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DE2431794A1 - STABLE SELF-INVERTING WATER-INOIL EMULSION - Google Patents

STABLE SELF-INVERTING WATER-INOIL EMULSION

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Publication number
DE2431794A1
DE2431794A1 DE2431794A DE2431794A DE2431794A1 DE 2431794 A1 DE2431794 A1 DE 2431794A1 DE 2431794 A DE2431794 A DE 2431794A DE 2431794 A DE2431794 A DE 2431794A DE 2431794 A1 DE2431794 A1 DE 2431794A1
Authority
DE
Germany
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water
polymer
emulsion
acrylamide
ethylene oxide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE2431794A
Other languages
German (de)
Inventor
Guenter Willi Nachtigall
Clyde Stephen Scanley
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Wyeth Holdings LLC
Original Assignee
American Cyanamid Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by American Cyanamid Co filed Critical American Cyanamid Co
Publication of DE2431794A1 publication Critical patent/DE2431794A1/en
Pending legal-status Critical Current

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Description

American Cyanamid Company, Wayne, New Jersey / V.St.A. "Stabile selbstinvertierende Wasser-in-Oel-Emulsion"American Cyanamid Company, Wayne, New Jersey / V.St.A. "Stable self-inverting water-in-oil emulsion"

Die Erfindung bezieht sich auf die rasche Auflösung von in Wasser löslichen Polymeren in Wasser. Sie betrifft eine Verbesserung des Verfahrens zum Auflösen der Polymeren in Wasser durch Inversion von Wasser-in-Oel-Emulsionen, die bestimmte kompatible wasserlösliche oberflächenaktive Mittel enthalten und durch Zugabe der Emulsionszubereitung zu Wasser invertiert werden. Insbesondere ist die Erfindung auf die Verwendung höherer Fettalkohol-Aethylenoxid-Addukte gerichtet, die man durch Umsetzen von etwa 6 bis etwa 15 Mol Anteilen Aethylenoxid mit 1 Mol Anteil eines Fettalkohols mit etwa 12 bis 18 Kohlenstoffatomen erhält, zur Inversion von Polymeremulsionen, die diese Addukte in Wasser enthalten.The invention relates to the rapid dissolution of water soluble polymers in water. She concerns an improvement in the process for dissolving the polymers in water by inversion of water-in-oil emulsions, which contain certain compatible water-soluble surfactants and by adding the Emulsion preparation can be inverted to water. In particular, the invention relates to the use of higher fatty alcohol-ethylene oxide adducts directed, which can be obtained by reacting about 6 to about 15 molar proportions of ethylene oxide with 1 mol of a fatty alcohol containing about 12 to 18 carbon atoms, for inversion of polymer emulsions, which contain these adducts in water.

Die Verwendung verschiedener oberflächenaktiver MittelThe use of various surfactants

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zur Auflösung polymerhaltiger Wasser-in-Oel-Emulsionen ist bekannt. In ÜS-PS 3 624 019 werden eine Reihe oberflächenaktiver Mittel beschrieben, durch die sich derartige Emulsionen in Gegenwart von Wasser invertieren lassen, wodurch das Polymer in Wasser als Lösung übergeht. Zu den darin beschriebenen oberflächenaktiven Mitteln gehört eine Reihe verschiedener Arten verfügbarer oberflächenaktiver Mittel. Beispielsmässig sind jedoch nur drei oberflächenaktive Mittel erwähnt, nämlich das Reaktionsprodukt aus 1 Mol Octy!phenol mit 3 Molen Aethylenoxid, das Reaktionsprodukt aus 1 Mol Octylphenol mit 10 Molen Aethylenoxid und ein als komplexer organischer Phosphatester beschriebenes Mittel.for dissolving polymer-containing water-in-oil emulsions is known. In ÜS-PS 3 624 019 a number of surface-active substances Described means by which such emulsions invert in the presence of water leave, causing the polymer to dissolve in water. The surfactants described therein includes a number of different types of surfactants available. However, only three surface-active agents mentioned, namely the reaction product of 1 mole of octy! phenol with 3 moles of ethylene oxide, the reaction product of 1 mole of octylphenol with 10 moles of ethylene oxide and a complex organic phosphate ester described means.

Zur Beschreibung der Inversion der Wasser-in-Oel-Emulsionen werden in obiger Patentschrift drei verschiedene Techniken angegeben, wobei bei der ersten das oberflächenaktive Mittel in Wasser gegeben wird, bei der zweiten das oberflächenaktive Mittel in die Emulsion gegeben wird und bei der dritten die Emulsion in Abwesenheit von oberflächenaktivem Mittel gerührt wird. Für das dritte Verfahren benötigt man dieser Patentschrift zufolge übermässig lange Zeit zum Auflösen des Polymers. Bei Verwendung des ersten und zweiten Verfahrens sollten dieser Patentschrift zufolge praktisch äquivalente Ergebnissserhalten werden.To describe the inversion of the water-in-oil emulsions, three different techniques are used in the above patent indicated, in the first the surfactant is added to water, in the second the surfactant Agent is added to the emulsion and, in the third, the emulsion in the absence of surfactant Medium is stirred. According to this patent specification, the third process takes an excessively long time Time to dissolve the polymer. According to this patent specification, when using the first and second method practically equivalent results are obtained.

In einer weiteren Passage dieser ÜS-PS wird folgendes ausgeführt: "Bei anderen speziellen Fällen kann das oberflächenaktive Mittel direkt zu der polymerhaltigen Lösung gegeben werden, wodurch diese bei Berührung mit WasserIn a further passage of this ÜS-PS the following is stated: "In other special cases, the surface-active Agents are added directly to the polymer-containing solution, causing it to come into contact with water

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selbstinvertierend gemacht wird. Diese Produkte lassen sich zwar bei bestimmten Systemen verwenden, sie müssen jesoch sorgfältig formuliert werden, da das oberflächenaktive Mittel unter Umständen in Wechselbeziehung mit dem Emulgiermittel oder der Emulsion treten kann, so dass vor der Verwendung eine Zerstörung eintritt." Die Patentschrift macht bei denjenigen Fällen, bei denen das oberflächenaktive Mittel zur Emulsion gegeben wird, keine Angaben darüber, wie lange die derart modifizierte Emulsion gehalten wird, bevor sie invertiert wird.is made self-inverting. Although these products can be used with certain systems, they must However, carefully formulated as the surface-active Agent may under certain circumstances interact with the emulsifier or the emulsion, so that before the use of a destruction occurs. "The patent makes in those cases in which the surface-active Agent is added to the emulsion, no information on how long the emulsion modified in this way held before it is inverted.

Die Auflösungstechnik unter Inversion von Wasser-in-Oel-Emulsionen wird von unerfahrenen Arbeitern oftmals zum Zeitpunkt der Verwendung vorgenommen. Aus diesem Grund möchte man gerne ein einziges Produkt haben, das zum Gebrauch nur ausgemessen werden muss. Aus diesem Grund sollte das oberflächenaktive Mittel, das die Emulsion invertiert und das Polymer in Lösung bringt, am besten in die Wasserin-Oel-Emulsion eingearbeitet werden, die dem Benutzer geliefert wird. Versucht man dies jedoch zu tun, dann ergibt sich im allgemeinen, dass der Latex vor seinem Gebrauch koaguliert. Ist das oberflächenaktive Mittel mit der Emulsion kompatibel, dann ergibt dieses oberflächenaktive Mittel im allgemeinen das Polymer nicht rasch in die Lösung ab. Der Wunsch nach einer selbstinvertierenden Wasser-in-Oel-Emulsion, durch die das Polymer rasch in die Lösung übergeht, besteht daher bereits, es gibt jedoch noch kein praktisches Verfahren zur Herstellung einer derartigen Emulsion,The inversion technique of dissolving water-in-oil emulsions is often done at the time of use by inexperienced workers. For this reason one would like to have a single product that only has to be measured for use. Because of this, it should the surfactant, which inverts the emulsion and solubilizes the polymer, is best in the water-in-oil emulsion incorporated, which is delivered to the user. If you try to do this, however, then you get it In general, the latex should coagulate before it is used. Is the surfactant with the Emulsion compatible, then this surfactant will generally not give the polymer rapidly into solution away. The desire for a self-inverting water-in-oil emulsion, through which the polymer rapidly dissolves, therefore already exists, but does not yet exist practical method of making such an emulsion,

Aus der parallelen US-Patentanmeldung Ser.No. 25 061 CP ), die am gleichen Tag wie die vorliegendeFrom the parallel US patent application Ser.No. 25 061 CP) on the same day as this one

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ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED

- 4 - 25 422- 4 - 25 422

Anmeldung eingereicht wurde, geht hervor, dass bei Vornahme der Inversion einer Wasser-in-Oel-Emulsion, in der ein Acrylamidpolymer dispergiert ist, durch Zugabe des oberflächenaktiven Mittels zu dem Wasser zum Invertieren der Emulsion eine Art an oberflächenaktivem Mittel stark überlegen ist gegenüber anderen Arten oberflächenaktiver Mittel, falls die Polymeren nicht ionischer oder kationischer Art sind, wodurch man einen rascheren üebertritt der Polymeren in die Lösung erhält. Den gleichen überlegenen Effekt erhält man jedoch nicht, falls es sich beim Polymer um ein anionisches Polymer handelt.Application has been filed, it appears that when making the inversion of a water-in-oil emulsion, in the an acrylamide polymer is dispersed by adding the surfactant to the water for inverting the emulsion, one type of surfactant is greatly superior to other types of surfactant Means, if the polymers are non-ionic or cationic in nature, resulting in a faster transition of the polymers gets into the solution. However, the same superior effect is not obtained if it is the polymer is an anionic polymer.

Erfindungsgemäss wird nun ein Verfahren zum raschen Auflösen eines Acrylamid polymer^ j in Wasser geschaffen, indem man (A) eine Wasser-in-Oel-Emulsion herstellt, in der ein fein verteiltes Acrylamidpolymer und ein kompatibles wasserlösliches oberflächenaktives Mittel dispergiert ist, und (B) diese Emulsion durch Verdünnen mit Wasser invertiert, wodurch das Acrylamidpolymer ; in das Wasser in Form einer Lösung übergeht, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man als oberflächenaktives Mittel das Reaktionsprodukt aus einem Mol eines Fettalkohols mit etwa 12 bis 18 Kohlenstoffatomen und etwa 6 bis etwa 15 Mol Aethylenoxid verwendet.According to the invention, a method for rapidly dissolving an acrylamide polymer in water is now provided by (A) preparing a water-in-oil emulsion in which a finely divided acrylamide polymer and a compatible water-soluble surfactant is dispersed, and (B ) this emulsion is inverted by dilution with water, thereby forming the acrylamide polymer ; passes into the water in the form of a solution, which is characterized in that the surface-active agent used is the reaction product of one mole of a fatty alcohol having about 12 to 18 carbon atoms and about 6 to about 15 moles of ethylene oxide.

Die Erfindung ist daher auch auf eine stabile selbstinvertierende Wasser-in-Oel-Emulsion gerichtet, in der ein feinverteiltes Acrylamidpolymer und als invertierendes oberflächenaktives Mittel das Reaktionsprodukt aus 1 Mol eines Fettalkohols mit etwa 12 bis 18 KohlenstoffatomenThe invention is therefore also directed to a stable self-inverting water-in-oil emulsion in which a finely divided acrylamide polymer and, as an inverting surfactant, the reaction product of 1 mol a fatty alcohol having about 12 to 18 carbon atoms

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und etwa 6 bis etwa 15 Mol Aethylenoxid dispergiert ist.and about 6 to about 15 moles of ethylene oxide is dispersed.

Erfindungsgemäss wird daher eine stabile selbstinvertierende Wasser-in-Oel-Emulsion geschaffen/ die nach Verdünnen mit Wasser das darin enthaltene Acrylamidpolymer rasch in die Lösung freigibt. Dieses Ergebnis ist gegenüber dem Stand der Technik aus mehreren Gründen überraschend. Es muss nämlich als überraschend angesehen werden, dass die wirksamsten oberflächenaktiven Mittel zur Herstellung der selbstinvertierenden Wasser-in-Oel-Emulsionen von den wirksamsten oberflächenaktiven Mitteln zur Invertierung ähnlicher Emulsionen durch Zugabe des oberflächenaktiven Mittels zu dem Wasser im Lichte des Standes der Technik verschieden sein sollen, da demzufolge keine Unterscheidungen bezüglich der oberflächenaktiven Mittel gemacht werden. Ferner ist als Ueberraschung anzusehen, dass die wirksamsten oberflächenaktiven Mittel zur Selbstinversion von Wasser-in-Oel-Emulsionen gleich wirksam sein sollten wie kationische, anionische und nichtionische Polymere, während sich anionische Polymere im Falle nicht selbstinvertierender Wasser-in-Oel-Emulsionen gegenüber verschiedenen oberflächenaktiven Mitteln verschieden verhalten sollten.According to the invention, therefore, a stable self-inverting Water-in-oil emulsion created / made after dilution rapidly releases the acrylamide polymer contained therein into the solution with water. This result is opposite to that State of the art surprising for several reasons. It must be seen as surprising that the most effective surface-active agents for making the self-inverting water-in-oil emulsions of the most effective surfactants for inverting similar emulsions by adding the surfactant to the water in the light of the prior art should be different, since accordingly no distinctions with respect to of surfactants can be made. It is also to be regarded as a surprise that the most effective surface-active Means for self-inversion of water-in-oil emulsions should be as effective as cationic, anionic and nonionic polymers, while anionic polymers in the case of non-self-inverting ones Water-in-oil emulsions should behave differently towards different surfactants.

Das Prinzip der vorliegenden Erfindung lässt sich allgemein auf Wasser-in-Oel-Emulsionen von Acrylamid polymeren anwenden. Erfindungsgemäss lassen sich daher neben Homopolymer en von Acrylamid auch Emulsionen von Copolymeren verwenden, wie Copolymere aus Acrylamid-Acrylsäure und Acrylamid-Acrylsäuresalz, die etwa 5 bis 95 Gew.-% Acrylamid enthalten. Ferner können Copolymere aus AcrylamidThe principle of the present invention can generally be applied to water-in-oil emulsions of acrylamide polymers use. According to the invention, therefore, in addition to homopolymers of acrylamide, emulsions of copolymers can also be used use, such as copolymers of acrylamide-acrylic acid and acrylamide-acrylic acid salt, which contain about 5 to 95% by weight Contain acrylamide. Copolymers of acrylamide can also be used

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und Dimethylaminoäthylmethacrylat eingesetzt werden. Emulsionen, die Copolymere von Acrylamid mit anderen Vinylmonomeren, wie Methylmethacrylat, Acrylnitril, Styrol u.dgl., enthalten, lassen sich ebenfalls verwenden, und solche Copolymere enthalten normalerweise zumindest etwa 50 % Acrylamid.and dimethylaminoethyl methacrylate can be used. Emulsions, the copolymers of acrylamide with other vinyl monomers, such as methyl methacrylate, acrylonitrile, styrene and the like, can also be used, and such copolymers will normally contain at least about 50% acrylamide.

Das Molekulargewicht der Acrylamidpolymeren reicht von etwa 500·.000 bis etwa 20 Millionen, und erfindungsgemäss werden insbesondere wässrige Lösungen von Polymeren mit Molekulargewichten von über etwa 1 Million hergestellt.The molecular weight of the acrylamide polymers ranges from about 500 x .000 to about 20 million, and according to the invention in particular, aqueous solutions of polymers with molecular weights in excess of about 1 million are prepared.

Das verbesserte erfindungsgemässe Verfahren führt zu wässrigen Polymerlösungen mit Polymerkonzentrationen von etwa 0,01 bis etwa 20 Gew.-%, und es lässt sich insbesondere zur Herstellung von Wasserlösungen der Polymeren mit Konzentrationen von etwa 0,01 bis etwa 2 Gew.-% verwenden.The improved process according to the invention leads to aqueous Polymer solutions with polymer concentrations of about 0.01 to about 20% by weight, and it can be used in particular for Use preparation of water solutions of the polymers at concentrations of from about 0.01 to about 2% by weight.

Die Polymerlösungen, die erfindungsgemäss behandelt werden, enthalten im allgemeinen das Polymer und das Wasser in einem Verhältnis von etwa 10/90 bis etwa 70/30, vorzugsweise 25/75 bis 50/50. Gleichzeitig kann das Wasser-zu-Oel-Verhältnis in der Emulsion zwischen etwa 50/50 und etwa 80/20 liegen, und es beträgt vorzugsweise etwa 60/40 bis 77/23.The polymer solutions which are treated according to the invention generally contain the polymer and water in a ratio of from about 10/90 to about 70/30, preferably 25/75 to 50/50. At the same time, the water-to-oil ratio in the emulsion can be between about 50/50 and about 80/20, and preferably about 60/40 to 77/23.

Die Polymeremulsionen enthalten im allgemeinen etwa 5 bis etwa 75 % Polymer, und vorzugsweise etwa 10 bis etwa 45 % hiervon. Man verwendet eine zur Bildung einer stabilen Emulsion ausreichende Menge an Emulgiermittel, und zwar im allgemeinen etwa 0,5 bis etwa 5 %.The polymer emulsions generally contain from about 5 to about 75% polymer, and preferably from about 10 to about 45% of this. A sufficient amount of emulsifier is used to form a stable emulsion generally about 0.5 to about 5%.

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Die Polymeremulsionen lassen sich nach irgendeinem der in US-PS 3 624 019 beschriebenen Verfahren sowie nach der darin angegebenen Wasser-in-Oel-Emulsionspolymerisationstechnik herstellen. Die in US-PS 3 284 393 beschriebenen Wasser-in-Oel-Emulsionspolymerisationsverfahren können ebenfalls verwendet werden.The polymer emulsions can be classified according to any of the in US Pat. No. 3,624,019 and by the water-in-oil emulsion polymerization technique specified therein produce. The water-in-oil emulsion polymerization processes described in U.S. Patent 3,284,393 can be used can also be used.

Das der Wasser-in-Oel-Acrylamidpolymer-Lösung zugesetzte oberflächenaktive Mittel wird durch Umsetzen eines höheren Fettalkohols mit Aethylenoxid unter Anhängen einer PoIy-(oxyäthylen)-Kette hergestellt. Das oberflächenaktive Mittel hat die StrukturThat added to the water-in-oil acrylamide polymer solution Surface-active agents are produced by reacting a higher fatty alcohol with ethylene oxide while attaching a poly (oxyethylene) chain manufactured. The surface active agent has the structure

R-O (CH0CHL0} HRO (CH 0 CHL0} H

2 2 η2 2 η

worin R für Alkyl mit etwa 12 bis etwa 18 Kohlenstoffatomen steht und η eine Zahl von etwa 6 bis eiwa 15 ist. Die oberflächenaktiven Mittel sind durch die Modifikation mit Aethylenoxid wasserlöslich, und sie sollten über eine ausreichende Menge an Aethylenoxid-Einheiten verfügen, damit sie die erforderliche Wasserlöslichkeit erhalten. Das oberflächenaktive Mittel wird normalerweise in einer Menge von etwa 8 bis 15 Gew.-% eingesetzt, und zwar bezogen auf das Gewicht des Polymers. Vorzugsweise werden hiervon Mengen von etwa 10 bis 14 Gew.-% verwendet.where R is alkyl of about 12 to about 18 carbon atoms and η is a number from about 6 to about 15. the Surfactants are water-soluble by modification with ethylene oxide, and they should have a sufficient amount Amount of ethylene oxide units have so that they obtain the required solubility in water. The surface-active Agent is normally used in an amount of about 8 to 15% by weight, based on the Weight of polymer. Amounts of about 10 to 14% by weight of this are preferably used.

Die Erfindung wird anhand der folgenden Beispiele näher erläutert. Alle darin enthaltenen Teil- und Prozentangaben beziehen sich auf Gewichtsangaben, falls nichts anderes gesagt ist.The invention is illustrated in more detail by means of the following examples. All parts and percentages contained therein relate to weight specifications, unless otherwise stated.

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Beispiel It Herstellung von Polyacrylamid-Wasser-in-Example It Production of polyacrylamide-water-in

Oel-Emulsionen (Latex) Emu oil-lsionen (latex)

Bestandteile GrammIngredients gram

ISOPAR M-OeI 1000ISOPAR M-OeI 1000

Span 80 (Sorbitanmonooleat) 120Span 80 (sorbitan monooleate) 120

40 % Acrylamidlösung in Wasser 3000 Natriumsulfit 1,1540% acrylamide solution in water 3000 sodium sulfite 1.15

Wasser 100Water 100

Das Sorbitanmonooleat wird in dem ISOPAR M in einem Becher aus rostfreiem Stahl gelöst. Unter Rühren mit einem Silverson-Mischer gibt man dann während einer Zeitspanne von 4 Minuten die Acrylamidmonomer-Lösung zu, worauf zur Bildung einer Wasser-in-Oel-Emulsion weitere 4 Minuten gerührt wird.The sorbitan monooleate is dissolved in the ISOPAR M in a stainless steel beaker. While stirring with a Silverson mixer is then added to the acrylamide monomer solution over a period of 4 minutes, whereupon the Formation of a water-in-oil emulsion for a further 4 minutes is stirred.

Die Emulsion wird in einen 5 Liter Rillenkolben übertragen und mit Stickstoff gespült.The emulsion is transferred to a 5 liter grooved flask and flushed with nitrogen.

Die erhaltene Emulsion wird dann bei 250C in einer Geschwindigkeit von 0,055 ml/Min, mit einer Initiator-Lösung versetzt, die 1,15 g Natriumsulfit in 100 g Wasser enthält. Die Temperatur des Gemisches steigt durch den Beginn der Polymerisation auf 400C an und sie wird durch Kühlen auf 400C gehalten. Nach 5 Stunden ist die Umsetzung praktisch beendet. Der erhaltene Latex enthält Teilchen, von denen 95 % kleiner als 2 Micron sind, und hat folgende ungefähre Zusammensetzung:The emulsion obtained is then treated at 25 ° C. at a rate of 0.055 ml / min with an initiator solution which contains 1.15 g of sodium sulfite in 100 g of water. The temperature of the mixture rises to 40 ° C. as the polymerization begins and it is kept at 40 ° C. by cooling. The reaction has practically ended after 5 hours. The resulting latex contains particles 95% of which are smaller than 2 microns and has the following approximate composition:

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- 9 -- 9 -

TeileParts

Wasser 45Water 45

Acrylamidpolymer 30Acrylamide polymer 30

ISOPAR M 25ISOPAR M 25

Sorbitanmonooleat 3Sorbitan monooleate 3

103103

ISOPAR M ist ein isoparaffinisches Lösungsmittel, das von Humble Oil and Refining Company verkauft wird und die aus der folgenden Tabelle I hervorgehenden EigenschaftenISOPAR M is an isoparaffinic solvent that sold by Humble Oil and Refining Company and having the properties shown in Table I below

509885/10 35509885/10 35

CD CD OO CDCD CD OO CD

TABELLE ITABLE I. Maximummaximum TestmethodeTest method Eigenschaftenproperties Minimumminimum 51,051.0 ASTM D 287ASTM D 287 Dichte, API bei 6O/6O°FDensity, API at 6O / 6O ° F 48,048.0 - ASTM D .156ASTM D .156 Farbe, SayboltColor, Saybolt 3030th - ASTM D 611ASTM D 611 Anilinpunkt 0C (0F)Aniline point 0 C ( 0 F) 85 (185)85 (185) 1010 ASTM D 12661 ASTM D 1266 1 Schwefel, p.p.m.Sulfur, p.p.m. - - ASTM D 86ASTM D 86 Destillation 0C (0F)Distillation 0 C ( 0 F) - 210 (410)210 (410) AnfangsSiedepunktInitial boiling point 204 (400)204 (400) 257 (495)257 (495) TrockenpunktDry point - ASTM D 93ASTM D 93 Flammpunkt 0C (0F)
(Pensky-Martens verschlos
sener Becher)
Flash point 0 C ( 0 F)
(Pensky-Martens closed
sener mug)
71 (160)71 (160)

NephelometrieNephelometry

- 11 - " 25 422- 11 - "25 422

UntersuchungsverfahrenInvestigation procedure

Zur Bestimmung des Ausmasses, in dem das in der Wasserin-Oel-Emulsion vorhandene Polymer nach Inversion der Ausgangsemulsion in die Lösung übergeht, werden Viskosität sbestimmungen durchgeführt. Es wurde vorher ermittelt, dass es zu einer vollständigen Auflösung des Polymers im Wasser in weniger als 2 Stunden kommt, wenn man die ursprüngliche Wasser-in-Oel-Emulsion, die keinen Zusatz an oberflächenaktivem Mittel enthält, durch Zugabe der Emulsion zu Wasser invertiert, das das Reaktionsprodukt aus 1 Mol Nonylphenol und 20 Mol Aethylenoxid enthält. Zu Vergleichszwecken lässt sich daher die Viskosität einer durch Inversion der Wasser-in-Oel-Emulsion durch Zugabe der Emulsion zu Wasser, das das Nonylphenol-Aethylenoxid-Addukt enthält, als Standardviskosität heranziehen, und diese durch das erfindungsgemässe Verfahren invertierten Emulsionen entsprechen einer völligen Auflösung des Polymers in Wasser.To determine the extent to which this is in the water-in-oil emulsion existing polymer passes into the solution after inversion of the starting emulsion, viscosity becomes s determinations carried out. It was previously determined that there would be complete dissolution of the polymer in the Water comes out in less than 2 hours if you have the original water-in-oil emulsion that doesn't have any additive contains surfactant, inverted by adding the emulsion to water, which is the reaction product of 1 mol Contains nonylphenol and 20 moles of ethylene oxide. For comparison purposes, the viscosity of an inversion the water-in-oil emulsion by adding the emulsion to water containing the nonylphenol-ethylene oxide adduct contains, use as standard viscosity, and these emulsions inverted by the process according to the invention correspond to a complete dissolution of the polymer in water.

Die Standardviskosität im hierin verwendeten Sinn ist daher als die Viskosität bei 250C einer Wasser-in-Oel-Emulsion eines Acrylamidpolymers angegebener Zusammensetzung definiert, die durch Zugabe der Emulsion zu Wasser erhalten wurde, das als oberflächenaktives Mittel das Reaktionsprodukt aus 1 Mol Nonylphenol und 12 Mol Aethylenoxid in einer Menge von 16 %, bezogen auf das Gewicht an Polymer in der Emulsion, enthält, wobei die invertierte Emulsion auf einen Polymergehalt von 0,1 % verdünnt ist, soviel Natriumchlorid enthält, dass man in Bezug darauf eine 1-molare Lösung hat, im Falle eines kationischen Polymers auf einen pH-Wert von 5,5 eingestellt ist und im Falle einesThe standard viscosity in the sense used here is therefore defined as the viscosity at 25 0 C of a water-in-oil emulsion of an acrylamide polymer of the specified composition, which was obtained by adding the emulsion to water which, as a surface-active agent, is the reaction product of 1 mole of nonylphenol and Contains 12 mol of ethylene oxide in an amount of 16%, based on the weight of polymer in the emulsion, the inverted emulsion being diluted to a polymer content of 0.1%, containing enough sodium chloride that a 1 molar Solution has, in the case of a cationic polymer, is adjusted to a pH of 5.5 and in the case of a

509885/103S509885 / 103S

- 12 - 25 422- 12 - 25 422

anionischen oder nichtionischen Polymers auf einen pH-Wert von 8/0 eingestellt ist, und wobei die Viskositätsmessung 2 Stunden nach erfolgter Inversion durchgeführt wird.anionic or nonionic polymer to pH of 8/0 is set, and the viscosity measurement is carried out 2 hours after the inversion has taken place.

In jedem Fall wird daher ein Teil der hergestellten Emulsion zur Bestimmung ihrer . Standardviskosität verwendet. Es werden dann verschiedene oberflächenaktive Mittel untersucht, indem man diese oberflächenaktiven Mittel zu derj Wasser-in-Oel-Emulsion zusetzt und die Emulsion durch Verdünnen der so modifizierten Emulsion mit Wasser invertiert. 2 Stunden nach erfolgter Inversion stellt man die invertierte und verdünnte Emulsion auf den geeigneten Feststoffgehalt (0,1 %) , den geeigneten Salzgehalt (1 m) und den entsprechenden pH-Wert (5,5 oder 8,0) ein, worauf man die Viskosität der jeweiligen invertierten Emulsion bestimmt und in % des Standardviskositätswertes angibt. Invertierte Viskositätswerte, die weniger als 100 % der Standardviskosität ausmachen, zeigen, dass es innerhalb der zweistündigen Versuchszeit zu keiner völligen Auflösung des Polymers kam. Invertierte Viskositätswerte, die etwa 90 % oder mehr der Standardviskosität ausmachen, zeigen, dass das Polymer praktisch vollständig gelöst ist.In each case, therefore, part of the emulsion produced is used to determine its. Standard viscosity used. Various surface active agents are then examined by adding these surface active agents to the Add water-in-oil emulsion and dilute the emulsion the so modified emulsion is inverted with water. The inverted one is set 2 hours after the inversion has taken place and diluted emulsion to the appropriate solids content (0.1%), the appropriate salt content (1 m) and the corresponding pH value (5.5 or 8.0), whereupon the viscosity of the respective inverted emulsion is determined and in% of the standard viscosity value. Inverted viscosity values that are less than 100% of the standard viscosity show that there was no complete dissolution of the Polymers came. Inverted viscosity values that are about 90% or more of the standard viscosity indicate that the Polymer is practically completely dissolved.

VergleichsversucheComparative experiments

Unter Verwendung des gemäss Beispiel 1 hergestellten Polymers, das ein nichtionisches Homopolymer aus Acrylamid ist, gibt man ein durch Umsetzen von 1 Mol eines Gemisches aus C ?~C-. Fettalkoholen mit 7 Mol Aethylenoxid erhaltenes nichtionisches oberflächenaktives Mittel zu der Wasser-in-Oel-Emulsion in einer Menge von 16 % zu, und zwar bezogenUsing the polymer prepared according to Example 1, which is a nonionic homopolymer of acrylamide, one is given by reacting 1 mol of a mixture of C ? ~ C-. Fatty alcohols with 7 mol of ethylene oxide obtained nonionic surface-active agent to the water-in-oil emulsion in an amount of 16%, based on

509885/10 35509885/10 35

- 13 - ' 25 422- 13 - '25 422

auf das Gewicht an Polymer in der Emulsion. Zu Vergleichszwecken wird ein anderer Ansatz hergestellt, und zwar unter Verwendung der gleichen Menge eines durch Umsetzen von 1 Mol Octylphenol mit 3 Mol Aethylenoxid hergestellten oberflächenaktiven Mittels. Diese beiden modifizierten Wasser-in-Oel-Emulsionen werden dann durch Verdünnen mit Wasser auf einen Polymergehalt von 0,2 % invertiert. Nach 2 Stunden stellt man die invertierten Emulsionen auf einen 1-molaren Natriumchloridgehalt, auf 0,1 % Polymergehalt und auf einen pH-Wert von 8,0 ein. Sodann werden die Lösungsviskositäten bei 250C ermittelt, und die dabei erhaltenen Ergebnisse sind wie folgt:based on the weight of polymer in the emulsion. For comparison purposes, a different approach is made using the same amount of a surfactant prepared by reacting 1 mole of octylphenol with 3 moles of ethylene oxide. These two modified water-in-oil emulsions are then inverted by dilution with water to a polymer content of 0.2%. After 2 hours, the inverted emulsions are adjusted to a 1 molar sodium chloride content, to 0.1% polymer content and to a pH of 8.0. The solution viscosities are then determined at 25 ° C., and the results obtained are as follows:

Beispiel Surfactans Lösungsviskosität % an Standardviskosität Example Surfactans solution viscosity % of standard viscosity

1 C12~C14 Alkoho1 + 1 C 12 ~ C 14 Alcohol 1 +

7 Mol EO* 1007 moles EO * 100

Vergleich Octylphenol + 3 MolCompare octylphenol + 3 mol

EO* 21EO * 21

* EO = Aethylenoxid* EO = ethylene oxide

Die obigen Ergebnisse zeigen die überlegene Wirksamkeit erfindungsgemässer oberflächenaktiver Mittel gegenüber bekannten Mitteln bei der Freisetzung des Polymers in die Lösung.The above results show the superior effectiveness of surfactants of the present invention over known ones Agents in releasing the polymer into solution.

509885/1035509885/1035

14 -· 25 42214-25 422

Untersuchung einer gealterten EmulsionInvestigation of an aged emulsion

Die Wasser-in-Oel-Emulsion gemäss Beispiel 1, die mit dem Reaktionsprodukt aus 1 Mol gemischter C1 -,-C, .-Fettalkohole.mit 7 Mol Aethylenoxid versetzt ist, und bei der dieses oberflächenaktive Mittel völlig mit der Emulsion kompatibel ist, wird vor der Inversion über eine Zeitspanne von 2 Monaten bei Raumtemperatur gealtert. Nach erfolgter Inversion wird die Lösungsviskosität wie in Beispiel 1 ermittelt, und sie beträgt dann 90 % der Standardviskosität. Dieses Beispiel zeigt, dass die erfindungsgemässe selbstinvertierende Emulsion lange Zeit stabil ist.The water-in-oil emulsion according to Example 1, which is mixed with the reaction product of 1 mole of mixed C 1 -, - C,.-Fettalkohole.mit 7 moles of ethylene oxide, and in which this surface-active agent is completely compatible with the emulsion , is aged for a period of 2 months at room temperature before inversion. After the inversion has taken place, the solution viscosity is determined as in Example 1, and it is then 90% of the standard viscosity. This example shows that the self-inverting emulsion according to the invention is stable for a long time.

KompatibilitätsversucheCompatibility attempts

Unter Verwendung der gemäss Beispiel 1 hergestellten Ausgangs-Using the starting material prepared according to Example 1

-Wasser'-in-Oel-Emulsion werden Teilmengen der Emulsion mit einer Reihe wasserlöslicher oberflächenaktiver Mittel, bezogen auf das Gewicht an darin enthaltenem Polymer, versetzt, um so die Kompatibilität zu bestimmen. Die Beurteilung der oberflächenaktiven Mittel führt zu folgenden Ergebnissen:-Wasser'-in-Oel-Emulsion are subsets of the emulsion with a range of water soluble surfactants based on the weight of polymer contained therein, offset to determine compatibility. The evaluation of the surfactants leads to the following Results:

Surfactans KompatibilitätSurfactans compatibility

Polymer aus 30 % EO* + 70 %Polymer made from 30% EO * + 70%

PO** MG=1200 inkompatibelPO ** MG = 1200 incompatible

Nonylphenol + 12 EO inkompatibelNonylphenol + 12 EO incompatible

Stearylamin + 15 EO inkompatibelStearylamine + 15 EO incompatible

Stearylamin + 20 EO inkompatibelStearylamine + 20 EO incompatible

* EO = Aethylenoxid
** PO = Propylenoxid
* EO = ethylene oxide
** PO = propylene oxide

509885/1035509885/1035

αΙ&λ 79 A αΙ & λ 79 A

VergleichsversuchComparative experiment

Unter Verwendung der gemäss Beispiel 1 hergestellten Ausgangs - Wasser-in-Oel-Emulsion beurteilt man eine Reihe oberflächenaktiver Mittel nach dem oben beschriebenen Untersuchungsverfahren. Die verwendeten Surfactans bzw. oberflächenaktiven Mittel und die dabei erhaltenen Ergebnisse sind wie folgt:Using the output prepared according to Example 1 - A number of water-in-oil emulsions are assessed surface-active agent according to the test method described above. The surfactants or Surfactants and the results obtained are as follows:

Surfactants Lösungsviskosität % an Standardviskosität Surfactants solution viscosity % of standard viscosity

PolyäthylenglykolPolyethylene glycol

1500-Dioleat ■ 15.1500 dioleate ■ 15.

Ricinusöl + 12 EO 26Castor Oil + 12 EO 26

Saccharosepaimitat 16Sucrose imitation 16

Beispiel 2;Example 2;

Nach der im Beispiel 1 beschriebenen Arbeitsweise wird eine Wasser-in-Oel-Polymeremulsion hergestellt, wobei man abweichend davon ein auf einen Monomergehalt von 70 % Acrylamid und 30 % Acrylsäure bezogenes Polymer verwendet und anstelle des bei Beispiel 1 eingesetzten Initiators die Ausgangszubereitung, bezogen auf das Monomergewicht, mit 100 ppm Natriumbromat versetzt, und während der Polymerisation 100 ppm Natriummetabisulfit in Inkrementen zugibt.According to the procedure described in Example 1, a water-in-oil polymer emulsion is prepared, wherein one in contrast to this, a polymer based on a monomer content of 70% acrylamide and 30% acrylic acid is used and instead of the initiator used in Example 1, the starting preparation, based on the monomer weight, mixed with 100 ppm sodium bromate, and 100 ppm sodium metabisulphite in increments during the polymerization admits.

Teilmengen der gemäss Beispiel 2 erhaltenen Wasser-in-Oel-Emulsion werden in getrennten Versuchen mit verschiedenenPartial amounts of the water-in-oil emulsion obtained according to Example 2 are carried out in separate experiments with different

509885/1035509885/1035

ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED

oberflächenaktiven Mitteln versetzt, worauf man die Inversion nach dem oben beschriebenen Untersuchungsverfahren durchführt. Die hierzu verwendeten oberflächenaktiven Mittel und die dabei erhaltenen Ergebnisse sind wie folgt:Surfactants added, whereupon the inversion carried out according to the test procedure described above. The surface-active substances used for this purpose Means and the results obtained are as follows:

Surfactans Lösungsviskosität % an Standardviskosität Surfactan's solution viscosity % of standard viscosity

Reaktionsprodukt ausReaction product from

1 Mol gemischten C ,.-C1 o 1 mole of mixed C, - C 1 o

LZ Io
Fettalkoholen und 8 Mol EO 91
LZ Io
Fatty alcohols and 8 moles of EO 91

Reaktionsprodukt aus 1 Mol gemischten C12-C-. Fettalkoholen und 7 Mol EO 98Reaction product of 1 mole of mixed C 12 -C-. Fatty alcohols and 7 moles of EO 98

Reaktionsprodukt aus 1 Mol gemischten C12-C,g AlkoholenReaction product from 1 mole of mixed C 12 -C, g alcohols

und 9 Mol EO 50and 9 moles of EO 50

Reaktionsprodukt aus 1 MolReaction product from 1 mol

Laurylalkohol und 8 Mol EO 100Lauryl alcohol and 8 moles of EO 100

Reaktionsprodukt aus 1 MolReaction product from 1 mol

Oleylalkohol und 10 Mol EO 100Oleyl alcohol and 10 moles of EO 100

Beispiel 3:Example 3:

Nach der in Beispiel 2 beschriebenen Arbeitsweise wird eine Wasser-in-Oel-Emulsion hergestellt, wobei man abweichend davon ein auf einen Monomergehalt von 13,3 MoI-% Dimethylaminoäthylmethacrylat und 86,7 Mol-% Acrylamid bezogenes Polymer verwendet. Die so erhaltene Emulsion wird nach dem oben erwähnten Untersuchungsverfahren invertiert, und zwar unter Verwendung des ReaktionsproduktesAccording to the procedure described in Example 2, a water-in-oil emulsion is produced, with one deviating one of which has a monomer content of 13.3 mol% dimethylaminoethyl methacrylate and 86.7 mol% acrylamide sourced polymer used. The emulsion obtained in this way is inverted according to the above-mentioned test method, using the reaction product

509885/1035509885/1035

- 3 7 -- 3 7 -

aus 1 Mol gemischten C1 -C .-Fettalkoholen und 7 Mol Aethylenoxid. Die Lösungsviskosität der invertierten Emulsion liegt bei 99 % der Standardviskosität.from 1 mole of mixed C 1 -C. fatty alcohols and 7 moles of ethylene oxide. The solution viscosity of the inverted emulsion is 99% of the standard viscosity.

VergleichsversuchComparative experiment

Beispiel 3 wird im einzelnen wiederholt, wobei man abweichend davon als- oberflächenaktives Mittel jedoch das Reaktionsprodukt aus 1 Mol Octylphenol und 10 Mol Aethylenoxid verwendet. Die Lösungsviskosität der invertierten Emulsion beträgt 78 % der Standardviskosxtät.Example 3 is repeated in detail, but notwithstanding that the surface-active agent used is the Reaction product of 1 mole of octylphenol and 10 moles of ethylene oxide is used. The solution viscosity of the inverted Emulsion is 78% of the standard viscosity.

509885/10 3 5509885/10 3 5

ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED

Claims (10)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Stabile selbstinvertierende Wasser-in-Oel-Emulsion, dadurch gekennzeichnet, dass in ihr ein fein verteiltes Acrylamidpolymer und als invertierendes oberflächenaktives Mittel das Reaktionsprodukt aus 1 Mol eines Fettalkohols mit etwa 12 bis 18 Kohlenstoffatomen und aus etwa 6 bis etwa 15 Mol Aethylenoxid in einer Menge zwischen etwa 8 und etwa 15 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht an Polymer1. Stable self-inverting water-in-oil emulsion, characterized in that it contains a finely divided Acrylamide polymer and, as an inverting surfactant, the reaction product of 1 mole of a fatty alcohol having about 12 to 18 carbon atoms and from about 6 to about 15 moles of ethylene oxide in an amount between about 8 and about 15 weight percent based on the weight of the polymer in dieser Emulsion, dispergiert sind.in this emulsion, are dispersed. 2. Emulsion nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Acrylamidpolymer ein Homopolymer von Acrylamid ist.2. Emulsion according to claim 1, characterized in that the acrylamide polymer is a homopolymer of acrylamide is. 3. Emulsion nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Acrylamidpolymer ein anionisches Polymer ist.3. Emulsion according to claim 1, characterized in that that the acrylamide polymer is an anionic polymer. 4. Emulsion nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Acrylamidpolymer ein kationisches Polymer ist.4. Emulsion according to claim 1, characterized in that the acrylamide polymer is a cationic polymer. 5. Verfahren zur raschen Auflösung eines Acrylamidpolymer s in Wasser, indem man (A) eine Wasser-in-Oel-Emulsion herstellt, in der ein fein verteiltes Acrylamidpolymer und ein kompatibles wasserlösliches oberflächenaktives Mittel dispergiert ist, und (B) die erhaltene
Emulsion durch Verdünnen mit Wasser invertiert, wodurch das Acrylamidpolymer in das Wasser in Form einer Lösung übergeht, dadurch gekennzeichnet, dass man als oberflächenaktives Mittel das Reaktionsprodukt aus 1 Mol eines Fettalkohols mit etwa 12 bis 18 Kohlenstoffatomen und aus etwa
5. A method for rapidly dissolving an acrylamide polymer in water by preparing (A) a water-in-oil emulsion in which a finely divided acrylamide polymer and a compatible water-soluble surfactant are dispersed, and (B) the obtained one
Emulsion inverted by dilution with water, whereby the acrylamide polymer passes into the water in the form of a solution, characterized in that the reaction product of 1 mole of a fatty alcohol with about 12 to 18 carbon atoms and about
509885/1035509885/1035 25 42225 422 6 bis etwa 15 Mol Aethylenoxid in einer Menge von etwa 8 bis etwa 15 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht an Polymer in der Emulsion, verwendet.6 to about 15 moles of ethylene oxide in an amount of about 8 to about 15% by weight, based on the weight of the polymer in the emulsion.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass man als Acrylamidpolymer ein Homopolymer von Acrylamid verwendet. 6. The method according to claim 5, characterized in that that a homopolymer of acrylamide is used as the acrylamide polymer. 7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass man als Acrylamidpolymer ein anionisches Polymer verwendet. 7. The method according to claim 5, characterized in that that an anionic polymer is used as the acrylamide polymer. 8. Verfahren nach Anspruch 5, dadruch gekennzeichnet, dass man als Acrylamidpolymer ein kationischen Polymer verwendet.8. The method according to claim 5, characterized in that the acrylamide polymer is a cationic polymer used. 9. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass man als oberflächenaktives Mittel das Reaktionsprodukt aus 1 Mol gemischten ct2""ci4 ~ Fettalkoholen und aus 7 Mol Aethylenoxid verwendet.9. The method according to claim 5, characterized in that the surface-active agent used is the reaction product of 1 mole of mixed c t2 "" c i4 ~ fatty alcohols and of 7 moles of ethylene oxide. 10. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass man asl oberflächenaktives Mittel das Reaktionsprodukt aus 1 Mol gemischten c 12""Ci8 ~Fettalk°h-°len un(^ aus 8 Mol Aethylenoxid verwendet,10. The method according to claim 7, characterized in that the reaction product of 1 mole of mixed c 12 "" C i8 ~ Fetta lk ° h- ° l en un ( ^ from 8 moles of ethylene oxide is used as the surface-active agent, 509885/1035509885/1035
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