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DE2501939A1 - Verfahren zum betreiben eines internen verbrennungskraftmaschinensystems - Google Patents

Verfahren zum betreiben eines internen verbrennungskraftmaschinensystems

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Publication number
DE2501939A1
DE2501939A1 DE19752501939 DE2501939A DE2501939A1 DE 2501939 A1 DE2501939 A1 DE 2501939A1 DE 19752501939 DE19752501939 DE 19752501939 DE 2501939 A DE2501939 A DE 2501939A DE 2501939 A1 DE2501939 A1 DE 2501939A1
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DE
Germany
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catalyst
exhaust gases
metal
oxidation catalyst
oxide
Prior art date
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Pending
Application number
DE19752501939
Other languages
English (en)
Inventor
Robert J Fedor
Chin-Ho Lee
Paul M Makowski
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Gould Inc
Original Assignee
Gould Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Gould Inc filed Critical Gould Inc
Publication of DE2501939A1 publication Critical patent/DE2501939A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Description

PATENTANWALT
DIPL-IMG.
Scbneckon.ic-ir I/ f - '· --^ ^7* Jarmar *·
Gzf/goe GOULD, INC.
Verfahren zum Betreiben eines internen Verbrennungskraftmaschinensystems.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines internen Verbrennungskraftmaschinensystems, welches eine interne Verbrennungskraftmaschine und Vorrichtungen zur Zuführung eines Gemisches aus Brennstoff und reaktionsfähigem Sauerstoff zu der Maschine aufweist, wobei die Verbrennungsgase aus der internen Verbrennungskraftmaschine des Systems, welche Kohlenmonoxyd, Kohlenwasserstoff und Stickoxyde enthalten, die katalytisch in relativ ungefährliche Substanzen umgewandelt werden.
Zur Zeit werden große Anstrengungen auf die Entfernung von Kohlenmonoxyd und unverbrannte Kohlenwasserstoffe durch thermische-. oder katalytische Oxydation und auf die Verminderung oder Ausschaltung von Stickstoff durch katalytische Reduktion gerichtet.
Hinsichtlich der Ausschaltung oder Verminderung der verschiedenen verbrennbareη Bestandteile, die in den Abgasen zu finden sind, die aus internen Verbrennungskraftmaschinen austreten, werdengegenwärtig von den U.S. Governmental Standards gefordert, daß bis 1976 der Kohlenwasserstoffgehalt, der Abgase auf mindestens
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0,'Il g pro Meile vermindert wird, und daß der Kohlenmonoxydgehalt auf mindestens 3,^g pro Meile vermindert wird. Zusätzlich fordern diese Standards ebenso, daß der Stickoxydgehalt NO ) der Abgase auf weniger als 0,4 g pro Meile bis 1977 vermindert wird.
Es wurde das sogenannte Zweibett-Katalysatorsystem vorgeschlagen, um eine solche Reduzierung der luftverschmutzenden Komponenten zu erreichen. In diesem System·werden zwei Katalysatoren verwendet. Ein Katalysator ist dazu bestimmt, die Emission von Stickoxyden in weniger gefährliche Substanzen zu reduzieren, während der andere Katalysator verwendet wird, um die Oxydation von Kohlenmonoxyd und der verschiedenen in den Abgasen vorhandenen Kohlenwasserstoffgase zu verbessern.
Der Katalysator, der am häufigsten für die Verwendung bei der Oxydation von Kohlenmonoxyd und Kohlenwasserstoffgasen vorgeschlagen wird, besteht aus einem keramischen Substrat, d.h. Aluminiumoxyd, auf dessen Oberfläche sich ein Platinkatalysator befindet.
Hinsichtlich des Stickoxyd (NO ) reduzierenden Katalysators wurden verschiedene Arten vorgeschlagen. Einer der vorgeschlagenen Katalysatoren besteht aus einem metallischen Substrat, mit dessen Oberfläche ein NO -reduzierender Katalysator verbunden ist.
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Ein solcher Katalysator ist eingehender in der Zusatzanmeldung US-Ser.No. 207,338 beschrieben,'welcher auf den Namen des Anmelders der vorliegenden Anmeldung angemeldet ist.
Die beiden hier verwendeten Bezeichnungen "Stickoxyde" und "NO " beziehen sich auf die verschiedenen Oxyde von Stickstoff/ die in den Abgasen von internen Verbrennungskraftmaschinen gefunden werden.
Bei dem Betrieb eines Zweibett-Katalysatorsystems, welches die allgemeinen Arten von Katalysatoren verwendet, werden die Abgase mit dem NO -reduzierenden Katalysator in Verbindung gebracht und berühren dann den Oxydationskatalysator, um zu.bewirken, daß die Oxydation von Kohlenmonoxyd und/oder der verschiedenen unverbrannten Kohlenwasserstoffe, die vorhanden sein können, durchgeführt wird.
Während ein solches Zweibett-Katalysatorsystem in höchstem Maße erfolgreich in der Reduzierung der Menge von unerwünschten Komponenten ist, die in den Abgasen gefunden werden, die aus internen Verbrennungskraftmaschinen austreten, sind jedoch hinsichtlich der Lebensdauer mit diesem Katalysatorsystem Schwierigkeiten verbunden. Hauptsächlich bestehen die Schwierigkeiten in der Tatsache, daß der NO -reduzierende Katalysator sich wesentIich schneller verbraucht und dadurch die Lebensdauer des Zwei-Katalysatorsystems begrenzt«
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Es wurde kürzlich entdeckt, daß. die Lebensdauer eines solchen NO -reduzierenden Katalysators der genannten Art bezeichnend verbessert werden kann, indem die Abgase mit einem Oxydationskatalysator in Berührung gebracht werden, um wesentlich den unverbrannten Sauerstoff daraus zu entfernen und dann das so behandelte Gas der Wirkung des NO -reduzierenden Katalysators zu unterwerfen» Während diese Entdeckung zu einem NO -reduzierendenKatalysator führte, dessen Lebensdauer bezeichnend verbessert wurde, wurde ein zweites Problem entdeckt. Während der vorläufige! Behandlung mit dem Oxydationskatalysator reagierten Stickstoff und der vorhandene Sauerstoff In den Abgasen zu Ammoniak. Das Ammoniak durchlief dann den NO -Katalysator und wurde dann zu NO oxydiert, wenn es mit dem zweiten Oxydationskatalysator in Berührung gebracht wurd^e. Bei diesem System ergab sich ein Endprodukt mit einem sehr hohen NO -Gehalt. Folglieh war es ziemlich aussichtslos, zu erwarten, daß das Problem der Ammoniakbildung durch die Verwendung eines Oxydationskatalysators vermieden werden konnte, wenn er aus einem metallischen Substrat bestand, das eine Lage eines elektrisch nicht-leitenden Metalloxyds auf der^Oberfläche aufwies und zumindest auf einem Teil der Oberfläche des nicht-leitenden Metalloxyds ein Metall der Platingruppe abgelagert wurde.
Aufgabe der Erfindung ist ein Verfahren zur Behandlung von Abgasen aus internen Verbrennungskraftmaschinen zu schaffen, wobei
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der Stickoxyd-(NO ),Kohlenmonoxyd und Kohlenwasserstoffgehalt. in einer wirtschaftlichen und wirkungsvollen Weise vermindert wird,-
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Maschine betrieben wird, während eine Mischung aus Brennstoff und reaktionsfähigem Sauerstoff in solcher Weise zugeführt wird, daß bewirkt wird, daß die Abgase weniger als ungefähr 1 VoI,-%"-reaktionsfähigen Sauerstoff enthiilten; daß die unbehandelten Abgase mit einem Oxydationskatalysdtor bei einer Temperatur in Kontakt gebracht werden, die ausreicht, um zu bewirken, daß der reaktionsfähige Sauerstoff daraus durch die Reaktion mit einem oxydierbaren Material in dem Abgas entfernt wird, wobei der Oxydationskatalysator als Merkmal keine Aktivität hinsichtlich der Umwandlung von Stickstoff und Wasserstoff in den Abgasen zu Ammoniak aufweist; daß das so behandelte Gas in Berührung mit einem Stickoxyd reduzierenden Katalysator gebracht wird, der als Merkmal keine Aktivität hinsichtlich der Umwandlung ' von Stickstoff und Wasserstoff in den Abgasen zu Ammoniak bei einer Temperatur aufweist, die ausreicht, um zu bewirken, daß Stickoxyde in den Abgasen katalytisch reduziert werden; und daß die Abgase mit einem Oxydationskatalysator in einer Sauerstoff enthaltenden Armosphäre bei einer Temperatur in Kontakt gebracht werden, die ausreicht, um zu bewirken, daß in den Abgasen vorhandenes Kohlenmonoxyd und gasförmige Kohlenwasserstoffe oxydiert werden.
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Um eine interne Verbrennungskraftmaschine in einer solchen Weise zu betreiben, daß die Abgase relativ geringe Beträge unverbrannten Sauerstoffs enthalten, vorzugsweise weniger als 1"VoI.-Si, wird die Maschine mit einem Brennstoff-Luft-Verhältnis auf der reichen Seite des stöchiometrischen Verhältnisses1 betrieben (reich bezieht sich auf den Überschuß an Brennstoff), welches in erster Linie durch die Vergasereinstellung erreicht wird. Es wurde ebenso überlegt, eine Brennstoffeinspritzung oder andere übliche Vorrichtungen zu verwenden, um die Maschine mit den notwendigen Mengen an Brennstoff und Oxydationsmittel dafür zu versorgen. In der bevorzugten Praxis der vorliegenden Erfindung wird es im allgemeinen gewünscht, daß die interne Verbrennungskraftmaschine in einer solchen Weise betrieben wird, daß das Luft-Brenistoff-Verhältnis sich in Bereichen von ungefähr 13,8:1 bis 1*1,5Jl bewegt. Der Fachmann weiß Jedoch, daß abhängig von dem spezifisch verwendeten Brennstoff, der Art des verwendeten Katalysators und der Temperatur, bei we Icher die Gase mit dem betreffenden Katalysator in Berührung gebracht werden, dieses Verhältnis sich geringfügig ändern kann. Im allgemeinen kann jedoch festgehalten werden, daß das Verhältnis von Kohlenmonoxyd zu Sauerstoff in den'Abgasen ungefähr 10:1 betragen sollte.
Der Katalysator, der verwendet wird, um den unverbrannten Sauerstoff aus den Abgasen zu entfernen, (d.h. der erste Oxydationskatalysator) kann irgendein bekannter Oxydationskatalysator sein,
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vorausgesetzt, daß dieser Katalysator nicht bewirkt, daß Stickstoff und in den Abgasen vorhandener Wasserstoff in bezeichnende Mengen Ammoniak umgewandelt wird. In dieser Hinsicht wird bevorzugt, die Abgase in einer solchen Weise zu behandeln, daß der unverbrannte Sauerstoffgehalt weniger als ungefähr 0,05 Vol.-? beträgt. Diese Reduktion des Sauerstoffgehalts kann auf viele Arten erreicht werden, jedoch besteht ein bevorzugter Katalysator aus einem Substrat einer expandierten Metallfolie, welche eine Lage eines elektrisch nicht-leitenden Metalloxyds auf der Oberfläche aufweist und auf welches wiederum ein Katalysatormaterial aus der Platingruppe auf zumindest einen Teil der Oberfläche des nicht-leitenden Metalloxyds aufgebracht ist.
In der Praxis der vorliegenden Erfindung'wird die anfängliche Metallfolie oder das Substrat vorzugsweise aus einem Grundmaterial aus Nickel, Kobalt oder Eisen hergestellt, welches mit einem ein Oxyd bildenden Metall, wie beispielsweise Aluminium, Silikon, Chrom, Titan oder Mischungen davon legiert wurde. Die Bezeichnung "Grundmaterial", die hier verwendet wurde, betrifft die Menge oder die Gewichtsprozente des einen oder der Elemente der Gruppe, die aus Eisen, Nickel und Kobalt bestehen, die immer die Menge der Gewichtsprozente irgendeines anderen dieser Elemente, die ebenfalls vorhanden sind, übertrifft. Die genaue Zusam- ' mensetzung, welche bei der Herstellung einer besonderen Folie eines expandierten Metalls verwendet wird, die als Substrat
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bei der Bildung eines Oxydationskatalysators der hier beschriebenen Art verwendet wird, hängt in großem Maße von der Art der Umgebung der Automobilabgase ab, in welcher die sich ergebende Katalysatorform verwendet wird.
Die genaue Menge der Metalloxydbildner, welche in der Zusammensetzung des Substrats vorhanden sein müssen, ist mit mathematischer Sicherheit bekannt. Die bevorzugten oxydbildenden Metalle sind jedoch Aluminium, Silikon, Chrom, Titan, Eisen, Nickel, Kobalt und Mischungen davon. Alles das, was notwendig ist,- ist, daß die Metalloxydbildner in einer ausreichenden Menge vorhanden sind, um eine Oberflächenschicht eines Oxydationsmaterials zu ergeben, welche wesentlich verhindert, daß die Metalle der Platingruppe, die darauf aufgebracht werden, in das .eigentliche Substrat hineindiffundieren. Hervorragende Ergebnisse wurden durch die Verwendung eines Eisen-Basismaterials erreicht, welches ungefähr 22 Gew.-% Chrom und 4,5 Gew.-^ Aluminium enthielt. Die gegen Oxydation beständige Metallfolie oder das verwendete Substrat, das entsprechend der vorliegenden Erfindung verwendet wird, kann durch die verschiedenen gut bekannten Metall-Herstellungsverfahren hergestellt werden, und aus diesem Grund sollen diese Verfahren nicht in größerer Einzelheit hier beschrieben werden. Das dünne Blättchen der gegen Oxydation beständigen Metallfolie, welche als Substrat verwendet wird, hat gewöhnlich eine Dicke von ungefähr 0,025-4 mm oder weniger. In der tatsächlichen Praxis
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wurde vorzugsweise' eine dünne Metallfolie verwendet, die eine Dicke in einem Bereich von ungefähr 0,0101 mm bis 0,0203 mm aufweist. In der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird ein Blättchen einer Metallfolie der hierin beschriebenen Art durch übliche Metallexpandierungs-Verfahren expandiert. Das genaue verwendete Verfahren zum Expandieren des Blättchens der- Metallfolie ist nicht kritisch. Da diese Expandierungsverfahren gut bekannt sind, sollen sie hier nicht in weiterer Einzelheit beschrieben werden.
Das Blättchen der expandierten Metallfolie wird- dann einer Oxydationsbehandlung unterworfen, welche bewirkt, daß eine. Schicht eines Metalloxyds sich auf der Oberfläche der expandierten Form/ ausbildet. In der Praxis kann es vorteilhaft sein, das Blättchen der expandierten Metallfolie in einen Ofen einzubringen, der eine Sauerstoff enthaltende Atmosphäre hat und dann das Blättchen der Metallfolie darin auf eine Temperatur von ungefähr 0C für ungefähr Ib Stunden zu erwärmen.
Darauffolgend wird ein Katylysatormaterial der Platingruppe auf der Oberfläche einer nicht-leitenden Metalloxydschicht aufgebracht. Das Aufbringen kann durch viele Verfahren erreicht werden. Beispielsweise kann es durch metallurgische Verfahren, durch elektrodenfreie Beschichtungsverfahren und verschiedene chemische und thermische Beschichtungsverfahren aufgebracht werden. In der
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bevorzugten Praxis der Erfindung wird der Katalysator der Platingruppe auf der Oberfläche der nicht-leitenden Metalloxydschicht durch ein elektrodenfreies Beschichtungsverfahren aufgebracht. Gewöhnlicherweise erfordert das elektrodenfreie Beschichtungsverfahren, daß das zu beschichtende Material vorbehandelt wird, d.h«, daß es mit einem Beizmaterial sensibilisiert und behandelt wird. Wenn es gewünscht wird, einen Platinkatalysator auf der Oberfläche des Metalloxyds aufzubringen, wird vorzugsweise die Oberfläche des Metalloxyds zuerst sensibilisiert, indem sie mit einer Zinnchloridlösung behandelt wird, und dann die so behandelte Oberfläche gebeizt , indem die sensibilisierte Oberfläche mit einer Pal-ladiumchloridlösung behandelt wird. Wenn die Sensibilisierungs- und Beizverfahren beendet sind, wird das Platingrundmaterial elektrodenlos auf den Gegenstand aufgebracht. Dies wird üblicherweise dadurch erreicht, daß der Gegenstand in ein geeignetes Platin enthaltendes elektrodenloses Beschichtungsbad eingetaucht wird. Bäder für elektrodenloses Beschichten mit Metallen, wie Platin oder der der Platingruppe sind in der Praxis bekannt und ihre genaue Zusammensetzung hängt von den Paktoren ab, wie z.B. der Beschaffenheit des Substrats und der Menge des aus der Platingruppe aufzubringenden Metalls.
In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird ein Metall der Platingruppe als Oxydationskatalysator für die erste Oxydations-Katalysatorform verwendet« Die hier verwendete Be-
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zeichnung "Metall der Platingruppe" bezeichnet Metalle, die aus der Gruppe Platin, Iridium, Osmium, Palladium, Rhodium, Ruthenium und Mischungen davon ausgewählt wurden.
Die bevorzugte NO -Reduktions-Katalysatorform, die gemäß der Erfindung verwendet wird, ist in der Zusatzanmeldung US-Ser.-No. 207,338 mit dem Titel "Mit öffnungen versehener Gegenstand für die katalytische Reduktion von NO -Gasen in den Abgasen von internen Verbrennungskraftmaschinen" welche auf den Namen des
offenbart , .
Anmelders der vorliegenden Erfindung angemeldet wurde/. Grundsätzlich weist er eine katalytische Ausbildung auf, die die Reduktion von NO bewirkt, welche geeignet ist, in dem Gehäuse untergebracht zu werden, durch welches die Abgase strömen, und welches so bemessen ist, daß ein größerer Teil der durch das Gehäuse strömenden Gase durch die katalytische Ausbildung strömt, wobei die katalytische Ausbildung eine Anordnung von mit öffnungen versehenen dünnen Metallfolien aufweist, die mit einem NO -Reduktionskatalysator auf der Oberfläche versehen sind. Das bevorzugt verwendete Katalysatormaterial ist eine Legierung von Nickel und Kupfer, wobei das Gewichtsverhältnis von Nickel und Kupfer größer als 9:1 ist. Dieses Material ist in der Zusatzanmeldung US-Ser.-No. 305,738 beschrieben, Vielehe auf den Namen des Anmelders der vorliegenden Anmeldung angemeldet ist. Solche ' Katalysatorausbildungen sind durch die Tatsache gekennzeichnet, daß sie nicht bezeichnend die Reaktion von Stickstoff und Wasserstoff zu Ammoniak katalysieren. - -' .
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Irgendwelche üblichen Katalysatoren, die bekannt sind, um Kohlenmonoxyd und gasförmige Kohlenwasserstoffe in einer Sauerstoff enthaltenden Atmosphäre zu oxydieren, können in der Praxis der vorliegenden Erfindung als letzter Oxydationskatalysator verwendet werden. Der bevorzugte Katalysator ist ein Bienenwaben- oder ein aus in einem Bett angeordneten Pellets stehender Katalysator, welcher aus Aluminiumoxyd besteht und auf der Oberfläche mit einem Platinkatalysatormaterial beschichtet ist.
Im folgenden soll die Erfindung anhand eines Ausführungsbeispiels und der Zeichnung näher erläutert werden.
Es zeigt:
Fig. 1 eine schematische Darstellung eines internen Verbrennungskraftmaschinensystems gemäß der Erfindung;
Fig. 2 einen Querschnitt längs der Linie 2-2 von Fig. 1.
Fig. 1 zeigt ein internes Verbrennungskraftmaschinensystem gemäß der Erfindung, welches eine interne Verbrennungskraftmaschine aufweist, die mit einer Kraftstoffquelle 12 und einer Quelle für ein Oxydationsmittel für den Kraftstoff 14 verbunden ist. Während des Betriebes der internen Verbrennungskraftmaschine 10 werden Abgase geschaffen, welche durch die Leitung 16 in die Katalysatoranordnung oder die Vorrichtung 18 zum Zweck der Reini-
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gung des Abgases strömen. Die Abgase treten In die Öffnung.17
ein, wo sie mit dem ersten Oxydationskatalysator, der in der
Kammer oder in dem Gehäuse 20 angeordnet ist, in Berührung kommen. Die Gase strömen dann in die Kammer oder das Gehäuse 22, welche den NO -Reduktionskatalysator enthält. Der darin enthaltene Katalysator bewirkt die Entfernung von bezeichnenden Mengen NG
aus dem Abgas. Nach- der Behandlung strömen die Abgase durch die Kammer oder das Gehäuse 24, welche einen zweiten oder letzten
Oxyddationskatalysator enthält, um das Kohlenmonoxyd und die
gasförmigen Kohlenwasserstoffe aus dem Abgas zu entfernen. Die Abgase werden dann durch die Austrittsöffnung 26 in gewünschter
Weise in die Atmosphäre geleitet.
In der oben beschriebenen Ausführungsform der Erfindung besteht der erste Oxydationskatalysator, der in der Kammer oder dem Gehäuse 20 verwendet wird, aus einem expandierten Metall, das mit einer gegen Oxydation beständigen Oberfläche versehen ist, welche wiederum mit einem Katalysator der Platingruppe beschichtet ist. Dieser erste Oxydationskatalysator, der schon oben beschrieben wurde, soll hier nicht noch einmal in· Einzelheiten beschrieben werden. Der in der Kammer oder Gehäuse 22 verwendete Reduktionskatalysator für die katalytische Reduktion von NO in den
Abgasen ist vorzugsweise von der Art, die in der US-Anmeldung
Ser.-No. 207,338 beschrieben wurde und hat eine Katalysatoroberfläche, die in der U3-Anmeldung Ser.-No 305,738 beschrieben
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- Ill -
wurde. Der Oxydationskatalysator, der verwendet wird, um das Kohlenmonoxyd und die gasförmigen Kohlenwasserstoffe aus den Abgasen zu entfernen, besteht üblicherweise aus einem keramischen Substrat, welches üblicherweise in der Form einer Bienenwabe oder in Form von Pellets hergestellt wird, auf dessen Oberfläche ein Platin-Katalysatormaterial aufgebracht ist.
Vorzugsweise werden die Fachleute die erfindungsgemäße Vorrichtung zur Reinigung der Abgase in der Form eines einheitlichen Gehäuses 18 ausbilden, (siehe Fig. 2), welches aus einer ersten Kammer 20, einer zweiten Kammer 22 und einer dritten Kammer 2k besteht, wobei der erste Oxydationskatalysator 28 in der Kammer 20 und der NO -Reduktionskatalysator in der Kammer 22 und der letzte oder zweite Oxydationskatalysator 32 in der Kammer 24 angeordnet ist, oder alternativ eine Reihe von einzelnen Kammern oder Gehäusen verwenden, die die betroffenen Katalysatoren enthalten. Es kann ebenso wünschenswert sein, beide ersten Oxydationskatalysatoren und den NO -Reduktionskatalysator in einer getrennten Einheit anzuordnen, wobei der letzte Oxydationskatalysator in einer unabhängigen getrennten Einheit angeordnet ist, welche von der Kombinationseinheit entfernt ist, jedoch damit für den Durchfluß des Gases von der Kombinationseinheit durch die letzte Oxydationskatalysatoreinheit verbunden ist.
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Beispiel .1
(a) Eine interne Verbrennungsmaschine ist mit einem üblichen Vergasersystem für die Zuführung von Brennstoff und Sauerstoff zu der Maschine versehen, wobei der Vergaser so eingestellt ist, daß sich ein Luft-Brennstoff-Verhältnis von ungefähr 14,2:i ergibt.
(b) Die Maschine wird in einer solchen Weise betrieben, daß die Abgase eine geringe Menge unverbrannten Sauerstoffs enthalten.
(c) Die unbehandelten Abgase werden mit einem Oxydationskatalysator in Berührung gebracht, der aus einem expandierten Metallsubstrat besteht, das aus einer Eisenlegierung besteht, die 22 Ge\it-% Chrom und 4,5 Gew.-% Aluminium enthält und eine schützende Oxyd.-schicht auf der Oberfläche'aufweist, auf welche wiederum eine Schicht Platin aufgebracht ist. Die Temperatur, bei welcher die unbehandelten Abgase mit dem Oxydationskatalysator in Berührung gebracht werden, beträgt ungefähr 675°C (118O°P). Eine Analyse der aus dem Oxydationskatalysator austretenden Abgase zeigte, daß der Sauerstoffgehalt ungefähr 0,06 Vol.-# im Gegensatz zum ursprünglichen Gehalt von ungefähr 0,4 Vol.-% betrug. Vielter wurde bemerkt, daß der Ammoniakgehalt des so behandelten Abgases ungefähr 9 ppm betrug.
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(d) Diese Abgase wurden dann mit dem NO -Reduktionskatalysator der in den US-Anmeldungen 207,338 und 305,738 beschrieben Art bei einer Temperatur von ungefähr 66O°C (12200P) in Berührung gebracht. Eine Analyse des Abgases vor dem Eintritt in den NO-Katalysator zeigte, daß es ungefähr 888 ppm Stickoxyde enthielt, Nachdem das Gas mit dem NO -Katalysator in Berührung gebracht wurde, enthielten die Abgase ungefähr 2,5 ppm NO und ungefähr IiH ppm Ammoniak.
(e) Die so behandelten>Abgase enthielten ungefähr 1,25 VcI.-% Kohlenmonoxyd und ungefähr ^27 ppm unverbrannte Kohlenwasserstoffgase (wie beispielsweise Butan), und wurden dann mit einem Üblichen Oxydationskatalysator in einer Sauerstoff enthaltenden Atmosphäre in Berührung gebracht. Der verwendete Katalysator hatte eine Honigwabenstruktur aus Aluminium, mit einer mit aktivem Platin beschichteten Oberfläche. Die Menge des Kohlenmonoxyds und der Kohlenwasserstoffgase in den so behandelten Abgasen betrug ungefähr 0,04 Vol.~£ bzw. 72 ppm. Der NO -Gehalt betrug ungefähr 96 ppm.
f.·
Beispiel 2 ,
Eine simulierte interne Verbrennungsmaschinenabgasumgebung, bestehend aus 500 ppm Kohlenwasserstoff, beispielsweise Butan, 1000 ppm Stickoxyden, 0,3 % Sauerstoff, 2,0 % Kohlenmonoxyd und
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12,0 % Kohlendioxyd wurde mit einem ersten Oxydationskatalysator der in Beispiel 1 beschriebenen Art in Berührung gebracht. Nach der ersten Oxydationsbehandlung wurde festgestellt, daß der Sauerstoffgehalt des simulierten Abgases ungefähr O.Vol.-S? betrug. Es wurde ebenso festgestellt, daß der Ammoniakgehalt des Gases ungefähr 64 ppm betrug.
(b) Das so behandelte simulierte Gas wurde dann mit einem Stickoxyd (NO ) Reduktionskatalysator der in Beispiel 1 beschriebenen Art bei einer Temperatur von ungefähr 65O0C (12000P) in Berührung gebracht, um zu bewirken, daß die NO ,-Gase darin katalytisch reduziert wurden. Eine Analyse der so reduzierten Gase zeigte, daß der Betrag von NO ungefähr 10 ppm betrug.
(c) Die sich ergebenden behandelten Abgase wurden dann mit einem zweiten Oxydationskatalysator der in Beispiel 1 beschriebenen Art in einer Sauerstoff enthaltenden Atmosphäre bei einer Temperatur von ungefähr 59O°C (11000P) in Berührung gebracht. Eine Analyse der sich ergebenden Abgase zeigte, daß sie ungefähr 0,28 Vol.-% Kohlenmonoxyd, 75 ppm unverbrannte Kohlenwasserstoffe und 40 ppm Ν0χ enthielten.
Zusätzlich wurden die Abgase,einer internen Verbrennungskraftmaschine behandelt, um die Stickoxyde, das Kohlenmonoxyd und die unverbrannten Kohlenwasserstoffe zu entfernen, indem diese Abgase
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mit einem üblichen NO -Reduktionskatalysator in Berührung gebracht wurden und indem man dann das so behandelte Gas mit einem üblichen Oxydationskatalysator behandelte. Die Ergebnisse dieses Versuches werden weiter unten beschrieben.
Beispiel. 3
(a) Eine interne Verbrennungskraftmaschine ist mit einem üblichen Vergasersystem für die Zuführung von Brennstoff und Sauerstoff zu der Maschine versehen, wobei der Vergaser so eingestellt ist, daß sich ein Luft-Brennstoff-Verhältnis von ungefähr 14,2:1 ergibt.
(b) Die Maschine wird in der Weise betrieben, daß die Abgase eine geringe Menge unverbrannten Sauerstoffs enthalten.
(c) Die unbehandelten Abgase werden dann mit einem Oxydationskatalysator in Berührung gebracht, der aus einem Keramik (Aluminiumoxyd) -Substrat besteht, welches auf der Oberfläche mit einer Platinschicht beschichtet ist. Die Temperatur, bei welcher die unbehandelten Abgase mit dem Öxydationskatalysator in Berührung gebracht wurde, betrug ungefähr 9820C (l8OO°P). Eine Analyse der aus dem Oxydationskatalysator austretenden Gase zeigte, daß der Sauerstoffgehalt ungefähr 0,1 Vol.-# im Gegensatz zum ursprünglichen Gehalt von 0,^9 Vol.-# betrug. Zusätzlich wurde
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bemerkt, daß der Ammoniakgehalt des so behandelten Abgases ungefähr 220 ppm betrug.
(d) Die so behandelten Abgase wurden dann mit einem NO -Reduk-
tionskatalysator bei einer Temperatur von ungefähr 660 G (1220 F) in Berührung gebracht. Eine Analyse des Abgases vor dem Eintritt in den NO -Katalysator zeigte, daß es ungefähr 640 ppm Stickoxyde enthielt. Nachdem das Gas mit dem NO -Reduktionskatälysator behandelt wurde, zeigte das Abgas einen GehsLt von ungefähr 1*75 PPm NO und 1^7 ppm Ammoniak,
(e) Das so behandelte Abgas enthielt ungefähr 1,29 VoI.-^ Kohlenmonoxyd und ungefähr 295 ppm unverbrannte Kohlenwasserstoffe (wie beispielsweise Butan). Es wurde dann mit einem üblichen Oxydationskatalysator in einer Sauerstoff enthaltenden Atmosphäre in Berührung gebracht. Der verwendete Katalysator hatte eine Bienenwabenform aus Aluminium mit einer mit aktivem Platin beschichteten Oberfläche. Die Menge des Kohlenmonoxyds und der Kohlenwasserstoffgase (beispielsweise Butan), die in dem so behandelten Abgas gefunden wurden, betrug ungefähr 0,05 Vol.-# bzw. 50 ppm. Der NO -Gehalt betrug ungefähr 175 ppm.
Aus dem bisher Gesagten kann man leicht sehen, daß durch die vorliegende Erfindung ein einzigartiges Mittel geschaffen wird,
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um wirkungsvoll und wirtschaftlich den Stickoxydgehalt NO , den Kohlenmonoxydgehalt und den Gehalt an unverbrannten Kohlenwasserstoffen in dem Abgas von internen Verbrennungskraftmaschinen zu reduzieren.
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Claims (1)

  1. Patentansprüche
    1.} Verfahren zum Betreiben eines internen Verbrennungskraftmaschinensystems, welches eine interne Verbrennungskraftmaschine und Vorrichtungen zur Zuführung eines Gemisches aus Brennstoff und reaktionsfähigem Sauerstoff zu der Maschine aufweist» wobei die Verbrennungsgase aus der internen Verbrennungskraftmaschine des Systems, welche Kohleniaonoxyö, Kohlenwasserstoffe und Stickoxyde enthalten, katalytisch in relativ ungefährliche Substanzen umgewandelt werden, dadurch gekennzeichnet, daß
    (a) die Maschine betrieben wird, während eine Mischung aus Brennstoff und reaktionsfähigem Sauerstoff in solcher Weise zugeführt wird, daß bewirkt' wird, daß die Abgase weniger als ungefähr i Vol.~£ reaktionsfähigen Sauerstoff enthalten;
    (b) die unbehandelten Abgase mit einem Qxydationskatalysator bei einer Temperatur in Kontakt gebracht werden, die. ausreicht, um zu bewirken, daß der reaktionsfähige Sauerstoff daraus durch die Reaktion _m±t einem oxydierbaren. Material in dem Abgas entfernt wird, wobei der Oxydationskatalysator als Merkmal keine Aktivität hinsichtlich der umwandlung von Stickstoff und Wasserstoff in den Abgasen au Ammoniak aufweist;
    (c) das so behandelte Gas In Berührung mit einem Stickoxyd reduzierenden Katalysator gebracht wird, der als Merkmal keine Aktivität hinsichtlich der Umwandlung von Stickstoff und Viasserstoff In den Abgasen zu Ammoniak bei einer Temperatur aufweist* die ausreicht, um zu bewirken, daß Stickoxyde In den Abgasen katalytisch reduziert werden; und
    (d) die Abgase mit einem Oxydationskatalysator in einer Sauerstoff enthaltenden Atmosphäre bei einer Temperatur in Kontakt gebracht werden, die ausreicht, um zu bewirken, daß in den Abgasen vorhandenes Kohlenmonoxyd und gasförmige Kohlenwasserstoffe oxydiert werden.
    2. Verfahren nach Anspruch !,dadurch gekennzeichnet, daß in dem Schritt (b) der Gehalt des unverbrannten Sauerstoffs In dem Abgas auf zumindest 0,05 Vol.-55 reduziert wird*
    3» Verfahren nach Anspruch !,dadurch gekennzeichnet, daß das oxydierbare Material in Schritt (b) aus einer Gruppe ausgewählt wird, die Kohlenmonoxyd, unverbrannte Kohlenwasserstoffe, Wasserstoff und Mischungen davon enthält*
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    k, Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h gekennzeichnet, daß der Kraftstoff mit der Luft als Mittel zur Zuführung von unverbranntem Sauerstoff vermischt wird.
    •5 ♦ Verfahren nach Anspruch 4, dadurch geken hzeichne t, daß das Luft-Kraftstoff-Verhältnis ungefähr 13>8:1 bis 14,5:1 beträgt.
    6. Verfahren nach Anspruch 1, d s d u r c h g e k e η n- z'& i c h η e t, daß der Oxydationskatalysator, der in Schritt (b) verwendet wird, ein metallisches Substrat verwendet, das eine Schicht eines elektrisch nicht-leitenden Metalloxyds auf der Oberfläche und darauf eine Schicht eines Metalls der Platingruppe aufweist, welches zumindest auf einen Teil der Oberfläche des .nicht-leitenden Metalloxyds aufgebracht ist«
    7. Verfahren nach Anspruch 6, d a d u r c h ge k e ή nzeichnet, daß das Metallsubstrat in der Form einer expandierten Metallfolie vorgesehen ist*
    8« Verjähren nach Anspruch 7» d a d u r c h g e k e η η-ζ ve; i c h η e t, daß die expandierte Metallfolie aus einer Mdf'zahl von Metallfasern besteht, die einen Dickenbereich von ungefähr 0,005 mm bis zu Ο,ο25^ mm aufweist.
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    9. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat im wesentlichen aus einem Grundmaterial besteht, das aus der Gruppe ausgewählt wurde, die aus Eisen-Grundmaterial, Kobalt-Grundmaterial und Nickel-Grundmaterial besteht.
    10. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gek.en.n-
    z e i c h η e t, daß das elektrisch nicht-leitende Metalloxyd ein Oxyd eines Metalls ist, das aus der Gruppe ausgewählt wurde, die aus Aluminium, Titan, Chrom, Silikon, Eisen, Nickel, Kobalt und Mischungen davon besteht.
    11. Verfahren nach Anspruch 6,dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat im wesentlichen aus Gewichtsprozenten von ungefähr ^,5 % Aluminium, ungefähr 22 % Chrom besteht, wobei der Rest Eisen und zufällige Unreinheiten sind.
    12. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Metall der Platingruppe aus einer Gruppe ausgewählt wird, die Platin. Palladium, Iridium, Osmium, Rhodium, Ruthenium und Mischungen davon enthält.
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    13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch geken n- zeichnet, daß das Metall der Platingruppe Platin ist,
    14. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
    (a) ein erster Oxydationskatalysator mit einer internen Verbrennungskraftmaschine verbunden ist, wobei der erste Oxydationskatalysator in der Lage ist, die Oxydation des oxydierbaren Materials in den Abgasen zu katalysieren, ohne bezeichnend die Reaktion zwischen Wasserstoff und Stickstoff zu katalysieren, um Ammoniak zu bilden, wobei im wesentlichen der ganze in dem Abgas vorhandene Sauerstoff mit den oxydierbaren Gasen in dem Abgas reagiert;
    (b) ein Stickstoffoxyd reduzierender'Katalysator mit dem ersten Oxydationskatalysator für das Durchströmen des Abgases dadurch verbunden ist, wobei im wesentlichen das ganze aus dem ersten Oxydationskatalysator in den Stickstoffoxyd reduzierenden Katalysator strömende Abgas durch die Berührung mit dem Stickstoff oxyd reduzierenden Kata3.ysator das Stickoxyd im wesentlichen reduziert, ohne daß '. wesentliche Mengen Ammoniak geschaffen werden;
    (c) ein zweiter Oxydationskatalysator mit dem Stickoxyd-Reduktionskatalysator für den Durchgang des Abgases dadurch verbunden ist, wodurch Kohlenmonoxyd und unverbrannte vorhandene Kohlenwasserstoffe in dem Abgas oxydiert werden.
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    15. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß der erste Oxydationskatalysator ein metallisches Substrat aufweist, das mit einer Schicht eines
    elektrisch nicht-leitenden Metalloxyds auf der Oberfläche
    beschichtet ist, und daß ein Metall-der Platingruppe auf
    zumindest einem Teil der Oberfläche des nicht-leitenden Metalloxyds aufgebracht ist.
    16. Vorrichtung nach Anspruch 15,dadurch gekennzeichnet, daß das Met^llsubstrat die Form einer ex-.pandierten Metallfolie aufweist.
    17. Vorrichtung nach Anspruch l6,dadurch gekennzeichnet, daß die expandierte Metallfolie aus einer Vielzahl von Metallfasern besteht, die eine Dicke in einem Bereich von ungefähr 0,005 mm bis 0,025*1 mm aufweist.
    18. Vorrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat im wesentlichen aus einem Grundmaterial besteht, das aus einer Gruppe ausgewählt wurde, die Eisengrundmaterialien, Kobaltgrundmaterialien und
    Nickelgrundmaterialien enthält.
    31/0589
    19. Vorrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das elektrisch nicht-leitende Metalloxyd ein Oxyd eines Metalls ist, das aus einer Gruppe ausgewählt wurde, die aus Aluminium, Titan, Chrom, Silikon, Eisen, Nickel,Kobalt und Mischungen davon besteht.
    20. Vorrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat im wesentlichen in Gewichtsprozenten aus ungefähr 4,5 % Aluminium, ungefähr 22$ Chrom und dem Rest Eisen mit zufälligen Unreinheiten besteht.
    21. Vorrichtung nach Anspruch 15,dadurch gekennzeichnet, daß das Metall der Platingruppe aus-einer Gruppe ausgewählt wurde, die Platin, Palladium, Iridium, Osmium, Rhodium, Ruthenium und Mischungen davon enthält.
    22. Vorrichtung nach Anspruch 21, d a d u r c h gekennzeichnet, daß das Metall der Platingruppe Platin ist.
    23. Verfahren zum Betreiben eines.internen Verbrennungskraft-
    ■ς.
    maschinensystems, dadurch gekennzeichnet, daß das System nach der in der Beschreibung beschriebenen Weise arbeitet. · ,
    509831/0569
    - 28 - .
    2h. Vorrichtung zum Reinigen von Abgasen, die aus internen Verbrennungskraftmaschinen austreten, dadurch gekennzei chnet, daß sie im wesentlichen so aufgebaut ist, wie sie hier beschrieben wurde.
    509831/0569
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