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DE1926919A1 - Verfahren zur Herstellung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff

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DE1926919A1
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DE
Germany
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water
carbon
hydrogen
mixture
conversion
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DE19691926919
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DE1926919B2 (de
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Schlinger Warren Gleason
Slater William Leon
Dille Roger Mccormick
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Texaco Development Corp
Original Assignee
Texaco Development Corp
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Publication date
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Description

Texaco Development Corporation 1 η u
Verfahren zur Herstellung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff
Die Erfindung betrifft @in Verfahren zur Herstellung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff (Synthesegas) aus flüssigen Kohlenwasserstoffen durch unmittelbare teilweise Oxidation mit einem sauerstoffhaltig^ Gas. Insbesondere betrifft die Erfindung ein nieht-katalytisehss Verfahren zur Herstellung von Synthesegas, bei de«» flüssiges Wasser der Reaktionszone als Temperatur-Moderator zugeführt wird, und hierbei wiederum ein Verfahren, bei dem Wasser mit öligem kohlenwasserstoff vermischt und das öemisch in flüssiger Phase der ümsetsungszone zugeführt und mit Sauerstoff bei einer autogenen Temperatur "im Bsroiöh von 982 bis 17600C umgesetzt wird.
Di® Erzeugung von Kohlemtosaoxi«! und Wasserstoff (Synthesegas) durch nieht-kataXytieehe umsetzung von Kohlenwasserstoffen mit Sauerstoff ©d@r mit Sauerstoff angereicherter Luffefl gewünsohtenfalls in Gegenwart von Wasserdampf, ist bekannt. Die partiell© Oxidation von flüssigen Kohlenwasserstoffen, insbesondere schweren Heizölen, 1st eine äußerst wirtschaftliche Methode zur Herstellung von Synthesegas in großsn Mengen. Bai dem partiellen Oxydationsverfahren wird flüssiger Kohlenwasserstoff mit Sauerstoff und Dampf in einer geschlossenen, räumlich nicht sehr ausgedehnten Umwandlungszone in Abwesenheit eines Katalysators oder einer Füllung bei
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autogener Temperatur von 982 bis 176O0C, vorzugsweise von etwa 1204 bis etwa 15380C, umgesetzt. Der ölige Kohlenwasserstoff wird gewöhnlich teilweise oder vollständig verdampft und mit Wasserdampf gemischt oder in ihm dispergiert. Gewöhnlich werden der ölige Kohlenwasserstoff und der Wasserdampf auf eine Temperatur in dem Bereich von 26O bis 427°C, im allgemeinen auf eine Temperatur von mindestens 3i6°C, vorgeheizt, während der Sauerstoff gewöhnlich nicht vorgeheizt wird. In der Umwandlungszone wird gewöhnlich ein Druck von über etwa 7 atü, beispielsweise 42 bis 70 atti, aufrechterhalten, wenngleich in neuerer 2teit vorgeschlagen * wurde, höhere Betriebsdrücke bis etwa 84 bis 210 atü anzuwenden. Der Produktgasstron besteht hauptsächlich aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff und enthält verhältnismäßig geringe Mengen an Kohlendioxid, Methan und mitgerissenem Kohlenstoff. Der feste Kohlenstoff, der bei dem -Verfahren gebildet wird, wird in sehr f«inverteuter Form, In der er leicht von Wasser benetzbar 1st, in Freiheit gesetzt.
Die Menge an Sauerstoff, die der Umwandlungszone zugeführt wird, 1st begrenzt, so daß nahezu maximale Ausbeuten an Kohlenmonoxid und Wasserstoff erhalten werden. Gewöhnlich empfiehlt es sich, vorzugsweise hochreinen Sauerstoff, d<,h. Ι βauerstoffreiches Gas mit einem Gehalt von über 95 Mol-# Sauerstoff, zu verwenden. Derartige Sauerstoffkonzentrat© lassen sich leicht aus Anlagen zur Herstellung von technischem Sauerstoff erhalten.
Die Preduktgase, die aus der Umwandlungssane austreten, enthalten große Mengen Wärme. Diese Wärme kann vorteilhafterweise dazu verwendet werden, um Wasser in Dampf umzuwandeln, indem ; man den Strom he isser gase entweder unmittelbar mit Wasser in Berührung bringt oder Ihn durch einen geeigneten Wärmeaus-
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tauscher, wie beispielsweise einen Abwärmeboiler, führt.
Zm allgemeinen ist es wünschenswert, den Synthesegasgenerator so Xu betreiben, daß etwa 2£ des in den eingesetzten Kohlenwasserstoff enthaltenen Kohlenstoffs als elementarer Kohlenstoff in Freiheit gesetzt wird, der von dem Produktgas, das den Generator verläßt, mitgerissen wird« Dieser im Synthesegas-Strom mitgerissene Kohlenstoff wird dadurch wirksam entfernt, daß man den Oasstrom in einer geeigneten Qas/Flüseigkeit-KontaktierungsBnlage, beispielsweise einem Sprühturm, einer Blubberplattenkontaktierungsanlage oder einer alt FUllkörpern versehenen Kolonne, mit Wasser in Be« running bringt.
Es wurde nun gefunden, daß bessere Ergebnisse dadurch erhalten werden können, daß man das Wasser in der aus Öligem Kohlenwasserstoff bestehenden Beschickung dispergiert und das Gemisch in flüssiger Phase unmittelbar der Umwandlungszone zuführt. Dementsprechend stellt das Verfahren der vorliegenden Erfindung eine Verbesserung gegenüber dem oben beschriebenen herkömmlichen Verfahren zur Herstellung von Synthesegas dar. Obgleich verschiedene flüssige Kohlenwasserstoffe als Beschickung für das Verfahren geeignet sind, sind solche ölige Kohlenwasserstoffe bevorzugt, deren Dichte unter 1,000 (unter io° APX) liegt. Schwere Heizöle, die sich zur Verwendung in dem Verfahren eignen, sind beispielsweise Schwerdestillate, BrennBlrückst&nde, Bunkerheizöl (bunker fuel oll) und HeIxCl Nr. 6 (hochviskoses Heizöl für Brenner mit Vorheizer mit einem Flammpunkt über 560C.) Vorzugsweise besitzt die flüssige Kohlenwasserstoffbeschickung einen Anfangssiedepunkt oberhalb des Siedepunkts von Wasser, praktische rwei se oberhalb 121CC. Das Heizöl kann vor dem Vermischen mit dem Wasser vorgeheizt sein. Jedoch in jedem Falle höch-
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stens bis zu einer Temperatur unterhalb des Siedepunkts von Wasser bei dem Druck, unter dem das Vermischen stattfindet.
Der Besohlokungsstrom aus öligem Kohlenwasserstoff* der mit Wasser vermischt wird» kann eine Aufschlämmung von Kohlenstoff in öl sein. Das Wasser kann eine Aufschlämmung von Kohlenstoff in Wasser, beispielsweise eine Aufschlämmung, wie man sie beim Waschen von Produktgasen aus dem Synthesegasgenerator erhält, sein. Das Gemisch aus Wasser und Ul ist vor seiner Einführung in den Synthesegasgenerator praktisch unverdampft. Das erfindungsgemäße Verfahren hat im Vergleich zu den herkömmlichen Verfahren viele Vorteile. Beispielsweise ist es nicht erforderlich, Wasserdampf für dl· Synthesegasreaktion zu erzeugen, und der Synthese= -gasgenerator läßt sich mit geringeren Mengen an Wasser und niedrigeren Temperaturen betreiben. Die geringere Wassermenge in der Beschickung für das Verfahren führt zu einer geringeren Wasserdampfmenge im Produktgasstrom. Ein Vorteil des niedrigen Gehaltes an Wasserdampf im Produktgas ist dann zu erkennen, wenn ein Abwärmeboiler zur Kühlung des Produktgases und zur Erzeugung von Wasserdampf verwendet wird. In derartigen Fällen wird der Produktgasstrom ledig» lieh auf eine Temperatur oberhalb des Taupunktes bei dem herrschenden Druck gekühlt, um eine Kondensation von Wasser mit dem damit verbundenen Feuchtwerden und der Korrosion der Wärmeaustauscher-Oberflächen und dem Ankleben von Kohlenstoff •n diesen Flächen zu vermeiden.
Dl· Erfindung soll im folgenden anhand der Zeichnung näher veranschaulicht werden, worin
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Pig.' 1 ein Fließschema mit einer schematischen Seitenansicht einer geeigneten Anlage, in der eine bevorzugte DurchfUhrungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ablaufen kann, und \
Fig. 2 eine Seitenansicht, teilweise als Längsschnitt, eines für die Verwendung in dem erfindungsgemäßen Verfahren geeigneten Brenners
darstellen.
Gemäß Fig. I wird eine Beschickung aus Kohlenwasserstoff aus einem nüit gezeigten Vorrat mittels Pumpe 6 durch Leitung 5 in Leitung 7 gefördert. In einer bevorzugten DurchfUhrungsform des Verfahrens wird Wasser aus einer Versorgungsleitung, beispielsweise Leitung 11, über Pumpe 12 in das öl in Leitung 7 eingespritzt, wowdurch eine Dispersion aus Wasser in öl gebildet wird, die in den Brenner δ des Synthesegasgenerators 9 geführt wird. Sauerstoff wird in den Brenner 8 durch Leitung 10 eingeführt. Das Gemisch oder die Dispersion aus Wasser und öl aus Leitung 7 wird in flüssiger Phase aus dem Brenner 8 so in den Gasgenerator 9 geleitet,daS es bzw„ sie mit dem Sauerstoff aus Leitung 10 vermischt wird. Bin geeigneter Brenner ist in Fig. 2 dargestellt und wird weiter unten genauer beschrieben. Kühlwasser wird dem Brenner durch Leitung 14 zu- und durch Leitung 15 aus ihm abgeführt, um eine überhitzung der Brennerspitze zu verhindern.
Der Syntheeegasgen©rator 9 besteht aus einem zylindrischen Druckkessel 16 mit einer Auskleidung 17 aus feuerfestem Material, durch die eine zylindrische, räumlich gedrängte, ungefüllte Umwandlungskaminer 18 begrenzt wird. Ein Umwandlungsgemisch aus dem Brenner 8 aus öl, Wasser und Sauerstoff wird
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durch einen Einlaß 19 axial in den oberen Teil der Urawandlungskammer 18 eingespritzt. Umwandlungsprodukte werden axial aus dem unteren Teil der Umwandlungszone l8 durch einen Auslaß 20 in die UberfUhrungsleitung 21, die mit einer Auskleidung 22 aus feuerfestem Material versehen 1st, abgeführt. In der Umwandlungszone l8 des Synthesegasgenerators 9 setzt sich das Gemisch aus öl. Wasser und Sauerstoff bei autogener Temperatur von oberhalb 9820C, beispielsweise bei einer Temperatur la Bereich von 1204 bis 15?8OC, zu Synthesegas um, das Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoff sowie geringe Mengen anderer Gase und festen Kohlenstoff enthält.
Die relativen Mengen an öl, Wasser und Sauerstoff werden sorgfältig einreguliert, um praktisch den gesamten Kohlenstoffgehalt des öligen Kohlenwasserstoffs in Kohlenmonoxid umzuwandeln und eine autogene Temperatur in der Umwandlungszone im Bereich von 982 bis 1760°C, vorzugsweise von 1204 bis 15380C, aufrechtzuerhalten. Geringe Mengen an freiem Kohlenstoff, beispielsweise 1 - 5% des Kohlenstoffs im ölbeschiekungsstrom aus Leitung 7, finden sich im Produktgas, desgleichen geringe Mengen an Kohlendioxid, beispielsweise 5 bis 7 Mol-£ des Produktgases (Trockenbasis). Gewöhnlich werden 90 bis 92% des Kohlenstoffs in dem Kohlenwasserstoffbesohiekungsstrom unmittelbar in Kohlenmonoxid umgewandelt. Wenigstens ein Teil des la Produktgas auftretenden Kohlendioxids wird durch die Wassergasumwandlung (water gas shift reaction) erzeugt. Zm Produktgasstrom ist gewöhnlich außerdem noch eine geringe Menge Methan, beispielsweise 0,2 bis 0,5 Mol-£ (Trockenbasis), anwesend. Je nach der Reinheit des eingesetzten Sauerstoffs können auch etwas Stickstoff und Argon im Produktgas enthalten sein.
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Asche, die Ip öligen Kohlenwasserstoff enthalten ist, beispieleweise bei der Umwandlung eines schweren Rückstands in Synthesegas in Freiheit gesetzte Asche, wird vom unteren Teil der Umwandlungszone 9 in geschmolzener Form oder als Schlaoke abgezogen und in der Schlackenkamner 23* die von der Überführungsleitung 21 abgeht, zur Ansammlung gebracht. Geschmolzen· Asche aus Leitung 21 tropft in einen Wasservorrat 24, der in der Schlackenkammer 2? gehalten wird, wodurch ein schnelles Kühlen der heißen, geschmolzenen Asche aus dem Generator unter Bildung fester, körniger Teilchen erzielt wird. Je nach Bedarf wird in die Schlackenkammer 23 durch Pumpe 25 über ein Regelventil 26 und durch Leitung 27 Vaeser eingebracht, zweckmäßig gesteuert durch einen FlUaslgkeitsspiegelregler 28. Ansammlungen an festem Material, beispielsweise Kohlenstoff aus dem Gas-Strom, Krusten, sowie verfestigte Schlacke oder Asche aus dem 01, können von Zeit zu Zeit aus dem untersten Teil der Schlackenkammer 23 durch Leitung 29» gesteuert durch Ventil 30, abgezogen werden.
Die helssen Produktgase, die den Gasgenerator durch Leitung 21 verlassen und praktisch frei von Asche oder Schlacke aus dem Öl sind, Jedoch noch mitgerissene Kohlenstofftellohen enthalten, werden durch einen Abwärmeboller 32, in dem der Gasstrom auf eine Temperatur oberhalb seines Taupunkts^ beispielsweise im Bereich von 232 bis 3l6°C, gekühlt wird, aufwErtsgeleitet, wobei Dampf von hohem Druck erzeugt wird, der aus der Dampftrommel 3> Über Leitung 34 zur Verwendung in dem Verfahren abgegeben wird. Wasser für den Abwärmeboiler wird je nach Bedarf aus Leitung 33 über Pumpe 37 und Absetztronmel (mud drum) J56 zugeführt.
Das gekühlte Produkt aus dem Abwärmeboiler 32 wird durch die
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g .,
Uberführungsleitung 38 in eine öas/Flüssigteeits-Kontaktierungsapparatur 39 geleitet, in die aus Leitung 41 durch Einspritsdüsen 42 aus einem welter unten beschriebenen Vorrat Wasser eingespritzt wird. In der Kontaktierungsapparatur 39 wird ein inniger Kontakt zwischen dem Produktgas a*ua Leitung 38 um! deai Waifßßr aus Leitung 41 bewirkt» weshalb zweckmHßigertfeiee e£n© ¥eRturi-KontÄktierungsapparatur verwendet wird, in der der Gasstrom beschleunigt und das Wasser an der Yeut,ur:i.«E>ihlö aws feiner Änsahl vcn Düsen 42, von denen sw&i In I4Ig. S seheniatigßh dargestellt sind, in den bosahiemiigt-cn fiawstrora elngeupritst v/lrdj derartige Kontakt-iej,'iSRgHappai'£?iv\i'6ii oind bekannt.
Das erhaltene uomimh aus Gas und Wassör, das in der Kontaktiorungis£\.riiMr?jifv,r 39 gebildet wird, wird in dem Abscheider 43 gxvIeiUjt, ί,η öööi das geldEiIfce, gereinigte Frodukfcgfts wd dits den &ue dfem Irodwktgas entfernten stoff enthaltCiiidfi V/assfir voneinander getrennt werden. Der Abscheider 4j- iefc Rweölanilßigerweise ein Gefäß vom Cyelon-Typus, aus dijfioyü obtren Teii das gereinigte Gas zentral axial in -..: u/ig *'.Λ ebgesogen wird. Frlsehes Wasser, kmilfligeri-Cii' ti Kcn^ciKiRt ans dem Verfahren, wird dem Afo scheider 43 tfu1 'i v.. 1' ung 46 mittels P^mp© 47, zweckmäßig durch ein auf einjix KJ Ussigkeitespiegel Regler 49 ansprechendes Vent?» !<b g !iittuert, zugeführt. Wasserhaltiger Kohlenstoff, dor- aus de«) Produkfcgasstroro abgeschieden ist, sammeit si^a iw aniyreo Teil der; Abscheiders 43 an. Eine Aiifscalfkorning --us Kohlenstoff in V/asser wird aus dcan Abschnitt 43 öu»Jh Leitung 51 sbgesogon. Ein Tteil dieser Aufschlitoiniuns w2r^ »lurch Pumpe 52 über Leitung 4ϊ und Einspritzdüse 42 zurltokge-ftthrt. Eer Best dei> Kohlenstoff/ Wasser- Auf sch! 'Imrnung »;ir-3 clurah Leitung 53 In eine Kohlenstoff-WiedergewinmrogoXage 54 geleitetr aweckmKSigerweise
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mit einer Geschwindigkeit, die durch einen Fließgeschwindigkeitsregler 55 und ein Regelventil 56 bestimmt wird. Gewünschtenfalls kann Kohlenstoff enthaltendes Wasser durch Pumpe 57 und Leitung 58 in Leitung 7 als ein Teil oder die Gesamtmenge des für die aus Ol und V/asser bestehende Beschickung des Gasgenerators 9 erforderlichen Wassers geleitet werden, wobei der Rest der Kohlenstoff/Wasser-Aufschlämmung, falls ein solcher Rest anfällt, in die Kohl enstoffgewinnungsanlage 54 geleitet wird.
KohlenstoffWiedergewinnungsanlagen, die sich zur Verbindung mit dem erfindungsgemäßen Verfahren eignen, sind bekannt und im einzelnen in den ÜSA-Patentsohriften 2 999 741 und 2 929 906 beschrieben, öl für di@ K®hlenst®ffwiedergewinhungsanlage, zweckmä01gerw@is@ ein Teil ©der die Gesamtmenge des Öls,' das als Besehl©kung für den Symithesegasgenerator benötigt· wird, wird d@r Kohlenstoffwied©rg@winnungsanlage durch Leitung 59 zugeführt·. In der Kohl@nstoffwiederg@winnungsanlag© wird der Kohlenstoff aus eier wässrigen Aufschlämmung 00«r Dispersion in den Sligen Kohlenwasserstoff überführt, wobei ein© Kohlenstoff/Öl-Aufsehlämmung gebildet wird. Die Aufschlämmung aus öl und Kohlenstoff wird aus der Kohlenstoffwied©rgev/innungsanlag@ durch Leitung 61 abgezogen, aus der sie durch Leitung 62 zur Verwendung als Heizöl entfernt ©der dur@h Pump© 63 und Leitung 64 in Leitung 7 geleitc-fc werden kann,, w© si© als ©in Teil oder die Gesamtmenge des für die Synth@3@gas@r£@ugtmg erf@rderlieh@n Öls verwendet w@rd@n kann.
OeiclErtes Wasser "wird aus der Kohi@n$toffwledex%ewinnungsaniag« 51^- durch Leitimg 66 abgezogen, von der afas es durch
Pumps 67 und Leitung 68 in d©n Abscheider 43 zurUokgeführt durch Pumpe 69 in Leitung 58 und Leitung 7 Als Teil
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BAtORlGINAL
, oder die Gesamtmenge' des für die Herstellung der Beschickung für den Synthesegasgenerator erforderlichen Wassers geleitet werden kann.
Reines Produktgas aus dem Synthesegasgenerator« das aus den Abscheider 43 durch Leitung 44 abgezogen wurde, wird durch j Wärmeaustauscher 70 in einen Wassergaskonverter (shift oonverter) 71 geleitet, der einen geeigneten Katalysator, beispielsweise mit 5 bis 15 Qew.-# Chromoxid als Promotor versetztes Eisenoxid, enthält. Der Wärmeaustauscher 70 . ist ein indirekter Gas/Oas-Austauscher. Die Umsetzungen, die im Konverter 71 ablaufen, sind im Gesamtergebnis
exothern. Der Konverter 71 arbeitet bei Temperaturen im Bereich von 288 bis 538°C, vorzugsweise bei Auslafitemperaturen im Bereioh von 343 bis 399°C, und bei praktisch des» gleichen Druck wie der Gasgenerator 9 und der Abwärmeboiler 32. Das der Wassergasumwandlung unterzogene Synthesegas, das im wesentlichen aus Kohlendloxid und Wasserstoff besteht, wird aus dem Konverter 71 über Leitung 72 heraus- und durch Wärmeaustauscher 70 In das Reinigungssystem 73 . eingeleitet. Wärmeaustauscher 70 dient zum Vorheizen des Gases aus dem Abscheider 43 auf die für die Wassergasumwandlung gewünschte Temperatur. Zm Reinigungssystem 73 } werden Wasser und Kohlendioxid sowie gegebenenfalls anwesen- : der Schwefelwasserstoff aus dem der Wassergasumwandlung unterzogenen Gasstrom entfernt. Als Verfahrensprodukt wird Wasserstoff durch Leitung 74 gewonnen.
Für die Wassergasumwandlung : (shift conversion) sind eine Reihe von Katalysatoren Im Handel erhältlich. Beispiele sind Oxide und Sulfide von Eisen, Nickel, Kobalt, Molybdän, Zink, Kupfer und Chrom, die in verschiedenen Katalysatoren verwendet werden, von denen einige auch verschiedene Kombinati©-
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nen der genannten Materialien darstellen, Bevorzugte Katalysatoren sind solche» die Eisenoxid oder Elsensulfid als Hauptkomponente neben geringeren Mengen der Oxide und Sulfide von Nickel, Zink und Chrom enthalten.
PUr die Herstellung von Wasserstoff oder Gemischen aus Waeserstoff und Stickstoff, die sich fUr die Synthese von Ammoniak eignen, wird das Froduktgac der partiellen Oxidation gekühlt., von Kohlenftt&ff befreitf der WasßergaBUfnwand= lung unterzogen und durch Entfernung von Kohlendioxid, Wasserdampf, Kohlenwasserstoffen., Argon,usw. s&u reinem Wasserstoff oder einem Geraissü av.ü Wasserstoff und Stick-= stoff, das praktisch Tr-Qt von andc*ri:-n Bestandteilen ist, gereinigt. In der Wasser&bsiimwimdlung wird öaa vcra Synthesegasgenerator im Gemisch mit= Y/aKSfUHißnipf über einen Katalysator geleitet s um eine Umwandlung üir'sshen dem Kohlenmonoxid und Wasserdampf unter Bildung von V'&fssrsteff und KohJendiexid zu erzielen.
PUr die Aßintniaksynthese wird dsm 3tiN>ai aus gereinigtem Wasserctüff g ιj/fihiil loh re inter Sti^kr-toff r dar durch Lyftverflüssigung ui?.u -x*tl-:t-^fi.zl<-^? -j; «ίhauen
Ein Verfahren sur Enti'tirnimg der Hauj,t-niwnge der in geringeren Mengen Vi-rhaudtnim *■άϊΛ^ιναΐΏί.^ν.ί^-,.ΐ v-'h Wasserstoff, dem die Entfernung von Fc;j «ml:'c«:'. 1 υΛό. Vi>v?ei.r foJgt, beruht auf dem Waschen dos Wiitiff.^-il-C'fr<äJ-rorm.i.v nr.f ui^'rtiöoh reinem nUfi&igen Stickstoff. Liefer p^cJ.ti sch vulim. ülU-^stoff kaim in der Sauerstorfan'.pp m.rgrsafceil; ^-•«■•-''«n. E„n Tail de3 flüssigen Stickstoffs u?rt.· In άαη Wasi^rs' »ff hinein verdampft^ um das für ·!;,·* tw -} ^ksyiit.heoii ntitwordlge Stiokstoff/Wasserstoff-OemisoL h r? inte len. Zugleich wurden hiJhcrsiedendf. Besvai»-i*;«f λλ- , l-«:?.si.-i.e;-3*feisc Ai'g.nj, Methan und Kohlenwoncxid,
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BAB ORIGINAL
kondensiert und m.U; dem nlonf-verdampf ten Anteil der aus flüssigem Stickstoff bestehenden Waschflüssigkeit abgesogen. Das Waschen des W&sserofcoff stresses mit flüssigem Stickstoff führt zu einem Gemisch aus Stickstoff und Wasserstoff, das praktisch fr.J von änderen Oasen und besondere vorteilhaft für die Ammonal■:vynthf--np ist. Paa Waschen mit Stickstoff ist besonders ;sur Verwendung hai der* Herstellung von AmmonislroynthftiHigfiH duroh partielle Oxidation von Kohlen» Wasserstoffen geeJ
Die Verfshrentistufcn der WeosergafnwnfßiidSitngf der ming vt»η dan ia gcringrrc» Mengen anwfeinden gen und der Amwmi. aksytii-hf-ec* können eHnitlich bei praktisch dem glelohen erhöhten I^niol* fluz-xibgeführt tiertlen, abgesehen von dei* unvenneiilf ichrn Di-uokRbfaJ 1 ©n beim IJiuxthlaufen der verschiedenen Stuft-!*, liti lUc-ses« VerfalircJi kann sieh eine weitere G&skonipreenirii erUb-i'igen.
In Fig. 2 ist ein Hisohbrfi:iri<jr4, der sich für die Verwendung als Brenner 8 g«rmfß rig. 1 sur DurchfUhmine des erfindungsgenrötßen Verfalir'fenR ^'.-fnet, im βΐπίϊοϊηοη d&rgest-ellt. Dieser Drennex· tunfaßt einen zylindrischen Si.-*hJmantel 75» der auf einer Seite mit einwii ^J^nnch ?6 und auf der andören Seite mit einer wasaoi'gokl'uj'.ten Rpitze 77 vwi-ufshen lot. Ein Honfcege» flansoh 78 xwiaoh«n üa%i beiden Enden den Zylindermantels erlaubt die Befrei iß*Ji(; d-sn Bremisi'ti w dein Gefäß l6 von Pig. 1. Zwischen de» Fianaehfn 76 *.mu 78 stellt «in mit Plansch versehener Vorstoß 79 einen EinloÖ für die Reaktionsteilnehmer in ('cm SfcahltnantsJ 7f> dar.
Ein« zweite röhrenfözißige Leitung 80 i.nt iruicrhalb der Mantelleitung 75 vorgesehen und von dieser durch Abstandshalter 8l in gleicher Entfernung gehalten, se daß wischen den beiden
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Höhren ein gleichmäßiger ringförmiger Durchlaß 82 gebildet wird, Das innere Rohr 80 bsaitsi; auf einer Seite einen Flansch 8j5 und an der anderen Seite eine .Spitze Bh mit einer axialen Auslaßt* ff'mmg oder Ai^IaMHs-S 85. Zulanhen dsn bsiden Enden, der inneren Röh.2·« 80 niehfe ein Montage» fäansoh 86 mit dem Flansch ?6 des äußeren Rohres 75 in Berührung, um die beiden Leitungen aneinander ssu befestigen. gv/eckmilSig beträgt der Querschnitt der ÄuslaßiSffnung 85 @in Viertel bis die MIfte des lichten ^utirschnittes von Leitung 80, Bar Spltzenabsehnitt 84 von Leitung 80 verjüngt sich such außen, unter» Bildung eines praktisch gleieh»äSl° gen Durchgänge oder äußeren Auslase@e SB zwiaohen der Außenfläche von Spltsse 84 und Innenfläche von Spitae 77 2«ω Ausatröinenlaaaen der gasföräigen Reaktioaat^ilnehraer aus dem ringförmigen Duz*chlaS 82. Die Leitungen 75 und 80, die die Hauptbestandteil© des Brenners darstellen, bilden zusammen mit der Heaktionskammer l& eine gemeinsame Achse, mn ©in schnelles, glelehsnäOiges Vermisohen der Röaktionetell- und €isie gleicömädige Umwandlung innerhalb der Reakr zu. gewährleisten.
Bronnersspitse 77 enthält einen Durshgas^g 9Ö, der die liußsro Auslauffiiung 88 aum Kühlen des* B^ennerspltze umgibt. In ü&tä Durchgang 90 wird durch Leitung A4, die duiOh Durchlaß 90 liia die Bx'eiinerspltze hsFunsgeführt wird, Ktlhlwwaseer gelassen und düreh Lsltung 15 wieder abgezogen*
im .Betrieb wird ein Oemiach aus flüssig«*» Kohlenwas3ers1;off aus Leittjtng 5 min Wasser aus Leitung II durch das Innere von Leitung 80 zur Spitze 84 geführt und durch den Auslaß 85 in die lftnwandlungszön$2 I6 ausströmen gelassen. Zugleich wird Sauerstoff aus Leitung 10 durch den Einlaß 79 vtnü den ringförmigen Durchlaß 82 geleitet und durch den ringförmigen
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Auslaß 88 !ii.lt gegenüber der Oeac^iwindigkeifc des durch den Auslaß 85 sfcr&nenden i7ass93?/öi«-G;ö!alEüh©ß hoher Ge» ßehwindlgiceit ausströmen gelassen» Der gegen den axial an Strom geneigt© ringfiimilge Strem der gasförmigen Reaktiönsteilnelunei' aus dem Auslaß 88 trifft auf den Aaus Auslaß 85 strömenden Flüssigkeitsstrom mit honev Geschwindigkeit, so daß Wasser und flüssiger Kohlenwasserstoff in Sauerstoff innig dispensiert werden und praktisoh am Äuslaßpmikt der Reaktionststlnahrne:? aus d^m Brenner in dl© Reaktiönskamraer 16 ein hom@gen©s Umwesidlungsg-aaii^Qh biiö©n. Das Gemisch der Heaktionsttaiin&Jmiex' reagiert -s-oföi't bai d®r Temperatur der tfemasidlimg3'2i:ffiö v^-n 98S bis ii ö49öG u von 00 viel "WHrats., daä in -J^r uianiaiidluvigeg&nfe eine Temperatur iin Bereiöh vt-a 982 biu iö49wu wird»
Der konviergiörendö RiiägsfetMi? "iiai ^aVs^ratoff v^ird vorsugswelse mit verhMlfenismüßig hahöi- ilesuto/'imSigkoItj, beispielsweise mit einer &ssuhwlndi&k9lt übes· 'öi;;a, oül^O m/säe öiid svigekinäSig rait sines* ikisehwlndlgksife im B»r<eieh von 60 bis 122 ra/seCi &jciäi in dia U&wanaiimga^iie l8 ausströmen gelasssn. Bas fesnlssh aus öl und Wasser, das den« Brenner duröh Leitung ? zugeführt v/irJ, wird z&nti'al und axial in d©n konvergi©rend«iti Sauerat&ffstn-sn hinsin aw&^tröae» g#lass©i?.. Bas liisajKffiönflisSsii dsr bsldsn Str-?iiaa hat «li« Bildung eines innigen O«iaiseh«s voe Sauerstoff mid hsshdispersen Wasser- und flüssigen KoMsnwassfersfcofftröpfüh'Ssi £ur Felge. Die Geschwindigkeit d^,s Waßser/ÖI"Str&;n-ä3 -s^a Auslasspunkt in den Sauerstoff strut» liegt yorsjugsweisvj ira Bereich von 1,5 bis 12,2 itj/s@e. Der v©rhMltoisniii0ig grelle Geschwindigkeitsunterschied zwlsuh&n dom Sauerstöfi'sts'ciH und dem Wasser/Kohlenwassersfcoff-Strc··» bev?ii?kt ©iu HööhstusaS an gerstSubung der Flüssigkeiten.
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BAD
Beispiele
Reaktor mit ainoni JiiuvnvftJMinsoii iron 0,($?'*; n/
Bößchial.isiigtö«»i!ilm>tii acnii^ <ic>r Sr-iu.'■■«.*<Qff dir J mit eiitti· Terrtiuratua'- von 52^ ts*i ^m«4"ί,.nr-t. Ρίο im \ήeilerßößebfH@ii Ki-fftfbrilßFfü wurden inil- ilf.if« c5t4ff i'^i^i'ihiti« Datenvei ai%i?i tuiig ßufgrurui VwU Π »rii«h»daV«if ν im Yt*r;.-st>-}i*iive x%f al iron g». »ί ο mi *»n.
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Druck, atu 21 k2 84 168
Temperatur, °C 1466 1500 ll60
Verweilzeit, Söo. 1,37 *-ί -■' / " 4, IJi
Sauerstoff, nrVsfcß öl, kg/Std. Wasser, kg/Std. VeHiältnis V/asser/ü]|P kg/kg Verhältnis Sauereftof/f
123,2 aö3,2 237.3 363,5
2SS, 9 P.01,0 301,5 491,5
^8,2 50£,0 74,5 122,8
C,25 0,25 0,25 0,25
0,8.59 O*8i4 0,796 0,733
ProäulctionsgeschwiR^lglfc-ii-en
Trockengas, Μολ/οί 5, Kohlenstoff in Oe;;.-^ c«r
ijh.-52 8«-» 04 137,17 2,0 2.„0 2,Ü
Zusaramsnsetsua
^f; Prvd-iS^it
Dampf
Wasserstoff Kohi enmonoxid Kohlendioxid Stickstoff Methan
HpS
Oarbokiyltjul f X 5 39*"2
- λ: ϊ"!
OC.
''26
·. 66
29?. 8
4,92
43.,36
50,56
2.37
0,26
0,23
0,28
0,02
c-71,6
41,63,
0I26
1,74
h\ 02 258,7
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Claims (11)

a t e η fc a α s ρ χ1 ü ο h
1. Verfahr&n zur Erzeugung von Kohieiranonoxid und Wassersfeox'f durch unmittelbare partielle Oxidation von flüssigen Kohisnwass&r^oi/arij, dadurch geirennseiehnet, daß man die Kohlenwasserstoffe im Gemisch mit Wasser in flüssiger Ffcase in einer klenge« die sui? Erzeugung praktisch des gesamten für dls Umwandlung erforderlichen Wasserdampf es ausreicht, in ein© aieht sit FU13.kö*rpem versehene Umwaßdliinggt^mia einführt, wobei man ein sausrstoffhaltigee Q&a in solchen Mengen sumiseht, d.aJ äinö praktisch vollständige ünr«?&ndlung des Kohlenwasserstoffs in Kohlenoxide und Wasserstoff erzielt t>md uie Temperatur autogen im Bereioh von 982 bis 176o°C gehalten wird.
2. Verfahren gömS0 Anspruch I, datiisi^h gekennauiohnet, daß man die Urav/andiung bei eintm Bfiusk i>» Bsreicii von 7 bis aio atü durchfahrt.
J« Verfahren gemäö Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch aus Wasser aad flüssigem Kohlenwasserstoff @in& Wasser-in-öl-Brauision 1st.
4· Verfahren gemäß einem der irorh©rg®henden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man <«ias? Gemisch a:as flusslg«e> Kohlenwasserstoff und Wasser auf eine Temperatur unterhalb der Vardampfungstemperatur von Wasser bei dem in der Uftwandiungszone herrsehenden Druck vorheizt, bevor man das Gemisch In dl« Usnwandlungesonev einleitet.
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IAt ONQtNAL
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5. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umwandlung bei einem Druck in dem Bereich von 42 bis YO atü durchführt.
6. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet« daß man die umwandlung bei einen Druck im Bereich von 84 bis 210 atü durchführt.
7. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche« dadurch gekennzeichnet» daß die Temperatur in der Unmandluiigszone im Bereich von 1204 bis 1558°C liegt.
8. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Anspruches dadurch gekennzeichnet, daß man das bei der* Umsetzung entstehende Gemisch aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff nach Entfernung freien Kohlenstoffs rait Dampf in eijses· Wassergasumwandlungszoms umsetzt« um daa Kohlenmonoxid unter gleichzeitiger Bildung von Wasserstoff xu Kohlendioxid umzusetzen; und den Wasserstoff miz den Auslaßgasen aotrennt.
9.Verfahren gemMÖ Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet* daß man dem gereinigten Wasserstroffstroai Stickstoff zusetzt und das Gemisch zur Herstellung von Anunoniak verwandet,
10. Verfahren gemäß Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet^ dafi man die AuslaSgase mit flüssigem Stickstoff wäse-.ifc und ein Gemisch aus Wasserstoff und Stickstoff sur Verwendung bei der Herstellung von Änmonlak abtresnnt»
11. Verfahren gemäfl einem der Ansprüche 8 bis lö, dadurch gekennzeichnet, daß man sämtll^ne Verfahreasietufen bei praktisch demselben erhöhten Druck ohne weitere Komprimierung durchführt.
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