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DE2339743C2 - Process for developing a recording material containing silver halide - Google Patents

Process for developing a recording material containing silver halide

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Publication number
DE2339743C2
DE2339743C2 DE19732339743 DE2339743A DE2339743C2 DE 2339743 C2 DE2339743 C2 DE 2339743C2 DE 19732339743 DE19732339743 DE 19732339743 DE 2339743 A DE2339743 A DE 2339743A DE 2339743 C2 DE2339743 C2 DE 2339743C2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
udf54
udf53
silver halide
recording material
formazan
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19732339743
Other languages
German (de)
Other versions
DE2339743A1 (en
Inventor
Agostino Savona Baldassarri
Walter Quiliano Ferro
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
3M Co
Original Assignee
Minnesota Mining and Manufacturing Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Minnesota Mining and Manufacturing Co filed Critical Minnesota Mining and Manufacturing Co
Publication of DE2339743A1 publication Critical patent/DE2339743A1/en
Application granted granted Critical
Publication of DE2339743C2 publication Critical patent/DE2339743C2/en
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C251/00Compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton
    • C07C251/72Hydrazones
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03CPHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
    • G03C1/00Photosensitive materials
    • G03C1/005Silver halide emulsions; Preparation thereof; Physical treatment thereof; Incorporation of additives therein
    • G03C1/06Silver halide emulsions; Preparation thereof; Physical treatment thereof; Incorporation of additives therein with non-macromolecular additives
    • G03C1/34Fog-inhibitors; Stabilisers; Agents inhibiting latent image regression

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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
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  • Materials Engineering (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
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  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entwicklung eines bildmäßig belichteten silberhalogenidhaltigen Aufzeichnungsmaterials in Gegenwart eines mesosubstituierten Formazans.The invention relates to a process for developing an image-wise exposed silver halide-containing recording material in the presence of a meso-substituted formazan.

Antischleiermittel werden zur Verhinderung des Schleiers in den unbelichteten Bereichen eines Bildes verwendet. Sehr wirksame Verbindungen für diesen Zweck sind einige Verbindungen aus der Klasse der mesosubstituierten Formazane, die in der US-PS 32 77 556 beschrieben sind. Diese Verbindungen haben jedoch den Nachteil, daß sie eine Restfärbung im verarbeiteten photographischen Aufzeichnungsmaterial hinterlassen. Ferner rufen sie in einer photographischen Silberhalogenidemulsion, der sie einverleibt wurden, eine erhebliche Verminderung der Empfindlichkeit hervor und sie zeigen überhaupt keine Wirkung, wenn sie nur den Verarbeitungsbädern einverleibt werden.Antifogging agents are used to prevent fogging in the unexposed areas of an image. Very effective compounds for this purpose are some of the meso-substituted formazans described in US Pat. No. 3,277,556. However, these compounds have the disadvantage that they leave a residual color in the processed photographic recording material. Furthermore, they cause a considerable reduction in the sensitivity of a photographic silver halide emulsion in which they are incorporated and they have no effect at all when incorporated only in the processing baths.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Entwicklung eines bildmäßig belichteten silberhalogenidhaltigen Aufzeichnungsmaterials in Gegenwart eines mesosubstituierten Formazans zu schaffen, bei dem die Nachteile der bekannten Formazane nicht oder in wesentlich geringerem Ausmaß auftreten. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man als Formazan eine Verbindung der allgemeinen Formel
&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz3&udf54; &udf53;vu10&udf54;verwendet, in der bedeuten
R¹ und R² jeweils eine Arylgruppe, und
R³ ein Halogenatom oder eine Hydroxyl-, Cyano- oder Pyridylgruppe, wobei die Pyridylgruppe auch als kationische Pyridiniumgruppe mit dem dazugehörigen Anion vorliegen kann.
The invention is based on the object of creating a process for developing an image-wise exposed silver halide recording material in the presence of a meso-substituted formazan, in which the disadvantages of the known formazans do not occur or occur to a much lesser extent. This object is achieved according to the invention in that a compound of the general formula
&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz3&udf54;&udf53;vu10&udf54;used in the mean
R¹ and R² each represent an aryl group, and
R³ is a halogen atom or a hydroxyl, cyano or pyridyl group, where the pyridyl group can also be present as a cationic pyridinium group with the corresponding anion.

Die bevorzugten Arylgruppen R¹ und R² sind substituierte oder unsubstituierte Phenyl- oder Naphthylgruppen. Als Substituenten kommen z. B. Alkyl- und Alkoxygruppen mit vorzugsweise 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Halogenatome, vorzugsweise Chlor- und Bromatome, und Nitro- und Hydroxylgruppen in Frage. Die bevorzugten Halogenatome für den Substituenten R³ sind das Chlor-, Brom- und Jodatom, insbesondere das Jodatom. Die Pyridylgruppe kann substituiert oder unsubstituiert sein. Bevorzugt ist die δ-Pyridylgruppe. Die Pyridiniumgruppe kann substituiert oder unsubstituiert sein. Beispiele für Anionen der Pyridiniumgruppe sind die Halogenidionen, das Methylsulfat-, p-Toluolsulfonat- und Pikratanion.The preferred aryl groups R¹ and R² are substituted or unsubstituted phenyl or naphthyl groups. Possible substituents are, for example, alkyl and alkoxy groups with preferably 1 to 4 carbon atoms, halogen atoms, preferably chlorine and bromine atoms, and nitro and hydroxyl groups. The preferred halogen atoms for the substituent R³ are the chlorine, bromine and iodine atom, in particular the iodine atom. The pyridyl group can be substituted or unsubstituted. The δ- pyridyl group is preferred. The pyridinium group can be substituted or unsubstituted. Examples of anions of the pyridinium group are the halide ions, the methyl sulfate, p-toluenesulfonate and picrate anion.

Die erfindungsgemäß verwendeten Formazane wirken als Antischleiermittel. Ihre Wirkung hängt vor allem von der Art des Substituenten R³ und weniger von der Art der Substituenten R¹ und R² ab. Formazane der allgemeinen Formel, in der R³ eine Hydroxyl- oder Cyanogruppe bedeutet, zeigen die besten Ergebnisse, wenn sie in einer Silberhalogenidemulsionsschicht des Aufzeichnungsmaterials enthalten sind, während Formazane der allgemeinen Formel, in der R³ ein Jodatom bedeutet, dann besonders wertvoll sind, wenn sie in einem Vor- oder Entwicklungsbad enthalten sind.The formazans used in accordance with the invention act as antifogging agents. Their effect depends primarily on the nature of the substituent R³ and less on the nature of the substituents R¹ and R². Formazans of the general formula in which R³ represents a hydroxyl or cyano group show the best results when they are contained in a silver halide emulsion layer of the recording material, while formazans of the general formula in which R³ represents an iodine atom are particularly valuable when they are contained in a pre- or developing bath.

Die Beispiele 1 bis 10 erläutern die Herstellung von erfindungsgemäß verwendeten Formazanen. In den Beispielen 11 bis 15 ist das erfindungsgemäße Verfahren selbst erläutert.Examples 1 to 10 illustrate the preparation of formazans used according to the invention. Examples 11 to 15 illustrate the process according to the invention itself.

Beispiel 1example 1 1,5-Diphenyl-3-hydroxyformazan1,5-Diphenyl-3-hydroxyformazan

Die Verbindung wird nach Bamberger, E. Padova, Ormerod Annalen Bd. 446 (1925), S. 260, durch Oxidation von 0,03 Mol Diphenylcarbazid mit 7,2 g 31,5%igem Wasserstoffperoxid (20 ml) in 20 ml Essigsäure hergestellt. Die Umsetzung wird 40 Stunden lang bei Raumtemperatur durchgeführt. Das Produkt wird aus Äthanol umkristallisiert. Man erhält feine rotorange gefärbte Nadeln vom F. 158°C. Ausbeute 4 g (55% d. Th.). Andere substituierte 3-Hydroxyformazane können in analoger Weise hergestellt werden.The compound is prepared according to Bamberger, E. Padova, Ormerod Annalen vol. 446 (1925), p. 260, by oxidation of 0.03 mol of diphenylcarbazide with 7.2 g of 31.5% hydrogen peroxide (20 ml) in 20 ml of acetic acid. The reaction is carried out for 40 hours at room temperature. The product is recrystallized from ethanol. Fine red-orange needles of melting point 158°C are obtained. Yield 4 g (55% of theory). Other substituted 3-hydroxyformazanes can be prepared in an analogous manner.

Beispiel 2Example 2 1,5-Diphenyl-3-cyanformazan1,5-Diphenyl-3-cyanoformazane

Die Verbindung wird nach E. Wedekind, Berichte der deutschen chemischen Gesellschaft, Bd. 30 (1897), S. 2993, durch Kuppeln von 1 Mol Phenyldiazoniumchlorid mit 1 Mol Cyanessigester in verdünnter Natronlauge hergestellt. Nach Umkristallisation aus Äthanol werden rote Kristalle vom F. 175°C erhalten. Ausbeute 30% d. Th. Dieses Verfahren kann zur Herstellung anderer 3-Cyanformazane unter Verwendung der entsprechenden diazotierbaren aromatischen Amine verwendet werden.The compound is prepared according to E. Wedekind, Berichte der deutschenchemische Gesellschaft, vol. 30 (1897), p. 2993, by coupling 1 mole of phenyldiazonium chloride with 1 mole of cyanoacetic ester in dilute sodium hydroxide solution. After recrystallization from ethanol, red crystals of melting point 175°C are obtained. Yield 30% of theory. This process can be used to prepare other 3-cyanoformazanes using the corresponding diazotizable aromatic amines.

Beispiel 3Example 3 1,5-Diphenyl-3-chlorformazan1,5-diphenyl-3-chloroformazan

Die Verbindung wird nach H. Irving und C. F. Bell, J. Chem. Soc. 1953, S. 3538, durch Kuppeln von 1,1 Mol Benzoldiazoniumchlorid mit 1 Mol Chlormalonsäure in mit Natriumacetat gepufferter verdünnter Natronlauge durchgeführt. Nach Umkristallisation aus Aceton werden hellrote Prismen vom F. 154°C erhalten. Ausbeute 35% d. Th. Andere Formazane mit einem Chloratom in 3-Stellung können unter Verwendung des entsprechenden diazotierbaren aromatischen Amins hergestellt werden.The compound is prepared according to H. Irving and C. F. Bell, J. Chem. Soc. 1953, p. 3538, by coupling 1.1 mol of benzenediazonium chloride with 1 mol of chloromalonic acid in dilute sodium hydroxide solution buffered with sodium acetate. After recrystallization from acetone, light red prisms with a melting point of 154°C are obtained. Yield 35% of theory. Other formazans with a chlorine atom in the 3-position can be prepared using the corresponding diazotizable aromatic amine.

Beispiel 4Example 4 1,5-Diphenyl-3-jodformazan1,5-Diphenyl-3-iodoformazan

Die Verbindung wird nach R. Fusco und R. Romani, Gazz. Chim. Ital., Bd. 76 (1946), S. 419, durch Umsetzung von 1 Mol 1,5-Diphenyl-3-chlorformazan mit 4 Mol Natriumjodid in siedendem Aceton hergestellt. Nach dem Verdünnen mit Wasser scheidet sich das Produkt ab und wird aus Äthanol umkristallisiert. Man erhält rote Prismen vom F. 143°C in einer Ausbeute von 75% d. Th. Andere 3-Jodformazane können aus den entsprechenden 3-Chlorformazanen hergestellt werden.The compound is prepared according to R. Fusco and R. Romani, Gazz. Chim. Ital., vol. 76 (1946), p. 419, by reacting 1 mole of 1,5-diphenyl-3-chloroformazan with 4 moles of sodium iodide in boiling acetone. After dilution with water, the product separates and is recrystallized from ethanol. Red prisms of melting point 143°C are obtained in a yield of 75% of theory. Other 3-iodoformazanes can be prepared from the corresponding 3-chloroformazanes.

Beispiel 5Example 5 1,5-(4-Brom)-diphenyl-3-bromformazan1,5-(4-Bromo)-diphenyl-3-bromoformazan

Die Verbindung wird nach H. Irving und C. F. Bell, J. Chem. Soc. 1953, S. 3538, durch Umsetzung von 1 Mol 1,5-Diphenyl-3H-formazan mit 3 Mol Brom in Essigsäure hergestellt. Nach Umkristallisation aus einem Gemisch von Dioxan und Wasser werden rote Kristalle vom F. 215°C erhalten. Ausbeute 20% d. Th.The compound is prepared according to H. Irving and C. F. Bell, J. Chem. Soc. 1953, p. 3538, by reacting 1 mole of 1,5-diphenyl-3H-formazan with 3 moles of bromine in acetic acid. After recrystallization from a mixture of dioxane and water, red crystals of melting point 215°C are obtained. Yield 20% of theory.

Beispiel 6Example 6 1,5-Diphenyl-3-( w )-pyridinformazan1,5-Diphenyl-3- ( w ) -pyridineformazan

Die Verbindung wird nach D. L. Pain, H. G. Cottrel und R. Slack, J. Chem. Soc. 1954, S. 2968, durch Kuppeln von 1 Mol Benzoldiazoniumchlorid mit 1 Mol 4-Pyridinaldehydphenylhydrazon in Gegenwart von Pyridin hergestellt. Es werden dunkelrote, gelbreflektierende Kristalle erhalten. Nach Umkristallisation aus Nitromethan schmilzt die Verbindung bei 187°C. Ausbeute 25% d. Th.The compound is prepared according to D. L. Pain, H. G. Cottrel and R. Slack, J. Chem. Soc. 1954, p. 2968, by coupling 1 mol of benzene diazonium chloride with 1 mol of 4-pyridine aldehyde phenylhydrazone in the presence of pyridine. Dark red, yellow-reflecting crystals are obtained. After recrystallization from nitromethane, the compound melts at 187°C. Yield 25% of theory.

Das vorstehend beschriebene Verfahren kann zur Herstellung der verschiedensten Formazane dienen, in denen die Substituenten in 1- und 5-Stellung gleiche oder verschiedene Arylgruppen oder substituierte Arylgruppen oder heterocyclische Ringe bedeuten, und der Substituent in 3-Stellung eine substituierte oder unsubstituierte Arylgruppe, eine Alkylgruppe oder ein heterocyclischer Ring ist.The process described above can be used to prepare a wide variety of formazans in which the substituents in the 1- and 5-positions are identical or different aryl groups or substituted aryl groups or heterocyclic rings, and the substituent in the 3-position is a substituted or unsubstituted aryl group, an alkyl group or a heterocyclic ring.

Beispiel 7Example 7 1,5-Diphenyl-3-( δ )-N-methylpyridiniumformazan-jodid1,5-Diphenyl-3- ( δ ) -N-methylpyridinium formazan iodide

Die Verbindung wird nach D. L. Pain, H. G. Cottrel und R. Slack, J. Chem. Soc. 1954, S. 2968, durch Umsetzung des in Beispiel 6 erhaltenen 1,5-Diphenyl-3-( δ )-pyridinformazans mit überschüssigem Methyljodid hergestellt. Nach Umkristallisation des erhaltenen Produkts aus Nitromethan werden feine dunkelrote Nadeln vom F. 232°C in einer Ausbeute von 70% d. Th. erhalten.The compound is prepared according to DL Pain, HG Cottrel and R. Slack, J. Chem. Soc. 1954, p. 2968, by reacting the 1,5-diphenyl-3- ( δ ) -pyridineformazane obtained in Example 6 with excess methyl iodide. After recrystallization of the resulting product from nitromethane, fine dark red needles of melting point 232°C are obtained in a yield of 70% of theory.

Beispiel 8Example 8 1,5-Diphenyl-3-( δ )-N-methylpyridiniumformazan-methylsulfat1,5-Diphenyl-3- ( δ ) -N-methylpyridinium formazan methylsulfate

Diese Verbindung wird gemäß Beispiel 7 durch Umsetzen von 1,5-Diphenyl-3-( δ )-pyridinformazan mit Dimethylsulfat hergestellt. Nach Umkristallisation aus Nitromethan schmilzt das Produkt bei 220°C.This compound is prepared according to Example 7 by reacting 1,5-diphenyl-3- ( δ ) -pyridineformazan with dimethyl sulfate. After recrystallization from nitromethane, the product melts at 220°C.

Beispiel 9Example 9 1,5-Diphenyl-3-( δ )-N-methylpyridiniumformazan-p-toluolsulfonat1,5-Diphenyl-3- ( δ ) -N-methylpyridinium formazan p-toluenesulfonate

Die Verbindung wird gemäß Beispiel 7 durch Umsetzen von 1,5-Diphenyl-3-( δ )-pyridinformazan mit p-Toluolsulfonsäuremethylester hergestellt. Nach Umkristallisation aus Nitromethan schmilzt das Produkt bei 211°C.The compound is prepared according to Example 7 by reacting 1,5-diphenyl-3- ( δ ) -pyridineformazan with methyl p-toluenesulfonate. After recrystallization from nitromethane, the product melts at 211°C.

Beispiel 10Example 10 1,5-Diphenyl-3-( δ )-pyridinniumformazan-pikrat1,5-Diphenyl-3- ( δ ) -pyridinnium formazan picrate

Die Verbindung wird gemäß Beispiel 7 durch Umsetzen von 1,5-Diphenyl-3-( δ )-pyridinformazan mit Pikrinsäure hergestellt. Nach Umkristallisation aus Nitromethan schmilzt das Produkt bei 158°C.The compound is prepared according to Example 7 by reacting 1,5-diphenyl-3- ( δ ) -pyridineformazan with picric acid. After recrystallization from nitromethane, the product melts at 158°C.

In den nachfolgenden Vergleichsversuchen werden die Verbindungen der Erfindung mit folgenden bekannten Formazanen verglichen: &udf53;vu10&udf54;&udf53;vz7&udf54; &udf53;vu10&udf54;&udf53;vz7&udf54; &udf53;vu10&udf54;&udf53;vz7&udf54; &udf53;vu10&udf54;In the following comparative tests, the compounds of the invention are compared with the following known formazans: &udf53;vu10&udf54;&udf53;vz7&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz7&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz7&udf54;&udf53;vu10&udf54;

Als photographische Silberhalogenidemulsionen, denen als Antischleiermittel die Formazane der allgemeinen Formel einverleibt werden können, kommen Emulsionen in Frage, die Silberchlorid, Silberbromid, Silberjodid und deren Gemische, z. B. ein Gemisch aus Silberbromid und Silberjodid oder Silberchlorid, Silberbromid und Silberjodid, enthalten sein können. Diese Emulsionen können synthetische Polymere als Gelatineersatz oder Zusätze, wie Dextran, Polyvinylalkohol, Polyvinylpyrrolidon, partiell verseiftes Polyvinylacetat, Polyäthylacrylat, Polymethylmethacrylat oder Polyamide enthalten. Die Silberhalogenidemulsionen können chemisch sensibilisiert sein mit aktiver Gelatine und Zusatz chemischer Sensibilisatoren, wie Thioharnstoff, Allylthioharnstoff, Thiocyanaten oder Thiosulfaten. Die Sensibilisierung kann auch durch Zusatz von Edelmetallsalzen, wie Goldsalzen, bewirkt werden. Ferner können die Emulsionen spektrale Sensibilisatoren enthalten, wie Cyanin- und Merocyaninfarbstoffe. Schließlich können die Emulsionen Farbkuppler, Filterfarbstoffe, Netzmittel, Härtungsmittel, Stabilisatoren, weitere Antischleiermittel, Weichmacher, Oxidationsmittel und Entwicklungsbeschleuniger enthalten. Zur Herstellung von photographischen Aufzeichnungsmaterialien können die Emulsionen auf üblichen Trägern, z. B. Polyester- oder Celluloseacetatfolien, aufgebracht sein.Emulsions which can contain silver chloride, silver bromide, silver iodide and mixtures thereof, e.g. a mixture of silver bromide and silver iodide or silver chloride, silver bromide and silver iodide, are suitable as photographic silver halide emulsions to which the formazans of the general formula can be incorporated as antifogging agents. These emulsions can contain synthetic polymers as gelatin substitutes or additives such as dextran, polyvinyl alcohol, polyvinylpyrrolidone, partially saponified polyvinyl acetate, polyethylene acrylate, polymethyl methacrylate or polyamides. The silver halide emulsions can be chemically sensitized with active gelatin and the addition of chemical sensitizers such as thiourea, allylthiourea, thiocyanates or thiosulfates. Sensitization can also be achieved by adding precious metal salts such as gold salts. The emulsions can also contain spectral sensitizers, such as cyanine and merocyanine dyes. Finally, the emulsions can contain color couplers, filter dyes, wetting agents, hardeners, stabilizers, other antifogging agents, plasticizers, oxidizing agents and development accelerators. To produce photographic recording materials, the emulsions can be applied to conventional supports, e.g. polyester or cellulose acetate films.

Die Formazane der allgemeinen Formel werden den photographischen Silberhalogenidemulsionen oder Verarbeitungsbädern im allgemeinen in Form einer Lösung einverleibt. Als Lösungsmittel werden die üblichen Lösungsmittel in der Photographie verwendet, wie Äthanol, Aceton, Dioxan und Dimethylformamid.The formazans of the general formula are generally incorporated into the photographic silver halide emulsions or processing baths in the form of a solution. The solvents used are the usual solvents in photography, such as ethanol, acetone, dioxane and dimethylformamide.

Vorzugsweise werden die Formazane den Emulsionsschichten einverleibt. Sie können jedoch auch in benachbarte Schichten untergebracht werden, sofern die Silberhalogenidemulsionsschichten mit diesen Schichten in reaktionsfähigem Zusammenhang stehen. Die Formazane der allgemeinen Formel werden vorzugsweise in Mengen von 0,002 bis 0,2, insbesondere von 0,004 bis 0,1, mMol pro Mol Silberhalogenid verwendet.The formazans are preferably incorporated into the emulsion layers. However, they can also be incorporated into adjacent layers provided the silver halide emulsion layers are in a reactive relationship with these layers. The formazans of the general formula are preferably used in amounts of 0.002 to 0.2, in particular 0.004 to 0.1, mmol per mole of silver halide.

Als Verarbeitungsbäder kommen photographische Vorbäder, wie sie z. B. zur Behandlung photographischer Emulsionsschichten mit einer Entwicklerlösung verwendet werden, in Frage. Die Vorentwicklerbäder reagieren im allgemeinen sauer und können Härtungsmittel, wie Aldehyde, enthalten. Die Formazane der allgemeinen Formel können auch in Entwicklerbädern verwendet werden. Diese Bäder reagieren im allgemeinen alkalisch und enthalten einen oder mehrere photographische Entwickler, wie Hydrochinon und/oder N-Methyl-p-aminophenolsulfat bzw. und/oder 1-Phenyl-3-pyrazolidon oder verschiedene Entwickler des p-Phenyldiamintyps, die zur Farbentwicklung verwendet werden. In den Verarbeitungsbädern, das heißt den Vorbädern und Entwicklungsbädern, werden die Formazane der allgemeinen Formel vorzugsweise in einer Menge von 0,025 bis 2 mMol pro Liter verwendet. Verarbeitungsbäder, welche die Formazane der allgemeinen Formel enthalten, können bei höheren Temperaturen, z. B. bei 35°C, eingesetzt werden.Photographic pre-baths, such as those used for treating photographic emulsion layers with a developer solution, can be used as processing baths. The pre-developer baths generally react acidically and can contain hardeners such as aldehydes. The formazans of the general formula can also be used in developer baths. These baths generally react alkaline and contain one or more photographic developers such as hydroquinone and/or N-methyl-p-aminophenol sulfate or and/or 1-phenyl-3-pyrazolidone or various developers of the p-phenyldiamine type which are used for color development. In the processing baths, i.e. the pre-baths and developing baths, the formazans of the general formula are preferably used in an amount of 0.025 to 2 mmol per liter. Processing baths which contain the formazans of the general formula can be used at higher temperatures, e.g. at 35°C.

Beispiel 11Example 11

Eine hochempfindliche photographische Silberhalogenidemulsion mit 1,8 Mol-% Silberjodid und 98,2 Mol-% Silberbromid und mit einem Mengenverhältnis von Silbersalz, berechnet als Silber, zu Gelatine von 1,6 wird in mehrere Teile unterteilt. Ein Teil der photographischen Emulsion wird ohne weitere Verarbeitung auf einen Cellulosetriacetatträger aufgetragen. Die anderen Teile werden mit den in Tabelle I aufgeführten Verbindungen in den angegebenen Mengen versetzt und ebenfalls auf einen Cellulosetriacetatträger aufgetragen. Proben der erhaltenen Aufzeichnungsmaterialien werden hierauf mit einer Wolframlampe belichtet und 5 Minuten lang bei 20°C mit einer Entwicklerlösung folgender Zusammensetzung entwickelt:

  • N-Methyl-p-aminophenolsulfat 2,2 g
  • Hydrochinon 8,8 g
  • Na&sub2;So&sub2; 72 g
  • KBr 4 g
  • Na&sub2;CO&sub3; 48 g
  • mit Wasser aufgefüllt auf 1000 ml

A high-sensitivity photographic silver halide emulsion with 1.8 mol% silver iodide and 98.2 mol% silver bromide and with a ratio of silver salt, calculated as silver, to gelatin of 1.6 is divided into several parts. One part of the photographic emulsion is applied to a cellulose triacetate support without further processing. The other parts are mixed with the compounds listed in Table I in the amounts indicated and also applied to a cellulose triacetate support. Samples of the recording materials obtained are then exposed to a tungsten lamp and developed for 5 minutes at 20°C with a developer solution of the following composition:
  • N-methyl-p-aminophenol sulfate 2.2 g
  • Hydroquinone 8.8 g
  • Na₂So₂ 72 g
  • KBr 4 g
  • Na₂CO₃ 48 g
  • filled with water to 1000 ml

In Tabelle I sind die Ergebnisse der sensitometrischen Untersuchungen an einem frischen und an einem 15 Stunden lang bei 72°C und 30% relativer Feuchtigkeit inkubierten Aufzeichnungsmaterial zusammengefaßt. Die Verbindungen 11, 12 und 13 sind bekannte Verbindungen, deren Formeln vorstehend angegeben sind, während die Verbindung 1 der in Beispiel 1 hergestellten Verbindung entspricht. Tabelle I &udf53;vu10&udf54;&udf53;vz15&udf54; &udf53;vu10&udf54;Table I summarizes the results of the sensitometric investigations on a fresh recording material and on a recording material incubated for 15 hours at 72°C and 30% relative humidity. Compounds 11, 12 and 13 are known compounds whose formulae are given above, while compound 1 corresponds to the compound prepared in Example 1. Table I &udf53;vu10&udf54;&udf53;vz15&udf54;&udf53;vu10&udf54;

Beispiel 12Example 12

Die in Beispiel 11 verwendete photographische Silberhalogenidemulsion wird in einige Teile unterteilt. Ein Teil wird ohne weitere Behandlung auf einen Cellulosetriacetatträger aufgetragen. Die anderen Teile werden mit den in Tabelle II angegebenen Verbindungen in den angegebenen Mengen versetzt und hierauf ebenfalls auf einen Cellulosetriacetatträger aufgetragen. Proben der erhaltenen Aufzeichnungsmaterialien werden hierauf mit einer Wolframlampe belichtet und 5 Minuten lang bei 20°C mit der in Beispiel 11 verwendeten Entwicklerlösung entwickelt.The photographic silver halide emulsion used in Example 11 is divided into several parts. One part is coated onto a cellulose triacetate support without further treatment. The other parts are mixed with the compounds shown in Table II in the amounts shown and then coated onto a cellulose triacetate support. Samples of the recording materials obtained are then exposed to a tungsten lamp and developed for 5 minutes at 20°C with the developer solution used in Example 11.

In Tabelle II sind die Ergebnisse der sensitometrischen Untersuchungen an einem frischen und an einem 15 Stunden lang bei 72°C und 30% relativer Feuchtigkeit inkubierten Aufzeichnungsmaterial zusammengefaßt. Die Probe 11 enthält das bekannte Formazan Nr. 11 der vorstehend angegebenen Formel, während die Proben 7, 8 und 9 die Formazane der Erfindung enthalten, die in den Beispielen 7, 8 und 9 hergestellt wurden. Tabelle II &udf53;vz15&udf54; &udf53;vu10&udf54;Table II summarizes the results of sensitometric tests on a fresh recording material and on a recording material incubated for 15 hours at 72°C and 30% relative humidity. Sample 11 contains the known formazan No. 11 of the formula given above, while samples 7, 8 and 9 contain the formazans of the invention prepared in Examples 7, 8 and 9. Table II &udf53;vz15&udf54;&udf53;vu10&udf54;

Beispiel 13Example 13

Die in Beispiel 11 verwendete photographische Entwicklerlösung wird in mehrere Teile unterteilt. Ein Teil wird als solcher verwendet, während die anderen Teile mit den in Tabelle III angegebenen Verbindungen in den angegebenen Mengen versetzt werden.The photographic developing solution used in Example 11 is divided into several parts. One part is used as such, while the other parts are mixed with the compounds shown in Table III in the amounts indicated.

Die in Beispiel 11 verwendete photographische Silberhalogenidemulsion bzw. das hieraus hergestellte Aufzeichnungsmaterial wird mit den in Tabelle III aufgeführten Entwicklerlösungen unterschiedlich lange entwickelt, nachdem es mit einer Wolframlampe belichtet worden ist. In Tabelle III sind die Ergebnisse der sensitometrischen Untersuchungen zusammengefaßt. Tabelle III &udf53;vz20&udf54; &udf53;vu10&udf54;The photographic silver halide emulsion used in Example 11 or the recording material produced from it is developed for different times with the developer solutions listed in Table III after it has been exposed to a tungsten lamp. The results of the sensitometric tests are summarized in Table III. Table III &udf53;vz20&udf54;&udf53;vu10&udf54;

Beispiel 14Example 14

Eine Entwicklerlösung folgender Zusammensetzung:

  • Kaliummetabisulfit 42,0 g
  • KOH 47,0 g
  • Hydrochinon 30,0 g
  • 1-Phenyl-3-pyrazolidon 1,4 g
  • Glutaraldehyd 5,0 g
  • KBr 3,9 g
  • mit Wasser aufgefüllt auf 1000 ml
  • (Der pH-Wert wird mit Essigsäure auf 10,1 eingestellt)

wird in mehrere Teile unterteilt. Ein Teil wird als solcher verwendet, während die anderen Teile mit den in Tabelle IV angegebenen Verbindungen in den angegebenen Mengen versetzt werden. Die in Beispiel 11 verwendete photographische Silberhalogenidemulsion bzw. das hieraus hergestellte Aufzeichnungsmaterial wird mit den erhaltenen Entwicklerlösungen bei 35°C eine in Tabelle IV angegebene Zeit lang entwickelt. Die Ergebnisse sind in dieser Tabelle zusammengefaßt. Tabelle IV &udf53;vz14&udf54; &udf53;vu10&udf54;A developer solution with the following composition:
  • Potassium metabisulfite 42.0 g
  • KOH 47.0 g
  • Hydroquinone 30.0 g
  • 1-Phenyl-3-pyrazolidone 1.4 g
  • Glutaraldehyde 5.0 g
  • KBr 3.9 g
  • filled with water to 1000 ml
  • (The pH value is adjusted to 10.1 with acetic acid)

is divided into several parts. One part is used as such, while the other parts are mixed with the compounds shown in Table IV in the amounts indicated. The photographic silver halide emulsion used in Example 11 or the recording material produced therefrom is developed with the developer solutions obtained at 35°C for the time indicated in Table IV. The results are summarized in this table. Table IV &udf53;vz14&udf54;&udf53;vu10&udf54;

Beispiel 15Example 15

Die in Beispiel 11 verwendete photographische Silberhalogenidemulsion wird in mehrere Teile unterteilt. Ein Teil wird zur Kontrolle verwendet, während die anderen Teile mit den in Tabelle V angegebenen Formazanen in den angegebenen Mengen versetzt und auf einen Cellulosetriacetatträger aufgetragen werden. Die erhaltenen Aufzeichnungsmaterialien werden gemäß Beispiel 11 untersucht. Die Ergebnisse sind in Tabelle V zusammengefaßt. Tabelle V &udf53;vz27&udf54; &udf53;vu10&udf54;The photographic silver halide emulsion used in Example 11 is divided into several parts. One part is used as a control, while the other parts are mixed with the formazans shown in Table V in the amounts indicated and coated on a cellulose triacetate support. The recording materials obtained are examined as in Example 11. The results are summarized in Table V. Table V &udf53;vz27&udf54;&udf53;vu10&udf54;

Claims (6)

1. Verfahren zur Entwicklung eines bildmäßig belichteten silberhalogenidhaltigen Aufzeichnungsmaterials in Gegenwart eines mesosubstituierten Formazans, dadurch gekennzeichnet, daß man als Formazan eine Verbindung der allgemeinen Formel &udf53;vu10&udf54;&udf53;vz3&udf54; &udf53;vu10&udf54; 1. A process for developing an image-wise exposed silver halide recording material in the presence of a meso-substituted formazan, characterized in that the formazan used is a compound of the general formula &udf53;vu10&udf54;&udf53;vz3&udf54;&udf53;vu10&udf54; verwendet, in der bedeuten: used in which mean: R¹ und R² jeweils eine Arylgruppe, und R¹ and R² each represent an aryl group, and R³ ein Halogenatom oder eine Hydroxyl-, Cyano- oder Pyridylgruppe, wobei die Pyridylgruppe auch als kationische Pyridiniumgruppe mit dem dazugehörigen Anion vorliegen kann. R³ is a halogen atom or a hydroxyl, cyano or pyridyl group, where the pyridyl group can also be present as a cationic pyridinium group with the corresponding anion. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Formazan in einer Silberhalogenidemulsionsschicht des Aufzeichnungsmaterials enthalten ist und dabei R³ in der allgemeinen Formel eine Hydroxyl- oder Cyanogruppe bedeutet. 2. Process according to claim 1, characterized in that the formazan is contained in a silver halide emulsion layer of the recording material and R³ in the general formula represents a hydroxyl or cyano group. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Formazan in einem Vor- oder Entwicklungsbad enthalten ist und dabei R³ in der allgemeinen Formel ein Jodatom bedeutet. 3. Process according to claim 1, characterized in that the formazan is contained in a pre- or developing bath and R³ in the general formula represents an iodine atom.
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