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DE2228364A1 - Verfahren zur herstellung von 3-acylamino-1,2,4-dithiazolin-5-thionen (acylxanthanwasserstoffe) - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 3-acylamino-1,2,4-dithiazolin-5-thionen (acylxanthanwasserstoffe)

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Publication number
DE2228364A1
DE2228364A1 DE19722228364 DE2228364A DE2228364A1 DE 2228364 A1 DE2228364 A1 DE 2228364A1 DE 19722228364 DE19722228364 DE 19722228364 DE 2228364 A DE2228364 A DE 2228364A DE 2228364 A1 DE2228364 A1 DE 2228364A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
hydrogen
acylamino
radical
acylation
dithiazolin
Prior art date
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Granted
Application number
DE19722228364
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English (en)
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DE2228364C3 (de
DE2228364B2 (de
Inventor
Georg Dr Huck
Georg Prof Koelling
Dieter Dr Wobig
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bergwerksverband GmbH
Original Assignee
Bergwerksverband GmbH
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Publication date
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Publication of DE2228364A1 publication Critical patent/DE2228364A1/de
Publication of DE2228364B2 publication Critical patent/DE2228364B2/de
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Publication of DE2228364C3 publication Critical patent/DE2228364C3/de
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D285/00Heterocyclic compounds containing rings having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by groups C07D275/00 - C07D283/00
    • C07D285/01Five-membered rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren sur Herstellung von 3-Acylamino-1,2,4-dithiasolin-5-thionen (Acylxanthanwasserstoffe) Die Erfindung betrifft ein Verfahren sur Herstellung von 3-Acylamino-1,2,4-dithiasolin-5-thionen durch Acylierung von Xanthanwasserstoff.
  • Als einsiges bisher bekanntes Acylderivat des Xanthanwasserstoffs ist bisher Acetylxanthanwasserstoff durch Umsetsen von Ammoniumrhodanid mit @isessig bsw. Acetanhydrid (siehe @er.
  • dtsch. chem. Ges. 6, 902 (1873)) oder durch Umsetsen von Xanthanwasserstoff mit Acetanhydrid (siehe @ull Soc. chim.
  • France (2) 25, 525 (1876)) hergestellt worden. Die Herstellung weiterer Acylderivate nach diesem bekannten Verfahren, b@ispie@@weise des Densoylxa@thanwasserstoffs aus Ammoniu@rhodanid und Denzoesäure, scheiterten.
  • Es ist weiter bekanmt, daß viele Acylierungsreaktionen unter basischen Bedingungen durchgeführt werden. Gewöhnlich verwendet man als Säurefänger Kalium- oder Natriumhydroxid sowie organische Basen, wie bei@pielsweise Triäthylamin. Acylierungsversuche scheiterten bisher daran, da@ Xanthanwasserstoff mit basis@hen Verbindungen, beispielsweise mit Natriumhydroxid oder Triäthylamin in Reaktion tritt.
  • Die Erfindung hat sich die Aufgabe gestellt, eine@ eimfachen Weg aufzuzeigen, um Acylderivate des Xanthanwasser@toffs in @iner großen Variation@breite in guter Ausbeute und hoher Reinh@it @erzustellen.
  • Diese Aufgabe wird @rfindung@gemäß dadurch gelö@t, d@@ man Xanthanwasserstoff mit Acylchloriden der allgemein@n F@rmel worin R einen gegebenemfalls substituierten aliphatischen Rest mit 1-25 C-Atomen, einen gegebenenfalls @ubstituierten ar@@atischen R@st oder @inen Alkoxyrest bedent@t, in Gegenwart von Pyridin bei Temperaturen von 60 bis 120°C, vorsugswei@@ bei 80°C umsetst.
  • Überraschenderweise tritt bei der Verwendung von Pyridin als Katalysator und Säur@fänger unter den angegebenen Bedingungen keine Neb@nreaktion des Pyridins mit dem Xanthanwasserstoff @in, Dies ist insofern b@@onders überrasch@nd, als mit ander@n schwachen organischen Dasen, beispielsweise mit Amili@, durchaus @ine R@aktion stattfindet. Ähnlich gute @rgebnis@@ wie mit Pyridin werden dagegen @uch mit Chin@lin @rbalt@@. @ierbei kann die Reaktionst@mperatur bis auf 150°C erh@ht werden.
  • Eine d@utliche Verbesserung der Rein@@it und eine V@rei@-fachung der Isolierung der @ergest@llten Produkte sowie eine bed@@utend@ Einsparung an Pyridin tritt ein, wenn @@@ die Umsetsung in eine@ inerten Lösung@@ittel durchführt. Als solche Lösungemittel @ind beispiel@w@ise aro@@tische Kohlenwasserstoffe, wie @@nsol oder T@luol geeign@t.
  • Die aus der Reaktionslösung isolierten Acylxenthanwasserstoffe haben schwach saure Eigenschaften, Sie sind in der Regel in verdünntem Ammoniak in der Kälte löslich und können durch Salssäure unverändert wieder ausgefällt werden, Die erhaltenen Acylxanthanwasserstoffe sind als gute Herbizide oder Fungizide brauchbar.
  • Beispiel 1 (R = 3) In einem Dreihalskolben, der mit einem Rührer, Tropftrichter und Rückflußkühler verschen ist, werden 15 g lanthanwasserstoff (0,1 Mol) in 150 il Pyridin gelöst und unter Eiskühung und starkem Rühren 7,9 g Acetylchlorid (0,1 Mol) zugetropft.
  • Nahc 5-stündigem Erhitsen auf 57°C wird das Pyridin im Vakuun abgezogen, der Rückstand in Wsser aufgenommen und mit Salgsäure angesäuert, Der dabei ausfaqllende gelbe Hiederschlag wird abfiltriert, mit verdünnter Salzsäure gewaschen und aus Äthanol umkristallisiert, Es werden 12,5 g Acetylxanthanwasserstoff vom Schmelspukt 210 - 212° C in einer Ausbeute von 65 XC d.Th. erhalten.
  • C4H4N2OS3 (192.1) B.r. a 25,01 H 2,1Q N 14,58 0 8,53 S 50,08 Gef, C 2+,8 H 2,01 J 14,8 0 8,5 S 49,5 Beispeil 2 (R=C2H5) suspendiert 15 g Xanthanwasserstoff werden in 200 ml Toluol und unter starkem R2hren zunächst 9,3 g Propionylchlorid und dann 15 ml Pyridin zugetropft, Dann wird 3 Stunden auf 80°C erhitzt.
  • Der anfallende gelbe Niederschlag wird abfiltriert, zunächst mit verdünnter Salzwsäure gewaschen und dann aus Äthanol umkristallisiert, Es werden 14,4 g Propionylxanthanwasserstoff vom Schmelzpunkt 218°C in einer Ausbeute von 70 % d.Th. erhalten.
  • C5H6N2OS3 (206,3) Ber. X 13,58 0 7,76 S 46,63 Gef, H 13,5 0 7,9 s 46,3 Beispiel 3 (R C6H13) wie in Beispiel 2 beschrisben warden 15 g Xanthanwasserstoff und 14,9 g Önanthsäurechlorid umgesetzt. Es werden 23,3 g Hsptanoyulxanthamwasserstoff in einer Ausbeute von 89 % d. Th.
  • als gelbes Produkt vom Schmelzpunkt 186°C erhalten, C9H14N2OS3 (262,2) B r. C 41,22 H 5,38 N 10,68 S 36,61 0 6,10 Cef. C 41,3 11 5,22 1 11,1 S 36,1 0 6,4 Beispiel 4 (R=C15H31) wie in Beispiel 2 beschrieben werden 15 g Xanthanwasserstoff und 27,9 g Palmitinoylchlorid umgesstzt. Ea werden 24,2 g Palmitinoylxanthanwaserstoff in einer Ausbeute von 88 % d.
  • als gelbes Produkt vom Schmelzpunkt 136°C erhalten.
  • C18H32N2Os3 (388,5) Ber. 1 7,21 0 4,12 8 24,71 Gef. N 7,3 0 3,8 S 24,5 Beispiel 5 (R = C2H5O) Wie in Beispiel 2 besc@risben werden 15 g Xanthanwasserstoff und 10,9 g Chlorameisensäur@äthylester umgesetst. E@ werden 14,4 g Äthoxycarbonylxanthanwasserstoff in einer Ausbeute von 65 % d. Th. als gelbes Produkt vo@ Schmelspunkt 171°C erhalten.
  • C5H6@2O2S3 (222,1) Ber. C 27,04 N 2,72 @ 12,61 O 14,41 S 43,22 Gef. C 26,8 H 2,84 @ 12,4 O 14,5 S 43,6 Beispiel 6 (R = C6H5) Wie in Beispiel 2 beschrieben werden 15 g Xanthamwasserstoff und 14,1 g De@soylchlorid umges@tst. Es werden 22,0 g @ensoylxanthanwasserstoff in ei@er Ausbeute von 87 % d. Th. als gelbes Produkt vom Schmelspunkt 206°C erhalten.
  • C9H6N2OS3 (254,2) Ber. @ 11,02 O 6,29 S 37,77 Gef. @ 10,7 O 6,7 S 37,9 Beispiel 7 (R = m-Cl-C6H4) Wie in Beispiel 2 beschrisben werden 15 g Xanth@@wasserst@ff und 17,6 g m-Chlorbe@soylchlorid u@ge@@tst. Es werden 24,5 g m-Chlorbensoylxanthanwasserstoff in einer Ausb@ute von 85 % d.Th. als gelbes Produkt vo@ Sch@@lspunkt 212°C @@halten.
  • C9H5Cl@2@S3 (288,4) Der. C 37,48 @ 1,75 @ 9,71 S 33,36 Cl 12,29 Gef. C 37,6 @ 1,84 @ 9,2 S 32,9 Cl 12,4 Beispiel 8 (R = C6H5-O-CH2) Wie in Beispiel 2 beschrieben werden 15 g Xanthanwasserstoff und 17,0 g Ph@noxyac@tylchlorid umg@@@tst. Es werden 22,6 g Ph@noxyacetylxanthanwasserstoff in einer Ausbeute von 80 % d.Th.
  • als gelbes Produkt vom Sch@@lspunkt 209°C erhalten.
  • C10H8N2O2S3 (284,2) Ber. C 42,26 H 2,84 N 9,86 O 11,25 S 33,82 Gef. C 42,6 H 2,54 N 9,8 O 11,0 S 33,9 Beispiel 9 (R = 2,4-Di-Cl-C6H3-O-CH2) Wie in Beispiel 2 beschrieten werden 15 g Xanthanwasserstoff und 23,8 g 2,4-Dichlorph@noxyacetylchlorid ungesstzt. Es werden 27,5 g 2,4-Dichlorphenoxyacetylxanthanwasserstoff in einer Ausbeute von 80 % d.Th. als gelbes Produkt vom Schmel@punkt. 180°C erhalten.
  • C10H6Cl2@2O2S3 (346,2) br. C 34,63 1 1,73 Cl 20,20 X 8,17 0 9,23 S 27,6 Gef. C 34,6 @ 1,72 Cl 19,7 @ 8,4 O 9,5 S 27,4 Patentanspr@@@@

Claims (3)

  1. Patentansprüche 1) Verfahren zur Herstellung von 3-Acylamino-1,2,4-dithiazolin-5-thionen durch Acylierung von Xanthanwasserstoff , dauruch gekennzeichnet, daß man Xanthanwasserstoff mit Acylchloriden der allgemeinen Formel worin R einen gegebenenfalls substituierten aliphatischen Rest mit 1 - 25 0-Atomen, einen gegebenenfalls substituierten aromatischen Rest oder einen Alkoxyrest gedeutet, in Gegenwart von Pyridin bei Temperaturen von 6() bis 1200C, vorzugsweise bei 800C umsetzt.
  2. 2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetsung in einem inerten Lösungsmittel durchführt.
  3. 3) 3-Acylamino-l 2, 4-dithiazolin-5-thione der allgemeinen Formel wobei R einen aliphatischen Rest von C2H5 bis C25H51, einen Aryloxy-methyl-Rest, einen ggf. subst. Arylrest oder einen Alkoxyrest bedeuten kann.
DE19722228364 1972-06-10 1972-06-10 3-Acylamino-1,2,4-dithiazolin-5-thione (Acylxanthanwasserstoff). Expired DE2228364C3 (de)

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DE2228364B2 DE2228364B2 (de) 1981-04-23
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