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DE1915799B - Process for the preparation of 2 4.6 Tnhalogens 1 3 5 benzotnitriles - Google Patents

Process for the preparation of 2 4.6 Tnhalogens 1 3 5 benzotnitriles

Info

Publication number
DE1915799B
DE1915799B DE1915799B DE 1915799 B DE1915799 B DE 1915799B DE 1915799 B DE1915799 B DE 1915799B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
chlorine
mixture
preparation
benzotrinitrile
parts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Bimber Russell M Painesville Bluestone Henry University Heights Ohio Battershell Robert D (V St A )
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Diamond Shamrock Corp
Original Assignee
Diamond Shamrock Corp

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Description

Aus Tetrahedron, 1967, Bd. 23, S. 1845 bis 1855, werden 3 Teile Chlor je Minute eingeleitet. Das erist es bekannt, lAS-Tricyan^Ao-trichlor- bzw. haltene Gasgemisch wird durch ein Katalysatorbett -2,4,6-trifluorbenzol entweder aus dem Trioxim des aus 190 Teilen eines Aktivkohlekatalysators geleitet, l,3,5-Triformyl-2,4,6-trichlorbenzols durch Wasser- das bei 350 bis 36O°C gehalten wird. Der Aktivkohleabspaltung oder durch Oxydation des 1,3,5-Tris- 5 katalysator enthält 27% Bariumchlorid als Verdün-(acetoxymethyl)-2,4(6-trichlorbenzols mit Kaliumper- nungsmittel. An die Reaktionszone schließt sich ein manganat zur Trichlortrimesinsäure und weitere Um· Kondensator an, der bei einem Druck von 317 bis setzung dieser Säure in das Amid und schließlich in 406 Torr gehalten wird. Die sich im Kondensator das Nitril herzustellen. Das l,3,5-Tricyan-2,4,6-tri- abscheidenden farblosen Kristalle werden aus Chlorofluorbenzol erhält man aus dem l^^-Tricyan^Ao-tri- io form umkristallisiert. Es werden 168,4 Teile reines chlorbenzol nach der yon K. Wallenfels und 2,4,6-Trichlor-l,3>5-benzonitril vom F. 328 bis 33O0C W. D r a b e r in Chem. Ber., Bd. 90, S. 2819 (1957), sowie 57 Teile eines Gemisches nahezu gleicher Teile beschriebenen Methode des Halogenaustäusches an nicht umgesetzten i,3,5-Benzotrinitrils und 2,4,6-Triaktiviertem Kaliumfluorid. Hierbei sublimiert man chlor-l,3,5-benzotrinitrils erhalten,
unter vermindertem Druck das 1,3,5-Tricyan 2,4,6-tri- 15 .
chlorbenzol durch eine auf 30O0C erhitzte Schicht aus B e 1 s ρ 1 e 1 2
Kaliumfluorid. Im ersten Durchgang ist das Produkt Eine Aufschlämmung von 25,7 g Trichlortrimesonur partiell fluoriert; erst beim zweiten Durchsatz nitril und 8,7 g wasserfreiem Kaliumfluorid in 100 ml wird ein Produkt mit dem theoretischen Fluorgehalt Dimethylformamid wird 4 Stunden bei 8O0C kräftig erhalten. 20 gerührt, anschließend auf Raumtemperatur abgekühlt
From Tetrahedron, 1967, Vol. 23, pp. 1845 to 1855, 3 parts of chlorine are introduced per minute. It is known that LAS-Tricyan ^ Ao-trichlor or retained gas mixture is passed through a catalyst bed -2,4,6-trifluorobenzene either from the trioxime of 190 parts of an activated carbon catalyst, 1,3,5-triformyl-2 , 4,6-trichlorobenzene by water which is kept at 350 to 360 ° C. The elimination of activated carbon or by oxidation of the 1,3,5-tris-5 catalyst contains 27% barium chloride as diluent (acetoxymethyl) -2,4 ( 6-trichlorobenzene with potassium pest To · the condenser, which is kept at a pressure of 317 until this acid is converted into the amide and finally at 406 Torr, which in the condenser produces the nitrile. The 1,3,5-tricyan-2,4,6-tri - Separating colorless crystals are obtained from chlorofluorobenzene from the 1 ^^ - tricyan ^ ao-tri-io form. 168.4 parts of pure chlorobenzene according to the von K. Wallenfels and 2,4,6-trichloro-1, method 3> 5-benzonitrile a mixture of nearly equal parts as described by F. 328 to 33O 0 C W. D Raber in Chem. Ber., Vol. 90, p 2819 (1957) and 57 parts of Halogenaustäusches of unreacted i , 3,5-benzotrinitrile and 2,4,6-tri-activated potassium fluoride, whereby chlorine-1,3,5-ben is sublimed get zotrinitrils,
under reduced pressure the 1,3,5-tricyan 2,4,6-tri- 15.
chlorobenzene through a layer of B e 1 s ρ 1 e 1 2 heated to 30O 0 C
Potassium fluoride. In the first pass, the product, a slurry of 25.7 g of trichlorotrimesonur, is partially fluorinated; nitrile only at the second rate, and 8.7 g of anhydrous potassium fluoride in 100 ml of a product with the theoretical fluorine content is obtained of dimethylformamide for 4 hours at 8O 0 C vigorously. Stirred 20, then cooled to room temperature

Dieses bekannte Verfahren ist wegen der nur auf und mit 3 Volumteilen Wasser verdünnt. Die erhalteneThis known method is diluted because of the only 3 parts by volume of water. The received

umständlichem Wege zugänglichen Ausgangsverbin- Fällung wird abfiltriert und getrocknet. AusbeuteThe starting compound, which is difficult to access, is filtered off and dried. yield

düngen technisch unvorteilhaft, denn das 1,3,5-Tri- 9,6 g Rohprodukt, das aus etwa 31% Trichlortri-fertilize technically disadvantageous, because the 1,3,5-tri- 9.6 g crude product, which consists of about 31% Trichlorotri-

formyl-2,4,6-trichlorbenzol mußte z. B. durch Ver- mesonitril, 54% 2,4-Dichlor-6-fluormesonitril undformyl-2,4,6-trichlorobenzene had to z. B. by means of mesonitrile, 54% 2,4-dichloro-6-fluoromesonitrile and

seifen von NonachJormesitylen mit konzentrierter 35 15% 2-Chlor-4,6-difluortrimesomtril besteht. DasSoaps of nonachjormesitylene with concentrated 35 15% 2-chloro-4,6-difluorotrimesomtril. The

Schwefelsäure bei Temperaturen von 125 bis 1300C 2,4-Dichlor-6-fluormesonitril wird durch Gaschroma-Sulfuric acid at temperatures from 125 to 130 0 C 2,4-dichloro-6-fluoromesonitrile is by gas chromatography

hergestellt werden. Auch der Austausch des Chlors tographie abgetrennt. Ausbeute 2,5 g vom F. 254 bisgetting produced. Also the exchange of the chlorine tography separated. Yield 2.5 g of mp 254 bis

gegen Fluor ist umständlich. 256°C.against fluorine is cumbersome. 256 ° C.

Es wurde nun gefunden, daß man 2,4,6-Trihalogen- ρ ρ. ρ>, .,49 03")It has now been found that 2,4,6-trihalogen ρ ρ. ρ>,., 49 03 ")

1,3,5-benzotrinitrile der allgemeinen Formel 30 ' 2 3 ^ '1,3,5-benzotrinitrile of the general formula 30 ' 2 3 ^'

Berechnet ...Cl 29,5, F 7,9;Calculated ... Cl 29.5, F 7.9;

CN gefunden ... Cl 29,7, F 8,4. CN found ... Cl 29.7, F 8.4.

Y /\ γ Beispiel 3 Y / \ γ example 3

—I ii~
J j! 35 Ein Gemisch aus 38,4 g Trichlortrimesonitril und
—I ii ~
J j! 35 A mixture of 38.4 g of trichlorotrimesonitrile and

NC l\/ Ci>i 34,8 g Kaliumfluorid wird in 180 g Dimethylsulfon NC l \ / Ci> i 34.8 g of potassium fluoride is in 180 g of dimethyl sulfone

eingetragen, das auf 13O0C erhitzt wird. Das Gemischentered, which is heated to 13O 0 C. The mixture

χ wird 2 Stunden bei dieser Temperatur gerührt undχ is stirred for 2 hours at this temperature and

anschließend mit Wasser verdünnt. Die erhaltenethen diluted with water. The received

in der X ein Fluor-, Chlor-, Brom- oder Jodatom 40 Fällung wird abfiltriert und getrocknet. Das Rohbedeutet, dadurch in vorteilhafter Weise herstellen produkt wird bei einer Temperatur von 280 bis 300° C kann, daß man 1,3,5-Benzotrinitril in der Gasphase destilliert. Es werden 7,5 g Destillat erhalten. Das in Gegenwart von gegebenenfalls mit Bariumchlorid Destillat wird mit Heptan extrahiert. Hierbei werden imprägnierter Aktivkohle bei Temperaturen von 275 5 g Trifluortrimesonitril als feine Nadeln vom F. 145 bis 5000C mit Chlor chloriert und das erhaltene 45 "
2,4,6-Trichlor-l,3,5-benzotrinitril in einem Molverhältnis von 1:1 bis 1:3 gegebenenfalls in einem
aprotischen Lösungsmittel mit einem Alkalimetallfluorid, -bromid oder -jodid umsetzt.
in which X is a fluorine, chlorine, bromine or iodine atom 40 precipitation is filtered off and dried. The crude meaning, thereby producing in an advantageous manner product is at a temperature of 280 to 300 ° C, that 1,3,5-benzotrinitrile is distilled in the gas phase. 7.5 g of distillate are obtained. The distillate, optionally with barium chloride, is extracted with heptane. Here, impregnated activated carbon is chlorinated at temperatures of 275 5 g of trifluorotrimesonitrile as fine needles from 145 to 500 ° C. with chlorine and the 45 "
2,4,6-Trichloro-1,3,5-benzotrinitrile in a molar ratio of 1: 1 to 1: 3, optionally in one
aprotic solvent reacts with an alkali metal fluoride, bromide or iodide.

Die Umsetzung des Trichlorbenzotrinitrils mit dem 50
Alkalimetallfluorid, -bromid oder -jodid kann bei
Raumtemperatur oder höher durchgeführt werden. Eine Aufschlämmung von 25,7 g Trichlortrimeso-
The implementation of trichlorobenzotrinitrile with the 50
Alkali metal fluoride, bromide or iodide can be used in
Room temperature or higher. A slurry of 25.7 g of trichlorotrimeso-

Beispiele für aprotische Lösungsmittel sind Aceton, nitril und 22,5 g Natriumiodid in 250 ml Aceton wird Dimethylformamid, N-Methylpyrrolidon, Dimethyl- 6 Stunden bei 250C gerührt und anschließend mit 3 Vosulfoxid, Dimethylsulfon oder SuUolan. Die Zahl der 55 lumteilen Wasser verdünnt. Die erhaltene Fällung in das Endprodukt eingeführten Halogensubstituenten wird abfiltriert und getrocknet. Ausbeute 16,4 g. Das hängt vom Molverhältnis des Alkalimetallhalogenide Produkt besteht aus etwa 14% Trichlortrimesonitril, zum Trichlortricyanbenzol, der Reaktionszeit und 84% 2,4-Dichlor-6-jodtrimesonitril und 2% 2-Chlorder Reaktionstemperatur sowie in einigen Fällen 4,6-dijodtrimesonitril. Nach Reinigung durch Sublivom Lösungsmittel und der Rührgeschwindigkeit ab. 60 mation werden 8 g 2,4-Dichlor-6-jodtrimesonitril vomExamples of aprotic solvents are acetone, nitrile and 22.5 g of sodium iodide in 250 ml of acetone, dimethylformamide, N-methylpyrrolidone, dimethyl stirred for 6 hours at 25 0 C and then treated with 3 Vosulfoxid, dimethyl or SuUolan. The number of 55 lumar parts of water is diluted. The resulting precipitate introduced into the end product is filtered off and dried. Yield 16.4g. That depends on the molar ratio of the alkali metal halide product consists of about 14% trichlorotrimesonitrile to trichlorotricyanobenzene, the reaction time and 84% 2,4-dichloro-6-iodotrimesonitrile and 2% 2-chloro the reaction temperature and in some cases 4,6-diiodotrimesonitrile. After cleaning by sublivom the solvent and the stirring speed. 60 ma tion are 8 g of 2,4-dichloro-6-iodotrimesonitrile from

Die Beispiele erläutern die Erfindung. Teile beziehen p. 316 bis 317"C erhalten. Die gaschromatographische sich auf das Gewicht, sofern nichts anderes angegeben Analyse zeigt, daß das Produkt durch eine geringe ist. Menge Ausgangsmaterial und Dijodverbindung ver-The examples illustrate the invention. Get parts p. 316 to 317 "C. The gas chromatographic based on weight, unless otherwise indicated analysis shows that the product by a low is. Amount of starting material and diiodine compound

B e i s ρ i e 1 1 6$ unreinigt ist.If ρ ie 1 1 6 $ is uncleaned.

230 Teile rohes 1,3,5-Benzotrinitril vom F. 240 bis C9Cl2JN3 (347,93).
260°C werden in einen Verdampfer gegeben, der auf Berechnet ... J 36,5, Cl 20,2;
292 bis 3030C erhitzt wird. In diesen Verdampfer gefunden J 34,7, Cl 22,2.
230 parts of crude 1,3,5-benzotrinitrile of m.p. 240 to C 9 Cl 2 JN 3 (347.93).
260 ° C are placed in an evaporator, which is calculated on ... J 36.5, Cl 20.2;
292 to 303 0 C is heated. Found in this evaporator J 34.7, Cl 22.2.

bis 153°C erhalten.up to 153 ° C. 52,2,52.2, HH 0,0,0.0, NN 27,5;27.5; C8F3N3 (207,12).C 8 F 3 N 3 (207.12). 52,4,52.4, HH 0,2,0.2, NN 26,5.26.5. Berechnet ... CCalculated ... C Beiat spielgame 44th gefunden ... Cfound ... C

Beispiel 5Example 5

Ein Gemisch aus 15,4 g Trichlortrimesonitril und 36 g Natriumbromid in 75 ml N-Methylpyrrolidon wurde 3 Tage bei Raumtemperatur (etwa 25° C) gerührt. Danach wurde das Gemisch mit weiteren 37 g Natriumbromid versetzt und 18 Stunden bei 75° C gerührt. Das Gemisch wurde daraufhin auf Raumtemperatur gekühlt, mit 275 ml Eiswasser verdünnt und filtriert. Das Produkt wurde anschließend mit Wasser gewaschen und getrocknet. Nach dem Umkristallisieren aus 500 ml Acetonitril und weiterem Umkristallisieren aus Benzol erhielt man 10,2 g weiße Kristalle vom Schmelzpunkt 342 bis 344° C. Die gaschromatographische Analyse des Gemisches ergab die folgende Zusammensetzung: 5% Trichlortrimesonitril, 26°/o Bromdichlortrimesonitril, 47% Dibromchlortrimesonitril und 22% Tribromtrimesonitril. Die Umsetzung kann mit gleichem Erfolg auch in Sulfolan durchgeführt werden.A mixture of 15.4 g of trichlorotrimesonitrile and 36 g of sodium bromide in 75 ml of N-methylpyrrolidone was stirred for 3 days at room temperature (about 25 ° C). The mixture was then added with a further 37 g Sodium bromide was added and the mixture was stirred at 75 ° C. for 18 hours. The mixture was then brought to room temperature cooled, diluted with 275 ml of ice water and filtered. The product was then made with Water washed and dried. After recrystallization from 500 ml of acetonitrile and more Recrystallization from benzene gave 10.2 g of white crystals with a melting point of 342 to 344 ° C. The gas chromatographic Analysis of the mixture gave the following composition: 5% trichlorotrimesonitrile, 26% bromodichlorotrimesonitrile, 47% dibromochlorotrimesonitrile and 22% tribromotrimesonitrile. the Implementation can also be carried out in sulfolane with the same success.

Beispiel 6Example 6

Ein Gemisch aus 6,2 g 6-Jod-2,4-dichlortrimesonitril und 5,4 g Natriumjodid in 30 ml Aceton wurde unter Rühren 7,5 Stunden auf Rückflußtemperatur erhitzt, wonach gaschromatographisch gezeigt wurde, daß die Umsetzung fast vollständig abgelaufen war. Das Gemisch wurde mit 120 ml Wasser verdünnt und das Produkt durch Filtrieren gesammelt. Umkristalli-A mixture of 6.2 g of 6-iodo-2,4-dichlorotrimesonitrile and 5.4 g of sodium iodide in 30 ml of acetone were stirred and refluxed for 7.5 hours heated, after which it was shown by gas chromatography that the reaction was almost complete. The mixture was diluted with 120 ml of water and the product collected by filtration. Recrystalline

sieren aus Acetonitril ergab 3,9 g 6-Chlor-2,4-dijodtrimesonitril vom Schmelzpunkt 335 bis 345°C.Sizing from acetonitrile gave 3.9 g of 6-chloro-2,4-diiodotrimesonitrile from melting point 335 to 345 ° C.

C9ClJ2N3 (439,40).C 9 ClJ 2 N 3 (439.40).

Berechnet... C24,7, N9,6;
gefunden C 24,3, N 8,9.
Calculated ... C24.7, N9.6;
found C 24.3, N 8.9.

Die erfindungsgemäß herstellbaren 2,4,6-Trihalogen-1,3,5-benzotrinitrüe sind Biozide. . The 2,4,6-trihalo-1,3,5-benzotrinitrides which can be prepared according to the invention are biocides. .

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von 2,4,6-Trihalogen-1,3,5-benzotrinitrilen der allgemeinen FormelProcess for the preparation of 2,4,6-trihalo-1,3,5-benzotrinitriles the general formula CNCN in der X ein Fluor-, Chlor-, Brom- oder Jodatom bedeutet, dadurch gekennzeichnet, daß man 1,3,5-Benzotrinitril in der Gasphase in Gegenwart von gegebenenfalls mit Bariumchlorid imprägnierter Aktivkohle bei Temperaturen von 275 bis 500° C mit Chlor chloriert und gegebenenfalls das erhaltene 2,4,6-Trichlor-l,3,5-benzottinitril in einem Molverhältnis von 1:1 bis 1:3 in einem aprotischen Lösungsmittel mit einem Alkalimetallfluorid, -bromid oder -jodid umsetzt.in which X is a fluorine, chlorine, bromine or iodine atom means, characterized in that 1,3,5-benzotrinitrile in the gas phase in Presence of activated carbon, optionally impregnated with barium chloride, at temperatures of 275 to 500 ° C chlorinated with chlorine and optionally the 2,4,6-trichloro-1,3,5-benzotinitrile obtained in a molar ratio of 1: 1 to 1: 3 in an aprotic solvent with an alkali metal fluoride, -bromide or -iodide converts.

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