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DE2032136C3 - Process for the preparation of 2-Halogenäthylphosphonyldihalogeniden - Google Patents

Process for the preparation of 2-Halogenäthylphosphonyldihalogeniden

Info

Publication number
DE2032136C3
DE2032136C3 DE19702032136 DE2032136A DE2032136C3 DE 2032136 C3 DE2032136 C3 DE 2032136C3 DE 19702032136 DE19702032136 DE 19702032136 DE 2032136 A DE2032136 A DE 2032136A DE 2032136 C3 DE2032136 C3 DE 2032136C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
ethylene
reaction
phosphorus
salts
catalysts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19702032136
Other languages
German (de)
Other versions
DE2032136A1 (en
DE2032136B2 (en
Inventor
Nathan David Allentown; Randall David Irwin; Vogel Calvin; Easton Pa. Field (V.StA.)
Original Assignee
GAF Corp, New York, N.Y. (V.StA.)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by GAF Corp, New York, N.Y. (V.StA.) filed Critical GAF Corp, New York, N.Y. (V.StA.)
Publication of DE2032136A1 publication Critical patent/DE2032136A1/en
Publication of DE2032136B2 publication Critical patent/DE2032136B2/en
Application granted granted Critical
Publication of DE2032136C3 publication Critical patent/DE2032136C3/en
Expired legal-status Critical Current

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Description

2-Halogenäthylphosphonyldihalogenide und insbesondere 2-Chloräthylphosphonylchlorid sind Produkte, die dem Stand der Technik bekannt sind und die in zahlreichen Anwendungsgebieten verwendet werden, insbesondere als Zwischenprodukte bei verschiedenen chemischen Synthesen, wie beispielsweise bei der Herstellung von Estern, Amiden und dergleichen. Infolge ihres Phosphorgehalts sind Verbindungen dieser Art auch deshalb bezüglich verschiedener Anwendungsweisen wichtig, da sie einen fungiciden Effekt besitzen und als Pesticide bei Pflanzen anwendbar sind.2-Halogenäthylphosphonyldihalogenide and in particular 2-chloroethylphosphonyl chloride are products which are known to the state of the art and which are used in numerous areas of application, especially as intermediates in various chemical syntheses, such as in the Production of esters, amides and the like. Due to their phosphorus content, compounds are this Art is also important with regard to different modes of application, as they have a fungicidal effect and can be used as pesticides in plants.

Ferner ist 2-Chloräthylphosphonyldichlorid ein wichtiges Additiv bei der Herstellung von schwer entflammbaren Polyestern.Furthermore, 2-chloroethylphosphonyl dichloride is an important one Additive in the production of flame-retardant polyesters.

Durch Abspaltung von Chlorwasserstoff kann es ferner in das Dichlorid der Vinyl-phosphorigen-Säure übergeführt werden, die infolge ihrer Doppelbindung polymerisiert und copolymerisiert werden kann, wodurch man wichtige polymere Produkte gewinnt.By splitting off hydrogen chloride, it can also be converted into the dichloride of vinyl phosphorous acid be transferred, which can be polymerized and copolymerized as a result of its double bond, whereby important polymeric products are obtained.

Die wichtigste Anwendungsweise des vorgenannten 2-Chloräthylphosphonyldichlorids besteht in seiner Verwendung als Zwischenprodukt bei der Herstellung von 2-Chloräthylphosphorigsäure, die durch Hydrolyse gewonnen wird und die ein wichtiges Pflanzenwachstumsstimulans ist.The most important application of the aforementioned 2-Chloräthylphosphonyldichlorids consists in his Use as an intermediate in the production of 2-chloroethylphosphoric acid, which is produced by hydrolysis and which is an important plant growth stimulant.

Dem Stand der Technik sind verschiedene Verfahrensweisen zur Herstellung dieser Verbindungen bekannt. So wurde beispielsweise in der USA.-Patentschrift 32 06 508 beschrieben, daß man Äthylen, Phosphortrichlorid und Sauerstoff in flüssiger Phase umsetzen kann, wobei man 2-Chloräthylphosphonyldichiorid gewinnt jedoch ist diese Verfahrensweise für eine gewerbliche Ausnutzung nicht befriedigend, da die Reaktionsbedingungen potentiell gefährlich sind, weil sie den Kontakt großer Volumina an reinem Sauerstoff mit hoch entflammbarem Äthylen erfordern.
Ferner beschreibt eine Veröffentlichung von M. Asschcr et al, J. Chem. Soc 1964, Seite 4962, die durch Kupferchlorid katalysierte Addition von Sulfonylchloriden an Olefinen, sowie die Veröffentlichung M u r a i et al, J. Org. Chem, VoI. 31, Seite 3000, (1966),
Various procedures for preparing these compounds are known in the art. For example, US Pat. No. 32 06 508 describes that ethylene, phosphorus trichloride and oxygen can be reacted in the liquid phase, with 2-chloroethylphosphonyl dichloride being obtained, however, this procedure is unsatisfactory for commercial use because the reaction conditions are potentially dangerous because they require the contact of large volumes of pure oxygen with highly flammable ethylene.
Furthermore, a publication by M. Asschcr et al, J. Chem. Soc 1964, page 4962, describes the addition of sulfonyl chlorides to olefins catalyzed by copper chloride, and the publication Murai et al, J. Org. Chem, Vol. 31, page 3000, (1966),

ίο die durch Kupfersalz katalysierte Addition von Trichlor- und Dichloracetonitrilen an Olefine.ίο the copper salt catalyzed addition of trichloro and dichloroacetonitriles to olefins.

Jedoch findet sich beim Stand der Technik keinerlei Vorschlag pder Anregung bezüglich der Reaktion zwischen Äthylen und Phosphoroxyhalogenid zum Zwecke der Bildung von 2-Halogenäthylphosphonyldihalogeniden unter den hier geoffenbarten Bedingungen. Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von 2-HaIogenäthylphosphonyldihalogeniden aus einer Phosphonhalogenverbindung und Äthylen, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man ein Phosphoroxyhalogenid mit Äthylen in Anwesenheit von Salzen auswählt aus der Gruppe: Salze des einwertigen Kupfers, Salze des zweiwertigen Kupfers, freie Radikale bildende Katalysatoren bzw. Mischungen dieser beiden Katalysatortypen bei einer Temperatur von 15 —2000C umsetzt, wobei man so lange das Äthylen mit einem Druck von 3,5 kg/cm2 bis 70 kg/cm2 aufgibt, bis die Äthylenaufnahme aufhört.
Die erfindungsgemäße Reaktion kann durch die
However, in the prior art there is no suggestion or suggestion regarding the reaction between ethylene and phosphorus oxyhalide for the purpose of forming 2-haloethylphosphonyl dihalides under the conditions disclosed here. The invention relates to a process for the preparation of 2-Halogenäthylphosphonyldihalogeniden from a phosphonic halogen compound and ethylene, which is characterized in that one selects a phosphorus oxyhalide with ethylene in the presence of salts from the group: salts of monovalent copper, salts of divalent copper, free radicals forming catalysts or mixtures of these two types of catalyst are reacted at a temperature of 15 -200 0 C to obtain so long as the ethylene at a pressure of 3.5 kg / cm 2 to 70 kg / cm 2 gives up until the Äthylenaufnahme ceases.
The reaction according to the invention can by

}o folgende Gleichung wiedergegeben werden: } o the following equation can be reproduced:

H2C=CH2 + POX3 H 2 C = CH 2 + POX 3

XCH5CH,-Ρ—ΧXCH 5 CH, -Ρ-Χ

wobei X ein Halogenatom und vorzugsweise einwhere X is a halogen atom and preferably a

Chloratom oder ein Bromatom ist.Is a chlorine atom or a bromine atom.

Verwendbare Katalysatoren sind beispielsweise Kupfer(II)-Chlorid, Kupfer(I)-Chlorid, Azo-bis-isobutyronitril oder beliebige andere der an sich gut bekannten freiradikalischen Katalysatoren wie Peroxyde, Hydroperoxyde, beispielsweise Benzoylperoxyd, Dialkylperoxyde, Diacylperoxyde oder die Azonitrilkatalysatoren, die in der USA.-Patentschrift Nr. 24 71959 beschrieben sind.Catalysts which can be used are, for example, copper (II) chloride, copper (I) chloride and azo-bis-isobutyronitrile or any other of the well-known free radical catalysts such as peroxides, hydroperoxides, for example benzoyl peroxide, dialkyl peroxides, diacyl peroxides or the azonitrile catalysts, that in U.S. Patent No. 24,71959 are described.

Lösungsmittel, die man bei dieser Reaktion verwen-Solvents that are used in this reaction

den kann, sind beispielsweise halogenierte aliphatische und aromatische Kohlenwasserstoffe, wie Methylenchlorid, Methylendichlorid, Chloroform, Chlorbenzol, aliphatische und aromatische Kohlenwasserstoffe wie n-Pentan, Benzol. Man kann ferner auch Mischungen dieser Lösungsmittel bei der erfindungsgemäßen Reaktion einsetzen.can be, for example, halogenated aliphatic and aromatic hydrocarbons, such as methylene chloride, Methylene dichloride, chloroform, chlorobenzene, aliphatic and aromatic hydrocarbons such as n-pentane, benzene. Mixtures of these solvents can also be used in the reaction according to the invention deploy.

Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren werden das Phosphoroxyhalogenid und der Katalysator zunächst in das geschlossene System, vorzugsweise in einen Autoklav bei einer Temperatur von etwa 15-2000C und vorzugsweise bei 75-150°C eingegeben und sodann ein Überschuß Äthylengas aufgepreßt, wobei der Äthylendruck vorzugsweise etwa 14 kg/cm2 —28 kg/cm2 beträgt. Die Mischung wird amAccording to the inventive method, the phosphorus oxyhalide and the catalyst are preferably entered first into the closed system, in an autoclave at a temperature of about 15-200 0 C and preferably at 75-150 ° C, and then an excess ethylene gas pressed and preferably the ethylene pressure is about 14 kg / cm 2 - 28 kg / cm 2 . The mixture will be on

Anfang einschließlich des Äthylens vorzugsweise bei Zimmertemperatur oder einer schwach darunterliegenden Temperatur eingegeben und sodann das Reaktionsgemisch unter dem Äthylendruck von etwa 3,5 kg/cm2 Beginning including the ethylene preferably entered at room temperature or a temperature slightly below that and then the reaction mixture under the ethylene pressure of about 3.5 kg / cm 2

bis 70 kg/cm2 so lange auf der gewünschten Temperatur gehalten, bis die Reaktion zu Ende gegangen ist Dieser vollständige Reaktionsverlauf wird dadurch angezeigt, daß die Mischung kein weiteres Äthylen mehr aufnimmt Anschließend läßt man vorzugsweise das Reaktionsgemisch bis auf Zimmertemperatur oder etwas darunter abkühlen und entfernt den Oberschuß an Phosphoroxyhalogenid durch Destillation, wobei als Rückstand ein Produkt verbleibt, das man leicht durch Destillation vom Rückstand isolieren kann. ι οup to 70 kg / cm 2 kept at the desired temperature until the reaction has come to an end. This complete course of the reaction is indicated by the fact that the mixture no longer absorbs any more ethylene removes the excess of phosphorus oxyhalide by distillation, the residue remaining as a product which can easily be isolated from the residue by distillation. ι ο

Bei der Ausführung dieser erfindungsgemäßen Reaktion kann die Menge an eingesetztem Katalysator im Bereich von etwa 1 Gew.-% bis 15 Gew.-%, be.iogen auf die Menge des ursprünglich eingesetzten Phosphoroxyhalogenids liegen. Ferner ist die mit dem Phosphoroxyhalogenid umzusetzende Äthylenmenge abhängig von der Menge an vorhandenem Phosphoroxyhalogenid; diese Athyltnmenge läßt sich leicht durch vollständige Durchführung der Aufnahmeperiode des Äthylens bestimmen.When carrying out this reaction according to the invention, the amount of catalyst used can be in the range of about 1% by weight to 15% by weight, be.iogen on the amount of phosphorus oxyhalide originally used. Furthermore, the one with the phosphorus oxyhalide amount of ethylene to be converted depends on the amount of phosphorus oxyhalide present; this amount of ethylene can easily be determined by carrying out the entire intake period of the Determine ethylene.

Die erfindungsgemäße Reaktion läßt sich sowohl chargenweise, wie dies hier insbesondere beschrieben ist, als auch in einer kontinuierlichen Fließoperation in erfindungsgemäß modifizierter Weise durchführen, um den kontinuierlichen Fließprozeß zu gewährleisten.The reaction according to the invention can be carried out in batches, as described in particular here is, as well as in a continuous flow operation in a manner modified according to the invention to carry out to ensure the continuous flow process.

Der am meisten bevorzugte Phosphoroxyhalogenid-Reaktant ist das Phosphoroxychlorid. Das bevorzugte Produkt, das beim erfindungsgemäßen Verfahren gewonnen wird, ist 2-Chloräthylphosphonyldichlorid.The most preferred phosphorus oxyhalide reactant is phosphorus oxychloride. The preferred one The product obtained in the process according to the invention is 2-chloroethylphosphonyl dichloride.

Die folgenden Beispiele dienen zur weiteren Erläuterung des erfindungsgemäßen Verfahrens.The following examples serve to further illustrate the process according to the invention.

Beispiel 1example 1

In einen mit einem Glasfutter ausgestatteten Ein-Liter-Autoklav wurden die folgenden Inhaltsstoffe eingegeben: In a one-liter autoclave equipped with a glass liner the following ingredients were entered:

152 g (1,0 Mol) Phosphoroxychlorid,152 g (1.0 mole) phosphorus oxychloride,

13,8 g (0,1 MoI)Triäthylaminhydrochlorid,13.8 g (0.1 mol) triethylamine hydrochloride,

13,4 g (0,1 Mol) wasserfreies Kupfer(II)-chlorid,13.4 g (0.1 mol) anhydrous copper (II) chloride,

20 ml Acetonitril,20 ml acetonitrile,

200 ml Methylenchlorid.200 ml of methylene chloride.

Sodann wurde in den Autoklav Äthylen einer Temperatur von 19° C mit einem Druck von 21 kg/cm2 eingegeben. Nachdem die Temperatur auf 125° C angestiegen war, wurde Äthylen verbraucht Nach 14 Stunden wurde die Reaktionsmischung auf 15° C abgekühltEthylene was then introduced into the autoclave at a temperature of 19 ° C. and a pressure of 21 kg / cm 2 . After the temperature had risen to 125 ° C, ethylene was consumed. After 14 hours, the reaction mixture was cooled to 15 ° C

Es wurde festgestellt, daß eine Äthylenmenge verbraucht worden war, die einem Druck von 18,2 kg/cm2 entspricht Das Lösungsmittel und das überschüssige POCI3 wurde abdestilliert und der Rückstand bei einem reduzierten Druck von 1,5 - 2,0 mm Hg abdestilliertIt was found that an amount of ethylene had been consumed which corresponds to a pressure of 18.2 kg / cm 2. The solvent and the excess POCI3 were distilled off and the residue was distilled off at a reduced pressure of 1.5-2.0 mm Hg

Man sammelte vier Fraktionen, wobei die Fraktionen zwei und drei zusammen 10,4 g wogen, von denen man an Hand eines Infrarotspektrums feststellte, daß sie hauptsächlich aus 2-Chloräthylphosphonyldichlorid bestehen. Four fractions were collected, with fractions two and three weighing together 10.4 g, of which one found on the basis of an infrared spectrum that they consist mainly of 2-chloroethylphosphonyl dichloride.

Beispiel 2Example 2

Es wurde die Verfahrensführung des Beispiels 1 wiederholt, mit der Abänderung, daß man diesmal als Katalysator 5 g Benzoylperoxyd einsetzte. Unter Verwendung der gleichen Reaktionsbedingungen und Techniken erhielt man aus dem Rückstand durch Destillation mittlere Fraktionen, die hauptsächlich aus 2-Chloräthylphosphonylchlorid bestanden.The procedure of Example 1 was repeated, with the modification that this time as Catalyst used 5 g of benzoyl peroxide. Using the same reaction conditions and Techniques obtained from the residue by distillation medium fractions, mainly from Passed 2-chloroethylphosphonyl chloride.

Es ist ein besonderer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens, daß es bei milden Reaktionsbedingungen durchführbar ist, und daß es vermeidet, daß große Sauerstoffmengen und hoch entflammbares Äthylen in direkten Kontakt miteinander geraten.It is a particular advantage of the process according to the invention that it takes place under mild reaction conditions is feasible, and that it avoids large amounts of oxygen and highly flammable ethylene in come into direct contact with each other.

Claims (5)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung von 2-Halogenäthylphosphonyldihalogeniden, aus einer Phosphorhalogenverbindung undÄthy'en, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Phosphoroxyhalogenid mit Äthylen in Anwesenheit von Salzen auswählt aus der Gruppe: Salze des einwertigen Kupfers, Salze des zweiwertigen Kupfers, freie Radikale bildende Katalysatoren bzw. Mischungen dieser beiden Katalysatortypen bei einer Temperatur von 15 — 2000C umsetzt, wobei man so lange das Äthylen mit einem Druck von 3,5 kg/cm2 bis 70 kg/cm2 aufgibt, bis die Äthylenaufnahme aufhört.1. A process for the preparation of 2-Halogenäthylphosphonyldihalogeniden, from a phosphorus halogen compound undÄthy'en, characterized in that one selects a phosphorus oxyhalide with ethylene in the presence of salts from the group: salts of monovalent copper, salts of divalent copper, catalysts or free radicals . mixtures of these two types of catalysts at a temperature of 15 - 200 0 C are reacted to yield as long as the ethylene at a pressure of 3.5 kg / cm 2 to 70 kg / cm 2 gives up until the Äthylenaufnahme ceases. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Phosphoroxyhalogenid das Phosphoroxychlorid einsetzt.2. The method according to claim 1, characterized in that the phosphorus oxyhalide Phosphorus oxychloride is used. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktion in Anwesenheit eines Lösungsmittels ausführt, das ein Glied der Gruppe der halogenierten aliphatischen Kohlenwasserstoffe, der halogenierten aromatischen Kohlenwasserstoffe, der aliphatischen Kohlenwasserstoffe, der aromatischen Kohlenwasserstoffe oder Mischungen hieraus ist.3. The method according to claim 1, characterized in that the reaction is in the presence carries out a solvent which is a member of the group of halogenated aliphatic hydrocarbons, halogenated aromatic hydrocarbons, aliphatic hydrocarbons, the aromatic hydrocarbons or mixtures thereof. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß während der Reaktion eine Temperatur von 75- 150°C eingehalten wird.4. The method according to claim 3, characterized in that a temperature during the reaction of 75-150 ° C is maintained. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man während der Reaktion einen Äthylendruck von 14 kg/cm2 bis 28 kg/cm2 einhält.5. The method according to claim 4, characterized in that an ethylene pressure of 14 kg / cm 2 to 28 kg / cm 2 is maintained during the reaction.
DE19702032136 1969-07-14 1970-06-30 Process for the preparation of 2-Halogenäthylphosphonyldihalogeniden Expired DE2032136C3 (en)

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DE2032136A1 DE2032136A1 (en) 1971-02-04
DE2032136B2 DE2032136B2 (en) 1977-06-30
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