DE2326060A1 - Verfahren zur abtrennung radioaktiver edelgase - Google Patents

Description

Verfahren zur Abtrennung radioaktiver Edelgase

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung radioaktiver Edelgase aus in Kernkraftwerken, bzw „ in Kernbrennstoffe verarbeitenden Anlagen benutzten und anfallenden Gasen unter Verwendung von körnigen Adsorptionsmedien. Beim Betrieb von Kernreaktoren, Spaltstoffaufbereitungsanlagen sowie ganz allgemein auch Kernbrennstoffe vererbeitenden Anlagen entstehen radioaktive Edelgase, die sieh einem gasförmigen Kühlmittel₉ einem Schutzgas oder einem Spülgas zumischen» Diese radioaktiven Edelgase, es handelt sich normalerweise um radioaktive Isotope von Xenon und Krypton» müssen solange unter Kontrolle gehalten werden, bis sie soweit zerfallen sind, daß ihre HestaktiTität bei ihrer Abgabe aii die Umgebung keine unzulässige Belastung mehr darstellt. Selbstverständlich ist es dabei notwendig» die kontrolliert festgehaltenen Gasmengen möglichst gering zu halten, d.h. die Edelgase von dem die Hauptmenge ausmachenden Trägsrgas zu trennen.

Diese Trennung der radioaktiven Edelgase von den inaktiven Gasen kann beispielsweise durch eine fraktionierte Verflüssigung vorgenommen werden. Dieses Verfahren ist wegen der dafür be- . nötigten sehr tiefen Temperaturen in der Größenordnung von 80 K apparativ sehr aufwendig und bei nur sehr geringen Anteilen radioaktiver Gase praktisch nicht durchführbar. Es hat sich daher die Methode der Adsorption der Edelgase an Aktivkohle in sogenannten Verzögerungsstrecken in der Praxis durchgesetzt, siehe die Aufsätze "Verfahren zur Gasreinigung in heliumgekühlten Kernreaktoren" in der Zeitschrift "Chemie-Ing.-Technik,

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44. Jahrgang 1972, Nr. 19" sowie "Die Verzögerung radioaktiver Spaltedelgase in Schutz- oder Abgasen von Reaktoren mit Aktivkohlestrecken" aus der Zeitschrift "Kerntechnik, 13. Jahrgang 1971» Nr. 5"· Diese Verzögerungsstrecken sind normalerweise mehrfach vorhanden, damit nach vollständiger Beladung der ersten auf die nächste umgeschaltet werden kann. Die beladene Verzögerungsstrecke muß dann noch ausreichende Zeit stillstehen bis der gewünschte niedrige Aktivitätsgrad erreicht ist. Wichtig ist dabei, daß diese Verzögerungsstrecken zur Erhöhung ihrer Aufnahmekapazität möglichst kühl gehalten werden. Außerdem muß die Kühleinrichtung so ausgelegt werden, daß sie die beim radioaktiven Zerfall entstehende Wärme abführen kann. Die hinsichtlich ihrer Radioaktivität abgeklungenen Edelgase werden dann durch Regenerierung der Verzögerungsstrecke unter erhöhter Temperatur desorbiert und kontrolliert ins Freie abgelassen. Nachteilig ist dabei, daß die beim radioaktiven Zerfall der Edelgase entstehenden Folgeprodukte fester latur sind und folglich auf diese Weise nicht aus dem Terband der Aktivkohle herausgelöst werden können. Sie beeinträchtigen daher das Adsorptionsvermögen einer bereits einmal benutzten Verzögerungsstrecke beim Wiedereinsatz derselben, außerdem bewirken, sie eine dauernde Kontaminierung des Adsorptionsmittels»

Der mit diesen üblichen Verfahren verbundene technische Aufwand ist verhältnismäßig groß und steigt überproportional mit der Menge der zurückzuhaltenden Aktivität»

Mit größer werdendem Aktivitätsstrom wird es immer schwieriger die Zerfallswärme aus dem Adsorptionsmittel bei tiefen Temperaturen abzuführen.

Es stellt sich somit die Aufgabe, die radioaktiven Spaltedelgase so vom Trägergasstrom zu trennen, daß ihre Uachzerfallswärme in Gasabklingbehältern bei Umgebungstemperatur abgeführt werden kann. Dabei sollen nicht nur die Nachteile der oben geschilderten Verzögerungsstreckeη vermieden, sondern auch durch größere Einfachheit das Auftreten von Störungen sowie die Überwachungsarbeit verringert werden.

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Dieses Ziel wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß ein etwa auf 170 K gekühltes und "bewegtes Adsorptionsmedium im Gegenstrom von dem zu trennenden Gasgemisch unter Adsorption der Edelgase durchströmt wird und anschließend eine Rektisorptionsstrecke sowie eine etwa auf 420 K aufgeheizte Regenerationsstrecke zur Konzentrierung und fraktionierten Abführung der Edelgase durchwandert. Als Adsorptionsmedium kann dabei in an sich bekannter Weise Aktivkohle Verwendung finden, jedoch sind auch andere Stoffe wie z.B.Silicagel in ähnlicher Weise verwendbar. Wesentlich an dieser Lösung ist, daß sich das Adsorptionsmittel, also z.B. die Aktivkohle, in strömendem Zustand befindet und dabei zunächst für die Gasadsorption gekühlt und anschließend zum Zwecke der Desorption bzw« der Regeneration aufgeheizt wird. Zwischen diesen räumlich und zeitlich hintereinander ablaufenden Vorgängen findet eine fraktionierte Konzentration und Abführung der Edelgase in einer sogenannten Rektisorptionsstrecke statte Die dabei gewonnenen Konzentrate von Xenon und Krypton gelangen von dort über Entstaubungseinrichtungen zu Sammelbehältern, in denen sie in komprimierter Form in abgeschirmten und gekühlten Abklingräumen gelagert werden. Da es sich hier praktisch nur um die radioaktiven Edelgase handelt, ist der für diese Zwecke benötigte Platzbedarf relativ gering.

Dieses Verfahren kann dabei vorzugsweise so geführt werden, daß das aus der Regenerationszone kommende Adsorbemedium automatisch in einen Vorratsbehälter geleitet wird und von dort aus wieder zur Gastrennung weiterbefördert wird. Es handelt sich also dann um ein völlig kontinuierlich ablaufendes Verfahren, das mit Hilfe einer völlig geschlossenen Apparatur ausgeführt werden kann, so daß eine Kontamination der Umgebung praktisch vollkommen vermieden wird. Ein weiterer besonderer Vorteil dieses Verfahrens ist darin zu erblicken, daß die Edelgase Xenon und Krypton nur verhältnismäßig kurze Zeit vom Adsorptionsmedium aufgenommen werden, so daß in der Gastrennanlage

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kaum radioaktive Zerfallswärme freigesetzt wird, noch feste Zerfallsprodukte dieser Gase entstehen, die die weitere Adsorptionsfähigkeit des Adsorbens - vorzugsweise der Aktivkohle - spürbar beeinflussen könnten.

Durch mehr oder minder scharfes Kühlen des Adsorbens beim Eintritt in die Trennanlage (7Ok-19OK) können die Reinheit des ' aus der Trennanlage austretenden Trägergases beeinflußt oder bei gleichbleibender Reinheit Änderungen des Edelgasanteiles im eintretenden Gasstrom aufgefangen werden.

Zur weiteren Erläuterung sei dieses Verfahren anhand des in der Figur dargestellten Schemas, welches eine Einrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens veranschaulicht - nochmals in allen Einzelschritten besprochen.

Über die Leitung 1 wird das zu trennende Gasgemisch zugeführt und gelangt über einen schüttelrost artigen Verteilerboden 24 in das Reaktionsgefäß 22. Dieses wird aus einem Vorratsbehälter 21 mit rieselfähigem Adsorbens gespeist, wie z.B. Aktivkohle 2, das langsam von oben nach unten durchwandert. Über eine Injektorpumpe 81 und die Leitungen 7 wird dieses Adsorbermaterial wieder in den Vorratsbehälter 21 zurückbefördert, so daß damit der Kreislauf des Adsorbens 2 geschlossen ist. Nach seinem Eintritt in den Reaktionsbehälter 22 durchströmt die Aktivkohle zunächst einen Kühler 3, der von seinem Energieversorgungsteil 31 auf etwa 170 K gehalten wird. Die dadurch bewirkte starke Abkühlung des Adsorbens erhöht seine Adsorptionsfähigkeit außerordentlich stark. Die Aktivkohle durchwandert sodann einen Schüttelrost 23 und gelangt in den Adsorptionsraum 28. In diesem strömt ihm das zu reinigende Gasgemisch, aus dem Schüttelrost 24 kommend, entgegen, die radioaktiven Edelgase werden adsorbiert, das restliche Trägergas gelangt über den gleichzeitig als Gasentnahmeeinrichtung gebauten Schüttelrost 23 in die Leitung 11 und über einen Staubabscheider 91 in den Gaskreislauf zurück. Das

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mit den radioaktiven Edelgasen beladene Adsorbens rieselt weiter durch den Schüttelrost 24 sowie den Schüttelrost 25 hindurch und gelangt zur Regenerationsstrecke 4. Diese stellt einen Wärmetauscher dar, der von seinem Energieversorgungsgerät 41 auf etwa einer Temperatur von 420 K gehalten wird. Durch die damit erzielte Aufheizung der Aktivkohle werden die Edelgase desorbiert und steigen nach oben in den Raum zwischen den Schüttelrosten 25 und 24. Dieser Raum, mit 29 bezeichnet, stellt die sogenannte Rektisorptionsstrecke dar, wo diese Gase nach dem Prinzip der Sorptionsverdrängung durch die fraktionierende Wirkung des Adsorptionsvorganges in der Reihenfolge fallender Adsorbierbarkeit zerlegt und als getrennte Fraktionen abgezogen werden. Zum Zwecke dieser Abführung ist der Schüttelrost 25 wieder zur Gasentnahme mit entsprechenden Abzugskanälen versehen, desgleichen der Schüttelrost 24. Wie dargestellt, ist dieser in seiner oberen Hälfte für die Zuführung des Gasgemisches und in seiner unteren Hälfte für die Abführung des Edelgases eingerichtet. Das von diesem Schüttelrost 24 aufgenommene Edelgaskonzentrat aus Xenon gelangt über die Leitung 12 und den Staubabscheider 92 zum Sammelbehälter 96. Das vom Schüttelrost 25 aufgenommene Krypton gelangt über die Leitung 15 und den Staubabscheider zum Sammelbehälter 95· Durch nichtdargestellte Pumpen können die Edelgase in diesen Behältern95 und 96 weiterkomprimiert werden und in Abklingräumen gelagert werden. Der genannte Regenerationsvorgang wird noch durch Spulen mit bereits gereinigtem Gas über den Schüttelrost 26 unterstützt. Dieses wird am Oberteil des Reaktionsbehälters 22 entnommen und gelangt über die Leitung 110 zum Rekuparativ-Wärmetauscher 111, kühlt in diesem das über die Leitung 1 ankommende Gasgemisch vor, erhöht damit die Adsorptionsmöglichkeit im Inneren des Behälters 22 und gelangt dann zur Pumpe 8 sowie von dort zur Injektorpumpe 81, wo der Gasstrom für die Förderung des Adsorbens sorgt. Dieses hat dabei eine Korngröße bis zu einem Millimeter. Eine ganz geringe Menge gereinigten. Gases wird

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kurz nach der Pumpe 8 entnommen und wie bereits erwähnt, dem Schüttelrost 26 zugeführt, tritt aus diesem nach oben aus und fördert den Desorptionsvorgang in der Regenerationsstrecke 4.

Von Zeit zu Zeit wird es nötig sein, die noch adsorbiert verbliebenen geringen Edelgasmengen aus der Aktivkohle vollständig zu entfernen. Zu diesem Zweck wird der Strom des rieselfähigen Adsorbens durch Umstellung des Dreiwegeventiles 71 über das Dreiwegeventil 72 zum Regenerator 5 geleitet. Dieser enthält in seinem Inneren einen Wärmetauscher 51, der über das Energieversorgungsgerät 52 auf einer Temperatur von etwa 570 K gehalten wird. Über Schüttelroste 55 und 54 wird wiederum aus der Leitung 110 eine geringe Menge gereinigten Gases zugeführt bzw. über die Leitung 10 vermischt mit den im Regenerator 5 desorbierten Edelgasen wieder abgezogen und der'Eintrittsleitung 1 zur erneuten Trennung zugeführt. Das nunmehr infolge der wesentlich erhöhten Temperatur vollständig regenerierte Absorbermaterial wandert über die Leitung "7 weiter in den Vorratsbehälter 21. Dieses Vorgang kann durchgeführt werden, ohne daß der Trennbetrieb im Reaktionsbehälter 22 unterbrochen wird.

Wenn die gesamte Anlage abgeschaltet werden muß, z.B. beim Stillsetzen des zugehörigen Reaktors, kann die gesamte Adsorbermaterialmenge durch Umstellung des Dreiwegeventiles 72 in den Speicherbehälter 6 überführt werden, so daß dann die Möglichkeit gegeben ist, den Reaktionsbehälter 22 zu inspizieren und seine Einrichtungen zu warten.

Die verwendeten Wärmeübertrager 3, 4 und 51 für die Kühlung bzw. die Regenerierung dieses Adsorbens werden vorteilhafterweise als Röhrenwärmetauscher ausgebildet, da diese verhältnismäßig leicht vom körnigen Adsorbermaterial durchrieselt werden können. Ea sind jedoch auch andere Bauformen von Wärmeübertragern denkbar. Auch soll darauf hingewiesen werden, daß es nicht notwendig ist, Adsorption und Desorption der Edelgase

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in einem einzigen Reaktionsbehälter 22 du rchzuführen, vielmehr wäre es auch möglich, getrennte Apparate hintereinander anzuordnen.

In jedem Fall ist es zweckmäßig, den oder die Reaktionsbehälter 22 mit einer guten Wärmeisolierung zu versehen und damit EnergieVerluste herabzusetzen.

Selbstverständlich wird eine derartige Anlage mit entsprechenden Meß- und Regelgeräten versehen sein, deren Anordnung sich aus dem Verfahrensablauf ergibt, jedoch aus Gründen der Übersichtlichkeit weggelassen wurde.

5 Patentansprüche
1 Figur

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Claims (5)

- 8 - VPA 73/9428 Patentansprüche .

1. Verfahren zur Abtrennung radioaktiver Edelgase aus in Kernkraftwerken bzw. in Kernbrennstoffe verarbeitenden Anlagen benützten und anfallenden Gasen unter Verwendung von körnigen Adsorptionsmedien, dadurch gekennzeichnet, daß ein etwa auf 170 K gekühltes'und bewegtes Adsorptionsmedium im Gegenstrom von dem zu trennenden Gasgemisch unter Adsorption der Edelgase durchströmt wird und anschließend eine Rektisorptionsstrecke sowie eine etwa auf 420 K aufgeheizte Regenerationsstrecke zur Konzentrierung und fraktionierten Abführung der Edelgase durchwandert.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß durch mechanische und/oder .pneumatische Fördermittel ein kontinuierlicher Kreislauf des Adsorptionsmediums und damit eine kontinuierliche Abtrennung der Edelgase erzielt wird.

3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das zu trennende Gasgemisch vor seinem Eintritt in das bewegte Adsorptionsmedium durch das von dem Edelgas bereits befreite Gas in einem Rekuparativ-Wärmetauscher vorgekühlt wird.

4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß durch Änderung der Eintrittstemperatur des Adsorbens die Reinheit des austretenden Trägergasstromes beeinflußt wird.

5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Änderungen des Edelgasanteiles im eintretenden Gasstrom durch Änderung der Eintrittstemperatur des Adsorptionsmittels aufgefangen werden, ohne daß sich die Reinheit des austretenden Trägergasstromes ändert.

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