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DE2034831A1 - Eine Legierung zur Verwendung als brenn bares Gift in Kernreaktoren - Google Patents

Eine Legierung zur Verwendung als brenn bares Gift in Kernreaktoren

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Publication number
DE2034831A1
DE2034831A1 DE19702034831 DE2034831A DE2034831A1 DE 2034831 A1 DE2034831 A1 DE 2034831A1 DE 19702034831 DE19702034831 DE 19702034831 DE 2034831 A DE2034831 A DE 2034831A DE 2034831 A1 DE2034831 A1 DE 2034831A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
gadolinium
zirconium
alloy
well
weight
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19702034831
Other languages
English (en)
Inventor
William Ronald West Simsbury Conn Yario (V St A )
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Combustion Engineering Inc
Original Assignee
Combustion Engineering Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Combustion Engineering Inc filed Critical Combustion Engineering Inc
Publication of DE2034831A1 publication Critical patent/DE2034831A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C16/00—Alloys based on zirconium
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C7/00—Control of nuclear reaction
    • G21C7/02—Control of nuclear reaction by using self-regulating properties of reactor materials, e.g. Doppler effect
    • G21C7/04—Control of nuclear reaction by using self-regulating properties of reactor materials, e.g. Doppler effect of burnable poisons
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

Description

BW 622/OE 5019 1Oo6o197O
kö/ko
Anmelder! Combustion Engineering, Windsor, Connecticut, UoS0A0
Sine Legierung zur Verwendung als brennbares Gift in Kernreaktoren
In handelsüblichen Leichtwasserreaktoren werden brennbare Neutronengifte dazu -verwendet, die Lebensdauer des Brennstoffes zu verlängern und höhere Leistungsdichten zu ermöglichen. Bas brennbare Gift absorbiert Neutronen und wird bei diesem Prozeß abgebaut· Der Abbau des Giftes gleicht den Abbrand des Brennstoffes aus, so daß die Reaktivität im wesentlichen konstant bleibt. üblicherweise werden das Element Bor und borenthaltende Mischungen als Gift verwendet. Jedoch hat Bor den Nachteil, daß pro verbrauchtes Boratom ein Helium- und ein Lithiumatom erzeugt werden. Deshalb unterliegen Systeme, die Bor enthalten, Beschränkungen, die sich auf Grund des inneren Gasdrucke und der chemischen Verträglichkeit ergeben können. Außerdem muß bei der Auslegung des Reaktors in Betracht gesogen werden, daß eine Erhitzung auf Grund der lokalen Streuung von Alphateilchen auftritt, die von dem Bor nach Neutroneneinfang auegesandt werden und daß außer-
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- 2 dem bei dor Bestrahlung ein® übarmässig® Sch?/©llung auftritt·
Materialien, die als brennbare Gifte in Betracht kommen sollen, müssen einige bedeutende Charakteristiken aufweisen. Zunächst muss das Material so btarbeitbar sein, dass es in Stäbe, Blech© und Rohre zum Einbau in die Reaktorstruktur geformt werden kann· Ausserdem muss das Material leicht in einem ausgeglichenen Scheaa im Reaktor verteilt werden
können, um die gleichmässige Reaktivität-her«*stellen su
' ° ° auftreten können, ohne dass möglicherweise hot spots« Liegt das Gift als Mischung oder Legierung vor, muss es im Lösungsmittel oder Trägermaterial gleielimäsaig verteilt sein.
t/blich erweise erfordern die Gifte ©ia@ Korrosionsbeständige Umhüllung als Schuts vor der terroeiven Wirkung &©s Reaktor^ w&saers» Deshalb war® θβ zusätzlich günstig, w@xsn das Gift selbst korrosionsbeständig wäre, to das© es ohne Umhüllung verwendet werden könnt®» Weaa «s a^glieli ware, ein. Gift mit einer solchen £orrosio&etestämdigk#it zu schaffen, ergäben sich beträchtliche Einsparungen an Material- und Herstellunge Kosten; gleichseitig erhielt® m&n eine Steigerung der Zuvor· läesigkeit.
Gemäse der Erfindung werden die oben beschriebenen Erforderniese durch eine Legierung erfüllt, die aus O55 14 Gewichtsprozenten Gadolinium besteht, und bei der der Rest Im wesentlichen Zirkonium ist.
Ausserdem enthält die Erfindung eine solche Legierung, bei der der Gadoliniumanteil insbesondere 5 % beträgt. Schliess~ Hch beinhaltet die Erfindung auch solche Legierungen, die aus 1-6 Gewichtsprozent Gadolinium und 0,5-4- Gewichtsprozent Zinn bestehen, und bei denen der Rest im wesentlichen Zirkonium ist und solche Legierungen, bei denen das Verhältnis von Zinn zu Gadolinium auf der Basis von Ge-
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Wichtsprozenten in der Grössenordnung von 1/2 bis 1 Teil Zinn zu 1 Teil Gadolinium beträgt.
Es hat sich herausgestellt, dass das Element Gadolinium ein ausgezeichnetes brennbares Gift ist· Dies deshalb, weil es einen hohen Neutronenabsorptions-Querschnitt aufweist, (d· h. eine hohe Wahrscheinlichkeit dass Neutronen mit dem Kern in Form eines Neutroneneinfangs reagieren) und ausserdem durch die Tatsache, dass die Reaktionsprodukte der n-gamma-Reaktion Festkörper-Gadolinium-Ieotope j sind, die ihrerseits keine Neutronen absorbieren. Om jedoch die notwendige Bearbeitbarkeit und Verteilungs-Charakteristik für brennbare Gifte aufzuweisen, muss das Gadolinium mit einem anderen Material gemischt worden.
Ein Material, mit dem eine Legierung mit. den notwendigen ' Charakteristien durch Lösung von Gadolinium hergestellt werden kann, ist Zirkonium. Zirkonium hat einen geringen Absorptionsquerschnitt, so dass es keinen Einfluss auf die Kettenreaktion ausübt; es weist eine ausgezeichnete Stabilität gegen Bestrahlung auf; und es ist gut korrosionsbeständig gegen das Reaktorwasser· Bis zu 3 Gewichtsprozente! 1st Gadolinium leicht löslich in Zirconium und überschüssiges ' Gadolinium liegt in Form feiner Partikel vor, die gleichmassig in der Zirkoniumbasis verteilt sind. Weil der Zusatz von Gadolinium die Korrosionsbeständigkeit der Zirkonium-Gadolinium-Legierung zu beeinträchtigen scheint, wird dieser Effekt durch Zusatz von Zinn zur Legierung ausgeglichen, und zwar bis zu einem solchen Ausmass» dass die Zirkonium-Gadolinium-Zlnn-Legierung im Reaktor ohne Umhüllung verwendet werden kann.
Im folgenden wird ein bevorzugtes Ausführungsboispiel beschrieben. Wegen der ausgezeichneten Charakteristiken des Gadoliniums war es notwendig, eine Möglichkeit zu finden,
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BAD ORIGINAL
ββ als brennbar©β Gift im Reaktor zu verwenden <> Es hat sich. herausgestellt, dass ein© Legierung aus Zirkonium und Gadolinium die gewünschten strukturellen Eigenschaften'des brennbaren Giftes aufweist, d. h«, di@ Bearbeitbarkeit, und dl® Löslichkeit des Gadolinium in Zirkonium und ausserden die glcichmässige Verteilung der feinen Teilchen der gadoliniumreichen Blase innerhalb- des Zirkoniums·.. Auss®rd©m stellte sich heraus, dass der Zusatz von Zinn &ur Zirkonlum-Gadolinium-Legierung Korrosionsbeständigkeit zur Folge hatte» & so dass die resultierende Legierung Im Eeaktor .ohne Um» hü llung verwendet werden kann»
Zirkonium-Gadolinium- «ad Zikonium-Gadolinlüm-Zinn-Legierungen mit wechselnden Zusammensetzungen wurden für metallurgisch© und analytische'Untersuchungen in Form von $© gr·" Knöpfen. durch Lichtbogenschmel&ung hergestellt« Bi® Knöpfe wurden in einem wassergekühlten Kupferofen mit Wolfram-Elektrode produziert, und zwar bei einer Leistung zwischen 200 - 600 . Ampere bei 20 Volt. Zur Bestimmung der Bearbeitbarkeit*der Legierungen und der Art der Verteilung des Gadoliniums in Zirkonium, wurden kalte und feedss® Bearbeitungsversuche ausgeführt, deren Ergebnisse in Tabelle I dargestellt sind« P Die Ergebnisse einer !«iikro-Proben-Analys© sind in Talbell© . II dargestellt.
Direkt nach tea Verlassen eiaes Ofens bei 840° C wurden ,di· LegleruDgsknfSpfe gewalkt $ und. ^war -s©9 dass eine Reduktion der Dicke von 5^ - 71 Prozent erreicht wurde uad das bei ungefähr 10 % pro Durchgang« Wie aus Tabelle I ersichtlich, waren die Proben na©h "der Geissen 'Bearbeitung in gutem Zustand. Anschließend wurden die Proben gereinigt und bei Zimmertemperatur kalt gewalst« Bei einem H©dtülrtions~ ablauf von 5 - 12 % pro Durchgang wurdea die Eroben im ä&r
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Dicke von 18 - *A% reduziert. QLe Bearbeitbarkeit der verschiedenen Legierungeproben ia getesteten Bereich erwies sich wieder als ausgezeichnet durch den Zustand der Proben ' nach der Kaltbearbeitung· Sie Hehrzahl der Proben blieb in gutem Zustand mit Ausnahme einiger zufälliger Mischungen, die etwas mehr als unbedeutende Kantenrissigkeit aufwiesen«
Die Mlkro-Proben-Analyse wurde verwendet, um die Verteilung
des Gadolinium in Zirkonium zu bestimmen« Die Zusammensetzung der Leglerungsproben wurde in zwanzig zufallsbestimmten Ge-
bieten (zehn nahe an der Oberfläche und zehn im Inneren)
durch die Mlkro-Proben-Technik bestimmt, um die Homogenität abzuschätzen. Aus den Daten der Tabelle IIist ersichtlich, daß Gadolinium bis knapp unterhalb 3 Gewichtsprozent vollständig in Zirkonium löslich 1st. Oberhalb 3 Gewichtsprozent Gadolinium wurde eine feine, dunkle, kugelförmige, gadoliniumreiche Phase beobachtet, die gleichmäßig in den Proben verteilt war. Bei der gadoliniumreichen Phase handelt es sich um ein Oxyd des
Gadoliniuma, das ungefähr 66 Gewichtsprozent Gadolinium
enthält.
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1 ZusaamensetsunR
Gd Sn
(Gew.%) (Gew.%) 		* -— A BELLE I der ;
Härte
(PA) Zustand 		gut Nach dem Kaltwalzen 56 Zustand
φ — — Nach dem Warmwalzen bei 840°C 52 gut Reduktion der
Dicke Härte
% (PA) 		57 gut
2 — Reduktion
Dicke
% 		53 gut 50 59 gut
4 — · 56 54 gut 50 58 gut
6 — 54 50 gut 41 58 JEantenrissB
8 — . 60 49 gut 43 57 gut
10 — 60 52 gut 38 56 gut f
12 — 59 32 gut 27 56 gut f*
O
co 		14 1.5 68 48 gut 29 60 gut
00 1 3.0 71 54 gut 29 62 geringfüg^
Kantenrisse
2 2o5 71 58 gut 51 60 Kanternisse
O 4 2.5 55 56 gut 50 60 gut
-J 6 4,0 54 58 gut 41 60 gedogfügige
KantenriflRp
6 63 61 39 gut
60 18 N)
O
CO
O 68 QO
S
I
TABELLE II '
Zusammenfassung der Mikroproben-Analysen von
Zr-Gd-Legierungen, die einer 18-stündigen Wärmebehandlung bei 650° O unterzogen wurden.
Nominelle
Zusammensetzuns Abweichungen* Abweichungen
SSi CGew3 Gd) (%) Kommentar
0,97 to 1*03 ί 3 Keine Gd-angereioherte
"~ Phase beobachtet
1.88 to 2*06 - 6 Keine Gd-angereicherte
!hase beobachtet
Kleine Anzahl von Partikeln mit 66 Gew.% Gd
leicht erkennbare Partikel mit 66 Gew.% Gd
leicht erkennbare Partikel mit 66 Gew*% Gd
leicht erkennbare Partikel mit 66 Gew.% Gd
* Bei 20 Analysen unter Voraussetzung richtiger nomineller
Zusammensetzung.
Mikroproben-v/erte to 1.03 Abwei
(%)
Abweichungen*
CG&*.% Gd) 		to 2o06 ■i"3
0,97 to 3.U + 3
- 6
1.88 to 3«64 '*3-
2.92 to 4.24 +4
-2
3.42 to 6.26 ± ^
3.77 + 4
-"5
5.69
Aus den oben diskutierten Ergebnissen ist es ersichtlich, dass die Zirkoniuffi-Gadolinium-Iiegieru&g über wechselnde Konzentrationen die erwünschten Charakteristiken eines guten brennbaren Giftes abweist, d. h. Bearbeitbarkeit und gleichmässige Verteilung des Giftes. Nach einer beträchtlichen Heiss- und Kaltbearbeitung blieben die verschiedenen Legierungsproben' im wesentlichen in einem guten Zustand und wiesen eine Härte von 32 - 61 Rockwell-Graden nach der Heissbearbeitung und 56 - 62 Bockwell-Graden nach der Kaltbearbeitung aufc Die Mikroproben-Analyse zeigte, dass ungefähr 3 Gewichtsprozent
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Gadolinium in Zirkonium löslich sind und dass weiterer Zusatz von Gadolinium in Form einer gadoliniumreichen Phase aus feinen, gleichmässig verteilten Partikeln besteht, von denen die meisten einen Durchmesser unter 3 Mikron aufwiesen« Diese Anordnung ist iedal für ein brennbares Gift', da sie gleichmässige und vorhersagbare Charakteristiken sur Reaktivitätskontrolle aufweist, ohn® dass sich lokale hot spots entwickeln können·
Wie schon oben bemerkt, besteht ein weiteres erwünschtes Kennzeichen eines brennbaren Giftes» in seiner Korrosionsbeständigkeit· Deshalb wurden verschiedene ProTbea von Legierungen mit wechselnder Zusammensetzung von Zirkooim raid Gadolinium Korrosionsversuchen in einer Umgebung ausgesetzt die der eines in Betrieb befindlichen Reaktors ähnlich ist, d. h« die Proben wurden in ein Wasser getaucht, dessen chemische Zusammensetzung der entspricht, die man innerhalb einea Druckwasserreaktors bei einer temperatur von 360° 0 erwartet· Diese Temperatur liegt etwas über den 3^3° O9 die im Reaktor maximal zulässig 1st· Der Druck war 190 Atm.
Wie aus den Ergebnissen der Tabelle III ersichtlich, wirkt sich der Zusatz von Gadolinium zum Zirkonium ausgesprochen schädlich auf die Korrosionsbeständigkeit des Zirkoniums aus,
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T A BELLE
Zusaamensetsnug
Gewichtsprosenν
Zr-O.5Gd Zr-IcOGl Zr-2.0Gd
Zr-2Gd-2.5Sa ^ Zr-2Gd-3.OSn
Zr-3Gd-2 * 5Sn
Zr-4Gd-2.5Sn Zircaloy-4
Probe- -
Zustand		 Milligra
100 Std.
Blech-AR 102O1
Bleeh-AR 314O1
Blech-AR Diisint'ig:
Knopf-AM 11
108O5*1
Knopf-AM 47
Blech-Hi —
31ech~AR
Blech-AR —
Blech-AB —
Blech-HT —.
Blech-AR -~
Blech-HT
Blech-AS 87
Blech-HT 32
Blech-HT 14
Gewichtsänderuhg nach 4er eingetragenen Zeit
15
113
31
22
13
53
39
'.72
50
21
Std.
14
-158
45
206
50
Test zu dieser Zeit beendet.
AE-unmittelbar nach dem Walzen
AM-unffiitrelbar nach dem Schmelzen
HT-18 Stunden im Vacuum bei ?60° C geglüht
Diese Probe wurde bei 315° O getestet
Biese Sn-enthaltenden Proben enthalten auch 0,2 Fe und 0,1 Cr,
Std.
19
-200
69
89
24
Aussehen
weisse Schuppen weisse Schuppen
schwarz glänzend weiss flockig grau-braun stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz graun-braun stumpfes Schwarz schwarz glänzend
2U3A831 - ίο - .
Bs hat sich herausgestellt, dags der Zusatz von Zinn au den Zirkonium-Gadollnium-Ijegieningen sich in einer "beträchtlichen. Verbesserung'der Korrosionsbeständigkeit äussertes was aus TabellelH hervorgeht» Beispielsweise löst© sich eine Legierungsprobe mit.2 Gewichtsprozent Gadolinium nach einem 100 Stunden-Test auf, während dagegen eine Legierungsprobe mit 2 Gewichtsprozent Gadolinium und 2Φ5 Gewichtsprozent Zinn nur eine ¥olumenzuaaJim@ von.4? mg/dm nach 100 stunden unter denselben Versuchsbedingungea erführe Weitere Versuche ergaben, daas ein 18«-stüadigee Glühen "bei 760° 0 im Vacuum der zuvor gewalzten Proben eia@ noeh grosser®. . Korrosionsbeständigkeift ergab» Bei ©iaer Legierung mit 4 Gewichtsprozent Gadolinium und 299 Gewiehtsporaent Zinn betrug die Diehteauaeliae nur 50 ag/tsa aaek 500 Stunden
Versuehsdauer feei dör
dagegen bei eimer ähnlichen Ptafe© ©Ma© 206 mg/dm nach, ebenfalls 500 Stun
Bie ideale Xs©g£QEungs&*asaEsa©a@©fcgu8g9 soweit di® Korrosioasbestaadigkeit betroffen IBt5 "besteht aas einer Legierung die auf der Basis von Gewichtsprozenten sich aus 1/2 bis 1 fell Zinn mat einem Teil Gadolinium atlsammeEse-öat. Eine Legiemiag dieser giisaiimeBsetfcimg wi©s nach, ©iner· Wärmebehandlung der ©b@iä "besclirlebenen Art solch® gut Korrosionsbeständigkeit auf j dass diese Zirkoainm-Gadoliaium-Zinn«-. Legierung ia Heaktoi» oka© Usaaüllimg verweadet werden kann„ Bios äussert si©h ia ©iaer beteäehtli©liea Einsparung der Herstellungskosten uad BearibeitMagsvorgänge© Da eine solche Legiaruag aueeerdein di© Kriterien der Bearbeitbarkeit und $1eichaäsalgen Verteilung desGadoliniums im Zirkonium erfüllt erwiesen sich diese ZiÄoaiuia-Gadolinlmi-Zinn-Legierurigen al« ausgezeichnetes brennbares Gift zur Verwendung in Kern-Heakboren.
4 Pabonfcunnprüche
1 0 9 « 1 'W 1 Π 7 7
BAD ORIGINAL

Claims (3)

1.) Legierung zur Verwendung als brennbares Gift in Kernreaktoren, dadurch gekennzeichnet, dass sie aus 0,5 - Gewichtsprozent Gadolinium besteht und der Rest im wesentlichen Zirkonium ist.
2») Legierung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Gadolinium-Anteil aus 3 Gewichtsprozent besteht.
3.) Korrosionsbeständige Legierung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie aus 1-6 Gewichtsprozent Gadolinium und 0,5 - 4 Gewichtsprozent Zinn besteht und der Rest im wesentliche Zirkonium ist.
4») Korrosionsbeständige Legierung nach Anspruch 3t dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis von Zinn zu Gadolinium auf der Basis von Gewichtsprozenten in der Grössenordnung von 1/2 bis 1 Teil Zinn zu 1 Teil Gadolinium ist.
BAD 109813/1077
DE19702034831 1969-09-12 1970-07-14 Eine Legierung zur Verwendung als brenn bares Gift in Kernreaktoren Pending DE2034831A1 (de)

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US86895569A 1969-09-12 1969-09-12

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FR2061309A5 (de) 1971-06-18
GB1319129A (en) 1973-06-06
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