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DE2312284A1 - 3-(azabicyclononanylmethyl)-6-methylergolene prodn - from n-lysergyl-azabicyclononane with lithium aluminium hydride - Google Patents

3-(azabicyclononanylmethyl)-6-methylergolene prodn - from n-lysergyl-azabicyclononane with lithium aluminium hydride

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Publication number
DE2312284A1
DE2312284A1 DE2312284A DE2312284A DE2312284A1 DE 2312284 A1 DE2312284 A1 DE 2312284A1 DE 2312284 A DE2312284 A DE 2312284A DE 2312284 A DE2312284 A DE 2312284A DE 2312284 A1 DE2312284 A1 DE 2312284A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
formula
compound
solvent
reaction
azabicyclo
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE2312284A
Other languages
German (de)
Inventor
Paul Stadler
Peter Stuetz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sandoz AG
Original Assignee
Sandoz AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sandoz AG filed Critical Sandoz AG
Publication of DE2312284A1 publication Critical patent/DE2312284A1/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/04Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 8
    • C07D457/06Lysergic acid amides
    • C07D457/08Lysergic acid amides in which the amide nitrogen is a member of a heterocyclic ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/02Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, attached in position 8

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Prodn. of a cpd. of formula (I): and acid salts (sedatives, hypnotics and muscle relaxants) from N-lysergyl-azabicyclononane by redn. with Li(AlH4) in inert solvents at 0-80 degrees or from 6-methyl-8 beta-mesyloxy-methylergolene by condensn. with 2-5 mol. 3-azabicyclononane in inert solvents.

Description

Verfahren zur Herstellung einer neuen heterocyclischen Verbindung Die vorliegende Erfindung betrifft (5R,8R)-8-(3-Azabicyclo [3,2,2]nonan-3-ylmethyl)-6-methylergolen (Formel I, siehe Formel blatt) und dessen phannakol.ogisch vertragliche Salze mIt Säuren, sowie Verfahren zur Herstellung dieser Verbindung und ihrer Säureadditionssalze.Process for the preparation of a new heterocyclic compound The present invention relates to (5R, 8R) -8- (3-azabicyclo [3,2,2] nonan-3-ylmethyl) -6-methylergolen (Formula I, see formula sheet) and its phannakol.ogisch contractual salts with Acids, as well as processes for the preparation of this compound and its acid addition salts.

Erfindungsgemäss gelangt man zu (5R,8R) -8-(3-Azabicyclo[3,2,2] nonan-3-ylmethyl) -6-methylergolen, indem man a) die Verbindung der oel II mit einem selektiv die Carbonylgruppe angreifenden Reduktionsmittel, vorzugsweise mit Lithiumaluminiumhydrid, in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch reduziert oder b) eine Verbindung der Formel V, worin Z für einen 0-Tosyl-, O-Mesylrest, für Chlor oder Brom steht, in einem geeigneten Lösungsmittel mit der Verbindung der Formel IV umsetzt und die erhaltene Verbindung der Formel I gegebenenfalls in ihre Sa..ureadditionssalze überführt.According to the invention (5R, 8R) -8- (3-azabicyclo [3,2,2] nonan-3-ylmethyl) -6-methylergolen, by a) the compound of the oil II with a selectively the Carbonyl group attacking reducing agent, preferably with lithium aluminum hydride, in a solvent or solvent mixture which is inert under the reaction conditions reduced or b) a compound of the formula V in which Z is an O-tosyl, O-mesyl radical, represents chlorine or bromine, in a suitable solvent with the compound of the formula IV and the compound of the formula I obtained, optionally in their acid addition salts transferred.

Bei der Reduktion mit einen selektiv die Carbonylgruppe angreifenden Reduktionsmittel gemäss Methode a) werden als unter den Reaktionsbedingungen inerte Lösungsmittel vorzugsweise cyclische oder offenkettige Aether, wie z. B. Tetrahydrofuran, Dioxan, Diäthyläther oder Diglyme, verwendet. Als Reduktionsmittel konlmen namentlich Natriumaluminiumhydrid, Diboran und vorzugsweise Lithiumaluminiumhydrid in Frage. Die Reduktion wird vorteilhaft bei Temperaturen zwischen 0 ° und 80 ° und unter Verwendung von etwa 1 bis 5 Mol Reduktionsmittel, vozugsweise Lithiumaluminiumhydrid, pro Mol de Verbindung der Formel II durchgeführt. Die Reaktionszeit liegt je nach Reaktionstemperatur zwischen 1 und 2 Stunden. Die Zersetzung des Reaktionskomplexes und die Aufarbeitung des Reaktionsgemisches wird in an sich bekannter Weise vorgenommen, so z. B. kann der Reaktionskomplex mit Hilfe von Essigester, vorteilhafterweise aber mit Wasser in etwa doppelter Menge wie theoretisch berechnet zersetzt werden. Das Reduktion produkt wird durch Extraktion der erhaltenen Suspension mit einem unter den Bedingungen der Extraktion inerten, mit Wasser nicht mischbaren Lösungsmittel, vorzugsweise Methylenchlorid, bzw. nach Abfiltrieren des gebildeten Aluminiumhydroxids und Auswaschen des Rückstandes durch Einengen der Filtrate isoliert.When reducing with a selectively attacking the carbonyl group Reducing agents according to method a) are used as under the reaction conditions inert solvents, preferably cyclic or open-chain ethers, such as. B. Tetrahydrofuran, dioxane, diethyl ether or diglyme are used. As a reducing agent In particular, sodium aluminum hydride, diborane and preferably lithium aluminum hydride are used in question. The reduction is advantageous at temperatures between 0 ° and 80 ° and using about 1 to 5 moles of reducing agent, preferably lithium aluminum hydride, carried out per mole of the compound of formula II. The response time depends on Reaction temperature between 1 and 2 hours. The decomposition of the reaction complex and the work-up of the reaction mixture is carried out in a manner known per se, so z. B. the reaction complex with the help of ethyl acetate, advantageously but can be decomposed with water in about twice the amount calculated theoretically. The reduction product is obtained by extracting the suspension with a solvents which are inert under the conditions of the extraction and immiscible with water, preferably methylene chloride, or after filtering off the aluminum hydroxide formed and washing the residue isolated by concentrating the filtrate.

Die Reduktion mit Lithiumaluminiumhydrid kann beispielsweise wie folgt durchgeführt werden: Eine Suspension von Lithiumaluminiumhydrid in Tetrahydrofuran wird vorgelegt und unter Rühren in Stickstoffatmosphäre die Verbindung der Formel II bei Raumtemperatur zugesetzt. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch noch'etwa 1 bis 2 Stunden bei erhöhter Temperatur unter Ausschluss von Licht gerührt. Der Reaktionskomplex wird dann unter Kühlung mit der etwa doppelten enge Wasser wie theoretisch berechnet zersetzt und das Reaktionsgemisch noch ca. 45 Minuten bei Raumtemperatur gerührt. Von den ausgefällten Metallhydroxiden wird abfiltriert und der Rückstand mit Methylenchlorid ausgewaschen. Die vereinigten Filtrate werden zur Trockne eingeengt und das erhaltene Rohprodukt durch Kristallisation gereinigt.The reduction with lithium aluminum hydride can be carried out, for example, as follows be carried out: A suspension of lithium aluminum hydride in tetrahydrofuran is presented and the compound of the formula is added with stirring in a nitrogen atmosphere II added at room temperature. The reaction mixture is then still about Stirred for 1 to 2 hours at an elevated temperature with the exclusion of light. Of the Reaction complex is then like under cooling with about twice the tightness of water theoretically calculated decomposed and the reaction mixture for about 45 minutes Room temperature touched. From the precipitated metal hydroxides filtered off and the residue washed with methylene chloride. The United Filtrates are concentrated to dryness and the crude product obtained by crystallization cleaned.

Die bei Methode a) als Ausgangssubstanz verwendete neue Verbindung der Formel II kann erhalten werden, indem man ein reaktionsfähiges, funktionelles Derivat der Säure der Formel II( in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch in Gegenwart eines säurebindenden Agens mit der Verbindung der Formel IV umsetzt.The new compound used as the starting substance in method a) of formula II can be obtained by adding a reactive, functional Derivative of the acid of the formula II (in an inert under the reaction conditions organic solvent or solvent mixture in the presence of an acid-binding agent Reacts agent with the compound of formula IV.

Als reaktionsfähiges Derivat der Säure der Formel III kann beispielsweise das Säurechlorid-hydrochlorid, das Azid oder gemischte Anhydride der Säure der Formel III mit Schwefelsäure oder Trifluoressigsäure eingesetzt werden. Ebenso kann das bei der Umsetzung der Säure der Formel III mit einem Chlorierungsmittel, wie Thionylchlorid, Phosgen, PhosphorS oxychlorid oder Oxalylchlorid, und einemvN-di(nieder)alkylsubstituierten Säureamid einer aliphatischen Monocarbonsäure mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, wie Dimethylformamid oder Dimethylacetamid, entstehende Reaktionsprodukt verwendet werden.As a reactive derivative of the acid of the formula III, for example the acid chloride hydrochloride, the azide or mixed anhydrides of the acid of the formula III can be used with sulfuric acid or trifluoroacetic acid. It can also in the reaction of the acid of the formula III with a chlorinating agent such as thionyl chloride, Phosgene, phosphorus oxychloride or oxalyl chloride, and a vN-di (lower) alkyl-substituted one Acid amide of an aliphatic monocarboxylic acid having 1 to 3 carbon atoms, such as Dimethylformamide or dimethylacetamide, resulting reaction product can be used.

Die Kondensation wird unter Ausschluss von Licht bei Temperaturen zwischen - 20 bis O ° durchgeführt; als Lstsungsmittel sind beispielsweise Dimethylformamid, Acetonitril, Methylenchlorid oder deren Mischungen, als säurebindendes Agens vorzugsweise Pyridin oder dessen Homologe geeignet.The condensation occurs with the exclusion of light at temperatures carried out between - 20 to 0 °; as solvents are, for example, dimethylformamide, Acetonitrile, methylene chloride or mixtures thereof, preferably as acid-binding agent Pyridine or its homologues are suitable.

Die Umsetzung einer Verbindung der Formel V mit der Verbindung der Formel IV gemäss Methode b) kann beispielsweise in Dimethylformamid oder Kexamethylphosphorsäuretrisarn%iL worgenormen werden.The reaction of a compound of the formula V with the compound of Formula IV according to method b) can, for example, be in dimethylformamide or Kexamethylphosphorsäuretrisarn% iL worgenormen.

Auf 1 Mol einer Verbindung der Formel V werden dabei 2 - 5 Mol der Verbindung der Formel IV verwendet. Die Reaktion kann zwischen 60 und 120 °, vorzugsweise bei 60 -durchgeführt werden und ist nach 24 Stunden beendet. Man arbeitet vorteilhaft bei Stickstoffüberleitung und Lichtausschluss.For 1 mole of a compound of the formula V, 2-5 moles of the Compound of formula IV used. The reaction can be between 60 and 120 °, preferably at 60 - and is finished after 24 hours. One works well with nitrogen transfer and exclusion of light.

Zur Aufarbeitung-tJird das Reaktionsgemisch in Sodalösung gegossen und das ausgeschiedene Reaktionsprodukt auf an sich bekannte Weise gereinigt.For work-up, the reaction mixture is poured into soda solution and the precipitated reaction product is purified in a manner known per se.

Die bei Methode h) als Ausgangsmaterial verwendete Verbindung der Formel V a kann nach folgendem Verfahren hergestellt werden: Der Verbindung der Formel VI wird in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, wie Pyridin, in einem inerten organischen Lösungsmittel, vorzugsweise Acetonitril, langsam 2 - 3 Moläquivalente Methansulfonylchlorid zugesetzt, so dass die Temperatur + 4-00 nicht übersteigt. Man lässt ca. 2 Stunden bei Raumtemperatur ausreagieren, kühlt auf 0 ° ab und gibt 2N Animoniaklsung bis zur deutlich alkalischen Reaktion zu, wobei die Verbindung der Formel V a bereits kristallin anfällt. Sie kann nach Trocknen im Hochvakuum bei 80 ° direkt weiterverwendet werden.The compound of the used as starting material in method h) Formula V a can be prepared by the following process: The compound of Formula VI is in the presence of an acid binding agent such as pyridine in one inert organic solvent, preferably acetonitrile, slowly 2-3 molar equivalents Methanesulfonyl chloride added so that the temperature does not exceed + 4-00. It is left to react for about 2 hours at room temperature, cooled to 0 ° and given 2N Animoniaklsung to a clearly alkaline reaction, with the compound of the formula V a is already obtained in crystalline form. It can be dried in a high vacuum can be used directly at 80 °.

Das erfindungsgemäss hergestellte (5R,8R)-8-(3-Azabicyclo13,2,2] nonan-3-ylmethyl) -6-methylergolen ist bei Raumtemperatur eine kristalline Verbindung, die mit starken anorganischen oder organischen Säuren beständige, bei Raumtemperatur kristallisierte Salze bildet.The (5R, 8R) -8- (3-azabicyclo13,2,2] nonan-3-ylmethyl) prepared according to the invention -6-methylergolen is a crystalline compound at room temperature that is strong with inorganic or organic acids resistant, crystallized at room temperature Forms salts.

Die Verbindung der Formel I zeichnet sich durch interessante pharmakodynamische Eigenschaften aus und kann daher als Heilmittel Verwendung finden.The compound of formula I is characterized by interesting pharmacodynamic Properties and can therefore be used as a remedy.

Die neue Verbindung besitzt aufgrund ihrer pharmakocRynamischen Wirkungen einen sedativ-hypnotischen Effekt und bewirkt zentrale Muskelrelaxation.The new compound has pharmacodynamic effects due to its pharmacodynamic effects has a sedative-hypnotic effect and causes central muscle relaxation.

In elektroenzephalographischen Untersuchungen am Schlai-l7ach-Zyklus zeigt sich eine hypnogene Wirkung bei verschiedenen Tierarten: Bei der Ratte im Dosenbereich von 3 - 10 mg/kg p.o. resp. 1 - 3 mg/kg i.p.; bei der Katze nach 0,5.- 4 mg/kg i.p. und beim Affen nach 0,1 - 4 mg/kg p.o. Die durch Reizung des hinteren Hypothalamus bewirkte Weckreaktion der Katze wird nach 10 mg/kg i.v. gehemmt.In electroencephalographic examinations on the Schlai-17ach cycle shows a hypnogenic effect in different animal species: In the rat im Dose range of 3 - 10 mg / kg p.o. resp. 1-3 mg / kg i.p .; in cats after 0.5.- 4 mg / kg i.p. and in monkeys after 0.1-4 mg / kg p.o. The by irritation of the posterior The cat's hypothalamus wake-up response is increased after 10 mg / kg i.v. inhibited.

An der Maus hemmt die Verbindung im Klettertest das Explora tionsverhalten (ED50 1,8 mg/kg i.p.; 5 mg/kg p.o.) und die spontane Motilität im Lichtschrankentest (ED50 18,5 mg/kg p.o.). Ein bedingtes Vermeidungsverhalten in der Shuttle-Pox wird an der Ratte im Dosenbereich von 10 - 20 mg/kg p.o., am Affen in Dosen von 1 - 3 mg/kg p.o. gehemmt.On the mouse, the compound inhibits exploration behavior in the climbing test (ED50 1.8 mg / kg i.p .; 5 mg / kg p.o.) and the spontaneous motility in the light barrier test (ED50 18.5 mg / kg p.o.). A conditional avoidance behavior in the shuttle pox becomes in rats in the dose range of 10 - 20 mg / kg p.o., in monkeys in doses of 1 - 3 mg / kg p.o. inhibited.

Weiterhin potenziert die Verbindung an der Maus in einer Dosis von 10 mg/kg i.p. die Barbituratnarkose und antagonisiert Stimulantien wie z. B. Amphetamin in einer Dosis von 9 mg/kg p.o.Furthermore, the compound potentiates in the mouse at a dose of 10 mg / kg i.p. the barbiturate anesthesia and antagonizes stimulants such. B. amphetamine at a dose of 9 mg / kg p.o.

Beim Kaninchen zeigt sich im Dosenbereich von 0,5 mg/kg i.v.In the rabbit, in the dose range of 0.5 mg / kg i.v.

eine zentral bedingLe Muskelrelaxation.a centrally conditioned muscle relaxation.

Die neue Verbindung kann somit als Schlaf- und Beruhigunsmittel verwendet werden. Für die obgenannte Anwendung wird die Dosierung davon abhängen, welche Verabreichungsform und Behandlung gewünscht wird. Befriedigende Resultate werden jedoch erreicht mit einer täglichen Dosis von 0,3 bis mehr als 30 mg pro kg Körpergewicht des Testtieres. Diese Dosis kann nötigenfalls in 2 bis 3 Anteilen oder auch als Retardform verabreicht werden. Für grössere Säugetier liegt die Tagesdosis bei etwa 25 - 50 mg; für orale Applikationen enthalten die Teildosen etwa 10 - 25 mg der wirksamen Verbindung neben festen oder flüssigen Trägersubstanzen.The new compound can thus be used as a sleep aid and sedative will. For the above application, the dosage will depend on the form of administration and treatment is desired. However, satisfactory results are achieved with a daily dose of 0.3 to more than 30 mg per kg of body weight of the test animal. This dose can if necessary in 2 to 3 parts or as Retard form are administered. For larger mammals, the daily dose is around 25-50 mg; for oral applications the partial doses contain about 10-25 mg of the effective compound in addition to solid or liquid carriers.

Die Verbindung der Formel I bzw. ihre physiologisch vertrag lichen Säureadditionssalze können als Arzneimittel allein oder in entsprechenden Arzneiformen für orale, enterale oder parenterale Verabreichung verwendet werden. Zwecks Herstellung geeigneter Arzneiformen werden diese mit anorganischen oder organischen, pharmakologisch indifferenten Hilfsstoffen verarbeitet.The compound of the formula I or its physiologically compatible union Acid addition salts can be used as medicaments alone or in appropriate medicament forms be used for oral, enteral or parenteral administration. For the purpose of manufacture Suitable drug forms are these with inorganic or organic, pharmacologically processed indifferent auxiliaries.

In den nachfolgenden Beispielen, die die Erfindung näher erläutern, ihren Umfang aber in keiner Weise einschrinken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben In Celsiusgraden Soweit die Herstellung der Aus gan gsverb indung en nicht besctu-ieben wird, sind diese bekannt oder nach hekannten Verfahren oder analog zu an sich bekannten Verfahren herstellbar. In the following examples, which explain the invention in more detail but are not intended to restrict its scope in any way, all temperatures are given in degrees Celsius known processes can be produced.

Beispiel 1: (5R,8R)-8-(3-Azabicyclo [3,2,2]nonan-3-ylmethyl)-6-methylergolen Unter Stickstoffstrom werden 100 ml vorgelegtes abs. Tetrahydrofuran mit 2,96 g (78 m Mol) Lithiumaluminiumhydrid versetzt, wobei die Temperatur auf 35 ° ansteigt. Man lässt auf 20 ° abkühlen und tropft dann innert 10 Minuten eine Lösung von 14,6 g (39 m Mol) N-Lysergyl-azabicyclof3,2,2]nonan in 340 ml abs. Tetrahydrofuran zu. Die gebildete yelbgrüne Suspension wird unter Ausschluss von Licht während 90 Minuten im Stickstoffstrom bei Rückflusstemperatur gerührt. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch auf - 5 0 abgekühlt und vorsichtig mit insgesamt 10 ml Wasser tropfenweise versetzt.Example 1: (5R, 8R) -8- (3-Azabicyclo [3,2,2] nonan-3-ylmethyl) -6-methylergolen Under a stream of nitrogen, 100 ml of abs. Tetrahydrofuran at 2.96 g (78 m mol) of lithium aluminum hydride are added, the temperature rising to 35 °. The mixture is allowed to cool to 20 ° and a solution of 14.6 is then added dropwise within 10 minutes g (39 m mol) N-lysergyl-azabicyclof3,2,2] nonane in 340 ml abs. Tetrahydrofuran too. The yellow-green suspension formed is in the absence of light for 90 minutes stirred in a stream of nitrogen at reflux temperature. The reaction mixture is then cooled to - 50 and carefully mixed with a total of 10 ml of water drop by drop.

Es wird noch 45 Minuten bei Raumtemperatur gerührt und dann filtriert, der Rückstand wird mehrmals mit Methylenchlorid behandelt. Die vereinigten grüngelben Filtrate werden zur Trockne eingeengt. Man erhält ein Rohprodukt in Form eines gelben Schaumes, der aus Methylenchlorid / Aethanol kristallisiert. Die reine Titelverbindung zeigt einen Smp ab 190 (Zers.); [α]20 = + 67 ° (c = 0,5 in Aethanol).It is stirred for 45 minutes at room temperature and then filtered, the residue is treated several times with methylene chloride. The united green and yellow Filtrates are concentrated to dryness. A crude product is obtained in the form of a yellow Foam which crystallizes from methylene chloride / ethanol. The pure title compound shows an mp from 190 (dec.); [α] 20 = + 67 ° (c = 0.5 in ethanol).

D Durch Einengen der Mutterlaugen, Chromatographie an der 60-fachen Menge Alox (Aktivität II) und Elution mit Methylenchlorid / 0,2 % Methanol kann weitere Base gewonnen werden. D By concentrating the mother liquors, chromatography at 60-fold Amount of Alox (activity II) and elution with methylene chloride / 0.2% methanol can further base can be obtained.

Bismethansulfonat: 5,3 g (14,7 m Mol) Base werden in einem Methylenchlorid / Methanol-Gemisch gelöst und mit 2,83 g (29,4 m Mol) Methansulfonsäure versetzt. Durch Einengen wird eine konzentrierte Lösung hergestellt, die mit Aceton verdünnt wird. Beim Kratzen entsteht ein dicker Kristallbrei, der abfiltriert, mit Aceton gewaschen und getrocknet wird.Bismethanesulfonate: 5.3 g (14.7 m mol) of base are dissolved in a methylene chloride Dissolved / methanol mixture and treated with 2.83 g (29.4 mol) of methanesulfonic acid. Concentration produces a concentrated solution that is diluted with acetone will. When scratching, a thick crystal slurry is formed, which is filtered off with acetone washed and dried.

Smp. des kristallinen Bismethansulfonates: 20 120 - 130 ° (Zers.); (cL] D = + 79 ° (c = 1 ih Aethanol).Melting point of the crystalline bismethanesulfonate: 20 120 ° -130 ° (decomp.); (cL] D = + 79 ° (c = 1 ih ethanol).

Das als Ausgangsmaterial verwendete N-Lysergyl- 3-azabicyclo [3,2,2]nonan kann wie folgt hergestellt werden: a) Ein auf - 15 ° abgekühltes Gemisch von 50 ml abs. Dimethylformamid und 100 ml abs. Acetonitril wird vorgelegt, dem innert 15 Minuten 9,5 g (75 m Mol) Oxalylchlorid, verdünnt mit 20 mi abs Acetonitril, zugetropft wird. Es wird noch 10 Minuten bei - 10 ° gerührt. Zu dieser Suspension werden 20,1 g (75 m Mol) trockene Lysergsäure gegeben und anschliessend 25 ml abs. Pyridin, dabei soll die Temperatur nicht über - 15 ° ansteigen. Sodann werden bei - 15 6,26 g (50 m Mol) 3-Azabicyclo [3,2,2]nonan, gelöst in 25 ml abs. Pyridin, zugetropft, das Reaktionsgemisch wird noch 1 1/4 Stunden bei 0 ° und Dunkelheit gerührt.The N-lysergyl-3-azabicyclo [3.2.2] nonane used as the starting material can be prepared as follows: a) A mixture of 50, cooled to - 15 ° ml abs. Dimethylformamide and 100 ml of abs. Acetonitrile is submitted to the innert 15 minutes 9.5 g (75 mol) of oxalyl chloride, diluted with 20 ml of abs acetonitrile, were added dropwise will. It is stirred for 10 minutes at -10 °. To this suspension are 20.1 g (75 m mol) of dry lysergic acid and then 25 ml of abs. Pyridine, the temperature should not rise above - 15 °. Then at - 15 6.26 g (50 m mol) of 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, dissolved in 25 ml of abs. Pyridine, added dropwise, the reaction mixture is stirred for a further 11/4 hours at 0 ° and in the dark.

Zur Aufarbeitung wird in 500 ml 2N Sodalösung gegossen und mit Methylenchlorid extrahiert Das nach Eindampfen erhaltene Rohprodukt wird zur Isomerisierung mit einer Lösung von 4 g Kalilauge in 400 ml Methanol versetzt und unter Stickstoffstrom und Ausschluss von Licht 1 Stunde Siedetemperatur gehalten. Mit CO2 wird die Lösung auf pH 9 eingestellt, eingeengt und mit Methylenchlorid unter Zusatz von Sodalösunq aufgearbeitet. Das erhaltene Rohprodukt wird an der 40-fachen Menge Alox (Aktivität II) chromatographiert. Man erhält durch Elution mit Methylenchlorid / 0,2 t Methanol die gewünschte Base vom Smp. 131 - 132 °. For work-up, it is poured into 500 ml of 2N soda solution and mixed with methylene chloride extracted The crude product obtained after evaporation is isomerized with a solution of 4 g of potassium hydroxide solution in 400 ml of methanol and under a stream of nitrogen and exclusion of light kept boiling temperature for 1 hour. With CO2 becomes the solution adjusted to pH 9, concentrated and treated with methylene chloride with the addition of soda solution worked up. The crude product obtained is 40 times the amount of Alox (activity II) chromatographed. Elution with methylene chloride / 0.2 t of methanol is obtained the desired base of melting point 131 ° -132 °.

b) 4,05 g (15 m Mol) trockene Lysergsäure werden in 15 ml abs.b) 4.05 g (15 m mol) of dry lysergic acid in 15 ml of abs.

Acetonitril suspendiert. Innert 3 Minuten lässt man bei - 20 ° 3,78 g (18 m Mol) Trifluoressigsäureanhydrid, gelöst in 15 ml abs. Acetonitril zulaufen und rührt noch 15 Minuten. Die entstandene Lösung wird bei - 20 ° mit 5 ml Pyridin versetzt und sofort anschliessend eine Lösung von 1,25 g (10 m Mol) 3-Azabicyclo [3,2,2]nonan, gelöst in 15 ml abs Pyridin, zugegeben. Die Temperatur lässt man innert 30 Minuten auf 0 ° ansteigen und rührt noch während 2 1/2 Stunden bei 0 ° weiter. Anschliessend wird auf - 20 abgekühlt und 15 ml Pufferlösung von pH 4 zugetropft. Zur Aufarbeitung wird unter Zusatz von Chloroform in ca. 100 ml 2N Sodalösung gegossen und 3 x mit Chloroform extrahiert. Suspended acetonitrile. The mixture is left at - 20 ° 3.78 within 3 minutes g (18 m mol) of trifluoroacetic anhydride, dissolved in 15 ml of abs. Acetonitrile run in and stir for another 15 minutes. The resulting solution is at -20 ° with 5 ml of pyridine added and immediately thereafter a solution of 1.25 g (10 mol) of 3-azabicyclo [3,2,2] nonane, dissolved in 15 ml abs pyridine was added. The temperature allowed to rise to 0 ° within 30 minutes and stirred for a further 2 1/2 hours continue at 0 °. It is then cooled to - 20 and 15 ml of buffer solution of pH 4 added dropwise. For work-up, chloroform is added in approx. 100 ml Poured 2N soda solution and extracted 3 times with chloroform.

Die Extrakte werden mit 0,5N Sodalösung gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und eingeengt. Die Isomerisierung wird wie unter a) angegeben vorgenonmen. The extracts are washed with 0.5N soda solution over sodium sulfate dried and concentrated. The isomerization is carried out as indicated under a).

Die Base kann über das Bimaleinat gereinigt werden, das aus Aethanol kristallisiert mit Smp. ab 198 ° (Zers.); [α]D20 = + 22,4 ° (c = 1 in Pyridin).The base can be purified via the bimaleate, which is made from ethanol crystallizes with melting point from 198 ° (decomp.); [α] 20 D = + 22.4 ° (c = 1 in pyridine).

Beispiel 2: (5R,8R)-8-(3-Azabicyclo r3, 2,2lnonan-3-ylmethyl)-6-methylergolen Eine Lösung von 332 mg (1 m Mol) 6-Methyl-8ß-mesyloxymethyl ergolen in 5 ml Dimethylformamid wird mit 375 mg (3 m Mol) 3-Azabicyclo r3 ,2,2jnonan versetzt. Das Reaktionsgemisch wird erwärmt und 24 Stunden unter Lichtausschluss und Stickstoffatmosphäre auf 60 ° gehalten. Zur Aufarbeitung wird mit 2N Sodalösung versetzt und mit Methylenchlorid, das 5 % Methanol enthält, extrahiert, Die organische Phase wird nach Trocknen über Natriumsulfat eingedampft und das erhaltene Rohprodukt an der 50-fachen Menge Alox (Aktivität II) chromatographiert, Elutionsmittel Methylenchlorid / 0,2 8 Methanol. Die reine Titelverbindung kristallisiert aus Methylenchlorid / Aethanol, Smp. ab 190 ° (Zers.); (al DG = + 67 ° (c = 0,5 in Aethanol).Example 2: (5R, 8R) -8- (3-Azabicyclo r3, 2,2lnonan-3-ylmethyl) -6-methylergolen A solution of 332 mg (1 mol) of 6-methyl-8β-mesyloxymethyl ergolen in 5 ml of dimethylformamide 375 mg (3 m mol) of 3-azabicyclo r3, 2,2jnonane are added. The reaction mixture is heated and for 24 hours with exclusion of light and a nitrogen atmosphere to 60 ° held. For work-up, 2N soda solution is added and methylene chloride, which contains 5% methanol, extracted, the organic phase is dried over Evaporated sodium sulfate and the resulting crude product to 50 times the amount of Alox (Activity II) chromatographed, eluent methylene chloride / 0.2 8 methanol. The pure title compound crystallizes from methylene chloride / ethanol, mp 190 ° (dec.); (al DG = + 67 ° (c = 0.5 in ethanol).

Bismethansulfonat: Smp. 120 - 130 ° (Zers.); [α]20 = + 79 ° (c = 1 in Aethanol).Bismethanesulfonate: mp. 120-130 ° (decomp.); [α] 20 = + 79 ° (c = 1 in ethanol).

D Das als Ausgangsmaterial verwendete 6-Methyl 8ß-mesyloxymeXhylergolen kann folgendermassen hergestellt werden: Man tropft zu einer gerührten Suspension von 2,54 g (10 m Mol) Lysergol in 15 ml abs. Pyridin und 25 ml abs. Acetonitril eine Lösung von 2,35 ml (30 m Mol) Methansulfonylchlorid in 5 ml abs. Acetonitril so zu, dass die Innentemperatur + 40 ° nicht übersteigt. Nach 2 Stunden Rühren bei Raumtemperatur kühlt man auf 0 ° ab und verdünnt mit 2N Ammoniaklösung bis zur deutlich alkalischen Reaktion. Der kristalline Niederschlag wird filtriert, mit Wasser gewaschen und im Hochvakuum bei 80 ° getrocknet. D The 6-methyl 8ß-mesyloxymeXhylenergolen used as starting material can be prepared as follows: It is added dropwise to a stirred suspension of 2.54 g (10 m mol) of lysergol in 15 ml of abs. Pyridine and 25 ml of abs. Acetonitrile a solution of 2.35 ml (30 mol) of methanesulfonyl chloride in 5 ml of abs. Acetonitrile so that the internal temperature does not exceed + 40 °. After stirring for 2 hours at Room temperature is cooled to 0 ° and diluted with 2N ammonia solution until it is clearly alkaline reaction. The crystalline precipitate is filtered off and washed with water and dried in a high vacuum at 80 °.

Der Smp. der Verbindung ist uncharakteristisch und hängt stark 20 von der Aufheizgeschwindigkeit ab. [α] D = + 60, 1 ° (c = 1 in Dimethylformamid).The m.p. of the compound is uncharacteristic and depends strongly on 20 on the heating rate. [α] D = + 60.1 ° (c = 1 in dimethylformamide).

Claims (8)

PatentansErüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung von (5R,8R)-8-(3-Azabicyclo (3,2,2]nonan-3-ylmethyl)--6-methylergolen der Formel und seinen pharmakologisch verträglichen Salzen mit Säuren, dadurch gekennzeichnet, dass man a) die Verbindung der Formel mit einem selektiv die Carbonylgruppe angreifenden Reduktionsmittel in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch reduziert oder b) eine Verbindung der Formel worin Z für einen O-Tosyl-, O-Mesylrestt für Chlor oder Brom steht, in einem geeigneten Lösungsmittel mit der Verbindung der Form1 umsetzt und die erhaltene Verbindung der Formel I gegebenenfalls in ihre Säureadditionssalze überführt.1. Process for the preparation of (5R, 8R) -8- (3-azabicyclo (3,2,2] nonan-3-ylmethyl) - 6-methylergolen of the formula and its pharmacologically acceptable salts with acids, characterized in that a) the compound of the formula reduced with a reducing agent which selectively attacks the carbonyl group in a solvent or solvent mixture which is inert under the reaction conditions, or b) a compound of the formula where Z stands for an O-tosyl, O-mesyl radical for chlorine or bromine, in a suitable solvent with the compound of the form 1 and the resulting compound of the formula I is optionally converted into its acid addition salts. 2. Verfahren nach Anspruch 1 a, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reduktion vorzugsweise mit Lithiumaluminiumhydrid bei Temperaturen zwischen 0 ° und 80 ° durchführt.2. The method according to claim 1 a, characterized in that the Reduction preferably with lithium aluminum hydride at temperatures between 0 ° and 80 °. 3. Verfahren nach Anspruch 1 a, dadurch gekennzeichnet, dass man als Lösungsmittel cyclische oder offenkettige Aether wie Tetrahydrofuran, Dioxan, Diäthyläther oder Diglyme verwendet.3. The method according to claim 1 a, characterized in that as Solvent cyclic or open-chain ethers such as tetrahydrofuran, dioxane, diethyl ether or diglyme used. 4. Verfahren nach Anspruch 1 b, dadurch gekennzeichnet, dass man als Verbindung der Formel V 6-Methyl-8ß-mesyloxymethylergolen einsetzt.4. The method according to claim 1 b, characterized in that as Compound of the formula V 6-methyl-8ß-mesyloxymethylergolen is used. 5. Verfahren nach Anspruch 1 b, dadurch gekennzeichnet, dass man als Lösungsmittel Dimethylformamid oder Hexamethylphosphorsäuretrisamid verwendet.5. The method according to claim 1 b, characterized in that as Solvent dimethylformamide or hexamethylphosphoric trisamide is used. 6. Verfahren nach Anspruch 1 b , dadurch gekennzeichnet, dass man die Reaktion zwischen 60 ° und 120°, vorzugsweise bei 60 ° durchführt.6. The method according to claim 1 b, characterized in that one the reaction is carried out between 60 ° and 120 °, preferably at 60 °. 7. (5R,8R) -8- (3-Azabicyclo [3,2,2]nonan-3-ylmethyl) -6-Methylergolen (Formel I) und seine Additionssalze mit Säuren.7. (5R, 8R) -8- (3-Azabicyclo [3,2,2] nonan-3-ylmethyl) -6-methylergole (Formula I) and its addition salts with acids. 8. Heilmittel; dadurch gekennzeichnet, dass es aus der Verbindung der Formel I oder deren Säureadditionssalzen und pharmazeutisch unbedenklichen Füll- bzw. Trägerstoffen besteht.8. Remedies; characterized in that it is out of the connection of the formula I or their acid addition salts and pharmaceutically acceptable fillers or carriers.
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