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DE2261612A1 - Verfahren zur herstellung eines gehaerteten oligoacrylats - Google Patents

Verfahren zur herstellung eines gehaerteten oligoacrylats

Info

Publication number
DE2261612A1
DE2261612A1 DE19722261612 DE2261612A DE2261612A1 DE 2261612 A1 DE2261612 A1 DE 2261612A1 DE 19722261612 DE19722261612 DE 19722261612 DE 2261612 A DE2261612 A DE 2261612A DE 2261612 A1 DE2261612 A1 DE 2261612A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
compound
glycol
oligoacrylate
average
Prior art date
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Granted
Application number
DE19722261612
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English (en)
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DE2261612B2 (de
DE2261612C3 (de
Inventor
Hiroyuki Kato
Takahisa Ogasawara
Yoshimichi Senzaki
Hidemaro Tatemichi
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toagosei Co Ltd
Original Assignee
Toagosei Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Toagosei Co Ltd filed Critical Toagosei Co Ltd
Publication of DE2261612A1 publication Critical patent/DE2261612A1/de
Publication of DE2261612B2 publication Critical patent/DE2261612B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2261612C3 publication Critical patent/DE2261612C3/de
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F20/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride, ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F20/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms, Derivatives thereof
    • C08F20/10Esters
    • C08F20/20Esters of polyhydric alcohols or polyhydric phenols, e.g. 2-hydroxyethyl (meth)acrylate or glycerol mono-(meth)acrylate

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Polymerisation Methods In General (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung eines gehärteten Oligoacrylats
Die Erfindung betrifft, ein Verfahren zur Herstellung eines gehärteten Oligoacrylats»
Es ist bekannt, daß Vinylgruppen enthaltende Verbindungen aufgrund der darin enthaltenen Vinylgruppen unter der Einwirkung von ionisierender Strahlung polymerisiert und gehärtet (vernetzt) werden können. In diesem Palle muß jedoch die Bestrahlung mit ionisierender Strahlung in Abwesenheit von Luft oder in einem inerten Gas durchgeführt werden, da sonst, wenn die Bestrahlung in Gegenwart von Luft oder in Gegenwart anderer, molekularen ..Sauerstoff-1- enthaltender Gase durchgeführt wird, das dabei erhaltene Produkt an den Teilen, die mit der Luft oder dgl. in Berührung kommen, immer klebrig bleibt als Folge der die Polymerisation inhibierenden Wirkung des Sauerstoffs, co daß es in der Regel unmöglich ist, auf diese Weise ein gehärtetes Produkt mit einem zufriedenstellen-
3 09 82 6/M 077..,.-,,..
den Oberflächenzustand zu erhalten. Außerdem enthalten die meisten der bisher bekannten härtbaren Massen einen großen liengenanteil an niedrigsiedenden Monomeren, wie z.B. Styrol, (Meth)Acrylsäure und Niedrigalkylestern davon und Acrylnitril, wobei diese niedrigsiedenden Monomeren beim Aufbringen dieser bekannten Massen auf ein Substratmaterial und Aushärten desselben unber der Einwirkung von ionisierender Strahlung verdampfen und zerstäuben, so daß ein großer Verlust an diesen Monomeren auftritt und sich dadurch die Zusammensetzung der Massen ändert, giftige und stechend riechende Dämpfe entwickelt, ein widerlicher Geruch erzeugt und explosive Gase gebildet werden (vgl. z.B. die US-Patentschriften 3 437 513 und 3 528 844). Diese Nachteile werfen natürlich Probleme auf, wenn derartige Massen in der Praxis verwendet werden.
Man ist daher seit langem bestrebt, ein neuos Verfahren zu entwickeln, mib dessen Hilfe es möglich ist, Polymerisate in der Luft leicht zu harten, ohne daß dabei unerwünschte Dämpfe entwickelt werden.
Ziel der Erfindung ist es, ein solches Verfahren anzugeben, bei dem die vorstehend geschilderten Nachteile nicht auftreten,
Auf der Suche nach einem solchen Verfahren, mit dessen Hilfe es möglich ist, die oben erwähnten Probleme zu lösen, wurde nun gefunden, daß das Ziel der Erfindung erreicht werden kann durch Verwendung eines mindestens einen Cyclohexen-Ring und 3 bis 6 Acryloylgruppen im Molekül enthaltenden Oligoacrylats (ein derartiges Qigoacrylat wird nachfolgend stets als "Cyclohexen enthaltendes Oligoacrylat" bezeichnet), das flüchtig ist und unter der Einwirkung von ionisierender Strahlung in einem molekularen Sauerstoff enthaltenden Gas leicht gehärtet (vernetzt) werden kanno
309826/1077
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung eines gehärteten Oligoacrylats, das dadurch gekennzeichnet ist, daß ein 3 "bis 6 Acryloylgruppen und mindestens einen Cyclohexen-Ring im Molekül aufweisendes Oligoacrylat mit einem Acryloylgruppenäquivalent von nicht mehr als 1000, gegebenenfalls zusammen mit mindestens einer anderen,damit mischpolymerisierbaren Verbindung, unter der Einwirkung von ionisierender Strahlung in einem molekularen Sauerstoff enthaltenden Gas (z.B. Luft) gehärtet wird«, :
Als ein Beispiel für.ein übliches Harz, bei dem ein Cyclohexen-Ring in das Molekül eingeführt wird, um dieses Harz in der Luft härtbar zu machen, ist ein bei Umgebungstemperaturen in der Luft härtbares ungesättigtes Polyesterharz bekannt, das durch Auflösen eines durch Tetrahydrophthalsäure modifizierten ungesättigten Polyesterharzes in einem Viny!monomeren, wie z.B. Styrol, unter Bildung einer Lösung davon, Zugabe eines organischen Peroxyds und einer Metallseife su dieser Lösung und anschließende Härtung der Lösung erhältlich ist (vgl. z.B. die Artikel von Hb'ma und Xosomiya in "Shikizai Kyokai Journal", 37, 165 (1964) und die Artikel von Yosomiya und Homa in "Kobunshi", 13, 419 (1964))«, Es wird angenommen, daß ein ungesättigtes Polyesterharz nach dem folgenden Mechanismus gehärtet (vernetzt) werden kann: z.B. ein durch Tetrahydrophthalsäure modifizierter ungesättigter Polyester wird durch die Luft automatisch oxydiert unter Bildung von Hydroperoxyden an dem Cyclohexen-Ring, die dann unter der katalytischen Wirkung des verwendeten Metallions zersetzt werden unter Bildung eines dünnen Filmes auf der Oberfläche des Polymerisats, die.mit der Luft in Kontakt steht, wobei dieser Film verhindert, daß die Luft mit dem Polymerisat in Berührung kommt, so daß das Polymerisat gehärtet werden kann«, Wie bereits oben angegeben, ist zwar bekannt, daß ein ungesättigtes Polyesterharz in einem aus einem organischen Peroxyd und einem Metallsalz bestehenden katalytischen System an der Luft gehärtet v/erden kann, die Lufthärtung unter der Einwirkung
309826/1077
von ionisierender Strahlung war bisher jedoch nicht bekannt«
Es sind bereits verschiedene 01igo(meth)acrylate auf die in den weiter unten folgenden Beispielen 1 bis 15 beschriebene Weise in einer Dosis von 5 Megarad in der Luft mit Elektronen bestrahlt worden. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind z.T. in der folgenden Tabelle I angegeben, aus der hervorgeht, daß Verbindungen, die unter der Einwirkung von ionisierender Strahlung in der Luft gehärtet werden können, erstens mindestens einen Cyclohexen-Ring und zweitens mindestens drei Acryloylgruppen und drittens die Acryloylgruppen in bestimmten begrenzten Mengen, die nachfolgend näher erläutert werden, im Molekül enthalten sollten.
Oligoacrylate, die in bezug auf ihre Struktur und auf ihr Molekulargewicht stark variiert werden können, können durch geeignete Auswahl der Art und Zusammensetzung geeigneter Ausgangsmaterialien hergestellt werden. Wie aus den weiter unten folgenden Vergleichsbeispielen 1 und 2 jedoch hervorgeht, müssen in der Luft lei ent härtbare Oligoacrylate noch eine dritte Bedingung erfüllen, nämlich die, daß sie ein Acryloylgruppenäquivalent von nicht mehr als 1000, vorzugsweise 600, aufweisen.
Der hier verwendete Ausdruck "(Meth)Acryloylgruppenäquivalent" bedeutet einen Zahlenwert, der dadurch erhalten wird, daß man das Molekulargewicht eines (Meth)Acrylats durch die Anzahl der darin enthaltenen (Meth)Acryloylgruppen dividiert.
Die in der folgenden Tabelle I angegebenen 01igo(mcth)acrylate sind Beispiele für solche Verbindungen, die mindestens drei (Meth)Acryloylgruppen im Molekül (nachfolgend als "trivalent" bezeichnet) und einen CyClohexen-Ring enthalten, während die Verbindungen Nr. 9 bis 21 mindestens trivalente Oligo(meth)-acrylate erläutern, die keinen Cyclohexen-Ring enthalten, die
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Verbindungen Hr. 22 bis 40 ffionovalente und divalente Oligo-(meth).acrylate erläutern, die einen Cyclohexen-Ring enthalten, und die "Verbindungen Fr. 41 bis 64 mono- und divalente Oligo-(m eth)acrylate erläutern, die keinen Cyclohexen-Ring enthaltene
Der hier verwendete Ausdruck "(Meth)Acrylat" steht für Acrylat und Methacrylat, der hier verwendete Ausdruck "(Methacrylsäure" steht für Acrylsäure und Methacrylsäure und der hier verwendete Ausdruck "(Meth)Acryloylgruppe" steht für Acryloylgruppe und Methacryloylgruppe.
Wie aus der folgenden Tabelle I hervorgeht, sind typische verwendbare Oligoacrylate solche, welche die nachfolgend angegebenen beispielhaften Strukturformeln haben. Die in der folgenden Tabelle I verwendeten Symbole werden im Anschluß an die Formeln erläutert.
Beispielhafte Formel 1:
ρ
CH2 = CH - CO- - 0
CH0 -CH - CO - Ό - CH0 d d
= OH - CO - 0
"1P - CH
L2 C - CH.
- O - OC
CH,
OH2 =CH - CO - 0 - OH2 - C - OH2
0 - OC
2H5
Beispielhafte Formel 7: CH—(-E -
CH2 = CH - CO - 0 - CH2 - CH2 - 0 - OC
CH2 = CH - CO - 0 - CH2 - CH2
0 - OC
CH2 = CH - CO - 0 - CH2 - CH2 -Q-OC
3Π9826/107 7
i 6 -
Beispielhafte Formel 22: A—(· E - T ■ E-A
= CH - CO—£-0 - CH2 - CH2 - O - fifi . . ^
CH2 » CH - CO - O - CH2 - CH2
Beispielhafte Formel 37: A-E-T-OH
CH2 = CH - CO - O - CH2 - CH2 - O - . . .. ™ - OH
Beispielhafte Formel 40: A-44-Ep 1^—O - 3P3 i-ErS—-O
CH2 = CH - CO-W-O - CH2 - CH-^j-O * OC
HO-f-CH -
^J C XX
CH, O
Unter den in den Formeln der folgenden Tabelle I verwendeten Symbolen sind die folgenden chemischen Strukturen zu verstehen:
Symbole Strukturen
(endständige Gruppe)
A Acryloylgruppe CHp = CH - CO -
M Methacryloylgruppe CH2 = C(CH5) - CO -
(polybasischer Säurerest)
T Tetrahydrophthalsäurerest - OC-7 c—CO -
Hi Hirn - Säurerest (himic acid residue) - OC-7 r—CO -
309826/1077
He Het-Säurerest - OC
6~Methyl-cyclohexen--/l·- 1,2,3-tricarbonsäurerest
IJrimellitlisäiirerest
σι_ΖοσιΛ-σι
P PyromelQJfchsäurerest - OO
Ad Adipinsäurerest - 00—f P Phthalsäurerest - - QC -CO - Ml Maleinsäirrerest - OC - CH = CH - CO ~ F Fumarsäurerest . - OC - GH = CH - CO - I- Itaconsänrerest - OC - C - CH0 -GO-
Il C-
S Bernsteinsäurerest - OC - ,CE2 - CH2 - CO -
Brombernsteinsäurerest - OC - CH(Br) - CHp-OO-
Se Se"bacinsäurerest - OC - (GHp)o ~C0-
309826/1077
P,,, Tetrachlorphthalsaurerest Cl ^ M Cl
cV=z/ci
g Tetrabromphthalsäurerest - OC-
V AVBr
• CO -
Gm .α-Methylenglutarsäurerest -OC-C-CH0-CH0-CO-
Il C. C.
(Polyhydroxyalkoholrest) T Trimethylolpropanrest
O - CHv CH2 -
C0H
G Glycerinrest
0 - CH2 - CH - CH2 - 0-
Η™ Λ ,2t6-Hexentriolrest
Pe Pentaerythritrest -0-CH2-CH-(CH2W CH2-O-0
E Äthylenglykolrest -0-CH2-CH2-O-
D Diäthylenglykolrest Tr Triäthylenglykolrest Pr Propylenglykolrest -0-CH2-CH(CH,)-0-
Ppi Propylenglykolrest -0-CH2-CH(CH3)-
309826/ 1077
_ Q —
D Dipropylenglykolrest B 1,3-Butandiolrest N Neopentylglykolrest' B Dioxypropyl-bisphenol A -0-(CH2-CH(CH3)-0->2 -0-CH2-CH2-CH(CH3)-0- -0-CH2-CCCH3)2-CH2-0- -t 0-
H Hexandiolrest
309 8 26/1077
U p:3 ri
M χ} cd Φ co Fh -P
H (H Φ CQ
(jq +s -p ρ
χ! φ φ co οχ>·Η ώ
IZj ί15 ί-Ι mi
Fh Φ-Ρ
0 Pi rf <ij Ρ,Φ
1 3H ο Fh cd
-PrH-H
■P
φ
H e
Φ O
H ω
ι—I •Η
CD r-f
jQ O
cd
Bi φ
■Ρ
0}
-ρ ω
α» -ρ
φ α
Φ Fh Xl O
Ö Φ
τί
ω
•Η
Xl
O CO
Fh Φ
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cd CQ EiD
Φ »Η Ö τίτΗ-Η
Fj-P Fh Pt* φ
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I I
P.
d · -ρ φ φ ■^-d to r - -
φ ρ,
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•d:cd Cl-P Φ Φ ca bo
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o5 Φ OXl Φ h.o Fh H (0 3 OtH:cö AW CQ
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Ö 1OJ
C!) JOJ
EH
Pt R Φ Pt PiE-IPiPi
E4 ei EH
OJfOvit
φ W I EH ι >d ft ft I 0 Ei 5 H ^
W O <4 ft
OJKN^- lAvO
30 9826/10
Fortsetzung; von tabelle I
CD CO C» PO
17 P Q M 4
18 F ■ρ
•"e
M 6
19 \ E M 3
20 M 3
21 Pm E M 4
22 T E A 2
23 24
25
26 27 28 29 30
31
T
α?
■ A
A A A A
(durchschnittl. :n=1)
(durchschnittl.:n-1)
ti
(durchschnittl.:n=2)
tt
(durchschnittl.:n=5)
(durchschnittl.:n=1)
(durchschnittl.:n=2)
(durchschnittl.:n=1)
(durchschnittl.:η =1)
A—(-B-T-X- B-A
(durchschnittl.:n=1)
M—(-E-T)HS-M
(durchschnittl.:n=1)
147
135 182 226 176 183
227
295
707' 271
302 239 225
211 'X
197
Δ Δ Δ.
Δ Δ
Δ Δ
ro crs
Fortsetzung iron Tabelle I
32 T D M
33
44
35 H.
1
36 Hi
co
O
co 37 T
OO
ISJ 38 T
cn 39 T
-> 40 T
CD
41 P
M M A M
A A M A A
1 1
1 1 2
2 2
(durchschnittl.:n=2) M—(P -T-HP -M
(durchschnittl.:n=2) 2
p%V (durchschnittl.:n=1)
A—4-D-H1-^D-A (durchschnittl.:n=1)
M-
(durchschnittl.:n=1) A-E-T-OH A-P-T-OH M-E-T-OH
(durchschnittl.:n=1) A—fD-P^D-A (durchschnittl.:n=1) A—(-D-P^D-A (durchschnittl.:n=1)
(durchschnittl. :n=1)
361 316 253 233 247
268 282 282 181 225 237 269
Δ Δ
Δ Δ
Δ Δ
Fortsetzung von Tabelle I
CD
CD
OO
el
A 2 A—£P -P^jPp-A 298 ■ 294 Δ
(durchschnittl.:n=2)
M 2 M—(-B -P·)—-B-M 477 Δ
(durchschnittl.:n=1)
A 2 A—(-D-M1-^D-A
J-. XX
200 Δ
(durchschnittl.: n=i)
A 2 A—9ST-M1-^KT-A 198 Δ
(durchschnittl.:n=1)
M 2 M—(P -Μ,-}—Ρ -M 184 • Δ
(durchschnittl.:n=1)
A 2 A^-fH-P^H-A 212 Δ
(durchschnittl..n=1)
A . 2 A—(tB-Ft^B-A" 184 Δ
(durchschnittl.:n=1)
M 2 (M—(-D-I^D-M 184 Δ
(durchschnittl.:n=1)
M CM M—(E-S-)-E-M . 171 Δ
(durchschnittl.:n=1)
A . 2 A—(-D-SB-)-D-A 241 Δ
(durchschnittl.:n=1)
M 2 M—(-D-S ■-}—D-M 257. ' X
(durchschnittl.:n=1)
A 2
(durchschnittl.:n=1)
57 Pcl D ■■
58 PBr E
59 Gm D
60 Ad D
co 61 Ad D
co
co
fO
62 M1 E
cn 63 S E
64 P
O r
♦J
Fortsetzung von Tabelle I
U 2 M—(-D-P1-^-D-M 308
(durchsehnittl.:n=1)
A 2 A—fE-PB^E-A . 339 Δ
(durchsehnittl.:n=1)
M 2 Μ—(D-G£^D-M 228 /\
(durchsehnittl.:n=1)
(durchsehnitrl.:n=1)
M 2 M—fD-A--)—D-M 229 >*■
(durchsehnittl.:n=1) ' ·
A 1 A-E-M1-OK 214 Δ *
A 1 A-E-S-OH 216 Δ '
A 1 A-Pr-P-0H . 278 Δ
Der durch Elektronenbestrahlung erzielte O vollständige Aushärtung
Härtungszustand bezieht sich auf eine Δ unvollständige Aushärtung mit restlicher
Dosis von 5 Megarad Klebrigkeit auf solchen Oberflächenteilen,
die mit der Luft in Kontakt stehen Xkeine· oder geringe Aushärtung
•1 und η bedeuten Jeweils 1 bis 2 und
a 1 bis%3, . JJJ
Die erfindungsgemäß -verwendeten, einen Gyclohexen-Eing enthaltenden Oligoacrylate sollten einen Siedepunkt von. nicht unterhalb 200°C, vorzugsweise 25O°GS insbesondere ° haben und sie haben die folgende allgemeine Formel
in der η eine ganze Zahl von 3 fcis 6 nind X einen Rest der folgenden Formel bedeutet . . ■
II
d<er den Rest einer mindestens einen Cyclohexen-Ring enthaltenden organischen Gruppe, z.B. einen Polyester-, Polyäther-, Polyurethan- oder Polyamidrest oder den Rest einer Kombination dieser Polymerisate, beispielsweise einen Polyätherpolyester- oder Polyesterpolyurethanrest darstellt. Die hier verwendete Vorsilbe "Poly" wird nicht nur im Sinne von "viele (2 oder mehr)", sondern auch im Sinne von "eins" verwendet. Die erfindungsgemäß verwendeten, einen Cyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylate weisen ein Acryloylgruppenäquivalent von nicht mehr als 1000 auf und die untere Grenze des Acryloylgruppenäquivalentes hängt zwangsläufig ab von den Eigenschaften oder dem Siedepunkt des erforderlichen Oligoacrylats, d.h. von der Art des verwendeten Oligoacrylats. Allgemein gilt, daß das Acryloylgruppenäquivalent um so kleiner ist, je niedriger der Siedepunkt ist. Die Oligoaerylate der oben angegebenen allgemeinen Formel I, in der η die Zahl 2 oder weniger bedeutet, werden unter der Einwirkung von ionisierender Strahlung in der Luft nicht gehärtet. Oligoacrylate der oben angegebenen allgemeinen Formel I, in der η die Zahl 7 oder mehr bedeutet, können ebenfalls durch geeignete Auswahl von geeigneten Ausgangsmaterialien und Syntheseverfahren hergestellt werden, wobei jedoch dann, wenn η einen übermäßig hohen Zahlenwert annimmt, die Synthese von einer Gycli-
309826/1077
sierungskondensation und Polymerisation begleitet ist, wobei die Gefahr besteht, daß Oligoacrylate erhalten werden, die geliert sind und demzufolge für die Verwendung in dem erfindungsgemäßen Verfahren ungeeignet sind. Das oben erwähnte Symbol X kann viele verschiedene funktioneile Gruppen, z.Bo Hydroxyl- und Carboxylgruppen,oder eine ungesättigte Bindung enthaltende funktioneile Gruppen, wie z.B. die Methacryloyl- oder Allylgruppe und den Maleinsäurerest, enthalten. Geeignete Verbindungen zur Einführung der Cyclohexen-Ringe in die' zu synthetisierenden Oligoacrylate sind z.B. Cyclohexenmonocarbonsäure, Cyclohexendicarbonsäure, Cyclohexentricarbonsäure, 6-Methyl~c;yclohexen-4~1,2,3-tricarbonsäure, Hirn- Säure (Endo-5-norbornen™2,3-dicarbonsäure), Endo-Säure (7,7-Dimethyl-5-norbornen-2,3-dicarbonsäure), Cyclohexenol, Cyclohexendiol und halogensubstituierte Verbindungen davon, v/ie z„B. Het-Säure (1,^-^,ö^^-Hexachlor-endo-^-norbornen^^-dicarbonsäure), Mono- und Polychlortetrahydrophthaisäure und Mono- und Polybromte^crahydrophthalsäure, alles Verbindungen, die mit Vorteil verwendet werden könnene Ebenfalls geeignet sind die Anhydride, Ester und Amide der oben erwähnten polybasischen Säuren.
Zur Durchführung der Synthese der einen Cyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylate können bekannte Verfahren angewendet werden, bei denen als Hauptausgangsmaterial Acrylsäure, ihre Ester oder ihr Chlorid und die oben erwähnte, einen Cyclohoxen-Ring enthaltende Verbindung und als Nebenausgangsmaterialien polybasische Säuren oder ihre Anhydride, Polyhydroxyalkoliole, Polyisocyanate, Polyepoxyde und dgl. verwendet werden können. Insbesondere kann die übliche Veresterungreaktion, die Umsetzung mit Polyisocyanrtt oder irgendein anderes Verfahren angewendet werden, wie sie beispielsweise in den US-Patentschriften 3 455 801, 3 4-55 802, 3 4-70 079, 3 4-71 386 und 3 567 W und von A.A. Berlin et al. in "Polyesteracrylate", Nauka, Moscow (1967) und in "Hannobetsu Jisuyoshokubai (Practical Catalyst for Particular Eeaction)", Seiten 909 und 932 (1970), publiziert von Kagaku Kogyo Co., Ltd., Japan, beschrieben sind.
309826/ 1077
Bei den für die Synthese der Oligoacrylate als Nebenausgangsmaterialien verwendeten Verbindungen handelt es sich beispielsweise um folgende: Polycarbonsäuren, v/ie Phthalsäure, Isophthalsäure, Terephthalsäure-, Tetrachlorphthalsäure, Tetrabromphthalsäure, Hexahydrophthaisäure, Oxalsäure, Malonsäure, Bernsteinsäure, Maleinsäure, Fumarsäure, Glutarsäure,. Adipinsäure, Sebacinsäure, Dodeciny!bernsteinsäure, Dodecandisäure, Trimethyladipinsäure, Polybutadiendicarbonsäure, Akonitsäure, Butantricarbonsäure, Butentricarbonsäure, Trimellithsäure, Pyromellithsäure und Butantetracarbonsäure und die Anhydride davon; Polyhydroxyalkohole, v/ie Äthylenglykol, Propylenglykol, Butandiol, Hexandiol, Neopentylglykol, hydriertes Bisphenol A, Cyclohexan-1,4—dimethanol, m-Xylidenglykol, Diä.thanolamin, Dibromneopentylglykol, Trimethylpentandiol, Hexylenglykol, Polybutadiendiol, Glycerin, Trimethylo!propan, Irimethyloläthan, Hexantriol, Pentaerythrit, Sorbit, Erythrit; Polyhydroxyalkohole vom Polyäthertyp, wie Diäthyleiiglykol, Triäthylenglykol, PoIyäthylenglykol, Dipropylenglykol, Polypropylenglykol, Glycerintri~(polyäthylenglykol)äther, Bisphenoldioxyäthyläther, Bisphenoldioxypropyläther und Diglycerin; Polyhydroxyalkohole vom Polythioltyp; Polyhydroxyalkohole vom Polysiloxantyp; Monoepoxyde, wie Ithylenoxyd, Propylenoxyd, Styroloxyd, Butylglycidyläther, Epichlorhydrin, Methylepichlorhydrin, Butadienmonoxyd, (Meta)allylglycidyläther und 3~Hydroxypropylenoxyd; Polyepoxyde, wie sie in "Practical Catalyst for Particular Reaction", Seite 91O5 und in "Kogyo Zairyo (Materials for Industrial Use)",' 18-5, Seite 11 (1970), publiziert von Nikkan Kogyo Shinbun Co., Ltd., Japan, beschrieben sind, und Polyisocyanate, wie sie in "Practical Catalyst for Particular Reaction", Seite 933? beschrieben sind.
Die oben erwähnten Haupt- und Nebenausgangsmaterialien können einzeln oder gemeinsam in Form einer Mischung aus mindestens zweien davon verwendet v/erden.
Wie aus den oben erwähnten Ausgangsmaterialien und der vorste-
309826/1077
henden Tabelle I sowie der nachstehenden Tabelle III hervorgeht, handelt es sich bei den einen Cyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylaten, die zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens bevorzugt verwendet werden können, um Verbindungen, die in Form eines Esters, der aus Acrylsäure und einem Polyol aus der Gruppe der nachfolgend angegebenen Polyole (A) und (B) hergestellt wurde, oder in Form einer Modifikation eines solchen Esters vorliegen und im Molekül 5 his 6 Acryloylgruppen und mindestens einen Cyclohexen-Bing enthalten und ein Acryloylgruppenäquivalent von nicht mehr als 1000 aufweisen.
£°2.y.°.^£ iA2:_ ^ei ^-en Polyolea dieser Gruppe handelt es sich um solche, die das Skelettgerüst von Polyestern aufweisen, die aus 4,5-ungesättigten alicyclischen Dicarbonsäuren oder einer Mischung davon mit di- bis trivalenten Carbonsäuren und Tri- bis Hexahydroxyalkoholen oder einer Mischung davon mit Dihydroxyalkoholen hergestellt wurden.
ί0!^^1^ ίΆ)λ Bei- &en Folyolen dieser Gruppe handelt es sich um solche, die das Skelettgerüst von Polyestern aufweisen, die aus 4,5—ungesättigten alicyclischen Tricarbonsäuren oder deren Anhydriden oder einer Mischung davon mit Di- bis Tetracarbonsäuren oder deren Anhydriden und Di- bis Hexahydroxyalkoholen hergestellt wurden.
Die erfindungsgemäß verwendeten, einen Cyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylate können in Abwesenheit eines Polymerisationsinitiators unter der Einwirkung von ionisierender Strahlung in der Luft leicht gehärtet werden. Zwar ist die Verwendung eines Polymerisationsinitiators nicht erforderlich, ihnen können aber die bisher häufig verwendeten Peroxyde, Azoverbindungen, Polymerisationsbeschleuniger und —initiatoren, v/ie z.Bo Photoinitiatoren, wie sie in "Kogyo Kagaku Zasshi (Journal of Industrial Chemistry)", 2Ά·* 51 (1969), von Yasunori Nishijima und Masao Yamamoto beschrieben sind, einverleibt werden.
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Die einen Cyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylate oder die diese enthaltenden Zusammensetzungen sollten zweckmäßig einen Stabilisator in geringen Mengen enthalten, um zu verhindern, daß sie während ihrer Lagerung gelieren und um dadurch ihre !Topfzeit zu verbessern. Beispiele für verwendbare Stabilisatoren sind Phenole, wie Hydrochinon, t-Butylhydrochinon, Brenzkatechin und t-Butylbrenzkatechin; Chinone, wie Benzochinon und Diphenylbsnzochinon; Phenthiazin und seine Derivate und Kupfersalze. Die Oligoacrylate und die sie enthaltenden Zusammensetzungen sollten diese Stabilisatoren vorzugsweise in Mengen von 0,0001 bis 3 Gew.-% enthalten« Ihnen kann ferner mindestens ein Vertreter aus der Gruppe von verschiedenen Materialien und polymerisierbaren Verbindungen in einer Menge von nicht mehr als 70, vorzugsweise 50 Ge?;.-% einverleibt werden, wobei sich diese Verbindung darin löst oder ein nichtgleichförmiges Gemisch dieser Verbindung damit erhalten-wird und wobei die so erhaltene Lösung oder Mischung dann gehärtet werden kann,
Wenn in die den Cyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylate andere Oligo(meth)acrylate, Diallylphthalat-Prepolymerisate oder ähnliche Verbindungen, die polymerisierbare funktionelle Gruppen enthalten, aber an sich in der Luft nicht härtbar sind, eingearbeitet werden, sollten die Mengen dieser zugesetzten Verbindungen innerhalb des Bereiches von vorzugsweise nicht mehr als 100, insbesondere von 60 Gewichtsteilen auf 100 Gewichtsteile des verwendeten, einen Cyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylats, liegen. Durch die Einarbeitung dieser Zusätze in übermäßig großen Mengen wird die Härtbarkeit der dabei erhaltenen Zusammensetzung in der Luft beeinträchtigt«
Bei der Zugabe von Polymerisaten, die bei Umgebungstemperatur fest sind, oder von Pigmenten zu dem einen Cyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylat in großen Mengen beeinflussen diese Zusätze.die'Härtbarkeit der dabei erhaltenen Zusammensetzung an der Luft -nur wenig, während bei Verwendung dieser Zusätze in übermäßig großen Mengen die Möglichkeit besteht, daß die
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Viskosität der so erhaltenen Zusammensetzung ansteigt oder daß diese fest wird, wodurch, diese schwierig zu handhaben ist. Diese Polymerisate oder Pigmente sollten daher dem .0Iigoacrylat in Mengen zugesetzt werden, die nicht größer sind als die Menge des Oligoacrylats selbst. Die Verwendung von anderen verschiedenen Zusätzen in zu großen Mengen ist ebenfalls unzweckmäßig, da dadurch die erhaltene Zusammensetzung in der Luft weniger gut härtbar und weniger gut handhabbar wird und ein gehärtetes Produkt mit einer geringeren Festigkeit und Härte liefert. Zusätze, die erfindungsgemäß verwendet werden können, sind ;;B. die in der vorstehenden Tabelle I angegebenen Oligo(meth) acrylate Kr. 8 bis G4 soivie Oligomere, wie Oligo(metb) acrylate, die 1 bis 6 (Lleth) Acryloyl gruppen im Molekül enthalten, und Butadienoligoaere; Prepolynerisate.,, wie Diallylphthalntprepolymerisate; synthetische und natürliche Polymerisate, Mischpolymerisate und Kautschuke, wie Polyäthylen, Polypropylen, Polystyrol^ Poly(meth)acrylat, Polyvinylchlorid, Polybutadien und Cellulose; Weichmacher, wie Dioctylphthalat und Sojabohnenb'l; öle und Fette, Viskositätskontrollmittel; Pigmente und anorganische Füllstoffe, wie Glas, iDitandioxyd, Siliciumdioxyd, Baryt und Calciumcarbonat, Farbstoffe zum Anfärben und Stabilisatoren und Antikorrosionsmittel zur Verbesserung der Witterungsbeständigkeit und Korrosionsbeständigkeit. Beispiele für andere verwendbare Zusätze sind (Methacrylsäure und ihre Kiedrigalkylester, Styrol, Acrylnitril, andere Vinylmonomere und Lösungsmittel. Von diesen Zusätzen sollten diejenigen, die bei Normaldruck einen Siedepunkt von 200°C oder darunter haben, in geringen Mengen, in der Regel in Mengen bis zu 10 Gew.-%, verwendet werden, da dann, wenn man sie in großen Mengen verwendet, die oben erwähnten Probleme auftreten, weil sie während der Härtung verdampfen.
Die in dem erfindungsgemäßen Verfahren angewendete ionisierende Strahlung v/eist eine Energie von mindestens 100 keV auf und darunter sind beschleunigte Partikel und elektromagnetische Wellen zu verstehen, die bei der Absorption in einer Substanz zur Emission von beschleunigten Partikeln und■elektromagnetischen
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Wellen führen, wodurch eine Ionisation der Substanz hervor^ .gerufen wird. Zu den erfindungsgemäß verwendbaren ionisierenden Strahlen gehören beispielsweise durch Beschleuniger, wie Cockcroft-Beschleuniger, Van de Graaf-Beschleuniger, lineare Beschleuniger, Betatrone und Cyclotrone beschleunigte Elektronenstrahlen sowie von Radioisotopen und Atommeilern und dgl. emittierte "f-Strahlen, Röntgen-Strahlen (X-Strahlen), α-Strahlen, ß-Strahlen, Neutronenstrahlen und Protonenstrahleri.
Die erfindungsgemäß angestrebten gehärteten Produkte können leicht unter der Einwirkung von ionisierender Strahlung in der Luft erhalten werden, wodurch die Härtung stark vereinfacht wird und die so erhaltenen gehärteten Produkte insofern vorteilhaft sind, als sie wegen ihrer vernetzten Struktur eine ausgezeichnete Wärmebeständigkeit aufweisen. Sie könne.n.. auf verschiedenen Gebieten in vielerlei Weise verwendet werden, beispielsweise als Beschichtungsmatorial und Oberflächenüberzug für Metalle, Kunststoffe, Glas, Holz, Papier, Fasern, Kautschuk und andere Materialien, als Trägermaterial für Druckerfarben, als Bindemittel, als Kunstsboffkombinabionsmaberial, wie J?.R.P. und W.P.C,und als Formmaterial, und sie können außerdem zur Herstellung von Laminaten und Gießlingen verwendet werden. Außerdem können die.einen, Oyclohexen-Ring enthaltenden Oligoacrylate erfindunp^sgemäß..praktisch vollständig ausgehärtet werden, da sie nur wenige .oder, keine flüchtigen Bestandteile enthalten, die beim Härten zu Schwierigkeiten führen.
In den weiter unten beschriebenen Bezugsbeispielcn sind Synthesen von verschiedenen 01igo(mobh)acrylaben beschrieben.» Die Strukturen der in diesen Bezugsbeispielen erhaltenen chemischen Verbindungen wurden aus. den Gelpermeationschromatographieana.ly» sen abgeleitet.
Nachfolgend sollen die Strukturen der erfindungsgemäß verwendeten Oligo(meth)acrylate näher erläutert werden. Wie weiter unten beschrieben, werden sie in der Regel hergestellt durch Ver-
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esterung der Polycarbonsäure und des Polyhydroxyalkohols mit der (Meth)Acrylsäure.
Unabhängig von dem angewendeten Syntheseverfahren handelt es sich bei dem dabei erhaltenen Produkt nicht um eine Einzelverbindung, sondern um eine Mischung von verschiedenen Verbindungen. Die Einzelheiten der Zusammensetzung solcher Gemische werden derzeit aufgeklärt. So ist beispielsweise in der japanischen Patentveröffentlichung Nr. 11 194-/71 angegeben, daß es sich bei einem aus Phthalsäure, Jlthylenglykol und Methacrylsäure in einem Molverhältnis von 2,2:2:1 hergestellten Oligomethacrylat theoretisch um eine Verbindung der allgemeinen Formel handeln sollte M—(E - P -)-E - M, in der M, E und P wie oben definiert sind und η die Zahl 1 bedeutet, wobei es sich jedoch bei dieser Verbindung in der Praxis nicht um eine reine Verbindung der oben angegebenen Formel mib η = 1, sondern um eine Mischung von Verbindungen der oben angegebenen Formel handelt, in der der durchschnittliche Kondensationsgrad (d.h. n) 1 beträgt. Es ist jedoch nicht nur umständlich, sondern auch schwierig, eine solche Mischung von 01igo(meth)acrylaten zu analysieren, um aus der Mischung die einzelnen isolierten 01igo(m.eth')acryiat-Bestandteile für die Bestimmung ihrer genauen Strukturformel zu erhalten» Wenn man nun versucht, eine solche Zusammensetzujig (eine Mischung von Oligo(m.eth) acrylateh), wie sie nach dem erfindungsgemäßen Verfahren gehärtet werden soll, durch einen chemischen Namen, eine chenische Formel oder eine Strukturformel zu kennzeichnen so handelt es sich dabei, wie beispielsweise aus den US-Patentschriften 3 4-55 801, 3 4-51 980 und 3 631 154-sowie aus den bekanntgemachten japanischen Patentanmeldungen I354-6/72 und 2366I/72 hervorgeht, um eine chemische Durchschnittsformel, die von den Gleichungen der chemischen Reaktionen, die ablaufen, von den Arten und Molverhältnissen der verwendeten Ausgangsmaterialien abgeleitet ist,und eine solche Zusammensetzung oder Mischung von Cligo(nLeth).acrylaten wird allgemein dux'ch diese abgeleitete chemische Durchschnittsformel charakterisiert, die eine makroskopische, theoretisch abgeleitete Verbindung darstelLt. Deshalb beruhen sowohl die Strukturformel
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einer Mischung der erfindungsgemäß verwendeten Oligoacrylate, die 3 "bis 6 Acryloylgruppen und mindestens einen Cyclohexen-Ring im Molekül enthalten, wobei das Molekülargewicht pro Acry loylgruppe nicht mehr als 1000 beträgt, als auch die chemische Formel von gemischten 01igo(meth)aerylaten, die vorstehend und nachfolgend angegeben werden, auf einer solchen theoretisch abgeleiteten Verbindung.
Beispiele für Reaktionsgleichungen, auf denen die chemische Durchschnittsformel basiert, sind folgende:
R'_4G00H)2 + 2R"-(0H)5 + 4QH2 = GHCOOH
o SSo/2 (1)
O\R"-O-C-Rf-C-K11^0
nLRMG00H)2] + (n+DCR111—4OH)23 + 2CH2 = CHCOOH
ti
0 - 0
: CHC-O-Hi" ' -0-C-R1 -C-O1 JLL -^-V/V^-VU^
H"'-0-CCH=CH0 ■ (2)
worin η eine ganze Zahl von 1 oder mehr bedeutet.
Die obige Formel (1) steht für den Fall, bei dem eine Dicarbonsäure (R1—(COOH)2), ein Trihydroxyalkohol (R"-£-OH)5) und Acrylsäure als Ausgangsmaterialien verwendet werden, während die obige.Formel (2) für den Fall steht, daß eine Dicarbonsäure, ein Dihydroxyalkohol und Acrylsäure als Ausgangsmaterialien verwendet werden. Die Reste R1, R" und R"1 in den oben angegebenen Formeln haben die gleichen Bedeutungen wie sie unter Bezugnahme auf Tabelle I angegeben wurden.
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Bezugsbeispiel 1
Bei den in der obigen Tabelle I angegebenen 01igo(meth)-acrylaten handelte es sich um solche, die ausf.den in der Tabelle II angegebenen Ausgangsmaterialien nach den nachfolgend beschriebenen Syntheseverfahren bzw. anderen ähnlichen Verfahren hergestellt wurden.
Synt bejs ever fahr en Λ_:__ Die Synthese wurde durchgeführt unter Zugabe von Phenthiazin zu der (Meth)Acrylsäure in einer Menge von 0,03 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Säure, und anschließende Durchführung einer Veresterung unter Verv/endung von Schwefelsäure als Katalysator in Toluol als Lösungsmittel. Die Reaktion^lösung wurde 7 bis 8 Stunden lang an ihrem Siedepunkt (etwa 11O0C) gehalten.
Synthe^everf_ahren 2:_ Die Synthese wurde durchgeführt durch Zugabe von Phenthiazin zu (Meth)Acrylsäure in einer Menge von 0,03 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Säure, und anschließende Durchführung der Umsetzung unter Verwendung von Trimethylbenzylammoniumchlorid als Katalysator über einen Zeitraum von 5 bis Stunden bei 80 bis 900C.
Synthe^everfahren j?:_ Ein Kolben wurde mit 1 Mol (Meth)Acrylsäure, 1 Mol eines polybasischen Säureanhydrids und 50 ecm Toluol beschickt unter Bildung einer Mischung, der dann 0,03 Mol Zinkchlorid und 0,03 Ge\y.-/£ Phenthiazin, bezogen auf das Gewicht der (Meth)Acrylsäure, als Katalysatoren zugesetzt wurden. In die so erhaltene gesamte Masse wurden unter Rühren bei 90 bis 1000C außerdem 1,7 Mol Propylenoxyd eingearbeitet, wobei das Propylenoxyd langsam und tropfenweise zugegeben wurde, und dann wurden die Komponenten miteinander umgesetzt.
Die jeweils angewendeten Syntheseverfahren und die ungefähren Viskositäten bei Umgebungstemperatur· der dabei erhaltenen Oligo-(meth)acrylate sind in den beiden rechten Spalten der nachfolgenden
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Tabelle II angegeben. Die Bewertungen "niedrig (L)", ''mittel (M)" und "hoch (H)" in der rechten Spalte der folgenden Tabelle II stehen für Viskositätswerte von<1000 cP bzw. 1000 bis 5000 cP bzw.> 5OOO cP. ' ·
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Nr. d.
Zusam
menset
zung
Tabelle II Mol 1 Polyhydroxyalkoho1 Mol Lieferant
für die
endständige
GruODe
Mol Nr.d.an
gewen
deten
Synthe
severfah
rens
Viskosität
des Oligo-
meren
1 1 1 Trimethylolpropan 2 Acrylsäure 4 1 M I
ro
Cs
2 verwendete Ausgangsmaterialien und Mengen derselben als
Molverhältnis
1 1 Glycerin 2 Il 4 1 H I
3 polybasische
Säure
1 1,2,6-Hexantriol 2 Il 4 1 H
4 Tetrahydro-
phthaisäure
1 Pentaerythrit 2 It 6 1 H
co 5 Il 1 Glycerin 2 It 4 Λ H
O
CD
5 ti 1 Trimethylolpropan 2 H 4 1 H
CO
ro
CD
7 Il 6-Methyl-
cyclohexen- 1
4-1,2,3-tricar-
bonsäureanhydrid
- 2-Hydroxyäthyl-
acrylat
3 1 M
/—■* 8 Hirn'- Säure
anhydrid
Tetrahydro-
pthalsäure
IrimethyIo!propan 2 Methacrylsäure 1 H
'j 9 Het-Säure-
anhydrid
Adipinsäure 1,2,6-Hexantriol 2 Acrylsäure 4 1 H
10 If Trimethylo!propan 2 It 4 1 M
11 Phthalsäureanhydrid 1
12 Pyrcmellithsäureanhydrid 1
Diäthylenglykol
Ni KJ
Fortsetzung; von !Tabelle II
13 Pyromellith- 1 1 Pyromellithsäu., 1 Triäthylenglykol 3 Acrylsäure 5 1 * 1 I
säureanhydrid Trimellithsäure- reanhydrid ro
' 14 anhydrid Λ ületrahydro- Il 2 tt 1 H
Maleinsäure 1 ptha!säure- 1 2 I
15 anhydrid anhydrid 1 Glycerin Methacrylsäure 1 I
Adipinsäure 1 ti Glycerin 2 Methacrylsäure 4 1 ■ H
• 16 Phthalsäure 1 CDetrahydro- 2 6
17 anhydrid phthalsäure- 2 It If 1 H
Il 1 anhydrid Pentaerythrit tt 3 1 H
CO
Q
18 Trimellithsäu-
CD , 19 reanhydrid 1 - 3 2-Hydroxyäthyl- 3. 1 M
OO
f^
methacrylat
cn Il It'hylenglykol - Methacrylsäure 1 L Ni
20 K5
O 21 - 2-Hydroxyäthyl- 1 M 'CD
- methacrylat 2 CD
22 2 2-Hydroxyäthyl-
- acrylat 1 1
Diäthylenglykol Acrylsäure 1 L
23 3 2
« 24-
Diäthylenglyko1 Acrylsäure 1 M
Port set feung von Tabelle II
CD CO CO IO
25 Tetrahydro-
phthalsäure-
anhydrid
5
26 It 1
27 Il 2
28 ti 1
29 Il 1
30 ti 1
31 It 1
32 ti 2
33 Tetrahydro-
phthalsäure-
anhydrid
2
34 tt 1
35 Him-Säure-
anhydrid
1
36 ti 1
37 Tetrahydre-
w&ydrid 1
38 tt 1
39 It 1
Diäthylenglykol 6 Acrylsäure 2 1 H
Triäthylenglykol 2 tt 2 1 M
Propylenglykol 3 tt 2 H
Dipropylenglykol 2 It 2 1 L
Neopentylglykol 2 Il 2 1 M
1,3-Butandiol 2 tt 2 1 L
- 2-Hydroxyäthyl-
methacrylat
2 1 L
Diäthylenglykol 3 Methacrylsäure 2 •1 M
Propylenglykol 3 Methacrylsäure 2 1 H
Dipropylenglyko1 2 It 2 1 L
Diäthylenglykol 2 Acrylsäure 2 1 L
ti 2 Methacrylsäure 2 1 L
- - a-HydrosQräthyl-
acrylat
1 2 M
2-Hydroxypropyl-
acrylat
1 2 H
2-Hydro2cyäthyl.-
methacrylat
1 2 H
lsi ISI
Portsetzuns; von Tabelle II
40 Tetrahydro-
phthalsäure
1 Propylenoxyd 1, 7 Acrylsäure 1 3 M
•41 Phthalsäure
anhydrid
1 - - 2-Eydroxyäthyl-
'acrylat
2 1 L I
ro
42 tt 1 Diäthylenglykol 2 Acrylsäure 2 1 L I
45 11 1 Dipropylenglykol •2 It 2 1 L
44 It 1 Triäthylenglyko1 2 It 2 1. L
f X 45 ti 2 Propylenglyko1 2 tt 2 1 H
CD
CO
46 tt 1 Dioxypropyläther
von Bisphenol A
2 Methacrylsäure. 2 1 H
826 4? Maleinsäure
anhydrid
1 Diäthylenglyko1 2 Acrylsäure 2 1 L
O 48 Maleinsäure
anhydrid
1 Keopentylglykol ' 2 Acrylsäure 2 L K3
-J
-J
49 tt 1 Prop3^1 englyko 1 2 Methacrylsäure 2 1 L " CD
50· ITumar säure 1 1,6-Hexandiol 2 Acrylsäure 2 1 L
51 tt 1 1,3-Butandiol 2 ti 2 1 L
52 Itaconsäure 1 A'thylenglykol 2 ti 2 1 L
55 Bernsteinsäure
anhydrid
1 2-Hydr ο xyät hylr·
methacrylat
2 1 L
54- 3r onfb erns t e in-
säure
1 Diäthylenglykol 2 Acrylsäure 2 1 L
Fortsetzung von (Pabelle II
55 Sebacinsäure 1 1 Diäthylenglykol • hoch
s mittel
a niedrig
2 Methacrylsäure 2 • 1 L I
56 Tetrahydro-
phthalsäure
Λ : H
M
L
Diäthylenglykol 2 Acrylsäure 2 1 L.
57 Tetrahydro-
phthaisäure-
anhydrid
1 Diäthylenglyko1 OJ Methacrylsäure 2 1 L I
58 Tetrabrom-
phthalsäure-
anhydrid
1 2-Hydroxyäthyl-
acrylat
2 1 L
O 59 oc-Methylen-
glutarsäure
1 Diäthylenglykol 2 Methacrylsäure 2 1 L
CD 60 Adipinsäure 1 ti 2 Acrylsäure 2 1 L
OO 61 !I 1 II 2 Methacrylsäure 2 1 L
CD
CD
62 Maleinsäure
anhydrid
1 - 2-Hydroxyäthyl-
acrylat
1 2 L
-J 63 Bernsteinsäure
anhydrid 1
_ _ 1 2 L
64 Phthalsäure acrylat 1 2 L
Fußnoten! Viskosität;
- 51 -
■Bezugsbeispiel 2
Unter Verwendung von Tetrahydrophthalsäureanhydrid, Glycerin, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem Verhältnis von 3:1:3:3 wurde die Synthese wie folgt durchgeführt:
Das Glycerin und das Tetrahydrophthalsäureanhydrid wurden in , Gegenwart eines Trimethylbenzylammoniumchlorid-Eatalysators miteinander umgesetzt unter Bildung einer Reaktionsmiscimng, der dann das JLthylenGhlorid, die Acrylsäure und Phenthiazin in einer Menge von 0,03 Gew.,-%, bezogen auf das Gewicht der Acrylsäure,.' als Polymerisationsinhibitor zugesetzt wurden. Die so erhaltene gesamte Masse wurde unter Verwendung von Schwefelsäure in Toluol als Lösungsmittel verestert. Das auf diese Weise synthetisierte Produkt war eine hellbraune, transparente und nochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppenäquivalent von 325, die aus einer Mischung aus einer Standardverbindung als dem Hauptbestandteil und anderen ähnlichen Verbindungen bestand, wobei die Standardverbindung der allgemeinen Formel entsprach:
G—M-D-I)3.
Bezugsbeispiel 3
Unter Verwendung von Tetrahydrophthalsäureanhydrid, Pentaerythrit, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem Molverhältnis von 4:1:4:4 als Ausgangsmaterialien wurde das Zwei stufenverfahren des Bezugsbeispiels 2 durchgeführt. Bei dem dabei erhaltenen Produkt handelte es sich um eine hellbraune, transparente, hochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppenäquivalent von 328 $ die eine Mischung aus einer Standardverbindung als dem Hauptbestandteil und anderen ähnlichen Verbindungen bestand,, wobei die Standardverbindung die Formel hatte
Pe—C-T-D-A)^.
Besragsbeispiel· 4
Die Synthese wurde auf die gleiche Weise wie in dem Bezugsbei-
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spiel 2 durchgeführt unter Verwendung von Het-Säureanhydrid, Trimethylolpropan, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem-Molverhältnis von 3:1J5^3 als Ausgangsmaterialien. Das dabei erhaltene Produkt war eine hellbraune, transparente und hoch viskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppenaquivalent von 558, die eine Mischung aus einer Standardverbindung als dem Hauptbestandteil und anderen ähnlichen Verbindungen bestand, wobei die Standardverbindung die Formel hatte
-D-A)-,. Bezugsbeispiel 5
Unter Verwendung von Tetrahydrophthalsäureanhydrid, Trimethylolpropan, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem Molverhältnis von 2:2:1:4- wurde die Synthese wie folgt durchgeführt:
Das Tetrahydrophthaisäureanhydrid und das Diäthylenglykol wurden zuerst unter Verwendung von Trimethylbenzylammoniumchlorid als Katalysator miteinander umgesetzt unter Bildung eines Reaktionsproduktes, in das dann das Trimethylolpropan, die Acrylsäure und Phenthiazin in einer Menge von 0,03 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht der Acrylsäure, eingearbeitet wurden. Die so erhaltene gesamte Masse wurde unter Verwendung von Schwefelsäure als Katalysator in Toluol als Lösungsmittel verestert. Bei dem dabei erhaltenen Produkt handelte es sich um eine hellbraune, transparente und hochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppenaquivalent von 215j die eine Mischung aus einer Standardverbindung als dem Hauptbestandteil und anderen ähnlichen Verbindungen darstellte, wobei die Standardverbindung die Formel hatte
(A^- T-T-D-T-T-(A)2
Bezussbeispiel 6
Unter Verwendung von Tetrahydrophthalsäureanhydrid, Pentaerythrit, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem Molverhältnis
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von 2:2:1:6 als Ausgangsmaterialien wurde die Synthese auf die gleiche V/eise wie in dem Bezugsbe-ispiel 5 durchgeführt. Das dabei erhaltene Produkt war eine hellbraune, transparente und hochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppenäquivalent von 162, die eine Mischung, aus einer Standardverbindung als dem Hauptbestandteil und anderen ähnlichen Verbindungen darstellte, wobei die Standardverbindung die Formel hatte
Bezup,'sbeispiel 7
Ein Mol Glycidylacrylat wurde mit 0,5 Mol Tetrahydrophthalsäure versetzt und dann wurde Phenthiazin in einer Menge von 0,03 Gew.-/5, bezogen auf die Acrylsäure (-die zur Herstellung des Glycidylacrylats verwendet wurde)>zugegeben unter Bildung einer Mischung, die dann in Gegenwart von Triäthylamin als Katalysator bei 60 bis 800G unter Rühren und unter Erhitzen 8 Stunden lang zur Reaktion gebracht wurde. Getrennt davon wurde 1 Mol 2-Hydroxyäthylacrylat (das 0,1 Gew.-% Triäthylamin und 0,03 Gew.-% Phenthiazin enthielt) langsam und tropfenweise zu 1 Mol Tolylendiisocyanat zugegeben, die miteinander umgesetzt wurden unter Bildung eines Reaktionsproduktes. Dieses Reaktionsprodukt wurde dann dem Produkt-der Umsetzung des cidylacrylats und der Tetrahydrophthalsäure unter Rühren bei 60 bis 70 G langsam zugesetzt, wobei das zuletzt genannte Reaktionsprodukt vorher mit 0,1 Gew.-%■Triäthylamin versetzt worden war. Die Mischung der beiden Reaktionsprodukte v/urde für die Synthese zur Reaktion gebracht, während in den folgenden fünf Stunden gerührt wurde. Bei dem dabei erhaltenen Endprodukt handelte es sich um eine hellbraune, transparente und hochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloyläquivalent von 2^2, die aus einer Mischung aus einer Standardverbindung als dem Hauptbestandteil und anderen ähnlichen Verbindungen bestand, wobei die Standardverbindung die folgende Formel haUte
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A-O-CH0-CH-Ch0-O-T-O-CH0-CH-CH0-O-A
M-CO-E-A
Bezugsbeispiel 8
Unter Verwendung von Tetrahydrophthaisäure, Trimethylolpropan, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem Molverhältnis von 3:1:3:3 wurde die Synthese auf die gleiche Weise wie in dem Bezugsbeispiel 1 durchgeführt. Bei dem dabei erhaltenen Produkt handelte es sich um eine hellbraune, hochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppenäquivalent von 339» die eine Mischung von Verbindungen mit der folgenden Durchschnittsformel darstellte
Be^ugsbeispiel 9
Unter Verwendung von Tetrahydrophthalsäuren Trimethylolpropan, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem Molverhältnis von 6:1:6:3 wurde die Synthese auf die gleiche Weise wie in dem Bezugsbeispiel 8 durchgeführt. Das dabei erhaltene Produkt war eine hellbraune und hochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppenäquivalent von 579, die eine Mischung von Verbindungen mit der folgenden Durchschnittsformel darstellte
(der Durchschnittswert für η betruß 2)
21
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Bezugsbeispiel ΊΟ
Unter Verwendung von Tetrahydrophthalsäure, Trimethylolpropan, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem Molverhältnis von 12:1:12:3 wurde die Synthese auf die gleiche Weise wie in dem Bezugsbeispiel 8 durchgeführt, wobei als Produkt eine hellbraune r sehr hochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppen äquivalent von 1059 erhalten wurde, die aus einer Mischung von Verbindungen mit der folgenden Durchschnittsformel bestand
Bezugsbeispiel 11 . .
Unter Verwendung von Tetrahydrophthalsaure, G-lycerin, Diäthylenglykol und Acrylsäure in einem Molverhältnis von 15.J 1:15^3 wurde die Synthese auf die gleiche Weise wie in dem Bezugsbeispiel 8 durchgeführt. Das d^tbei erhaltene Produkt war eine hellbraune und sehr hochviskose Flüssigkeit mit einem Acryloylgruppenäquivalent von 1285, die eine Mischung von Verbindungen mit der folgenden Durchschnittsformel darstellte
G--f-(T-DV-A] (der Durchschnittswert für , η betrug 5)
Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert, ohne Jedoch darauf beschränkt zu sein.
Beispiele 1 bis 5 und Vergleichsbeispiele 1 bis 2
Die Oligoacrylate, die weiter oben als Verbindungen Nr. 1 bis bezeichnet wurden, und die in den Bezugsbeispielen 2 bis 11 erhalten wurden, wurden Jeweils auf ein 0,3 mm starkes TFS-Blech (Blech aus zinnfreiem Stahl) mittels eines Stabbeschichters Nr. 12 dünn aufgetragen unter Bildung eines 30 bis 50 u dicken Überzugs auf dem Blech. Der so erhaltene Überzug wurde ' darm mit Elektronenstrahlen, die unter Verwendung eines Elektronenstrahl eschleunigers mit einer Energieabgabe von 300 keV
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beschleunigt worden waren, mit einer Stromstärke von 10 mA und in einer Dosis von 5 Megarad in Luft bestrahlt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle III zusammengestellt, wobei die angegebenen Symbole, die den Härtungszustand anzeigen, die-gleichen Bedeutungen wie in der Tabelle I haben.
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Tabelle III
Nr. Art des verwen .1 airy ι at s . 1 (Meth)Acrylo- Härtungs
deten Oligo(meth)- 2 Tabelle I,Nr 2 ylgruppen- zustand
3 It 3 äquivalent
Beisp 4 It 4 "155 O
Il 5 ti 5 135 O
II 6 ti 6 154 O
Il 7 11 7 122 O
Il 8 tt 2 136 ' O
OJ ti 9 Bezugsbeisp. 3 209 O
O
CD
H 10 It 4 174 O
OO
NJ
II 11 it 5. 325 O
CD ti 12 ti 6 328 O
_i It 13 ti 7 558 O
O
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-J. II 15 It O 162 O
Il It 252 O
1! .1 10 539 O
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.Vergl :t Λ
beisp 1051 Im m\
Il 1285 A
- Aussehen des. gehärteten Überzugs
Hart, farblos, transparent Hart, hellgelb, transparent Hart, farblos, transparent
Hart, hellbraun, transparent Hart, farblos, transparent
Hart, hellbraun, transparent
Hart, farblos, transparent tt
Hart, hellbraun, transparent
Hart, farblos, transparent
etwas weich,, farblos, transparent
Klebrig auf der Oberfläche, farblos, transparent
Beispiele 16 bis 22
Die mit Verbindungen Nr. 1 und 2 bezeichneten oder die in dem Bezugsbeispiel 2 erhaltenen Oligoacrylate wurden mit den in der folgenden Tabelle IV in der mittleren Spalte angegebenen Zusätzen in den dort angegebenen Mengen versetzt und dann gründlich durchgemischt« Die so erhaltene Mischung wurde in einer Dosis von i? Megard in Luft auf die gleiche Weise wie in den Beispielen 1 bis 15 mit Elektronenstrahlen bestrahlt, Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der rechten Spalte der folgenden Tabelle IV angegeben, die zeigt, daß vollständig ausgehärtete Überzüge erhalten wurden.
309826/1077
Tabelle IV
Bei- Art und Menge des verwendeten Art und Menge des verwendeten Aussehen des gebildeten
Zusatzes . Überzugs
spiel
Nr.·
Oligoacrylats
16 Tabelle I, Nr. 1
(10.0 Gew.-Teile)
17 Tabelle 1,Nr. 1
(100 Gew.-Teile)
18 Tabelle I, Nr. 1
(100 Gew.-Teile)
CO
CD
19 Tabelle I, Nr. 1
(100 Gew.-Teile)
CD
OO
NJ
20 Tabelle I, Nr. 2
(50 Gew.-Teile)
CO
->»
21 Tabelle I, Nr, 2
(75 Gew.-Teile)
077 22 Beispiel 2
(100 Gew.-Teile)
gepulvertes Titandioxyd hart, weiß (20 Gew.-Teile)
Bengalrosa hart*, rot, transparent
(2 Gew.-Teile)
2,5-Dimethyl-3-b.exyl- hart, farblos, transparent 2,5-diol (10 Gew.-Teile)
Polyacrylat*
(5 Gew.-Te&le) "
Tabelle I, Nr. 51 · '
(50 Gew.-Teile) "^
Tabelle I, Nr. 42 . ,
(25 Gew.-T.ile) . "
DiallylphthalatiDolymerisat
(5 Gew.-Teile) "
♦Polyacrylat mit der Handelsbezeichnung "Aron S-2040" der Firma Toagosei Chemical Industrial Co., Ltd»

Claims (8)

  1. Patentansprüche
    Verfahren zur Herstellung eines gehärteten Oligoacrylats, dadurch gekennzeichnet, daß ein 3 bis 6 Acryloylgruppen und mindestens einen Cyclohexen-Ring im Molekül aufweisendes Oligoacrylat mit einem Acryloylgruppenäquivalent von nicht mehr als 1000, gegebenenfalls zusammen mit mindestens einer anderen ,damit mischpolymerisierbaren Verbindung, unter .-der Einwirkung von ionisierender Strahlung in einem molekularen Sauerstoff enthaltenden Gas gehärtet "wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Oligoacrylat das Reaktionsprodukt der gemeinsamen Veresterung einer Mischung, bestehend aus mindestens einer Verbindung aus der Gruppe (1) der 4,5-ungesättigten alicyclischen Diccirbonsäuren und der Anhydride davon und (2) der Di- bis Tetracarbonsäuren und der Anhydride davon, die die Verbindung (1) enthalten, aus mindestens einer Verbindung aus der Gruppe
    (1) der Tri- bis HexahydroxyalkohoIe und (2) der Mischungen eines Dihydroxyalkohols mit dem Alkohol (1) und aus Acrylsäure, verwendet wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Oligoacrylat das Reaktionsprodukt der gemeinsamen Veresterung einer Mischung, bestehend aus mindestens einer Verbindung aus der Gruppe (1) der ^,^-ungesättigten alicyclischen Tricarbonsäuren und der Anhydride davon und (2) der Di- bis Tetracarbonsäuren und der Anhydride davon, die die Verbindung (1) enthalten, aus mindestens einer Verbindung aus der Gruppe der Di- bis Hexahydroxyalkohole und aus Acrylsäure, verwendet v/ird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 und/odor 2, dadurch gekennzeichnet, daß als 4,5-ungesättige. alicyclische Dicarbonsäure Tetro,-hydrophtha.1 säure, Hirn-Säure, Hot-Säure oder 1,4,5.6,7,7-Hexabrom-endo-i?-norbornen-2,3 oder ein Anhydrid davon verwendet wird
    3 0 9 8 2 6/1077
    ORKSlNALtNSPECTED
  5. 5· Verfahren nach Anspruch 1 und/oder 3, dadurch gekenn-, zeichnet, daß als 4,5-iingesättigte alicyclische Tricarbonsäure die 6-Methyl-cyclohexen-4~1,2,3-tricarbonsäure verwendet wird.
  6. 6. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 5> dadurch gekennzeichnet, daß als andere Polycarbonsäure außer den 4,5-ungesättigten alicyclischen Di- und Tricarbonsäuren Phthalsäure, Tetrachlorphthaisäure, Tetrabromphthalsäure, Hexahydrophthalsäure, Malonsäure, Bernsteinsäure, Maleinsäure, Fumarsäure, Glutarsäure, Adipinsäure, Sebacinsäure, 1,12-Dodecandisäure, Polybutadiendicarbonsäure, Trimellithsäure oder Pyromellithsäure verwendet wird.
  7. 7- Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß als Trihydroxyaikohol oder höherer Alkohol Trimethyloläthan, Trimethylolpropan, Glycerin, 1,2,6-Hexantripl, Pentaerythrit, Erythrit oder Sorbit verwendet wird.
  8. 8. Verfahren na-ch mindestens einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß als Dihydroxyalkohol Äthylenglykol, Diäthylenglykol, Polyäthylenglykol, Propylenglykol, Dipropylenglykol, Polypropylenglykol, 1,J-Butandiol, 1,6-Hexandiol, ITeopentylglykol, hydriertes Bisphenol A, der Bisphenoldioxyäthyläther, der Bisphenoldioxypropylather. oder Polybutadiendiol verwendet wird.
    309826/1077 INSPECTED
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