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DE2312303C2 - Verfahren zur Aktivitätsbestimmung eines radioaktive Halogene und radioaktive Edelgase enthaltenden Probengasstromes - Google Patents

Verfahren zur Aktivitätsbestimmung eines radioaktive Halogene und radioaktive Edelgase enthaltenden Probengasstromes

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Publication number
DE2312303C2
DE2312303C2 DE2312303A DE2312303A DE2312303C2 DE 2312303 C2 DE2312303 C2 DE 2312303C2 DE 2312303 A DE2312303 A DE 2312303A DE 2312303 A DE2312303 A DE 2312303A DE 2312303 C2 DE2312303 C2 DE 2312303C2
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DE
Germany
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sample gas
radioactive
gas stream
radioactivity
activity
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Application number
DE2312303A
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English (en)
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DE2312303A1 (de
Inventor
William Redford View Calif. Alves
John Suk Morgan Hill Calif. Lee
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
General Electric Co
Original Assignee
General Electric Co
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Publication date
Application filed by General Electric Co filed Critical General Electric Co
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    • G01MEASURING; TESTING
    • G01TMEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T7/00Details of radiation-measuring instruments
    • G01T7/02Collecting means for receiving or storing samples to be investigated and possibly directly transporting the samples to the measuring arrangement; particularly for investigating radioactive fluids
    • G01T7/04Collecting means for receiving or storing samples to be investigated and possibly directly transporting the samples to the measuring arrangement; particularly for investigating radioactive fluids by filtration

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  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
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  • Molecular Biology (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • Measurement Of Radiation (AREA)
  • Sampling And Sample Adjustment (AREA)
  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Aktivitätsbestimmung eines radioaktive Halogene und radioaktive Edelgase enthaltenden Probengasstromes, wobei der Probengasstrom und ein Hilfsgasstrom periodisch verschiedenen Filterelementen zugeführt werden und wobei die Aktivität durch den verschiedenen Filterelementen jeweils zugeordneten Radioaktivitätsdetektoren gemessen wird. Ein derartiges Verfahren ist aus der US-PS 36 17 709 bekannt.
Beispielsweise führt der Betrieb einer Kernkraftanlage zur Bildung von Jod und radioaktiven Edelgasen, wie Krypton und Xenon. Diese Stoffe werden in dem Brennmaterial als Spaltprodukte erzeugt und normalerweise in den verschlossenen Brennstäben zurückgehalten. In der Praxis treten geringe Mengen der Spaltgase und flüchtige Kernspaltungsprodukte in das Kühlmittel aus. Weiterhin werden geringe Mengen von radioaktiven Gasen durch Aktivierung im Kühlmittel gebildet. Wegen der relativ kurzen Halbwertszeiten der meisten dieser radioaktiven Substanzen und ihrer geringen Gesamtmenge können sie nach geeigneter Behandlung und Verzögerung sicher in die Atmosphäre abgelassen werden= Ein solches System zur Behandlung des von einem Kernreaktor abgegebenen Gases wird beispiels- bo weise von H. J. Schröder u. a. in »Offgas Facility at the Grundremmingen Nuclear Power Plant«, Kerntechnik 13 (1971), Nr. 5, S. 205, beschrieben.
Zusätzlich zur Überwachung der Gesamtradioaktivität der Gase, der Dämpfe und teilchenförmiger Stoffe im Abgasstrom ist es erwünscht, noch einzeln die Radioaktivität bestimmter dieser Substanzen zu überwachen, beispielsweise für Jod. Es wurde gefunden, daß die Überwachung für Jod sehr schwierig ist, da es nur einen kleinen Bruchteil des Abgasstroms bildet und seine Radioaktivität maskiert oder verdeckt wird durch die größere Radioaktivität der Edelgase. Das Jod kann jedoch in einem Filter aus aktivierter Kohle eingefangen und gesammelt werden. Die begleitenden Edelgase andererseits werden zwar bei ihrem Durc'jgang durch ein solches Filter absorbiert und verzögert, sie werden jedoch dort nicht angesammelt. Es kann daher eine bekannte Probenmenge des Abgasstroms während einer vorgegebenen Zeitdauer durch ein Kohlefilter geführt werden. Das Filter kann dann (beispielsweise mit Luft) durchspült werden, um etwa verbleibende Edelgase zu entfernen, und zwar nach einer hinreichend langen Wartezeit, in der die festen radioaktiven Zerfallsprodukte der Gase (beispielsweise Cäcius und Rubidium) durch Zerfall einen hinreichend niedrigen Pegel einnehmen (ihre Halbwertszeit ist weitaus kürzer als die Halbwertszeit des Jodes). Anschließend kann die Radioaktivität des angesammelten Jodes gemessen werden. Durch Bezug dieser Messung auf die Probenmenge und die Zeit kann die durchschnittliche Verteilung des Jodes über die Probendauer bezüglich der Gesamtradioaktivität des Abgasstroms ermittelt werden. Dieser Lösungsweg zur Überwachung für Jod wird angewendet in dem Abgassystem der zuvor erwähnten Arbeit von Schröder und anderen. Ein ernsthafter Nachteil für einen solchen Lösungsweg besteht darin, daß die Länge der Probenahmezeit unerwünscht groß ist und beispielsweise in der Größenordnung von einigen Tagen liegen kann.
In der US-PS 36 17 709 wird ein Verfahren zum Trennen und Bestimmen des Argon-, Krypton- und Xenon-Gehaltes gasförmiger Kernspaltprodukte beschrieben, das die verschiedenen Adsorptionseigenschaften von Molekularsieben und Aktivkohlefiltern für die genannten Edelgase benutzt, um in einem Filter Argon und Krypton und im anderer; Filter die Mischung von Argon und Krypton vom Xenon abzutrennen und die so getrennten Produkte unmittelbar zu bestimmen. In dieser US-PS ist keine Andeutung hinsichtlich der Adsorption von Halogenen in den genannten Filtermaterialien enthalten.
Der vorliegenden Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, bei einem Probengasstrom den Aktivitätsgehalt radioaktiver Halogene bei Anwensenheit von radioaktiven Edelgasen fortlaufend und schnell zu bestimmen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß zur Aktivitätsbestimmung der radioaktiven Halogene der Probengasstrom den Filterelementen nacheinander für ein Sammelintervall zugeführt wird, daß der Hilfsgasstrom den Filterelementen nacheinander über ein Spülintervall, das zwischen aufeinanderfolgenden Sammelintervallen liegt, zugeführt wird und daß die Größe der in jedem Filterelement vorhandenen Radioaktivität durch den zugeordneten Radioaktivitätsdetektor während eines Meßinterva'les gemessen wird, das nach dem Beginn des Spülintervalls beginnt und vor dem Beginn des nächsten Sammelintervalls endet.
Bei einer praktischen Durchführung des Verfahrens wird ein Probestrom des zu überwachenden Gases (beispielsweise des Reaktorabgases) durch das erste der Filterelemente gepumpt, während ein zweites Filterelement mit einem Spülgas durchgespült und die Strahlung vom zweiten Filter gemessen wird. Nach einer relativkurzen Probenahmedauer wird der Probenstrom vom ersten Filterelement zum zweiten Filterelement umgeleitet, und das erste Filterelement wird gespült und
ausgemessen. Am Ende der zweiten Probenahmeperiode wird der Probenstrom erneut auf das erste Filterelement umgeschaltet usw. Durch dieses zyklische Verfahren ist die effektive Ansprechgeschwindigkeit so groß, als ob die Ansammlung von Jod in einem Filterelement gemessen würde, indem keine radioaktiven Edelgase vorhanden.sind.
Die in der FR-PS 14 03 811 beschriebene Vorrichtung zum Aufspüren von radioaktiven Spaltgasen, die aus zwei nacheinander geschalteten Detektoren besteht, von denen der eine einen Filter einschließt, in dem selektiv Jod und Brom zurückgehalten werden und mit dem die bei deren Zerfall gebildeten Neutronen gemessen werden, wobei offensichtlich kein besonderes Augenmerk auf ein Abtrennen der anderen radioaktiven Substanzen von den genannten Halogenen durch Spülen gelegt wird, gestattet die von der vorliegenden Erfindung angestrebte Verkürzung der Meßzeit, die nur dadurch erreichbar ist, daß ein periodisches Arbeiten mit mehreren Filterelementen erfolgt, nicht
Gemäß einer vorteilhaften Ausführungsform wird der Probengasstrom vor der Zuführung zu den» Filterelement auf 66° bis 1200C erwärmt.
Nach einer weiteren vorteilhaften Ausführungsform wird mittels einer mit den Radioaktivitätsdetektoren verbundenen Differenzierungsschaltung die Änderungsgeschwindigkeit für die von den Detektoren gemessene Strahlung bestimmt.
Nachstehend wird die Erfindung unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert. Im einzelnen zeigt
F i g. 1 eine schematische Darstellung einer Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens,
Fig.2 ein Zeitdiagramm zum Betrieb der Vorrichtung nach Fig. 1,
Fig.3 die Anwendung einer Differenzierungsschaltung für eine vorteilhafte Ausführungsform dej erfindungsgemäßen Verfahrens,
Fig.4 die Anwendung eines Erhitzers für das Probegas gemäß einer weiteren vorteilhaften Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens,
F i g. 5 eine schematische Darstellung einer Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens unter Anwendung von 3 Filtern, und
Fig.6 ein Zeitdiagramm zum Betrieb der Vorrichtung der F i g. 5.
In Fig. 1 zeigt eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens mit zwei Filtern 10(1) und 10(2) aus Aktivkohle, zwei Zweiweg-Ventile 11(1) und 11(2), einer Pumpe 12 und zwei Radioaktivitätsdetektoren 13(1) und 13(2), die beispielsweise Strahlungsdetektoren mit einem Natriumjodidkristall sein können. Ebenso ist ein Schalter 14 zur abechselnden Verbindung der Detektoren 13(1) und 13(2) mit einem Impulsfrequenzmeßinstrument 16, einschließlich einer Anzeige 17, und 11(2) und den Schalter 14 betätigt.
Der Betrieb der Vorrichtung nach F i g. 1 wird veranschaulicht durch das Zeitdiagramm der F i g. 2. Dieses zeigt die an den Filtern 10(1) und 10(2)gemessene Radioaktivität, aufgetragen über willkürlich gewählten Zeiteinheiten. Am Anfang wird das Ventil 11(1) so eingestellt, daß das Probengas von einer Einlaßleitung 19 für das Gas dem Filter 10(1) zugeführt wird. Dort wird das in dem Probengas enthaltene Jod eingefangen und das begleitend Vorhandene Edelgas wird von dem Filter 10(1) mittels einer Pumpe 12 über eine Ausgangsleitung 21 ausgestoßen.
Währenddessen ist das Ventil 11(2) so eingestellt, daß das Filter 10(2) mit einem Spülgas durchspült wird, beispeilsweise saubere Luft oder Dampf, und zwar aus einer Eingangsleitung 22(2) für Spülgas. Der Schalter 14 ist so eingestellt, daß er den Detektor 13(2) mit dem Impulsfrequenzmesser 16 verbindet
Am Ende der vierten Zeiteinheit wird das Ventil ll(l)durch den Taktgeber 18 über eine Verbindung 23(1) so betätigt, daß das Probengas abgesperrt wird und ein Spülgas aus einer Eingangsleitung 22(1) für
ίο Spülgas durch das Filter 10(1) für Spülgas durch das Filter 10(1) gerichtet wird. Am Ende der fünften Zeiteinheit wird das Ventil 11(2) durch den Taktgeber 18 über eine Verbindung 23(2) so betätigt, daß es Probengas durch das Filter 10(2) führt Gleichzeitig wirft der Taktgeber 18 über eine Verbindung 24 den Schalter 14 in seine andere Schaltstellung und dadurch wird der Detektor 13(1) mit dem Impulsfrequenzmesser 16 verbunden. Am Ende der neunten Zeiteinheit wird das Venn1.11(2) betätigt, um das Filter 10(2) zu spülen und am Ende der zehnten r-^.iteinheit ist ein Betriebszykius vollständig abgeschior-εη. Zu diesem Zeitpunkt wird dann das Ventil 11(1) erneut betätigt, um das Probengas durch das Filter 10(1) zu führen, und der Schalter 14 wird erneut umgelegt, so daß der Detektor 13(2) .nit dem Impulsfrequenzmesser 16 verbunden wird.
Während jedes Betriebszyklus der Vorrichtung sammelt jedes Filter während der Dauer von vier Zeiteinheiten, wird dann während sechs Zeiteinheiten gespült und während der letzten fünf Zeiteinheiten jedes Spülzyklus ausgemessen. Dies ergibt eine Überlappung von einer Zeiteinheit für den Spülzyklus, die dazu dient, im wesentlichen die Edelgase aus einem Filter auszuspülen, bevor der benachbarte Detektor mit dem
J3 Impulsfrequenzmeßinstrument verbunden wird.
Wie bereits vorstehend ausgeführt, sind die in F i g. 2 wiedergegebenen Zeiteinheiten willkürlich gewählt. Es ist jedoch zu beachten, daß die Sammelzeiten (init vier Zeiteinheiten) einen Bruchteil der Zeit betragen können,
4» welche von vorbekannten Vorrichtungen benötigt wird. Beispielsweise können sie in der Größenordnung von 10 bis 30 Sekunden liegen. Daher ergibt die vorstehend beschriebene Vorrichtung eine bedeutend raschere Anzeige der in dem Probengasstrom vorhandenen
4". Jodmenge, insbesondere im Vergleich zu den Sarnmelzeiten der vorbekannten Überwachungs- oder Meßvorrichtung für Jod, welche viele Stunden oder sogar Tage für die Sammelzeit benötigen.
Wie in Fig.2 dargestellt, vergrößert sich die an
»ι jedem Filter gemessene Radioaktivität mit der Zeit (in Richtung nach rechts), einhergehend mit der fortschreitenden Sammlung einer größeren Menge Jod in den Filte.n.
Wenn jedoch die Menge oder der Anteil des radioaktiven Jods in dem Probengas konstant bleibt, dann wird die gemessene Radioaktivität in den Filtern einen konstanten Wert an einem Gleichgewichtspunkt einnehmen, bei dem die Geschwindigkeit der Verminderung der Radioaktivität infolge des Zerfalls gleich der Geschwindigkeit der Vergrößerung der Radioaktivität infolge des neu gesammelten Jods ist. Jede Änderung der Jodmenge oder des Jodanteils in dem Probengas wird diesen Glejchgewichtspunkt verschieben und eine entsprechende Änderung des Auslesewertes auf dem Anzeigegerät 17 verursachen.
Für einige Anwendungszwecke kann es erwünscht sein, eine Anzeige der Änderungsgeschwindigkeit der Radioaktivität von einer Meßperiode zu einer anderen
Meßperiode zu erhalten. Dies kann erreicht werden durch Anwenden einer an sich bekannten Differenzierungsschaltung, welche im Endergebnis die Messung des vorhergehenden Überwachungsvorganges speichert und sie durch den Meßwert für die gerade ablaufende Meßdauer teilt. Eine solche Differenzierungsschaltung kann als Ersatz des Impulsfrequenzmessers 16 geschaltet werden oder sie kann parallel mit demselben gemäß Fig.3 geschaltet werden. Diese Fig.3 zeigt eine Differenzierungsschaltung 25 mit einem Anzeigeteil 26, welche parallel zum Impulsfolgefrequenümesser 16 mit dem Schalter 14 verbunden sind.
Es wurde festgestellt, daß die Wirksamkeit des Verfahrens gemäß der Erfindung vergrößert werden kann durch ein Erhitzen des Probengases vor seiner Zuführung zu den Aktivkohlefiltern. Es wurde dabei festgestellt, daß das Erhitzen des Probengases die Menge der Edelgase verringert, die im Hiter vorhanden sind, und infolgedessen ebenso ihre radioaktiven Zerfallsprodukte, wie Cäsium und Rubidium, mit denen sie in radioaktivem Gleichgewicht stehen. Gleichzeitig wird hierbei die Fähigkeit der Filter zum Sammeln und Zurückhalten von Jod nicht merklich verringert. Hierdurch werden daher die notwendigen Zerfallszeiten für Cäsium und Rubidium vor der Messung für Jod verkürzt. Die Temperatur des Probengases kann erhöht werden durch Einfügen eines Heizungsteils 27 in die Eingangsleitung 19 für das Probegaü gemäß Fig.4. Gute Ergebnisse sind erzielbar durch Erhitzen des Probegases auf eine Temperatur im Erreich von etwa 66° C bis 120'C.
Das vorstehend beschriebene Verfahren eignet sich zur Überwachung der Abgase eines Reaktors. Das Verfahren ist in gleicher Weise brauchbar für die Überwachung oder Messung von Jod oder anderen Halogenen in der Atmosphäre des: Reaktors, der Behälter für Wärmeaustauscher oder Turbinen oder in Aufarbeitungsanlagen.
Die in den Fi g. I und 2 als Auü'ijhrungsbeispiel dargestellte Vorrichtung kann erweiten: werden durch Anwendung von zusätzlichen Filtern und zugeordneten
Ventilen und Detektoren.
Fig.5 zeigt eine Vorrichtung mit 3 Filtern 100(1)— 100(3), den zugeordneten Ventilen 110(1)—110(3). Detektoren J30(i)-«30(3) und eine::! Stufenschalter 140 mit 3 Stellungen. Der Betrieb der Vorrichtung
gemäß Fig.5 wird veranschaulicht durch das Zeitdiagramm der F i g. 6. Dort sind die Samrnelzeiten (C) und die Meßzeiten (M) jeweils festgelegt mit einer Dauer von 3 Zeiteinheiten und die Spülzeitefi (F) haben eine Dauer von 6 Zeiteinheiten. Das zusätzliche Filter gestattet ein längeres Spülen und eine längere Zerfallszeit vor der Messung zwecks vollständigen Austrliins der Edelgase aus den Filtern.
Hierzu 3 Blatt Zeichnungen

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Aktivitätsbestimmung eines radioaktive Halogene aus radioaktive Edelgase enthaltenden Probengasstromes, wobei der Probengasstrom und ein Hilfsgasstrom periodisch verschiedenen Filterelementen zugeführt werden und wobei die Aktivität durch den verschiedenen Filterelementen jeweils zugeordneten Radioaktivitätsdetektoren gemessen wird, dadurch gekennzeichnet, daß zur Aktivitätsbestimmung der radioaktiven Halogene der Probengasstrom den Filterelementen nacheinander für ein Sammeiintervail zugeführt wird, daß der Hilfsgasstrom den Filterelementen nacheinander über ein Spülintervall, das zwischen aufeinanderfolgenden Sammelintervallen liegt, zugeführt wird und daß die Größe der in jedem Filterelement vorhandenen Radioaktivität durch den zugeordneten Radioaktivitätsdetektor während eines meßiniervai'ics gemessen wird, das nach dem Beginn des Spülintervalls beginnt und vor dem Beginn des nächsten Sammelintervalls endet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Probengasstrom vor der Zuführung zu dem Filterelement auf 66° bis 1200C erwärmt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß mittels einer mit den Radioakti-"itätsdetektoren verbundenen Differenzierungsschaltung di«1 Änderungsgeschwindigkeit für die von jo den Detektoren gemessene Strahlung bestimmt wird.
DE2312303A 1972-03-15 1973-03-13 Verfahren zur Aktivitätsbestimmung eines radioaktive Halogene und radioaktive Edelgase enthaltenden Probengasstromes Expired DE2312303C2 (de)

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