[go: up one dir, main page]

DE2024008C3 - Flow-through detector cell for coulometric analysis - Google Patents

Flow-through detector cell for coulometric analysis

Info

Publication number
DE2024008C3
DE2024008C3 DE19702024008 DE2024008A DE2024008C3 DE 2024008 C3 DE2024008 C3 DE 2024008C3 DE 19702024008 DE19702024008 DE 19702024008 DE 2024008 A DE2024008 A DE 2024008A DE 2024008 C3 DE2024008 C3 DE 2024008C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
working electrode
electrode
vessel
detector cell
electrodes
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19702024008
Other languages
German (de)
Other versions
DE2024008B2 (en
DE2024008A1 (en
Inventor
Yoshimasa Katsuta Hamano
Giichi Tokio Muto
Yoshinori Hitachi Takata
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hitachi Ltd filed Critical Hitachi Ltd
Publication of DE2024008A1 publication Critical patent/DE2024008A1/en
Publication of DE2024008B2 publication Critical patent/DE2024008B2/en
Application granted granted Critical
Publication of DE2024008C3 publication Critical patent/DE2024008C3/en
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/416Systems
    • G01N27/42Measuring deposition or liberation of materials from an electrolyte; Coulometry, i.e. measuring coulomb-equivalent of material in an electrolyte

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Investigating Or Analysing Biological Materials (AREA)
  • Measuring Oxygen Concentration In Cells (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Electric Means (AREA)

Description

6o6o

Die Erfindung betrifft eine Durchfluß-Detektorzelle für coulometrische Analyse einer durchströmenden Probenflüssigkeit mit einem Gefäß, mit einer in dem Gefäß angeordneten Arbeitselektrode, die gegenüber der Probenflüssigkeit durchlässig ausgebildet und in der η die Anzahl der Elektronen und F die in Faraday gemessene Elektrizitätsmenge bedeutet.The invention relates to a flow detector cell for coulometric analysis of a flowing sample liquid with a vessel, with a working electrode arranged in the vessel, which is permeable to the sample liquid and in which η is the number of electrons and F is the amount of electricity measured in Faraday.

Unter der Annahme, daß die Konzentration in der Diffusionsschicht dem Abstand χ von der Elektrodenoberfläche proportional ist, erhält man den Ausdruck dc/dx = (c0 — c)/<5, in dem C0 die Konzentration an der Elektrodenoberfläche und δ die Dicke der Diffusionsschicht bedeutet. Wenn die Elektrolyse sehr rasch fortschreitet, vereinfacht sich dieser Aus-Assuming that the concentration in the diffusion layer is proportional to the distance χ from the electrode surface, the expression dc / dx = (c 0 - c) / <5 is obtained, in which C 0 is the concentration at the electrode surface and δ is the thickness the diffusion layer means. If the electrolysis proceeds very quickly, this process becomes easier.

druck zu dcldx = el δ, da dann die Konzentration an der Elektrodenoberfläche vernachlässigt werden kann. Für den momentanen Strom erhält man dann die Beziehung:pressure to dcldx = el δ, since then the concentration on the electrode surface can be neglected. For the instantaneous current one then obtains the relationship:

i, = η FDAcId. (3) i, = η FDAcId. (3)

Bezeichnet man das Gesamtvolumen an Elektrolytlösung mit V, dann gilt N = CV, und daraus ergibt sich unter Anwendung von Gleichung (2) die Beziehung: If the total volume of electrolyte solution is denoted by V, then N = CV applies, and using equation (2) this gives the following relationship:

i,= ~ η FV (^). (3 a) i, = ~ η FV (^). (3 a)

Für die Geschwindigkeit der Konzentrationsabnahme erhält man dann weiter den Ausdruck: The following expression is then obtained for the speed of the decrease in concentration:

DAcDAc

VSVS

(4)(4)

Eine Integration des Ausdrucks (4) nach der Zeit zwischen 0 und t führt zu der Beziehung: »oAn integration of the expression (4) after the time between 0 and t leads to the relation: »o

c, = C0 exp (- DA tlVö) = c0 exp ( - Xi), (5) c, = C 0 exp (- DA tlVö) = c 0 exp (- Xi), (5)

in der die Größe K für DAIVd steht.in which the size K stands for DAIVd.

Aus den Gleichungen (3) und (5) erhält man durch Zusammenfassung für den momentanen Strom i, den »s Ausdruck:From equations (3) and (5) one obtains, by combining them for the instantaneous current i, the »s expression:

'"/ = /„exp (-'"/ = /" Exp (-

(6)(6)

in dem i0 den anfänglichen Strom zur Zeit Null bedeutet. where i 0 means the initial current at time zero.

Die Coulometrie ist eine Materialanalyse, zu der die Messung der Anzahl der Elektronen, d. h. der Elektrizitätsmenge und die Anwendung des Faradayschen Elektrolysegesetzes gehört.Coulometry is a material analysis to which the measurement of the number of electrons, i.e. H. the Electricity and the application of Faraday's law of electrolysis.

Die an der Reaktion beteiligte Elektrizitätsmenge Q läßt sich als Funktion des Gewichtes W eines beteiligten Materials durch folgenden Ausdruck wiedergeben:The amount of electricity Q involved in the reaction can be expressed as a function of the weight W of a material involved by the following expression:

(7)(7)

in dem M das Molekulargewicht des beteiligten Materials bedeutet.in which M is the molecular weight of the material involved.

Wenn das beteiligte Material in der Elektrolytlösung strömt, erhält man folgende Beziehung:If the involved material flows in the electrolyte solution, the following relationship is obtained:

d0
1 = ----- = nFvc,
d0
1 = ----- = nFvc,

dtGerman

(8)(8th)

in der ν die Strömungsgeschwindigkeit des Materials in der Elektrolytlösung bedeutet.in which ν means the flow rate of the material in the electrolyte solution.

Nun gibt es zwei Methoden für die coulometrische Analyse, nämlich ein Arbeiten mit konstantem Strom und ein Arbeiten mit gesteuertem Potential.There are two methods for coulometric analysis, namely working with constant current and working with controlled potential.

Bei Anwendung der Coulometrie auf Flüssigkeitschromatographen erweist sich das Arbeiten mit gesteuertem Potential einem Arbeiten mit konstantem Strom als überlegen, da eine momentane Elektrolyse des Materials verlangt wird. Bei Anwendung einer coulometrischen Analyse mit gesteuertem Potential auf die Flüssigkeitschromatographie kann man im allgemeinen folgende Vorteile erwarten:When using coulometry on liquid chromatographs working with controlled potential turns out to be working with constant Electricity is superior, as momentary electrolysis of the material is required. When using a coulometric analysis with controlled potential on liquid chromatography can be done in generally expect the following advantages:

1. Die Empfindlichkeit wird sehr hoch. Dementsprechend lassen sich auch Materialien mit sehr geringer Konzentration noch ermitteln.1. The sensitivity becomes very high. Accordingly, materials can also be used very low concentration still to be determined.

2. Sofern man mit einer Stromausbeute von 100°/o rechnen kann, ist die Aufstellung einer Eichkurve unnötig, und daher läßt sich eine absolute quantitative Analyse des Materials durchführen.2. If one with a current efficiency of 100% can calculate, the establishment of a calibration curve is unnecessary, and therefore an absolute perform quantitative analysis of the material.

3. Da das Material momentan elektrolysiert wird, eignet sich die Coulometrie bei kontrolliertem Potential besonders gut zum Erkennen jeder einzelnen durch den Flüssigkeitschromatographen getrennten Komponente.3. Since the material is currently being electrolyzed, If the potential is controlled, coulometry is particularly suitable for recognizing everyone single component separated by the liquid chromatograph.

4. Sogar Materialien, die durch den Flüssigkeitschromatographen nicht getrennt werden, lassen sich durch Variation des Elektrodenpotentials quantitativ analysieren.4. Leave even materials that cannot be separated by the liquid chromatograph analyze yourself quantitatively by varying the electrode potential.

5. Durch Einführung eines gesteuerten Sekondärpotentials lassen sich sogar elektrisch inaktive Substanzen ermitteln, und daher kann ein weiter Bereich von nahezu allen Materialien untersucht werden.5. By introducing a controlled secondary potential even electrically inactive substances can be determined, and therefore a further Area of almost all materials can be examined.

6. Änderungen in der Strömungsgeschwindigkeit und in der Temperatur eines zum Auswaschen verwendeten Elektrolyten beeinflussen die Analyseergebnisse nahezu nicht.6. Changes in flow rate and temperature of a washout The electrolytes used have almost no influence on the analysis results.

An Methoden zum Feststellen der in einem Flüssigkeitschromatographen getrennten Komponenten sind bisher die Methode der Lichtabsorption, die Methode der Brechungsindexmessung, die Methode der Fluoreszenzmessung, die Methode der Messung des elektrischen Leitvermögens, die Methode der Radioaktivitätsmessung, die Polarographie usw. bekannt. Da keine dieser Methoden gleichzeitig alle oben aufgeführten Vorteile aufweist, die der Coulometrie mit gesteuertem Potential eigen sind, hat diese Methode in letzter Zeit die Aufmerksamkeit auf sich gelenkt als eine Methode zur Ermittlung der durch einen Flüssigkeitschromatographen getrennten Komponenten.On methods for determining the in a liquid chromatograph So far, separate components have been the method of light absorption, the method of refractive index measurement, the method of fluorescence measurement, the method of measuring electrical conductivity, the method of Radioactivity measurement, polarography, etc. known. Because none of these methods all at the same time has the advantages listed above inherent in controlled potential coulometry this method has drawn attention lately as a method of identification the components separated by a liquid chromatograph.

Das Hauptproblem für die coulometrische Analyse liegt in der coulometrischen oder elektrolytischen Zelle. Wenn eine coulometrische Zelle zur Ermittlung jeder einzelnen von einem Flüssigkeitschromatographen getrennten Komponente verwendet werden soll, muß sie vor allem folgende Forderungen erfüllen: The main problem for coulometric analysis is in coulometric or electrolytic Cell. When a coulometric cell is used to identify each individual component separated by a liquid chromatograph above all, it must meet the following requirements:

1. Bezeichnet man den Innenwiderstand der Zelle mil R und den in ihr fließenden elektrolytischen Strom mit /, so sollte der Potentiaiabfall IR vernachlässigbar klein werden, was bedeutet, daß der Innenwiderstand R der Zelle sehr niedrig werden muß.1. If the internal resistance of the cell is denoted by R and the electrolytic current flowing in it /, then the potential drop IR should be negligibly small, which means that the internal resistance R of the cell must be very low.

2. Die Elektrolysiergeschwindigkeit sollte sehr hoch und das Ansprechen momentan sein. Aus diesem Grunde sollte, wie man aus den Gleichungen (4) und (5) sieht, das Volumen der Zelle klein sein, und umgekehrt sollte die Oberfläche der Elektrode so groß sein wie nur irgend möglich.2. The electrolyzing speed should be very fast and the response should be instantaneous. the end For this reason, as can be seen from equations (4) and (5), the volume of the Cell should be small, and conversely, the surface of the electrode should be as large as any possible.

3. Das Potential der Arbeitselektrode in der Zelle sollte stabil sein, und die Potentialverteilung sollte gleichförmig sein.3. The potential of the working electrode in the cell should be stable, and the potential distribution should be uniform.

4. Die erforderliche Menge an zu untersuchender Probe sollte klein sein.4. The required amount of sample to be examined should be small.

5. Der strukturelle Aufbau der Zelle sollte so sein, daß er mit nur geringem elektrischem Rauschen verbunden ist.5. The structural design of the cell should be such that it has little electrical noise connected is.

6. Der strukturelle Aufbau der Zelle sollte sehr einfach sein.6. The structural design of the cell should be very simple.

7. Der strukturelle Aufbau der Gegenelektroden sollte so sein, daß ihre Polarisation auch bei Stromfluß vernachlässigbar klein ausfällt.7. The structural design of the counter-electrodes should be such that their polarization also occurs when Current flow turns out to be negligibly small.

Für einige Anwendungsfälle ist der Einsatz der Coulometrie mit gesteuertem Potential in Verbindung mit Flüssigkeitschromatographen bekanntgeworden,For some applications, the use of coulometry is associated with controlled potential became known with liquid chromatographs,

jedoch erfüllten die dabei verwendeten coulometri- und Abfuhr der Probenflüssigkeit erreicht, so daßHowever, the coulometri- and discharge of the sample liquid used thereby met so that

sehen Zellen keinesfalls alle eben aufgeführten For- es kaum Störungen gibt, wobei die DetektorzelleCells by no means see all the forms just listed - there is hardly any interference, with the detector cell

derungen. selbst dann nicht verstopft wird, wenn Niederschlägechanges. does not become clogged even when there is rainfall

Aufgabe der Erfindung ist es daher, eine Detektor- in der Probenflüssigkeit auftreten,
zelle für coulometrische Analysen zu schaffen, die 5 Die Abdichtung der erfindungsgemäßen Detektorsich durch ein geringes Eigenvolumen, eine große zelle wird dadurch verbessert, daß auf jeder Seite Oberfläche ihrer Arbeitselektrode, eine gleichmäßige der Ionenaustauscher-Membran eine elastische Potentialverteilung in ihrem Innern, einen geringen Schicht vorgesehen ist, die einstückig mit der Mem-Eigenwiderstand und durch kleine elektrische Stör- bran ausgebildet ist, und insbesondere dadurch, daß geräusche auszeichnet. 1O die elastische Schicht aus einem Gewebe besteht,
The object of the invention is therefore to provide a detector in the sample liquid,
To create a cell for coulometric analyzes, the 5 The sealing of the detector according to the invention is due to a small intrinsic volume, a large cell is improved by the fact that on each side of the surface of its working electrode, a uniform ion exchange membrane, an elastic potential distribution in its interior, a small layer is provided, which is formed in one piece with the meme self-resistance and by small electrical Stör- bran, and in particular in that it is characterized by noise. 1O the elastic layer consists of a fabric,

Zur Erfüllung aller dieser oben aufgeführten For- das auf seinen Außenseiten mit Silikongummi im-In order to meet all of these requirements listed above, the outer sides are covered with silicone rubber.

derungen ist die Detektorzelle der eingangs genann- prägniert ist.The detector cell mentioned at the beginning is the changes.

ten Art erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, Dadurch wird ein Austreten von Elektrolytflüssig-th type according to the invention characterized in that a leakage of electrolyte liquid

daß jedes Diaphragma sowohl an der Arbeitselek- keit, das Störgeräusche erzeugen könnte, praktischthat every diaphragm both on the working elec- tricity that could generate disturbing noises is practical

trode als auch an einer der Gegenelektroden anliegt, 15 unmöglich gemacht.trode as well as on one of the counter-electrodes, 15 made impossible.

daß die Elektroden das Gefäß im wesentlichen ganz Zur weiteren Erläuterung der Erfindung und ihrerthat the electrodes the vessel essentially completely To further explain the invention and its

ausfüllen und daß das Gefäß mit einem weiteren Vorteile werden nunmehr einige mögliche Ausfüh-fill out and that the vessel with a further advantage are now some possible designs

Einlaß und einem weiteren Auslaß versehen ist. rungsbeispiele für den Bau einer erfindungsgemäßenInlet and another outlet is provided. approximately examples for the construction of an inventive

Die erfindungsgemäße Durchfluß-Detektorzelle Detektorzelle näher beschrieben, die in der Zeichweist folgende Vorteile auf: 30 nung veranschaulicht sind. Dabei zeigt in derThe flow detector cell according to the invention described in more detail detector cell, which points in the drawing the following advantages: 30 tion are illustrated. It shows in the

1. Wegen der kompakten Anordnung der Dia- Zeichnung1. Because of the compact arrangement of the slide drawing

phragmen, der Arbeitselektrode und auch der F i g. 1 einen Querschnitt durch eine erfindungs-phrases, the working electrode and also the F i g. 1 shows a cross section through an invention

Gegenelektroden läßt sich die Oberfläche der gemäße Detektorzelle für coulometrische Analysen,Counter electrodes can be the surface of the appropriate detector cell for coulometric analyzes,

Arbeitselektrode bei kleinerem Volumen der F i g. 2 eine Ansicht einer erfindungsgemäßen De-Working electrode with a smaller volume of the F i g. 2 a view of a de-

Detektorzelle größer machen als bisher, so daß »5 tektorzelle in auseinandergenommenem Zustand,Make the detector cell larger than before, so that »5 detector cells in a disassembled state,

die Elektrolysegeschwindigkeit bzw. das An- F i g. 3 eine perspektivische Darstellung einer De-the electrolysis speed or the start. 3 a perspective view of a de-

sprechen der Detektorzelle erhöht wird. tektorzelle gemäß F i g. 2 in zusammengebautem Zu-speak of the detector cell is increased. detector cell according to FIG. 2 in the assembled

2. Die kompakte Bauweise führt zu einei gleich- stand,2. The compact design leads to an equal

mäßigeren Potentialverteilung innerhalb der Fig. 4 ein Schaltbild für ein Coulometer uniermoderate potential distribution within Fig. 4 is a circuit diagram for a coulometer unier

Detektorzelle. 30 Verwendung einer erfindungsgemäßen Detektorzelle,Detector cell. 30 use of a detector cell according to the invention,

3. Infolge des kleinen Volumens der erfindungs- Fig. 5 eine graphische Darstellung zur Verangemäßen Detektorzelle ist deren Innenwider- schaulichung des Zusammenhanges zwischen der stand gering, und es genügt eine geringe Menge Strömungsgeschwindigkeit der zu analysierenden an Probenflüssigkeit. Probe und der ermittelten Menge an aufgelöstem3. As a result of the small volume of the invention Detector cell is its internal representation of the relationship between the was low, and a small amount of the flow velocity to be analyzed is sufficient of sample liquid. Sample and the determined amount of dissolved

4. Durch den weiteren Einlaß und den weiteren 35 Sauerstoff,4. Through the further inlet and the further 35 oxygen,

Auslaß ist es möglich, die Elektrolytlösung zu Fig. 6 einen Querschnitt durch eine erste Ausbzw, weg von den Gegenelektroden zu leiten, führungsform einer Arbeitselektrode mit Probenohne daß die Zu- bzw. Abfuhr der Proben- Einlassen und Auslassen für eine erfindungsgemälie flüssigkeit gestört wird. Detektorzelle,Outlet, it is possible, the electrolyte solution to Fig. 6 a cross section through a first Auszw, lead away from the counter electrodes, lead form of a working electrode with samples without that the supply and discharge of the sample inlets and outlets for an invention fluid is disturbed. Detector cell,

Demgegenüber ist bisher lediglich noch eine Meß- 40 F i g. 7 einen Querschnitt durch eine, gegenüberIn contrast, so far there is only one measurement. 7 shows a cross section through a, opposite

zelle zur Überwachung der Konzentration von oxy- Fig. 6 abgewandelten Ausführungsform einer Ar-cell for monitoring the concentration of oxy- Fig. 6 modified embodiment of an ar-

dierten Formen in einer strömenden Flüssigkeit be- beitselektrode unddated forms in a flowing liquid and working electrode

kanntgeworden (vgl. DT-OS 1498 607), bei der die Fig. 8 einen Querschnitt durch ein Diaphragmabecome known (see. DT-OS 1498 607), in which FIG. 8 shows a cross section through a diaphragm

Gegenelektrode ebenfalls flüssigkeitsdurchlässig ist. für eine erfindungsgemäße Detektorzelle.Counter electrode is also permeable to liquid. for a detector cell according to the invention.

Dabei sind in einem verhältnismäßig großen Ge- 45 Wie Fig. 1, in der der grundsätzliche Aufbau der45 As in FIG. 1, in which the basic structure of the

faß dicht aneinander eine Kathode, eine Membran, erfindungsgemäßen Detektorzelle wiedergegeben ist,hold close to each other a cathode, a membrane, detector cell according to the invention is reproduced,

eine Anode und eine poröse Unterlage angeordnet, zeigt, besitzt die Detektorzelle ein Gefäß 1, das ausan anode and a porous substrate arranged, shows the detector cell has a vessel 1, which consists of

wobei ebenfalls ein geringer Widerstand der Meß- elektrisch isolierendem Material besteht. Das Ge-there is also a low resistance of the measuring electrically insulating material. The GE-

zelle ein schnelles Ansprechen der gesamten Meß- faß 1 enthält in seinem Inneren eine Arbeitselek-cell a quick response of the entire measuring vessel 1 contains a working elec-

anordnung auf Konzentrationsunterschiede begünsü- 50 trode 2, die beispielsweise aus einem Metalldrahtnelz,arrangement on differences in concentration favored 50 electrode 2, for example made of a metal wire

gen soll. einem verkohlten Gewebe od. dgl. bestehen kann,gen should. a charred tissue or the like can exist,

Zur weiteren Verringerung des Innenwiderstandes Diaphragmen 3 und 3', die beispielsweise aus Ionen-To further reduce the internal resistance, diaphragms 3 and 3 ', which for example consist of ionic

bei der erfindungsgemäßen Durchflui3-Detektorzelle austauschermembranen od. dgl. bestehen können,exchange membranes or the like can exist in the flow-through detector cell according to the invention,

ist es vorteilhaft, daß die Diaphragmen aus Ionen- und Gegenelektroden 4 und 4', die beispielsweiseIt is advantageous that the diaphragms of ion and counter electrodes 4 and 4 ', for example

austauscher-Membranen bestehen. 55 aus einem Metalldrahtnetz, aus verkohlten GewebenExchanger membranes exist. 55 made of a metal wire mesh, made of charred fabric

Eine besonders einfache Ausführung wird dadurch od. dgl. bestehen können. Auf der einen Seite derA particularly simple design will be able to exist as a result or the like. On one side of the

erreicht, daß das Gefäß aus einem mittleren Teil Arbeitselektrode 2 ist die Gegenelektrode 4 unterachieves that the vessel consists of a central part of the working electrode 2, the counter electrode 4 is below

und zwei seitlichen Teilen besteht, daß der mittlere Zwischenfügung des Diaphragmas 3 angeordnet, undand two lateral parts, that the middle interposition of the diaphragm 3 is arranged, and

Teil die Arbeitselektrode und jeder der seitlichen auf der anderen Seite der Arbeitselektrode 2 ist unterPart of the working electrode and each of the side on the other side of the working electrode 2 is under

Teile eine der Gegenelektroden enthält und daß die So Zwischenfügung des Diaphragmas 3' die Gegen-Parts containing one of the counter electrodes and that the so interposition of the diaphragm 3 'the counter

Zeiie durch Vereinigung dieser drei Teile mit den elektrode 4' angeordnet. Die Arbeitselektrode 2 istThey are arranged by uniting these three parts with the electrode 4 '. The working electrode 2 is

dazwischenliegenden Diaphragmen gebildet ist. also zwischen die Diaphragmen 3 und 3' und dieintermediate diaphragms is formed. so between the diaphragms 3 and 3 'and the

Ferner ist es zweckmäßig, daß der Ein- und Aus- Gegenelektroden 4 und 4' eingeschoben. Oben undIt is also useful that the on and off counter-electrodes 4 and 4 'are inserted. Above and

laß der Probenflüssigkeit auf gegenüberliegenden unten ist das Gefäß 1 jeweils in seiner Mitte mitLet the sample liquid on opposite bottom, the vessel 1 is in each case in its center

Seiten der Arbeitselektrode so liegen, daß zwischen 65 einem Probeneinlaß 5 bzw. einem Probenauslaß 6Sides of the working electrode are so that between 65 a sample inlet 5 and a sample outlet 6

dem Ein-.und Auslaß und der Arbeitselektrode Zwi- versehen. Eine zu analysierende Probe wird durchthe inlet and outlet and the working electrode Zwi-. A sample to be analyzed is through

schenräume vorgesehen sind. den Probeneinlaß 5 in die Arbeitselektrode 2 ein-between rooms are provided. the sample inlet 5 into the working electrode 2

Auf diese Weise wird genügend Platz für die Zu- geführt und durch den Probenauslaß 6 wieder ab-In this way there is enough space for the supply and drainage again through the sample outlet 6.

ι·ι ·

gesaugt. Außerdem ist das Gefäß 1 auf seiner linken bzw. 3' angeordnet, die bestimmten Ionen in einer Seite mit Leitungen 7 und 8 und auf seiner rechten Elektrolytlösung Durchgang gewähren, das Prüf-Seite mit Leitungen 9 und 10 versehen. Dabei sind material und die Elektrolyseprodukte an den Gegcndie Leitungen 8 und 9 über eine in der Zeichnung elektroden 4 und 4' dagegen an einem Durchgang nicht dargestellte Verbindungsleitung miteinander 5 hindern. Zur möglichen Verringerung des uleklriverbunden. Von der Leitung 7 her wird eine Elek- sehen Widerstandes der Detektorzelle sollten die trolytlösung durch die Gegenelektrode 4 zu den Lei- Diaphragmen 3, 3' so gebaut sein, daß die Ionen in tungen 8 und 9 geführt und dann über die Gegen- der Elektrolytlösung sie ohne weiteres durchdringen elektrode 4' durch die Leitung 10 abgesaugt. Mit können, und außerdem sollte ihre Dicke so klein der Arbeitselektrode 2 bzw. mit den Gegenelektro- io wie möglich, was zu einer großen Menge an pro den 4 und 4' sind elektrische Anschlußdrähte 11 Flächeneinheit hindurchtretenden Ionen führt. Aus bzw. 12 verbunden. diesem Grunde empfiehlt sich die Verwendung von Ist das Gefäß 1 mit einer Elektrolytlösung gefüllt Ionenaustauschermembranen für die Diaphragmen 3 und wird zwischen der Arbeitselektrode 2 und den und 3'. Die Größe der Diaphragmen 3 und 3' liegt Gegenelektroden 4 und 4' eine ausreichende Span- 15 unter den Abmessungen der Halteplatten 1 und 1', nung angelegt, so wird ein Prüfmaterial in einer zu ist also geringer als 90x40 mm2,
analysierenden Probe elcktrolysiert, während die Fig. 3 ist eine perspektivische Darstellung einet Probe von dem Probeneinlaß 5 durch die Arbeits- Detektorzellc, die sich durch den Zusammenbau der elektrode 2 zum Probenauslaß 6 strömt. in Fig. 2 dargestellten Einzelteile ergibt. Die Isoin F i g. 2 ist eine erfindungsgemäße Detektorzelle 20 latorplatten 2A und IA', die Isolatorplatten 4/1 mit grundsätzlich dem gleichen Aufbau wie in Fig. 1 und 4Ά' und die Halteplatten 1 und 1' werden von in auseinandergenommenem Zustand dargestellt. innen nach außen in dieser Reihenfolge zusammen-Diese Detektorzelle besitzt außen zwei Halteplatten 1 gesetzt und mit Klemmbolzen 13 zu einem flüssig- und Y, die jeweils aus Kunststoff wie beispielsweise keitsdichten Gefäß vereinigt. Die mit der Arbeits-Polyvinylchlorid bestehen und jeweils eine Fläche 25 elektrode 2 bzw. den Gegcnclektroden 4 und 4' vervon 90 x 40 mm2 und eine Dicke von einigen Milli- bundenen Drähte 11 und 12 dienen während der metern aufweisen. Die Halteplatten 1 und 1' sind mit Elektrolyse als Anschlußklemmen.
Röhrchen 7 und 8 bzw. 9 und 10 versehen, die Zur Durchführung einer Coulometrie mit geebenfalls aus einem elektrischen Isolator wie bei- steuertem Potential sind ein Potentiostat, d. h. eine spielsweise Polyvinylchlorid bestehen und einen 30 Spannungsquelle für Elektrolysen mit gesteuertem Innendurchmesser von beispielsweise 2 mm auf- Potential und ein Coulometer erforderlich. Bei einer weisen. Diese Röhrchen 7, 8, 9, 10 sind zum Ein- für Flüssigkeitschromatographie vorbereiteten elekführen bzw. Ableiten eines Elektrolyten wie etwa trolytischen Zelle ist es jedoch möglich, eine Elek-Kochsalzlösung bestimmt. Die Gegenelektroden 4 trolyse mit gesteuertem Potential durchzuführen, in- und 4' bestehen aus Drahtnetzen aus Metall mit 35 dem man eine Spannungsquelle verwendet, die eine etwa 40 bis 200 Maschen pro Flächeneinheit. Beim im wesentlichen konstante Spannung in der Größen-Zusammenbau der Detektorzelle finden die Gegen- Ordnung von 0 bis. + 3 Volt liefert und eine niedrige elektroden 4 und 4' Aufnahme in Ausnehmungen in Eigenimpedanz hat.
sucked. In addition, the vessel 1 is arranged on its left or 3 ', which allows certain ions to pass through on one side with lines 7 and 8 and on its right electrolyte solution, the test side is provided with lines 9 and 10. In this case, the material and the electrolysis products on the other hand, prevent the lines 8 and 9 from being able to pass through a connection line 5 with one another via electrodes 4 and 4 ', which are not shown in the drawing. To the possible reduction of the uleklriverbunden. From the line 7 there is an electrical resistance of the detector cell, the trolyte solution should be built through the counter electrode 4 to the Lei diaphragms 3, 3 'so that the ions are guided in lines 8 and 9 and then over the counter electrode they easily penetrate the electrode 4 'suctioned through the line 10. With can, and in addition, their thickness should be as small as possible for the working electrode 2 or with the counterelectrodes, which leads to a large amount of ions passing through per the 4 and 4 'electrical connecting wires 11 unit area. Off or 12 connected. For this reason, the use of ion exchange membranes for the diaphragms 3 and between the working electrode 2 and the and 3 'is recommended. The size of the diaphragms 3 and 3 'is the counter-electrodes 4 and 4' with a sufficient tension below the dimensions of the holding plates 1 and 1 ', so a test material is used in an area that is less than 90x40 mm 2 ,
3 is a perspective view of a sample from the sample inlet 5 through the working detector cell, which flows through the assembly of the electrode 2 to the sample outlet 6. In Fig. 2 shown items results. The Isoin F i g. 2 is a detector cell according to the invention 20 latorplatten 2A and IA ', the isolator plates 4/1 with basically the same structure as in Fig. 1 and 4Ά' and the retaining plates 1 and 1 'are shown in a disassembled state. inside out in this order together-this detector cell has two retaining plates 1 set on the outside and with clamping bolts 13 to form a liquid and Y, which are each made of plastic such as, for example, a tight vessel. Those with the working polyvinyl chloride and each have a surface 25 electrode 2 or the counter electrodes 4 and 4 'ver of 90 x 40 mm 2 and a thickness of a few millimeters of wires 11 and 12 are used during the meters. The holding plates 1 and 1 'are with electrolysis as connection terminals.
Tubes 7 and 8 or 9 and 10 are provided, which for performing a coulometry with also an electrical insulator such as a potential are a potentiostat, ie a polyvinyl chloride for example and a voltage source for electrolysis with a controlled inner diameter of 2 mm, for example - Potential and a coulometer required. With a wise man. These tubes 7, 8, 9, 10 are intended for feeding an electrolyte, such as a trolytic cell, prepared for liquid chromatography, but it is possible to use an electrolyte saline solution. The counter electrodes 4 carry out trolyse with controlled potential, in and 4 'consist of wire meshes made of metal with a voltage source that is about 40 to 200 meshes per unit area. With an essentially constant voltage in the size assembly of the detector cell, the opposite order from 0 to. + 3 volts supplies and has a low electrode 4 and 4 'receptacle in recesses in self-impedance.

Isolatorplatten 4A bzw. 4'A', die beispielsweise aus Ein Beispiel für eine Schaltung für ein automa-Insulator plates 4A or 4'A ', which, for example, from An example of a circuit for an automatic

Silikongummi bestehen. Dabei sind die Ausnehmun- ♦<> tisches Coulometer unter Verwendung modernerConsist of silicone rubber. The recesses are ♦ <> table coulometer using modern

gen in den Isolatorplatten 4A und 4Ά' der Form elektronischer Techniken ist in Fig. 4 veranschau-gene in the isolator plates 4A and 4Ά 'of the form of electronic techniques is illustrated in FIG.

der Gegenelektroden 4 bzw. 4' genau angepaßt. Bei licht.the counter electrodes 4 and 4 'matched exactly. In the light.

dem dargestellten Ausführungsbeispiel haben die Die in Fig. 4 dargestellte Schaltung enthält einen Isolatorplaten 4 A und 4'Ä die gleiche Größe wie Rechenverstärker als Integrator, der sich zum Messen die Halteplatten 1 und 1', d. h. eine Fläche von 45 kleinster Elektrizitätsmengen eignet. Diese Schaltung 90 X 40 mm2 und eine Dicke von etwa 1 mm. Die erweist sich weiter als sehr günstig in der Einfach-Arbeitselektrode 2 kann aus einem Netz aus Platin- heit ihrer Bedienung und in ihrer Stabilität. Die draht oder Silberdraht oder einem verkohlten Ge- Ausgangsspannung et) der Schaltung gibt unmittelbar webe od. dgl. bestehen und hat die gleiche Form die gemessene Elektrizitätsmenge wieder:
wie die Gegenelektroden 4 und 4'. Außerdem ist die 50 r r
Arbeitselektrode 2 mit elektrisch isolierenden Röhr- e1IL fiat = — -β.
chen 5 und 6 versehen, die beispielsweise aus Poly- RC RC
tetrafluorethylen bestehen und einen Innendurchmesser von 1 mm aufweisen und zur Zuführung bzw. Diese Ausgangsspannung wird durch ein Potentio-Abführung einer Probenlösung dienen. Beim Zu- 55 meter oder ein Digitalvoltmeter angezeigt Für eine sammenbau wird die Arbeitselektrode 2 in ihrer automatische Auswertung der Flüssigkeitschromato-Außenform entsprechende Öffnungen in elektrisch graphie lassen sich die Spannung über dem Widerisolierenden Platten 2A und 2A' eingepaßt, die bei- stand RL auf der Eingangsseite und die Ausgangsspielsweise Platten aus Silikongummi sind und den spannung e0 des Integrators einzeln oder gemeinsam Isolierplatten 4A und 4Ά' gleichen. Die Größe der 60 anzeigen.
The circuit shown in FIG. 4 contains an isolator plate 4 A and 4'Ä the same size as an arithmetic amplifier as an integrator, which is suitable for measuring the holding plates 1 and 1 ', ie an area of 45 smallest amounts of electricity. This circuit 90 X 40mm 2 and a thickness of about 1mm. This also proves to be very favorable in the single working electrode 2 can be operated from a network of platinum and in terms of its stability. The wire or silver wire or a charred output voltage e t) of the circuit is directly woven or the like and has the same shape as the measured amount of electricity:
like the counter electrodes 4 and 4 '. In addition, the 50 rr
Working electrode 2 with electrically insulating tube- e - 1 IL fiat = - -β.
chen 5 and 6 provided, for example from Poly- RC RC
are made of tetrafluoroethylene and have an inside diameter of 1 mm and are used to supply or. This output voltage is used by a potential discharge of a sample solution. Meter at the inlet 55 or a digital voltmeter display for a sammenbau is the working electrode 2 in its automatic evaluation of the Flüssigkeitschromato outer form corresponding openings in electrically chromatography, the voltage across the opposing insulating plates can 2A and fitted 2A ', the examples was R L on the input side and the output mode are plates made of silicone rubber and the voltage e 0 of the integrator, individually or collectively, isolating plates 4A and 4Ά ' equal. Show the size of the 60.

Platten 2/4 und 2A' ist dieselbe wie die der Halte- Für die Ermittlung eines Prüfmaterials in eineiPlates 2/4 and 2A ' is the same as that of the holding For the determination of a test material in one

platten 1 und 1', beträgt also 90 x 40 mm2, und die Probenlösung mit Hilfe einer Coulometrie mit ge·plates 1 and 1 ', is 90 x 40 mm 2 , and the sample solution with the help of a coulometry with ge

Dicke der Platten 2A und 2A' liegt bei etwa 2 mm. steuertem Potential ist es wünschenswert, eine Strom-The thickness of the plates 2A and 2A ' is about 2 mm. controlled potential, it is desirable to have a current

Die isolierenden Platten 2A und 2/4' haben an der ausbeute und eine Elektrolyserate von lOO°/o zu erThe insulating plates 2A and 2/4 'have a yield and an electrolysis rate of 100%

Lage der Röhrchen 5 und 6 für den Probeneinlaß 65 zielen. Mit anderen Worten heißt dies, daß das PrüfAim position of tubes 5 and 6 for sample inlet 65. In other words, this means that the test

bzw -auslaß entsprechender Stelle Aushöhlungen material auf seinem Wege vom Probeneinlaß zunor outlet corresponding point cavities material on its way from the sample inlet to

von passender CirölSc. Zwischen den Isolatorplatten Probenauslaß in seiner Gesamtheit elektrolysierfrom matching CirölSc. Electrolyze sample outlet in its entirety between the isolator plates

4/4 und IA b/v.. 4'A' und 2/1' sind Diaphragmen 3 wird. In F i g. 5 ist der Zusammenhang zwischei4/4 and IA b / v .. 4'A ' and 2/1' are diaphragms 3 will. In Fig. 5 is the relationship between

der Strömungsgeschwindigkeit einer Probe und der Elektrogeräte für eine Elektrolysezelle wiedergegeben, wobei letztere durch die Menge an in der Probe aufgelöstem Sauerstoff erschlossen wird. In der Darstellung in Fi g. 5 ist die Anzahl der Maschen pro Flächeneinheit für die Arbeitselektrode 2, die zwischen 40 und 200 liegt, als Parameter gewählt. Wie man aus den'Kurven in Fig. 5 ersieht, erfolgt eine vollständige Elektrolyse der Probe hinsichtlich des Sauerstoffs bei einer Strömungsgeschwindigkeit von 4 ml/min oder weniger und einer Maschenanzahl von 80 für die Arbeitseiektrode 2 und bei einer Strömungsgeschwindigkeit von I ml/min oder weniger und einer Maschenanzahl von 40 für die Arbeitselektrode 2. Du jedoch die Grenzen für die Strö- mungsgeschwindigkeit natürlich durch die Masehenanzahl der Gegenelektrode!!, das Volumen der Detektorzcllc und ähnliche Größen beeinflußt werden, liegt es auf der Hand, daß die oben angegebenen Werte nur eine grobe und größenordnungsmäßige Angabe darstellen. Was die Drahtnetze für den Bau der Elektroden anbelangt, so eignen sie sich um so bc«cr für eine erfindungsgemäße Detektorzelle, je größer ihre Maschenanzahl je Flächeneinheit wird. Jedoch läßt sich ein Netz mit einer Maschenanzahl von 200 oder mehr nur schwer herstellen und kommt entsprechend teuer, und überdies ist es in erhöhtem Maße der Gefahr einer Verstopfung durch Niederschläge oder Verunreinigungen ausgesetzt. Aus diesen Gründen erweisen sich Metalldrahtnetze mit einer Maschenanzahl von 40 bis 200 für die Herstellung der Arbeitselektroden für Detektorzellen für ein coiilometrischcs Arbeiten bei strömendem Elektrolyten bei Zellengrößen entsprechend den oben angegebenen Beispielen als am besten geeignet.the flow rate of a sample and the electrical devices for an electrolytic cell are shown, the latter being tapped by the amount of oxygen dissolved in the sample. In the representation in Fi g. 5 is the number of stitches per unit area for the working electrode 2, which is between 40 and 200, is selected as a parameter. As can be seen from the curves in FIG complete electrolysis of the sample for oxygen at one flow rate of 4 ml / min or less and a mesh count of 80 for the working electrode 2 and at one Flow rate of 1 ml / min or less and a number of meshes of 40 for the working electrode 2. However, you limit the flow ming speed, of course, by the number of moles the counter electrode !!, the volume of the detector cells and similar variables are influenced, it is obvious that the values given above are only approximate and of the order of magnitude Represent information. As for the wire nets for building the electrodes, they are all the more suitable bc «cr for a detector cell according to the invention, the greater the number of meshes per unit area. However, a net with a mesh number of 200 or more is difficult to manufacture and comes correspondingly expensive and, moreover, there is an increased risk of clogging by precipitation or exposed to contamination. For these reasons, metal wire nets turn out to be a mesh count of 40 to 200 for the production of the working electrodes for detector cells for Coilometric work with flowing electrolyte as best suited for cell sizes according to the examples given above.

Wenn die Enden der Röhrchen 5 und 6 für den Einlaß bzw. den Auslaß der Proben die Arbciiselektrode 2 unmittelbai berühren und Niederschläge in der Probenlösung vorhanden sind, kommt es sehr rasch zu einer Verstopfung der Zelle. Daher sollten. wie dies in Fig. 6 und 7 veranschaulicht ist, zwischen den Fnden der Röhrchen 5 und 6 und der Arbeitseiektrode passende Zwischenräume gelassen werden, durch die sich diese Nachteile praktisch völlig vermeiden lassen. In Fig ή und 7 sind die Arbeitsclektroden 2 jeweils aus drei Teilelektroden 2', 2" und T" aufgebaut.If the ends of the tubes 5 and 6 for the inlet and the outlet of the samples are in direct contact with the working electrode 2 and there are precipitates in the sample solution, the cell becomes clogged very quickly. Therefore should. As illustrated in FIGS. 6 and 7, suitable spaces are left between the ends of the tubes 5 and 6 and the working electrode, by means of which these disadvantages can practically be completely avoided. In Fig ή and 7, the working electrodes 2 are each made up of three sub-electrodes 2 ', 2 "and T" .

Obwohl ei sich zwecks Verminderung des inneren Widerstandes de. Detektor/eile empfiehl', lonenaustauscherniembranen als Diaphragma zu verv.cnden, wie dies oben ausgeführt ist, erweist es sich in der Praxis als schwierig, eine solche Detektorzelle so aufzubauen, daß keine Elektrolytlösung aus den lonenaustauschermembranen austritt. Ein derartiger Elektrolytaustritt ist jedoch eine Quelle für Störungen. Eine Konstruklion. die dies vermeidet, ist in Fig. 8 dargestellt. Dabei sind außen auf beiden Seiten des Diaphragmas 3 bzw. 3' Gewebe 3Λ bzw. 3 B angeordnet, wobei durch eine Imprägnierung mit einem chemisch beständigen, klebfähigen und hinreichend elastischen elektrisch isolierenden Material wie beispielsweise Silikongummi die Gewebe 3/1 und 3ß und die Diaphragmen 3 und 3' zu einem einheitlichen Körper vereinigt sind. Der Zusammenbau der Detektorzelle wird dann sehr einfach, und gleichzeitig wird jeglicher Austritt von Elektrolytlösung verhindert. Da außerdem die Gewebe 3/1 und 3ß die Diaphragmen 3 und 3' umgeben, berühren diese die Gegenelektroden 4 und 4' nicht unmittelbar, wodurch sich eine höhere Lebensdauer ergibt. Die Bezugszahl 15 in Fig. 8 bezeichnet eine Isolierschicht, die beispielsweise aus Silikongummi bestehen kann.Although it is intended to diminish the inner Resistance de. Detector recommends using ion exchange membranes It turns out to be used as a diaphragm, as explained above in practice as difficult to build such a detector cell so that no electrolyte solution from the ion exchange membranes emerges. One of those However, electrolyte leakage is a source of disturbance. A construction. which avoids this is in Fig. 8 shown. There are outside on both sides of the diaphragm 3 or 3 'tissue 3Λ or 3 B arranged, whereby by impregnation with a chemically resistant, adhesive and sufficient elastic electrically insulating material such as silicone rubber, the fabric 3/1 and 3β and the diaphragms 3 and 3 'are united into a unitary body. The assembly The detector cell then becomes very simple, and at the same time any leakage of electrolyte solution prevented. In addition, since the tissues 3/1 and 33 surround the diaphragms 3 and 3 ', touch this does not directly affect the counter electrodes 4 and 4 ', which results in a longer service life results. Reference numeral 15 in Fig. 8 denotes an insulating layer made of silicone rubber, for example can exist.

Aus der obigen Beschreibung bevorzugter Ausführungsfomien für crfindungsgemäüe Detektorzellen gehen folgende Vorteile klar hervor:From the above description of preferred embodiments for detector cells according to the invention the following advantages are clear:

1. Da die flache Arbeitseiektrode unter Zwischenschaltung der Diaphragmen zwischen die Gegenelektrode!) eingeschoben ist. läßt sich ihre Oberfläche bei kleinerem Volumen der Detektorzclle größer machen als bisher. Dementsprechend wird die Elektrolysegeschwindigkeit hoch, und es kommt zu einem schnellen Ansprechen.1. Because the flat working electrode is interposed of the diaphragms between the counter electrode!) is inserted. let yourself make their surface larger than before with a smaller volume of the detector cells. Accordingly the electrolysis speed becomes high and a quick response occurs.

2. Aus dem gleichen Grunde wird, selbst bei kleinem Volumen der Detektorzelle und großer ElektrodenoberHäche, die Potentialverteilung innerhalb der Detektorzcüe gleichmäßig.2. For the same reason, even with a small volume of the detector cell and a large one Electrode surface, the potential distribution evenly within the detector zone.

3. Wieder aus dem gleichen Grunde ergibt sich durch das kleine Volumen der Dctektorzelle auch eine geringe Probenmenge und ein niedriger Innen widerstand der Detektorzellc.3. Again for the same reason results from the small volume of the detector cell also a small amount of sample and a low internal resistance of the detector cells.

4. Außerdem wird der strukturelle Aufbau der Detektorzeile sehr einfach und kompakt.4. In addition, the structural design of the detector line is very simple and compact.

5. Da zwischen der Arbeitseiektrode und den Röhrchen für die Zuführung und Abführung der Proben hinreichende Zwischenräume verbleiben, gibt es kaum Störungen, und die Zelle wird selbst dann nicht verstopft, wenn es Niederschläge in der Probe gibt.5. As between the working electrode and the tubes for supply and discharge If sufficient spaces remain between the samples, there is hardly any interference, and the cell does not become clogged even if there is precipitate in the sample.

6. Da die Diaphragmen zwischen Gewebeschichten eingeschoben und mit diesen durch ein geeignetes hinreichend elastisches und klcbfähiges elektrisches isoliermaterial zu einem einheitlichen Körper verbunden sind, sind sowohl ein Austritt von Elektrolytlosung als auch ein unmittelbarer Kontakt zwischen den Diaphragmen und den Elektroden vermieden.6. As the diaphragms between layers of tissue inserted and with these by a suitable, sufficiently elastic and klcbbaren electrical insulating material connected to form a unitary body are both an escape of electrolyte solution as well as direct contact between the diaphragms and the electrodes avoided.

7. Da als Diaphragmen lonenaustauschermembranen verwendet werden, fällt der Innenwiderstand der Detektorzelle im Vergleich zu bisher bekannten Fällen sehr niedrig aus.7. Since ion exchange membranes are used as diaphragms, the internal resistance falls of the detector cell is very low compared to previously known cases.

Hierzu λ Blatt ZeichnungenFor this purpose λ sheet drawings

Claims (6)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Durchfluß-Detektorzelle für coulometrische Analyse einer durchströmenden ProbcnflüssigkeU mit einem Gefäß, mit einer in dem Gefäß angeordneten Arbeitselektrode, die gegenüber der Probenflüssigkeit durchlässig ausgebildet und plattenförmig ist, mit zwei Gegenelektroden, von denen jeweils eine auf sich gegenüberliegenden Seiten der Arbeitselektrode im Gefäß angeordnet ist, wobei die Gegenelektroden gegenüber einer Elektrolytlösung durchlässig ausgebildet sind, mit Diaphragmen, die gegenüber der Probenflüssigkeit undurchlässig und gegenüber Ionen der Elektrolytlösung durchlässig sind und jeweils zwischen einer Gegenelektrode und der Arbeitselektrode liegen, und mit einem Ein- und Auslaß lies Gefäßes, um die zu analysierende Probenflüssigkeit zu bzw. von der Arbeitselektrode weg zu führen, dadurch gekennzeichnet, daß jedes Diaphragma (3, 3') sowohl an der Arbeitselektrode (2) als auch an einer der Gegentlektroden (4, 4') anliegt, daß die Elektroden (2, 4, 4') das Gefäß (1) im wesentlichen ganz ausfüllen und daß das Gefäß mit einem weiteren Einlaß (7) und einem weiteren Auslaß (10) versehen ist.1. Flow detector cell for coulometric Analysis of a sample liquid flowing through with a vessel, with a working electrode arranged in the vessel, which is opposite to the Sample liquid is made permeable and plate-shaped, with two counter electrodes, of each one arranged on opposite sides of the working electrode in the vessel is, wherein the counter electrodes are designed to be permeable to an electrolyte solution, with Diaphragms that are impermeable to the sample liquid and to ions of the Electrolyte solution are permeable and each lie between a counter electrode and the working electrode, and with an inlet and outlet read the vessel to allow the sample liquid to be analyzed to or from the working electrode to lead, characterized in that each diaphragm (3, 3 ') both at the Working electrode (2) as well as on one of the counter electrodes (4, 4 ') is applied so that the electrodes (2, 4, 4') the vessel (1) essentially completely fill and that the vessel is provided with a further inlet (7) and a further outlet (10) is. 2. Durchfluß-Detektorzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Diaphragmen (3, 3') aus Ionenaustauscher-Membranen bestehen. 2. Flow detector cell according to claim 1, characterized in that the diaphragms (3, 3 ') consist of ion exchange membranes. 3. Durchfluß-Detektorzelle nach Anspiuch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Gefäß (1) aus einem mittleren Teil und zwei seitlichen Teilen besteht, daß der mittlere Teil die Arbeitselek-Irode (2) und jeder der seitlichen Teile eine der Cegenelektroden (4, 4') enthält und daß die Zelle durch Vereinigung dieser drei Teile mit den dazwischenliegenden Diaphragmen (3, 3') gebildet ist.3. Flow detector cell according to Claim 1, characterized in that the vessel (1) consists of a middle part and two side parts, that the middle part is the working electrode (2) and each of the lateral parts contains one of the counter electrodes (4, 4 ') and that the Cell by combining these three parts with the diaphragms in between (3, 3 ') is formed. 4. Durchfluß-Detektorzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Ein- und Auslaß (5, 6) der Probenflüssigkeit auf gegenüberliegenden Seiten der Arbeitselektrode (2) so liegen, daß zwischen dem Ein- und Auslaß und 5er Arbeitselektrode Zwischenräume \orgeschen Sind.4. Flow detector cell according to claim 1, characterized in that the inlet and outlet (5, 6) of the sample liquid are on opposite sides of the working electrode (2) so that that there are gaps between the inlet and outlet and the working electrode Are. 5. Durchfluß-Detektorzelle nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß auf jeder Seite der Ionenaustauscher-Membran (3, 3') eine elastische Schicht (3/1, 3B) vorgesehen ist, die einstückig mit der Membran (3, 3') ausgebildet ist.5. flow detector cell according to claim 2, characterized in that on each side of the Ion exchange membrane (3, 3 ') an elastic layer (3/1, 3B) is provided, which is in one piece is formed with the membrane (3, 3 '). 6. Durchfluß-Detektorzelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die elastische tchicht (3 A, 3 B) aus einem Gewebe besteht, das auf seinen Außenseiten mit Silikongummi imprägniert ist.6. Flow detector cell according to claim 5, characterized in that the elastic layer (3 A, 3 B) consists of a fabric which is impregnated on its outer sides with silicone rubber. plattenförmig ist, mit zwei Gegenelektroden, von denen jeweils eine auf sich gegenüberliegenden Seiten der Arbeitselektrode im Gefäß angeordnet ist, wobei die Gegenelektroden gegenüber einer Elektrolytlösurig durchlässig ausgebildet sind, mit Diaphragmen, die gegenüber der Probenflüssigkeit undurchlässig und gegenüber Ionen der Elektrolytlösung durchlässig sind und jeweils zwischen einer Gegenelektrode und der Arbeitselektrode liegen, undis plate-shaped, with two counter electrodes, one of which is on opposite sides the working electrode is arranged in the vessel, the counter-electrodes facing an electrolyte solution are designed to be permeable, with diaphragms that are impermeable to the sample liquid and to ions of the electrolyte solution are permeable and each between one The counter electrode and the working electrode lie, and ίο mit einem Ein- und Auslaß des Gefäßes, um die zu analysierende Probenflüssigkeit zu bzw. von der Arbeitselektrode weg zu führen.ίο with an inlet and outlet of the vessel to the to lead the sample liquid to be analyzed to or away from the working electrode. Detektorzellen der eingangs genannten Art sind bis auf die Flüssigkeitsdurchlässigkeit der Gegenelektroden im wesentlichen bereits bekannt (vgl. Analytical Chemistry, Vol. 36, 1964, S. 2417 bis 2419, und Vol. 37, 1965, S. 1647). Weiterhin ist der kontinuierliche Betrieb einer Detektorzelle bekannt (vgl. US-PS 3 208 926).Detector cells of the type mentioned are except for the liquid permeability of the counter-electrodes essentially already known (cf. Analytical Chemistry, Vol. 36, 1964, pp. 2417 bis 2419, and Vol. 37, 1965, p. 1647). The continuous operation of a detector cell is also known (See U.S. Patent 3,208,926). ao Im folgenden sei zum besseren Verständnis der Erfindung zunächst ein theoretischer Abriß gegeben. Wird zwischen einer Anode und einer Kathode, die in eine Elektrolytlösung eintauchen, eine ausreichende Spannung angelegt, so findet an der Kathode eine Reduktion statt, während es an der Anode zu einer Oxydation kommt.ao In the following, a theoretical outline is first given for a better understanding of the invention. There is sufficient space between an anode and a cathode immersed in an electrolyte solution When voltage is applied, a reduction takes place at the cathode, while there is a reduction at the Anode comes to an oxidation. Obwohl sicherlich noch viele Einzelfragen hinsichtlich des Reaktionsmechanismus an den Elektroden offen bleiben, so kann man doch nach einer zuverlässigen Theorie unter der Annahme einer Bedeckung der Elektrode mit einer sehr dünnen Diffusionsschicht von niedriger Konzentration einen Reaktionsablauf mit folgenden drei Stufen unterstellen:Although there are certainly still many individual questions regarding the reaction mechanism at the electrodes remain open, one can, according to a reliable theory, under the assumption of coverage the electrode with a very thin diffusion layer of low concentration a reaction process with the following three levels: a) Das in der Lösung enthaltene Material wandert aus dem Lösungsinneren durch Konvektion und Elektromigration in die Diffusionsschicht ein.a) The material contained in the solution migrates from the interior of the solution by convection and Electromigration into the diffusion layer. b) Das Material in der Diffusionsschicht bewegt sich durch Diffusion und Kataphorese zur Elektrode. b) The material in the diffusion layer moves to the electrode by diffusion and cataphoresis. c) An der Oberfläche der Elektrode tritt ein Elektronenübergang auf.c) An electron transfer occurs on the surface of the electrode. Nach dem Fickschen Gesetz besteht zwischen der Anzahl dN der innerhalb eines infinitesimal kleinen Zeitintervalls dt an der Reaktion teilnehmenden Moleküle und dem Konzentrationsgradienten dc/dx an der Elektrodenoberfläche folgender Zusammenhang: According to Fick's law, the following relationship exists between the number dN of molecules participating in the reaction within an infinitesimally small time interval dt and the concentration gradient dc / dx on the electrode surface: dN = -DA dt dN = -DA dt in dem D den Diffusionskoeffizienten des reagierenden Materials und A die Größe der Elektrodenoberfläche bedeutet.where D is the diffusion coefficient of the reacting material and A is the size of the electrode surface. Der momentane Strom /, während der Reaktion läßt sich ausdrücken durch die Beziehung:The instantaneous current /, during the reaction can be expressed by the relationship:
DE19702024008 1969-05-16 1970-05-15 Flow-through detector cell for coulometric analysis Expired DE2024008C3 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP3739369A JPS5114040B1 (en) 1969-05-16 1969-05-16

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE2024008A1 DE2024008A1 (en) 1970-11-19
DE2024008B2 DE2024008B2 (en) 1974-08-22
DE2024008C3 true DE2024008C3 (en) 1975-04-24

Family

ID=12496271

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19702024008 Expired DE2024008C3 (en) 1969-05-16 1970-05-15 Flow-through detector cell for coulometric analysis

Country Status (3)

Country Link
JP (1) JPS5114040B1 (en)
DE (1) DE2024008C3 (en)
GB (1) GB1284952A (en)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB8523631D0 (en) * 1985-09-25 1985-10-30 Pena Ltd Paul De Bioelectrochemical cell
JP2633280B2 (en) * 1988-01-29 1997-07-23 三井造船株式会社 Electrical analysis method
JP7147594B2 (en) * 2019-01-28 2022-10-05 株式会社島津製作所 chromatography detector

Also Published As

Publication number Publication date
GB1284952A (en) 1972-08-09
DE2024008B2 (en) 1974-08-22
DE2024008A1 (en) 1970-11-19
JPS5114040B1 (en) 1976-05-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE3485841T2 (en) ION SENSITIVE ELECTRODE AND FLOW CELL WITH THIS ELECTRODE.
EP0122420B1 (en) Electrode arrangement for the electrochemical analysis of the electrolytic component of a liquid
DE3786655T2 (en) Electrochemical measuring device.
DE3537919C2 (en)
DE2106593C3 (en) Method and device for the electrochemical determination of continuous imperfections in a protective coating covering a metallic surface
DE69737627T2 (en) ANALYSIS CELL
EP0740149A1 (en) Electrochemical sensor
DE102019120446A1 (en) Method for correcting two measured values from different analytical measuring devices and measuring point for carrying out the method
DE2349579A1 (en) POTENTIOMETRIC OXYGEN SENSOR
DE2024008C3 (en) Flow-through detector cell for coulometric analysis
DE102011113941A1 (en) Electrochemical measuring chain for measuring e.g. pH value of e.g. non-aqueous liquid used in battery, has indicator electrode and reference electrode for determination of hydrogen ions in measuring solution
EP0247535A2 (en) Reference electrode for ion activity measurement, especially for pH measurement
EP0262582B1 (en) Method for determining the concentration ratio of lithium to sodium ions and apparatus for carrying out this method
EP0060533B1 (en) Electrochemical analyser
EP0780685A1 (en) Amperometric sensor with two electrodes, in particular for hydrogen peroxide
DE4445262C2 (en) Oxygen sensor with high permeability rate
DE2730143B2 (en) Oxygen measurement electrode
DE2927346A1 (en) METHOD FOR DETERMINING THE DEGREE OF MEMBRANE POLLUTION OF AN ELECTROCHEMICAL CELL
WO1998003860A1 (en) Ion-selective sensor
CH661595A5 (en) REFERENCE ELECTRODE ARRANGEMENT WITH INTERCHANGEABLE REFERENCE TRANSITION.
DE1648936B2 (en) DEVICE FOR AUTOMATIC ELECTROCHEMICAL ANALYSIS
DE102010016103A1 (en) Measuring device with resonator
DE2323105C3 (en) Electrochemical analysis cell
DE2821621A1 (en) Instrument measuring ion concentration in aqueous solutions - has reference system connected through diaphragm with tested solution
DE1673261A1 (en) Device for electrochemical analysis

Legal Events

Date Code Title Description
C3 Grant after two publication steps (3rd publication)
E77 Valid patent as to the heymanns-index 1977
8339 Ceased/non-payment of the annual fee