH2HZHCjH7 CH3
ClCH=CHHZH2 CH3OhZH2-CH2HZHCH5 OCH3 CH3
ClCH=CH-CH2 H CII,
ClCH=CH-CH2 CH3 CH,
ClCH=CHHZH2 C2 H5 CH3
ClCH=CHHZH2 C3 H7 CH,
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"R- R5 Fp(0C) R R5 CH3 R4 Fp^0C)
ClCH=CH-CH2 CH2 OCH3 ClCH=CH-CHz CHpOCH3 C2H5 CHj
Cl2 C=CHCH2 H- Cl2C=CH-CH2 H C3H7 CH3
Cl2C=CHCH2 CH3 Cl2C=CH-CH2 CH3 CH2 OCH3 CH3
Cl2C=CHCH2 C2 H5 Cl2C=CH-CH2 C2H5 H CH3
Cl2C=CHCH2 C3Hy Cl2C=CH-CH2 C3H7 CH3 CH3
Cl2C=CHCH2 CH2 OCH3 Cl2C=CH-CH2 CH2 OCH3 C2H5 CHj
ClCH=CCl-CH2 H ClCH=CCl-CH2 H C3 H7 CH,
ClCH=CCl-CH2 CHj ClCH=CCl-CH2 CH3 CH2 OCH3 CH3
ClCH=CCl-CH2 C2H5 ClCH=CCl-CH2 C2H5 CH2-N(CH, CHj
ClCH=CCl-CH2 CjH7 ClCH=CCl-CH2 CjHy CH2-N(C2H CH,
ClCH=CCl-CH2 CH2 OCH3 ClCH=CCl-CH2 CH2 OCH3 CH2 -N J CH, - ■
H3 C-CCl=CK-CH2 H HjC-CCl=CH-CH2 H CH2 -N' Λ CH3 -
H3C-CCl=CH-CH2 CH3 H3C-CCl=CH-CH2 CH2 -Ν""} CII3
H3C-CCl=CH-CH2 C2H5 H3C-CCl=CH-CH2 CII3
H3C-CCl=CH-CH2 Cj Hy H3C-CCl=CH-CH2 CH3
H3C-CCl=CH-CH2 CH2 OCH3 H3C-CCl=CH-CH2 CII3
FHC=CH-CH2 H FHC=CH-CH2 CH3
FHC=CH-CH2 CHj FHC=CH-CH9 CH,
FHOCH-CH2 C2H5 FHC=CH-CH2 CH3
FHC=CH-CH2 C3H7 FHOCH-CH2 CII5
FHC=CH-CH2 CH2 OCH3 FHOCH-CH2 CH3
C3H7 CH3-N(CHj)2 C3H7 )2 CH,
C, Hy CH2-N(C2H5)Z CjHy 5 ) 2CH3
C3H7 CH2-^Q C3H7 CH,
C3H7 CH2-N "\ C3H7 CH.,
C3H7 CH2 -nK C3H7 CH3
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Beispiel 6
H7C3-S02-(/ X)-NH-COC2H5
,JN-COOCH3 s NH-COOCH3
19,8 g N-(2-Propionylamino-5-propylthio-phenyl)-N),N''-bismethoxycarbonyl-guanidin (Beispiel 5) werden in 650 ml Acetanhydrid gelöst. Man fügt 42 g Wasserstoffperoxid (30j£ig) zu, rührt über Nacht und dampft im Vakuum ein.
Der Rückstand kristallisiert (nach Verreiben mit einem Gemisch aus Essigester und Aether). Man saugt ab und kristallisiert aus Essigester um. Ausbeute : 22,2 g.
Le A 17 564 - 30 -
809820/0213
In entsprechender Arbeitsweise erhält man durch Oxidation der entsprechenden Thioäther folgende Sulfone :
R-SOj
sNH-C00CH3 NH-COR5
5 R
R H
C3H7 CH3
C3H7 C3H7
C3H7 C4H9
C3H7 C5H11
C3H7 CH2 OCH3
C3H7 H
C4H9 CH3
C4H9 C2H5
C4H9 C3H7
C4H9 C4H9
CHj1OCH3
C4H9 H
ClCH=CH-CH2, CH3
ClCH=CH-CH2 C2H5
ClCH=CH-CH2 C3H7
ClCH=CH-CH2 C4H9
ClCH=CH-CH2 CH2 OCH3
ClCH=CH-CH2 H.
NC-CH2-CH2 CH3
NC-CH2-CH2 C2H5
KC-CH2-CH2 C3 H7
NC-CH2-CH2 C4.H5
NC-CH2-CH2 CH2. OCH,
NC-CH2-CH2
Le Ä M 564
—31 -
R R5
NC-CH2-CH2-CH2 H
NC-CH2-CH2-CH2 CH3
NC-CH2-CH2-CH2 C2H5
NC-CH2-CH2-CH2 C3H7
NC-CH2-CH2-CH2 C4H9
NC-CH2-CH2-CH2 CH2 OCH3
H3 CO-CH2 -CH2 H
H3CO-CH2-CH2 CH3
H3CO-CH2-CH2 C2H5
H3CO-CH2-CH2 C3H7
H3CO-CH2-CH2 C4H9
H3CO-CH2-CH2 CH2 OCH3
H^ CO-CHg -CHg —CHg H
H3CO-CH2-CH2-CH2 CH3
H3CO-CH2-CH2-CH2 C2H5
H3CO-CH2-CH2-CH2 C3H7
H3CO-CH2-CH2-CH2 C4H9
H3CO-CH2-CH2-CH2 CH2 OCH3
Le A T7 564
— 19 —
8&982Ö/0213
RSO5
NH-COR
R ■■■.._■ R5
C3H7 H
C3H7 CH3
C3H7 C3H7
C3H7 C4H9
C3H7 C5H11
C3H7 CH2 OCH3
C3H7 CH2 -N~j
C4H9 H
C4H9 CHj
C4H9 C2H5
C4H9 CjH7
C4H9 C4H9
C4H9 CH2 OCH3
ClCH=CH-CH2 H
ClCH=CH-CH2 CH3
ClCH=CH-CH2 C2 H5
ClCH=CH-GH2 C3H7
ClCH=CH-CH2 C4H9
ClCH=CH-CH2 CH2OCH3
NC-CH2 -CH2 H
WC-CH2-CH2 CHj
NC-CH2-CH2 C2H5
NC-CH2-CH2 C3 H7
NC-CH2-CH2 C4H9
NC-CH2-CH2 CH2OCH,
Le A 17 564
- 33 -
809820/0213
R R5
NC-CH2 -CH2 -CH2 H
NC-CH2-CH2-CH2 CH3
NC-CH2-CH2-CH2 C2H3
NC-CH2-CH2-CH2 C3H7
NC-CH2-CH2-CH2 C4H9
NC-CH2-CH2-CH2 CH2 OCH3
H3CO-CH2-CH2 H
H3CO-CH2-CH2 CH3
H3CO-CH2-CH2 C2H3
H3CO-CH2-CH2 C, H7
H3CO-CH2-CH2 C4H9
H3CO-CH2-CH2 CH2 OCH3
H,CO-CH2-CH2-CH2 H
H3CO-CH2-CH2-CH2 CH3
H3CO-CH2-CH2-CH2 C2H5
H3CO-CH2-CH2-CH2 C3H7
H3CO-CH2-CH2-CH2 C4H9
H3CO-CH2-CH2-CH2 CH2 OCH3
Le A 17 564
- 34 -
809820/0213
265U67
Beispiel 7
H7C3-SO-// X)-NH-COC2H5
NH_C'N-C00CH3
NNH-C00CH
■3
9,9 g N-(2-Propionylamino-propylthio-phenyl)-N',N''-bismethoxycarbonyl-guanidin (Beispiel 5) werden in 200 ml Acetanhydrid gelöst. Man versetzt mit 25,8 ml Wasserstoffperoxid (30$ig), rührt 4 Stdn. bei 200C, engt im Vakuum ein und kristallisiert den Rückstand aus Essigester um. Ausbeute : 7,37 g.
Le A T7 564 ■ -3S-
809&20/0213
In entsprechender Arbextswexse erhält man durch Oxidation der entsprechenden Thioäther folgende Sulfoxide.· :
R-SO -(/ \
^N-COOCH3 H ^nNH-COOCH3 NH-COR
C3H7 C3H7 C2H7 C3H7
C3H7 C3H7
ClCH=CH-CH2 ClCK=CH-CH2 HC-CH2-CH2,
NC-CK2-CK-
CH3
C3H7
C4H9
C5H11
CH2 OCH3
CH2 -ti}
CH3
CH2-QCK^
CH3.
Le A \T 56.4
NC-CH2-CH2-CH2 H
NC-CH2-CH2-CH2 CH3
NC-CH2-CH2-CH2 C2H3
NC-CH2-CH2-CH2 C3H7
NC-CH2-CH2-CH2 C4H9
NC-CH2-CH2-CH2 CH2 OCH3
H3 CO-CH2 -CH2 H
H3CO-CH2-CH2 CH3
H3CO-CH2-CH2 C2H5
H3CO-CH2-CH2 C, H7
H3CO-CH2-CH2 C4H9
H3CO-CH2-CH2 CH2OCH3
H, CO-CH2 -CH2 -CH2 H
H3CO-CH2-CH2-CH2 CH3
H3CO-CH2-CH2-CH2 C2H3
H3CO-CH2-CH2-CH2 C3H7
H3CO-CH2-CH2-CH2 C4H9
H3CO-CH2-CH2-CH2 CH2OCH3
265U67
Le A 17 564
- 37 -
809820/0213
SOR
N-COOCH NH-COOCH,
NH-COR
R R5
CjH7 H
C3H7 CH3
C3H7 C3H7
C3H7 C4H9
C3H7 C5Hli
C3H7 CH2 OCH3
C3H7 CH2-/]
C4H9 H
C4H9 CH3
C4H9 C2H5
C4H9 C3H7
C4H9 C4H3
C4H9 CH2 OCH3
ClCH=CH-CH2 H
ClCH=CH-CH2 CH3
ClCH=CH-CH2 C2H5
ClCH=CH-CH2 C3H7
ClCfI=CH-CH2 C4H9
ClCH=CH-CH2 CH2 OCH3
NC-CH2 -CH2 H
NC-CH2-CH2 CH3
NC-CH2-CH C2H5
NC-CH2-CH2 C3H7
NC-CH2-CH2 C4H9
NC-CH2-CH2 CH2 OCH,
Le A 17 564
- 38 -
809820/0213
R RS
IJC-CH2 -CH2 -CH2 H
NC-CH2-CH2-CH2 CH3
NC-CH2-CH2-CH2 C2H5
NC-CH2-CH2-CH2 C3H7
NC-CH2-CH2-CH2 CAHg
NC-CH2-CH2-CH2 CH2 OCH3
H3 CO-CH2 -CH2 H
H3CO-CH2-CH2 CH3
H3CO-CH2-CH2 C2H5
H3CO-CH2-CH2 C, H7
K3CO-CH2-CH2 C4.H9
H3CO-CH2-CH2 γ CH2OCH3
H,CO-CH2-CH2-CH2 H
H3CO-CH2-CH2-CH2 CH3
H3CO-CH2-CH2-CH2 C2H5
H3CO-CH2-CH2-CH2 C5H7
H3CO-CH2-CH2-CH2 : C4 H9
H3XX)-CH2-CB2-CK2 CK2 OCH5
265U67
Le & t7 564

Claims (4)

Patentansprüche
1. Substituierte o-Phenyldiaminderivate der Formel
C ^)-NH-R1 (I)
NH-R2
in welcher
R für gegebenenfalls substituiertes Alkyl, gegebenenfalls substituiertes Alkenyl oder gegebenenfalls substituiertes Alkinyl
X für 0, S, SO oder SO2 steht, und 12
R und R voneinander verschieden sind und wechselseitig
für einen der Reste
^.N-COOR3
-C^ , bzw. -CO-R ^NH-COOR
stehen, in welchen
3 4
R und R gleich oder verschieden sind und für Alkyl
stehen und
R für Wasserstoff, gegebenenfalls substituiertes Alkyl oder Alkoxy steht,
und deren physiologisch verträgliche Salze.
Le A 17 564 - 40 -
809820/0213
% 2 6 ö 1467
2. Verfahren zur Herstellung von substituierten o-Phenylendiaminderivaten der Formel
R-X-C N-NH-R1 (I)
NII-R2
in welcher
R für gegebenenfalls substituiertes Alkyl, gegebenenfalls substituiertes Alkenyl oder gegebenenfalls substituiertes Alkinyl
X für 0, S, SO oder SO2 steht, und
1 2
R und R voneinander verschieden sind und wechselseitig
für einen der Reste
.,N-COOR3
-C^ . bzw. -CO-R ^NH-COOR
stehen, in welchen
4
R und R gleich oder verschieden sind und für Alkyl
stehen und
R für Wasserstoff, gegebenenfalls substituiertes Alkyl oder Alkoxy steht,
und deren physiologisch verträgliche Salze, dadurch gekennzeichnet, daß man
Le A 17 564 - 41 -
809820/0213
285U67
a) Phenylaminoverbindungen der Formel
R-X
in welcher
2
X, R und R die oben angegebene Bedeutung haben und
in welcher X mit Stellung 4 oder Stellung 5 der substituierten 1-Amino-phenylgruppe der Formel (II) verknüpft sein kann, nach an sich bekannter Methode
mit Isothioharnstoffen der Formel ^N-COOR3 R7-S-C ^-
^-NH-COOR
(III)
in welcher
4
R und R die oben angegebene Bedeutung haben und
R für Alkyl (C1-C4) steht,." in Gegenwart
eines Verdünnungsmittels und gegebenenfalls in Gegenwart einer Säure umsetzt, die entstehenden Verbindungen der Formel (I) gegebenenfalls isoliert und diese gegebenenfalls mit organischen oder anorganischen Säuren zu physiologisch verträglichen Salzen umsetzt,
oder daß man
Le A 17 564 - - 42 -
809820/0213
, 265U67
NH-R1 2
b) zum Erhalt von Verbindungen der allgemeinen Formel (I)
1 2
in welcher R, R und R die angegebene Bedeutung haben
und X für SO oder SO- steht,
Verbindungen der Formel RS
^NH-R^ in welcher
1 2
R, R und R die oben angegebene Bedeutung besitzen,
mit der entsprechenden, dem Oxydationspotential angepaßten Mengen eines Oxydationsmittels umsetzt, die so
erhaltenen Verbindungen gegebenenfalls mit organischen oder anorganischen Säuren zu physiolocjisch verträglichen Salzen umsetzt.
3. Arzneimittel gekennzeichnet durch einen Gehalt an mindestens einem substituierten o-Phenylendiaminderivat gemäß
Anspruch 1.
4. Verfahren zur Herstellung von anthelmintischen Mitteln,
dadurch gekennzeichnet, daß man substituierte o-Phenylendiamin-Derivate gemäß Anspruch 1 mit inerten, nicht
toxischen, pharmazeutisch geeigneten Trägerstoffen vermischt.
Le A 17 564 - 43 -
809820/0213
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