DE2253299A1 - Energieumwandler mit einem alkalimetall, einem schwefelhaltigen reagenz und einem dichtungsmaterial - Google Patents
Energieumwandler mit einem alkalimetall, einem schwefelhaltigen reagenz und einem dichtungsmaterialInfo
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Description
Energieumwandler mit einem Alkalimetall, einem schwefelhaltigen Reagenz
und einem Dichtungsmaterial.
Die Erfindung bezieht sich auf einen Energieumwandler mit einem ein Alkalimetall aufnehmenden Behälter, einem ein
schwefelhaltiges Reagenz enthaltenden Behälter, einem ionenleitenden Teil zwischen den beiden Reagentien und
einem dauerhaften und temperaturbeständigen Dichtungsmaterial, welches mit wenigstens einem der Reagentien in
Berührung steht. . .
Bei derartigen, vor kurzem entwickelten Energieumwandlern sind bei den normalen Betriebstemperaturen von ungefähr
3oo°C sowohl das Alkalimetall als auch das schwefelhaltige Reagenz geschmolzen. In der Praxis ergaben sich bisher
große Schwierigkeiten wegen der korrosiven Eigenschaften der genannten Reagentien bei der Betriebstemperatur und
wegen der unterschiedlichen Waremdehnung des keramischen Elektrolyten einerseits und der für die Herstellung der
Behälter mit den Kammern zur Aufnahme der Reagentien geeigneten Metalle andererseits.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Energieumwandler der eingangs genannten ,Art mit einem Dichtungsmaterial
zu schaffen, welches über längere Zeit der ther-
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mischen Beanspruchung standhält , unter den angegebenen
Bedingungen beständig ist und die Wärmedehnung der verschiedenen Teile des Energieumwandlers unter Aufrechberhaltung
der Dichtungsfunktion zulässt.
Vorstehende Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst,
daß das Dichtungsmaterial im wesentlichen aus Polycarboran-Siloxan mit wenigstens 1-2 Silicone-Bindungen pro Polymerisateinheit
besteht.
Es wurde gefunden, daß das bezeichnete Dichtungsmaterial gegenüber dem chemischen Angriff der Reagentien und der
Atmosphäre bei den Betriebstemperaturen widerstandsfähig ist. Es bleibt auch noch nach vielfachem Aufheizen von
Raumtemperatur auf Betriebstemperatur ausreichend flexibel. Die Dichtungen aus dem genannten Material können zwischen
der Schmelze des Alkalimetalls und des schwefelhaltigen Reagenz oder zwischen einem von beiden und der Außenatmosphäre
angeordnet sein. Bei anderen Ausführungen kann das Material auch als Schutzüberzug auf einem in Berührung mit einem der
Reagentien stehenden Teil dienen.
Ein Polycarboran-Siloxan (C 2 B1O H1O / x * R
(unter den Ausdruck "Polymer" sollen hier außer Polymeren auch Copolymere und Interpolymere verstanden werden) mit
durchschnittlich ungefähr 1,5 Silicone-Bindungen pro Polymerisateinheit bietet im vorliegenden Zusammenhang die
beste Kombination von zu nutzender Lebensdauer und funktionsmäßiger Eignung. Es können verschiedene Füllmittel,
wie z.B. Ruß, Aluminium(hydr )oxyd, Magnesiumoxyd und andere
Metalloxyde oder keramische Materialien hinzugefügt werden, um das polymere Material zu stärken und zu strecken, ohne
seine Korrosionsfestigkeit zu beeinträchtigen. Durch solche Füllmittel lässt sich auch die Temperaturbeständigkeit,
in einigen Fällen bis auf über 3750C erhöhen. Ein Minimum
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von ungefähr Λο Gewichtsprozent Füllmittel bringt eine
beträchtliche Verbesserung der Festigkeit.
Gewisse Füllmittel festigenund strecken nicht nur, sondern verbessern auch die elektrische Leitfähigkeit des Dichtungsmaterials, ohne Beeinträchtigung der Korrosionsfestigkeit.
Durch Hinzufügen von wenigstens ungefähr 4-5 Gew.% Kohlepulver
oder Grafit entsteht eine elektrisch leitfähige
Mischung, welche dem schwefelhaltigen Reagenz widersteht'
und besonders brauchbar ist als Überzugsmaterial für Elektroden und andere mit diesem Reagenz in Berührung kommende Teile.
Als Dichtungsmaterialien im Sinne der Erfindung brauchbare
Polycarboran-Siloxan-Polymere sind in den US-Patentschriften 3 388 o9o, 3 588 o91, 5 388 o92, 3 388 o93 und 3 463 8o1
beschrieben und schließen mit Alkyl, Aryl und olefinisch
substituierte Polymere ein. Die Polymere werden gemischt mit, geeigneten Füll- und Härtemitteln, an den gewünschten Stellen
der Vorrichtung zur Energieumwandlung angebracht und dort durch Erwärmung auf eine Temperatur von ungefähr 325°C in
einer Zeit von 3o bis 6o Minuten gehärtet. Während des
Härtens erfolgt die Vernetzung, so daß sich die bei Wärmehärtung auftretenden Eigenschaften ergeben. Polymere mit
mehr als zwei SiIicone-Bindungen pro Polymerisateinheit
sind schon etwas anfällig für den korrosiven Angriff der Natriumschmelze. Polymere mit mehr als 2 Silicone-Bindungen
pro Einheit bleiben zwar widerstandsfähig gegen Korrosion durch das schwefelhaltige Reagenz, zeigen aber eine verringerte
Temperaturbeständigkeit.
Die Erfindung wird nachstehend anhand der Zeichnung näher
erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 einen senkrechten Schnitt durch eine scheibenförmige Vorrichtung zur Energieumwandlung gemäß
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der Erfindung, mit Dichtungsmaterial zwischen jedem der beiden Beagentien und der Atmosphäre,
Fig. 2 einen senkrechten Schnitt durch ein weiteres Ausführungsbeispiel eines Energieumwandlers,
bei welchem das Dichtungsmaterial als Mantel auf der gesaraten Innenfläche des Behälters für
das schwefelhaltige Reagenz angebracht ist,
Fig. 3 einen senkrechten Schnitt durch einen zylindrischen
Energiewandler, bei welchem das Dichtungsmaterial mit einer Natriumschmelze, Schwefelschmelze und der Atmosphäre in Berührung
steht.
Es wird zunächst auf Fig. 1 Bezug genommen. Dort ist eine
scheibenförmige Platte 1o eines ionenleitenden festen
keramischen Elektrolyten gezeigt, der zwischen einem schalenförmigen unteren Behälter 12 und einem schalenförmigen
oberen Behälter 14 angeordnet ist. Jeder der BeBehälter 12 und 14 hat einen seine öffnung umgebenden,
mit 13 bzw. 15 bezeichneten Flansch. Ein schalenförmiges
Teil 16 aus porösem Metall liegt mit einer Grundfläche gegen die Unterseite der Platte 1o an, und die Seitenwand
erstreckt sich davon nach abwärts.
Ein ringförmigen Dichtungsglied 18 ist an der Vorbindung
zwischen dem Flansch 15 des oberen Behälters 14 mit der
oberen Fläche der Platte 1o angebracht. Ein ähnlichen ringförmiges Dichtungsglied 2o befindet sich an der Verbindung
zwischen dem Flansch I3 des unteren Behälters 12 mit der
unteren Fläche der Platte 1o. Der Behälter 12 ist bis zu einem bestimmten Niveau mit geschmolzenem Natrium 22 gefüllt,
während der Behälter 14 bis zu einer bestimmten Höhe mit geschmolzenem Schwefel oder Natriumpolysulfid
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gefüllt ist. Durch Kapillarwirkung zieht das poröse Metallteil 16 geschmolzenes Natrium zur Berührung mit der unteren
Fläche der Platte 1o hoch. Im Behälter 14 befindet sich ein Grafitfilz 32, welcher in Berührung steht mit der inneren
Oberfläche des Behälters.
Die Dichtungcgliedcr 18 und 2o bestehen aus einem Polycarboran-Siloxan-Copolymer
mit durchschnittlich 1,6 Silicone-Bindungen (-Si-O-) pro Polymerisateinheit. Das Copolymer wird
hergestellt'durch Mischung eines Polycarboran-Siloxan-Polymers
mit 1,5 Silicon-Bindungen pro Polymerisateinheit
mit einem Polycarboran-Siloxan-Polymer mit 2 Silicone-Bindungen
pro Polymerisateinheit im richtigen Verhältnis, wobei
eine geringe Menge Peroxyd-Härtemittel hinzugefügt wird.
Jedes der Polymere enthält Olefin-Substitutionen. Die Mischung wird zwischen den Flansch 15 und die obere Fläche
der Platte 1o gepreßt und durch 3o bis 6o Minuten lange
Erwärmung auf ungefähr 325°C an Ort und Stelle gehärtet. Dabei kommt es zur Vernetzung und Copolymerisation. Es können
bis zu ungefähr 25 Gew.% Kohlepulver oder andere Füllmittel
zu der Polymermischung hinzugefügt werden, wenn dies gewünscht ist. Die Teilchengrösse der Füllmittel liegt bei
ungefähr o,o74 mm (2oo mesh), es können aber auch sehr stark abweichende Teilchengrössen benutzt werden.
Die Behälter 12 und 14 bestehen im Ausführungsbeispiel aus
rostfreiem Stahl und sind miteinander durch ein elektrisch isolierendes Material, wie z.B. Glas (nicht gezeigt),verbunden.
An die Behälter 12 und 14- sind elektrische Leitungen 26 bzw. 28 angeschlossen, die mit einem äußeren, nicht gezeigten
elektrischen Kreis in Verbindung stehen.
Die Konstruktion der Zelle nach Fig. 2 ist ähnlich wie bei Fig. 1 mit der Ausnahme, daß auf die gesamte innere Oberfläche
des oberen Behälters 14 eine Deckschicht aus Poly-
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carboran-Siloxan als Dichtungsmaterial aufgebracht ist.
Diese mit 3o bezeichnete Deckschicht aus Polycarboran Siloxan-Polymer
oder-Copolymer hat ungefähr 2 Silicone-Bindungen pro Polymerisateinheit und ist mit wenigstens
45 Gew.% Kohlepulver gemischt. Ein Grafitfilz 32 befindet
sich im Inneren des Behälters 14 und hat elektrischen Konktakt mit der inneren Oberfläche der Deckschicht 3o.
Die Deckschicht 3o leitet Elektronen zwischen der Leitung
28 und dem Behälter 14 einerseits und dem Filz 32 andererseits, behält aber trotzdem ihre dichtenden Eigenschaften
und schützt somit das Metall des Behälters 14 vor Korrosion durch das schwefelhaltige Reagenz im Behälter. Elektrische
Messungen einer ähnlichen Deckschicht mit 6o Gew.% Grafit (o,o74 mm Teilchengrösse) ergaben einen elektrischen Widerstand
von weniger als 1 Ohm/cm. Die Verwendung des beschriebenen Dichtungsmaterials erlaubt also die Herstellung
des Behälters 14 aus zahlreichen anderen Metallen ohne wesentliche Beeinträchtigung der Funktion der Zelle. Die
Ummantelungen oder Deckschichten'können durch Eintauchen,
Aufbürsten, Aufsprühen usw. z.B. auf innere Elektroden und Elektrodenbestandteile aufgebracht werden.
Bei der Ausführung nach Fig. 3 hat ein zylindrischer Behälter
34 einen radial nach einwärts gerichteten Flansch 36 an seinem oberen, offen Ende. Ein zylindrischer,fester
keramischer Elektrolyt 38 passt in die zentrale öffnung im
Flansch 36· Der Elektrolyt 38 hat einen sich radial nach
außen erstreckenden Flansch 4o, welcher mit geringem .Abstand über dem Flansch 36 liegt und diesen ungefähr zur
Hälfte überdeckt. Ein zylindrischer Deckel 42, dessen Außendurchmesser gleich dem des Behälters 34 ist, hat einen
radial nach einwärts gerichteten Flansch 44, welcher auf der nicht vom Flansch 4o überdeckten Fläche des Flansches
36 ruht.
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Auf der oberen Fläche des Flansches 36 befindet sich
zwischen dieser und den gegenüberliegenden Flächen der Flansche 4o und 44 eine'Schicht 46 Polycarboran-Siloxan.
Dieses hat durchschnittlich ungefähr 1,6 Silicone-Bindungen
pro Polymerisat-einheit und enthält ungefähr 2o% Kohlepulver.
Im Behälter 34 befindet sich ein schwefelhaltiges Reagenz, und in dem durch den Elektrolyten 38 gebildeten
Behälter befindet sich geschmolzenes Natrium. Während des Betriebs kann die Oberfläche des geschmolzenen Natriums
ansteigen und wenigstens zum Teil den Innenraum des Deckels 42 ausfüllen. Die Schicht 46 steht also mit dem geschmolzenen
Natrium, dem geschmolzenen schwefelhaltigen Reagenz und der Atmosphäre in Berührung.
Durch die Erfindung wird ein vielfältig verwendbares, flexibles Dichtungsmaterial für Energieumwandler, die
mit Alkalimetall und schwefelhaltigen Reagentien arbeiten, bereitgestellt. Die Dichtungsmaterialien bleiben während
wiederholter Arbeitszyklen mit Aufheizung jeweils von Raumtemperatur bis über 3oo°C flexibel und widerstandsfähig
gegen Korrosion.
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Claims (7)
1. Energieumwandler mit einem ein Alkalimetall aufnehmenden
Behälter, einem ein schwefelhaltiges Reagenz enthaltenden Behälter, einem ionenleitenden Teil zwischen den beiden
Reagentien und einem dauerhaften und temperaturbeständigen Dichtungsmaterial, welchen mit wenigstens
einem der Rcagentien in Berührung steht, dadurch
gekennzeichnet, daß das Dichtungsmaterial
(18, 2o, 3o, 46) im wesentlichen aus Polycarboran-Siloxan mit wenigstens ungefähr 1-2 Silicone-Bindungen pro
Polymerisateinheit besteht.
2. Energieumwandler nach Anspruch 1, dadurch g e kennze ichnet, daß das Polymerisat wenigstens
ungefähr 1,5 Silicone-Bindungen pro Polymerisateinheit
hat.
5· Energieumwandler nach Anspruch 2, dadurch g e kennzeichnet,
daß das schwefelhaltige Reagenz geschmolzener Schwefel, Natriumpolysulfid oder eine
Mischung daraus ist und das Dichtungsmaterial eine Dichtung zwischen dem schwefelhaltigen Reagenz und der
Außenatmosphäre bildet und im wesentlichen keine Füllmittel enthält.
4·. Energieumwandler nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,
daß das Polymerisat zwischen 1,5 und 2 Silicone-Bindungen pro Polymerisateinheit
enthält.
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5. Energieumwandlor nach Anspruch 4, dadurch
gekennzeichnet, daß das Dichtungsmaterial wenigstens ungefähr 1o Gew.% Kohlepulver
enthält·
6· Energieumwandler nach Anspruch 5, dadurch
gekennzeichnet, daß das Alkalimetall geschmolzenes Natrium ist und das Dichtungsmaterial
eine 'Dichtung zwischen diesem und dem schwefelhaltigen Reagenz bildet.
7. Energieumwandler nach Anspruch 4, dadurch
gekennzeichnet, daß das schwefelhaltige Eeagenz geschmolzener Schwefel, Natriumpolysulfid
oder eine Mischung daraus ist und das Dichtungsmaterial wenigstens ungefähr 4-5 Gew.% Kohlepulver
enthält und einen eletrisch leitenden Dichtungsüberzug bildet, der mit dem schwefelhaltigen Reagenz
in Berührung steht·
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Non-Patent Citations (1)
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