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DE2344217A1 - Verfahren zur beseitigung von phosgen und/oder anderen gasfoermigen chlorhaltigen schadstoffen in abgasen - Google Patents

Verfahren zur beseitigung von phosgen und/oder anderen gasfoermigen chlorhaltigen schadstoffen in abgasen

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DE2344217A1
DE2344217A1 DE19732344217 DE2344217A DE2344217A1 DE 2344217 A1 DE2344217 A1 DE 2344217A1 DE 19732344217 DE19732344217 DE 19732344217 DE 2344217 A DE2344217 A DE 2344217A DE 2344217 A1 DE2344217 A1 DE 2344217A1
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DE
Germany
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phosgene
exhaust gas
air
chlorine
concentrations
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DE19732344217
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DE2344217B2 (de
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Egon Dipl Ing Dr Burh
Klaus Dr Hess
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BASF SE
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BASF SE
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Publication date
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46Removing components of defined structure
    • B01D53/68Halogens or halogen compounds
    • B01D53/70Organic halogen compounds

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)
  • Incineration Of Waste (AREA)

Description

3Ai3P Aktiengeoell3chaft 2344217
Unser Zeichen: O. Z. 30 077 Spr/Wll 67OO Ludwigshafen, 30.8.1975
Verfahren zur Beseitigung von Phosgen und/oder anderen gasförmigen chlorhaltigen Schadstoffen in Abgasen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Beseitigung von Phosgen und/oder anderen gasförmigen chlorhaltigen Schadstoffen in Abgasen.
Bei der zunehmenden Verwendung von Phosgen für chemische Synthesen fallen meistens restphosgenhaltige Abgase an, aus denen das Phosgen wegen seiner Toxizität vor der Abgabe in die Atmosphäre entfernt werden muß. Häufig enthalten die Abgase neben Phosgen noch weitere toxische, z. T. brennbare Bestandteile wie Chlorkohlenwasserstoffe, Chlorkohlensäureester, Chlorwasserstoff und Kohlenmonoxid, die ebenfalls entfernt werden müssen.
Man unterscheidet kontinuierlich und diskontinuierlich anfallendes Phosgenabgas. Ersteres entstammt unvollständig verlaufenden Reaktionen und weist meist nur geringe Phosgenkonzentrationen von unter 1 Vol#, meistens sogar von unter 0,1 Vol# auf. Letzteres kann beim Ansprechen von Sicherheitsventilen und sonstigen Notentspannungsvorrichtungen kurzzeitig und stoßweise frei werden und erhebliche Phosgengehalte aufweisen.
Eine dritte Art des Phosgenanfalles liegt vor, wenn phoagenver» arbeitende Apparate aus Sicherheitsgründen in zwangsbelüfteten, gekapselten Räumen aufgestellt werden. Die hler anfallende Abluft enthält im Normalfall nur Phosgenspuren; lediglich bei einem Phosgenausbruch sind kurzzeitige Phosgenkonzentrationen von einigen Vol# zu erwarten.
Es ist bekannt, Phosgen durch Wäsche mit Wasser oder Natronlauge, aus Abgasen zu entfernen. Die Wirkung von Wasser als Waschflüssigkeit beruht bei Normaltemperatur (umgebungsteBperatur) auf einer rein physikalischen Absorption, bei erhöhter Temperatur und ausreichender Verweilzeit findet eine Verseifung dea Phosgens
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zu Kohlendioxid und Salzsäure statt. Bei Verwendung von Natronlauge als Waschflüssigkeit entsteht Natriumchlorid als Umwandlung sprodukt .
Wird die der Auslegung der Waschkolonne zugrunde gelegte Phosgeneintrittskonzentration bei Betriebsstörungen überschritten, so ist mit dem Durchschlagen von Phosgen durch die Waschkolonnen zu rechnen.
Sollen auch die übrigen der zuvor genannten, meistens gleichzeitig im Abgas enthaltenen toxischen Bestandteile entfernt werden, so muß dies ebenfalls in Waschkolonnen, die mit spezifisch wirkenden Waschflüssigkeiten beaufschlagt werden, geschehen. Die vorschriftsmäßige Reinigung eines technischen Abgases der hier beschriebenen Art erfordert daher eine ganze Reihe hintereinandergeschalteter Waschtürme, in denen nacheinander die einzelnen Abgasbestandteile herausgewaschen werden. Dies bringt neben der aufwendigen Bedienung und Überwachung einer solchen Batterie von Waschkolonnen auch das Problem der Beseitigung der verschiedenen, verbrauchten Waschflüssigkeiten mit sich.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Reinigung von phosgenhaltigen Abgasen, welche noch durch eine Reihe weiterer toxischer Bestandteile verunreinigt sein können, zu vereinfachen und sicherer zu machen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das verunreinigte Abgas in einem gegen hohe Temperaturen und Chlorwasserstoffkorrosion beständigen Reaktor bei Temperaturen oberhalb von 9000C und Verweilzeiten oberhalb von 0,1 Sekunden, vorzugsweise bei Verweilzeiten von 0,5 bis 1 Sekunde, in Gegenwart einer dem Phosgenanteil mindestens volumengleichen Wasserdampfmenge kontinuierlich umgesetzt wird, wobei das Phosgen und die übrigen chlorhaltigen Schadstoffe in Chlorwasserstoff überführt werden. Hierbei zerfällt das Phosgen zunächst nach der Gleichgewichtsreaktion
COCl2 ^=äfc CO + Cl2 (1)
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Bei Vorhandensein einer dem Phosgenanteil volumengleichen Wasserdampfmenge, welche bei direkter Beheizung durch Verwendung eines wasserstoffhaltigen Zusatzbrennstoffes wie Heizöl oder Erdgas oder aber durch die Zugabe von Fremddampf, bei indirekter Beheizung dagegen nur durch Fremddampfzugabe bereitgestellt werden kann, findet eine Weiterreaktion der Reaktionsprodukte von Reaktion (1) gemäß der Summenreaktion
CO + Cl2 + H2O »- CO2 + 2 HCl (2)
statt.
Die Gesamtreaktion (1) und (2) ist exotherm. Sie erfolgt mit für technische Zwecke ausreichender Vollständigkeit, sofern Wasserdampf in ausreichender, mindestens aber in stöchiometrischer, d. h. dem Phosgen volumengleicher Menge in der Brennkammer vorhanden ist. Phosgen ist in dem die Brennkammer verlassenden Rauchgas nicht mehr nachweisbar.
Chlor kann sich in Gegenwart von Sauerstoff aus Chlorwasserstoff gemäß der Gleichgewichtsreaktion
2 HCl +0,5 O2 - H2O + Cl2 (3)
bilden. Die Chlorbildung ist unerwünscht, da das Chlor nur durch eine chemische Wäsche aus den Rauchgasen entfernt werden kann·
Bei Phosgeneintrittskonzentrationen von unter 1 Vol# läßt sich jedoch bei der erfindungsgemäßen Durchführung des Verfahrens kein Chlor im Rauchgas nachweisen? bei darüberliegenden Phosgeneintrittskonzentrationen wird dagegen Chlor gebildet, wobei sich eine deutliche Abhängigkeit der Chlorbildung vom Sauerstoffgehalt des Rauchgases nachweisen läßt. Die Chlorbildung hängt damit von der Luftzahl ab, mit der die Verbrennung des Zusatzbrennstoffes und der brennbaren Abgasbestandteile vorgenommen wird; beispielsweise wurde bei der Umsetzung eines 8,25 Vol# Phosgen enthaltenden Abluftstromes mit Erdgas bei Fahrweise mit Luftmangel (λ = 0,9) kein Chlor, bei Fahrweise mit Lufttiberschuß (Λ = 1#3) dagegen über 1000 ppm Chlor Im Rauchgas gemessen.
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Eine weitere Möglichkeit zur Unterdrückung der Chlorbildung besteht darin, durch Erhöhung des Wasserdampfpartialdruckes im Rauchgas das Gleichgewicht zugunsten der Chlorwasserstoffbildung zu verschieben.
Neben Phosgen im Abgas noch enthaltene brennbare toxische Bestandteile werden ebenfalls restlos verbrannt, wobei aus den chlorhaltigen Schadstoffen Chlorwasserstoff entsteht. Diese Nebenbestandteile tragen durch ihren Heizwert obendrein noch zur Verringerung des Zusatzbrennstoffbedarfes bei.
Die bei den meisten phosgenverarbeitenden Prozessen normalerweise unter ,1 Vol# liegende Phosgenabgaskonzentration kann bei Störungen (Phosgenausbruch oder Ansprechen von Sicherheitsventilen) erfindungsgemäß erheblich überschritten werden, soweit ein ausreichendes Wasserdampfvolumen vorhanden ist und die effektive Verweilzeit der Abgase in der Brennkammer nicht unter 0,1 Sekunden absinkt. Eine Änderung der Brennkammerfahrweise ist dabei in der Regel nicht erforderlich. Die dabei kurzzeitig auftretende höhere Chlorwasserstoff- und Chloremission ist als das kleinere Übel anzusehen.
Bei normaler Betriebsweise (Beaufschlagung mit kontinuierlichen Abgasströmen) enthält das die Brennkammer verlassende Rauchgas dagegen neben den üblichen Bestandteilen jeder öl- oder Gasfeuerung im wesentlichen lediglich Chlorwasserstoff. Dieser läßt sich nötigenfalls durch eine Quencheinrichtung und nachfolgende Wasserwäsche mit vertretbarem Aufwand absorptiv entfernen.
In Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird nachfolgend die Art der Einführung der phosgenhaltigen Abgase in die Brennkammer beschrieben.
Die Einführung der phosgenhaltigen Abgase kann bei Phosgenkonzentrationen von weniger als 5 bis 8 Vol# in einen beliebigen Gasoder ölbrenner erfolgen. Besonders geeignet ist ein Gasdrallbrenner, bei dem der Hilfsbrennstoff, meistens Erdgas, und das phosgenhaltige Abgas vor dem Brenner vermischt werden. Hierdurch
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wird in idealer Weise die Voraussetzung für die Zweitreaktion (2) der Phosgenspaltprodukte mit dem bei der Zusatzgasverbrennung entstehenden Wasserdampf geschaffen.
Sind dagegen höhere Phosgeneintrittskonzentrationen bis etwa 20 bis 50 VoI^ zu erwarten, so ist eine Vormischung in der beschriebenen Art unbedingt zu vermeiden, da durch die sehr schnell einsetzende endotherme Phosgenspaltreaktion (1) die erst in der Bildung begriffene Gasflamme in ihrer Stabilisierungszone unterkühlt und abgequencht wird; die exotherme Zweitreaktion (2) kommt dagegen im Bereich des Brenners noch nicht genügend zum Zuge. In diesem Falle ist durch sorgsame Konstruktion des Brenners zunächst für die einwandfreie Ausbildung einer stabilen Stützflamme Sorge zu tragen, in die dann der phosgenreiche Gasstrom eingemischt wird.
Beim kurzzeitigen, stoßartigen Auftreten sehr großer Phosgenmengen, beispielsweise beim Ansprechen von Sicherheitsventilen, erweist es sich als günstig, dieses Abgas getrennt von den sonstigen kontinuierlichen Abgasströmen in die Brennkammer einzuführen. Dies sollte jedoch aus Gründen der Flammenstabilität nicht durch Einleitung in den Brenner geschehen, vielmehr empfiehlt es sich, das Abgas durch eine öffnung in der Ausmauerung tangential am Umfang der Brennkammer einzuführen. Nach Abschätzung der größtmöglichen Abgasmenge ist die Brennkammer so auszulegen, daß auch im Falle maximaler Abgaszuführung noch eine effektive Verweilzeit von 0,1 Sekunden erreicht wird.
Auch ist nach Abschätzung der größtmöglichen Phosgenmenge pro Zeiteinheit unbedingt für einen ausreichenden Wasserdaapfpartialdruck in der Brennkammer Sorge zu tragen: die Wasserdampfmenge sollte der Phosgenmenge mindestens volumengleich sein· Bei kontinuierlich anfallenden Abgasmengen ist die Wasserdampfmenge aus de.r Verbrennung des Zusatzbrennstoffes im allgemeinen ausreichend, was jedoch von Fall zu Fall zu prüfen ist.
Bei stoßweisem oder kontinuierlichem Anfall großer Phosgenmengen ist dagegen durch Fremddampfzufuhr für einen ausreichenden Wasserdampfpart ialdruck in der Brennkammer zu sorgen. Die Dampfzufuhr
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kann in die Phosgen führende Leitung vor der Brennkammer erfolgen. Wegen der Trägheit von Phosgenanalysatoren empfiehlt es sich, die Dampfzufuhr über ein Magnetventil zu steuern, welches seinerseits beim Ansprechen von Entspannungsvorrichtungen nur für die Dauer des Entspannungsvorganges zwangsläufig mit ausgelöst wird. Hierdurch wird sichergestellt, daß Wasserdampf und Phosgen im richtigen Verhältnis vorhanden sind und exotherm reagieren können; strömt dagegen Wasserdampf allein in großer Menge in die Brennkammer, so wirkt dieser als Inertgas und führt zu einer Abkühlung der Brennkammer.
Häufig fällt in phosgenverarbeitenden Anlagen neben dem eigentlichen Abgas auch Abluft kontinuierlich an, welche Phosgen in Spuren, bei Störungen jedoch kurzzeitig in höheren Konzentrationen enthalten kann und daher ebenfalls zu reinigen ist. In diesem Falle ist es erwünscht, durch entsprechende Auslegung des Abluftventilators die Abluftmenge mit dem Verbrennungsluftbedarf der Abgasverbrennungsanlage zur Deckung zu bringen und auf diese Weise das Phosgen ohne Mehraufwand in der gleichen Anlage mitumzusetzen.
Korrosion durch Chlorwasserstoffgas ist nicht zu befürchten, sofern die mit dem heißen Rauchgas in Berührung kommenden Teile der Brennkammer alt handelsüblichen Feuerfestmaterialien, beispielsweise alumlniumoxidhaltige Isoliersteine oder Stampfmasse, isoliert und geschützt werden· Auch im Bereich des Brenners ist nicht sit Korrosion zu rechnen, da die aus Stahl gefertigten Teile des Brenners durch die mit Raumtemperatur zugeführten Gase (phosgenhaltige Abgase, Luft, Erdgas) gekühlt und abgeschirmt werden.
Wegen der Aggressivität von heißem Chlorwasserstoffgas (bei Temperaturen oberhalb 3500C) gegen metallische Werkstoffe ist das Rauchgas auf Temperaturen unter 350°C, aber oberhalb des Säuretaupunktes abzukühlen, soweit eine Berührung zwischen Abgas und Metall, beispielsweise in Rohrleitungen zum Kamin oder zu einer Waschkolonne, nicht zu vermeiden ist. Die Kühlung kann Indirekt, z. B. in Glas oder Kohlenstoff wärmetauschern, oder direkt, z. B. durch Kühlluftzugabe, erfolgen.
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Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt und wird im folgenden näher beschrieben.
Einer feuerfest ausgemauerten, senkrecht angeordneten Brennkammer 1 mit einem Deckenbrenner 2 werden über Rohrleitungen 7 und 8 folgende Abgase zugeführt:
über die Leitung 7: 500 Nm5A bestehend aus
N2 150 Nm5A ^ 50 CO2 138 Nm5A = 46
CO 6 IiT7A ö 2
COCl2 6 Nm5A = 2
sowie je 500 VoI ppm Monochlorbenzol und
Dichloräthan.
Im Störungsfall kann der Phosgengehalt für einige Minuten auf 20 Nm5A in 514 Nm5A Gesamtabgas (entsprechend 6,55 Vol# Phosgen) ansteigen.
über die Leitung 8: 550 Nm A Abluft, die mit Phosgenspuren verunreinigt ist.
Außerdem wird über eine Leitung 9 gelegentlich an der Stelle 12 1 kg/sec Phosgen für einige Sekunden beim Ansprechen eines Sicherheitsventils 15 tangential der Brennkammer 1 zugeführt.
Zur Erreichung einer Temperatur von 10000C werden im vorliegenden Fall noch 55 Nnr/h Erdgas benötigt, die dem Brenner 2 über eine Leitung 10 zugeführt werden. Die Verbrennung verläuft bei dieser Fahrweise mit etwa 15 % Luftüberschuß.
Durch die Verbrennung des Erdgases werden ca. 60 Nnr/h Wasserdampf frei. Diese Menge ist auch im Störungsfall für die Umsetzung des Phosgens zu Chlorwasserstoff ausreichend.
Die gelegentlich durch Notentspannung freiwerdende und über die Leitung 9 zugeführte große Phosgenmenge wird zur Vermeidung von Brennerinstabilitäten zusammen mit einer mindestens volumengleichen Fremddampfmenge nicht direkt über den Brenner 2, sondern an der Stelle 12 tangential in die Brennkammer 1 eingeführt.
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Die Auslösung der Fremddampfzufuhr über die Leitung 11 und das Ventil 14 erfolgt zwangsläufig beim Ansprechen des Sicherheitsventils 1^. Die Auslegung der Brennkammer 1 erfolgt so, daß bei Anfall der maximal möglichen Abgasmenge eine effektive Verweilzeit von 0,3 Sekunden sichergestellt ist.
Unter den hier geschilderten Bedingungen findet eine vollständige Umsetzung des Phosgens und der übrigen Schadstoffe statt. Bei Normalbetrieb ist in dem die Brennkammer 1 verlassenden
i
Rauchgas lediglieh Chlorwasserstoff, jedoch kein Chlor, mehr nachweisbar. Der Chlorwasserstoff läßt sich in einer nachfolgenden Waschkolonne 7 absorptiv entfernen.
Hierzu wird das Rauchgas zur Abkühlung zunächst einem Quench 3 mit Wassereindüsung 15 zugeführt; das Kühlwasser verläßt den Quench 3 an der Stelle 16 in Form verdünnter Salzsäure.
Das gekühlte, noch chlorwasserstoffhaltige Rauchgas wird über eine Leitung 4 dem Waschturm 5 zwecks Auswaschung des restlichen Chlorwasserstoffs zugeführt; es wird anschließend über einen Kamin 6 ins Freie abgegeben.
Der Waschturm 5 wird mit Wasser berieselt, welches an der Stelle 17 ein- und bei l8 als Salzsäure austritt.
Im Störungsfall enthält das Rauchgas neben Chlorwasserstoff kurzzeitig bis zu 400 ppm Chlor. Das Chlor wird mit dem Rauchgas emittiert. Die bei Ansprechen des Sicherheitsventiles 13 kurzzeitig emittierte Chlorkonzentration im Rauchgas kann einige tausend ppm betragen. Bei ausreichender Höhe des Kamines 6 und nur gelegentlichem, einige Sekunden dauernden Ansprechen des Sicherheitsventiles 13 ist die Emission aufgrund der geringeren Dichte und Toxität von Chlor gegenüber Phosgen als vertretbar anzusehen. Ist dagegen, bedingt durch eine kontinuierliche hohe Phosgeneintrittskonzentration von über 5 Vol#, eine ständige, höhere Chloremission zu erwarten, so empfiehlt sich eine zweistufige Fahrweise der Brennkammer 1 mit einer Luftzahl λ β 0,9 in der ersten Stufe. Hierbei ist selbst bei einer
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Phosgeneintrittskonzentration des Abgases von 8 VoI^ kein Chlor im Rauchgas mehr nachweisbar.
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Claims (11)

- 10 - O.Z. 30 077 Patentansprüche
1. Verfahren zur Beseitigung von Phosgen und/oder anderen gasförmigen chlorhaltigen Schadstoffen in Abgasen, dadurch gekennzeichnet, daß das verunreinigte Abgas in einem gegen hohe Temperaturen und Chlorwasserstoffkorrosion beständigen Reaktor bei Temperaturen oberhalb von 900°C und Verweilzeiten oberhalb von 0,1 Sekunden, vorzugsweise bei Verweilzeiten von 0,5 bis 1 Sekunde, in Gegenwart einer dem Phosgenanteil mindestens volumengleichen Wasserdampfmenge kontinuierlich umgesetzt wird, wobei das Phosgen und die übrigen chlorhaltigen Schadstoffe in Chlorwasserstoff überführt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in einer direkt beheizten, feuerfest ausgekleideten Brennkammer durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die zur Umsetzung erforderliche Temperatur und Wasserdampfkonzentration durch Verbrennung eines wasserstoffhaltigen beliebigen Zusatzbrennstoffes eingestellt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3* dadurch gekennzeichnet, daß die zur Umsetzung erforderliohe Wasserdampfkonzentration, vorzugsweise bei hohen Phosgeneintrittskonzentrationen, durch Zugabe von Fremddampf eingestellt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß Abgas und Zusatzbrennstoff zusammen mit der erforderlichen Verbrennungsluft einem gemeinsamen Brenner zugeführt werden.
6. Verfahren nach Anspruch 5# dadurch gekennzeichnet, daß Abgas und Zusatzbrennstoff vor dem Brenner zusammengemischt werden, soweit es sich um einen gasförmigen Brennstoff handelt und die Phosgeneintrittskonzentration des Abgases nicht mehr als oa. 10 Vol# beträgt.
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- ίΐ - O.Z. 30 077
7· Verfahren nach Anspruch 5* dadurch gekennzeichnet, daß bei Phosgeneintrittskonzentrationen des Abgases über ca. 10 das Abgas einer stabilen Stützflamme aus Hilfsbrennstoff und Verbrennungsluft an einer Stelle zugeführt wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7# dadurch gekennzeichnet, daß mit Phosgen verunreinigte Abluft als Verbrennungsluft eingesetzt und dadurch gleichzeitig mitgereinigt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß sehr große und/oder stoßweise auftretende Phosgenkonzentrationen tangential der Brennkammer zugeführt werden,
10. Verfahren nach Anspruch 9# dadurch gekennzeichnet, daß die zur vollständigen Umsetzung großer, stoßweise auftretender Phosgenkonzentrationen benötigte Fremddampfmenge zwangsläufig nur für die Dauer des Phosgenstoßes zugeführt wird.
11. Verfahren nach Anspruch 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß zur Unterdrückung von Chlorbildung bei hohen Phosgeneintrittskonzentrationen im Abgas die Verbrennung des Zusatzbrennstoffes und die Umsetzung des phosgenhaltigen Abgases in einer ersten Stufe unter Luftmangel und in einer weiteren Verbrennungsstufe unter Zugabe der für stöchiometrische Umsetzung erforderlichen Restluftmenge erfolgt.
12· Verfahren nach Anspruch 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß zur Unterdrückung von Chlorbildung bei hohen Phosgeneintrittskonzentrationen im Abgas Wasserdampf im Überschuß dem Abgas zugemischt wird.
Zelchn. BASF Aktiengesellsehaff
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