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DE2521649C2 - 3-Amino-4-carbalkoxybenzoic acid-4'-phenoxyanilide, process for their preparation and their use - Google Patents

3-Amino-4-carbalkoxybenzoic acid-4'-phenoxyanilide, process for their preparation and their use

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DE2521649C2
DE2521649C2 DE2521649A DE2521649A DE2521649C2 DE 2521649 C2 DE2521649 C2 DE 2521649C2 DE 2521649 A DE2521649 A DE 2521649A DE 2521649 A DE2521649 A DE 2521649A DE 2521649 C2 DE2521649 C2 DE 2521649C2
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DE
Germany
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parts
volume
amino
acid
nitro
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DE2521649A
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German (de)
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DE2521649A1 (en
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Klaus Dr. 6233 Kelkheim Hunger
Friedrich Dr. 6237 Liederbach Weingarten
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Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
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Publication date
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Priority to CH595076A priority patent/CH620197A5/de
Priority to IT23228/76A priority patent/IT1060568B/en
Priority to US05/686,008 priority patent/US4056553A/en
Priority to BR7603068A priority patent/BR7603068A/en
Priority to JP51054465A priority patent/JPS5929070B2/en
Priority to CA252,622A priority patent/CA1068719A/en
Priority to GB19940/76A priority patent/GB1527047A/en
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    • C09B29/20Monoazo dyes prepared by diazotising and coupling from coupling components containing hydroxy as the only directing group ortho-Hydroxy carbonamides of the naphthalene series

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

COClCOCl

wobei R die in Anspruch 1 genannte Bedeutung hat und A eine in eine Aminogruppe überführbare Gruppe bedeutet, mit 4-Aminodiphenyläthern der allgemeinen Formelwhere R has the meaning given in claim 1 and A is a group which can be converted into an amino group means with 4-aminodiphenyl ethers of the general formula

H2NH 2 N

wobei X und η die in Anspruch 1 genannten Bedeutungen haben, kondensiert und bei den so erhaltenen Produkten die Gruppe A in die Aminogruppe überführt. 3. Verwendung der Verbindungen nach Anspruch 1 als Diazokomponente^where X and η have the meanings given in claim 1, condensed and, in the products thus obtained, the group A is converted into the amino group. 3. Use of the compounds according to claim 1 as a diazo component ^

Gegenstand der Erfindung sind 3-Amino-4-carbalkoxybenzoesäure-4'-phenoxyanilide der allgemeinen Formel 1The invention relates to 3-amino-4-carbalkoxybenzoic acid-4'-phenoxyanilides of the general formula 1

COORCOOR

0)0)

wobei R die Methyl- oder Ethylgruppe, X Wasserstoff- oder gleiche oder verschiedene Chlor oder Bromatome, und π eine ganze Zahl zwischen i und 4 bedeutet, sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung, bei der man 4-Carbalkoxybenzoylchloride der allgemeinen Formel Hwhere R is the methyl or ethyl group, X is hydrogen or identical or different chlorine or bromine atoms, and π is an integer between i and 4, as well as a process for their preparation, in which one 4-carbalkoxybenzoyl chlorides of the general formula H

COORCOOR

(H)(H)

COClCOCl

wobei R die vorstehend angegebene Bedeutung hat und A eine in eine Aminogruppe überführbare Gruppe, wie Nitro-oder Acylamino./.. B.eine Acctylaminogruppc bedeutet, mit 4-Aminodiphenyläthern der Formel IIIwhere R has the meaning given above and A is a group which can be converted into an amino group, such as Nitro or acylamino./ .. B. means an acctylamino group with 4-aminodiphenyl ethers of the formula III

H3NH 3 N

(ΠΙ)(ΠΙ)

wobei X und π die vorstehend genannten Bedeutungen haben, beispielsweise nach Schotten-Baumann, kondensiert und anschließend die Gruppe A in die Aminogruppc überführt, beispielsweise die Nitrogruppe reduziert bzw. die Acylaminogruppe hydrolysiert.where X and π have the meanings given above, for example according to Schotten-Baumann, condensed and then the group A is converted into the amino group, for example the nitro group is reduced or the acylamino group is hydrolyzed.

Die 4-Aminodiphenyläther der allgemeinen Formel III können beispielsweise durch Umsetzung der Alkaliphenolate der allgemeinen Formel IVThe 4-aminodiphenyl ethers of the general formula III can, for example, by reacting the alkali metal phenolates of the general formula IV

OMOM

wobei X und /? die vorstehend genannten Bedeutungen haben und Μ ein Kalium- oder Natriumatom bedeutet, mit p-Nitrochlorbenzol in Gegenwart von Phenol oder einem organischen Lösemittel, wie beispielsweise Dimethylformamid oder Dimethylsulfoxid, und anschließender Reduktion der Nitrogruppe hergestellt werden. Als 4-Aminodiphenyläther können beispielsweise eingesetzt werden:where X and /? have the meanings given above and Μ denotes a potassium or sodium atom, with p-nitrochlorobenzene in the presence of phenol or an organic solvent such as dimethylformamide or dimethyl sulfoxide, and subsequent reduction of the nitro group. as 4-aminodiphenyl ethers can be used, for example:

4-Aminodiphenylether, 4-Amino-4'-chlordiphenyläther, 4-Amino-2\4-aminodiphenyl ether, 4-amino-4'-chlorodiphenyl ether, 4-amino-2 \

S'-dichlordiphenyläther, 4-Amino-2',4'-dichlordiphenyläther, 4-Amino-2',5'-dichlordipheny!äther, 4-Amino-2',4'(5'-trichlordiphenyläther, 4-Amino-2'3\4',5'-tetrachlordiphenyläther, 4-Amino-2'-bromdiphenyläther, 4-Amino-4'-bromdiphenyläther.S'-dichlorodiphenyl ether, 4-amino-2 ', 4'-dichlorodiphenyl ether, 4-amino-2', 5'-dichlorodiphenyl ether, 4-amino-2 ', 4' ( 5'-trichlorodiphenyl ether, 4-amino- 2'3 \ 4 ', 5'-tetrachlorodiphenyl ether, 4-amino-2'-bromodiphenyl ether, 4-amino-4'-bromodiphenyl ether.

Die 4-Carbalkoxybenzoylchloride der allgemeinen Formel 11 lassen sich beispielsweise durch partielle Hydrolyse der Nitroterephtalsäuredialkylester und anschließende Umsetzung der erhaltenen 3-Nitro-4-carbalkoxybenzoesäuren mit den üblichen Reagenzien zur Herstellung von Säurechloriden, wie beispielsweise Thionylchlorid oder Phosphoroxytrichlorid, herstellen.The 4-carbalkoxybenzoyl chlorides of the general formula 11 can be obtained, for example, by partial hydrolysis the dialkyl nitroterephthalate and subsequent reaction of the 3-nitro-4-carbalkoxybenzoic acids obtained with the usual reagents for the preparation of acid chlorides, such as thionyl chloride or phosphorus oxytrichloride.

Analog dazu werden die S-Acylamino^-carboalkoxybenzoesäuren in die Säurechloride umgewandelt. Hierbei bedeuten die »Acyl«-Gruppe bevorzugt eine Benzoyl- oder Alkanoylgruppe mit 2 bis 5 Kohlenstoffatomen, insbesondere die Acetylgruppe.Analogously, the S-acylamino ^ -carboalkoxybenzoic acids are converted into the acid chlorides. Here the "acyl" group preferably means a benzoyl or alkanoyl group with 2 to 5 carbon atoms, especially the acetyl group.

Die nach der Kondensation der Säurechloride Il mit den Aminen der Formel III erhaltenen Verbindungen werden entweder durch Behandeln der N-Acylgruppe mit Säure oder Laugen oder durch Reduktion der Nitrogruppe, beispielsweise mit Metallen, wie Eisen oder Zink, oder Zinn(ll)salzen, vorzugsweise durch Hydrierung unter Druck in Gegenwart von Nickelkatalysatoren, in die entsprechenden S-Amino^-carbalkoxybenzoesäure-4'-phenoxyanilide überführt.The compounds obtained after the condensation of the acid chlorides II with the amines of the formula III are either by treating the N-acyl group with acid or alkali or by reducing the Nitro group, for example with metals such as iron or zinc, or tin (II) salts, preferably by hydrogenation under pressure in the presence of nickel catalysts, into the corresponding S-amino ^ -carbalkoxybenzoic acid-4'-phenoxyanilide convicted.

Die erfindungsgemäßen Verbindungen werden in guter Ausbeute und Reinheit erhalten. Sie lassen sich gegebenenfalls aus den verschiedensten Lösemitteln wie beispielsweise Alkoholen, Benzol, Toluol oder Eisessig Umkristallisieren.The compounds according to the invention are obtained in good yield and purity. You let yourself optionally from a wide variety of solvents such as alcohols, benzene, toluene or glacial acetic acid Recrystallize.

Die neuen S-Amino^-carbalkoxybenzoesäure^'-phenoxyanilide sind wertvolle Diazokomponenten. Insbesondere lassen sie sich in diazotierter Form beispielsweise mit 2-Hydroxy-3-naphthoesäureanilid-Derivaten zu Azopigmenten kuppeln, die sich durch klare Nuancen und sehr gute Echtheiten, wie Licht- und Migrationsechtheiten auszeichnen.The new S-amino ^ -carbalkoxybenzoic acid ^ '- phenoxyanilide are valuable diazo components. In particular they can be in diazotized form, for example with 2-hydroxy-3-naphthoic acid anilide derivatives Azo pigments couple, which are characterized by clear nuances and very good fastness properties, such as light and migration fastnesses distinguish.

Die folgenden Beispiele sollen die Herstellung der erfindungsgemäßen Verbindungen illustrieren. Teile und Prozente beziehen sich auf das Gewicht, sofern nichts anderes angegeben ist. Da:; Verhältnis von Gewichts- zu Volumenteilen ist das vom Kilogramm zum Liter.The following examples are intended to illustrate the preparation of the compounds according to the invention. Parts and Percentages are based on weight, unless otherwise stated. There:; Ratio of weight to Dividing by volume is that from the kilogram to the liter.

Beispiel 1example 1

450 Teile S-Nitro^-carbomethoxybenzoesäure werden in 1000 Vol.-Teilen Chlorbcnzol gelöst. Durch azeotropes Abdestillieren von ca. 100 Vol.-Teilen Chlorbenzol wird der Ester wasserfrei gemacht. Unter Zusatz von 10 Vol.-Teilen Dimethylformamid, das vorher getrocknet wurde, läßt man tropfenweise bei 70cC 260Teile (= 158 Vol.-Teile) Thionylchlorid einlaufen. Nach 4—5 Stunden zieht man überschüssiges Thionylchlorid mit geringen Mengen an Chlorbenzol im Wasserstrahlvakuum ab. Das Säurechlorid wird, in Chlorbenzol gelöst, anteilmäßig zur Umsetzung gebracht.450 parts of S-nitro ^ -carbomethoxybenzoic acid are dissolved in 1000 parts by volume of chlorobenzene. The ester is rendered anhydrous by azeotropic distilling off of approx. 100 parts by volume of chlorobenzene. With addition of 10 parts by volume of dimethylformamide, which was previously dried, is allowed to run in dropwise at 70 c C 260Teile (= 158 parts by volume) of thionyl chloride. After 4-5 hours, excess thionyl chloride is drawn off with small amounts of chlorobenzene in a water-jet vacuum. The acid chloride, dissolved in chlorobenzene, is reacted proportionately.

374 Teile 4-Aminodiphenyläther werden bei 80°C in 500 Vol.-Teilen Chlorbcnzol und 160 Vol.-Teilen Pyridin gelöst. Dazu läßt man in 3 Stunden das in Chlorbenzol gelöste Säurcehlorid zulaufen. Es wird kurz auf 1000C geheizt. Der Ansatz wird dann auf 4000 Vol.-Teile 2%ige Natriumcarbonatlösung gegeben. Beim Erkalten fällt das Produkt aus. Mit Wasserdampf werden Chlorbenzol und Pyridin abgeblasen. Die Ausbeute beträgt nach Abnutschen und Trocknen 620 Teile der Verbindung der Formel:374 parts of 4-aminodiphenyl ether are dissolved in 500 parts by volume of chlorobenzene and 160 parts by volume of pyridine at 80.degree. To this end, the acid chloride dissolved in chlorobenzene is run in over the course of 3 hours. It is briefly heated to 100 0 C. The batch is then added to 4000 parts by volume of 2% strength sodium carbonate solution. The product precipitates when it cools down. Chlorobenzene and pyridine are blown off with steam. After suction filtration and drying, the yield is 620 parts of the compound of the formula:

1515th 2020th 2525th 3030th 3535 4040 4545

5050

6060

Smp. 146-148° C.M.p. 146-148 ° C.

256 Teile dieses 4-(3'Nitro-4'-carbomethoxybenzoylamino)-diphenyläthers werden in 1500 Vol.-Teilen Ethanol unter Zusatz von 15 Teilen Nickelkatalysalor auf Kieselgur bei 50"C und 50 bar in 3 Stunden reduziert Die heiße Lösung wird abgenutscht und im Filtrat das Amin durch Zugabe von Wasser vorsichtig gefällt. Es wird abgenutscht. Nach dem Trocknen kann das Produkt der Formel256 parts of this 4- (3'nitro-4'-carbomethoxybenzoylamino) diphenyl ether are dissolved in 1500 parts by volume of ethanol with the addition of 15 parts of nickel catalyst reduced to kieselguhr at 50 "C and 50 bar in 3 hours hot solution is suction filtered and the amine is carefully precipitated in the filtrate by adding water. It will sucked off. After drying, the product can use the formula

COOCH3 COOCH 3

NH2 NH 2

CONH-CONH-

aus Ethanol, Benzol oder Eisessig umkristallisiert werden: Ausbeute 70%, Smp. 172—175°C.recrystallized from ethanol, benzene or glacial acetic acid: yield 70%, melting point 172-175 ° C.

Beispiel 2Example 2

105 Teile 4-Amino-4'chlordiphenyläther werden in einem Gemiscii aus 100 Vol.-Teilen Toluol und 50 Vol.-Teilen Pyridin bei 70—800C gelöst. Unter Ruhten läßt man tropfenweise 122Teile S-Nitro^-carbomethoxybenzoylchlorid zutropfen. Nach ungefähr 4 Stunden ist die Reaktion beendet. Man gibt dann auf 2000 Vol.-Teile 2°/oige Natriumcarbonatlösung und destilliert das Toluol und Pyridin mit Wasserdampf ab. Ausbeute nach dem Trocknen: 190 Teile. Snip. 134° C.105 parts of 4-amino-4'chlordiphenyläther are parts by volume of pyridine dissolved in a Gemiscii 100 parts by volume of toluene and 50 at 70-80 0 C. While resting, 122 parts of S-nitro ^ -carbomethoxybenzoyl chloride are added dropwise. The reaction has ended after about 4 hours. 2% sodium carbonate solution is then added to 2000 parts by volume and the toluene and pyridine are distilled off with steam. Yield after drying: 190 parts. Snip. 134 ° C.

190 Teile dieses 4-(3"-Nitro-4"carbomethoxy-benzoylamino)-4'-chlordiphenyläthers werden in 2000 Vol.-Teilen Ethanol unter Zugabe von 12 g Nickelkatalysator (RCH 55/5; Ruhrchemie) und 20 g Natriumacetat bei 500C und 70 bar innerhalb von 3 Stunden reduziert.190 parts of this 4- (3 "-Nitro-4" carbomethoxy-benzoylamino) -4'-chlorodiphenyl ether are dissolved in 2000 parts by volume of ethanol with the addition of 12 g of nickel catalyst (RCH 55/5; Ruhrchemie) and 20 g of sodium acetate at 50 0 C and 70 bar reduced within 3 hours.

Nach Aufarbeitung, wie in Beispiel 1 beschrieben, erhält man 134 Teile der Verbindung der FormelAfter working up as described in Example 1, 134 parts of the compound of the formula are obtained

COOCH3 COOCH 3

Smp. 170-1751C.M.p. 170-175 1 C.

Beispiel 3Example 3

In 171 Teilen 2,5-Dichlorphenol werden von 75° —1200C ansteigend 67 Teile Kaliumhydroxid (86°/oig) nach und nach eingetragen. Man rührt 1—2 Stunden zur Vervollständigung der Reaktion nach. Man läßt dann bei 900C 157 Teile ( = 125 Vol.-Teile) 4-Chlornitrobenzol in 2 Stunden zutropfen, wobei die Temperatur bis 135°C steigen kann. Nach insgesamt 4 Stunden gießt man den Kolbeninhalt auf 500 Vol.-Teile 2%ige Natronlauge und rührt bei 900C I Stunde gut durch. Die wäßrige Oberschicht wird abgetrennt und mehrere Male mit Wasser gewaschen. Danach kühlt man aul 30—4O0C ab, wobei das Produkt granuliert und fest wird. Das Waschwasser wird auf pH 1 gestellt. Der ausgefallene 4-Nitro-2',5'-dichlorphenyläther wird abgenulscht und kann aus Äthanol umkristallisiert werden.(Smp. 96°C, Ausbeute 88%).In 171 parts of 2,5-dichlorophenol 67 parts of potassium hydroxide are (/ oig 86 °) was added gradually increasing from 75 ° -120 0 C. The mixture is stirred for 1-2 hours to complete the reaction. 157 parts is then allowed 4-chloronitrobenzene were added dropwise in 2 hours at 90 0 C (= 125 parts by volume), whereby the temperature may rise to 135 ° C. After a total of 4 hours, pour the contents of the flask to 500 parts by volume of 2% sodium hydroxide solution and stirred by well at 90 0 CI hour. The aqueous top layer is separated and washed several times with water. It is then cooled aul 30-4O 0 C., the product being granulated and solidified. The washing water is adjusted to pH 1. The precipitated 4-nitro-2 ', 5'-dichlorophenyl ether is washed off and can be recrystallized from ethanol (melting point 96 ° C., yield 88%).

In 400 Vol.-Teilen Eisessig werden 150 Teile Eisenfeilspäne eingetragen. Es wird auf 800C geheizt. Dann werden 152 Teile des 4-Nitro-2',5'-clieh!ordiphcnyläthcrs mich und nach eingetragen. Anschließend wird die Temperatur auf 105" — 110'1C gesteigert und die Reduktion durchgeführt.150 parts of iron filings are added to 400 parts by volume of glacial acetic acid. It is heated to 80 0 C. Then 152 parts of the 4-nitro-2 ', 5'-carbon dioxide are entered by me and by. Then the temperature to 105 "is - 110 '1 C increased and completed the reduction.

Nach 3 Stunden wird der Kolbcninluilt heiß abgenutscht. Zu dem Fihrat wird die gleiche Menge Wasser gegeben, wobei der Aminodiphenylether ausfüllt. Kr wird durch Abnutschen abgetrennt und getrocknet. (Smp. 72-74X).After 3 hours, the Kolbcninluilt is sucked off hot. The same amount of water is added to the fihrat given, where the aminodiphenyl ether fills. Kr is separated off by suction filtration and dried. (M.p. 72-74X).

In einem Gemisch uns 300 Vol.-Teilen Chlorbenzol und 30 Vol.-Teilen Pyridin werden 70 Teile 2',5'-Dichlor-4-aminodiphenyläthcr bei 80' C gelöst. Unter Rühren erfolgt tropfenweise Zugabe von 70 Teilen in ChlorbenzolIn a mixture of 300 parts by volume of chlorobenzene and 30 parts by volume of pyridine, 70 parts of 2 ', 5'-dichloro-4-aminodiphenylether are added dissolved at 80 ° C. 70 parts of chlorobenzene are added dropwise with stirring

gelöstem S-Nitro^-carbomethoxybenzoylchlorid.dissolved S-nitro ^ -carbomethoxybenzoyl chloride.

Nach ca. 4 Stunden ist die Kondensation beendet. Nach dem Abkühlen des Ansatzes auf ca. 90cC gibt man dann auf 1000 Vol.-Teile 3°/oige Natriumcarbonatlösung und destilliert das Chlorbenzol und Pyridin mit Wasserdampf ab.The condensation has ended after approx. 4 hours. After cooling the batch to about 90 c C were then added to 1000 parts by volume of 3 ° / o sodium carbonate solution and distilled chlorobenzene and pyridine with steam.

Ausbeute an Nitroverbindung nach dem Trocknen 76 Teile, Smp. 78 C. λYield of nitro compound after drying 76 parts, m.p. 78 C. λ

37 Teile dieses 4-(3"-Nitro-4"carbomcthoxy-bcn/.oylaiiiino)-2',5'-l)idilordiphcnyUiilicrs werden in 380 Vol.-Teilen Eisessig eingetragen. Es wird auf 80°C geheizt. 38 Teile Eisenfeilspäne werden im Laufe einer Stunde eingetragen. Die Temperatur steigt an und wird bei 105" — 110" 3 Stunden gehalten. Die Aufarbeitung erfolgt wie in Beispiel 2 angegeben.37 parts of this 4- (3 "-Nitro-4" carbomcthoxy-bcn / .oylaiiiino) -2 ', 5'-l) idilordiphcnyUiilicrs are in 380 parts by volume of glacial acetic acid entered. It is heated to 80 ° C. 38 parts of iron filings are made in the course of a Hour entered. The temperature rises and is held at 105 "-110" for 3 hours. The work-up takes place as indicated in Example 2.

Ausbeute 30 Teile in Verbindung der FormelYield 30 parts in compound of formula

1515th

ClCl

2020th

Cl Smp. 217° C. Cl m.p. 217 ° C.

B e i s ρ i e 1 4B e i s ρ i e 1 4

100 Teile 2,4,5-Trichlorphenol werden bei 800C geschmolzen. Unter Rühren werden 30 Teile Kaliumhydroxid in 2 Stunden bei 80°C—120°C eingetragen. 81 Teile (62,5 Vol.-Teile) 4-Chiornitrobenzol läßt man bei 90°C tropfenweise zulaufen, wobei die Temperatur zum Schluß der Zugabe auf 150°C erhöht wird. In 4—5 Stunden ist die Reaktion beendet.100 parts of 2,4,5-trichlorophenol are melted at 80 0 C. 30 parts of potassium hydroxide are introduced at 80.degree. C.-120.degree. C. in the course of 2 hours, with stirring. 81 parts (62.5 parts by volume) of 4-chloronitrobenzene are allowed to run in dropwise at 90.degree. C., the temperature being increased to 150.degree. C. at the end of the addition. The reaction is over in 4-5 hours.

Nach dem Abkühlen auf 90°C gießt man den Kolbeninhalt unter Rühren auf 500 Vol.-Teile 3%ige Natronlauge. Die obere wäßrige Schicht wird abgetrennL Es wird mehrere Male bis zur Neutralität mit Wasser ausgerührt. Bei weiterem Abkühlen auf 30—5O0C granuliert das Produkt. Nach dem Ansäuern auf pH 1 wird abgesaugt. Eine weitere Reinigung kann durch Vakuumdestillation erfolgen. Der so erhaltene Nitroäther zeigt, aus Ethanol umkristallisiert, den Smp. 103— 105°C; die Ausbeute beträgt 120 Teile.After cooling to 90 ° C., the contents of the flask are poured into 500 parts by volume of 3% sodium hydroxide solution while stirring. The upper aqueous layer is separated off. It is stirred several times with water until neutral. On further cooling to 30-5O 0 C the product granulates. After acidification to pH 1, it is suctioned off. Further purification can be carried out by vacuum distillation. The nitro ether obtained in this way, recrystallized from ethanol, has a melting point of 103-105 ° C .; the yield is 120 parts.

140 Teile 2',4',5'-Trichlor-4-nitrodiphenyläther werden in 800 Vol.-Teile Ethanol eingerührt. Nachdem das Ganze auf 50°C geheizt worden ist, werden 330 Teile Eisenfeilspäne eingetragen, dazu dann 78 Vol.-Teile cone. Salzsäure zugesetzt In 5 Stunden wird die Reduktion durchgeführt. Dann wird mit 32%igem wäßrigem Ammoniak neutralisiert, erneut 1200 Vol.-Teile Äthanol zugesetzt und im Vakuum bis zur beginnenden Kristallisation eingeengt Die Kristallsuspension wird darauf in 2000 Vol.-Teile verd. Salzsäure bis zur stark sauren Reaktion (pH 1—2) eingerührt. Es wird abgesaugt und das Filtrat alkalisch gestellt, wobei das Amin ausfällt. Nach Abkühlen auf 0—100C wird abgesaugt und getrocknet, dann aus Benzol umkristallisiert. Der so erhaltene 2',4',5'-Trichlor-4-aminodiphenyläther hat den Smp. 168°C.140 parts of 2 ', 4', 5'-trichloro-4-nitrodiphenyl ether are stirred into 800 parts by volume of ethanol. After the whole thing has been heated to 50 ° C, 330 parts of iron filings are added, then 78 parts by volume of cone. Hydrochloric acid added. The reduction is carried out in 5 hours. Then it is neutralized with 32% aqueous ammonia, another 1200 parts by volume of ethanol are added and the mixture is concentrated in vacuo until crystallization begins. stirred in. It is filtered off with suction and the filtrate is made alkaline, the amine precipitating out. After cooling to 0-10 0 C is suction filtered and dried, then recrystallized from benzene. The 2 ', 4', 5'-trichloro-4-aminodiphenyl ether obtained in this way has a melting point of 168.degree.

In einem Gemisch aus 200 Vol.-Teilen Chlorbenzol und 20 Vol.-Teilen Pyridin werden 28 Teile 2',4',5'-Trichlor-4-aminodiphenyläther bei 8O0C gelöst. Unter Rühren erfolgt die tropfenweise Zugabe von 24 Teilen in Chlorbenzol gelöstem S-Nitro^-carbomethoxybenzoylchlorid.In a mixture of 200 parts by volume of chlorobenzene and 20 parts by volume of pyridine, 28 parts of 2 ', 4', 5'-trichloro-4-aminodiphenyläther dissolved at 8O 0 C. While stirring, 24 parts of S-nitro ^ -carbomethoxybenzoyl chloride dissolved in chlorobenzene are added dropwise.

Nach 4—5 Stunden ist die Reaktion beendet. Bei 90°C gibt man den Ansatz auf 1000 Vol.-Teile 2%ige Natriumcarbonatlösung und destilliert das Chlorbenzol und Pyridin mit Wasserdampf ab.The reaction is over after 4-5 hours. At 90 ° C., the batch is added to 1000 parts by volume of 2% strength Sodium carbonate solution and the chlorobenzene and pyridine are distilled off with steam.

Ausbeute an Nitroverbindung nach dem Trocknen: 34 Teile.Yield of nitro compound after drying: 34 parts.

In 300 VoL-Teile konz. Salzsäure werden nach und nach 100 Teile Zinn-lI-Chlorid (mit 2 Mol Wasser) unter gleichzeitigem Heizen bei 1000C eingetragen und gelöst. Zu der Lösung werden 38 Teile 4-(3"-Nitro-4"-carbomethoxy-benzoylamino)-2',4',5'-trichlordiphenyläther, die in 200 Vol.-Teilen Ethanol gelöst sind, hinzugegeben. Nach weiteren 2 Stunden wird abgekühlt und abgenutscht. Der Rückstand wird in 1000 Vol.-Teile 6%ige Kalilauge eingerührt Es wird erneut abgenutscht und neutral gewaschen. Das Amin der FormelConcentrated in 300 VoL parts. Hydrochloric acid are gradually added to 100 parts of tin-III chloride (with 2 mol of water) with simultaneous heating at 100 ° C. and dissolved. 38 parts of 4- (3 "-nitro-4" -carbomethoxy-benzoylamino) -2 ', 4', 5'-trichlorodiphenyl ether, which are dissolved in 200 parts by volume of ethanol, are added to the solution. After a further 2 hours, the mixture is cooled and suction filtered. The residue is stirred into 1000 parts by volume of 6% strength potassium hydroxide solution. It is suction filtered again and washed until neutral. The amine of the formula

5555

COOCH3 COOCH 3

6060

zeigt, aus Chlorbenzol umkristallisiert den Smp. 198—2000C Folgende weitere Verbindungen lassen sich entsprechend den Angaben in Beispiel 1 bis 4 herstellen: shows from chlorobenzene recrystallizing the mp 198-200 0 C. The following additional compounds can be prepared to 4 as detailed in Example. 1:

1010

2020th

Beispielexample

ΧιΧι

bb CH,CH, HH HH HH HH 77th CH,CH, ClCl ClCl HH HH 88th CHjCHj BrBr HH HH HH 99 CHjCHj HH HH BrBr HH 1010 QH-,QH-, ClCl HH ClCl HH ΠΠ CH3 CH 3 ClCl ClCl ClCl ClCl

2525th 3030th

4040

5050

5555

6060

Claims (2)

Patentansprüche:Patent claims: 1. S-Amino^-carbalkoxybenzoesäure^'-phenoxyanilide der allgemeinen Formel COOR 1. S-Amino ^ -carbalkoxybenzoic acid ^ '- phenoxyanilide of the general formula COOR NH2 NH 2 CONHCONH 0)0) wobei R die Methyl- oder Ethylgruppe, X Wasserstoff- oder gleiche oder verschiedene Chlor- oder Bromatome und η eine ganze Zahl zwischen 1 und 4 bedeutetwhere R is the methyl or ethyl group, X is hydrogen or identical or different chlorine or bromine atoms and η is an integer between 1 and 4 2. Verfahren zur Herstellung der Verbindungen gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man 4-Carba!koxy-benzoylchloride der allgemeinen Formel2. Process for the preparation of the compounds according to claim 1, characterized in that one 4-Carba! Koxy-benzoyl chlorides of the general formula COORCOOR
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