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DE2509790A1 - Verfahren zur herstellung hochviskoser thermoplastischer polyester-formmassen - Google Patents

Verfahren zur herstellung hochviskoser thermoplastischer polyester-formmassen

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Publication number
DE2509790A1
DE2509790A1 DE19752509790 DE2509790A DE2509790A1 DE 2509790 A1 DE2509790 A1 DE 2509790A1 DE 19752509790 DE19752509790 DE 19752509790 DE 2509790 A DE2509790 A DE 2509790A DE 2509790 A1 DE2509790 A1 DE 2509790A1
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DE
Germany
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melt
double bond
diol
olefinic double
aliphatic
Prior art date
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Withdrawn
Application number
DE19752509790
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English (en)
Inventor
Claus Dipl Chem Dr Cordes
Hans-Josef Dipl Chem D Sterzel
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BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Publication date
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Priority to BE164842A priority patent/BE839175A/xx
Priority to NL7602356A priority patent/NL7602356A/xx
Priority to JP51023347A priority patent/JPS51115594A/ja
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Priority to FR7606395A priority patent/FR2303037A1/fr
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/02Polyesters derived from hydroxycarboxylic acids or from polycarboxylic acids and polyhydroxy compounds
    • C08G63/12Polyesters derived from hydroxycarboxylic acids or from polycarboxylic acids and polyhydroxy compounds derived from polycarboxylic acids and polyhydroxy compounds
    • C08G63/52Polycarboxylic acids or polyhydroxy compounds in which at least one of the two components contains aliphatic unsaturation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/06Unsaturated polyesters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09DCOATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
    • C09D167/00Coating compositions based on polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Coating compositions based on derivatives of such polymers
    • C09D167/06Unsaturated polyesters having carbon-to-carbon unsaturation

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Description

  • Verfahren zur Herstellung hochviskoser thermoplastischer Polyester-Formmassen Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung thermoplastischer Polyester mit hoher Schmelzviskosität.
  • Thermoplastische Polyester, wie beispielsweise Polyäthylenterephthalat und Poly(1,4-butylenterephthalat), sind als Pilm-und Baserbildner bekannte Sie werden gewöhnlich in der Weise hergestellt, daß man zunächst Terephthalsäuredimethylester mit einem Überschuß des entsprechenden Diols unter Verwendung von geeigneten Katalysatoren bei Normaldruck umestert. Nach erfolgter Umesterung wird das überschüssige Diol unter vermindertem Druck abdestilliert, wobei gleichzeitig die Polykondensation des in der ersten Stufe erhaltenen niedermolekularen Terephthalsäureesters erfolgt. Nach diesem Verfahren lassen sich jedoch höhere relative Viskositäten als 1,6, gemessen in 0,5 iger Lösung, nur sehr schwierig oder gar nicht herstellen.
  • Andererseits benötigt man aber speziell für die Extrusion von Pilmen, Strängen und Profilen sowie z.B. für das Blasformen Polymere mit möglichst hoher Schmelzviskosität.
  • Zur Erhöhung der Viskosität der Polyestermassen wurde daher bereits in der GB-PS 1 066 162 und in der US-PS 3 405 098 empfohlen, die granulierten Polymeren in fester Phase bei erhöhten Temperaturen und gegebenenfalls unter Anwendung von Vakuum oder inertgasen einer Nachkondensation zu unterwerfen.
  • Diese Verfahren sind jedoch aufwendig und mit unerwünschten, aber nicht vermeidbaren Anderungen der Produkteigenschaften wie z ß. Eigenfarbe und Kristallinität verbunden. Weiterhin ist es aus der DT-OS 1 400 270 bekannt, zur Erhöhung der Schmelzviskosität linearer thermoplastischer Polyester tri-oder mehrfunktionelle Alkohole oder Carbonsäuren oder Carbonsäureester in kleinen Konzentrationen bei der Schmelzkondensateon zuzusetzen. Das Einkondensieren von vernetzenden mehrfunktionellen Alkoholen oder Carbonsäuren oder deren Ester hat jedoch den Nachteil, daß eine bestimmte zu erzielende Viskosität sehr schwer einzustellen ist. Eine besondere Gefahr ist in einer zu starken Vernetzung zu sehen, die schwerwiegende Betriebsstörungen zur Folge haben kann und durch Stippenbildung zu einer Beeinträchtigung der Qualität des Polyesters fuhren kann.
  • Es wurde nun überraschend gefunden, daß sich Polyester mit höherer Viskosität durch reine Kondensation in der Schmelze sehr einfach herstellen lassen, wenn man die Polykondensation in Gegenwart von 0,1 bis 10 Mol eines mindestens eine olefinische Doppelbindung enthaltenden aliphatischen Diols oberhalb von 2200C, vorzugsweise oberhalb von 2300C, ausführt.
  • Statt des aliphatischen Diols können dabei auch olefinische Doppelbindungen enthaltende aliphatische Dicarbonsäuren oder deren Carbonsäureester verwendet werden, wobei die olefinische Doppelbindung den Carboxyl- bzw. Estergruppen nicht unmittelbar benachbart ist.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich zur Herstellung von hochmolekularen Polyester-Formmassen z.B. auf der Basis von Butandiol-1,4, Äthylenglykol, Propylenglykol-1,2, Hexan-diol-1,6, 1,4-Dimethylolcyclohexan und Terephthalsäure' Isophthalsäure, Phthalsäure, Adipinsäure oder deren Ester. Als Ester werden bevorzugt die Dimethylester verwendet. Neben den reinen Diolen und den Dicarbonsäuren bzw. Estern können auch Mischungen aus mehreren Diolen bzw. Dicarbonsäuren oder deren Ester Verwendung finden. Die Ausgangsstoffe werden in der Schmelze polykondensiert. Dabei erfolgt in der Regel in einer ersten Stufe vorzugsweise unter Normaldruck eine Umesterung der Dicarbonsäureester mit dem Diol, das vorteilhaft im molaren Überschuß eingesetzt wird. Dabei können auch Katalysatoren verwendet werden. Bei der Verwendung von Dicarbonsäuren erfolgt in der ersten Stufe eine Veresterung zwischen Dicarbonsäuren und Diolen. Dabei kann gegebenenfalls die Anwendung von Überdruck vorteilhaft sein. In der Regel wird anschließend in einer zweiten Stufe polykondensiert und gleichzeitig überschüssiges Diol abdestilliert. Zur Beschleunigung der Reaktion können die bekannten Katalysatoren Verwendung finden. Insbesondere in der letzten Phase werden niedrige Drücke, z.B. von <2 Torr verwendet. Gemäß der Erfindung werden unter diesen an sich bekannten Bedingungen 0,1 bis 10 Mol, vorzugsweise 0,5 bis 5 Mol%, eines aliphatischen Diols mit mindestens einer olefinischen Doppelbindung zugesetzt. In einer besonders bevorzugten Ausführung verwendet man Buten-2-diol-1,4. In einer weiteren bevorsugten Ausführung wird Buten-2-diol-1,4 gemäß der Erfindung zur Herstellung von Polybutylenterephthalat-Formmassen verwendet. Außerdem können gemäß der Erfindung anstelle oder gemeinsam mit den olefinisch ungesättigten Diolen auch aliphatische Dicarbonsäuren oder deren Ester in Mengen von 0,1 bis 10 Mol%, vorzugsweise von 0,5 bis 5 Mol%, eingesetzt werden, die mindestens eine olefinische Doppelbindung in nicht unmittelbarer Nachbarschaft zu den Carboxyl- bzw. Estergruppen haben. Als erfindungsgemäße Dicarbonsäure ist z.B. Hexen-2-dicarbonsäure geeignet, Die olefinisch ungesättigten Diole, Dicarbonsäuren oder Ester werden gemäß der Erfindung vor der Nachkondensation oder auch bereits gemeinsam mit den Ausgangsstoffen eingesetzt. Gemäß der Erfindung erfolgt die Polykondensation nach der Zugabe der erfindungsgemäßen olefinisch ungesättigten Komponenten oberhalb von 220bO, vorzugsweise oberhalb von 230°C, wobei die Temperatur eine obere Temperaturgrenze von 2800C im allgemeinen nicht übersteigen soll. Gemäß der Erfindung ist es dabei nicht erforderlich, daß die Temperatur während der ganzen Polykondensation 2200C oder mehr beträgt. So kann man 3. B. die Polykondensation auch im wesentlichen unterhalb 2200C ausführen und die Temperatur erst in der Endphase der Reaktion über 22000, vorzugsweise über 2300C, steigern. In einer bevorzugten Ausführungsform wird die Temperatur mindestens 20 Minuten oberhalb 230°C gehalten. Insbesondere wird die gewünschte Endviskosität- des Produktes über die Temperatur und die Verweilzeit bei dieser Temperatur eingestellt. Bei sonst gleicher Rezeptur erhält man mit höheren Temperaturen und längeren Zeiten höhere Sohmelzviskositäten. Gemäß der Erfindung wird in der Schmelze bis auf relative Viskositäten von > 1!6, vorzugsweise bis auf )1,75 polykondensiert. Dabei wird die relative Viskosität an 0,5 %igen Lösungen des Polymeren in Phenol/o-Dichlorphenol im Verhältnis 3 : 2 bie 25°C in einem Kapillarviskosimeter gemessen.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht die einfache Herstellung von hochviskosen thermoplastischen Polyester-Formmassen durch ausschließliche Polykondensation in der Schmelze.
  • Insbesondere ermöglicht das erfindungsgemäße Verfahren die einfache und sichere Einstellung von definierten, für spezielle Anwendungen erforderliche Schmelzviskositäten. Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Produkte zeichnen sich durch eine helle Eigenfarbe, große Verarbeitungsstabilität und hervorragende mechanische Eigenschaften aus. Sie eignen sich besonders zur Herstellung von dickwandigen, mechanisch hochbeanspruchten Spritzgußteilen und aufgrund ihrer hohen Schmelzviskosität zur Herstellung von hochwertigen Polien, zum Extrudieren von Stangen und Profilen und zum Blasformen.
  • Weitere Einzelheiten können aus den nachfolgenden Beispielen entnommen werden.
  • Beispiele 1 bis 11 In ein Reaktionsgefäß aus rostfreiem Stahl, durch dessen Mantel ein Gemisch von Diphenyl-Diphenyloxid zum Heizen geleitet wird und das mit einem Rührer, einer Vorrichtung zum Anlegen eines Vakuums und üblichen Steuerungs- und Regeleinrichtungen ausgestattet ist, werden in der Kälte die folgenden Komponenten eingebracht: Butandiol-1,4 (1) Buten-(2)-diol-1,4 (II) 3-Methyl-2-penten-1 5-diol (III) 3-Methylen-pentan-1,5-diol (IV) oder Hexen-3-dicarbonsäure (V) Tetrabutylorthotitanat (VII) Dimethylterephthalat (VI) Die jeweils eingesetzten Mengen sind in der unten aufgeführten Tabelle angegeben. Die Umesterung beginnt bei etwa 130 bis 1400Cc Innerhalb von 2 Stunden wird die Temperatur auf 220°C gestei gert, wobei die theoretische Menge Methanol abdestilliert. Danach wird innerhalb von 1,5 Stunden der Druck fortschreitend bis auf 0,5 Torr abgesenkt und die Temperatur bis auf die Endkondensationstemperatur gesteigert. Bei dieser Temperatur wird dann bis zur gewünschten Endviskosität weiterkondensiert.
  • Die Messung der Schmelzviskosität erfolgte bei 25000 mit einem Kapillarviskosimeter von Typ KV 100 mit einem Düsendurchmesser von 1 mm und einer Länge von 10 mm. Es wurden Messungen bei verschiedenen Schergefällen vorgenommen und die Schmelzviskosität auf das Schergefälle 0 extrapoliert.
  • Wie aus den Beispielen ersichtlich ist, wird bei Steigerung der Reaktionstemperatur ein höherer Kondensationsgrad erhalten.
  • Durch Einstellung der Endkondensationstemperatur kann die gewünschte Viskosität einfach eingestellt werden.
  • Beispiel 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 Einsatzstoffe: VI 12000 g wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 (Mol) (62) I 8300 g 8180 g 7930 g 7550 g wie 1 wie 2 wie 3 8330 g wie 1 wie 1 wie 1 (Mol) (92) (91) (99) (84) (93) II 41 g 163 g 408 g 820 g wie wie 2 wie 3 - - - -(Mol) (0,47) (1,85) (4,6) (9,3) III - - - - - - - - 55 g - -(Mol) (0,46) IV - - - - - - - - - 55 g -(Mol) (0,46) V - - - - - - - - - - 45 g (Mol) (0,31) VII 18 g wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 wie 1 (Mol) (0,15) Endkondensationstemp. in°C 245 245 245 245 260 260 260 245 245 245 245 Kondensationszeit bei Endtemp.
  • in Stunden 1,4 1,42 1,3 1,4 1,1 1,0 0,95 1,5 1,35 1,22 1,4 Relative Viskosität 1,80 1,90 1,92 1,92 1,95 1,94 2,01 1,62 1,82 1,87 1,90 Schmelzviskosität [Poise] 13600 18400 19400 19600 22000 21200 26000 4500 13800 16000 18600

Claims (6)

  1. Patentansprüche Verfahren zur Herstellung von thermoplastischen Polyestern mit einer Schmelzviskosität von mehr als 6000 Poise, gemessen bei 250°C, und mit einer relativen Lösungsviskosität von > 1,6, gemessen in einem Gemisch Phenol/o-Dichlorbenzol im Verhältnis 2 : 1 bei 2500, durch Polykondensation in der Schmelze von aliphatischen und/oder cycloaliphatischen Diolen mit Dicarbonsäuren und/oder deren Estern, dadurch gekennzeichnet, daß man die Polykondensation zumindest teilweise oberhalb von 2200C, vorzugsweise oberhalb von 230bO, ausführt und in Gegenwart von 0,1 bis 10 MolX eines mindestens eine olefinische Doppelbindung enthaltenden aliphatischen Diols und/oder einer mindestens eine olefinische Doppelbindung enthaltenden aliphatischen Dicarbonsäure oder deren Ester, wobei die olefinische Doppelbindung den Carboxyl-bzw. Estergruppen nicht unmittelbar benachbart ist, arbeitet.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als ungesättigtes Diol Buten-2-diol-1,4 verwendet.
  3. 3. Verfahren zur Herstellung von thermoplastischen Poly(1,4-butylenterephthalat)-Formmassen gemäß der Ansprüche 1 und 2.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Temperatur erst in der Endphase der Reaktion auf Temperaturen über 2200C, vorzugsweise 230bO, steigert.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die Temperatur mindestens 20 Minuten auf über 230°C hält.
  6. 6. Thermoplastische Polyester mit einer Schmelzviskosität von mehr als 6000 Poise, gemessen bei 2500C, und einer relativen Lösungsviskosität von >1,6, gemessen in einem Gemisch Phenol/o-Dichlorbenzal im Verhältnis 2 : 1 bei 250C, aus aliphatischen und/oder cycloaliphatischen Diolen einerseits und Dicarbonsäuren oder deren Estern andererseits sowie 0,1 bis 10 Mol eines mindestens eine olefinische Doppelbindung enthaltenden aliphatischen Diols und/oder einer mindestens eine olefinische Doppelbindung enthaltenden aliphatischen Dicarbonsäure oder deren Ester, wobei die olefinische Doppelbindung den Carboxyl- bzw. Estergruppen nicht unmittelbar benachbart ist.
DE19752509790 1975-03-06 1975-03-06 Verfahren zur herstellung hochviskoser thermoplastischer polyester-formmassen Withdrawn DE2509790A1 (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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