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DE19953048A1 - Process for the production of organophosphites - Google Patents

Process for the production of organophosphites

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Publication number
DE19953048A1
DE19953048A1 DE1999153048 DE19953048A DE19953048A1 DE 19953048 A1 DE19953048 A1 DE 19953048A1 DE 1999153048 DE1999153048 DE 1999153048 DE 19953048 A DE19953048 A DE 19953048A DE 19953048 A1 DE19953048 A1 DE 19953048A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
compound
radicals
alkyl radicals
aromatic
carry
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE1999153048
Other languages
German (de)
Inventor
Robert Baumann
Jakob Fischer
Tim Jungkamp
Dagmar Pasca Kunsmann-Keitel
Wolfgang Siegel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DE1999153048 priority Critical patent/DE19953048A1/en
Priority to AU11449/01A priority patent/AU1144901A/en
Priority to PCT/EP2000/010520 priority patent/WO2001032666A1/en
Publication of DE19953048A1 publication Critical patent/DE19953048A1/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
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    • C07F9/141Esters of phosphorous acids
    • C07F9/146Esters of phosphorous acids containing P-halide groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
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Abstract

The invention relates to a method for producing compounds of formula X(1-a) R<2>a P (OR<1>)2 (I) or X(2-a) R<2>a P (OR<1>) (II), wherein X: Cl, Br, J; R<1>: an organic radical; R<2>: an organic radical; and a: 0.1, characterised in that a) a compound (III) of formula PX(3-a)R<2>a is reacted with a compound (IV) of formula R<1>OH at temperatures of 10 to 200 DEG C, the molar ratio of the X radicals used to compound (IV) being 1:10 to 10:1, to obtain a mixture (V) containing compound (I) and compound (II), b) compounds (I) and (II) are separated from the mixture (V) and c) compound (I) or compound (II) is returned to step (a).

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel
The present invention relates to a process for the preparation of compounds of the formula

X(1-a) R2 a P (OR1)2 I
X (1-a) R 2 a P (OR 1 ) 2 I

oder
or

X(2-a) R2 a P (OR1) II
X (2-a) R 2 a P (OR 1 ) II

mit:
X: Cl, Br, J
R1: organischer Rest
R2: organischer Rest
a: 0,1
With:
X: Cl, Br, J
R 1 : organic residue
R 2 : organic residue
a: 0.1

Verfahren zur Herstellung von Organophosphiten durch Umsetzung von Phosphortrihalogeniden mit Alkoholen, beispielsweise substituierte oder unsubstituierte Phenole, sind allgemein be­ kannt.Process for the production of organophosphites by reaction of phosphorus trihalides with alcohols, for example substituted or unsubstituted phenols are generally be knows.

Dabei sind die Selektivitäten zu dem gewünschten Halogenorgano­ phosphit üblicherweise unbefriedigend.The selectivities for the desired halogen organo phosphite is usually unsatisfactory.

Zur Verbesserung der Selektivität beschreibt J. Prakt. Chem. 334 (1992) 333, die Reaktion in Gegenwart einer Base, wie Triethyl­ amin, durchzuführen. Nachteilig bei diesem Verfahren ist der An­ fall großer Mengen des Salzes aus der zugesetzten Base und dem eingesetzten Phosphortrihalogenid, die abgetrennt und entsorgt werden müssen.To improve the selectivity, J. Prakt. Chem. 334 (1992) 333, the reaction in the presence of a base such as triethyl amine to perform. The disadvantage of this method is the An large amounts of salt from the added base and the used phosphorus trihalide, which is separated and disposed of Need to become.

US 3,910,905 beschreibt die Herstellung von (1,2d'-4,5d")-Benzo­ bis-(1,3,2-dioxaphospholen) durch Umsetzung von 1,2,4,5-Tetrahy­ drodroxybenzol mit einem erheblichen Überschuß an PCl3.No. 3,910,905 describes the preparation of (1,2d'-4,5d ") - benzo bis- (1,3,2-dioxaphosphols) by reacting 1,2,4,5-tetrahydrodroxybenzene with a considerable excess of PCl 3 .

Nachteilig ist hierbei der hohe Überschuß an einzusetzender Phosphorverbindung und der damit verbundene erhöhte Aufarbei­ tungsaufwand der erhaltenen Reaktionsmischung wegen der geringen Selektivität in Bezug auf die eingesetzte Phosphorverbindung.The disadvantage here is the high excess of to be used Phosphorus compound and the associated increased processing processing effort of the reaction mixture obtained because of the low Selectivity in relation to the phosphorus compound used.

Aus WO 96/22968 ist bekannt, an der Phosphorverbindung zur Erhö­ hung der Selektivität Schutzgruppen einzuführen. So wird zunächst ein Dihalogenphosphoramid mit einem Phenol zu einem Diphenoxy­ phosphoramid umgesetzt, aus dem dann in einer weiteren Stufe Chlordiphenylphosphit erhalten wird. Nachteilig bei diesem Ver­ fahren sind zusätzliche Schritte zur Einführung und Beseitigung der Schutzgruppe. From WO 96/22968 it is known to increase the phosphorus compound selectivity to introduce protecting groups. So first a dihalophosphoramide with a phenol to a diphenoxy implemented phosphoramide, from which then in a further stage Chlorodiphenyl phosphite is obtained. A disadvantage of this Ver Driving are additional steps for introduction and removal the protecting group.  

Der vorliegenden Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, ein Verfah­ ren zur Verfügung zu stellen, das die Herstellung von Halogenor­ ganophosphiten auf technisch einfache und wirtschaftliche Weise ermöglicht unter Vermeidung der genannten Nachteile.The present invention was based on the object of a method ren to make available that the production of Halogenor ganophosphites in a technically simple and economical way enables while avoiding the disadvantages mentioned.

Demgemäß wurde ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel
Accordingly, a process for the preparation of compounds of the formula

X(1-a) R2 a P (OR1)2 I
X ( 1-a) R 2 a P (OR 1 ) 2 I

oder
or

X(2-a) R2 a P (OR1) II
X (2-a) R 2 a P (OR 1 ) II

mit:
X: Cl, Br, J
R1: organischer Rest
R2: organischer Rest
a: 0,1
dadurch gekennzeichnet, daß man
With:
X: Cl, Br, J
R 1 : organic residue
R 2 : organic residue
a: 0.1
characterized in that one

  • a) eine Verbindung III der Formel PX(3-a)R2 a mit einer Verbindung IV der Formel R1OH bei Temperaturen im Bereich von 10 bis 200°C umsetzt, wobei das molare Verhältnis der eingesetzten Reste X zu Verbindung IV 1 : 10 bis 10 : 1 beträgt, unter Er­ halt einer Mischung V enthaltend Verbindung I und Verbindung II,a) reacting a compound III of the formula PX (3-a) R 2 a with a compound IV of the formula R 1 OH at temperatures in the range from 10 to 200 ° C., the molar ratio of the radicals X used to compound IV 1: 10 to 10: 1, while maintaining a mixture V containing compound I and compound II,
  • b) aus der Mischung V die Verbindungen I und II abtrennt undb) the compounds I and II are separated from the mixture V and
  • c) Verbindung I oder Verbindung II in Schritt a zurückführt,c) recycling compound I or compound II in step a,

gefunden.found.

Erfindungsgemäß setzt man in Schritt a eine Verbindung III der Formel PX(3-a)R2 a ein.According to the invention, a compound III of the formula PX (3-a) R 2 a is used in step a.

Der Index a beträgt dabei erfindungsgemäß 0 oder 1.According to the invention, the index a is 0 or 1.

Als X kommen dabei die Halogene, vorzugsweise Cl, Br, J, ins­ besondere Cl, sowie deren Gemische in Betracht.As X, the halogens, preferably Cl, Br, J, come into special Cl, and mixtures thereof.

R2 ist erfindungsgemäß ein organischer Rest.According to the invention, R 2 is an organic radical.

Als organischer Rest R2 kommen vorteilhaft Alkylreste und ins­ besondere aromatische Reste in Betracht.As the organic radical R 2 , alkyl radicals and in particular aromatic radicals are advantageous.

Als Alkylreste können lineare oder cyclische C1- bis C18-Reste eingesetzt werden, wie Methyl-, Ethyl, n-Propyl-, i-Propyl, n-Bu­ tyl-, i-Butyl-, s-Butyl, n-Pentylreste sowie deren Isomeren, n-Hexylreste sowie deren Isomeren, Cyclopentyl- oder Cyclohexyl- reste, wobei die cyclischen Alkylreste lineare oder weitere cy­ clische Alkylreste oder aromatische Reste und die Alkylreste cy­ clische Alkylreste oder aromatische Reste als Substituenten tra­ gen können.Linear or cyclic C 1 to C 18 radicals, such as methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, n-butyl, i-butyl, s-butyl, n-pentyl radicals, can be used as alkyl radicals as well as their isomers, n-hexyl radicals and their isomers, cyclopentyl or cyclohexyl radicals, where the cyclic alkyl radicals can carry linear or further cyclic alkyl radicals or aromatic radicals and the alkyl radicals cyclic alkyl radicals or aromatic radicals as substituents.

Diese Alkylreste können weitere funktionelle Gruppen tragen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mereaptogruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugsweise tragen die Alkylreste keine funktionellen Gruppen.These alkyl radicals can carry further functional groups, such as Alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mereapto groups or Halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably carry the Alkyl residues no functional groups.

In den Alkylresten können Kohlenstoffatome durch andere Atome, wie Sauerstoff, Stickstoff oder Schwefel substituiert sein, vorzugsweise sind die Alkylreste nicht substituiert.In the alkyl radicals, carbon atoms can be replaced by other atoms, such as oxygen, nitrogen or sulfur, the alkyl radicals are preferably unsubstituted.

Als aromatische Reste kommen Heterocyclen, vorzugsweise Homocy­ clen, wie Naphthyl-, vorzugsweise Phenylreste in Betracht.Heterocycles, preferably homocycles, come as aromatic residues clen, such as naphthyl, preferably phenyl.

Diese aromatischen Reste können weitere funktionelle Gruppen tra­ gen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mercapto­ gruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugsweise tragen die aromatischen Reste keine funktionellen Gruppen.These aromatic residues can tra further functional groups gene such as alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mercapto groups or halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably the aromatic residues do not carry any functional groups.

Diese aromatischen Reste können Alkylreste tragen. Als Alkylreste können lineare oder cyclische C1- bis C18-Reste eingesetzt werden, wie Methyl-, Ethyl, n-Propyl-, i-Propyl, n-Butyl-, i-Butyl-, s- Butyl, n-Pentylreste sowie deren Isomeren, n-Hexylreste sowie deren Isomeren, Cyclopentyl- oder Cyclohexylreste, wobei die cy­ clischen Alkylreste lineare oder weitere cyclische Alkylreste oder aromatische Reste und die Alkylreste cyclische Alkylreste oder aromatische Reste als Substituenten tragen können.These aromatic residues can carry alkyl residues. Linear or cyclic C 1 to C 18 radicals can be used as alkyl radicals, such as methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, n-butyl, i-butyl, s-butyl, n-pentyl radicals and whose isomers, n-hexyl radicals and their isomers, cyclopentyl or cyclohexyl radicals, where the cyclic alkyl radicals can carry linear or further cyclic alkyl radicals or aromatic radicals and the alkyl radicals can carry cyclic alkyl radicals or aromatic radicals as substituents.

Diese Alkylreste können weitere funktionelle Gruppen tragen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mercaptogruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugsweise tragen die Alkylreste keine funktionellen Gruppen.These alkyl radicals can carry further functional groups, such as Alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mercapto groups or Halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably carry the Alkyl residues no functional groups.

In den Alkylresten können Kohlenstoffatome durch andere Atome, wie Sauerstoff, Stickstoff, Schwefel substituiert sein, vorzugs­ weise sind die Alkylreste nicht substituiert.In the alkyl radicals, carbon atoms can be replaced by other atoms, such as oxygen, nitrogen, sulfur, are preferred the alkyl radicals are unsubstituted.

Diese aromatischen Reste können aromatische Substituenten tragen.These aromatic radicals can carry aromatic substituents.

Als aromatische Substituenten kommen Heterocyclen, vorzugsweise Homocyclen, wie Naphthyl-, vorzugsweise Phenylreste in Betracht. Heterocycles come as aromatic substituents, preferably Homocycles, such as naphthyl, preferably phenyl radicals into consideration.  

Diese aromatischen Substituenten können weitere funktionelle Gruppen tragen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mercaptogruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugs­ weise tragen die aromatischen Reste keine funktionellen Gruppen.These aromatic substituents can be further functional Carry groups such as alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, Mercapto groups or halogens, such as chlorine, bromine or iodine, are preferred The aromatic residues do not carry any functional groups.

Diese aromatischen Substituenten können Alkylreste tragen. Als Alkylreste können lineare oder cyclische C1- bis C18-Reste einge­ setzt werden, wie Methyl-, Ethyl, n-Propyl-, i-Propyl, n-Butyl-, i-Butyl-, s-Butyl, n-Pentylreste sowie deren Isomeren, n-Hexylre­ ste sowie deren Isomeren, Cyclopentyl- oder Cyclohexylreste, wo­ bei die cyclischen Alkylreste lineare oder weitere cyclische Alkylreste oder aromatische Reste und die Alkylreste cyclische Alkylreste oder aromatische Reste als Substituenten tragen kön­ nen.These aromatic substituents can carry alkyl radicals. As alkyl radicals, linear or cyclic C 1 to C 18 radicals can be used, such as methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, n-butyl, i-butyl, s-butyl, n-pentyl radicals as well as their isomers, n-hexyl radicals and their isomers, cyclopentyl or cyclohexyl radicals, where linear or further cyclic alkyl radicals or aromatic radicals and the alkyl radicals can carry cyclic alkyl radicals or aromatic radicals as substituents in the cyclic alkyl radicals.

Diese Alkylreste können weitere funktionelle Gruppen tragen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mereaptogruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugsweise tragen die Alkylreste keine funktionellen Gruppen.These alkyl radicals can carry further functional groups, such as Alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mereapto groups or Halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably carry the Alkyl residues no functional groups.

In den Alkylresten können Kohlenstoffatome durch andere Atome, wie Sauerstoff, Stickstoff, Schwefel substituiert sein, vorzugs­ weise sind die Alkylreste nicht substituiert.In the alkyl radicals, carbon atoms can be replaced by other atoms, such as oxygen, nitrogen, sulfur, are preferred the alkyl radicals are unsubstituted.

Setzt man als aromatischen Rest den Phenylrest ein, so kann der Phenylrest in o-, m- oder p-Stellung einen Alkylrest oder aroma­ tischen Substituenten tragen.If the phenyl radical is used as the aromatic radical, the Phenyl radical in the o-, m- or p-position is an alkyl radical or aroma tical substituents.

Die Verbindung III kann als eine einzelne Verbindung oder als Mischung verschiedener Verbindungen, vorzugsweise als eine ein­ zelne Verbindung, eingesetzt werden. Es können auch Gemische ver­ schiedener gleich oder unterschiedlich halogensubstituierter Phosphine als Verbindung III eingesetzt werden.Compound III can be used as a single compound or as Mixture of different compounds, preferably as one individual connection. Mixtures can also be used different halogen-substituted or identical Phosphines can be used as compound III.

Besonders bevorzugte Verbindungen III sind PCl3, Phenyldichlor­ phosphin, Ethyldichlorphosphin, Methyldichlorphosphin, p-Tolyl­ dichlorphosphin, o-Tolyldichlorphosphin, m-Tolyldichlorphosphin, 1-Naphthyldichlorphosphin, 2-Naphthyldichlorphosphin, o-Anisyl­ dichlorphosphin.Particularly preferred compounds III are PCl 3 , phenyldichlorophosphine, ethyldichlorophosphine, methyldichlorophosphine, p-tolyldichlorophosphine, o-tolyldichlorophosphine, m-tolyldichlorophosphine, 1-naphthyldichlorophosphine, 2-naphthyldichlorophosphine, o-anisyl.

Erfindungsgemäß setzt man in Schritt a eine Verbindung IV der Formel R1OH ein. R1 ist dabei erfindungsgemäß ein organischer Rest.According to the invention, a compound IV of the formula R 1 OH is used in step a. According to the invention, R 1 is an organic radical.

Als organischer Rest R1 kommen vorteilhaft Alkylreste und ins­ besondere aromatische Reste in Betracht. As the organic radical R 1 , alkyl radicals and in particular aromatic radicals are advantageous.

Als Alkylreste können lineare oder cyclische C1- bis C18-Reste eingesetzt werden, wie Methyl-, Ethyl, n-Propyl-, i-Propyl, n-Bu­ tyl-, i-Butyl-, s-Butyl, n-Pentylreste sowie deren Isomeren, n-Hexylreste sowie deren Isomeren, Cyclopentyl- oder Cyclohexyl­ reste, wobei die cyclischen Alkylreste lineare oder weitere cy­ clische Alkylreste oder aromatische Reste und die Alkylreste cy­ clische Alkylreste oder aromatische Reste als Substituenten tra­ gen können.Linear or cyclic C 1 to C 18 radicals, such as methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, n-butyl, i-butyl, s-butyl, n-pentyl radicals, can be used as alkyl radicals and their isomers, n-hexyl radicals and their isomers, cyclopentyl or cyclohexyl radicals, where the cyclic alkyl radicals can be linear or further cyclic alkyl radicals or aromatic radicals and the alkyl radicals cyclic alkyl radicals or aromatic radicals as substituents.

Diese Alkylreste können weitere funktionelle Gruppen tragen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mereaptogruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugsweise tragen die Alkylreste keine funktionellen Gruppen.These alkyl radicals can carry further functional groups, such as Alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mereapto groups or Halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably carry the Alkyl residues no functional groups.

In den Alkylresten können Kohlenstoffatome durch andere Atome, wie Sauerstoff, Stickstoff oder Schwefel substituiert sein, vorzugsweise sind die Alkylreste nicht substituiert.In the alkyl radicals, carbon atoms can be replaced by other atoms, such as oxygen, nitrogen or sulfur, the alkyl radicals are preferably unsubstituted.

Als aromatische Reste kommen Heterocyclen, vorzugsweise Homocy­ clen, wie Naphthyl-, vorzugsweise Phenylreste in Betracht.Heterocycles, preferably homocycles, come as aromatic residues clen, such as naphthyl, preferably phenyl.

Diese aromatischen Reste können weitere funktionelle Gruppen tra­ gen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mercapto­ gruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugsweise tragen die aromatischen Reste keine funktionellen Gruppen.These aromatic residues can tra further functional groups gene such as alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mercapto groups or halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably the aromatic residues do not carry any functional groups.

Diese aromatischen Reste können Alkylreste tragen. Als Alkylreste können lineare oder cyclische C1- bis C18-Reste eingesetzt werden, wie Methyl-, Ethyl, n-Propyl-, i-Propyl, n-Butyl-, i-Butyl-, s- Butyl, n-Pentylreste sowie deren Isomeren, n-Hexylreste sowie deren Isomeren, Cyclopentyl- oder Cyclohexylreste, wobei die cy­ clischen Alkylreste lineare oder weitere cyclische Alkylreste oder aromatische Reste und die Alkylreste cyclische Alkylreste oder aromatische Reste als Substituenten tragen können.These aromatic residues can carry alkyl residues. Linear or cyclic C 1 to C 18 radicals can be used as alkyl radicals, such as methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, n-butyl, i-butyl, s-butyl, n-pentyl radicals and whose isomers, n-hexyl radicals and their isomers, cyclopentyl or cyclohexyl radicals, where the cyclic alkyl radicals can carry linear or further cyclic alkyl radicals or aromatic radicals and the alkyl radicals can carry cyclic alkyl radicals or aromatic radicals as substituents.

Diese Alkylreste können weitere funktionelle Gruppen tragen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mercaptogruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugsweise tragen die Alkylreste keine funktionellen Gruppen.These alkyl radicals can carry further functional groups, such as Alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mercapto groups or Halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably carry the Alkyl residues no functional groups.

In den Alkylresten können Kohlenstoffatome durch andere Atome, wie Sauerstoff, Stickstoff, Schwefel substituiert sein, vorzugs­ weise sind die Alkylreste nicht substituiert.In the alkyl radicals, carbon atoms can be replaced by other atoms, such as oxygen, nitrogen, sulfur, are preferred the alkyl radicals are unsubstituted.

Diese aromatischen Reste können aromatische Substituenten tragen. These aromatic radicals can carry aromatic substituents.  

Als aromatische Substituenten kommen Heterocyclen, vorzugsweise Homocyclen, wie Naphthyl-, vorzugsweise Phenylreste in Betracht.Heterocycles come as aromatic substituents, preferably Homocycles, such as naphthyl, preferably phenyl radicals into consideration.

Diese aromatischen Substituenten können weitere funktionelle Gruppen tragen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mercaptogruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugs­ weise tragen die aromatischen Reste keine funktionellen Gruppen. Diese aromatischen Substituenten können Alkylreste tragen. Als Alkylreste können lineare oder cyclische C1- bis C18-Reste einge­ setzt werden, wie Methyl-, Ethyl, n-Propyl-, i-Propyl, n-Butyl-, i-Butyl-, s-Butyl, n-Pentylreste sowie deren Isomeren, n-Hexylre­ ste sowie deren Isomeren, Cyclopentyl- oder Cyclohexylreste, wo­ bei die cyclischen Alkylreste lineare oder weitere cyclische Alkylreste oder aromatische Reste und die Alkylreste cyclische Alkylreste oder aromatische Reste als Substituenten tragen kön­ nen.These aromatic substituents can carry further functional groups, such as alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mercapto groups or halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably the aromatic radicals do not carry any functional groups. These aromatic substituents can carry alkyl radicals. As alkyl radicals, linear or cyclic C 1 to C 18 radicals can be used, such as methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, n-butyl, i-butyl, s-butyl, n-pentyl radicals as well as their isomers, n-hexyl radicals and their isomers, cyclopentyl or cyclohexyl radicals, where linear or further cyclic alkyl radicals or aromatic radicals and the alkyl radicals can carry cyclic alkyl radicals or aromatic radicals as substituents in the cyclic alkyl radicals.

Diese Alkylreste können weitere funktionelle Gruppen tragen, wie Alkoxy-, Aryloxy-, disubstitierte Amino-, Mercaptogruppen oder Halogene, wie Chlor, Brom oder Jod, vorzugsweise tragen die Alkylreste keine funktionellen Gruppen.These alkyl radicals can carry further functional groups, such as Alkoxy, aryloxy, disubstituted amino, mercapto groups or Halogens, such as chlorine, bromine or iodine, preferably carry the Alkyl residues no functional groups.

In den Alkylresten können Kohlenstoffatome durch andere Atome, wie Sauerstoff, Stickstoff, Schwefel substituiert sein, vorzugs­ weise sind die Alkylreste nicht substituiert.In the alkyl radicals, carbon atoms can be replaced by other atoms, such as oxygen, nitrogen, sulfur, are preferred the alkyl radicals are unsubstituted.

Setzt man als aromatischen Rest den Phenylrest ein, so kann der Phenylrest in o-, m- oder p-Stellung einen Alkylrest oder aroma­ tischen Substituenten tragen.If the phenyl radical is used as the aromatic radical, the Phenyl radical in the o-, m- or p-position is an alkyl radical or aroma tical substituents.

Die Verbindung IV kann als eine einzelne Verbindung oder als Mischung verschiedener Verbindungen, vorzugsweise als eine ein­ zelne Verbindung, eingesetzt werden.Compound IV can be used as a single compound or as Mixture of different compounds, preferably as one individual connection.

Besonders bevorzugte Verbindungen IV sind Phenol, o-Kresol, m- Kresol, p-Kresol, o-Ethylphenol, m-Ethylphenol, p-Ethylphenol, o-n-Propylphenol, m-n-Propylphenol p-n-Propylphenol, o-Isopropyl­ phenol, m-Isopropylphenol, p-Isopropylphenol.Particularly preferred compounds IV are phenol, o-cresol, m- Cresol, p-cresol, o-ethylphenol, m-ethylphenol, p-ethylphenol, o-n-propylphenol, m-n-propylphenol p-n-propylphenol, o-isopropyl phenol, m-isopropylphenol, p-isopropylphenol.

Eine Verbindung III setzt man erfindungsgemäß mit einer Verbind­ ung IV bei Temperaturen im Bereich von 10 bis 200°C, vorzugsweise 50 bis 150°C, insbesondere 70 bis 120°C um. According to the invention, a compound III is set with a compound IV at temperatures in the range of 10 to 200 ° C, preferably 50 to 150 ° C, especially 70 to 120 ° C around.  

Das molare Verhältnis zwischen den in Schritt a eingesetzten Re­ sten X und der Verbindung IV beträgt erfindungsgemäß 1 : 10 bis 10 : 1, vorzugsweise 1 : 5 bis 5 : 1, insbesondere 1 : 2 bis 2 : 1.The molar ratio between the Re used in step a Most X and the compound IV according to the invention is 1:10 to 10: 1, preferably 1: 5 to 5: 1, in particular 1: 2 to 2: 1.

Die Umsetzung einer Verbindung III mit einer Verbindung IV kann man in Gegenwart eines flüssigen anorganischen oder organischen Verdünnungsmittels durchführen, wie eines Esters, beispielsweise Essigsäureethylester, eines Ethers, beispielsweise Methyl-t-buty­ lether, Diethylether, Dioxan, Tetrahydrofuran, eines aromatischen Kohlenwasserstoffs, beispielsweise Toluol, eines gesättigten Koh­ lenwasserstoffs, beispielsweise n-Hexan, Cyclohexan, eines ungesättigten Kohlenwasserstoffs, beispielsweise Cyclohexen, eines Kohlenwasserstoff-Gemischs, beispielsweise Petrolether, oder Gemische solcher flüssigen Verdünnungsmittel.The reaction of a compound III with a compound IV can one in the presence of a liquid inorganic or organic Perform diluent, such as an ester, for example Ethyl acetate, an ether, for example methyl-t-buty ether, diethyl ether, dioxane, tetrahydrofuran, an aromatic Hydrocarbon, for example toluene, of a saturated Koh hydrogen, for example n-hexane, cyclohexane, one unsaturated hydrocarbon, for example cyclohexene, a hydrocarbon mixture, for example petroleum ether, or mixtures of such liquid diluents.

Vorzugsweise führt man die Umsetzung einer Verbindung III mit einer Verbindung IV ohne ein solches flüssiges Verdünnungsmittel durch.The reaction of a compound III is preferably carried out a compound IV without such a liquid diluent by.

Den bei der Umsetzung entstehenden Halogenwasserstoff, der unter den Reaktionsbedingungen üblicherweise gasförmig anfällt, kann vorteilhaft abgetrennt und an sich bekannten chemischen Verfahren zugeführt werden.The hydrogen halide formed during the reaction, which under the reaction conditions are usually gaseous advantageously separated and known chemical processes be fed.

Erfindungsgemäß erhält man bei der Umsetzung einer Verbindung III mit einer Verbindung IV eine Mischung V enthaltend eine Ver­ bindung I und eine Verbindung II.According to the invention, the reaction of a compound III with a compound IV a mixture V containing a ver bond I and a compound II.

In Abhängigkeit von der gewählten Verbindungen III und/oder der gewählten Verbindung IV können Verbindung I und/oder Verbindung II als einzelne Verbindung oder Gemisch mehrerer Verbindungen vorliegen.Depending on the selected compounds III and / or the Compound IV selected can be Compound I and / or Compound II as a single compound or a mixture of several compounds available.

Vorteilhaft kommt eine solche Auswahl einer Verbindung III und einer Verbindung IV in Betracht, daß Verbindung I und Verbindung II als einzelne Verbindung anfallen. Dies kann beispielsweise er­ zielt werden, indem man als Verbindung III eine einzelne Ver­ bindung einsetzt, in der das Phosphin durch nur eine einzige Ha­ logenart im Falle des Index a = 1 zweifach oder im Falle des In­ dexes a = 0 dreifach substituiert ist, und als Verbindung IV eine einzelne Verbindung einsetzt. Such a choice of a compound III and comes advantageously a compound IV that compound I and compound II arise as a single connection. He can do this, for example be targeted by using a single ver bond occurs in which the phosphine by only a single Ha Type of sheet in the case of the index a = 1 twice or in the case of the In dexes a = 0 is trisubstituted, and one as compound IV single connection.  

Die Mischung V kann neben den Verbindungen I und II nicht umge­ setzte Verbindung III oder nicht umgesetzte Verbindung IV oder im Falle des Indexes a = 0 eine Verbindung der Formel VI
In addition to the compounds I and II, the mixture V can be unreacted compound III or unreacted compound IV or, in the case of the index a = 0, a compound of the formula VI

P (OR1)3 VI
P (OR 1 ) 3 VI

enthalten.contain.

Erfindungsgemäß trennt man in Schritt b aus der Mischung V Ver­ bindung I und II ab.According to the invention, the mixture is separated from the mixture V Ver in step b bond I and II.

Die nach der Abtrennung der Verbindungen I und II verbleibenden Reste der Mischung V können vorteilhaft in Schritt a des erfindungsgemäßen Verfahrens zurückgeführt werden.Those remaining after the separation of compounds I and II Residues of the mixture V can advantageously in step a of the inventive method can be traced.

Ebenso können die restlichen Bestandteile der Mischung V, wie nicht umgesetzte Verbindung III oder nicht umgesetzte Verbindung IV oder im Falle des Indexes a = 0 eine Verbindung der Formel VI oder deren Gemische, einzeln oder zusammen in Schritt a zurück­ geführt werden.Likewise, the remaining components of the mixture V, such as unreacted compound III or unreacted compound IV or, in the case of the index a = 0, a compound of the formula VI or mixtures thereof, individually or together in step a be performed.

Die Abtrennung kann in an sich bekannter Weise, beispielsweise durch Extraktion oder Destillation, vorzugsweise durch Destillation erfolgen.The separation can be carried out in a manner known per se, for example by extraction or distillation, preferably by Distillation done.

Erfolgt die Abtrennung durch Destillation, so hat sich eine Ver­ minderung des Drucks vorzugsweise in den Bereich von 10 bis 105 Pa, insbesondere 5000 bis 10 Pa als vorteilhaft erwiesen.If the separation takes place by distillation, then a Ver pressure reduction preferably in the range from 10 to 105 Pa, in particular 5000 to 10 Pa has proven to be advantageous.

Die Destillation kann vorteilhaft in einer Kolonne, beispiels­ weise mit Seitenabzug, oder mehreren, wie zwei, drei, oder vier, vorteilhaft zwei Kolonnen erfolgen.The distillation can advantageously in a column, for example wise with side deduction, or more, like two, three, or four, advantageously two columns.

Als Kolonnen können dabei an sich bekannte Kolonnen, wie Glocken­ bodenkolonnen, Siebbodenkolonnen oder Füllkörperkolonnen einge­ setzt werden.Columns known per se, such as bells, can be used as columns tray columns, sieve tray columns or packed columns be set.

Bei einer solchen Destillation weist üblicherweise die Verbindung II einen niedrigeren Siedepunkt als Verbindung I auf.In such a distillation, the compound usually has II has a lower boiling point than compound I.

Erfindungsgemäß führt man gemäß Schritt c Verbindung I oder Ver­ bindung II in Schritt a zurück.According to the invention, compound I or Ver is carried out in step c bond II back in step a.

Ist Verbindung I das gewünschte Produkt, so führt man Verbindung II zurück. Ist Verbindung II das gewünschte Produkt, so führt man Verbindung I zurück. If compound I is the desired product, compound is used II back. If compound II is the desired product, one leads Compound I back.  

Neben den eingangs genannten Vorteilen weist das erfindungsgemäße Verfahren den Vorteil einer Produktselektivität von nahezu 100% auf, da nicht umgesetzten Edukte und unerwünschte Nebenprodukte zurückgeführt werden können. Das einzige Nebenprodukt, der in Schritt a entstehende Halogenwasserstoff, kann an sich bekannten chemischen Verfahren zugeführt werden.In addition to the advantages mentioned above, the inventive Process the advantage of a product selectivity of almost 100% due to unreacted starting materials and unwanted by-products can be returned. The only byproduct that is in Step a emerging hydrogen halide can be known per se chemical processes are supplied.

Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhältlichen Halogenor­ ganophosphiten können Anwendung bei der Synthese von Flammschutz­ mitteln, Wirkstoffen und Homogenkatalysatoren finden.Halogenor obtainable by the process according to the invention Ganophosphites can be used in the synthesis of flame retardants find agents, active ingredients and homogeneous catalysts.

Claims (7)

1. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel
X(1-a) R2 a P (OR1)2 I
oder
X(2-a) R2 a P (OR1) II
mit:
X: Cl, Br, J
R1: organischer Rest
R2: organischer Rest
a: 0,1
dadurch gekennzeichnet, daß man
  • a) eine Verbindung III der Formel PX(3-a)R2 a mit einer Ver­ bindung IV der Formel R1OH bei Temperaturen im Bereich von 10 bis 200°C umsetzt, wobei das molare Verhältnis der eingesetzten Reste X zu Verbindung IV 1 : 10 bis 10 : 1 beträgt, unter Erhalt einer Mischung V enthaltend Ver­ bindung I und Verbindung II,
  • b) aus der Mischung V die Verbindungen I und II abtrennt und
  • c) Verbindung I oder Verbindung II in Schritt a zurückführt.
1. Process for the preparation of compounds of the formula
X (1-a) R 2 a P (OR 1 ) 2 I
or
X (2-a) R 2 a P (OR 1 ) II
With:
X: Cl, Br, J
R 1 : organic residue
R 2 : organic residue
a: 0.1
characterized in that one
  • a) reacting a compound III of the formula PX (3-a) R 2 a with a compound IV of the formula R 1 OH at temperatures in the range from 10 to 200 ° C., the molar ratio of the radicals X used to compound IV 1 : 10 to 10: 1, to obtain a mixture V containing compound I and compound II,
  • b) the compounds I and II are separated from the mixture V and
  • c) compound I or compound II in step a.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei man als X Cl einsetzt.2. The method according to claim 1, wherein one uses as X Cl. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei man als R1 einen aro­ matischen Rest einsetzt.3. The method according to claim 1 or 2, wherein one uses an aromatic residue as R 1 . 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, wobei man als Ver­ bindung IV ein Phenol einsetzt.4. The method according to claims 1 to 3, wherein as Ver bond IV uses a phenol. 5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, wobei man in Schritt b Verbindung I und Verbindung II aus der Mischung V destillativ abtrennt.5. The method according to claims 1 to 4, wherein in step b Compound I and compound II from mixture V by distillation separates. 6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, wobei man in Schritt c die Verbindung II zurückführt und anschließend in Schritt a durch Umsetzung mit einer Verbindung III eine Verbindung I bildet. 6. The method according to claims 1 to 5, wherein in step c returns the compound II and then in step a by reaction with a compound III a compound I forms.   7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, wobei man in Schritt c die Verbindung I zurückführt und anschließend in Schritt a durch Umsetzung mit einer Verbindung IV eine Verbindung II bildet.7. The method according to claims 1 to 5, wherein in step c returns the compound I and then in step a by reaction with a compound IV a compound II forms.
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