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DE2307038A1 - Ester und amide von phenoxysubstituierten phenylessigsaeuren - Google Patents

Ester und amide von phenoxysubstituierten phenylessigsaeuren

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Publication number
DE2307038A1
DE2307038A1 DE19732307038 DE2307038A DE2307038A1 DE 2307038 A1 DE2307038 A1 DE 2307038A1 DE 19732307038 DE19732307038 DE 19732307038 DE 2307038 A DE2307038 A DE 2307038A DE 2307038 A1 DE2307038 A1 DE 2307038A1
Authority
DE
Germany
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chlorophenyl
halogen
phenoxy
alkoxy
alkyl
Prior art date
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Pending
Application number
DE19732307038
Other languages
English (en)
Inventor
William Alfred Bolhofer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Merck and Co Inc
Original Assignee
Merck and Co Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck and Co Inc filed Critical Merck and Co Inc
Publication of DE2307038A1 publication Critical patent/DE2307038A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • C07C275/00Derivatives of urea, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups
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    • C07C275/48Y being a hydrogen or a carbon atom
    • C07C275/50Y being a hydrogen or an acyclic carbon atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description

Die Erfindung betrifft eine neue Klasse chemischer Verbindungen, die allgemein als die Ester- und Amid-derivate von (Phenoxy)-phenylessigsäuren bezeichnet werden können, sowie ein Verfahren zur Herstellung dieser Ester- und Amid-derivate von (Phenoxy)-phenylessigsäuren.
Klinische Untersuchungen haben gezeigt, daß Cholesterin eine wesentliche Rolle bei der Bildung arteriosklerotischer Herde durch Beschleunigen der Ablagerung von Blutlipiden in der Arterlenwand spielt.
Aufgabe der Erfindung ist die Auffindung einer neuen Klasse chemischer Verbindungen, die die Konzentration an Cholesterin,
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Triglyceriden und anderen Lipiden im Blutserum senkt und damit eine Erleichterung der mit einer Blutlipidablagerung verbundenen Beschwerden bewirkt.
Die Produkte gemäß der Erfindung sind Verbindungen der allgemeinen Formel
in der R niedr.Alkenyl, beispielsweise Vinyl, Allyl und dgl.; Halogenmethyl, beispielsweise Chlormethyl und dgl.; Trihalogenmethyl, beispielsweise Trifluormethyi und dgl.; niedr.Alkanoyl, beispielsweise Acetyl, Propionyl, Butyryl und dgl.; Aryl, beispielsweise mononucleares Aryl, wie Phenyl, Tolyl, XyIyI und dgl.; halogensubstituiertes Aryl, beispielsweise halogensubstituiertes mononucleares Aryl, wie 4-(hlorphenyl und dgl.; Aralkyl, beispielsweise mononucleares Aralkyl, wie Benzyl, Phenäthyl und dgl., 1,2,3,4-Tetrahydronaphthyl, wie 1,2,3,4-Tetrahydro-1-naphthyl und dgl., Aralkenyl, beispielsweise mononucleares Aralkenyl, wie Styryl, 3-Phenyl-l-propenyl und dgl., Aryloxy, beispielsweise mononucleares Aryloxy, wie Phenoxy und dgl., Aralkoxy, beispielsweise mononucleares Aralkoxy, wie Benzyloxy und dgl., Arylthio, beispielsweise mononucleares Arylthio, wie
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Phenylthio und dgl., Arylamino, beispielsweise niononucleares Arylamino, wie Anilino, Toluidino und dgl., niedr.Alkylthio, beispielsweise Methylthio, Äthylthio und dgl., niedr.Alkylsulfonyl, beispielsweise Methylsulfonyl, Äthylsulfonyl und dgl., Cyano, Nitroso, Amino, Mono- und Dialkylamino, beispielsweise Mono- und Di-niedr.alkylamino, wie Äthylamino, Dimethylamino, Diäthylamino und dgl., ist; die Reste R , die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, halogen, niedr.Alkyl, Halogenmethyl, beispielsweise Chlormethyl und dgl., niedr.Alkoxy, beispielsweise Methoxy, Äthoxy und dgl., niedr.Alkanoyl, beispielsweise Acetyl, Propionyl, Butyryl und dgl., Aryl, beispielsweise mononucleares Aryl, wie Phenyl, ToIy1, XyIyI und dgl., Aralky1, beispielsweise mononucleares Aralkyl, wie ßenzyl, Phenäthyl und dgl.. Aryloxy, beispielsweise mononucleares Aryloxy, wie Phenoxy und dgl., Aralkoxy, beispielsweise mononucleares Aralkoxy, wie Benzyloxy und dgl., Cyano und niedr.Alkylsulfonyl, beispielsweise Methylsulfonyl, Äthylsulfonyl und dgl., sind, mit der Maßgabe, daß, wenn R Trihalogenmethyl ist, R kein Halogen ist; η eine ganze Zahl mit einem Wert von 1 bis 2
2
ist? und R mononucleares niedr.Aralkoxy, beispielsweise Phenylniedr.alkoxy, wie Benzyloxy, Phenäthyloxy und dgl., Dl-niedr.alkylamino-niedr.alkoxy und die nicht-giftigen pharmakologisch annehmbaren Säureadditionssalze davon, beispielsweise Dimethylaminoäthoxy, Diäthylaminoäthoxy, Diäthylaminoäthoxy-hydrochlorld, Diäthylaminoäthoxy-citrat, Diäthy1aminopropoxy und dgl.; niedr.Alkanamidoniedr.alkoxy, beispielsweise Formamidoäthoxy, Acetamidoäthoxy, Acetamidopropoxy und dgl.; Benzamido-niedr.alkoxy, beispielsweise Lenzamiaoäthoxy, benzamidopropoxy und dgl., Ureido-niedr.alkoxy, beispielsweise üreidoäthoxy, l-Methyl-2-ureidoäthoxy und dgl.; N1 -niedr.Alkylureido-niedr.alkoxy, d.h. RNH-CCAiH-C1H9 ,-0, worin R niedr.Alkyl und n1 eine ganze Zahl von 1 bis etwa 5 ist, beispielsweise N'-Äthylureidoäthoxy, U'-Äthylureidopropoxy und dgl.; Carbamoyl-niedr.alkoxy, beispielsweise Carbamoyl-niedr.-alkoxy, wie Carbamoylmethoxy, Carbamoyläthoxy und dgl.;
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halogenphenoxysubstituiertes niedr.Alkoxy, beispielsweise 2-(4-Chlorphenoxy)-äthoxy, 2-(4- öilorphenoxy}-2-methylpropoxy und dgl.; carbamoylsubstituiertes Phenoxy, beispielsweise 2-Carbamoylphenoxy und dgl.; Carboxy-niedr.alkylamino und die nicht-giftigen, pharmakologisch annehmbaren Aminadditionssalze davon, beispielsweise Carboxymethylamino, Carboxymethylaminocyclohexylarainsalz, Carboxyäthylamino und dgl.; N,rt-Di-niedr.alkylamino-niedr.alkylamino und die nicht-giftigen pharmakologisch annehmbaren Säureadditionssalze davon, beispielsweise ii ,ii-Dirriethylaminoäthylamino-hydrochlorid, N ,rl-Diäthylaminoäthylamino, ii ,i-i-Diäthylaminoäthylamino-citrat, N ,N-Diäthylaminopropylamino-citrat und dgl.; halogensubstituiertes niedr.Alkylamino, beispielsweise 2-Chloräthylamino, 4-Chlorbutylamino und dgl.; hydroxysubstituiertes niedr.Alkylamino, beispielsweise 2-Hydroxyäthylamino, 3-Hydroxypropylamino und dgl.; niedr.-alkanoyloxysubstituiertes niedr.Alkylamino, beispielsweise Acetoxyäthylamino, Acetoxypropylamino und dgl.; üreido; niedr.Alkoxycarbonylamino, beispielsweise Hethoxycarbonylamino, Äthoxycarbonylamino und dgl., ist.
bevorzugte Verbindungen gemäß der Erfindung sind (Phenoxy)-phenylessigsäureester der allgemeinen Formel
I ? 4
O-CH-COR
la
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in der R und R die oben angegebene Bedeutung haben und R Phenyl-niedr.alkyl, beispielsweise Benzyl und dgl.; niedr.Alkan- amido-niedr.alkyl, beispielsweise Acetamidoäthyl und dgl., oder Benzamido-niedr.alkyl, beispielsweise Benzamidoäthyl und dgl., ist. Besonders bevorzugt sind diejenigen Verbindungen, in denen R niear.Alkanamido-niedr.alkyl ist. Die vorstehende Klasse von Verbindungen besitzt besonders gute hypocholesterineinische und hypolipemische Wirkung und stellt daher eine bevorzugte Untergruppe der Verbindungen gemäß der Erfindung der obigen allgemeinen Formel I dar.
Die Produkte gemäß der Erfindung enthalten ein asymmetrisches Kohlenstoffatom am alpha-Kohlenstoff des (Phenoxy)-phenylessig- säuremoleküls und werden daher als racemische Gemische ihrer D- und L-Isomeren erhalten. Die racemischen Gemische können durch Kristallisation ihrer Salze mit optisch aktiven Basen auf getrennt werden. Sowohl die D- als auch die L-Isomeren sind Verbindungen gemäß der Erfindung.
Die Produkte gemäß der Erfindung der allgemeinen Formel I werden zweckmäßig hergestellt, indem man ein (Phenoxy)-phenylacetylhalo- genid mit einem entsprechenden Alkohol oder Amiη umsetzt. Vorzugsweise wird die Umsetzung in einem Lösungsmittel, das den Reaktionsteilnehmern gegenüber inert ist, beispielsweise in Äther, Dimethyl formamid, Tetrahydrofuran und dgl., durchgeführt. Das Verfahren kann im allgemeinen bei Umgebungstemperaturen durchgeführt wer den; jedoch wird die Umsetzung in manchen Fällen durch Anwendung von Wärme, beispielsweise durch Erwärmen auf Temperaturen von etwa £0 bis 1(X)0C, erleichtert. Dieses Herstellungsverfahren wird durch das folgende Reaktionsschema veranschaulicht:
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0-CH-COX1 + HR2
(R1)
-/- V-O-CH-COR2
II
in dem X Halogen, beispielsweise Chlor, Brom und dgl. ist, und
1 2
R, R , R und η die oben angegebene Bedeutung haben. Einige der obigen Produkte werden in nicht-kristalliner Form erhalten. Hierzu gehören beispielsweise Produkte der allgemeinen Formel I, in denen
2 '
R ein Di-niedr.alkylamino-niedr.alkoxy-, Di-niedr.alkylaminoniedr.alkylamino- oder Carboxy-niedr.alkylamino-rest ist. Durch Herstellen der Salze dieser Produkte, beispielsweise durch Behandeln der Produkte I mit einer geeigneten Säure oder Base, können kristalline Derivate in der Form der entsprechenden Salze isoliert und dann nach üblichen Methoden gereinigt werden.
Die H-(niedr.Alkanoyloxyalkyl)-(phenoxy)-phenylacetamide der allgemeinen Formel IV, die Verbindungen der obigen allgemeinen Formel I, in der R ein niedrigmolekularer Alkanoyloxyalkylaminorest ist, sind, können auch nach einem alternativen Verfahren hergestellt werden, indem man ein U-(Hydroxyalkyl)-(phenoxy)-phenylacetamid der folgenden Formel III mit einem geeigneten Acylierungsmittel, beispielsweise einem niedrigmolekularen Alkanoylhalogenid, wie Acetylchlorid und dgl., umsetzt. Die Umsetzung kann in irgendeinem Medium, das den Reaktionsteilnehmern gegenüber ausreichend inert ist, beispielsweise in Äther usw., durchgeführt v/erden. Das folgende Reaktionsschema veranschaulicht dieses Verfahren:
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ill.
0-CH-COWH-C H- -CH0OE + XXCR~ m 2m 2
III
R (' V—0-CH-COMH-
CmH2nfCH2OCR"
worin R niedr.Alkyl ist? m eine ganze Zahl von 1 bis etwa 4 ist und R, R , η und X die oben angegebene Bedeutung haben. Die für diese Umsetzung als Ausgangsmaterialien verwendeten N-(Hydroxyalkyl)-(phenoxy)-phenylacetamide III sind neue Verbindungen, die erhalten werden können, indem man (Phenoxy)-phenylacetylhalogenid nach dem zuerst beschriebenen allgemeinen Verfahren zur herstellung der Produkte gemäß der Erfindung mit einem entsprechenden Hydroxyalkylamin umsetzt.
Statt durch Umsetzen eines (Phenoxy)-phenylacetylhalogenids mit einem Di-niedr.alkylaminoalkanol nach dem zuerst beschriebenen allgemeinen Verfahren können die 2-Di-niedr.alkylamino-niedr,-alkyl-(phenoxy)-phenylacetate gemäß der Erfindung der folgenden allgemeinen Formel VI auch durch Umsetzen der entsprechenden (Phenoxy)-phenylessigsäure der folgenden Formel V mit einem entsprechenden Di-niedr.alkylamino-niedr.alkylhalogenid erhalten werden. Diese Umsetzung wird vorteilhaft unter Wärmezufuhr, beispieleweise durch Erwärmen des Reaktionsgemisches für einige Stunden am Rückfluß, durchgeführt. Das folgende Reaktions-
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schema veranschaulicht dieses Verfahren;
COO-C H-, -NR6R7 m 2m
VI
in demR, R , η, Χ und m die oben angegebene Bedeutung haben und R und R niedr.Alkyl, beispielsweise Methyl, Äthyl und dgl., sind.
Die (Phenoxy)-phenylessigsäureester und -amide der allgemeinen Formel I können, wenn sie.als kristalline Feststoffe erhalten werden, durch Umkristallisieren aus einem geeigneten Lösungsmittel oder Lösungsinittelgemisch, wie Äthylalkohol, Isopropylalkohol, Ilethylcyclohexan, Acetonitril, n-Eutylchlorid, Isopropylather, üthylacetat usw., gereinigt werden.
-B-
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Die (Phenoxy)-phenylacetylhalogenide der obigen Formel II, die in dem Verfahren gemäß der Erfindung als Ausgangsmaterialien verwendet werden, werden aus ihren entsprechenden (Phenoxy)- phenylessigsäure der folgenden allgemeinen Formel VII durch Um setzen mit einem Halogenierungsmittel, wie Thionylchlorid und dgl., erhalten. Das folgende Reaktionsschema, in dem als HaIo- genierungscittel Thionylchlorid verwendet wird, veranschaulicht dieses Verfahren. Es können aber natürlich auch andere Halogenierungsmittel in einem sonst gleichen Verfahren verwendet wer den, wobei die analogen (Phenoxy)-phenylessigsäurehalogenide II und Ha erhalten werden:
R 2Γ" \-O-CH-C00H SOCl2
VII Ha
worin R, R und η die oben angegebene Bedeutung haben.
Die (Phenoxy)-phenylessigsäuren der allgemeinen Formel VII sind entweder bekannte Verbindungen oder leicht durch Umsetzen eines Alkalisalzes eines entsprechend substituierten Phenols der folgenden allgemeinen Formel X mit einem niedrigmolekularen Alkylester einer Phenylhalogenessigsäure der folgenden allgemeinen Formel IX und anschließende Hydrolyse des dabei als Zwischenverbindung gebildeten (Phenoxy)-phenylessigsäureesters der folgenden allgemeinen Formel VIII durch Behandeln mit einer wäßrigen Lösung einer
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Base und danach rait einer Säure herstellbar. Für die Hydrolyse geeignete Basen und Säuren sind beispielsweise Natriumhydroxyd, · Kaliumcarbonat und dgl. und anorganische Säuren, wie Salzsäure und dgl. Das folgende Reaktxonsschema veranschaulicht dieses Verfahren:
1
OM + X CHC-OR
: viii
Hydrolyse
O-CHC-OH
VII
worin R, R , R , X und η die oben angegebene Bedeutung haben und M ein Alkalikation, wie ein Natriumkation, beispielsweise aas Kation eines Alkalialkoxyds, wie Natriumätnoxyd und dgl., oder eines Metallhydrids, wie Natriumhydrid, ist. Welches Lösungsmittel für die Umsetzung verwendet wird, hängt davon ab, welches Reagenz für die Lieferung des Alkalikations verwendet wird. Wenn die Alkalialkoxyde verwendet werden, so wird als Lösungsmittel ein niedrigmolekulares Alkanol verwendet. Wenn ein Alkalihydrid
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verwendet wird, so wird ein polares Lösungsmittel, wie Dimethylformamid, Tetrahydrofuran, Dimethylsulfoxyd und dgl., verwendet.
Die folgenden Beispiele veranschaulichen die Erfindung.
Beispiel 1
2-Acetair,idoäthyl- (4-butyry !phenoxy) - (4- chlor phenyl) -ace tat Stufe A: (4-Iiutyry!phenoxy) - (4-chlorphenyl)-acetylchloricl 44,5 g (0,375 Mol) Thionylchlorid werden innerhalb 5 Minuten einer Suspension von 0,30 Mol (4-Butyrylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-essigsäure in 125 ml Chloroform zugesetzt. Das Gemisch wird 30 Minuten bei Raumtemperatur gerührt und dann 6 Stunden am Rückfluß erhitzt. Sobald die Temperatur den Siedepunkt erreicht, bildet sich eina klare homogene Lösung, nach Beendigung der Reaktionszeit werden Lösungsmittel und flüchtige Reaktionsprodukte im Vakuum abgedampft, und man erhält (4-butyry!phenoxy )-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid.
Stufe B: 2-Acetamidoäthyl-(4-butyrylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-
acetat
Eine Lösung von 0,06 Mol (4-Butyrylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid in 25 ml Äther wird einem Gemisch von 6,19 g (0,06 Hol) Acetamidoäthanol, 70 ml Dimethylformamid und 5,4 ml Pyridin bei 5°C innerhalb 30 Minuten zugesetzt. Während der Zugabe wird das Reaktionsgemisch gerührt und unter Feuchtigkeitsausschluß gehalten. Nachdem das Reaktionsgemisch noch 1 Stunde bei 5°C gerührt ist, wird es auf Raumtemperatur erwärmt und 16 Stunden stehengelassen. 300 ml V.'asser und 100 ml Äther werden zugesetzt, und die gebildete wäßrige Schicht wird abgetrennt und zweimal mit 100 ml Äther extrahiert. Die Extrakte werden vereinigt und eingedampft, wobei man 2-Acetamidoäthyl-(4-butyrylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetat erhält.
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Beispiel 2
2-Diäthylaminoäthyl- (4-butyrylphenoxy) -(4-chlorphenyl) -acetat und
-citrat
6,29 g (0,06 Mol) 2-Diäthylaminoäthylchlorid werden einer Lösung von 0,06 Hol (4-Butyrylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-essigsäure in 250 ml Isopropylalkohol zugesetzt. Die Lösung wird 16 Stunden aia Rückfluß erhitzt, wonach das Lösungsmittel im Vakuum abgedampft wird. Der Rückstand wird in Äther gelöst, und die Lösung wird mit verdünnter Kaliumbicarbonatlösung und dann mit Wasser extrahiert. Dann wird die Lösung über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet, und der Äther wird im Vakuum abgedampft, wobei 2-Diäthylaminoäthyl-(4-butyrylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetat als viskoser öliger Rückstand erhalten wird.
Das Citrat von (4-Butyrylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetat wird durch Umsetzen des öligen Produktes mit einem Moläguivalent Zitronensäure in Lösung in Äthylalkohol hergestellt. Das Produkt fällt aus und wird aus Acetonitril umkristallisiert, wobei man 2-Diäthylaminoäthyl-(4^-butyrylphenoxy) - (4-chlorphenyl) -acetat-citrat erhält.
Beispiel 3
(4-Anilinophenoxy)-(4-chlorphenyl)-acety!glycin und -cyclohexylamin-
salz '
Eine Lösung von 3,75 g (0,05 Mol) Glycin in 75 ml Wasser, aas 2,0 g (0,05 Mol iiatriumhydroxyd enthält, wird auf 5°C gekühlt. Eine Lösung von 0,05 Mol (4-Anilinophenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid in so viel Tetrahydrofuran, daß 50 irl Lösung erhalten werden, sowie eine Lösung von 2,0 g (0,05 Mol) Natriumhydroxyd in so viel Wasser, daß 50 ml Lösung erhalten werden, werden der Glycinlösung gleichzeitig innerhalb 40 Minuten zugesetzt. Das Gemisch wird noch 1 Stunde bei 5°C und dann 1 1/2 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. 75 ml Wasser werden zugesetzt, und das pH
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wird mit verdünnter Salzsäure auf 4 eingestellt. Von dem angesäuerten Reaktionsgemisch wird das Produkt dreimal mit je 150 ml Äther extrahiert, und die Extrakte werden vereinigt und durch Extraktion lait Wasser gewaschen. Dann wird die Lösung über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet, und der Äther v/ird unter vermindertem Druck abgedampft, !lan erhält (4-Anilinophenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetylglycin.
Das Cyclohexylaminsalz des Produktes wird hergestellt, indem man einer Lösung des (4-Anilinophenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetylglycins eine äquivalente Menge an Cyclohexylamin zusetzt. Man erhält das Cyclohexylaminsalz .von (4-Anilinophenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetylglycin.
Eeispiel 4
N-(2-Chloräthyl)-(3-allylphenoxy)-(4-chlorwhgnyl)-acetamid Eine Lösung von 3,2 g (0,08 Mol) rJatriumhydroxyd in 20 ml Wasser wird innerhalb 30 Minuten unter gründlichem Rühren einem Gemisch von 1OO ml Dioxan, 0,04 Hol (3-Allylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid und 4,64 g (0,04 Mol) 2-Chloräthylamin-hydrochlorid von 10°C zugesetzt. Das Genisch wird 4 Stunden bei Raumtemperatur gerührt und dann zu 600 ml Wässer zugesetzt. Die Ätherschicht wird abgetrennt, und die wäßrige Lösung wird viermal mit 125 ml Äther extrahiert. Die Extrakte werden vereinigt und gründlich durch Extraktion mit Wasser gewaschen. Dann wird der Äther unter vermindertem Druck abgedampft, wobei man N-(2-Chloräthyl)-(3-allylphenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetamid erhält.
Beispiel 5
Benzairädoäthyl-/~4- (1,2,3,4-tetrahydro- 1-naphthyl) -phenoxy_7~
(4-chlorphenyl) -acetat
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Stufe A: Methyl-/~4-(1,2,3,4-tetrahydro-l-naphthyl)-phenoxy_7-
(4-chlorphenyl) -acetat ·
Einer Suspension von 57%-igem Natriumhydrid in Mineralöl (3,57 g, 0,08 MoI) in 100 ml Dimethylformamid werden in einzelnen Anteilen 18,0 g (0,08 Mol) 4-(1,2,3,4-Tetrahydro-l-naphthyl)-phenol zugesetzt, irfach Beendigung der Zugabs wird das Reaktionsgemisch auf 65°C erwärmt, bis das gesamte Natriumhydrid umgesetzt ist. Diesem Reaktionsgemisch v/erden dann 21,0 g (0,03 Mol) Methyl-(4-chlorphenyl)-bromacetat in 10 ml Dimethylformamid zugesetzt. Das Reaktionsgemisch wird filtriert, und das Lösungsmittel wird im Vakuum abgetrennt. Der Rückstand wird in 500 ml Wasser suspendiert und dreimal mit je 100 ml Chloroform extrahiert. Die Extrakte werden mit Wasser gewaschen und dann unter vermindertem Druck eingeuampft. Der Rückstand wird in Butylchlorid gelöst und mit Lviatriumhydroxyd und dann mit Wasser extrahiert. Dann wird die Lösung über Natriumsulfat getrocknet und filtriert, und das Lösungsmittel wird abgetrennt. Man erhält Methyl-/^.4"" U * 2,3,4-tetrahydrol-naphthyl)-phenoxy_/-(4-chlorphenyl)-acetat.
Stufe L·: /~4-(1,2,3,4-Tetrahydro-l-naphthyl)-phenoxy_7-(4-chlorphe-
nyl)-essigsäure
Der in der obigen Stufe A erhaltene Methylester wird in 100 ml n-Propanol und 500 ml 2n Kaliumhydroxyd gelöst, unä die Lösung wird 72 Stunden am Rückfluß gekocht« Das Reaktionsgemisch wird gekühlt und mit Eiswasser verdünnt und dann mit verdünnter Salzsäure angesäuert. Dieses angesäuerte Gemisch wird mit Chloroform extrahiert. Die Extrakte werden mit Wasser gev/aschen und dann über Natriumsulfat getrocknet. Die getrocknete Lösung wird filtriert, und das Chloroform wird abgetrennt. Das Produkt wird einige Male aus Acetonitril umkristallisiert. Man erhält 5,0 g [_ 4-(1,2,3,4-Tetrahydro-1-naphthyl)-phenoxy_7~(4-chlorphenyl)-essigsäure, F 169 bis 171°C.
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Elementaranalyse für C2^H21
Berechnet: C 73Γ37 Η 5,39
Gefunden: C 73,55 H 5,48
Stufe C: /~4-(1,2,3,4-Tetrahydro-l-naphthyl)-phenoxy_7-(4-chlor-
phenyl)-acetyl-chlorid
0,02 Mol Thionylchlorid werden innerhalb 5 Minuten einer Suspension von 5,0 g (0,0126 Mol) ^~4-(1,2,3,4-Tetrahydro-l-naphthyl)-phenoxy_J7-(4-chlorphenyl)-essigsäure in 10 ml Chloroform zugesetzt. Das Gemisch wird 30 Minuten bei Raumtemperatur gerührt und dann 6 Stunden am Rückfluß erhitzt. Das Lösungsmittel wird im Vakuum abgetrennt. Man erhält /~4- (1,2,3,4-Tetrahydro-l-naphthyl) -phenoxy__7~ (4-chlorphenyl)-acetylchlorid.
Stufe D: Benzamidoäthyl-/~4- (1,2,3,4-tetrahydronaphthyl)4>henoxy_7-
4-chlorphenyl)-acetat
Eine Lösung von 0,0126 Mol /~4-(1,2,3,4-Tetrahydro-l-naphthyl)-phenoxy_7-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid in 10 ml Diäthyläther wird einem Gemisch von 0,0126 Mol Benzamidoäthanol in 5 ml Dimethylformamid und 0,5 ml Pyridin bei 5°C innerhalb 10 Minuten zugesetzt. Das Reaktionsgemisch wird während der Zugabe unter Feuchtigkeitsausschluß gerührt. Nachdem das Reaktionsgemisch noch 1 Stunde bei 5°C gerührt ist, wird es auf Raumtemperatur erwärmt. 25 ml Wasser und 10 ml Äther v/erden zugesetzt, und die sich bildende wäßrige Schicht wird abgetrennt und zweimal mit je 10 ml Äther extrahiert. Die Extrakte werden vereinigt, über Natriumsulfat getrocknet und filtriert, und der Äther wird abgetrennt. Man erhält Benzamidoäthyl-^~4-(1,2,3,4-tetrahydro-1-naphthyl) -phenoxy__7~ (4-ch Io r phenyl) acetat.
- 15 -
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Beispiel 6 Benzyl-/ 4-(4-chlorphenyl)-phenoxy /-(4-chlorphenyl)-acetat
Stufe A: Methyl-/ 4-(4-chlorphenyl).-phenoxy__/-(4-chlorphenyl)-acetat
2,3 g Natrium werden in 250 ml Methanol gelöst. Dieser Lösung werden 20,4 g (0,1 Mol) 4-(4-Chlorphenyl)-phenol zugesetzt. Nach einigen Minuten Rühren wird die Lösung von 26,3 g (0,1 Mol) Methyl-(4-chlorphenyl)-bromacetat in 50 ml Methanol innerhalb 5 Minuten unter Rühren zugesetzt. Die Lösung wird auf dem Dampfbad am Rückfluß gekocht, iiach etwa 25 Minuten bildet sich ein Niederschlag. Die Lösung wird noch 6 Stunden am Rückfluß gekocht. Das Lösungsmittel wird im Vakuum abgetrennt, und der Rückstand wird in 400 ml Wasser aufgenommen. Diese Suspension wird filtriert, und der Feststoff wird abgetrennt und aus Methylcyclohexan und dann aus Acetonitril umkristallisiert. Man erhält 25,0 g Methyl-/~4-<4-chlorphenyl )-phenoxy_/-(4-chlorphenyl)-acetat, F l3Or5°C bis 132,5°C.
Stufe B: /"*4- (4-Chlorphenyl) -phenoxy_7~ (4-chlorphenyl) -essigsäure Ein Gemisch von 20 g (0,0517 Mol) Methyl-//~4-(4-chlo2:phenyl)-phenoxy_/-(4-chlorphenyl)-acetat, 11,2 g (0,2 Mol) Kaliumhydroxyd, 200 ml n-Propanol und 50 ml Wasser wird 8 Stunden am Rückfluß gekocht und dann in 1500 ml Eiswasser gegossen. Das Gemisch wird mit verdünnter Salzsäure angesäuert. Der Feststoff wird auf einem Trichter gesairjnelt und dann aus Toluol umkristallisiert. Man erhält 14,5 g Produkt. Für die Analyse wird eine Probe weiter umkristallisiert, F 175,5 Bis 177,5°C.
Elercentaranalyse für C20H12Cl2O3:
berechnet: C 64,36 U 3,7S
Gefunden: C 64,72 H 3,69
- 16 -
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Stufe C; £~4-(4-Chlorphenyl)-phenoxy_7-(4-chlorphenyl)-acetylchlorld
Im wesentlichen nach dem Verfahren von Beispiel 1, Stufe A, wird die Säure in das Säurechlorid übergeführt.
Stufe Di Benzyl-^ 4- (4-chlorphenyl) -phenoxy__7~ (4-chlorphenyl) -
acetat
Eine Lösung von 10 ml Benzylalkohol und 50 ml Benzol wird zu ^~4-(4-Chlorphenyl)-phenoxy_7-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid zugesetzt» und das so erhaltene Gemisch wird 45 Minuten an Rückfluß gekocht. Das Gemisch wird auf Raumtemperatur gekühlt, und die Lösung wird mit 5O*ml Natriumbicarbonatlösung und zweimal mit 50 ml Wasser gewaschen. Dann wird die Lösung über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und filtriert, und das Benzol wird abgetrennt. Man erhält Benzyl-/^ 4-(4-chlorphenyl)-phenoxy_7~(4-chlorphenyl)-acetat.
Beispiel 7
2-Acetataidoäthyl- (3-trif luormethylphenoxy) - (4-methoxyphenyl) -
acetat
Stufe A; Methyl-(3-trifluormethylphenoxy)-(4-methoxyphenyl)-acetat liach dem Verfahren von Beispiel 5, Stufe A, wird unter Verwendung äquimolarer Mengen an 3-Trifluormethylphenol und Methyl-(4-methoxyphenylj-bromacetat statt des 4-(l,2,3,4-Tetrahydro-lnaphthyl)-phenols und des Methyl-(4-chlorphenyl)-bromacetats das Methyl-(3-trifluormethylphenoxy)-(4-methoxyphenyl)-acetat erhalten.
Stufe az (3-Trifluormethylphenoxy)-(4-methoxyphenyl)-essigsäure 0,042 Mol Methyl-(3-trifluormethylphenoxy)-(4-methoxyphenyl)-acetat werden in 135 ml Ethanol gelöst, und die Lösung wird einer
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14 973
Lösung von 9,5 g (0,17 Mol) Kaliumhydroxyd in 15 ml Wasser zugesetzt. Das Reaktionsgemische wird 6 Stunden am Rückfluß gekocht. Dann wird das Lösungsmittel im Vakuum abgetrennt. Der Rückstand wird in Wasser gelöst, und die Lösung wird filtriert. Das Filtrat wird mit verdünnter Salzsäure angesäuert, und das Produkt wird mit Äther extrahiert. Die Lösung wird über wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet und filtriert, und das Lösungsmittel wird abgetrennt. Man erhält (3-Trifluormethylphenoxy)-(4-methoxyphenyl)-essigsäure.
Stufe C: (3-Trifluormethy!phenoxy)-(4-methoxyphenyl)-acetylchlorid Nach dem Verfahren von Beispiel 5, Stufe C, wird die (3-Trifluormethylphenoxy)-(4-methoxyphenyl) -essigsäure in ihr Säurechlorid übergeführt.
Stufe D: 2-Acetamidoäthyl-(3-trifluormethylphenoxy)-(4-methoxy-
phenyl)-acetat _
Nach dem Verfahren von Beispiel 1, Stufe B, jedoch unter Verwendung einer äquimolaren Menge an {,3-Trifluormethylphenoxy) -(4-methoxyphenyl) -acetylchlorid statt des (4-Butyry!phenoxy)-(4-chlorphenyl)-acetylChlorids erhält man das 2-Äcetamidoäthyl-(3-trifluormethylphenoxy) -(4-methoxyphenyl)-acetat.
beschriebenen Verfahren Nach dem in Beispiel i/für die Herstellung von 2-Acetamidoäthyl-(4-butyrylphenoxy)-(4-chlorpheayl)-acetat können alle Produkte gemäß der Erfindung erhalten werden. D.h. durch Vervendung einer entsprechend substituierten (Phenoxy)-phenylessigsäure und eines entsprechenden Alkohols oder Amins für das Acetamidoäthanol und unter Anwendung des in den Stufen A und B von Beispiel 1 beschriebenen Verfahrens können alle (Phenoxy)-phenylessigsäure-ester und -amide gemäß der Erfindung erhalten v/erden. Das folgende Reaktionsschema veranschaulicht die Umsetzung von Beispiel 1, Stufen A und B, und zusammen mit Tabelle I die für die Herstellung der Verbindungen
- 18 -
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gemäß der Erfindung verwendeten (Phenoxy)-phenylessigsäuren und -alkohole und -amine:
SOCl.
0 .0CH-CCl
HR
- 19 -
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T a b e 11 e
Beispiel
Nr.
8 9
10 11 12
13
15 16 17
18
4-SCIi.
3-CF-
2-SO2CH3
4-CN 2-NO
3-IvI (CIi3)
II •H II II H
2-Cl H
II H 2-COCH.
4-CH3 4-0CIi. 4-OCH-4-Cl 4-Br
4-Cl
4-SO2CH3
4-Cli H
II
-OCH2-CH2-N -OCH2-CII2-N(C2H5) 2«hydrochlorid -OCH2-CH2-CH2N(C2H5)2 -OCIi2-CH2-NHCOH
-OCh-CH2-NHCONH-
CIU
-OCH2-CH2-CONH2 -OCH2-CH2-O
-NH-CH2-CH2-COOH
973
-H
O .H
'S O M
η C)
-ζ.
OI
»—·
O I
id υ
OJ
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OJ
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(D ■Η D. U
«η ■?
α>
O οι
OJ
OJ OJ
IT) OJ
OJ
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Tab e 11 e I (Forts.)
Beispiel
Nr.
28 29
31 32
34 35 36
2-Ch2-CH=CU.
4-Cl 4
-CIi=CIi(I)
2-SCIi.
4-/"V-Cl
3-CF.
11 2-CN
4-Cl 4-Cl
4~C1
4-Cl 4-Cl 4-OCli^CJl
H2NOC J 0
Il
0
Il
ο
2NHCCH3
-OCHp CH
OCH2CH2NHCCH3
OCH2CH2NHCCH3
OCH2CH2NHCCH3
CJ O
K)
K)
ca co

Claims (20)

  1. Pa tentansprüche
    in der R niedr.Alkenyl, Halogenmethyl, Trihalogenmethyl, niedr.Alkanoyl, Aryl, halogensubstituiertes Aryl, Aralkyl, Aralkenyl, Aryloxy, Aralkoxy, Arylthio, Arylamino, niedr.Al- kylthio, niedr.Alkylsulfonyl, Cyano, nitroso, Amino, Monoalkyl- amino oder Dialkylaraino ist; die Reste R , die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, Halogen, niedr.Alkyl, Halogenmethyl, niedr.Alkoxy, niedr.Alkanoyl, Aryl, Aralkyl, Aryloxy» Aralkoxy, Cyano oder niedr.Alkylsulfonyl sind, mit der Maßgabe, daß, wenn R Trihalogenmethyl ist, R nicht Ha logen ist; η eine ganze Zahl mit einem Wert von 1 bis 2 ist und R ein mononucleares niedr.Aralkoxy, Di-niedr.alkylaminoniedr.alkoxy, niedr.Alkanamido-niedr.alkoxy, Eenzamido- niedr.alkoxy, üreido-niedr.alkoxy, Λ '-niedr.Alkylureidoniedr.alkoxy, Carbamoyl-niedr.alkoxy, halogenphenoxysubsti- tuiertes niedr.Alkoxy, carbamoylsubstituiertes Phenoxy, Carboxy-niedr. alkylamino, N ,il-Di-niedr. alkylamino-niedr. alkyl- amino, halogensubstituiertes niedr .Alkylarrdno, hydroxysubstituiertes niedr.Alkylamino, niedr.-alkanoyloxysub-
    - 23 -
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    stituiertes niedr.Alkylamino, Ureido oder niedr.Alkoxycarbonylamino, und die nicht-giftigen, pharmakologisch annehmbaren Salze davon.
  2. 2. Verbindung nach Anspruch 1 der allgemeinen Formel
    -CH-COR
    in der R niedr.Alkenyl, niedr.Alkanoyl, Aryl, Aralkyl, Aralkenyl, Aryloxy, Aralkoxy, Arylthio, Arylamino, niedr.Alkylthio, niedr.Alkylsulfonyl, Cyano, Mitroso, Amino, Mono— alkylamino oder Dialkylamino ist; R Viasserstoff, Halogen, niedr.Alkyl, Halogenmethyl, niedr.Alkoxy, niedr.Alkanoyl, Aryl, Aralkyl, Aryloxy, Aralkoxy, Cyano oder niedr.Alkylsulfonyl ist, mit der Maßgabe, daß, wenn R Trihalogenmethyl ist, R nicht Wasserstoff ist, und R Phenyl-niedr.alkyl, niedr.Alkanamido—niedr.alkyl oder Benzamido-niedr.alkyl ist.
    - 24 -
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  3. 3. Verbindung nach Anspruch 2 der allgemeinen Formel
    /' Vo-CUC-OR4
    in der R niedr.Alkanoyl; halogensubstituiertes Aryl, Aralkyl; 1,2,3,4-Tetrahydronaphthyl; Aralkenyl oder niedr.Alkylsulfonyl ist; R Halogen una R4 Phenyl-niedr.alkyl, niedr.Alkanamidoniedr.alkyl oder Eenzamido-niear.alkyl ist.
  4. 4. Verbindung nach Anspruch 3 der allgemeinen Formel
    in der R niedr.Alkanoyl; halogensubstituiertes Aryl, Aralkyl; lf 2,3,4-Tetrahydronaphthyl; Aralkenyl oder niedr.Alkylsulfonyl und R halogen ist.
    - 25 -
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    14 973 f
  5. 5. Verbindung nach Anspruch 3, in der R 4-Chlorphenylj R1 Chlor
    4 und R Acetamidoäthyl ist.
  6. 6. Verbindung nach Anspruch 3, in der R 1,2,3,4-Tetrahydro-lnaphthyl, R Chlor und R Benzamidoäthyl ist.
  7. 7. Verbindung nach Anspruch 3, in der R 1,2,3,4-Tetrahydro-I-naphthyl, R Chlor und R Acetamidoäthyl ist.
  8. 8. Verbindung nach Anspruch 3, in der R 4-Chlorphenyl, R Chlor
    4 und R Benzyl ist.
  9. 9. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel
    IT V-O-CH-COR2
    in der R niedr.Alkenyl, Halogenethyl, Trihalogenmethyl, niedr.Alkanoyl, Aryl, halogensubstituiertes Aryl, Aralkyl, Aralkenyl, Aryloxy, Aralkoxy, Arylthio, Arylamino, niedr.Alkylthio, niedr.Alkylsulfonyl, Cyano, Nitroso,- Amino, Monoalkylamino oder Dialkylamino ist; die Reste R , die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, Halogen, niedr.Alkyl, Halogenmethyl, niedr.Alkoxy, niedr.Alkanoyl, Aryl, Aralkyl, Aryloxy, Aralkoxy, Cyano oder niedr.Alkylsulfonyl sind, mit der Maßgabe, daß, wenn R Trihalogenir.ethyl ist, R nicht Ha-
    - 26 -
    30983 6/1231
    14 973 M.
    logen 1st; η eine ganze Zahl mit einem Wert von 1 bis 2 ist
    Und R ein mononucleares niedr.Aralkoxy, Di-niedr.alkylaminoniedr.alkoxy, niedr.Alkanamido-niedr.alkoxy, Benzamidoniedr.alkoxy, üreido-niedr.alkoxy, IJ'-niedr. Alky lureidoniedr.alkoxy, Carbamoy1-niedr.alkoxy, halogenphenoxysubstituiertes niedr.Alkoxy, carbamoylsubstituiertes Phenoxy, Carboxy-niedr.alkylamino, N ,li-Di-niedr. alkylamino-niedr. alkylamino, halogensubstituiertes niedriAlkylamino, hydroxysubstituiertes niedr.Alkylamino, niedr.alkanoyloxysubstituiertes niedr.Alkylamino, üreido oder niedr.Alkoxycarbonylamino ist, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel.
    R (f \_jO-CH-COX
    in der R, R und η die oben angegebene Bedeutung haben, und X Halogen ist, mit einem entsprechenden Alkohol oder Amin der allgemeinen F
    hat, umsetzt.
    allgemeinen Formel: HR , in der R die oben angegebene Bedeutung
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 9 zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel
    - 27 -
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    14 973
    O 0-CH-COR
    in der R niedr.Alkenyl, Halogenmethyl, Trihalogenmethyl, niedr.Alkanoyl, Aryl, ein halogensubstituiertes Aryl, Aralkyl, Aralkenyl, Aryloxy, Aralkoxy, Arylthio, Ary1amino, niedr.Alkylthio, niedr.Alkylsulfonyl, Cyano, Nitroso, Amino, Monoalkylamino oder Dialkylamino ist; R Viasserstoff/ Halogen, niedr,Alkyl, Halogenmethyl, niedr.Alkoxy, niedr.Alkanoyl, Aryl, Aralkyl, Aryloxy, Aralkoxy, Cyano oder niedr.Alkylsulfonyl ist, mit der Maßgabe, daß, wenn R Trihalogenmethyl ist, R nicht Halogen istj und R Phenyl-niedr.alkyl, niedr.Alkanamido-niedr.alkyl oder Benzamido-niedr.alkyl ist, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel
    O-CH-COX"1
    in der R und R die oben angegebene Bedeutung haben und X Halogen ist, mit einem entsprechenden Alkohol oder Amin der
    allgemeinen Formel: KR , in der R die oben angegebene Bedeutung hat, umsetzt.
    - 28 -
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    14 973
  11. 11. Verfahren nach Anspruch 10 zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel
    O O-CHC-OR
    in der R niedr.Alkanoyl, halogensubstituiertes Aryl; Aralkyl; 1,2,3,4-Tetrahydronaphthyl, Aralkenyl oder niedr.Alkylsulfonyl
    1 4
    ist, R Halogen ist und R Phenyl-niedr.alkyl, niedr.Alkanamido- niedr.alkyl oder Benzamido-niedr.alkyl ist, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel
    OCCHCOX
    in der R und R die oben angegebene Bedeutung haben und X Halogen 1st, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel:
    4 4
    IiR , in der R die oben angegebene Bedeutung hat, umsetzt.
    - 29 -
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    14 973
  12. 12. Verfahren nach Anspruch 11 zur Herstellung einer Verbindung der Formel
    OCH-C-OCH2Ch2NHCCH3
    in der R niedr.Alkanoylj halogensubstituiertes Arylj Aralkylj 1e2,3,4-Tetrahydronaphthyl; Aralkenyl oder niedr.Alkylsulfonyl und R Halogen ist, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel ■
    OCCHCOX
    in der R und R die oben angegebene Bedeutung haben und X Halogen ist, mit Acetamidoäthanol umsetzt.
  13. 13. Verfahren nach Anspruch 11 zur Herstellung von Eenzamidoäthyl- ^~4- (lf 2,3,4-tetrahydro-1-naphthyl)-phenoxy__7" (4-chlorphenyl) -
    - 30 -
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    M 2307039
    acetat, dadurch gekennzeichnet, daß man ^ 4-(1,2,3,4-Tetrahydro-1-naphthyl)-phenoxyJj-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid mit öenzanidoäthanol umsetzt.
  14. 14. Verfahren nach Anspruch 11 zur Herstellung von Benzyl-£~4-(4-chlorphenyl)-phenoxy_7~(4-chlorphenyl)-acetat, dadurch gekennzeichnet, daß man /"4-(4-Chlorphenyl)-phenoxy_/-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid mit Benzylalkohol umsetzt.
  15. 15. Verfahren nach Anspruch 11 zur Herstellung von Acetamidoäthyl- £~4-(l,2,3,4-tetrahydro-l-naphthyl)-phenoxy_7~(4-chlorphenyl)-acetat, dadurch gekennzeichnet, daß man ^~4-(1,2,3,4-Tetrahydro-1-naphthyl)-phenoxy_7-(4-chlorphenyl)-acetylchlorid mit Acetamidoäthanol umsetzt.
  16. 16. Verfahren nach Anspruch 11 zur Herstellung von Acetanidoäthyl- £~4-(4-chlorphenyl)-phenoxy_/-(4-chlorphenyl)-acetat, dadurch gekennzeichnet, daß man {_ 4- (4-Chlorphenyl)-phenoxy_7""(4-chlorphenyl) -acetylchlorid mit Acetamidoäthanol umsetzt.
  17. 17. Verfahren zur Herstellung von ^~4-(1,2,3,4-Tetrahydro-lnaphthyl)-phenoxyJ-(4-chlorphenyl)-essigsäure, dadurch gekennzeichnet, daß nan 4-(1,2,3,4-Tetrahydro-1-naphthyl)-phenol mit Methyl-(4-chlorphenyl)-bromacetat umsetzt und das Produkt hydrolysiert.
  18. 18. Verfahren zur Herstellung von £~4-(4-chlorphenyl)-phenoxy__/-4-(4-chlorphenyl)-essigsäure, dadurch gekennzeichnet, üaß man 4-(4-Chlorphenyl)-phenol mit Methyl-(4-chlorphenyl)-bromacetat umsetzt und das Produkt hydrolysiert.
  19. 19. £4-{1,2,3,4-Tetrahydro-l-naphthyl)-phenoxyj/-(4-chlorphehylessigsäure.
    - 31 -
    309836/1231
    14 973 ja 230703?
  20. 20. / 4-(4-Chlorphenyl)-phenoxy_/-(4-chlorphenyl)-essigsaure.
    - 32 -
    309836/1231
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